ES2197687T3 - Flegmatizacion mejorada de peroxidos de cetona ciclicos. - Google Patents

Flegmatizacion mejorada de peroxidos de cetona ciclicos.

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ES2197687T3 ES99953834T ES99953834T ES2197687T3 ES 2197687 T3 ES2197687 T3 ES 2197687T3 ES 99953834 T ES99953834 T ES 99953834T ES 99953834 T ES99953834 T ES 99953834T ES 2197687 T3 ES2197687 T3 ES 2197687T3
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Abstract

Una composición que comprende peróxido de cetona cíclico y flegmatizador, caracterizada porque el flegmatizador tiene un punto de ebullición de 95% que se encuentra en el intervalo de 220 a 265ºC.

Description

Flegmatización mejorada de peróxidos de cetona cíclicos.
La presente invención se refiere a una composición que comprende peróxido de cetona cíclico y un flegmatizador. También se refiere al uso de tal composición en procesos de (co)polimerización y de modificación de polímeros.
Se conocen numerosos peróxidos que necesitan flegmatizarse con un diluyente o disolvente inerte para permitir su manipulación y uso seguros. Los peróxidos de cetona cíclicos no constituyen una excepción. En el contexto de la presente invención, estos diluyentes y disolventes también se denominan flegmatizadores. Un flegmatizador puede ser un solo compuesto o una mezcla de compuestos. Los peróxidos de cetona cíclicos son útiles, por ejemplo, en procesos de (co)polimerización por radicales y de modificación de polímeros. Los peróxidos de cetona cíclicos tienen estructuras diméricas, triméricas, tetraméricas u oligoméricas superiores.
Los peróxidos de cetona cíclicos convencionales que satisfacen toda la normativa de seguridad y que pueden almacenarse, transportarse y manipularse de una forma segura y aceptable tienen un bajo contenido de oxígeno activo. Sin embargo, tales formulaciones con bajos contenidos de peróxido son indeseables, ya que su uso en procesos de polimerización y/o de modificación de polímeros producirá altos niveles de residuos del disolvente o diluyente inerte indeseados en el producto polimérico resultante y aumentará los costes de transporte y fabricación.
La solicitud de patente previa del solicitante, WO 98/33770, describe formulaciones de peróxidos en una mezcla de al menos dos flegmatizadores que tienen puntos de ebullición que se diferencian en más de 20ºC. En los Ejemplos 1-3 del documento WO 98/33770, se describen formulaciones de peróxido de metil etil cetona cíclico en mezclas de Primol® 352 (con un punto de ebullición de 95% de 477ºC) e isododecano (con un punto de ebullición, es decir p.e., de 185ºC), que tienen un contenido de oxígeno activo de 6 por ciento en peso. En este documento no se describen ni se sugieren formulaciones de peróxido de cetona cíclico que tienen un contenido de oxígeno activo superior.
Aunque las formulaciones de peróxido de cetona cíclico del documento WO 98/33770 tienen propiedades de seguridad aceptables, el contenido de oxígeno activo sigue siendo relativamente bajo. Además, el uso de dos flegmatizadores diferentes no es atractivo con respecto a la manipulación y al registro requerido de las composiciones de flegmatizadores dobles. Otro inconveniente es que en muchas aplicaciones no se desea el uso de flegmatizadores de bajo punto de ebullición debido al contenido de compuestos orgánicos volátiles en el producto final.
En los Ejemplos Comparativos A y B del documento WO 98/33770, se demuestra que las formulaciones de peróxido de cetona cíclico de un solo flegmatizador en Primol® 352 o isododecano no son seguras. Además, el contenido de oxígeno activo de 6 por ciento en peso es indeseablemente bajo. De esta forma, en la técnica sigue existiendo la necesidad de nuevas formulaciones de peróxido de cetona cíclico.
