ES2203482T3 - Composiciones de recubrimiento que contienen macromoleculas altamente estructuradas. - Google Patents

Composiciones de recubrimiento que contienen macromoleculas altamente estructuradas.

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ES2203482T3 ES00935850T ES00935850T ES2203482T3 ES 2203482 T3 ES2203482 T3 ES 2203482T3 ES 00935850 T ES00935850 T ES 00935850T ES 00935850 T ES00935850 T ES 00935850T ES 2203482 T3 ES2203482 T3 ES 2203482T3
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Eric Diaz Felton
Josef Huybrechts
Gary Delmar Jaycox
Patricia Mary Ellen Sormani
Marko Strukelj
Lech Wilczek
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Abstract

Composición de recubrimiento que comprende: un componente reticulante que comprende una poliamina, una policetimina o una combinación de las mismas, teniendo dicha poliamina un promedio de al menos dos funcionalidades de amina por molécula de poliamina y teniendo dicha policetimina un promedio de al menos dos funcionalidades de cetimina por molécula de policetimina; y un componente aglutinante que comprende: un polímero acrílico que está funcionalizado con funcionalidades de acetoacetato y al menos un diluyente reactivo estructurado que tiene un peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC de 100 a 45.000, estando dicho diluyente prácticamente exento de funcionalidades de acrilato y teniendo dicho diluyente al menos dos funcionalidades de acetoacetato por molécula de diluyente; siendo el diluyente reactivo estructurado seleccionado de entre los miembros del grupo que consta de moléculas estructuradas en estrella, en estrella expandida, dendríticas y ciclodextrínicas.

Description

Composiciones de recubrimiento que contienen macromoléculas altamente estructuradas.
La presente invención se refiere a composiciones curables, y más en particular a composiciones de recubrimiento que son curables a temperatura ambiente, tienen un bajo contenido de sustancias orgánicas volátiles (VOC) y son adecuadas para ser usadas en las aplicaciones de reacabado en el sector del automóvil. Son utilizadas las de una serie de composiciones de recubrimiento transparentes y pigmentadas en varios recubrimientos tales como, por ejemplo, imprimaciones, capas base y capas transparentes que son usados en los recubrimientos de reacabado del automóvil, que están en general hechos a base de disolventes.
Al reparar averías tales como abolladuras y rascaduras en las carrocerías de automóvil, típicamente se procede a lijar o eliminar por amolado utilizando medios mecánicos el recubrimiento original en la zona averiada y en torno a la misma. A veces el recubrimiento original es eliminado de una parte o de la totalidad de la carrocería de automóvil para dejar al descubierto el sustrato (p. ej. metal desnudo) subyacente. Tras haber reparado la avería, la superficie reparada es recubierta, preferiblemente con composiciones de recubrimiento con bajo contenido de sustancias orgánicas volátiles, típicamente en cerramientos de pintura portátiles o permanentes de bajo coste con salida a la atmósfera para retirar los disolventes orgánicos de los recubrimientos de pintura recién aplicados de forma tal que dicha remoción no suponga un peligro para el medio ambiente. En general, el secado y el curado de esta pintura recién aplicada tienen lugar dentro de estos cerramientos. Además, es preferible llevar a cabo los pasos de secado y curado anteriormente mencionados dentro del cerramiento para impedir que la pintura húmeda capte suciedad del aire u otros contaminantes.
Dado que estos cerramientos de pintura ocupan bastante superficie del suelo en los típicos pequeños talleres de reparación de pintura de carrocerías de automóvil, estos talleres prefieren secar y curar estas pinturas lo más rápidamente posible. Los cerramientos más caros están frecuentemente provistos de fuentes de calor tales como lámparas caloríficas o lámparas de infrarrojos convencionales situadas dentro del cerramiento para curar la pintura recién aplicada a velocidades aceleradas. Por consiguiente, para lograr un aprovechamiento más rentable de la superficie del suelo de los talleres y para minimizar los peligros de incendio que se derivan de los recubrimientos húmedos realizados con composiciones de recubrimiento hechas a base de disolventes, sigue habiendo necesidad de formulaciones de recubrimiento que sean de curado rápido, tengan un bajo contenido de sustancias orgánicas volátiles y se curen en condiciones ambientes pero sigan presentando destacadas características funcionales tales como la resistencia a los disolventes.
Uno de los enfoques usados para abordar la problemática anteriormente expuesta supone utilizar un sistema aglutinante que contenga una resina de poliéster convencional funcionalizada con grupos acetoacetato y que tenga al menos dos mitades de acrilato. Sin embargo, el uso de funcionalidades de acrilato tales como las descritas en la Patente US Nº 5.288.802 no constituye la mejor solución si se desean recubrimientos de curado rápido. Por consiguiente, siendo habiendo necesidad de una composición de recubrimiento que tenga un bajo contenido de sustancias orgánicas volátiles y se cure rápidamente en condiciones ambientes.
Otra desventaja de las composiciones descritas en la Patente US Nº 5.288.802 es el olor desagradable y ofensivo que va asociado a los diluyentes funcionalizados con acrilato que son usados en estas composiciones.
Por consiguiente, sería extremadamente ventajoso aportar una composición que no tan sólo se cure más rápidamente que los actuales recubrimientos subyacentes de este tipo para permitir a los talleres de reparación de pintura de carrocerías de automóvil terminar rápidamente las reparaciones, sino que tenga además olores menos ofensivos.
La presente invención está dirigida a una composición de recubrimiento que comprende:
un componente reticulante que comprende una poliamina, una policetimina o una combinación de las mismas, teniendo dicha poliamina un promedio de al menos dos funcionalidades de amina por molécula de poliamina y teniendo dicha policetimina un promedio de al menos dos funcionalidades de cetimina por molécula de policetimina; y
un componente aglutinante que comprende:
al menos un diluyente reactivo estructurado que tiene un peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC (GPC = cromatografía de infiltración sobre gel) de 100 a 45.000, estando dicho diluyente prácticamente exento de funcionalidades de acrilato y teniendo dicho diluyente al menos dos funcionalidades de acetoacetato por molécula de diluyente.
La presente invención está además dirigida a un método para producir un recubrimiento sobre un sustrato, comprendiendo dicho método los pasos de:
mezclar un componente reticulante con un componente aglutinante para formar una mezcla lista para la aplicación, comprendiendo dicho componente reticulante una poliamina, una policetimina o una combinación de los mismos, teniendo dicha poliamina un promedio de al menos dos funcionalidades de amina por molécula de poliamina y teniendo dicha policetimina un promedio de al menos dos funcionalidades de cetimina por molécula de policetimina; comprendiendo dicho componente aglutinante al menos un diluyente reactivo estructurado que tiene un peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC de 100 a 45.000, estando dicho diluyente prácticamente exento de funcionalidades de acrilato y teniendo dicho diluyente al menos dos funcionalidades de acetoacetato por molécula de dicho diluyente;
aplicar una capa de dicha mezcla lista para la aplicación a dicha superficie; y
curar dicha capa bajo condiciones ambientes para formar dicho recubrimiento sobre dicha superficie de dicho sustrato.
Una de las ventajas de la presente invención es su bajo contenido de sustancias orgánicas volátiles, que es bastante inferior al estipulado por las actuales directrices del Environment Protection Agency (= Organismo de Protección del Medio Ambiente) (EPA) de los Estados Unidos.
Otra ventaja de la composición de la presente invención es la de que la misma está exenta de grupos isocianato. Como resultado de ello, la composición tiene menos toxicidad que las composiciones de recubrimiento convencionales que contienen grupos isocianato, tales como los poliuretanos. Esta reducida toxicidad resulta particularmente útil para los talleres de reparación de pintura del automóvil que pueden no disponer de las instalaciones físicas que son necesarias para trabajar con composiciones más tóxicas que contienen funcionalidades de isocianato.
Otra ventaja adicional de la composición de la presente invención es la de que la misma reduce el tiempo para el lijado, que es el tiempo que debe transcurrir antes de que el recubrimiento pueda ser lijado sin obstruir el papel de lija, incrementando con ello el número de reparaciones que podrían ser efectuadas en un día.
Otra ventaja adicional de la composición de la presente invención es la de que la misma no desprende olores acres como los que van a menudo asociados a los compuestos de bajo peso molecular que contienen mitades con funcionalidad de acrilato. Compuestos como éstos son empleados en composiciones de recubrimiento convencionales que no contienen isocianato y tienen un bajo contenido de sustancias orgánicas volátiles.
