ES2203483T3 - Nuevos derivados seco-indoxiliden-carboxilicos. - Google Patents

Nuevos derivados seco-indoxiliden-carboxilicos.

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ES2203483T3 ES00937109T ES00937109T ES2203483T3 ES 2203483 T3 ES2203483 T3 ES 2203483T3 ES 00937109 T ES00937109 T ES 00937109T ES 00937109 T ES00937109 T ES 00937109T ES 2203483 T3 ES2203483 T3 ES 2203483T3
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J Nos Szeles
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Gabriella Szilagyi
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Abstract

Nuevos derivados de ácido seco-indoxilidén-carboxílico de fórmula (II) en la que R1 y R2 son por separado un grupo alcoxilo o C1-C4-alquilo, un átomo de halógeno o hidrógeno.

Description

Nuevos derivados seco-indoxilidén-carboxílicos.
La invención se refiere a un nuevo proceso para la síntesis de derivados del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I)
1
en la que Z significa un grupo carboxilo o formilo
y a los nuevos derivados del ácido seco-indoxilidén-carboxílico de fórmula (II)
2
en la que R^{1} y R^{2} son independientemente un grupo C_{1}-C_{4}-alquilo o alcoxilo, un átomo de halógeno o hidrógeno que constituyen productos intermedios para preparar los compuestos de fórmula (I).
Los derivados del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I) son productos intermedios en la síntesis de oxandrolona (17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-2-oxa-5\alpha-androstano-3-ona) que se utiliza como anabólico en la terapia. La oxandrolona se utiliza en la pediatría y para mitigar la pérdida de peso que se produce a consecuencia de infecciones, traumas e intervenciones quirúrgicas. Recientemente se ha extendido el uso terapéutico para mejorar las condiciones de los pacientes de SIDA.
Aunque los derivados del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I), en la que Z significa un grupo carboxilo, se describen en la literatura (J. Steroid Biochem. Molec. Biol., 42(2), 229-242 (1992) como el metabolito de oximetalona (17\beta-hidroxi-2-hidroxi-metilen-17\alpha-metil-5\alpha-androstano-3-ona) y se probó su estructura por medio del método CG-EM a través de un derivado del mismo, no se conocen su síntesis ni sus características físicas.
Los compuestos del tipo del ácido seco-indoxilidén-carboxílico de fórmula (II) son nuevos.
El derivado del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I) en la que Z significa un grupo formilo, es conocido; su síntesis se encuentra descrita en varias patentes, por ejemplo las patentes de EE.UU. Nº 3.101.349, 3.128.283 y 3.155.684, la patente alemana Nº 1.171.425 y la patente francesa Nº M1697. Estas patentes describen la oxidación de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-5\alpha-androst-1-eno-3-ona con tetraacetato de plomo en presencia de tetróxido de osmio, donde se obtiene el ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-oxo-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3. La descripción no informa sobre rendimientos. El uso de tetraacetato de plomo y, especialmente, del tetróxido de osmio es extremadamente peligroso para la salud y perjudicial para el medio ambiente. Otra dificultad consiste en que la síntesis del material de partida, el 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-5\alpha-androst-1-eno-3-ona, puede llevarse a cabo solamente con un rendimiento bajo por la bromación de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-5\alpha-androstano-3-ona y la eliminación subsecuente de bromuro de hidrógeno. Este proceso se encuentra descrito, por ejemplo, en la patente de EEUU Nº 3.128.283. Según la patente de EE.UU Nº 3.109.016 la oxidación del material de partida arriba mencionado se realiza por medio de ozono en tetracloruro de carbono a -20ºC para obtener el anhídrido mixto del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-oxo-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 que se forma con ácido fórmico. La oxidación también se llevó a cabo en dicloro-metano en presencia de metanol para obtener el éster metílico del compuesto seco. Los procedimientos no indican rendimientos. Debido a que el uso de tetracloruro de carbono está restringido por sus efectos nocivos sobre la salud, no es posible utilizar la síntesis a escala industrial.
