ES2208372T3 - Preparacio in situ de mezclas de esteres poliasparticos. - Google Patents

Preparacio in situ de mezclas de esteres poliasparticos.

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ES2208372T3 ES00948828T ES00948828T ES2208372T3 ES 2208372 T3 ES2208372 T3 ES 2208372T3 ES 00948828 T ES00948828 T ES 00948828T ES 00948828 T ES00948828 T ES 00948828T ES 2208372 T3 ES2208372 T3 ES 2208372T3
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Abstract

Un procedimiento para fabricar in situ una mezcla de éster poliaspártico que comprende las etapas secuenciales de (a) hacer reaccionar un óxido de polipropilenamina con una cantidad en exceso de un éster de ácido maleico o fumárico para formar una mezcla conteniendo un primer componente de éster poliaspártico y un exceso de éster no reaccionado de ácido fumárico o maleico, y (b) añadir una amina acíclica a la mezcla resultante de la etapa (a) en una cantidad suficiente para que la amina acíclica reaccione con el exceso de éster de ácido fumárico o maleico y para formar un segundo componente de éster poliaspártico.

Description

Preparación in situ de mezclas de ésteres poliaspárticos.
Campo de la invención
La invención se refiere a un procedimiento para elaborar ésteres poliaspárticos.
Antecedentes de la invención
Se conocen composiciones para revestimiento de dos componentes teniendo un componente poliisocianato y un componente isocianato-reactivo (un componente polihidroxilo). Estas composiciones son apropiadas para la preparación de revestimientos de alta calidad que pueden volverse rígidos, elásticos, resistentes a la abrasión y a los solventes y, por encima de todo, resistentes al envejecimiento ambiental. Se han usado los ésteres poliaspárticos como componentes isocianato- reactivo en tales composiciones de dos componentes. Un éster poliaspártico puede usarse individualmente, con un poliisocianato, o posiblemente en combinación con polioles o poliaminas. Alternativamente, los ésteres poliaspárticos pueden usarse con poliaminas bloqueadas tales como cetiminas, aldiminas u oxizolidinas.
Son conocidos los procedimientos para elaborar ésteres poliaspárticos. Es conocido, por ejemplo, que durante la Reacción de Adición de Michael de un éster de ácido fumárico o maleico y la amina primaria, por ejemplo, el éster de ácido maleico o fumárico isomeriza al dialquil fumarato en la presencia de aminas de acuerdo con la siguiente reacción química:
1
El fumarato de dialquilo se convierte entonces en un éster poliaspártico. Se ha demostrado que mezclas de ésteres poliaspárticos basadas en aminas cíclicas y acíclicas son valiosos componentes isocianato-reactivo de composiciones de poliurea que han encontrado utilidad en la formulación de revestimientos de alto contenido en sólidos donde el contenido en solvente es muy bajo o cero. Estas formulaciones son usadas en aplicaciones de arquitectura y renovación del acabado de automóviles. Los procedimientos conocidos para preparar mezclas de ésteres poliaspárticos implican típicamente la preparación por separado de ésteres poliaspárticos basados en aminas de óxido de polipropileno y acíclicas, y a continuación combinar cada mezcla de éster poliaspártico. Los ésteres poliaspárticos basados en aminas acíclicas, que contienen aminas ligadas a carbonos primarios, reaccionan generalmente con un isocianato más rápidamente que los ésteres poliaspárticos basados en aminas de óxido de polipropileno que tienen un grupo amino ligado a un anillo de carbono secundario. Adicionalmente, los ésteres poliaspárticos basados en aminas acíclicas tienen una viscosidad más baja que los ésteres poliaspárticos basados en aminas de óxido de propileno. Es deseable a menudo combinar estos tipos de aminas para conseguir formulaciones con diferentes viscosidades y con velocidades intermedias de reacción.
La Patente de EE.UU nº 5.236.741 y la Patente de EE.UU nº 5.623.045, describen cada una un proceso en una única etapa para la producción de ésteres poliaspárticos. En cada proceso reacciona un éster de ácido maleico o fumárico con una poliamina primaria tal que preferiblemente está presente un doble enlace olefínico por cada grupo amino primario. Las patentes muestran que el exceso de materiales de partida es eliminado por destilación después de la reacción. Ninguna patente discute cuánto tiempo se necesita para completar la reacción del éster de ácido maleico o fumárico, es decir, para obtener un rendimiento de aproximadamente el 100% de éster poliaspártico. Ninguna patente se dirige al objetivo de desarrollar un proceso que produce un 100% de rendimiento de una mezcla de (1) un éster poliaspártico basado en una óxido de propilén amina y (2) un éster poliaspártico basado en una amina acíclica en cuestión de días.