En el sentido en el que se les utiliza en la presente, las expresiones siguientes y los vocablos siguientes tienen los significados que se indican a continuación:
La expresión "composición de recubrimiento en dos unidades de envasado" significa una composición termoendurente que consta de dos componentes que son guardados en envases independientes que son típicamente cerrados herméticamente para incrementar la duración de conservación de los componentes de la composición de recubrimiento. Los componentes son mezclados justo antes de su uso para formar una mezcla lista para la aplicación que tiene un limitado tiempo disponible para la aplicación que es típicamente de unos pocos minutos, siendo por ejemplo de 15 minutos a 45 minutos o de hasta unas pocas horas, como por ejemplo de 2 horas a 6 horas. La mezcla lista para la aplicación es aplicada en forma de una capa del espesor deseado sobre la superficie de un sustrato tal como una carrocería de automóvil. Tras la aplicación, la capa se seca y se cura para formar sobre la superficie del sustrato un recubrimiento que tiene las deseadas propiedades como recubrimiento, tales como la deseada resistencia a los disolventes.
La expresión "composición de recubrimiento con bajo contenido de sustancias orgánicas volátiles" significa una composición de recubrimiento que tiene menos de 0,6 kilogramos de disolvente orgánico por litro (5 libras por galón) de la composición, según determinación efectuada por el procedimiento previsto en la norma ASTM D3960.
La expresión" composición con alto contenido de sólidos" significa una composición de recubrimiento que tiene un contenido de sólidos de más de un 30 por ciento, preferiblemente un contenido de sólidos situado dentro de la gama de contenidos que va desde un 40 hasta un 95 por ciento, y más preferiblemente un contenido de sólidos situado dentro de la gama de contenidos que va desde un 45 hasta un 80 por ciento, siendo todos éstos porcentajes en peso basados en el peso total de la composición.
La expresión "peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC" significa un peso molecular de promedio en peso medido utilizando el método de la cromatografía de infiltración sobre gel. Fue utilizado un cromatógrafo para cromatografía de líquidos de gran precisión (HPLC) suministrado por la Hewlett-Packard, de Palo Alto, California. A no ser que se indique lo contrario, la fase líquida utilizada era tetrahidrofurano, y el patrón era metacrilato de polimetilo.
El vocablo "polidispersidad" significa el peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC dividido por el peso molecular de promedio en número según determinación efectuada por GPC.
Las expresiones "sólidos del polímero" o "sólidos del aglutinante" significan un polímero o un aglutinante en seco.
El vocablo "(met)acrilato" significa acrilato y metacrilato.
La expresión "diluyente reactivo estructurado" significa una molécula estructurada, tal como una macromolécula, un oligómero o un polímero, que a diferencia de las resinas convencionales tiene una estructura muy bien definida. Los ejemplos de estos diluyentes incluyen moléculas estructuradas en estrella, en estrella expandida, dendríticas (hiperramificadas) o ciclodextrínicas.
Una solución eficaz para reducir el contenido de sustancias orgánicas volátiles es la de usar composiciones de recubrimiento con alto contenido de sólidos que contengan diluyentes reactivos estructurados de bajo peso molecular de promedio en peso, es decir de un peso molecular de promedio en peso de menos de 10.000, funcionalizados con grupos funcionales de acetoacetato posicionados estratégicamente. Esto tiene también la ventaja de una reactividad considerablemente incrementada y de un reducido olor relativo a los diluyentes funcionalizados con acrilato.
La presente invención está dirigida a una composición de recubrimiento que es adecuada para varios procesos de recubrimiento, y particularmente en el proceso de reacabado que en la automoción es usado para recubrir carrocerías de automóvil. La composición es una composición en dos unidades de envasado que incluye un componente reticulante y un componente aglutinante. La composición de recubrimiento incluye de un 20 por ciento a un 80 por ciento, preferiblemente de un 30 por ciento a un 70 por ciento y más preferiblemente de un 40 por ciento a un 65 por ciento del componente reticulante, siendo los porcentajes porcentajes en peso basados en el peso total de los sólidos de los componentes aglutinante y reticulante.
El componente reticulante incluye una poliamina, una policetimina o una combinación de las mismas. Se prefiere la policetimina. Cuando se usa una combinación de una poliamina y una policetimina, la relación de las mismas en partes en peso es de 1 a 100 a 100 a 1, preferiblemente de 1 a 50, y más preferiblemente de 1 a 20.
La poliamina tiene un peso molecular de promedio en peso de al menos 100, según determinación efectuada por cromatografía de infiltración sobre gel usando patrones de metacrilato de polimetilo. Típicamente, el peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC es de 100 a 50.000, preferiblemente de 150 a 10.000, y más preferiblemente de 200 a 5.000.
La poliamina tiene un promedio de al menos dos funcionalidades de amina por molécula, cuyas funcionalidades pueden ser funcionalidades de amina primaria, funcionalidades de amina secundaria o una combinación de funcionalidades de amina secundaria y primaria. Preferiblemente, la poliamina tiene un promedio de 2 a 25, y más preferiblemente de 2 a 6 funcionalidades de amina por molécula de poliamina. Estas funcionalidades de amina pueden estar presentes como funcionalidades colgantes o como funcionalidades de amina posicionadas en la cadena principal del polímero. Se prefieren las funcionalidades de amina colgantes.
Los ejemplos de las poliaminas representativas que son adecuadas para ser usadas en la invención incluyen aminas alifáticas o cicloalifáticas o una combinación de las mismas. Se prefiere la poliamina alifática.
Los ejemplos de poliaminas adecuadas incluyen aminas primarias y secundarias tales como etilendiamina, propilendiamina, butilendiamina, pentametilendiamina, hexametilendiamina, decametilendiamina, 4,7-dioxadecano-1,10-diamina, dodecametilendiamina, 4,9-dioxadodecano-1,12-diamina, 7-metil-4,10-dioxatridecano-1,13-diamina, 1,2-diaminociclohexano, 1,4-diaminociclohexano, 4,4'-diaminodiciclohexilmetano, isoforona diamina, bis(3-metil-4-aminociclohexil)metano, 2,2-bis(4-aminociclohexil)propano, nitrilo tris(etanoamina), bis(3-aminopropil)metilamina, 3-amino-1-(metilamino)propano, 3-amino-1-(ciclohexilamino)propano y N-(2-hidroxietil)etilendiamina. Se prefieren la etilendiamina, la propilendiamina, la butilendiamina y el 1,2-diaminociclohexano.
Otras poliaminas adecuadas incluyen las de la fórmula:
H_{2}N -(R_{2})_{n} - NH - (R_{1})_{n} - NH_{2}
donde los grupos R_{1} y R_{2} pueden ser iguales o distintos y representan un grupo alquileno que contiene de 2 a 6 y preferiblemente de 2 a 4 átomos de carbono, y n es un número seleccionado independientemente que va de 1 a 6 y preferiblemente de 1 a 3. El grupo alquileno es un grupo cicloalquileno o un grupo alquileno que contiene un átomo de oxígeno etérico. Los ejemplos de poliaminas representativas que contienen grupos polialquileno incluyen la dietilentriamina, la dipropilentriamina y la dibutilentriamina. Se prefiere que estas poliaminas sean de naturaleza cicloalifática y contengan de 5 a 15 átomos de carbono, tal como la isoforona diamina; conteniendo más en particular un grupo alfa-alquilo, tal como el bis(3-metil-4-aminociclohexil)metano y el bis(3-metil-4-aminociclohexil)propano.
Otras poliaminas adecuadas incluyen productos de reacción de poliaminas primarias o secundarias, tales como etilendiamina y dietilentriamina, con aductos de polihidroxilos que han reaccionado con poliepóxidos, poliacrilatos, polimetacrilatos, poliisocianatos, polióxidos o una combinación de los mismos.
Los polihidroxilos adecuados incluyen etilenglicol, propilenglicol, dietilenglicol, tetrametilendiol, neopentilglicol, hexametilendiol, ciclohexanodiol, 4,4'-dihidroxibenzofenona, bis-(4-hidroxiciclohexano)metano, glicerol, trimetiloletano, trimetilolpropano, polivinilfenol y pentaeritritol.
Algunos de los poliepóxidos adecuados incluyen aquéllos que contienen al menos dos grupos oxirano en la molécula, es decir,
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donde n es al menos dos, R_{1} es hidrógeno o metilo, y R_{2} representa en un sentido amplio una molécula de base orgánica o un polímero compuesto típicamente de carbono, hidrógeno, oxígeno y opcionalmente nitrógeno, azufre o ambos. Pueden estar también presentes grupos sustituyentes hidroxilo, así como grupos de halógeno y éter. En general, el peso equivalente de epóxido es de 100 a 1.500, preferiblemente de 100 a 1.200, y más preferiblemente de 150 a 600. Estos poliepóxidos pueden ser categorizados en un sentido amplio como alifáticos, aromáticos, cíclicos, acíclicos, alicíclicos o heterocíclicos.
Otro grupo de poliepóxidos que son útiles para ser usados en la presente invención incluye resinas epoxi Novalac®. Estas resinas son preparadas haciendo que una epihaloidrina reaccione con el producto de condensación de un aldehído con un fenol monohídrico o polihídrico. Un ejemplo es el producto de reacción de epiclorhidrina con un condensado de fenolformaldehído.