Incidentalmente, también se conocen formulaciones de peróxidos de cetona cíclicos en un solo flegmatizador por la solicitud de patente previa del solicitante WO 96/03397. Este documento describe formulaciones de peróxidos de metil etil cetona cíclicos en isododecano, pentadecano (p.e. 270ºC), y Primol® 352. Sin embargo, este documento no alude al problema tratado en la presente solicitud, es decir, formulaciones de peróxido de cetona cíclico que son seguras y que tienen un acto contenido de oxígeno activo. Además, el pentadecano es demasiado caro, el isododecano es demasiado volátil, y el uso de Primol® 352 presenta problemas en la manipulación debido a la mayor viscosidad de las formulaciones que contiene este último flegmatizador.
Debe tenerse en cuenta que el documento WO 93/25615 describe que un oligómero de estireno puede usarse como flegmatizador para peróxidos orgánicos. No hay ninguna descripción o sugerencia sobre cómo usar los oligómeros de estireno para obtener composiciones de peróxido de cetona cíclico con una alta concentración de oxígeno activo.
También debe tenerse en cuenta que el documento FR 862974, publicado en 1941, describe formulaciones de peróxido de acetona y peróxido de butanona, es decir, de metil etil cetona, en gasóleo. El documento FR 862974 no menciona el problema técnico de la presente solicitud. Además, las formulaciones de peróxidos de cetona cíclicos en fracciones del petróleo tales como el gasóleo no son atractivas para uso en procesos de polimerización y de modificación de polímeros en vista del hecho de que contienen compuestos aromáticos que permanecerán en el producto final polimérico hasta el uso de tal formulación, produciendo un sabor, olor y color adversos. Además, será difícil, si no imposible, obtener la aprobación requerida para su uso en la producción de polímeros de calidad alimentaria.
Inesperadamente, se ha descubierto que el uso de flegmatizadores con un punto de ebullición específico permite la formulación de composiciones de peróxido de cetona cíclico seguras, que tienen un alto contenido de oxígeno activo y que satisfacen todos los demás requisitos mencionados anteriormente a un coste atractivo desde el punto de vista económico.
La composición de acuerdo con la presente invención se caracteriza porque el flegmatizador tiene un punto de ebullición de 95% en el intervalo de 220 a 265ºC.
En la presente solicitud, por punto de ebullición de 95% se entiende el punto de ebullición (p.e.) al que se ha evaporado 95% en peso del flegmatizador, o en el caso de un solo compuesto disolvente, tal como tetradecano, el punto de ebullición de este compuesto. Típicamente, el punto de ebullición de 95% se obtiene por métodos analíticos convencionales tales como ASTM-D5399. Por ejemplo, para mezclas de compuestos obtenidas por destilación fraccionada del petróleo, en la hoja de datos del producto suele presentarse el punto de ebullición de 95%. Tales mezclas están disponibles en el mercado en diversas fuentes a un precio relativamente bajo. Por ejemplo, Isopar® M, que tiene un intervalo de puntos de ebullición de 208-254ºC y un punto de ebullición de 95% de 254ºC, puede adquirirse en Exxon.
Preferiblemente, el punto de ebullición de 95% se encuentra en el intervalo de 220 a 360ºC, más preferiblemente de 225 a 255ºC, y aún más preferiblemente de 235 a 250ºC.
En la composición de la presente invención puede usarse un solo flegmatizador o una mezcla de flegmatizadores, siempre que el flegmatizador individual o la mezcla de flegmatizadores cumpla el requisito del punto de ebullición de 95% de la reivindicación 1. Preferiblemente, se usa un solo flegmatizador.
Si se usa una mezcla de flegmatizadores, la diferencia entre los puntos de ebullición debe ser menor de 20ºC, tomándose la media del intervalo de puntos de ebullición en el caso de que un flegmatizador conste de una mezcla de compuestos.
Los ejemplos de flegmatizadores que son adecuados para uso en la composición de acuerdo con la presente invención incluyen disolventes de hidrocarburo lineales o ramificados tales como tetradecano, tridecano, Isopar® M, Exxsol® D80, Exxsol® D100, Exxsol® D100S, Soltrol® 145, Soltrol® 170, Varsol® 80, Varsol® 110, Shellsol® D100, Shellsol® D70, Halpasol® i 235/265 y mezclas de los mismos. Son flegmatizadores particularmente preferidos Isopar® M y Soltrol® 170. Aunque es menos preferido, también es posible usar una fracción específica de los oligómeros de estireno del documento WO 93/25615.
