ES2197991T3 - Procedimiento de regeneracion de derivados de la antraquinona en el curso del procedimiento de sintesis de agua oxigenada. - Google Patents

Procedimiento de regeneracion de derivados de la antraquinona en el curso del procedimiento de sintesis de agua oxigenada.

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ES2197991T3 ES97912250T ES97912250T ES2197991T3 ES 2197991 T3 ES2197991 T3 ES 2197991T3 ES 97912250 T ES97912250 T ES 97912250T ES 97912250 T ES97912250 T ES 97912250T ES 2197991 T3 ES2197991 T3 ES 2197991T3
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Abstract

LA PRESENTE INVENCION SE REFIERE A UN PROCEDIMIENTO DE REGENERACION DE UNA SOLUCION DE TRABAJO PARA LA OBTENCION DE AGUA OXIGENADA, EN EL QUE SE PONE EN CONTACTO LA SOLUCION DE TRABAJO CON ALUMINA, OBTENIENDOSE DICHA ALUMINA DE UNA CONFORMACION POR COAGULACION EN GOTAS O POR EXTRUSION.

Description

Procedimiento de regeneración de derivados de la antraquinona en el curso del procedimiento de síntesis del agua oxigenada.
La presente invención se refiere a un procedimiento de preparación de agua oxigenada a partir de compuestos de quinona y más específicamente a un nuevo medio de tratamiento de las soluciones de trabajo utilizadas en este procedimiento de fabricación.
El procedimiento usual de fabricación de agua oxigenada es el procedimiento llamado de la antraquinona que utiliza generalmente una mezcla de compuestos antraquinónicos como, por ejemplo, la 2-etilantraquinona (EAQ), la 2-etil- 5,6,7,8-tetrahidroantraquinona (THEAQ), la 2-etilantrahidroquinona (EAHQ), la 2- etil-5,6,7,8-tetrahidroantrahidroquinona (THEAHQ). Estos compuestos se disuelven generalmente en una mezcla de disolventes polares y/o apolares, constituyendo el todo lo que tradicionalmente se denomina la solución de trabajo.
Este procedimiento de fabricación del agua oxigenada consiste en realizar ciclos de reducciones y oxidaciones sucesivas de la solución de trabajo.
De esta manera, en la primera etapa del ciclo, se realiza una hidrogenación catalítica de la solución de trabajo, lo que permite convertir la antraquinona en antrahidroquinona y, después, esta hidrogenación va seguida de una mezcla gaseosa que contiene oxígeno. Durante esta oxidación, se retrograda la antrahidroquinona en antraquinona con formación de agua oxigenada.
Una extracción en presencia de agua permite obtener una solución acuosa de agua oxigenada que puede ser depurada y concentrada y, paralelamente, la solución de trabajo se regenera para ser utilizada durante el siguiente ciclo de oxidación/reducción.
Durante las etapas sucesivas de reducción y de oxidación de la solución de trabajo, una parte de los compuestos de antraquinona de partida se convierte poco a poco en productos de degradación que pueden influir en el rendimiento de la síntesis del agua oxigenada.
De esta manera, unas reacciones secundarias conducen, principalmente, en el curso de la hidrogenación, a oxatronas y antranonas y, durante la oxidación, a epóxidos de tetrahidroantraquinona. Estos compuestos forman subproductos que dan lugar a un aumento de densidad y de viscosidad de la solución de trabajo y ocasionan una desactivación del catalizador de hidrogenación, en caso de acumulación.
Por otra parte, en el curso de las reacciones de reducción, los compuestos de antraquinona de partida se convierten en tetrahidroantraquinonas que dan unos índices de oxidación débiles y, como consecuencia, una pérdida de rendimiento. Por lo tanto, no se aconseja utilizar soluciones de trabajo que contengan proporciones elevadas de estos productos de degradación de la antraquinona.
Para resolver este problema, en la patente US 2.739.875 se ha propuesto tratar las soluciones de trabajo a base de compuestos de antraquinona y conteniendo productos de degradación de estas últimas con el fin de regenerarlas y reutilizarlas en el procedimiento de síntesis del agua oxigenada. Según este documento, la solución de trabajo se pone en contacto con alúmina activada o magnesia calentándolas. La alúmina retrograda los productos de degradación de la antroquinona en antraquinona, principalmente tetrahidroantraquinona en antraquinona y los epóxidos en tetrahidroantraquinona y después, en antraquinona.
La patente FR 1 468 707 ha aportado también un perfeccionamiento a este procedimiento de regeneración de la solución de trabajo al proponer utilizar una alúmina mejorada con una sustancia alcalina
Una finalidad de la presente invención es la de mejorar aún más la capacidad de la alúmina para regenerar los productos de degradación de la antraquinona y garantizar el mantenimiento de la actividad de dicha alúmina en un gran número de ciclos de regeneración.
Con este objeto, la invención presenta un procedimiento de regeneración de una solución de trabajo para la producción de agua oxigenada, solución de trabajo que contiene, por lo menos, un derivado de la antraquinona y, lo menos, un producto de degradación de este derivado, producto procedente de las reducciones y oxidaciones sucesivas de la solución de trabajo en la que se pone en contacto dicha solución con alúmina, alumina procedente de la conformación por extrusión.
En consecuencia, el principio de la invención se basa en el hecho de que la alúmina ha sido especialmente preparada en lo que se refiere a su conformación.
Las bolas de alúmina utilizadas en el procedimiento de la invención no deberán dimanar de un procedimiento de conformación de la alúmina por tecnología rotatoria, entendiendo por tal todo aparato en el que la aglomeración se efectúe por la puesta en contacto y rotación del producto a granular sobre él mismo. Como aparato de este tipo pueden citarse la grageadora giratoria y el tambor giratorio.
Según la invención, se trata de extrusiones de alúmina que se obtienen generalmente mediante la mezcla y después la extrusión de una materia a base de alúmina, materia que puede proceder de la deshidratación rápida de hidrargilita o de la precipitación de alúmina boehmita o pseudo-boehmita y, por último, de la calcinación. Durante la mezcla, la alúmina puede mezclarse con aditivos tales como los porógenos. A título de ejemplo, diremos que las extrusiones puede prepararse por el procedimiento de preparación descrito en la patente US 3.856.708.
Preferentemente, la alúmina utilizada en el procedimiento de la invención presenta un volumen poroso total (VPT) de, por lo menos, 0,25 ml/g, preferentemente, de 0,40 ml/g por lo menos.