Otro grupo particularmente preferido de los poliepóxidos lo constituyen los éteres poliglicidílicos de compuestos hidroxi aromáticos polihídricos tales como, por ejemplo, fenoles dihídricos. El fenol debe ser al menos dihídrico, tal como, por ejemplo, resorcinol, catecol, hidroquinona, bis(4-hidroxifenil)-1,1-isobutano; 4,4-dihidroxibenzofenona; bis(4-hidroxifenil)1,1-isobutano; 4,4-dihidroxibenzofenona; bis(4-hidroxifenil)-1,1-etano; bis(2-hidroxinaftenil)metano; 1,5-hidroxinaftaleno y 4,4'-hidroxipropilidenodifenol, es decir bisfenol A. preferiblemente se utiliza bisfenol A. De los muchos poliepóxidos posibles, el que es utilizado principalmente es la epiclorhidrina, a pesar de que es también muy útil la epibromohidrina. Los éteres poliglicidílicos que son especialmente útiles en la presente son obtenidos a base de hacer que epiclorhidrina y bisfenol A reaccionen en presencia de un álcali tal como hidróxido sódico o potásico. Son especialmente útiles en la presente las de la serie de resinas epoxi que son vendidas por la Shell Chemical Company con la marca de fábrica EPON.
Otro grupo de poliepóxidos útiles lo constituyen los éteres poliglicidílicos obtenidos a base de hacer que epihaloidrina, y preferiblemente epiclorhidrina, reaccione con alcoholes polihídricos tales como etilenglicol, dietilenglicol, trietilenglicol, 1,2-propilenglicol, 1,4-butilenglicol, 1,5-pentanodiol, 1,2,6-hexanotriol, glicerol y trimetilolpropano.
Son también útiles los poliepóxidos que son éteres poliglicidílicos de ácidos policarboxílicos. Estos materiales son producidos por medio de la reacción de un compuesto epoxi tal como epiclorhidrina con un ácido policarboxílico alifático aromático tal como ácido oxálico, ácido succínico, ácido glutárico, ácido tereftálico, ácido 2,6-naftalenodicarboxílico y ácido linoleico dimerizado.
Los de otro grupo adicional de poliepóxidos son obtenidos de la epoxidación de materiales alicíclicos olefínicamente insaturados. Están entre éstos los ésteres y éteres epoxialicíclicos que son perfectamente conocidos en la técnica.
Debe entenderse que son también útiles en la presente mezclas de los poliepóxidos. El peso equivalente de epoxi preferido del poliepóxido o de los poliepóxidos es de 87 a 6.000, y más en particular de 120 a 1.000. Los polióxidos adecuados incluyen aquéllos que contienen grupos oxialquileno, es decir,
2
donde R es hidrógeno o alquilo de C_{1} a C_{6}, m es un entero que varía de 1 a 4, y n es un entero que varía de 2 a 50. La proporción de grupos oxialquileno en el poliepóxido depende de una serie de factores entre los cuales están el tamaño del grupo oxialquileno y la naturaleza del poliepóxido.
Los ejemplos de poliisocianatos adecuados incluyen di-, tri- o tetra-isocianatos alifáticos, cicloalifáticos o aromáticos que pueden estar o pueden no estar etilénicamente insaturados, tales como 1,2-propilenodiisocianato, trimetilenodiisocianato, tetrametilenodiisocianato, 2,3-butilenodiisocianato, hexametilenodiisocianato, octametilenodiisocianato, 2,2,4-trimetilhexametilenodiisocianato, 2,4,4-trimetilhexametilenodiisocianato, dodecametilenodiisocianato, omega, omega-dipropileterdiisocianato, 1,3-ciclopentanodiisocinato, 1,2-ciclohexanodiisocianato, 1,4-ciclohexanodiisocianato, isoforona diisocianato, 4-metil-1,3-diisocianatociclohexano, trans-vinilidenodiisocianato, diciclohexilmetano-4,4'-diisocianato, 3,3'-dimetildiclohexilmetano-4,4'-diisocianato, un toluenodiisocianato, 1,3-bis(1-isocianato-1-metiletil)benceno, 1,4-bis(1-isocianato-1-metiletil)benceno, 1,3-bis(isocianatometil)benceno, un xilenodiisocianato, 1,5-dimetil-2,4-bis(isocianatometil)benceno, 1,5-dimetil-2,4-bis(2-isocianatoetil)benceno, 1,3,5-trietil-2,4-bis(isocianatometil)benceno, 4,4'-diisocianatodifenilo, 3,3'-dicloro-4,4'-diisocianatodifenilo, 3,3'-difenil-4,4'-diisocianatodifenilo, 3,3'-dimetoxi-4,4'-diisocianatodifenilo, 4,4'-diisocianatodifenilmetano, 3,3'-dimetil-4,4'-diisocianatodifenilmetano, un diisocianatonaftaleno, poliisocianatos que tienen unidades estructurales de isocianurato, el aducto de 2 moléculas de un diisocianato, tal como hexametilenodiisocianato o isoforona diisocianato, y un diol tal como etilenglicol, el aducto de 3 moléculas de hexametilenodiisocianato y 1 molécula de agua (suministrado con la marca de fábrica Desmodur® N por la Bayer Corporation de Pittsburgh, Pennsylvania), el aducto de 1 molécula de trimetilolpropano y 3 moléculas de toluenodiisocianato (suministrado con la marca de fábrica Desmodur® L por la Bayer Corporation), el aducto de 1 molécula de trimetilolpropano y 3 moléculas de isoforona diisocianato, compuestos tales como 1,3,5-triisocianatobenceno y 2,4,6-triisocianatotolueno, y el aducto de 1 molécula de pentaeritritol y 4 moléculas de toluendiisocianato.
Los ejemplos de poliacrilatos o polimetacrilatos adecuados incluyen monómeros polimerizados tales como ésteres acrílicos o metacrílicos de un compuesto hidroxílico mono-, di- o polifuncional incluyendo acrilato de metilo, metacrilato de metilo, acrilato de etilo, acrilato de hidroxietilo, metacrilato de hidroxietilo, acrilato de propilo, metacrilato de hidroxipropilo, acrilato de butilo, metacrilato de butilo, acrilato de hidroxietilo, acrilato de 2-etilhexilo, acrilato de octilo, acrilato de isobornilo, acrilato de oleilo, metacrilato de glicidilo o (met)acriloxipropiltrimetoxisilano.
Las policetiminas que son adecuadas para ser usadas en la presente invención son obtenidas a base de bloquear los grupos amino de las poliaminas anteriormente descritas con un agente bloqueante tal como un aldehído o una cetona que tenga no más de 18 átomos de carbono, y preferiblemente de 3 a 10 átomos de carbono. Los ejemplos de agentes bloqueantes que son adecuados para los grupos amino incluyen acetona, dietilcetona, metilisobutilcetona, isobutiraldehído, hidroxibutiraldehído, pentanona, ciclohexanona, etilamilcetona, hidroxicitronelal, isoforona y decanona. Se prefiere una cetona alifática o cicloalifática, y es más preferida una cetona alifática o cicloalifática con 3 a 8 átomos de carbono.
El componente aglutinante de la composición de recubrimiento incluye de un 1 por ciento a un 90 por ciento, preferiblemente de un 5 por ciento a un 80 por ciento, y más preferiblemente de un 20 por ciento a un 60 por ciento, de al menos un diluyente reactivo estructurado, siendo los porcentajes porcentajes en peso sobre la base del peso total de sólidos del aglutinante. La molécula del diluyente reactivo estructurado que está prácticamente exenta de funcionalidades de acrilato tiene al menos 2, preferiblemente de 2 a 30, más preferiblemente de 2 a 25, y aún más preferiblemente de 2 a 10, grupos acetoacetato. El diluyente reactivo estructurado tiene un peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC de 100 a 45.000, preferiblemente de 200 a 10.000, y más preferiblemente de 400 a 5.000. El diluyente reactivo estructurado tiene un peso equivalente de acetoacetato (equivalente-gramo) de 100 a 1.000, preferiblemente de 100 a 800, y más preferiblemente de 100 a 600. El diluyente reactivo estructurado tiene una Tg de -100ºC a 100ºC, preferiblemente de -80ºC a 50ºC, y más preferiblemente de -70ºC a -30ºC.
La estructura "altamente ordenada" de estos diluyentes reactivos estructurados les hace marcadamente distintos de los oligómeros poliacrílicos o de poliéster convencionales, que son lineales o lineales con ramificación aleatoria.