Desgraciadamente, tales procedimientos impiden que los fabricantes de ésteres poliaspárticos entreguen pedidos a sus clientes tan rápidamente como sería deseable. Se ha descubierto que siguiendo las enseñanzas de los procedimientos conocidos anteriormente descritos, y usando una relación estequiométrica 1:1 se tarda varios meses en obtener una conversión completa, o casi completa de la reacción entre una amina de óxido de polipropileno y un éster de ácido maleico o fumárico. Por ejemplo, el uso de bis (4-aminociclohexil) metano requiere que el éster poliaspártico esté almacenado más de seis semanas para conseguir el 95% de la reacción, y de seis a doce meses para conseguir la reacción completa; y el uso de bis (3-metil-4 aminocicloexil) metano [conocido comercialmente como Laromin C-260] requiere que el éster poliaspártico esté almacenado durante más de ocho semanas para alcanzar el 95% de la reacción, y de doce a dieciocho meses para conseguir el 100% de la reacción. Eliminar el exceso de éster de ácido maleico o fumárico tal como sugieren las Patentes de los EE.UU. nº 5.236.741 y 5.623.045 es un caroy demorado procedimiento.
\newpage
El problema del largo tiempo de espera no se puede resolver fácilmente fabricando grandes cantidades de mezclas por adelantado debido a que es extremadamente difícil predecir las necesidades de los clientes para las mezclas. Además, el almacenamiento costoso, y los costes de inventario han desanimado la fabricación y el almacenamiento de grandes cantidades de mezclas. Así, no es raro para un cliente tener que esperar varios meses para recibir un pedido de mezclas de ésteres poliaspárticos.
Sería ventajoso desarrollar un procedimiento perfeccionado para fabricar mezclas de ésteres poliaspárticos basado en las aminas del óxido de polipropileno y ésteres poliaspárticos basados en aminas acíclicas que superen las desventajas anteriormente mencionadas.
Resumen de la invención
La invención se refiere a un procedimiento para elaborar una mezcla de éster poliaspártico in-situ comprendiendo las etapas secuenciales de (a) hacer reaccionar un óxido de propilén amina con una cantidad en exceso de un éster de ácido fumárico o maleico para formar una mezcla conteniendo un primer componente de éster poliaspártico y un exceso de éster sin reaccionar de ácido fumárico o maleico, y (b) añadir una amina acíclica a la mezcla resultante de la etapa (a) y reaccionando la amina acíclica con el exceso de éster de ácido fumárico o maleico para formar un segundo componente de éster poliaspártico. La invención está también dirigida a la mezcla in-situ de los ésteres de éster poliaspártico formado durante el procedimiento, previamente a la terminación del proceso, que contiene el primer componente de éster poliaspártico y el segundo componente de éster poliaspártico. El procedimiento hace posible para los clientes recibir mezclas de ésteres poliaspárticos en una fracción del tiempo que habitualmente sería necesario. Estas y otras características, aspectos y ventajas de la presente invención quedarán mejor establecidas con referencia a la siguiente descripción y reivindicaciones adjuntas.
Descripción detallada de la invención
Como se usa en esta solicitud, el término "amina acíclica" se refiere a una amina que no tiene (i) un grupo de óxido de polipropileno y (ii) un grupo amino primario ligado a un grupo cíclico.
La invención se basa en el descubrimiento de que las mezclas de ésteres poliaspárticos basadas en aminas de óxido de polipropileno y ésteres basados en aminas acíclicas pueden prepararse in-situ, (bajo ciertas condiciones) en una fracción del tiempo que ordinariamente tarda en fabricarse. Es crítico que el óxido de propileno amina reaccione en primer lugar con un exceso de éster de ácido maleico o fumárico. Como se discute a continuación, si la secuencia de etapas varía, por ejemplo, si las etapas se invierten o las aminas cíclicas y acíclicas se añaden simultáneamente, el proceso de reacción es sustancialmente más lento y queda fuera del alcance de la presente invención.
