ES2197875T3 - Proceso para la preparacion de espiro. - Google Patents

Proceso para la preparacion de espiro.

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ES2197875T3
ES2197875T3 ES00949823T ES00949823T ES2197875T3 ES 2197875 T3 ES2197875 T3 ES 2197875T3 ES 00949823 T ES00949823 T ES 00949823T ES 00949823 T ES00949823 T ES 00949823T ES 2197875 T3 ES2197875 T3 ES 2197875T3
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alkoxy
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Gergely H Ja
Csik S
Csaba Ginczi
Judit; Hal Sz
Felix Hajd
Istv N Hermecz
L Szl Kis
Lajos Nagy
Nt N S
K Lm N Simon
Tiborne Szomor
Gyirgyne Szvoboda
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Sanofi Synthelabo SA
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/56Ring systems containing three or more rings
    • C07D209/96Spiro-condensed ring systems

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Abstract

Proceso para la preparación de derivados del espiro[cis-4-(f-hidroxi-etiloxi)ciclohexano[3H]indol]-2¿[1¿H]-one de fórmula I. **(Fórmula)** donde R, y R, representan independientemente el uno del otro el hidrógeno, C1-4, alquilo, C1-4, alcoxi, C1-4 alquiltio, C1-4, polifluoro alquilo, C1-4 polifluoro alcoxi, C3-7, cicloalquiloxi, C3-7, cicloalquiltio, fenoxi, benziloxi o un grupo nitro mediante reducción de un derivado del diespiro[(1, 3-dioxolano)-2, 4¿-ciclohexano-1¿3¿- [3H]indol]-2¿[1¿H]-one de fórmula general **(Fórmula)** donde R, y R2 son según se los define más arriba, lo que comprende efectuar la reducción a) con cianoborohidruro de sodio en la presencia de un ácido Lewis, o b) con borohidruro de sodio en la presencia de un ácido fuerte.