Este volumen poroso total se mide de la manera siguiente: Se determina el valor de la densidad de grano y de la densidad absoluta, midiéndose, respectivamente, la densidad de grano (Dg) y la densidad absoluta (Da) por el método de picnometría de mercurio y helio, viniendo dado el VPT por la fórmula:
1/Dg - 1/Da.
Generalmente, se emplean alúminas de granulometría máxima de 5 mm, preferentemente, todo lo más de 3,5 mm y, todavía mucho mejor, de a lo sumo 2,4 mm. La granulometría se ajusta en el caso de una conformación por coagulación en gotas, al diámetro de las bolas y, en el caso de extrusiones, al diámetro de su sección transversal.
Preferentemente, la alúmina presenta una superficie específica de 10 m2/g por lo menos, preferentemente, de 50 m2/g por lo menos. Esta superficie específica es una superficie medida por el método BET, entendiendo por tal la superficie específica determinada por adsorción de nitrógeno de acuerdo con la norma ASTM D 3663-78, establecida por el método BRUNAUER-EMMETT-TELLER descrito en ``The Journal of the American Society'' 60.309 (1938).
De manera preferente, el procedimiento de la invención utiliza una alúmina que contiene, lo menos, un compuesto de un elemento elegido entre los alcalinos, las tierras raras y los alcalino-térreos. Este compuesto puede ser un óxido, un hidróxido, una sal o una mezcla de estos, pudiendo citarse, a título de ejemplo, además de los hidróxidos, los sulfatos, nitratos, halogenuros, acetatos, formiatos, carbonatos y las sales de los ácidos carboxílicos. Se utilizan, preferentemente, los elementos elegidos entre el sodio, el potasio, el calcio y el lantano.
El porcentaje de alcalino, de tierra rara y/o de alcalino-térreos es, generalmente, de un mínimo de 15 mmoles por 100 g de alúmina, preferentemente, de 30 mmoles por lo menos y todavía mejor, entre 30 y 400 mmoles y, ventajosamente, entre 30 y 160 mmoles.
El depósito de este compuesto sobre la alúmina o en la misma puede realizarse por cualquier procedimiento conocido por el personal perito en la materia, como, ejemplo, por impregnación de la alúmina ya preparada con elementos alcalinos, de tierras raras o alcalino-térreos o precursores de estos elementos o con una mezcla de los elementos alcalinos, de tierras raras o alcalino-térreos o de los precursores con la alúmina en el curso de la conformación de estos materiales. Estos elementos pueden introducirse también en la alúmina mediante coprecipitación de la alúmina y de los elementos alcalinos, de tierras raras o alcalino-térreos o de sus precursores.
En el caso de depósito por impregnación, ésta se efectúa de la manera conocida poniendo en contacto la alúmina con una solución, una sal o un gel que contenga, por lo menos, un elemento alcalino, tierras raras o alcalino-térreos en forma de óxido o de sal o de uno de sus precursores.
La operación se realiza generalmente templando la alúmina en un volumen determinado de solución de, lo menos, un precursor de un elemento alcalino, de tierras raras o de alcalino-térreos.
Por solución de un precursor de uno de estos elementos se entiende una solución de una sal o compuesto del elemento o, lo menos, uno de los elementos alcalinos, de tierras raras o alcalino-térreos, sales y compuestos que deben ser térmicamente descomponibles.
La concentración en sal de la solución se elige en función de la cantidad de elemento a depositar sobre la alúmina.
Según un método preferente, estos elementos se depositan por impregnación en seco; es decir, haciendo la impregnación con el volumen de solución necesario para dicha impregnación, pero sin excesos.
Después, la alúmina puede someterse a una operación de secado y, eventualmente, de calcinación. Así, por ejemplo, puede calcinarse a una temperatura entre 150 y 1000ºC, preferentemente entre 300 y 800ºC. Cuando el depósito de los elementos se realice en el transcurso de la conformación, estos últimos o sus precursores se mezclan con la alúmina antes de su conformación.
El procedimiento de regeneración de la invención está especialmente indicado cuando el producto de degradación del derivado de la antraquinona es una tetrahidroantraquinona, una antranona o un epóxido de una tetrahidroantraquinona.
Según el procedimiento de la invención de trabajo a regenerar se pone en contacto con la alúmina a una temperatura comprendido entre 40 y 160ºC. Esta regeneración puede realizarse de una manera continuada, si bien esta etapa puede formar parte integrante del procedimiento continuo de síntesis, por ejemplo, regenerando una parte de la solución de trabajo durante cada ciclo de reducción/oxidación y reintroduciéndola después en el ciclo siguiente.
Otros compuestos además de los citados puede utilizarse para la síntesis del agua oxigenada, principalmente:
- la 2-t-butilantraquinona, la 2-sec-amilantraquinona y sus correspondientes 5,6,7,8-tetrahidroantraquinonas,
- los 2-alquil-1,2,3,4-tetrahidroantraquinonas,
- los 1-alquil-1,2,3,4-tetrahidroantraquinonas,
- los 1-alquil-5,6,7,8-tetrahidroantraquinonas,
- los 1-alqunil-5,6,7,8-tetrahidroantraquinonas,
- la 2-metil-6-amilantraquinona,
- la 2-metil-7-amilantraquinona,
- la 2-t-amiltetrahidroantraquinona,
- la 2-sec-isoamil-tetrahidroantraquinona.
Los ejemplos que siguen ilustran la invención; pero sin limitar su alcance.
Ejemplos
Las muestras de alúmina ensayadas se tratan previamente con una corriente de aire nitrogenado a 300ºC durante tres horas con el fin de eliminar todo vestigio de humedad debido a su almacenamiento y para poder comparar su eficacia en condiciones idénticas.
Se introducen 4 g de alúmina así tratados en 25 g de una solución de trabajo hidrogenada al 68% (en volumen) que contenga 1,2% (en peso) de epóxido de tetrahidroetilantraquinona mantenida a 72ºC. Después de 3 horas de agitación, se realiza un análisis de la solución por cromatografía y se calcula el índice de conversión del epóxido.
Los resultados y otros datos se recopilan en la tabla siguiente.
Alúmina Conformación Granulometría Indice Superficie VPT Indice de
(mm) Na_{2}0 BET(m_{2}/g) (ml/g) conversión (%)
1 TT* 1,4-2,8 3710 ppm 333 0,42 4
2 TT* 1,4-2,8 2% 275 0,39 20
3 ME* 1,6 200ppm 218 0,58 33
4 ME* 1,6 2% 182 0,56 62
5 CG* 1,8-2,1 2% 174 0,60 58
TT*: tecnología rotatoria
ME*: mezcla/extrusión
CG*: coagulación en gotas

