ES2201662T3 - Procedimiento de gas asistido por plasma. - Google Patents
Procedimiento de gas asistido por plasma.Info
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Abstract
Un reactor asistido por plasma para la eliminación simultánea de óxidos de nitrógeno y productos de combustión carbonosos de gases de escape, que comprende una cámara (11) reactora adaptada para ser conectada a un sistema de escape de gas, un lecho permeable a los gases de un material (12) activo contenido dentro del reactor (11), medios (7, 13, 14, 6, 8) para hacer que los gases de escape pasen a través del lecho de material (12) activo, y medios (6, 9, 10, 14, 5) para excitar hasta un estado de plasma gases de escape que pasan a través del lecho de material (12) activo, caracterizado porque el lecho de material (12) activo incluye un material de óxido metálico mixto que tiene la fórmula general A2-xA1xB1-yB1yO4.
Description
Procesamiento de gas asistido por plasma.
La presente invención se refiere al procesamiento
de medios gaseosos asistido por plasma, en particular, a la
reducción de la emisión de productos de combustión carbonosos y
nitrogenados de los escapes de motores de combustión interna.
Uno de los principales problemas asociados con el
desarrollo y el uso de los motores de combustión interna es el de
las emisiones de escape nocivas de tales motores. Dos de los
materiales más perjudiciales, particularmente en el caso de motores
diesel, son la materia en partículas (principalmente carbono) y los
óxidos de nitrógeno (NO_{x}). Las regulaciones de control de
emisiones crecientemente rigurosas están forzando a los fabricantes
de motores y vehículos de combustión interna a encontrar modos más
eficaces de eliminar estos materiales, en particular, de emisiones
de escape de motores de combustión interna. Desgraciadamente, en la
práctica, se encuentra que un número de técnicas que mejoran la
situación en relación con uno de los componentes previo de las
emisiones de escape de motores de combustión interna tiende a
empeorar la situación en relación con el otro. Aun así, se han
investigado una variedad de sistemas para atrapar emisiones en
partículas en motores de combustión interna, particularmente en
relación con hacer que tales trampas para emisiones en partículas
sean capaces de regenerarse cuando se han saturado con material en
partículas.
Ejemplos de tales filtros para partículas para
escapes de motores diesel también se encuentran en la Solicitud de
Patente Europea EP 0 010 384; las Patentes de EE.UU. 4.505.107;
4.485.622; 4.427.418; y 4.276.066; EP 0 244 061; EP 0 112 634 y EP 0
132 166.
En todos los casos previos, la materia en
partículas se retira de gases de motores diesel mediante una simple
retención física del material en partículas en los intersticios de
un cuerpo filtrante poroso, habitualmente cerámico, que a
continuación se regenera calentando el cuerpo filtrante hasta una
temperatura a la que las partículas de escape del motor diesel
atrapadas se eliminan por quemado. En la mayoría de los casos el
cuerpo filtrante es monolítico, aunque EP 0 010 384 también
menciona el uso de cuentas cerámicas, mallas de alambre o tamices
metálicos. La Patente de EE.UU. 4.427.418 describe el uso de
alambre cerámico revestido o fibras cerámicas.
La Patente de Gran Bretaña 2.274.412 describe un
método y un aparato para eliminar contaminantes en partículas y
otros de gases de escape de motores de combustión interna, en el
que los gases de escape se hacen pasar a través de un lecho de
nódulos cargados de material, preferiblemente ferroeléctrico, que
tiene una alta constante dieléctrica. Además de eliminar materiales
en partículas mediante oxidación, especialmente oxidación
favorecida por descarga eléctrica, se describe la reducción de gases
de NO_{x} hasta nitrógeno, mediante el uso de nódulos adaptados
para catalizar la reducción de NO_{x} según se ejemplifica
mediante el uso de titanato de bario como el material
ferroeléctrico para los nódulos.
Además, las patentes de EE.UU 3 983 021, 5 147
516 y 5 284 556 describen la reducción catalítica de óxidos de
nitrógeno. Sin embargo, US 3 983 021 solamente trata de la
reducción de NO hasta N en una descarga luminiscente silenciosa,
cuya temperatura se mantiene por debajo de un valor al que no se
produce la oxidación de N o NO hasta óxidos de nitrógeno
superiores. No se menciona la retirada simultánea de
hidrocarburos.