Description

Proceso para la preparación de espiro.
La presenta invención tiene como objeto un proceso para la preparación de derivados del espiro[cis-4-(B- hidroxi-etiloxi)ciclohexano-[3H]indol]-2'[1'H]-one de fórmula general I.
1
El espiro[cis-4-(\beta-hidroxi-etiloxi)ciclohexano- 1,3'-(5'-etoxi)- [3H]indol]-2'[1'H]-one es un importante intermediario del agente antagonista de la vasopresina V2, SR 121463. En la solicitud de patente de WO 9715556 se describen la preparación de este último compuesto y de su intermediario de fórmula I.
De conformidad con el proceso descrito en la solicitud de patente mencionada, los compuestos de fórmula general I se preparan a partir de los compuestos de fórmula general II
2
utilizando un agente reductor de borohidruro de zinc en la presencia de clorotrimetilsilano en la mezcla de diclorometano y éter dietílico. Por este método, se obtiene el isómero cis deseado con un rendimiento del 50-54%. El tiempo de reacción es largo, aproximadamente de 20 horas; el reactivo borohidruro de zinc se tiene que preparar in situ (también requiere unas 20 horas) y el éter dietílico no se puede sustituir por ningún otro solvente.
Sorprendentemente, hemos descubierto que la reacción se puede conseguir en condiciones más simples.
El objeto de nuestra invención es un proceso para la preparación de derivados de fórmula I del espiro [cis-4-(\beta-hidroxi-etiloxi)ciclohexano-[3H]indol] -2'[1'H]-one,
3
- donde
R_{1} y R_{2} representan independientemente el uno del otro el hidrógeno, C_{1-4} alquilo, C_{1-4} alcoxi, C_{1-4} alquiltio, C_{1-4} polifluoro alquilo, C_{1-4} polifluoro alcoxi, C_{3-7} cicloalquiloxi, C_{3-7} cicloalquiltio, fenoxi, benziloxi o un grupo nitro mediante reducción de un derivado del diespiro[(1,3-dioxolano)-2,4'-ciclohexano-1'3''- [3H]indol]-2''[1''H-one de fórmula general II,
4
donde R_{1} y R_{2} son según se los define más arriba, lo que comprende efectuar la reducción
a)
con cianoborohidruro de sodio en la presencia de un ácido Lewis, o
b)
con borohidruro de sodio en la presencia de un ácido fuerte.
Las agentes reductores cianoborohidruro de sodio y borohidruro de sodio se pueden adquirir en el mercado.
En el proceso según la presente invención, en el caso del ácido Lewis se puede utilizar cloruro de aluminio, cloruro de zinc, cloruro de hierro/III, y preferentemente eterato de trifluoruro de boro; en el caso de un ácido orgánico fuerte se puede utilizar ácido trifluoroacético, ácido dicloroacético, ácido metanosulfónico, ácido trifluorometanosulfónico, y preferentemente ácido tricloroacético.
Otra ventaja del proceso de la presente invención es que se puede eliminar el uso del éter dietílico como solvente, pues para los solventes se pueden utilizar hidrocarburos halogenados, y preferentemente el diclorometano.
Mediante el método de la presente invención, se puede obtener el isómero cis puro con un rendimiento del 67-75%
Los siguientes ejemplos presentan más detalles de la invención.
1) A una solución hecha de 121,3 g de diespiro[(1,3-dioxolano)-2,4'-ciclohexano-1'3''-(5''- etoxi)-[3H]indol]-2''[1''H]-one en 1000 ml de diclorometano, bajo atmósfera inerte, se les añaden 37,2 g de cianoborohidro de sodio, y luego, gota a gota, a -5°C, 170,3 g de eterato de trifluoruro de boro. Entonces de deja que la mezcla reactiva se caliente hasta temperatura ambiente (aprox. 45 minutos) y se la agita a dicha temperatura durante 1,5 horas. A la suspensión diluida se le añaden gota a gota 500 ml de solución de hidróxido de sodio al 10% y después de agitarla durante 30 minutos, se destila el diclorometano. Después de dejar una vez más que se enfríe hasta la temperatura ambiente, se añaden a la mezcla acuosa, lentamente, 500 ml de etanol, y luego se agita dicha mezcla y se la calienta a temperatura de reflujo durante 1 hora. El etanol se destila en vacío, el residuo se diluye con 300 ml de agua, se lo extrae con 4 x 100 ml de diclorometano, se lo lava con 2 x 250 ml de agua, se lo seca con sulfato de sodio y se lo evapora. Se disuelve el aceite marrón residual bajo reflujo en 350 ml de tolueno, se lo clarifica con carbono activo y se lo filtra. Se filtran los cristales de precipitación. Los 100,6 g (82%) resultantes de producto se recristalizan a partir de 300 ml de tolueno.
Así se obtienen 91 g de producto de la pureza apropiada. Rendimiento: 74,5%.
Ratio de los isómeros (HPLC): cis: 95,5%; trans 1,8%.
2) Se disuelven 9,1 g de diespiro[(1,3-dioxolano)- 2,4'-ciclohexano-1'3''-(5''-etoxi)-[3H] indol]-2''[1''H]- one en 100 ml de diclorometano y se añaden a la solución 3,4 g de borohidruro de sodio y 0,6 g de cloruro de benciltrietilamonio. A esta mezcla, a temperatura ambiente, en un período de 1 hora, se le añade una solución de 29,4 g de ácido tricloroacético en 50 ml de diclorometano. La mezcla se agita durante otra hora y luego se le añaden 130 ml de solución 1 N de hidróxido de sodio. Después de agitarla durante 30 minutos, se destila el etanol al vacío, se diluye el residuo en 100 ml de agua y se lo extrae con diclorometano. La fase orgánica se evapora y se cristaliza el residuo oleoso a partir de 50 ml de tolueno. Así se obtienen 6,25 g de producto,
Pf: 123-124°C. Rendimiento: 68%.
Ratio de los isómeros (HPLC): cis 98,7%, trans 1%.

Claims (4)

1. Proceso para la preparación de derivados del espiro[cis-4-(\beta-hidroxi-etiloxi)ciclohexano- [3H]indol]-2'[1'H]-one de fórmula I.
5
- donde
R_{1} y R_{2} representan independientemente el uno del otro el hidrógeno, C_{1-4} alquilo, C_{1-4} alcoxi, C_{1-4} alquiltio, C_{1-4} polifluoro alquilo, C_{1-4} polifluoro alcoxi, C_{3-7} cicloalquiloxi, C_{3-7} cicloalquiltio, fenoxi, benziloxi o un grupo nitro mediante reducción de un derivado del diespiro[(1,3-dioxolano)-2,4'-ciclohexano-1'3''- [3H]indol]-2''[1''H]-one de fórmula general II,
6
donde R_{1} y R_{2} son según se los define más arriba, lo que comprende efectuar la reducción
a)
con cianoborohidruro de sodio en la presencia de un ácido Lewis, o
b)
con borohidruro de sodio en la presencia de un ácido fuerte.
2. El proceso de conformidad con la reivindicación 1, que comprende el uso como ácido Lewis de cloruro de aluminio, cloruro de zinc, cloruro de hierro/III, y preferentemente eterato de trifluoruro de boro.
3. Proceso de acuerdo con la reivindicación 1, que comprende el uso como ácido orgánico fuerte de ácido trifluoroacético, ácido dicloroacético, ácido metanosulfónico, ácido trifluorometanosulfónico, y preferentemente ácido tricloroacético.
4. Proceso de acuerdo con la reivindicación 1, que comprende el uso como solventes de hidrocarburos halogenados, y preferentemente de diclorometano.
\vbox to 2cm{\vss}
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