Como se puede ver de la técnica actual, a pesar del hecho de que existe la necesidad de compuestos de fórmula (I) no existe tal procedimiento para la síntesis de los mismos que se pueda realizar a nivel industrial con un buen rendimiento y sin utilizar reactivos peligrosos.
Sorprendentemente se ha descubierto que los derivados del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I), conocidos únicamente como metabolitos o productos intermedios, se pueden sintetizar a partir de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-5\alpha-androstano-3-ona de fórmula (III)
3
conocido como mestanolona [Helv. Chim: Acta, 30(3), 867-878, (1947)] - por un método que se puede aplicar a nivel industrial de acuerdo con nuestra invención como sigue:
- La 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-5\alpha-androstano-3-ona de fórmula (III) se somete a reacción con un nitro-aldehído aromático de fórmula (IV)
4
en la que R^{1} y R^{2} significan por separado un grupo C_{1}-C_{4}-alquilo o alcoxilo, un átomo de halógeno o hidrógeno
en un alcohol de C_{1}-C_{4} en presencia de una solución acuosa de hidróxido de metal alcalino,
- el derivado del ácido seco-indoxilidén-carboxílico obtenido de fórmula (II)
5
en la que el significado de R^{1} y R^{2} es el arriba definido
se separa de la mezcla de reacción después de la acidificación, en caso dado se recristaliza desde un alcohol C_{1}-C_{4} o una cetona C_{3}-C_{5}, y se oxida utilizando
i)
para la síntesis del derivado del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I), en la que Z representa un grupo carboxilo, a 15-40ºC, 2,5-5 mol, o
ii)
para la síntesis del derivado del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I), en la que Z representa un grupo de formilo, a 15-30ºC, 1-1,5 mol de permanganato de metal alcalino en una mezcla de alcohol C_{1}-C_{5} o cetona C_{3}-C_{6} y un hidróxido de metal alcalino acuoso.
La reacción de mestanolona de fórmula (III) y el nitro-aldehído aromático de fórmula (IV) se realiza, de preferencia en metanol como alcohol C_{1}-C_{4} en presencia de hidróxido potásico. La mestanolona se suspende, de preferencia, en la mezcla del disolvente del tipo de alcohol y el hidróxido de metal alcalino acuoso, y el nitro-aldehído aromático de fórmula (IV) en solución alcohólica se añade a la reacción. La adición se puede realizar entre 0ºC y la temperatura de reflujo de la mezcla de reacción. El tiempo para completar la reacción depende de la temperatura.
Después de completar la reacción se aciduló la mezcla con un ácido inorgánico diluido en agua hasta alcanzar un pH de 0 a 2,5, los cristales amarillos precipitados se filtraron, se lavaron con un alcohol acuoso y se secaron. El ácido seco-indoxilidén-carboxílico obtenido de fórmula (II) con un contenido de substancia del 80-95%, se recristalizó en caso dado a partir de un alcohol C_{1}-C_{4} o una cetona C_{3}-C_{5}.
El ácido seco-indoxilidén-carboxílico recristalizado o bruto de fórmula (II) se disuelve en una mezcla de alcohol C_{1}-C_{5} o cetona C_{3}-C_{6}, agua y una solución de hidróxido de metal alcalino acuoso (pH = 10-14) y para la síntesis del derivado del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I) en la que Z es un grupo carboxilo, se añaden 2,5-5 equivalentes de mol de permanganato de metal alcalino en solución acuosa a la reacción con una temperatura de 15-40º 186ºC. La temperatura requerida de 15-40ºC se mantiene mediante refrigeración. A medida que avanza la reacción se vuelve marrón la mezcla debido a la precipitación del dióxido de manganeso. Después de la adición del reactivo se comprueba el pH y en caso de una desviación se ajusta al valor requerido mediante la adición de más solución de hidróxido de metal alcalino. Después de completar la reacción se filtra el dióxido de manganeso precipitado o se disuelve mediante la adición de un agente de reducción, por ejemplo sulfito sódico, donde se ajusta el pH de la solución en 5,5-6,5 y concentrándola. Las posibles impurezas precipitadas desde la solución concentrada se filtran, se ajusta el pH del filtrado (que contiene el producto deseado) en 0-2,5 mediante la adición de ácido. El producto precipitado se filtra, se lava con agua y se seca. El producto bruto se purifica mediante la suspensión y agitación en un alcano halogenado o en una mezcla de alcanos halogenados y una cetona o en un disolvente del tipo de las cetonas y después se filtra o recristaliza a partir de un disolvente del tipo de las cetonas.