Algunos de los diluyentes reactivos estructurados que son adecuados incluyen los que son producidos a base de hacer que una cetena o un compuesto de acetoacetato, tal como terbutilacetoacetato, reaccione con un poliol tal como 1,4-ciclohexanodimetanol, etilenglicol, glicerina, neopentilglicol, bisfenol A extendido con óxido de etileno, trimetilolpropano, tris(2-hidroxietil)isocianurato (Theic), tris(2-hidroxietil)isocianurato extendido con caprolactona, pentaeritritol, el compuesto hidroxílico hexafuncional preparado a base del bisepóxido Epon® 828 (Bisfenol A y epiclorhidrina) y dietanolamina. Los diluyentes reactivos estructurados pueden ser también preparados haciendo que una cetena o un compuesto de acetonato, tal como terbutilacetonato, reaccione con un producto de reacción de un ácido oligomérico tal como ácido dimetilolpropiónico con un epóxido monofuncional tal como óxido de etileno o una lactona tal como \varepsilon-caprolactona. Los diluyentes estructurados anteriormente indicados tienen típicamente una estructura con forma de estrella que tiene al menos dos brazos, y preferiblemente de 3 a 10 brazos. Se ilustra a continuación el proceso para producir los diluyentes reactivos estructurales anteriormente indicados:
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Las ramas de la estructura con forma de estrella anteriormente descrita pueden ser expandidas previendo funcionalidades intermedias terminadas con funcionalidades de hidroxilo. Se hace entonces que estas funcionalidades terminales de hidroxilo en los polioles con forma de estrella reaccionen con una cetena o un terbutilacetonato para producir el diluyente reactivo estructurado con las funcionalidades de acetoacetato.
Las funcionalidades intermedias en el poliol con forma de estrella anteriormente descrito son aportadas por un anhídrido de ácido, siendo a continuación efectuada reacción con un epóxido o una lactona que tiene de 5 a 20 átomos de carbono, y más en particular \varepsilon-caprolactona. Las fórmulas siguientes describen algunos de los detalles de estas reacciones:
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Los adecuados anhídridos de ácido incluyen anhídrido succínico, anhídrido maleico, anhídrido ftálico, anhídrido hexahidroftálico, anhídrido metilhexahidroftálico (MHHPA), anhídrido trimelítico, anhídrido trimelítico hidrogenado, el aducto de Diels-Alder de anhídrido maleico con ácido sórbico, y el aducto de Diels-Alder hidrogenado de anhídrido maleico con ácido sórbico. Los epóxidos adecuados incluyen óxido de etileno y monoepoxiésteres tales como epoxiésteres de ácido benzoico, ácido acético, ácido priválico (Cardura^{MF} E5) (MF = marca de fábrica) y ácido versático (Cardura^{MF} E4). Cuando se utiliza una caprolactona, su porcentaje no deberá ser de más de un 50 por ciento en peso, o de lo contrario el recubrimiento resultante de la misma resulta demasiado blando. Se hace que los grupos hidroxilo primarios o secundarios resultantes que son generados por las síntesis anteriormente descritas reaccionen a continuación con un compuesto de acetoacetato, tal como acetoacetato de terbutilo, para producir compuestos que están coronados con mitades de acetoacetato. Se da información adicional acerca de los análogos hidroxílicos y sus estructuras singulares en la Patente US 5.753.756 concedida a Aerts et al. y en Star Oligomers for low VOC Polyurethane Coatings, de Huybrechts et al., en Surface Coatings International Nº 3, 1998.
Un diluyente reactivo estructurado que tiene estructuras convergentes o divergentes expandidas puede ser producido a base de converger en un núcleo sencillo proporcionado por los polioles anteriormente descritos con funcionalidades adicionales que son terminadas con funcionalidades de acetoacetato, o bien a base de diverger desde un núcleo sencillo proporcionado por los polioles anteriormente descritos con funcionalidades adicionales que son terminadas con funcionalidades de acetoacetato.
Así, estos diluyentes reactivos altamente estructurados poseen tres características arquitectónicas distintivas: un núcleo, capas interiores que se componen de unidades repetidas unidas al núcleo, y un exterior o funcionalidades terminales de acetoacetato unidas a la generación más exterior. Las funcionalidades hidroxílicas más exteriores son funcionalizadas con las funcionalidades de acetoacetato para formar un diluyente reactivo estructurado que tiene un núcleo expandido. Las fórmulas siguientes describen los detalles estructurales de estos diluyentes reactivos que tienen estructuras convergentes o divergentes expandidas:
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A diferencia de los poliésteres u oligómeros de poliésteres convencionales, estos diluyentes reactivos estructurados de núcleo expandido poseen una estructura densa y compacta desde muchas ramas cortas por debajo del peso molecular de enmarañamiento, y por consiguiente, con respecto a los materiales convencionales, estos están en esencia exentas de enmarañamiento. Facilitan detalles adicionales de estos diluyentes reactivos Hult et al., en Hyperbranched Aliphatic Polyesters, Polymeric Materials Encyclopedia, Vol. 5, en la página 3171, publicado por CRC Press, Inc. en 1996; y también Turner et al. en Hyperbranched Polymers, Polymer News, Vol. 22, en la página 197.
Otro adicional diluyente reactivo estructurado que es adecuado incluye oligómeros o polímeros dendríticos que tienen terminales de hidroxilo que están coronados con acetoacetato para formar el diluyente reactivo. Estos oligómeros o polímeros dendríticos son polimerizados a partir de monómeros AB_{x}, donde A es un radical hidrocarbilo que contiene un ácido carboxílico (-CO_{2}H), un grupo de éster carboxílico (-CO_{2}R) o una mezcla de los mismos, donde R es alquilo de C_{1-12}; B es un radical hidrocarbilo que contiene de 1 a 10 y preferiblemente de 2 a 3 grupos hidroxilo (-OH) o éster (-CO_{2}R'), donde R' es alquilo de C_{1}-_{12}; y x es de 2 a 10, y preferiblemente de 2 a 3. El oligómero o polímero resultante contiene un grupo funcional A que no ha reaccionado y (x-1)_{n+1} grupos terminales funcionales B que no han reaccionado, donde n es el grado de polimerización, que varía de 2 a 1.000, y preferiblemente de 2 a 100. Los oligómeros o polímeros dendríticos pueden ser modificados adicionalmente por copolimerización con los comonómeros, tales como lactonas, ácidos hidroxicarboxílicos, lactamas, aminoácidos, éteres cíclicos y monómeros de la fórmula general R''-Z_{m}, donde R'' es hidrocarbilo de C_{1-200}, Z es hidroxilo, amina, epoxi o carboxilo, y m varía de 1 a 10, y preferiblemente de 2 a 6. Los ejemplos de comonómeros adecuados de la fórmula general R''-Z_{m} incluyen ácido dimetilolpropiónico, caprolactona, caprolactama, pentaeritritol, glicerina, neopentilglicol, trimetilolpropano, ciclodextrina, ciclohexanodimetanol, sorbitol y bisfenol A hidrogenado. Se ilustra a continuación el diluyente reactivo estructurado formado mediante este proceso:
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Los materiales anteriormente indicados presentan también un enmarañamiento intermolecular marcadamente reducido con respecto a los poliésteres convencionales.
Otro adicional diluyente reactivo estructurado adecuado incluye compuestos estructurados de forma toroidal resultantes de \alpha-, \beta- o \gamma-ciclodextrinas. Las ciclodextrinas (cicloamilosas) son oligosacáridos cíclicos de forma toroidal que contienen seis, siete, ocho o más unidades de (+)-D-glucopiranosa con uniones \alpha-1,4. Estos derivados son producidos enzimáticamente a partir de almidón y son usados a escala industrial. La \beta-ciclodextrina, que consta de siete unidades que se repiten, tiene siete grupos hidroxilo primarios y 14 grupos hidroxilo secundarios que están situados externamente en el sistema anular. Las figuras siguientes ilustran tales estructuras:
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Se hace que los grupos hidroxilo de estas ciclodextrinas reaccionen con un compuesto de acetoacetato para producir el diluyente reactivo estructurado de forma toroidal. La incorporación de la estructura de ciclodextrina en las estructuras reticuladas imparte las deseadas propiedades físicas y químicas a los recubrimientos resultantes de las mismas. Dan información adicional M. L. Bender et al. en "Cyclodextrin Chemistry", Springer-Verlag; Berlín, 1978. Se da también información adicional sobre las propiedades de la ciclodextrina en el Journal of Chemical Reviews, volumen 98(5), 1998.
Si se desea, el componente aglutinante de la composición de recubrimiento de la presente invención incluye además al menos un aglutinante de polímero seleccionado de entre los miembros del grupo que consta de polímero acrílico, poliéster o una combinación de los mismos. Se prefiere un polímero acrílico que contenga acetoacetato, un poliéster que contenga acetoacetato o una combinación de los mismos, y es más preferido el poliéster que contiene acetoacetato. La composición de recubrimiento puede incluir de un 1 por ciento a un 75 por ciento, preferiblemente de un 5 por ciento a un 55 por ciento y más preferiblemente de un 10 por ciento a un 40 por ciento del polímero aglutinante, siendo los porcentajes porcentajes en peso basados en el peso total de sólidos de la resina. Cuando se le usa en forma de una combinación del polímero acrílico y poliéster, el componente aglutinante incluye de un 1 por ciento a un 99 por ciento, preferiblemente de un 1 por ciento a un 70 por ciento y más preferiblemente de un 1 por ciento a un 50 por ciento del poliéster, siendo todos los porcentajes porcentajes en peso basados en el peso total de la combinación.