Típicamente, la composición de peróxido de cetona cíclico de acuerdo con la presente invención es líquida a temperatura ambiente, estando el peróxido completamente disuelto en el flegmatizador elegido.
Las composiciones de la presente invención, a diferencia de las composiciones del mismo peróxido de cetona cíclico con el mismo contenido de oxígeno activo en las que se hace uso de un flegmatizador que no satisface el requisito del punto de ebullición de 95% como se especifica en este documento, son seguras. En esta memoria descriptiva, por ``seguro'' se entiende que las composiciones de la presente invención pasan los siguientes ensayos:
-
el ensayo de Deflagración (deflagración),
-
el ensayo de Presión a lo largo del Tiempo (deflagración),
-
el ensayo de Koenen (calentamiento en un confinamiento definido),
-
el ensayo de Recipiente de Presión (calentamiento en un confinamiento definido), y
-
el ensayo de Recipiente de Explosión Térmica (calentamiento en un confinamiento definido).
El paso de estos ensayos significa una calificación ``media'' o ``baja'' en los ensayos de calentamiento en un confinamiento definido y una calificación de ``no'' o ``sí, lentamente'' en los ensayos de deflagración. La calificación de riesgo final, para la que se usa la calificación más severa en cualquiera de los ensayos, debe ser ``media'' o ``baja''.
Los ensayos de seguridad y los criterios correspondientes se documentan en ``United Nations Recommendations on the Transport of Dangerous Goods, Manual of Tests and Criteria'' (``Recomendaciones de las Naciones Unidas sobre el Transporte de Artículos Peligrosos, Manual de Ensayos y Criterios''), como se explica más adelante en la sección de ``Ejemplos''.
Típicamente, los peróxidos de cetona cíclicos que pueden formularse de acuerdo con la presente invención se representan por las fórmulas I-III:
1
en las que R^{1}-R^{6} se seleccionan independientemente entre el grupo compuesto por hidrógeno, alquilo C_{1}-C_{20}, cicloalquilo C_{3}-C_{20}, arilo C_{6}-C_{20}, aralquilo C_{7}-C_{20} y alcarilo C_{7}-C_{20}, grupos que pueden incluir restos alquilo lineales o ramificados; y cada uno de R^{1}-R^{6} puede estar opcionalmente sustituido con uno o más grupos seleccionados entre hidroxi, alcoxi, alquilo lineal o ramificado, ariloxi, éster, carboxi, nitrilo y amido.
Preferiblemente, los peróxidos de cetona cíclicos a incorporar en la composición de la invención constan de átomos de oxígeno, carbono e hidrógeno. Más preferiblemente, el peróxido de cetona cíclico deriva de cetonas C_{3}- C_{13} lineales, ramificadas o cíclicas, más preferiblemente C_{3}-C_{7,} o de dicetonas C_{4}-C_{20}, más preferiblemente C_{4}-C_{7}. El uso de cetonas conduce a la formación de peróxidos de cetona cíclicos de fórmulas I y II y el uso de dicetonas conduce a la formación de los de fórmula III.
Los ejemplos de peróxidos de cetona cíclicos adecuados para uso de acuerdo con la presente invención incluyen los peróxidos derivados de acetona, acetil acetona, metil etil cetona, metil propil cetona, metil isopropil cetona, metil butil cetona, metil isobutil cetona, metil amil cetona, metil isoamil cetona, metil hexil cetona, metil heptil cetona, dietil cetona, etil propil cetona, etil amil cetona, metil octil cetona, metil nonil cetona, ciclopentanona, ciclohexanona, 2-metilciclohexanona, 3,3,5-trimetil ciclohexanona y mezclas de los mismos.
Los peróxidos de cetona cíclicos pueden producirse como se describe en el documento WO 96/03397.