Si se realiza el paso de oxidación arriba mencionado de la forma siguiente, en lugar del derivado del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I) en la que Z es un grupo carboxilo se obtiene el derivado del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I) en el que Z representa un grupo de formilo. La reacción se realiza de la misma forma que en la síntesis del derivado del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I) en la que Z es un grupo carboxilo con la diferencia que la temperatura de oxidación es de 15-30ºC en lugar de 15-40ºC y se utilizan 1-1,5 equivalentes de mol de permanganato de metal alcalino en lugar de 2,5-5 equivalentes de mol. El producto bruto se purifica mediante recristalización desde aceto-nitrilo o un disolvente del tipo de las cetonas.
La disociación oxidativa del doble enlace de C_{1-2} de derivados de ácido seco-indoxilidén-carboxílico de fórmula (II) se realiza, de preferencia, en acetona, etanol o t-butanol utilizando como base hidróxido sódico. Ambas reacciones de oxidación se llevan a cabo, de preferencia, a una temperatura entre 20 y 30ºC.
El procedimiento de acuerdo con la invención se ilustra en detalle por los siguientes ejemplos no limitativos:
Ejemplo 1 Ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3
Se añadieron 27,6 g (490 mmol) de hidróxido potásico en 60 m^{3} de agua a 1040 cm^{3} de metanol, después se suspenden 50 g (164, 2 mmol) de mestanolona en la solución así obtenida. Se añaden 25 g (165,4 mmol) de 2-nitro-benzaldehído en 210 cm^{3} de metanol a la mezcla de reacción durante un tiempo de 15 minutos, manteniendo la temperatura a 25-30ºC mediante refrigeración. Después de la adición del reactivo se disuelve lentamente el material de partida y el color de la mezcla de reacción se vuelve amarillo. La mezcla se agita a 20-30ºC durante 3 horas, después se verifica mediante cromatografía de capa delgada. Después de completar la reacción se enfría a 10-15ºC y se añaden 200 cm^{3} (548,5 mmol) de ácido clorhídrico al 10% durante un tiempo de 15 minutos manteniendo la temperatura por debajo de los 20ºC. Durante la adición del ácido clorhídrico, comienza a precipitarse el producto. A continuación se añaden 2500 cm^{3} de agua a la mezcla de la reacción y se agita durante 30 minutos. Los cristales amarillos precipitados se separan por filtración, se lavan con agua y se secan a 50ºC hasta alcanzar un peso constante de 72,6 g (96% del valor teórico para un compuesto sin agua) del compuesto bruto del título. Punto de fusión: 170-190ºC, contenido de agua 5%.
Se recristalizan 70 g (68,5 g del compuesto sin agua) del producto bruto arriba obtenido desde 4760 cm^{3} de metanol para obtener 59,36 g (89,3% del valor teórico del material de partida sin agua) del producto cristalino. Punto de fusión: 184-190ºC [\alpha]_{D}^{25}: + 105,4º (c= 1, acetona).