El polímero acrílico tiene un peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC de 1.000 a 50.000, preferiblemente de 1.000 a 20.000, y más preferiblemente de 5.000 a 15.000. el polímero acrílico tiene una temperatura de transición vítrea (Tg) que está situada dentro de la gama de temperaturas que va desde -80ºC hasta 150ºC, está preferiblemente situada dentro de la gama de temperaturas que va desde -60ºC hasta 100ºC, y está más preferiblemente situada dentro de la gama de temperaturas que va desde -10ºC hasta 70ºC.
El polímero acrílico tiene un peso molecular de promedio en peso de al menos 1.000 según determinación efectuada por cromatografía de infiltración sobre gel usando un patrón de poliestireno. Típicamente, el peso molecular de promedio en peso va de 1.000 a 50.000, preferiblemente de 2.000 a 30.000, y más preferiblemente de 5.000 a 15.000. El poliéster que contiene acetoacetato tiene un peso equivalente de acetoacetato de 100 a 2000 (equivalente-gramo), preferiblemente de 200 a 1.500, y más preferiblemente de 300 a 1.000.
Los ejemplos de adecuados polímeros acrílicos que contienen grupos de acetoacetato y pueden ser usados según la invención incluyen polímeros de adición de los cuales de un 4 a un 100% en peso consta de un éster acetoacético de un (met)acrilato de hidroxialquilo o una unidad de monómero de alcohol alílico, de un 0,001% a un 96% en peso de un éster acrílico o metacrílico de un compuesto hidroxílico mono-, di- o polifuncional que tiene de 1 a 18 átomos de carbono, de un 0,001% a un 20% en peso de un ácido mono- o dicarboxílico monoetilénicamente insaturado que tiene de 3 a 12 átomos de carbono o un anhídrido del mismo, y de un 0,001% a un 96% en peso de uno o varios otros monómeros copolimerizables tales como estireno, \alpha- metilestireno, viniltolueno, acrilamida, metacrilamida, acrilonitrilo, N-metilolmetilolacrilamida, maleinato de dimetilo, acetato de vinilo, versatato de vinilo, viniltrimetoxisilano y/o alilglicidiléter. Las unidades monoméricas adecuadas que tienen uno o varios grupos de acetoacetato incluyen compuestos de la fórmula general:
H_{2} C=CHR_{1}-C(O)-X-R_{2}-[O-C(O)-CH_{2}-C(O)-CH_{3}]_{n-1}
donde el grupo R_{1} representa un átomo de hidrógeno o un grupo metilo, el grupo X representa un átomo de oxígeno o un grupo NH, y el grupo R_{2} es un grupo orgánico n-funcional que tiene de 1 a 26 átomos de carbono, y n es un número de 2 a 4; siendo el peso molecular de una unidad monomérica de este tipo en general de no más de 500, y preferiblemente de 140 a 300. El grupo orgánico n-funcional R_{2} puede contener grupos uretano, grupos éter y/o grupos éster obtenidos por ejemplo de una lactona tal como \varepsilon-caprolactona, o un compuesto epoxi o un compuesto isocianato tal como un óxido de alquileno, glicidol, un éter glicidílico de un ácido monocarboxílico que contenga de 2 a 18 átomos de carbono o un aducto de un diisocianato y un diol. Estas unidades monoméricas son obtenidas por ejemplo por acetoacetilación de un aducto o de una lactona, un compuesto monoepoxi o un diisocianato que reacciona con un diol para convertirse en un (met)acrilato de hidroxialquilo. Los ejemplos de otras unidades monoméricas adecuadas incluyen acetoacetato de alilo y ésteres acetoacéticos de dioles o trioles etilénicamente insaturados tales como 2-buteno-1,4-diacetoacetato y (2-metilenoacetoacetil)-1-propeno-3-acetoacetato.
Los ejemplos de adecuados ésteres acrílicos o metacrílicos de un compuesto hidroxílico mono-, di- o polifuncional incluyen acrilato de metilo, metacrilato de metilo, acrilato de etilo, acrilato de hidroxietilo, metacrilato de hidroxietilo, acrilato de propilo, metacrilato de hidroxipropilo, acrilato de butilo, metacrilato de butilo, acrilato de hidroxietilo, acrilato de 2-etilhexilo, acrilato de octilo, acrilato de isobornilo, acrilato de oleilo, metacrilato de glicidilo o (met)acriloxipropiltrimetoxisilano.
Son ejemplos de adecuados ácidos mono- o dicarboxílicos monoetilénicamente insaturados que contienen de 3 a 12 átomos de carbono o de un anhídrido de los mismos el ácido acrílico, el ácido metacrílico, el ácido maleico, el ácido itacónico, el anhídrido maleico, el ácido cinámico o el ácido dodecénico.
Los polímeros acrílicos pueden ser preparados de cualquier manera conveniente, por ejemplo polimerizando monómero que contenga uno o varios grupos de acetoacetato mezclado opcionalmente con uno o varios otros monómeros, a una temperatura de 50ºC a 160ºC, en presencia de preferiblemente de un 0,1 a un 10% en peso de un iniciador, calculado sobre la base del compuesto monomérico o de los compuestos monoméricos. Los ejemplos de iniciadores adecuados incluyen iniciadores de radicales libres, como por ejemplo persulfato potásico, peróxido de hidrógeno, hidroperóxido de cumeno, peróxido de benzoilo, peróxido diterbutílico, terbutilpertrimetilhexanoato, terbutilperbenzoato, azobisisobutironitrilo, azobisvaleronitrilo y azobis(2,4-dimetilvaleronitrilo). La polimerización es llevada a cabo en presencia de agua y/o un disolvente orgánico tal como una cetona, un alcohol, un éter, un éster o un hidrocarburo. La polimerización puede ser opcionalmente efectuada usando luz ultravioleta y en presencia de iniciadores ultravioleta tales como bencilo, éteres benzoínicos y derivados de tioxantona.
Otros adecuados polímeros acrílicos que contienen grupos de acetoacetato son polímeros de adición que tienen, por ejemplo, grupos hidroxilo de los cuales unos cuantos han sido convertidos con un compuesto de acetoacetato o con un compuesto que produce grupos de acetoacetato, tal como por ejemplo con dicetena. Los ejemplos de adecuados compuestos de acetoacetato incluyen ésteres alquílicos de ácido acetilacético, y preferiblemente acetoacetato de metilo o acetoacetato de etilo. Los adecuados polímeros de adición que contienen grupos hidroxilo incluyen copolímeros de un (met)acrilato de hidroxialquilo tales como metacrilato de hidroxietilo, metacrilato de hidroxipropilo y/o acrilato de hidroxibutilo y opcionalmente uno o varios otros comonómeros, y copolímeros de estireno y alcohol alílico.
El poliéster que contiene acetoacetato y es adecuado para ser usado en la presente invención tiene un peso molecular de promedio en peso de aproximadamente 1.000, según determinación efectuada por cromatografía de infiltración sobre gel usando un patrón de poliestireno. Típicamente, el peso molecular de promedio en peso es de 1.000 a 50.000, preferiblemente de 2.000 a 30.000, y más preferiblemente de 1.000 a 5.000. El poliéster con contenido de acetoacetato tiene un peso equivalente de acetoacetato de 100 a 2.000 (equivalente-gramo), preferiblemente de 200 a 1.500, y más preferiblemente de 300 a 1.000.
El poliéster con contenido de acetoacetato es preparado como el producto de reacción de transesterificación de un poliol de poliéster y un material con contenido de acetoacetato. El poliol de poliéster puede ser preparado mediante esterificación de un ácido policarboxílico orgánico o un anhídrido del mismo con poliol orgánico y/o un epóxido. Habitualmente, el ácido o anhídrido policarboxílico es un anhídrido de ácido o un ácido dibásico alifático o aromático, y el poliol es un diol.
Los ejemplos de dioles que son habitualmente empleados para preparar el poliol de poliéster incluyen alquilenglicoles tales como etilenglicol, neopentilglicol y otros glicoles tales como ciclohexanodiol, bisfenol A, bisfenol A hidrogenado, ciclohexanodimetanol, los productos de reacción de lactonas y dioles, como por ejemplo el producto de reacción de \varepsilon-caprolactona y etilenglicol, bisfenoles hidroxialquilados y polieterglicoles, como por ejemplo poli(oxitetrametilen)glicol.
El componente ácido del poliol de poliéster consta principalmente de ácidos o anhídridos carboxílicos monoméricos que tienen de 2 a 18 átomos de carbono por molécula. Entre los ácidos que son útiles están el ácido ftálico, el ácido isoftálico, el ácido tereftálico, el ácido tetrahidroftálico, el ácido hexahidroftálico, el ácido metilhexahidroftálico, el ácido adípico, el ácido azelaico, el ácido sebácico, el ácido maleico, el ácido glutárico, el ácido cloréndico y el ácido tetracloroftálico. Pueden emplearse también ácidos carboxílicos superiores tales como el ácido trimelítico y el ácido tricarbalílico.