Preferiblemente, la composición de acuerdo con la presente invención comprende peróxidos de cetona cíclicos de las fórmulas I y II, más preferiblemente predominantemente de la fórmula II. Los peróxidos de acuerdo con la fórmula I también se denominan dímeros y los peróxidos de acuerdo con la fórmula II también se denominan trímeros. Estas estructuras diméricas y triméricas pueden formarse a partir de una sola cetona o de una mezcla de cetonas. Preferiblemente, se usa una sola cetona. Como alternativa, la composición de la invención comprende predominantemente peróxidos de cetona cíclicos de acuerdo con la fórmula III.
Típicamente, la composición de la invención comprende un peróxido de cetona cíclico que tiene una relación de pesos de trímero/dímero de 60:40 a 99,99:0,01, calculada con respecto al peso total del peróxido. Preferiblemente, esta relación es de 80:20 a 99,95:0,05, más preferiblemente de 85:15 a 99,9:0,1, y aún más preferiblemente de 93:7 a 99,9:0,1.
La composición de la presente invención puede prepararse produciendo el peróxido de cetona cíclico en el flegmatizador de acuerdo con la invención o, después de su preparación, el peróxido de cetona cíclico puede disolverse en el flegmatizador elegido. Preferiblemente, el peróxido de cetona cíclico se fabrica directamente en el flegmatizador de acuerdo con la presente invención. La fabricación de una composición que tiene un alto contenido de oxígeno activo es ventajosa con respecto al uso eficaz del reactor y los reactivos.
La composición de la invención puede diluirse adicionalmente con el flegmatizador elegido para satisfacer la normativa de almacenamiento y transporte, en particular en el caso de cantidades a granel, que se almacenan y transportan en recipientes y depósitos a granel intermedios.
Cuando los peróxidos de cetona cíclicos se preparan a partir de una cetona adecuada, normalmente se forma una mezcla de peróxidos que, predominantemente, consta de las formas triméricas y diméricas. Sin embargo, las composiciones también pueden comprender algunas estructuras lineales así como algunas estructuras cíclicas tetraméricas u oligoméricas superiores. Preferiblemente, el peróxido de cetona cíclico consta esencialmente de trímeros y dímeros en las cantidades definidas anteriormente.
La relación entre las diversas formas, notablemente la relación de trímero/dímero, depende principalmente de las condiciones de reacción durante la preparación, y se remite a la persona especialista en la técnica al documento WO 96/03397 para las variaciones obvias en las condiciones de reacción que pueden realizarse para influir en esta relación. Si se desea, la mezcla de reacción puede separarse en los compuestos de peróxido de cetona cíclico individuales. Sin embargo, para evitar procedimientos de purificación laboriosos, la composición de la invención contendrá típicamente algunas estructuras diméricas próximas a las triméricas, como se ha definido anteriormente.
La preferencia por ciertas composiciones o compuestos individuales puede depender de las diferencias en las propiedades físicas o requisitos en la aplicación de los peróxidos, por ejemplo, de la estabilidad en almacenamiento, vida media frente a la temperatura, volatilidad, punto de ebullición, solubilidad, etc.
La composición de la presente invención puede contener opcionalmente ciertos aditivos, siempre que estos aditivos no tengan un efecto negativo significativo sobre la seguridad, transportabilidad y/o estabilidad en almacenamiento de la formulación. Como ejemplos de tales aditivos, pueden mencionarse: antiozonizantes, antioxidantes, antidegradantes, estabilizadores U.V., coagentes, fungicidas, agentes antiestáticos, pigmentos, tintes, agentes de acoplamiento, adyuvantes de dispersión, agentes de insuflación, lubricantes, aceites de proceso y agentes de liberación del molde. Estos aditivos pueden emplearse en sus cantidades habituales.
Normalmente, tales aditivos se añadirán a la formulación de peróxido de cetona cíclico flegmatizada de acuerdo con la presente invención poco antes de que la formulación se use en un proceso de polimerización o de modificación de polímeros.