Ejemplo 2 Ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3
Se añaden 332 g (5,92 mol) de hidróxido potásico en 730 cm^{3} de agua a 9,4 dm^{3} de metanol, después se suspenden 600 g (1,97 mol) de mestanolona en la solución así obtenida. Se añaden 300 g (1,98 mol) de 2-nitro-benzaldehído en 2,4 dm^{3} de metanol a la mezcla de reacción durante un tiempo de 10 minutos. Después de añadir el reactivo se disuelve lentamente el material de partida y el color de la mezcla de reacción se vuelve amarillo. Se somete la mezcla a reflujo durante 1 hora, después se ensaya por medio de cromatografía de capa delgada. Después de completar la reacción se enfría a 15ºC y se añaden durante un tiempo de 15-20 minutos 2,6 dm^{3} de ácido sulfúrico al 10% manteniendo la temperatura por debajo de 20ºC. A continuación se añaden a la mezcla de reacción 24 dm^{3} de agua y se agita durante 30 min (pH=2). Los cristales amarillos precipitados se separan por filtración, se lavan con una mezcla de agua y metanol de 3:1 y se secan a 50ºC hasta alcanzar un peso constante y obtener 902,5 g (95,2% del valor teórico para compuesto libre de agua) del compuesto bruto del título. Punto de fusión 178-190ºC. Contenido de agua: 5,3%.
Ejemplo 3 Ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(5-cloro-1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3
Se disuelven 1,6 g (28,4 mmol) de hidróxido potásico en una mezcla de 4 cm^{3} de agua y 45 cm^{3} de metanol, después se añaden 3 g (9,85 mmol) de mestanolona. Se añaden 2,3 g (10,5 mmol) de 5-cloro-2-nitro-benzaldehído (calidad técnica, aprox. 85%) en 25 cm^{3} de metanol a la mezcla de reacción básica. Se agita la mezcla durante 3 horas, después se comprueba por cromatografía de capa delgada. Después de completar la reacción se enfría a 10-15ºC y se añaden 12 cm^{3} de ácido clorhídrico al 10%, a continuación se diluye con 100 cm^{3} de agua. Después de agitar durante 20 minutos se separan los cristales precipitados mediante filtración, se lavan con 10 cm^{3} de agua y se secan a 50ºC. Los 4,8 g de producto bruto obtenidos se cristalizan desde una mezcla de dicloro-metano/ aceto-nitrilo para obtener 3,1 g (66,7%) del compuesto del título. Punto de fusión: 215-217ºC (descomposición).
Ejemplo 4 Diácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-1,3
Se disuelven 5 g (11,4 mmol) del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 bruto obtenido según el Ejemplo 2 en 40 cm^{3} de acetona y se añaden 0,8 g (20 mmol) de hidróxido sódico en 40 cm^{3} de agua. Se añaden 2,7 g (17,1 mmol, 1,5 equivalentes) de permanganato potásico en 45 cm^{3} de agua a la mezcla de reacción durante 30 minutos manteniendo la temperatura a 20-30ºC. Después de agitar durante 15 minutos se separa el dióxido de manganeso precipitado y se lava con 40 cm^{3} de una mezcla de acetona / agua 1:3. El filtrado se neutraliza con 5 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH aprox.6-7), después se evapora la acetona a presión reducida. El residuo se enfría hasta 15-20ºC y se acidula con 12 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH aprox. 2). La solución cristalina se agita durante 20 minutos, después se filtra, se lava con agua y se seca a 50ºC hasta alcanzar un peso constante y obtener 1,9 g (51,6%) del compuesto del título. Punto de fusión: 166-173ºC.
Ejemplo 5 Diácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-1,3
Se añaden 5 g ( 11,4 mmol) del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1, 3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 bruto obtenido según el Ejemplo 2 a una mezcla de 0,8 g (20 mmol) de hidróxido sódico en 40 cm^{3} de agua y 50 cm^{3} de etanol. Se añaden 5,4 g (34,2 mmol, 3,0 equivalentes) de permanganato potásico en 90 cm^{3} de agua a la mezcla de reacción durante un tiempo de 30 minutos manteniendo la temperatura a 20-30ºC. Después de agitar durante 15 minutos, se separa el dióxido de manganeso mediante filtración y se lava con 40 cm^{3} de una mezcla de etanol / agua 1:3. El filtrado se neutraliza con 5 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH aprox. 6-7), después se evapora el etanol a presión reducida. El residuo se enfría hasta los 15-20ºC y se acidula con 12 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH aprox. 2). La solución cristalina se agita durante 20 minutos, después se filtra, se lava con agua y se seca a 50ºC hasta alcanzar un peso constante y obtener 2,5 g (64,6%) del compuesto bruto del título. Punto de fusión: 177-190ºC.