El primer y segundo componentes del éster se seleccionan a partir de ésteres de ácido maleico y fumárico Los ésteres de ácido maleico y ácido fumárico incluyen maleatos de dialquilo o fumaratos de dialquilo apropiados. Entre los maleatos de dialquilo apropiados se incluyen maleato de dietilo, maleato de dipropilo, maleato de dibutilo, metil propil maleato, etil propil maleato, y similares. Entre los fumaratos de dialquilo apropiados se incluyen, fumarato de dietilo, fumarato de dipropilo, fumarato de dibutilo, metil propil fumarato, etil propil fumarato y similares. Generalmente, maleato de dimetil o fumarato de dimetilo no se usan en una apreciable cantidad debido a que se ha descubierto que estos ésteres causan la precipitación de cristales grandes en forma de aguja que ya no participan en la Reacción de Adición de Michael y que causan que la reacción se detenga bruscamente. Se cree que los ésteres de cinamato no reaccionan bajo las mismas condiciones de reacción como ésteres de ácido maleico o ácido fumárico.
El componente de amina se selecciona generalmente a partir de aminas difuncionales o trifuncionales cíclicas y acíclicas que pueden asegurar los objetivos de la invención. Aminas apropiadas pueden seleccionarse a partir de las siguientes. Entre las aminas difuncionales acíclicas adecuadas se incluyen, pero no están limitadas a, etilén diamina, 1,2-diaminopropano, 1,4-diaminobutano, 1,6-diaminohexano, 2,5-diamino-2,5-dimetilhexano, 2,2,4- y/o 2,4,4-trimetil-1,6-diaminohexano, 1,11-diaminoundecano, 1,12-diaminododecano, 1-amino-3,3,5-trimetil-5-aminometilciclohexano, 2,4- y/o 2,6-hexahidrotolilendiamina, 2,4'- y/o 4,4'-diaminodiciclohexilmetano, y 3,3'- dimetil-4,4'-diamino-diciclohexilmetano. Entre las aminas trifuncionales adecuadas se incluyen 4-aminometil-1,8-diaminooctano (también conocida como triaminononano, suministrada por Monsanto Company), tris-(2-aminoetil)amina. Se cree que aminas tetrafuncionales como por ejemplo, N,N,N',N'-tetrakis-(2-aminoetil)-1,2-etanodiamina pueden resultar también adecuadas.
Entre las aminas apropiadas de óxido de polipropileno se incluyen generalmente aminas difuncionales y multifuncionales con grupos de óxido de polipropileno. Estas aminas son bien conocidas y pueden prepararse por procedimientos tales como aquellos descritos en la Patente Alemana nº 1.193.671, la Patente de EE.UU nº 3.236.895, y la Patente Francesa nº 1.466.708. Ejemplos apropiados de tales aminas difuncionales incluyen la diamina de óxido de polipropileno que puede obtenerse de Huntsman Corporation bajo la marca Jeffamine D-2000. Ejemplos apropiados de aminas de óxido de polipropileno trifuncionales incluyen triamina de polioxipropileno (Jeffamine T-403), Jeffamine T-3000 y Jeffamine T-5000, disponibles también de Huntsman
El componente de poliisocianato usado para reaccionar con las mezclas de éster poliaspártico incluyen cualquier poliisocianato, que cuando se usan de acuerdo con la invención, cumpla con el objetivo de la invención. Poliisocianatos apropiados para usar como componente de poliisocianato de acuerdo con la presente invención incluyen los conocidos poliisocianatos de la química del poliuretano. Entre los ejemplos de poliisocianatos apropiados de bajo peso molecular teniendo un peso molecular de 168 a 300 se incluyen 1,4-diisocianatobutano, 1,6-hexametileno diisocianato, 2,2,4- y/o 2,4,4-trimetil-1,6-diisocianato de hexametileno, diisocianato de dodecametileno, 1,4-diisocianatociclohexano, 1-isocianato-3,3,5,-trimetil-5 isocianatometilciclohexano (IPDI), 2,4'- y/o 4,4'-diisocianato-diciclohexilmetano, 2,4- y/o 4,4'-diisocianato de difenil metano y mezclas de estos isómeros con sus homólogos mayores que se obtienen de manera conocida mediante la fosgenación de condensados de anilina / formaldehído, 2,4- y/o 2,6-diisocianatotolueno y cualquier mezcla de estos compuestos. Isocianatos cíclicos preferidos incluyen 4,4'-diisocianato de difenilmetano (MDI), 2,4'-diisocianato de difenilmetano, 2,4- y/o 2,6-diisocianatotolueno. Isocianatos alifáticos preferidos incluyen hexametileno diisocianato, isoforona diisocianato, 2,4'- y/o 4,4'-diisocianato-diciclohexil metano.