Preferiblemente, la composición de acuerdo con la presente invención consta esencialmente de peróxido de cetona cíclico y flegmatizador. Preferiblemente, la composición contiene 5-95% en peso, más preferiblemente 20-70% en peso, y aún más preferiblemente 30-50% en peso, de peróxido de cetona cíclico, con respecto al peso total de la composición, siendo el resto el flegmatizador.
Preferiblemente, la composición de la invención tiene un contenido de oxígeno activo superior a 6, más preferiblemente superior a 7 por ciento en peso. Para el almacenamiento y transporte de cantidades a granel de la composición de la invención, puede ser necesario diluir la composición con el flegmatizador elegido, reduciendo de esta manera el contenido de oxígeno activo de la composición de peróxido de cetona cíclico de aproximadamente 6-8 a aproximadamente 3-4 por ciento en peso.
La presente invención también se refiere al uso de estas composiciones en procesos de (co)polimerización por radicales, procesos de modificación de polímeros tales como el procesamiento de polipropileno de reología controlada, y otras reacciones que implican peróxidos, tales como la síntesis de ciertos compuestos químicos. Por medio de la aplicación de las formulaciones de peróxido de cetona cíclico de acuerdo con la presente invención, se introduce menos flegmatizador en las diversas aplicaciones, permitiendo mayores cargas de peróxido en el proceso o generando productos poliméricos con mejores propiedades y que contienen menos impurezas derivadas del uso del flegmatizador.
La presente invención se ilustra por los siguientes ejemplos.
Ejemplos
En todos los ejemplos, las composiciones contienen Peróxido de Metil Etil Cetona Cíclico (MEKP cíclico). Una composición de MEKP cíclico se puede obtener mezclando primero 28,8 g de metiletil cetona, una cierta cantidad de flegmatizador, y 14,0 g de una solución acuosa al 70% de ácido sulfúrico, a una temperatura de 40ºC, y añadiendo posteriormente 19,4 g de una solución acuosa al 70% de peróxido de hidrógeno durante un período de tiempo de 15 minutos. Después de un período posterior a la reacción de 270 minutos a 40ºC, la capa orgánica se separó, se neutralizó con 12,5 g de una solución acuosa al 6% de bicarbonato sódico, se secó con 1,0 de sulfato de magnesio dihidrato y se filtró
\dotable{\tabskip6pt#\hfil\+\hfil#\hfil\tabskip0ptplus1fil\dddarstrut\cr}{
 Flegmatizador/disolvente: \+ Punto de ebullición\cr  \+ de 95% 
(ºC):\cr  - Isododecano \+ 185\cr  - Soltrol®170 (de Phillips
Petroleum) \+ 240\cr  - Isopar® M (de Exxon) \+ 245\cr  - Marcol® 52
(de Exxon) \+ 393\cr  - aceite blanco Primol® 352 (de \+ 477\cr 
Exxon)\+\cr}
El contenido de oxígeno activo total de las composiciones de peróxido de cetona cíclico se determinó poniendo 50 ml de ácido acético glacial en un matraz de fondo redondo de 250 ml equipado con una conexión de vidrio esmerilado, un tubo de entrada para gas nitrógeno, una cubierta calefactora y un condensador de aire de 70 cm de longitud. Después, se pasó gas nitrógeno sobre el líquido con calentamiento hasta que el líquido alcanzó la ebullición. Después de 2 minutos de ebullición, se añadieron 5 ml de una solución de yoduro potásico de 770 g/l, y se añadió una muestra que contenía aproximadamente 2 meq de oxígeno activo a la mezcla de reacción con mezcla. Después se conectó el condensador de aire y el contenido del matraz se calentó rápidamente hasta la ebullición y se mantuvo a una ebullición moderada durante 30 minutos. Después se añadieron 50 ml de agua a través del condensador para aclararlo, después de lo cual se retiró el condensador del matraz. La mezcla de reacción se valoró inmediatamente con una solución de tiosulfato sódico 0,1 N hasta que desapareció el color amarillo. Debe realizarse un blanco junto con esta valoración. Después, el oxígeno activo total puede calcularse restando el volumen de la solución de tiosulfato sódico usada en el blanco de la cantidad usada en la valoración, multiplicando esta cifra por la normalidad de la solución de tiosulfato sódico y después por 800, y finalmente dividiendo por la masa de la muestra de peróxido en miligramos.