Ejemplo 6 Diácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-1,3
Se disuelven 5 g (11,4 mmol) del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1, 3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 bruto obtenido según el Ejemplo 2 en 40 cm^{3} de acetona y se añaden 0,8 g (20 mmol) de hidróxido sódico en 40 cm^{3} de agua. Se añaden 5,4 g (34,2 mmol, 3,0 equivalentes) de permanganato potásico en 90 cm^{3} de agua a la mezcla de reacción durante un tiempo de 30 minutos manteniendo la temperatura en 20-30ºC. Después de agitar durante 15 minutos se separa el dióxido de manganeso precipitado por filtración se lava con 40 cm^{3} de una mezcla de acetona / agua 1:3. El filtrado se neutraliza con 5 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH aprox. 6-7), después se evapora la acetona a presión reducida. El residuo se enfría a 15-20ºC y se acidula con 12 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH aprox. 2). La solución cristalina se agita durante 20 minutos, después se filtra, se lava con agua y se seca a 50ºC hasta alcanzar un peso constante y obtener 2,7 g (69,8%) del compuesto bruto del título. Punto de Fusión 176-189ºC.
Ejemplo 7 Diácido de 17\beta-hidroxi-17\alphametil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-1,3
Se añaden 469,0 g del ácido bruto de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 obtenido según el Ejemplo 2 a una mezcla agitada de 60,0 g (1,5 mol) de hidróxido sódico en 3,0 dm^{3} de agua y 6,5 dm^{3} de t-butanol. Después de disolver el material de partida se comprueba el pH de la solución (pH = 12-13). Se añaden 433 g (2,74 mol) de permanganato potásico en 7,2 dm^{3} de agua a la mezcla de reacción durante un tiempo de 2 horas manteniendo la temperatura a 20-30ºC mediante refrigeración. Durante la adición del reactivo la mezcla de reacción adquiere un color marrón oscuro y se precipita dióxido de manganeso. Después de añadir dos tercios del material de partida se añaden 400 cm^{3} de hidróxido sódico al 10% a la mezcla de reacción y después de agitar durante 5 minutos se comprueba el pH (pH = 12), para después continuar con la adición del reactivo. Después de la adición se agita la mezcla de reacción durante 30 minutos a 20-30ºC. A continuación se filtra la mezcla de reacción y el dióxido de manganeso se lava con 4,0 dm^{3} de una mezcla de t-butanol/agua 1:3. El filtrado se neutraliza con 520 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH aprox. 6-7), después se evapora el t-butanol a presión reducida. El residuo se enfría hasta los 18-20ºC y después de agitar durante 20 minutos se separan por filtración los cristales precipitados (los productos secundarios de la reacción previa y presente) y se lavan con 200 cm^{3} de agua. El filtrado se acidula con 1300 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH aprox. 2) a 20-25ºC. La solución cristalina se agita durante 15 minutos, después se filtra, se lava con agua y se seca a 50ºC hasta alcanzar un peso constante y obtener 301 g (83,0%) del compuesto bruto del título. Punto de Fusión 176-190ºC.