Sin embargo, los llamados cuerpos de contacto se
usan en el procedimiento de US 3 983 021, y algunos de los
descritos pueden tener algunas propiedades catalíticas, la
catálisis no parece ser una característica necesaria del
procedimiento de US 3 983 021. Otras propiedades superficiales,
tales como la adsorción sobre materiales de gran superficie
específica, son la base del procedimiento de US 3 983 021.
La patente de EE.UU. 5 147 516 no se refiere al
uso de catalizadores para eliminar NO_{x}, sino que los
materiales catalíticos implicados se definen muy específicamente
como tolerantes al azufre y que derivan su actividad catalítica de
su forma en vez de sus propiedades superficiales.
Además, las condiciones de trabajo están
definidas muy rigurosamente. No existe una mención específica del
tipo, si existe, de descarga eléctrica implicado. Todo lo que se
describe es que la eliminación de NO_{x} depende de interacciones
electrón-mólecula, facilitadas por la estructura
de los materiales "de corona-catalíticos", no
de las interacciones intermoleculares relacionadas con la presente
invención. No existe una mención de la eliminación simultánea de
hidrocarburos de las corrientes gaseosas que se tratan mediante la
invención de US 5 147 516.
La patente de EE.UU. 5 284 556 describe la
eliminación de hidrocarburos de emisiones de escape de motores de
combustión interna. Sin embrago, el procedimiento implicado es
puramente uno de disociación en una descarga eléctrica del llamado
tipo "silencioso", es decir, una descarga que se produce entre
dos electrodos al menos uno de los cuales está asilado. El
dispositivo descrito es una cámara de descarga abierta, no un
dispositivo de lecho relleno. Se hace mención a la posible
deposición de un catalizador reductor de NO_{x} sobre uno de los
electrodos.
En un contexto más amplio, también se conoce la
precipitación de materia en partículas cargada mediante fuerzas
electrostáticas. Sin embargo, en este caso, la precipitación
habitual tiene lugar sobre electrodos planos más grandes o tamices
mecánicos.
El uso de materiales de perovskita estratificados
que tienen la fórmula general
A_{2-x}A^{1}_{x}B_{1-y}B^{1}_{y}O_{4},
o, cuando A = A^{1} y B = B^{1}, A_{2}BO_{4}, para la
reducción de NO_{x} mediante materiales en partículas de hollín de
combustible diesel en presencia de oxígeno en exceso ha sido
analizado por Yosutake Teraoka y otros en el artículo
"Simultaneous Catalytic Removal of NO_{x} and Diesel Soot
Particulate Over Perovskite-related Oxides"
Catalysis Today Volume 27 (1996) 107-115 y Guido
Saracco y otros en el artículo "Simultaneous Abatement of Diesel
Soot and NO_{x} by Perovskite-type Catalysts"
Ceramic Transactions volumen 73, 27-38 (1997). Sin
embargo, en ambos casos, los artículos tratan solamente de elucidar
las reacciones químicas implicadas y no tratan del diseño de
reactores prácticos para usar con motores de combustión interna.
Los materiales estudiados se usan pasivamente, es decir, aparte de
ser calentados posiblemente, no se someten a influencias
externas.
De acuerdo con la presente invención, en uno de
sus aspectos se proporciona un reactor asistido por plasma para la
eliminación simultánea de óxidos de nitrógeno y productos de
combustión carbonosos de gases de escape, que comprende una cámara
reactora adaptada para ser conectada a un sistema de escape de
gases, un lecho permeable a los gases de un material activo
contenido dentro del reactor, nódulos para hacer que los gases de
escape pasen a través del lecho del material activo y medios para
excitar en un estado de plasma gases de escape que pasan a través
del lecho de material activo, caracterizado porque el lecho de
material activo incluye un material de óxido metálico mixto que
tiene la fórmula general
A_{2-x}A^{1}_{x}B_{1-y}B^{1}_{y}O_{4}.
De acuerdo con la presente invención, en otro de
sus aspectos se proporciona un reactor asistido por plasma para la
eliminación simultánea de óxidos de nitrógeno y productos de
combustión carbonosos de gases de escape de motores de combustión
interna, que comprende la cámara reactora adaptada para ser
conectada al sistema de escape de un motor de combustión interna,
un lecho permeable a los gases de un material activo contenido
dentro del reactor, medios para hacer que los gases de escape pasen
a través del lecho del material activo y medios para excitar hasta
un estado de plasma gases de escape que pasan a través del lecho de
material activo, caracterizado porque el lecho de material activo
incluye un material de óxido metálico mixto que tiene la fórmula
general
A_{2-x}A^{1}_{x}B_{1-y}B^{1}_{y}O_{4}.