Entre los componentes de poliisocianato apropiados adicionales se incluyen derivados de los poliisocianatos monoméricos mencionados anteriormente, así como los convencionales en tecnología de revestimientos. Estos derivados incluyen poliisocianatos conteniendo grupos biuret como se describe, por ejemplo en las Patentes de EE.UU nº^{s} 3.124.605 y 3.201.372 y en el Documento DE-OS 1.101.394; poliisocianatos conteniendo grupos isocianurato como se describe en la Patente de EE.UU nº 3.001.973, Documentos DE-PS 1.022.789, 1.222.067 y 1.027.394 y Documentos DE-OS 1.929.034 y 2.004.048; poliisocianatos conteniendo grupos uretano como se describe, por ejemplo, en el Documento DE-PS 953.012, Documento BE-PS 752.261 y las Patentes de EE.UU. nº^{s} 3.394.164 y 3.644.457; poliisocianatos conteniendo grupos carbodiimida como se describe en el Documento DE-PS 1.092.007, la Patente de EE.UU nº 3.152.162 y los Documentos DE-OS 2.504.400, 2.537.685 y 2.552.350 y poliisocianatos conteniendo grupos alofanato como se describe, por ejemplo, en el Documento GB-PS 994.890, Documento BE-PS 761.626 y Documento NL-OS 7.102.524. Poliisocianatos apropiados incluyen también poliisocianatos que contienen grupos uretdiona. En una forma de realización, trímeros asimétricos tales como los de la Patente de EE.UU nº 5.717.091. Pueden usarse como componente del poliisocianato grupos isocianato conteniendo prepolímeros y semi prepolímeros basados en poliisocianatos. Estos prepolímeros y semi prepolímeros tienen generalmente un contenido de isocianato en el intervalo entre aproximadamente 0,5 a 30% en peso, preferiblemente aproximadamente 1 a 20% en peso, y se preparan de manera conocida por reacción de los materiales de partida, por ejemplo, compuestos de isocianato reactivo tales como polioles en una relación de equivalente NCO/OH de aproximadamente 1,05:1 a 10:1, preferiblemente aproximadamente 1,1:1 a 3:1.
La primera etapa del proceso implica la reacción de un óxido de polipropilén amina con una cantidad en exceso de un éster de ácido fumárico o maleico, para formar una mezcla conteniendo el primer componente de éster poliaspártico y un exceso de éster sin reaccionar de ácido fumárico o maleico. La relación equivalente del éster de ácido maleico o fumárico al óxido de propilén amina es mayor que 1:1, preferiblemente 1,2:1 a 5:1 y más preferiblemente 1,4:1 a 3:1. Generalmente, cuanto mayor sea el exceso de éster de ácido maleico o fumárico usado, más rápidamente transcurre la reacción inicial. Para obtener un rendimiento de aproximadamente el 100% a una relación equivalente de éster de ácido maleico o fumárico a óxido de propilén amina de 2:1, por ejemplo, la reacción tarda menos de 24 horas. Cuando la relación equivalente de éster de ácido maleico o fumárico a óxido de propilén amina es de 5:1, por ejemplo la reacción tarda menos de 8 horas. Se prefiere generalmente tener la reacción inicial completa en aproximadamente ocho horas. Pueden determinarse relaciones reales para una aplicación específica por experimentación rutinaria.
La segunda etapa del proceso implica la adición de una amina acíclica a la mezcla y hacer reaccionar la amina acíclica con el exceso de éster de ácido fumárico o maleico para formar un segundo componente de éster poliaspártico. La amina acíclica se usa preferiblemente en una cantidad que corresponda al exceso del éster sin reaccionar de ácido fumárico o maleico. De acuerdo con esto, la relación equivalente de amina acíclica a amina cíclica es preferiblemente de 0,2:1 a 4:1 preferiblemente 0,4:1 a 2:1. La reacción del exceso de éster de ácido maleico o fumárico y la amina acíclica dura generalmente menos de dos semanas.