Ejemplo 8 Diácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-1,3
Se añaden 469 g del ácido recristalizado de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 obtenido según el Ejemplo 1 a una mezcla bajo agitación de 60 g (1,50 mol) de hidróxido sódico en 3,0 dm^{3} de agua y 6,5 dm^{3} de t-butanol. Después de disolver el material de partida se comprueba el pH de la solución (pH = 12-13). Se añaden 433 g (2,74 mol) de permanganato potásico en 7,2 dm^{3} de agua a la mezcla de reacción durante un tiempo de 2 horas manteniendo la temperatura a 20-30ºC mediante refrigeración. Durante la adición del reactivo la mezcla de reacción adquiere un color marrón oscuro y se precipita dióxido de manganeso. Después de añadir dos tercios del material de partida se añaden 400 cm^{3} de hidróxido sódico al 10% a la mezcla de reacción y después de agitar durante 5 minutos se comprueba el pH (pH = 12), para después continuar con la adición del reactivo. Después de la adición se agita la mezcla de reacción durante 30 minutos a 20-30ºC. A continuación se filtra la mezcla de reacción y se lava el dióxido de manganeso con 4,0 dm^{3} de una mezcla de t-butanol / agua 1:3. El filtrado se neutraliza con 520 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH = 6), después se evapora el t-butanol a presión reducida. El residuo se enfría hasta los 18-20ºC y después de agitar durante 20 minutos se separan por filtración los cristales precipitados (los productos secundarios de la reacción previa y la reacción presente) y se lavan con 200 cm^{3} de agua. El filtrado se acidula con 1300 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH = 2) a 20-25ºC. La solución cristalina se agita durante 15 minutos, después se filtra, se lava con agua y se seca a 50ºC hasta alcanzar un peso constante y obtener 359 g (99,0%) del compuesto bruto del título. Punto de Fusión: 178-190ºC.
Ejemplo 9 Diácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-1,3
Se añaden 326 g del producto bruto obtenido en el Ejemplo 7 a una mezcla de 2,6 dm^{3} de dicloro-metano y 650 cm^{3} de acetona en el transcurso de 20 minutos y la suspensión obtenida se agita durante 3 horas, después se filtra, se lava con una mezcla de 400 cm^{3} de dicloro-metano y 100 cm^{3} de acetona y se seca a 50ºC para obtener 232 g (71%) del compuesto del título: Punto de Fusión: 249-251ºC. [\alpha]_{D}^{25} = -18,4º (c=1, metanol).
Ejemplo 10 Diácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-1,3
Se disuelven 25 g del producto bruto obtenido en el Ejemplo 7 en 530 cm^{3} de acetona a temperatura de reflujo, se trata con 1,0 g de carbón vegetal, se filtra, a continuación se concentra el filtrado hasta alcanzar un volumen de 60 cm^{3}. La mezcla concentrada se enfría a 10ºC y se mantiene a esta temperatura durante 2 horas, después se separa el producto cristalino precipitado mediante filtración, se lava con 20 cm^{3} de acetona fría y se seca para obtener 20,1 g (80,4%) del compuesto del título. Punto se fusión: 248-250ºC.
Ejemplo 11 Diácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-1,3
Se añaden 3 g (6,4 mmol) del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(5-cloro-1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 obtenido según el Ejemplo 3 bajo agitación a una mezcla de 0,5 g (12,5 mmol) de hidróxido sódico en 20 cm^{3} de agua y 50 cm^{3} de t-butanol. Se añaden 3,0 g (19 mmol, 3,0 equivalentes) de permanganato potásico en 50 cm^{3} de agua a la mezcla de reacción en el transcurso de 30 minutos manteniendo la temperatura a 20-30ºC. Después de agitar durante 15 minutos, se filtra el dióxido de manganeso precipitado se lava con 30 cm^{3} de una mezcla de t-butanol/agua de 1:3. El filtrado se neutraliza con 3 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH aprox. 6-7), después se evapora el t-butanol a presión reducida. El residuo se enfría hasta los 15-20ºC y se acidula con 9 cm^{3} de ácido sulfúrico al 10% (pH aprox. 2). La solución de cristales se agita durante 20 minutos, a continuación se filtra, se lava con agua y se seca a 50ºC hasta alcanzar un peso constante y obtener 2,0 g (93,0%) del compuesto bruto del título. Punto de Fusión: 178-190ºC.