Los poliésteres adecuados incluyen polioles de poliuretano que son producidos a base de hacer que poliisocianatos orgánicos reaccionen con polioles de poliéster tales como los anteriormente descritos. Se hace que el poliisocianato orgánico reaccione con el poliol de forma tal que la relación de equivalentes de OH/NCO sea de más de 1:1 para que haya grupos hidroxilo libres resultantes y un peso equivalente de isocianato cercano a 1.000.000. El poliisocianato orgánico que es usado para preparar los polioles de poliuretano puede ser de diversos tipos, pero habitualmente es del todo adecuado un poliisocianato alifático o aromático o una mezcla de los mismos. Se prefieren los diisocianatos, a pesar de que pueden ser usados poliisocianatos superiores tales como triisocianatos. Son ejemplos de diisocianatos adecuados el 4,4'-difenilmetanodiisocianato, el 1,4-tetrametilenodiisocianato, el diisocianato de isoforona y el 4,4'-metilenbis(ciclohexilisocianato). Son ejemplos de adecuados poliisocianatos de funcionalidad superior polimetilenopolifenilisocianatos.
La composición de recubrimiento de la presente invención, que es formulada en sistemas de recubrimiento con alto contenido de sólidos, contiene además al menos un disolvente orgánico que es típicamente seleccionado de entre los miembros del grupo que consta de hidrocarburos aromáticos tales como nafta de petróleo o xilenos, cetonas tales como metilamilcetona, metilisobutilcetona, metiletilcetona o acetona, ésteres tales como acetato de butilo o acetato de hexilo, y ésteres de glicoléter tales como acetato de propilenglicolmonometiléter. La cantidad de disolvente orgánico añadida depende del deseado nivel de sólidos, así como del deseado contenido de sustancias orgánicas volátiles de la composición. Si se desea, el disolvente orgánico puede ser añadido a ambos componentes del aglutinante. La cantidad de disolvente orgánico usada en la presente invención redunda en que la composición tiene un contenido de sustancias orgánicas volátiles de menos de 0,6 kilogramos (5 libras por galón) y preferiblemente de 0,012 kilogramos a 0,528 kilogramos (de 0,1 libras a 4,4 libras por galón), y más preferiblemente de 0,12 kilogramos a 0,42 kilogramos (de 1,0 a 3,5 libras por galón) de disolvente orgánico por litro de la composición. El nivel de sólidos del recubrimiento de la presente invención varía desde un 5 por ciento hasta un 100 por ciento, preferiblemente desde un 10 por ciento hasta un 95 por ciento y más, y preferiblemente desde un 25 por ciento hasta un 85 por ciento, estando todos los porcentajes basados en el peso total de la composición de recubrimiento.
La composición de recubrimiento de la presente invención puede también contener aditivos convencionales tales como pigmentos, estabilizadores, agentes de control de la reología, agentes fluidificantes, agentes de incremento de la tenacidad y cargas. Tales aditivos adicionales dependerán, naturalmente, del uso previsto para la composición de recubrimiento. No se incluirán cargas, pigmentos ni otros aditivos que afectasen negativamente la transparencia del recubrimiento curado si la composición está destinada a ser usada para producir un recubrimiento transparente. Los aditivos anteriormente mencionados pueden ser añadidos al aglutinante o al componente reticulante o a ambos, en dependencia del uso previsto para la composición de recubrimiento.
En uso, los componentes aglutinante y reticulante de la composición de recubrimiento son mezclados justo antes del uso o de 5 a 30 minutos antes del uso para formar una mezcla lista para la aplicación que tiene un tiempo disponible para la aplicación que va desde 10 minutos hasta 60 minutos antes de que la composición llegue a ser demasiado viscosa como para permitir su aplicación mediante sistemas de aplicación convencionales, tal como por pulverización. Una capa de la mezcla lista para la aplicación es típicamente aplicada a un sustrato mediante técnicas convencionales tales como las de pulverización, pulverización electrostática, recubrimiento con rodillo, inmersión o aplicación con pincel. La capa de la composición de recubrimiento se cura entonces bajo condiciones ambientes en un período de tiempo de 10 minutos a 3 horas, y preferiblemente de 30 minutos a 60 minutos, para formar sobre el sustrato un recubrimiento que tiene las deseadas propiedades de recubrimiento. Se entiende que el tiempo de curado real depende del espesor de la capa aplicada y de la presencia o ausencia de adecuados dispositivos de secado de cualquier tipo, tales como ventiladores que ayuden a hacer que fluya continuamente aire por sobre el sustrato recubierto para acelerar la velocidad de curado. En general, una capa que tenga un espesor de 25 micras a 300 micras aplicada a un sustrato metálico tal como una carrocería de automóvil queda curada en un período de tiempo de 30 a 60 minutos bajo condiciones ambientes y en ausencia de adecuados dispositivos de secado de cualquier tipo. Si se desea, puede acelerar adicionalmente la velocidad de curado un estufado del sustrato recubierto a una temperatura de 60ºC por espacio de 30 minutos. El paso de estufado anteriormente mencionado es particularmente útil bajo las condiciones que se dan en las aplicaciones de los marquistas.
Procedimientos de ensayo
Fueron utilizados los procedimientos de ensayo que se indican a continuación para generar los datos que se indican en los ejemplos siguientes:
Ensayo de la velocidad de curado
Usando una cuchilla rascadora y a base de una composición de recubrimiento (que tenía un nivel de sólidos de un 50%) fue aplicada a una chapa de acero una capa que tenía un espesor del recubrimiento en seco de 58 micras a 68 micras, y fue medida la velocidad de curado de la capa. La variación de la dureza de la película de las capas de ensayo fue medida con respecto al tiempo usando un durómetro Persoz modelo Nº 5854 (ASTM D4366) suministrado por la Byk-Mallinckrodt, de Wallingford, CT. Fue registrado tras 3 horas el número de oscilaciones (llamado número de Persoz). Cuanto mayor sea el número de Persoz, tanto más dura será la película, demostrando con ello una más alta velocidad de curado de la capa. A los efectos de esta invención, se considera aceptable un número de Persoz de 80 a 100 tras un tiempo de secado de 3 horas para una composición de recubrimiento. Un número de Persoz de 60 o menos es considerado como no aceptable puesto que después de un tiempo de curado en condiciones ambientes de una hora un recubrimiento hecho a base de una imprimación así no podría ser lijado agresivamente sin que quedase obstruido el papel de lija.
Medición de la viscosidad
La viscosidad de la mezcla lista para la aplicación de la composición de recubrimiento fue medida utilizando la copa convencional Zahn #2 suministrada por la VWR Scientific Products Corporation. La viscosidad fue medida en cuanto hubo sido preparada la mezcla lista para la aplicación, y 30 minutos después. La lectura fue registrada como el número de segundos que la mezcla lista para la aplicación necesitó para salir de la copa Zahn #2 [ASTM D1084 (Método D)]. Cuanto más bajo es el número de Zahn, tanto más baja es la viscosidad de la mezcla lista para la aplicación. A los efectos de esta invención, se considera aceptable el número de Zahn de aproximadamente 45 a intervalos de 30 minutos, y se considera que no es aceptable el número de Zahn de más de 55 para el mismo intervalo de tiempo.
Se ilustra a continuación la invención en los Ejemplos siguientes:
Ejemplos Diluyente reactivo estructurado del Ejemplo A Síntesis de tetraacetoacetato de pentaeritritol (PE/AcAc)
Fue introducida la Carga I que se indica a continuación en un reactor de vidrio equipado con un termómetro, agitador, atmósfera protectora de nitrógeno, columna Vigreux, condensador, tubo de condensación y adaptador de destilación. La mezcla de reacción fue calentada hasta la ebullición, y fueron retiradas mediante destilación atmosférica 217,6 partes de alcohol terbutílico (la máxima temperatura de la carga fue de 180ºC). El índice de acidez de la mezcla de reacción era de menos de 5. La carga fue entonces enfriada hasta la temperatura ambiente, habiendo sido así obtenido el pentaeritritol con funcionalidad de acetoacetato en forma de un líquido transparente. Viscosidad Gardner-Holdt = L para un 95% de sólidos. Temperatura de transición vítrea = -45ºC. El análisis del producto por espectroscopia de masas (pulverización electrónica) indicó un peso molecular igual a 472 g/mol.