El reactor puede separarse en dos componentes, en
el primero de los cuales el medio gaseoso se excita hasta el estado
de plasma y en el segundo de los cuales el medio gaseoso excitado
se pone en contacto con el material activo de óxido metálico
mixto.
Los componentes excitantes del reactor pueden ser
de cualquier forma conveniente, tal como la que se describe en la
patente previa GB 2.274.412, o un dispositivo de descarga en corona
o un dispositivo de barrera dieléctrica también conocido como
dispositivo de descarga silenciosa.
Preferiblemente, el lecho de material activo está
en la forma de una aglomeración de cuerpos del material activo en
forma de esferas, nódulos conformados regularmente o irregularmente
o productos extruídos huecos. Los cuerpos del material activo
pueden incluir un aglutinante cerámico, por ejemplo sílice, alúmina
o titania o cualquier combinación de las mismas, por ejemplo
sílice-titania. El aglutinante puede derivarse de
un gel, particularmente cuando han de elaborarse esferas del
material activo.
Pueden producirse muchas composiciones de
perovskita estratificadas cuando A, A^{1} se seleccionan de los
elementos La, Sr, Ba y K, y B, B^{1} se seleccionan de los
elementos Co, Mn, Cr, Cu, Mg y V. Ejemplos son
La_{1,8}Ba_{0,2}CuO_{4};
La_{1,7}Sr_{0,3}Cu_{0,9}V_{0,1}O_{4};
La_{1,9}K_{0,1}Cu_{0,7}Cr_{0,3}O_{4};
La_{1,8}Ba_{0,2}Cr_{0,7}V_{0,3}O_{4} y
La_{1,9}K_{0,1}Cu_{0,95}V_{0,05}O_{4}. El último de estos
es particularmente adecuado para usar para realizar la invención,
como lo es para material básico La_{2}CuO_{4}.
La invención de describirá ahora, a modo de
ejemplo, con referencia a los dibujos adjuntos, en los que,
la figura 1 es una sección longitudinal de un
reactor que encarna la invención para la eliminación simultánea de
óxidos de nitrógeno y carbono en partículas de las emisiones de
escape de un motor de combustión interna,
la figura 2 es una sección longitudinal de una
segunda modalidad de la invención.
En referencia a la figura 1 de los dibujos, un
reactor 1 para eliminar simultáneamente NO_{x} y productos de
combustión carbonosos en partículas del escape de un motor de
combustión interna consiste en una cámara 2 cilíndrica de acero
inoxidable que tiene el extremo 3 de entrada y el extremo 4 de
salida por medio de los cuales puede conectarse al sistema de
escape de un motor de combustión interna. La cámara 2 está
dispuesta, durante el uso, para ser conectada a un punto 5 de toma
de tierra. Los electrodos 6 y 14 interno y externo de acero
inoxidable, cilíndricos, perforados, se sitúan coaxialmente dentro
de la cámara 2 por medio de dos soportes 7 y 8 eléctricamente
aislantes. El espacio 11 limitado por los electrodos 6 y 14 y los
soportes 7 y 8 está relleno, en este ejemplo, con un lecho de
nódulos de material activo ilustrado muy esquemáticamente en 12. El
extremo aguas arriba del electrodo 6 interno está cerrado y está
dispuesto para ser conectado a través de un alimentador 10 aislante
a una fuente 9 de un potencial eléctrico suficiente para excitar un
plasma no térmico en los gases de escape en los intersticios entre
los nódulos 12. Un potencial conveniente para este propósito es un
potencial de aproximadamente 10 kV a 30 kV que puede ser un
potencial continuo regularmente pulsatorio o un potencial alterno
continuamente variable, o puede ser un potencial continuo
interrumpido. Típicamente se emplea un potencial de 20 kV por 30 mm
de profundidad del lecho.
El soporte 7 más cercano al tubo 3 de entrada
tiene un número de agujeros 13 axiales dispuestos regularmente
alrededor de su periferia de modo que los gases de escape entrantes
se constriñen para pasar por el espacio 15 entre el electrodo 14
externo y la cámara 2 del reactor 1 y de ahí radialmente a través
del lecho 12 de material activo antes de pasar a través del
electrodo 6 interno y abandonar la cámara 2 a través del extremo 4
de escape.