Claims (10)

1. Nuevos derivados de ácido seco-indoxilidén-carboxílico de fórmula (II)
6
en la que R^{1} y R^{2} son por separado un grupo alcoxilo o C_{1}-C_{4}-alquilo, un átomo de halógeno o hidrógeno.
2. Ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1,3-seco-2-nor-5 \alpha-androstano-3 entre los compuestos de fórmula (II) según se reivindica en la reivindicación 1.
3. Ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1-(5-cloro-1,3-dihidro-3-oxo-2H-indol-2-ilideno)-1, 3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 entre los compuestos de fórmula (II) según se reivindica en la reivindicación 1.
4. Procedimiento para la síntesis de derivados del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I)
7
en la que Z significa un grupo carboxilo o formilo,
caracterizado porque se somete a reacción la 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-5\alpha-androstano-3-ona (mestanolona) de fórmula (III)
8
con un nitro-aldehído aromático de fórmula (IV)
9
en la que R^{1} y R^{2} son por separado C_{1}-C_{4} alquilo o un grupo alcoxilo, un átomo de halógeno o hidrógeno
en un alcohol de C_{1}-C_{4} en presencia de una solución acuosa de hidróxido de metal alcalino
porque el derivado del ácido seco-indoxilidén-carboxílico obtenido de fórmula (II)
10
en la que el significado de R^{1} y R^{2} es el arriba definido
- se separa de la mezcla de reacción después de la acidificación, en caso dado se recristaliza desde un alcohol C_{1}-C_{4} o una cetona C_{3}-C_{5},
- y se oxida utilizando
i)
para la síntesis del derivado del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-2-nor-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I), en la que Z representa un grupo carboxilo, a 15-40ºC, 2,5-5 mol, o
ii)
para la síntesis del derivado del ácido de 17\beta-hidroxi-17\alpha-metil-1,3-seco-5\alpha-androstano-3 de fórmula (I), en la que Z representa un grupo de formilo, a 15-30ºC, 1-1,5 mol de permanganato de metal alcalino en una mezcla de alcohol C_{1}-C_{5} o cetona C_{3}-C_{6} y un hidróxido acuso de metal alcalino.
5. Procedimiento según la reivindicación 4, caracterizado porque se someten a reacción la 17\beta-hidroxi-17\alphametil-5\alpha-androstano-3-ona de fórmula (II) y el aldehído aromático de fórmula (IV) en la que R^{1} y R^{2} tienen el significado arriba definido - en una mezcla de metanol y hidróxido potásico acuoso.
6. Procedimiento según la reivindicación 4, caracterizado porque como aldehído aromático de fórmula (IV) se utiliza 2-nitro-benzaldehído o 5-cloro-2-nitro-benzaldehído.
7. Procedimiento según la reivindicación 4, caracterizado porque la oxidación de los derivados del ácido seco-indoxilidén-carboxílico de fórmula (II), en la que R^{1} y R^{2} tienen el significado definido en la reivindicación 4 - se lleva a cabo en una mezcla de acetona e hidróxido sódico acuoso.
8. Procedimiento según la reivindicación 4, caracterizado porque la oxidación de los derivados del ácido seco-indoxilidén-carboxílico de fórmula (II) - en la que R^{1} y R^{2} tienen el significado definido en la reivindicación 4 - se lleva a cabo en una mezcla de etanol e hidróxido sódico acuoso.
9. Procedimiento según la reivindicación 4, caracterizado porque la oxidación de los derivados del ácido seco-indoxilidén-carboxílico de fórmula (II) - en la que R^{1} y R^{2} tienen el significado definido en la reivindicación 4 - se realiza en una mezcla de t-butanol e hidróxido sódico acuoso.
\newpage
10. Procedimiento según la reivindicación 4, caracterizado porque la oxidación de los derivados del ácido seco-indoxilidén-carboxílico de fórmula (II) - en la que R^{1} y R^{2} tienen el significado definido en la reivindicación 4 - se lleva a cabo con permanganato potásico.
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