Las condiciones de reacción bajo las cuales el procedimiento se lleva a cabo se discuten a continuación. Generalmente la reacción tiene lugar a una temperatura de 0 a 100ºC. La reacción puede tener lugar en la ausencia o en la presencia de solventes apropiados tales como metanol, etanol, propanol, acetato de etilo o butilo y mezclas de estos solventes. La presión de la reacción es generalmente la atmosférica. Como tal, ya que la reacción de la poliamina cíclica y el éster de ácido maleico o fumárico tarda horas en lugar de meses, las conversiones de aproximadamente el 100% de las mezclas de éster poliaspártico basadas en el óxido de propilén amina y del éster poliaspártico basado en la amina acíclica pueden obtenerse en días en lugar de meses. Generalmente, se obtiene una conversión de alrededor del 100% en menos de 2-3 días.
Las mezclas de éster poliaspártico pueden usarse en aplicaciones tales como revestimientos. La baja viscosidad permite la formulación de pintura con contenidos altos o muy altos en sólidos, o incluso pintura sin solvente. Las aplicaciones de revestimientos pueden usar revestimientos de poliurea basados en ésteres poliaspárticos y poliisocianatos incluyendo revestimientos aplicados generalmente en fábricas y revestimientos aplicados en el campo de la arquitectura o renovación del acabado de automóviles.
La invención puede ahora describirse en los siguientes ejemplos ilustrativos. Todos los porcentajes dados son en peso a menos que se indique de otra manera.
Ejemplo 1
Se equipó un matraz de fondo redondo con agitador, termopar, embudo de adición y entrada de nitrógeno. Se introdujeron en el matraz 48,6 g (0,048 eq.) de Jeffamine D-2000 (óxido de polipropilen diamina peso equivalente 1000 disponible de Huntsman), y se mantuvo a 25ºC con un baño de hielo. Se añadieron 152,7 (0,887 eq.) de maleato de dietilo en el matraz mediante el embudo de adición a lo largo de un período de dos horas. Se empleó un baño refrigerante para mantener la temperatura de reacción a 25ºC. Al final de la adición, la temperatura de la mezcla de reacción subió a 60º C y se mantuvo así durante una hora y media adicional. El número de instauración fue 47,7 mg de ácido maleico por gramo de resina, lo que indica que el 100% de la Jeffamine D-2000 se había transformado en aspartato. Se añadieron 48,6 g. (0,838 eq) de 1,6-hexano-diamina (HDA) a la reacción a lo largo de un período de hora y media. En ese momento, el número de instauración fue de 4,88 lo que indicó que la reacción se había completado en un 90%. La mezcla de reacción se decantó a un frasco que se almacenó en condiciones ambiente.
Para determinar la extensión de la reacción, se determinó el número de instauración mediante el siguiente procedimiento volumétrico tiol-yodo. Este procedimiento valora todos los dobles enlaces, de forma que la suma de los ésteres maleico y fumárico queda incluido en el número de instauración resultante. Las unidades del número de instauración se proporcionan en términos de miligramos de ácido maleico por gramo de resina. Veinticuatro horas después, el número de instauración fue de 0,66 lo que indicó que la reacción se había completado en un 98%.
El procedimiento volumétrico tiol-yodo implica las siguientes etapas (1) disolver una muestra en 10 ml. de piridina en un frasco de 100 ml., (2) añadir 5 gotas de solución indicador de fenoftaleína al 1% en etanol, (3) dispensar 8 ml. de solución de 1- dodecanotiol 1N en etanol, (4) valorar con solución de hidróxido de sodio 0,5 N en etanol hasta conseguir un color púrpura oscuro (el cronómetro se puso en marcha a exactamente dos minutos del primer contacto con la solución NaOH/etanol), (5) añadir 2 ml. de ácido acético glacial tras dos minutos, (6) añadir 60 ml. de etanol, (7) valorar con solución acuosa de yodo 0,1N hasta que se observe un persistente color amarillo, y (8) llevar a cabo un blanco para cada conjunto de valoraciones, y (9) calcular el número del ácido maleico. Se proporcionó cubierta de nitrógeno para las etapas de 2 a 4.