El lecho 12 de material activo consiste en una
aglomeración de esferas de una perovskita estratificada, tal como
La_{2}CuO_{4}. Otro material de perovskita estratificada con el
que pueden elaborarse las esferas es el material parcialmente
sustituido La_{1,9}K_{0,1}Cu_{0,95}V_{0,05}O_{4}.
Las esferas incluyen un aglutinante cerámico tal
como sílice, alúmina o titania o combinaciones de estas, donde el
aglutinante, por ejemplo, puede derivarse de materiales de
sol-gel o de un polvo fino. Una proporción típica de
material aglutinante es tres por ciento en peso. Además, pueden
usarse otras conformaciones para los nódulos, por ejemplo, pueden
ser conformaciones irregulares, o productos extruidos - la
fabricación de la última forma de nódulos puede facilitarse
mediante la inclusión de un aglutinante cerámico tal como un gel de
sílice-titania en el material precursor a partir del
cual se elaboran los nódulos.
Pueden usarse otros óxidos mixtos que tienen la
fórmula general
A_{2-x}A^{1}_{x}B_{1-y}B^{1}_{y}O_{4},
así como también otros aglutinantes cerámicos, con tal de que
tengan constantes dieléctricas que sean suficientes para permitir
que un plasma se establezca y permanezca en los gases de escape en
los intersticios entre los nódulos, las cuentas o los productos
extruidos que forman el lecho 12 en el reactor. Alternativamente, o
adicionalmente, puede proporcionarse una barrera dieléctrica entre
los electrodos (6, 14) de modo que el reactor funcione como un tipo
de reactor de barrera dieléctrica. Tal barrera dieléctrica se
proporciona lo más convenientemente en forma de un revestimiento
sobre uno o ambos de los electrodos (6, 14). Una alternativa
adicional es incluir con el material de óxido mixto una proporción
de material adicional de alta permisividad eléctrica tal como
titanato de bario.
En la modalidad de la invención descrita
previamente, el material activo de perovskita en el lecho 12 de
nódulos también se usa como un medio dieléctrico, por medio del cual
los gases de escape que pasan a través del reactor 1 pueden
someterse a suficiente estrés eléctrico para excitarlos hasta un
estado de plasma. Sin embargo, esta no es una característica
necesaria de la invención y los gases de escape pueden someterse a
un procedimiento de excitación separado antes de exponerse al
material de perovskita.
La figura 2 muestra una segunda modalidad en la
que se realiza esto, y en la que los componentes que son similares
a componentes correspondientes de la primera modalidad tienen los
mismos números de referencia. La cámara 1 reactora es alargada y
contiene un primer reactor de excitación similar al descrito
previamente, pero en el que los nódulos 12 de perovskita se
reemplazan por nódulos de un material dieléctrico, preferiblemente
ferroeléctrico, elegido para optimizar la excitación de los gases de
escape, y un segundo reactor similar en el boceto al primer
reactor, pero en el que no hay conexiones eléctricas con el lecho
11 de nódulos 12 de material activo de perovskita.
Pueden usarse otras formas de reactor de
excitación que implican un plasma no térmico, tal como un reactor
de descarga en corona o una barrera dieléctrica o un reactor de
descarga silenciosa. Además, el segundo reactor puede remplazarse
por un lecho permeable a los gases, monolítico, de flujo axial, de
material activo de perovskita.
Separando el reactor en dos componentes, un
componente de excitación y un componente de tratamiento, puede
maximizarse la excitación de los gases de escape, incrementando así
su susceptibilidad a la acción del material de perovskita y la
eficacia global del sistema reactor.
Claims (17)
1. Un reactor asistido por plasma para la
eliminación simultánea de óxidos de nitrógeno y productos de
combustión carbonosos de gases de escape, que comprende una cámara
(11) reactora adaptada para ser conectada a un sistema de escape de
gas, un lecho permeable a los gases de un material (12) activo
contenido dentro del reactor (11), medios (7, 13, 14, 6, 8) para
hacer que los gases de escape pasen a través del lecho de material
(12) activo, y medios (6, 9, 10, 14, 5) para excitar hasta un estado
de plasma gases de escape que pasan a través del lecho de material
(12) activo, caracterizado porque el lecho de material (12)
activo incluye un material de óxido metálico mixto que tiene la
fórmula general
A_{2-x}A^{1}_{x}B_{1-y}B^{1}_{y}O_{4}.