Claims (7)

1.Procedimiento de regeneración de una solución de trabajo para producir agua oxigenada, solución que contiene, por lo menos, un derivado de antraquinona y, por lo menos, un producto de degradación de este derivado, producto procedente de reducciones y oxidaciones sucesivas de la solución de trabajo en la que se pone en contacto la solución de trabajo con la alúmina, caracterizado porque la citada alúmina se obtiene por conformación por extrusión.
2. Procedimiento según la reivindicación 1, caracterizado porque la alúmina presenta un volumen poroso total de, por lo menos, 0,25 ml/g, preferentemente, de menos de 0,40 ml/g.
3. Procedimiento según las reivindicaciones 1 ó 2, caracterizado porque la alúmina presenta una granulometría de 5 mm como máximo, preferentemente, de 3,5 mm como máximo.
4. Procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque la alúmina presenta una superficie específica de, lo menos, 10 m2/g, preferentemente de, por lo menos, 50 m2/g.
5. Procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque la alúmina contiene, por lo menos, un compuesto de un elemento elegido entre los alcalinos, tierras raras y alcalino-térreos.
6. Procedimiento según la reivindicación precedente, caracterizado porque el índice de alcalino, de tierras raras y/o de álcalino-térreos es, como mínimo, de 15 mmoles por 100 g de alúmina, preferentemente como mínimo de 30 mmole y todavía más preferentemente entre 30 y 400 mmole y, todavía mejor, entre 30 y 160 mmole.
7. Procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque el producto de degradación del derivado de la antraquinona es una tetrahidroantraquinona, una antranona o un epóxido de una tetrahidroantraquinona.
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