Los cálculos se realizaron de acuerdo con la siguiente fórmula:
\text{número de ácido maleico (mg x g resina)}= \frac{\text{(volumen de blanco – volumen de muestra)1,161}}{\text{peso muestra}}
Ejemplo 2
Se siguió el procedimiento del Ejemplo 1, excepto que se añadieron 100,2 g (0,100 eq) de un óxido de polipropilen diamina difuncional (Jeffamine D-2000, peso equivalente 1000 disponible de Hunstman) al matraz, y se mantuvo a 25ºC en un baño de hielo. Se añadieron 116,4 (0,676 eq) de maleato de dietilo al matraz mediante el embudo de adición a lo largo de un período de dos horas. Se usó un baño refrigerante para mantener la reacción a temperatura de 25ºC. Al final de la adición se aumento la temperatura de reacción de la mezcla a 60ºC y se mantuvo a ésta durante un período adicional de tres horas y media. El número de instauración fue 32,0 mg de ácido maleico por gramo de resina, lo que indica que el 79% de la Jeffamine D-2000 se había transformado en aspartato. La reacción se calentó a 60ºC durante 140 horas más. El número de instauración fue de 30,5 mg de ácido maleico por gramo de resina lo que indicó el 100% de la Jeffamine D-2000 se ha transformado en aspartato.
Se añadieron 33,4 g. (0,576 eq.) de 1,6-hexano-diamina (HDA) a la reacción a lo largo de un período de hora y media. La reacción se calentó durante dos horas más. En ese momento, el número de instauración fue de 4,88 lo que indicó que la reacción se había completado en un 89.9%. La mezcla de reacción se decantó a un frasco que se almacenó en condiciones ambiente. Veinticuatro horas después, el número de instauración fue de 0,4 lo que indicó que la reacción se había completado en un 99%.
Ejemplo comparativo A
Este ejemplo muestra que las mezclas de ésteres poliaspárticos no se obtienen de acuerdo con la invención cuando el óxido de propilén diamina no reacciona en un exceso de maleato de dietilo. Se equipó un matraz de fondo redondo con agitador, termopar, embudo de adición y entrada de nitrógeno. Se introdujeron en el matraz 853,1 g (0,853 eq.) de Jeffamine D-2000 (óxido de polipropilen diamina peso equivalente 1000 disponible de Huntsman). Se añadieron 146,9 (0,853 eq.) de maleato de dietilo en el matraz mediante el embudo de adición a lo largo de un período de dos horas. La temperatura de la mezcla de reacción ascendió hasta 60ºC como resultado de la reacción exotérmica. La reacción se mantuvo a 60ºC durante una hora y media adicional. El número de instauración fue 5,06 mg de ácido maleico por gramo de resina, lo que indica que el 48% de la Jeffamine D-2000 se había transformado en aspartato. Tras 21 días, el número de instauración fue de 3,75 lo que indicó que la reacción se había completado en un 62%. ; y tras 73 días, el número de instauración fue de 2,18, lo que indicaba el 78% de reacción. La mezcla de reacción se decantó a un frasco que se almacenó en condiciones ambiente.
Ejemplo comparativo B
Este ejemplo muestra la conversión sustancialmente más lenta de las mezclas de éster poliaspártico que se observa cuando se mezclan a la vez 1 eq:eq de Jeffamine D-2000 y HDA. Se equipó un matraz de fondo redondo con agitador, termopar, embudo de adición y entrada de nitrógeno. Se introdujeron en el matraz 48,6 g (0,049 eq.) de Jeffamine D-2000 (óxido de polipropilen diamina peso equivalente 1000 disponible de Huntsman),y se añadieron 48,6 g (0,838 eq.) 1,6-hexano-diamina (HDA) a la reacción a lo largo de un período cinco minutos. Se introdujeron 152,7 (0,887 eq) de maleato de dietilo en el matraz mediante el embudo de adición a lo largo de un período de dos horas y media. La temperatura de la mezcla de reacción subió a 60ºC como consecuencia de la reacción exotérmica. La reacción se mantuvo a 60ºC durante tres horas mas. El número de instauración fue 3,52 mg de ácido maleico por gramo de resina, lo que indica que el 91,4 del maleato se había transformado en aspartato. Si se asume que el 90% de la hexanodiamina se había transformado, esto significa que sólo se había convertido el 67% de Jeffamine D-2000. Tras 17 días, el número de instauración fue de 0,63, lo que indicaba que el 98% del maleato se había transformado en aspartato. Si se asume que el 100% de la hexanodiamina se había transformado, esto significa que sólo se había convertido el 67% de Jeffamine D-2000.