2. Un reactor asistido por plasma de acuerdo con
la reivindicación 1, para la eliminación simultánea de óxidos de
nitrógeno y productos de combustión carbonosos de gases de escape
de motores de combustión interna, caracterizado además porque
la cámara (1) reactora está adaptada para ser conectada al sistema
de escape de un motor de combustión interna.
3. Un reactor de acuerdo con la reivindicación 2,
caracterizado porque los componentes A A^{1} del material
de óxido metálico mixto se seleccionan del grupo de elementos que
comprende La, Sr, Ba y K, y los componentes B B^{1} del material
de óxido metálico mixto se seleccionan del grupo de elementos que
comprende Co, Mn, Cr, Cu, Mg y V.
4. Un reactor de acuerdo con la reivindicación 3,
caracterizado porque el óxido metálico mixto es
La_{2}CuO_{4}.
5. Un reactor de acuerdo con la reivindicación 3,
caracterizado porque el material 12 activo de óxido metálico
mixto se selecciona del grupo que comprende
La_{1,8}Ba_{0,2}CuO_{4};
La_{1,7}Sr_{0,3}Cu_{0,9}V_{0,1}O_{4};
La_{1,9}K_{0,1}Cu_{0,7}Cr_{0,3}O_{4};
La_{1,8}Ba_{0,2}Cr_{0,7}V_{0,3}O_{4} y
La_{1,9}K_{0,1}
Cu_{0,95}V_{0,05}O_{4}.
Cu_{0,95}V_{0,05}O_{4}.
6. Un reactor de acuerdo con la reivindicación 4,
caracterizado porque el óxido metálico mixto es
La_{1,9}K_{0,1}Cu_{0,95}V_{0,05}O_{4}.
7. Un reactor de acuerdo con cualquiera de las
reivindicaciones 2 a 6, caracterizado porque el lecho (1) de
material activo está en la forma de una aglomeración de cuerpos
(12) del material activo en forma de esferas, nódulos conformados
regularmente o irregularmente o productos extruidos huecos.
8. Un reactor de acuerdo con la reivindicación 7,
caracterizado porque los cuerpos (12) de material activo
incluyen un material aglutinante cerámico.
9. Un reactor de acuerdo con la reivindicación 8,
en el que el material aglutinante cerámico comprende sílice,
titania o alúmina o cualquier combinación de las mismas.
10. Un reactor de acuerdo con la reivindicación 8
o la reivindicación 9, en el que el material aglutinante cerámico
está presente en la proporción de aproximadamente tres por ciento
en peso.
11. Un reactor de acuerdo con cualquiera de las
reivindicaciones 8 a 10, en el que los cuerpos (12) de material
activo están en forma de esferas.
12. Un reactor de acuerdo con cualquier
reivindicación precedente, caracterizado porque los medios
(5, 6, 9, 10, 14) para excitar los gases de escape hasta el estado
de plasma están separados del lecho (11) de material (12) activo de
óxido metálico mixto y preceden al lecho (11) de material (12) de
óxido metálico mixto
13. Un reactor de acuerdo con cualquiera de las
reivindicaciones 1 a 11, caracterizado porque los medios para
excitar los gases hasta el estado de plasma comprenden al menos dos
electrodos (6, 14) en contacto con el lecho (11) de material activo
y medios (9, 10) para aplicar a los electrodos una diferencia de
potencial suficiente para excitar los gases de escape hasta un
estado de plasma en los intersticios del lecho (11) de material
activo.
14. Un reactor de acuerdo con la reivindicación
13, caracterizado además porque se proporciona una barrera
dieléctrica entre dichos dos electrodos (6, 14).
15. Un reactor de acuerdo con la reivindicación
14, caracterizado además porque la barrera dieléctrica se
proporciona en la forma de un revestimiento sobre la superficie de
uno o ambos de dichos dos electrodos (6, 14).
16. Un reactor de acuerdo con la reivindicación
13, caracterizado además porque se incorpora un material de
alta permisividad dieléctrica en el lecho de material activo.
17. Un reactor de acuerdo con cualquiera de las
reivindicaciones 1 a 12, caracterizado porque el lecho de
material (12) activo está en la forma de un monolito permeable a
los gases.
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