El contenido de oxígeno activo de los peróxidos no cíclicos usados se midió poniendo 20 ml de ácido acético glacial en un matraz de fondo redondo de 200 ml con una conexión de vidrio esmerilado y un tubo de entrada para gas nitrógeno. Después se pasó gas nitrógeno por la superficie del líquido. Después de 2 minutos, se añadieron 4 ml de una solución de yoduro potásico de 770 g/l, y se añadió una muestra que contenía aproximadamente 1,5 meq de oxígeno activo a la mezcla de reacción con mezcla. La mezcla de reacción se dejó en reposo durante al menos 1 minuto a 25-5ºC. Después, la mezcla de reacción se valoró con una solución de tiosulfato sódico 0,1 N hasta que desapareció el color como punto final, finalizando con 3 ml de solución de almidón de 5 g/l hacia el final de la valoración. Debe realizarse un blanco junto con esta valoración. El oxígeno activo no cíclico puede calcularse como se ha indicado anteriormente. La cantidad de oxígeno activo de peróxido de cetona cíclico es igual a la cantidad total de oxígeno activo menos el oxígeno activo no cíclico.
En el ensayo UN C.1, el ensayo UN C.2, el ensayo UN E.1, el ensayo UN E.2 y el ensayo UN E.4, respectivamente, de ``United Nations Recommendations on the Transport of Dangerous Goods, Manual of Tests and Criteria, ST/SG/AC.10/11Rev.1'', Naciones Unidas, Nueva York y Ginebra, 1990, se describen procedimientos y criterios con respecto al ensayo de Presión a lo largo del Tiempo, el ensayo de Deflagración, el ensayo de Koenen, el ensayo de Recipiente de Presión y el ensayo de Recipiente de Explosión Térmica.
Los resultados representados en la Tabla 1 demuestran que las formulaciones de acuerdo con la presente invención, es decir, los Ejemplos 1-2, tienen las propiedades de seguridad requeridas, es decir, una calificación de riesgo final de ``media'' y un alto contenido de oxígeno activo de 7,5 por ciento en peso en el Ejemplo 2, mientras que las formulaciones que no satisfacen el intervalo de puntos de ebullición de 95% como se especifica en este documento, es decir, los Ejemplos Comparativas A-C, no tienen las propiedades de seguridad requeridas a un contenido de oxígeno activo de 6 por ciento en peso.
2

Claims (8)

1. Una composición que comprende peróxido de cetona cíclico y flegmatizador, caracterizada porque el flegmatizador tiene un punto de ebullición de 95% que se encuentra en el intervalo de 220 a 265ºC.
2. Una composición de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizada porque el intervalo de puntos de ebullición de 95% varía de 235 a 250ºC.
3. Una composición de acuerdo con la reivindicación 1 ó 2, caracterizada porque la composición comprende un solo flegmatizador.
4. Una composición de acuerdo con la reivindicación 3, caracterizada porque el flegmatizador es un disolvente de hidrocarburo.
5. Una composición de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones anteriores, caracterizada porque el peróxido de cetona cíclico es peróxido de metil etil cetona cíclico que tiene una relación en peso de trímero/dímero de 93:7 a 99,9:0,1, calculada con respecto al peso total de peróxido.
6. Una composición de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones anteriores, caracterizada porque la composición contiene 20-70%, preferiblemente 30-50% en peso de peróxido de cetona cíclico, calculado con respecto al peso total de la composición.
7. Una composición de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones anteriores, caracterizada porque el contenido de oxígeno activo total es superior a 6, preferiblemente superior a 7 por ciento en peso, calculado con respecto al peso total de la composición.
8. Uso de una composición de peróxido de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones anteriores en procesos de (co)polimerización y de modificación de polímeros.
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