Ejemplo comparativo C
Este ejemplo también muestra la conversión sustancialmente más lenta de las mezclas de éster poliaspártico que se observa cuado se mezclan a la vez 1 eq:eq de Jeffamine D-2000 y HDA. Se equipó un matraz de fondo redondo con agitador, termopar, embudo de adición y entrada de nitrógeno. Se introdujeron 100,2 g (0,100 eq.) de Jeffamine D-2000 (óxido de polipropilen diamina peso equivalente 1000 disponible de Huntsman), y se añadieron 33,4 g (0,576 eq.) de 1,6-hexano-diamina (HDA) al matraz y se mezclaron durante un período cinco minutos. Se introdujeron 116,4 (0,676 eq) de maleato de dietilo en el matraz mediante el embudo de adición a lo largo de un período de una hora. La temperatura de la mezcla de reacción subió a 60ºC como consecuencia de la reacción exotérmica. La reacción se mantuvo a 60ºC durante cinco horas y media más. El número de instauración fue 5,02 mg de ácido maleico por gramo de resina, lo que indica que el 84,0% del maleato se había transformado en aspartato. Si se asume que el 90% de la hexanodiamina se había transformado, esto significa que sólo se había convertido el 49% de Jeffamine D-2000. Tras 17 días, el número de instauración fue de 1,59, lo que indicaba que el 94% del maleato se había transformado en aspartato. Si se asume que el 100% de la hexanodiamina se había transformado, esto significa que sólo se había convertido el 66% de Jeffamine D-2000.

Claims (4)

1. Un procedimiento para fabricar in situ una mezcla de éster poliaspártico que comprende las etapas secuenciales de
(a)
hacer reaccionar un óxido de polipropilenamina con una cantidad en exceso de un éster de ácido maleico o fumárico para formar una mezcla conteniendo un primer componente de éster poliaspártico y un exceso de éster no reaccionado de ácido fumárico o maleico, y
(b)
añadir una amina acíclica a la mezcla resultante de la etapa (a) en una cantidad suficiente para que la amina acíclica reaccione con el exceso de éster de ácido fumárico o maleico y para formar un segundo componente de éster poliaspártico
2. El procedimiento de la Reivindicación 1, en el que el óxido de polipropilendiamina comprende un componente seleccionado del grupo constituido por óxido de propilendiamina y polioxipropilentriamina.
3. El procedimiento de la Reivindicación 1, en el que la amina acíclica comprende un componente seleccionado del grupo constituido por etilendiamina, 1,2-diaminopropano, 1,4-diaminobutano, 1,6-diaminohexano, 2-metil-1,5-diaminopentano, 2,5-diamino-2,5-dimetilhexano, 2,2,4-trimetil-1,6-diaminohexano, 2,4,4-trimetil-1,6-diaminohexano, 1,11-diaminoundecano, y 1,12-diaminododecano.
4. El procedimiento de la Reivindicación 1, en el que el éster de ácido fumárico o maleico comprende un éster seleccionado entre el grupo constituido por maleato de dietilo, maleato de dipropilo, maleato de dibutilo, maleato de metil propilo, maleato de etil propilo, fumurato de dietilo, fumurato de dipropilo, fumurato de dibutilo, fumurato de metil propilo, y fumurato de etil propilo.