Ingredientes Carga I Partes en peso (gramos)
Pentaeritritol 100
Acetoacetato de terbutilo 464,7
Total 564,7
Diluyente reactivo estructurado del Ejemplo B Oligómero de tetraacetoacetato estructurado (PE/MHHPA/Cardura E-10/AcAc)
Fue introducida la Carga I indicada a continuación en un matraz de 5 litros equipado con un agitador, condensador, camisa de calentamiento, entrada de nitrógeno, termopar y una abertura de adición. La mezcla fue entonces calentada hasta 140ºC y fue mantenida así por espacio de 1 hora. La Carga II indicada a continuación fue entonces añadida a lo largo de un período de tiempo de 1 hora, y se mantuvo así el contenido del matraz hasta que el índice de acidez de la mezcla de reacción llegó a ser de menos de 2. Fue entonces añadida la Carga III indicada a continuación, y fueron retirados por destilación 296 g de alcohol t-butílico. El índice de acidez de la mezcla de reacción era de menos de 5. Finalmente fue añadida la Carga IV indicada a continuación, y la mezcla de reacción fue agitada por espacio de 1 hora y fue entonces enfriada hasta la temperatura ambiente, habiendo sido así obtenida una solución transparente. Viscosidad Gardner-Holdt = t+1/2 para un 80,5% de sólidos.
Ingredientes Partes en peso (gramos)
Carga I
Pentaeritritol 136,0
Anhídrido metilhexahidroftálico 672,0
Trietilamina 9,0
Carga II
Epóxido^{1} 1010
Carga III
Acetoacetato de terbutilo 633
Carga IV
2-Heptanona 455
Total 2915,0
1 Cardura® E-10 es un éster glicidílico de ácido C-10 y es suministrado por la Shell Chemical
Company.
Diluyente reactivo estructurado del Ejemplo C Oligómero de poliéster de tetraacetoacetato estructurado (PE/MHHPA/EO/AcAc)
Fue introducida en un recipiente apto para trabajar a alta presión la Carga I indicada a continuación, y la carga fue calentada hasta 140ºC. la Carga II indicada a continuación fue entonces añadida a lo largo de un período de tiempo de una hora, siendo a continuación efectuado un calentamiento continuo por espacio de 6 horas. La carga fue enfriada hasta 25ºC y fue añadida la Carga III indicada a continuación, siendo a continuación efectuado calentamiento a 110ºC por espacio de 6 horas. El óxido de etileno residual fue retirado mediante purga con nitrógeno. El índice de acidez sobre los sólidos fue determinado a nivel de menos de 10 mg de KOH/gramo. Fue añadida la Carga IV indicada a continuación, y la carga fue calentada hasta 120ºC, y a continuación fueron retirados durante la destilación 296 g de alcohol terbutílico. El índice de acidez de la mezcla de reacción era de menos de 5. La mezcla enfriada hasta la temperatura ambiente era una solución transparente. Viscosidad Gardner-Holdt = V+1/2 para un 82,7% de sólidos.
Ingredientes Partes en peso (gramos)
Carga I
2-Heptanona 303
Pentaeritritol 136
Trietilamina 0,23
Carga II
Anhídrido metilhexahidroftálico^{1} 654
(Continuación)
Ingredientes Partes en peso (gramos)
Carga III
Óxido de etileno 176
Carga IV
Acetoacetato de terbutilo (TBAA) 632
Total 1901,23
1 Anhídrido metilhexahidroftálico Milldride® suministrado por la Milliken Chemical
Company
Diluyente reactivo estructurado del Ejemplo D Poliéster hiperramificado funcionalizado con acetoacetato
Fueron introducidos en un matraz de 2 litros y tres cuellos equipado con un agitador mecánico, termopar, cabeza de destilación de corto recorrido con un condensador de agua bajo flujo de nitrógeno ácido dimetilolpropiónico (DMPA, 200 g, 1,49 moles), e-caprolactona (400 g, 3,51 moles), 4,4'-isopropilidenodiciclohexanol (179 g, 0,74 moles), di(2-etilhexanoato) de estaño(II) (Sn(O_{2}CC_{7}H_{15})_{2}, 3 g, 0,0074 moles) y xilenos (20 ml), y se efectuó calentamiento a 180ºC. El progreso de la reacción fue supervisado por medio de las mediciones del índice de acidez y del volumen de agua recogido. Tras 4 horas, fueron recogidos 18 ml de agua y fue retirado 1 g de muestra y el mismo fue disuelto en 10 ml de DMSO, y fue determinado el índice de acidez (30,6) mediante titración con KOH 0,1N en MeOH. La reacción fue detenida (dejando de efectuar el calentamiento) tras un total de 10 horas, cuando el índice de acidez era de 1,1, y fueron recogidos 23,5 ml de agua. El polímero tenía una viscosidad de 5,7 poises (570 mPa.s) para una solución al 90 por ciento en peso en acetato de butilo a temperatura ambiente. Fue añadida la Carga II y la mezcla fue calentada hasta 90ºC, durante cuyo período de tiempo fue retirado por destilación terbutanol. Tras haber sido recogida la cantidad teórica de terbutanol, la mezcla fue enfriada hasta la temperatura ambiente. Fue retirado por destilación en vacío el acetoacetato de terbutilo que no había reaccionado y el acetato de propilenglicolmetiléter (disolvente), habiendo sido así obtenido el producto en forma de un aceite viscoso. El análisis del producto por espectroscopia de infrarrojos indicó que la conversión de hidroxilo en grupo funcional de acetoacetato era de más de un 90%.
Ingredientes Partes en peso (gramos)
Carga I
Ácido dimetilolpropiónico 200
\varepsilon-caprolactona 400
4,4'-isopropilenodiciclohexanol 179
di(2-etilhexanoato) de estaño(II) 3
Xilenos 20 ml
Carga II
Acetato de propilenglicolmetiléter 1129
Acetoacetato de terbutilo (TBAA) 520
Total 2451
\newpage
Diluyente reactivo estructurado del Ejemplo E \beta-ciclodextrinacetoacetato
Fue introducida la Carga I en un matraz de 500 ml equipado con un agitador mecánico, camisa de calentamiento y cabeza de destilación con un condensador refrigerado por agua. El contenido fue calentado hasta 70ºC, siendo así obtenida una solución homogénea. Entonces fue añadida la Carga II, y el contenido del matraz fue calentado hasta una temperatura de 85ºC a 90ºC, durante cuyo período de tiempo fue destilado lentamente a partir de la mezcla de reacción terbutanol. Tras haber sido recogidos 23 g de terbutanol, la mezcla fue enfriada hasta una temperatura de 30ºC a 40ºC. El acetoacetato de terbutilo y la N,N- dimetilacetamina que no habían reaccionado fueron retirados por destilación in vacuo, habiendo sido así obtenido un aceite viscoso de color naranja oscuro. El análisis del producto por espectroscopia de masas (pulverización electrónica) indicó la presencia de una distribución de productos con un total de 15 a 21 grupos hidroxilo en el anillo de ciclodextrina (de un máximo de 21) convertidos en el grupo de acetoacetato.
Ingredientes Partes en peso (gramos)
Carga I
\beta-ciclodextrina 30
N,N-dimetilacetamida 281,1
Carga II
Acetoacetato de terbutilo 180
Total 491,1
Ejemplo F Polímero acrílico con funcionalidad de acetoacetato
Fue introducida en un reactor la Carga I indicada a continuación, y la carga fue calentada hasta la ebullición (125ºC) bajo atmósfera de nitrógeno. A continuación fue añadida la Carga II indicada a continuación a lo largo de un período de tiempo de 210 minutos, y empezando simultáneamente fue añadida la Carga III indicada a continuación a lo largo de un período de tiempo de 270 minutos. La mezcla de reacción fue entonces mantenida en ebullición por espacio de otros 60 minutos tras haber sido concluidas las alimentaciones. Tras el período de espera fue añadida la Carga IV indicada a continuación, y la mezcla de reacción fue enfriada hasta la temperatura ambiente, habiendo sido así producida una solución transparente. Viscosidad Gardner-Holdt = D para un 50% de sólidos
Ingredientes Partes en peso (gramos)
Carga I
Acetato de butilo 273,34
Carga II
Estireno 160,92
Metacrilato de acetoacetoxietilo 201,1
Acrilato de hidroxietilo 40,2
Acetato de butilo 27
Carga III
t-butilperoxiacetato 21,5 (solución al 75% en alcoholes
minerales)
Acetato de butilo 71,87
(Continuación)
Ingredientes Partes en peso (gramos)
Carga IV
Acetato de butilo 30
Total 825,93
Ejemplo G Poliéster con funcionalidad de acetoacetato
Mientras se efectuaba purga con nitrógeno fue introducida la Carga I indicada a continuación en un reactor de 5 litros equipado con columna de separación rellenada de 10'', separador de agua y condensador. La carga de reacción fue calentada gradualmente a lo largo de un período de tiempo de 9,5 horas hasta 230ºC mientras eran separados por destilación 356 g de agua de la mezcla de reacción. La temperatura de reacción fue entonces reducida hasta 75ºC, y fue añadida la Carga II indicada a continuación. La temperatura de reacción fue entonces incrementada gradualmente hasta 140ºC con agitación a lo largo de un período de tiempo de 3 horas mientras se retiraban por destilación 404 g de alcohol terbutílico líquido. El índice de acidez de la mezcla de reacción era de menos de 5. La mezcla de reacción fue entonces enfriada hasta la temperatura ambiente, habiendo sido así producida una solución transparente. Viscosidad Gardner-Holdt = Y+1/2 para un 73,8% de sólidos.