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Families Citing this family (26)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6737500B1 (en) * 1999-07-23 2004-05-18 Bayer Polymers Llc In-situ preparation of polyaspartic ester mixture
PT1404732E (pt) * 2001-06-15 2007-09-12 Huntsman Spec Chem Corp ''extensores de cadeia de amina sinergéticos em elastrómeros de pulverização de poliureia''
US6774207B2 (en) * 2002-09-26 2004-08-10 Bayer Polymers Llc Polyaspartate resins with good hardness and flexibility
US6774206B2 (en) * 2002-09-26 2004-08-10 Bayer Polymers Llc Polyaspartate resins with improved flexibility
US6790925B2 (en) * 2002-12-05 2004-09-14 Bayer Polymers Llc In-situ preparation of polyaspartic ester mixtures
US20050059791A1 (en) * 2003-09-17 2005-03-17 Roesler Richard R. Flexibilized polyaspartic esters
US6984715B2 (en) * 2003-10-03 2006-01-10 Bayer Materialscience Llc Process for preparing aspartates
US7276572B2 (en) * 2003-10-03 2007-10-02 Bayer Materialscience Llc Process for preparing aspartates
US8313809B2 (en) 2007-12-11 2012-11-20 Patrick Ilfrey Same-day coatings and processes
US8178204B2 (en) * 2008-03-05 2012-05-15 Bayer Materialscience Llc Acrylate-modified aspartates and gel coat compositions made therefrom
US20110132782A1 (en) 2009-12-07 2011-06-09 Patrick Ilfrey Article and method for reactive mixtures
DE202014101620U1 (de) 2014-04-07 2014-04-29 Franken Systems Gmbh Gebinde mit 2-Komponenten Polyurea-Kunstharzen
DE102015108232A1 (de) 2015-05-26 2016-12-01 Franken Systems Gmbh Verfahren zur feuchtigkeitsbeständigen Grundierung von mineralischen Untergründen
DE102015110841A1 (de) 2015-07-06 2017-01-12 Franken Systems Gmbh Verwendung eines Reaktivsystems zur Bauwerksabdichtung und eine Bauwerksabdichtung
EP3456755A1 (de) * 2017-09-19 2019-03-20 Covestro Deutschland AG Polyasparaginsäureester-zusammensetzungen enthaltend polyasparaginsäureester mit primären aminogruppen und geringe mengen an fumarsäuredialkylester
EP3456706A1 (de) 2017-09-19 2019-03-20 Covestro Deutschland AG Polyasparaginsäureester-zusammensetzungen und verfahren zur reinigung
EP3489316A1 (de) 2017-11-22 2019-05-29 Covestro Deutschland AG Neue systeme für die grundierung und das kleben von bodenbelägen
DE102018202050A1 (de) 2018-02-09 2019-08-14 Glue Tec Industrieklebstoffe Gmbh & Co. Kg Zweikomponenten-strukturklebstoffe
KR102744521B1 (ko) 2018-04-30 2024-12-20 에보니크 오퍼레이션즈 게엠베하 폴리아스파르트산 에스테르 및 2급 헤테로시클릭 아민 유래된 아스파르트산 에스테르로부터의 폴리우레아 조성물
CN109096814B (zh) * 2018-08-09 2020-08-04 北京红狮科技发展有限公司 一种水性底面合一带锈涂覆高光防腐涂料及其制备方法
EP3699218A1 (de) * 2019-02-22 2020-08-26 Covestro Deutschland AG Neue zweikomponenten-deckbeschichtungssysteme enthaltend polyasparaginsäureester
US11827788B2 (en) 2019-10-07 2023-11-28 Covestro Llc Faster cure polyaspartic resins for faster physical property development in coatings
CN112625236A (zh) * 2020-12-09 2021-04-09 湘江涂料科技有限公司 一种快干防腐环氧天冬杂化树脂及其制备方法与应用
WO2023020755A1 (en) 2021-08-17 2023-02-23 Evonik Operations Gmbh Polyurea compositions from polyaspartic esters and 2-substituted butanedioic acid esters
CN116143996B (zh) * 2021-11-22 2025-09-26 海洋化工研究院有限公司 一种聚天门冬氨酸酯改性环氧树脂、含以上树脂的船用无毒环保耐磨防腐涂料及制法和应用
CN119285941A (zh) * 2024-09-13 2025-01-10 深圳飞扬骏研新材料股份有限公司 一种低致敏性天冬氨酸酯树脂复合物及其制备工艺

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5236741A (en) 1989-06-23 1993-08-17 Bayer Aktiengesellschaft Process for the production of polyurethane coatings
US5466760A (en) 1992-08-07 1995-11-14 Srchem, Inc. Copolymers of polyaspartic acid
DE4415778A1 (de) 1994-05-05 1995-11-09 Bayer Ag Verfahren zur Herstellung von Überzügen
US5807968A (en) 1996-04-04 1998-09-15 Henkel Corporation Polyamide compositions and related methods

Also Published As

Publication number Publication date
AU6226800A (en) 2001-02-13
DE60005698T2 (de) 2004-08-19
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US6590066B1 (en) 2003-07-08
WO2001007504A1 (en) 2001-02-01
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EP1208135A1 (en) 2002-05-29
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DE60005698D1 (de) 2003-11-06

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