Ingredientes Partes en peso (gramos)
Carga I
Neopentilglicol 946,1
Trimetilolpropano 270,4
Ácido isoftálico 787,1
Anhídrido o-ftálico 701,75
Óxido de monobutilestaño^{1} 0,7
Agua 100
Tolueno 83,68
Carga II
Xileno 966,32
TBAA 817,24
Total 4673,29
1 Óxido de monobutilestaño FASCAT® 4100 suministrado por la Elf Atochem.
Ejemplos de composiciones de recubrimiento
Usando una cuchilla rascadora para lograr un espesor de película uniforme fueron aplicados a chapas de acero laminadas en frío recubrimientos hechos a base de las composiciones de recubrimiento de todos los ejemplos en forma de soluciones con un 50% de sólidos en peso. El espesor de la película tras el secado era de 58 a 68 micras. Los valores de la viscosidad Zahn #2 para las soluciones de las mezclas de recubrimiento fueron medidos en el tiempo cero y a los 30 minutos. Los valores de dureza Persoz para los recubrimientos fueron medidos tras un secado por espacio de 3 horas. Los ejemplos comparativos indicados en la siguiente Tabla 1 y los ejemplos de la presente invención indicados en la siguiente Tabla 2 fueron preparados a base de mezclar sucesivamente los componentes indicados en las siguientes Tablas 1 y 2 (las cantidades de todos los componentes son en partes en peso):
TABLA 1
Componentes Ejemplo comparativo 1 Ejemplo comparativo 2
Ejemplo F (Poliacrílico) 84,0 -
Ejemplo G (Poliéster) - 20,3
Pentaeritritol - -
Tetraacrilato - 4,9
Cetimina* 42,2 42,2
Disolvente** 3,7 19,7
Mediciones
Zahn #2 (T= 0 s) 30 s 24 s
Zahn #2 (T= 30 min) Gel 27 s
Persoz (3 h) 53 24
*Preparada a partir de 1 mol de epóxido Epon® 828 y 2 moles de epiclorhidrina
**Acetato de butilo
TABLA 2
Componentes Ej. 1**** Ej. 2 Ej. 3 Ej. 4 Ej. 5
Ejemplo F 16,1 g 16,1 g 16,1 g 59,4 g 16,1 g
Ejemplo A 6,8 g - - - -
Ejemplo B - 37,4 g - - -
Ejemplo C - - 22,4 g - -
Ejemplo D - - - 22,8 g -
Ejemplo E - - - - 13,3 g
Cetimina* 42,2 g 42,2 g 42,2 g 42,2 g 42,2 g
Disolvente 10,4** 4,2** 18,3** 17,5** 17,5***
Mediciones
Zahn #2 (T= 0 s) 20 s 17 s 18 s 30 s 24 s
Zahn #2 26 s 21 s 25 s 42 s 41 s
(T=30 min)
Persoz (3 h) 120 96 73 64 81
*Preparada a partir de 1 mol de éter diglicidílico de bisfenol A y dos moles de la dicetimina
de dipropilentriamina y metilisobutilcetona.
**Acetato de butilo
***Acetona
****Ej. significa Ejemplo
Se ve por las Tablas 1 y 2 que al utilizar diluyentes reactivos estructurados en las composiciones de recubrimiento son observadas unas velocidades de secado inesperadamente bastante más altas, como ponen de manifiesto los valores Persoz. Véanse los Ejemplos 1 a 5 en la Tabla 2 en comparación con las bajas velocidades de secado que se observan en los Ejemplos Comparativos 1 y 2 en la Tabla 1. Además, lo que es aún más inesperado es que en los Ejemplos 1 a 5 de la Tabla 2 se obtienen unas velocidades de secado más altas que las de los Ejemplos Comparativos, sin un significativo incremento de las viscosidades de las mezclas listas para la aplicación hechas a base de los mismos.

Claims (22)

1. Composición de recubrimiento que comprende:
un componente reticulante que comprende una poliamina, una policetimina o una combinación de las mismas, teniendo dicha poliamina un promedio de al menos dos funcionalidades de amina por molécula de poliamina y teniendo dicha policetimina un promedio de al menos dos funcionalidades de cetimina por molécula de policetimina; y
un componente aglutinante que comprende:
un polímero acrílico que está funcionalizado con funcionalidades de acetoacetato y
al menos un diluyente reactivo estructurado que tiene un peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC de 100 a 45.000, estando dicho diluyente prácticamente exento de funcionalidades de acrilato y teniendo dicho diluyente al menos dos funcionalidades de acetoacetato por molécula de diluyente;
siendo el diluyente reactivo estructurado seleccionado de entre los miembros del grupo que consta de moléculas estructuradas en estrella, en estrella expandida, dendríticas y ciclodextrínicas.
2. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, que comprende además un poliéster.
3. La composición de recubrimiento de la reivindicación 2, en la que dicho poliéster está funcionalizado con funcionalidades de acetoacetato.
4. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que dicho polímero aglutinante tiene un peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC de 1.000 a 50.000.
5. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que dicho diluyente reactivo está además provisto de al menos dos funcionalidades cicloalifáticas.
6. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que dicho diluyente reactivo estructurado comprende de 2 a 30 de dichas funcionalidades de acetoacetato por dicha molécula de diluyente.
7. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que dicho diluyente es un producto de reacción de un compuesto de acetoacetato con un poliol estructurado.
8. La composición de recubrimiento de la reivindicación 7, en la que dicho poliol estructurado es un poliol con forma de estrella que tiene de 3 a 10 brazos.
9. La composición de recubrimiento de la reivindicación 8, en la que dicho poliol con forma de estrella es expandido mediante reacción con un anhídrido o anhídrido de ácido.
10. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que dicho diluyente es un producto de reacción de un compuesto de acetoacetato con oligómeros o polímeros dendríticos.
11. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que dicho diluyente es un producto de reacción de un compuesto de acetoacetato con una ciclodextrina.
12. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que dicha poliamina o policetimina tiene un peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC de 100 a 50.000.
13. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que dicha composición comprende de un 25 a un 75 por ciento de dicho componente reticulante, siendo dichos porcentajes porcentajes en peso basados en el peso total de los sólidos de los componentes reticulante y aglutinante.
14. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que dicha composición comprende de un 1 a un 60 por ciento de dicho diluyente reactivo, siendo dichos porcentajes porcentajes en peso basados en el peso total de los sólidos de los componentes reticulante y aglutinante.
15. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que dicha composición comprende de un 20 a un 80 por ciento de dicho polímero aglutinante, siendo dichos porcentajes porcentajes en peso basados en el peso total de los sólidos de los componentes reticulante y aglutinante.
16. La composición de recubrimiento de la reivindicación 1, en la que el contenido de sustancias orgánicas volátiles de dicha composición es de 0,012 kilogramos a 0,528 kilogramos por litro (de 0,1 libras a 4,4 libras por galón) de dicha composición.
17. Método para producir un recubrimiento sobre un sustrato, comprendiendo dicho método los pasos de:
mezclar un componente reticulante con un componente aglutinante para formar una mezcla lista para la aplicación, comprendiendo dicho componente reticulante una poliamina, una policetimina o una combinación de las mismas, teniendo dicha poliamina un promedio de al menos dos funcionalidades de amina por molécula de poliamina y teniendo dicha policetimina un promedio de al menos dos funcionalidades de cetimina por molécula de policetimina; comprendiendo dicho componente aglutinante un polímero acrílico que está funcionalizado con funcionalidades de acetoacetato y al menos un diluyente reactivo estructurado que tiene un peso molecular de promedio en peso según determinación efectuada por GPC de 100 a 45.000, estando dicho diluyente prácticamente exento de funcionalidades de acrilato y teniendo dicho diluyente al menos dos funcionalidades de acetoacetato por molécula de dicho diluyente; siendo el diluyente reactivo estructurado seleccionado de entre los miembros del grupo que consta de moléculas estructuradas en estrella, en estrella expandida, dendríticas y ciclodextrínicas y polioles estructurados;
aplicar una capa de dicha mezcla lista para la aplicación a dicha superficie; y curar dicha capa bajo condiciones ambientes para formar dicho recubrimiento sobre dicha superficie de dicho sustrato.
18. El método de la reivindicación 17, en el que dicho componente aglutinante comprende además un poliéster.
19. El método de la reivindicación 18, en el que dicho poliéster es funcionalizado con funcionalidades de acetoacetato.
20. El método de la reivindicación 17, en el que dicha capa tiene un espesor de 25 micras a 300 micras.
21. El método de la reivindicación 20, en el que dicha capa queda curada en un período de tiempo que va desde 5 minutos hasta 120 minutos a partir de dicha aplicación de dicha capa a dicha superficie.
22. El método de la reivindicación 17, en el que dicha superficie es una carrocería de automóvil.
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