ES2208441T3 - Compuestos relacionados con el acido 15-hidroxieicosatetraenoico y metodos de uso. - Google Patents

Compuestos relacionados con el acido 15-hidroxieicosatetraenoico y metodos de uso.

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ES2208441T3 ES00982056T ES00982056T ES2208441T3 ES 2208441 T3 ES2208441 T3 ES 2208441T3 ES 00982056 T ES00982056 T ES 00982056T ES 00982056 T ES00982056 T ES 00982056T ES 2208441 T3 ES2208441 T3 ES 2208441T3
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Abstract

Una composición para el tratamiento de la xeroftalmía y otros trastornos que precisan la humectación del ojo, que comprende un vehículo aceptable farmacéuticamente y una cantidad eficaz farmacéuticamente de uno o más compuestos de la **fórmula** en la que: R1 es CO2R, CONR2R3, CH2OR4, CH2NR5R6, CH2N3, CH2Hal, CH2NO2, CH2SR20, COSR21 ó 2, 3, 4, 5-tetrazol-1-ilo, en la que: R es H ó CO2R forma una sal aceptable farmacéuticamente o un éster aceptable farmacéuticamente; NR2R3 y NR5R6 son iguales o diferentes y comprenden un grupo amino libre o modificado funcionalmente; OR4 comprende un grupo hidroxi libre o modificado funcionalmente.

Description

Compuestos relacionados con el ácido 15-hidroxieicosatetraenoico y métodos de uso.
Este invento está destinado a compuestos relacionados con el ácido hidroxi-eicosatetraenoico, composiciones y métodos de utilización. Los compuestos son particularmente útiles en el tratamiento de la xeroftalmía.
Antecedentes del invento
La xeroftalmía, también conocida genéricamente como keratoconjunctivitis sicca, es un trastorno oftalmológico que afecta a millones de ciudadanos americanos cada año. La condición se encuentra particularmente extendida entre mujeres posmenopáusicas debido a los cambios hormonales que se dan tras la desaparición de la fertilidad. La xeroftalmía puede afectar al individuo con diferente gravedad. En los casos suaves, el paciente puede experimentar escozor, sensación de sequedad e irritación persistente tal como la causada normalmente por pequeños cuerpos que se meten entre el párpado y la superficie del ojo. En los casos graves, la visión puede quedar afectada considerablemente. Otras enfermedades, tales como la enfermedad de Sjögren y la cicatricial pemphigoid ponen de manifiesto complicaciones de xeroftalmía.
Aunque parece que la xeroftalmía puede ser el resultado de un número de causas patógenas no relacionadas, todas las manifestaciones de la complicación comparten un efecto común, que es la ruptura de la película lacrimal pre-ocular, lo que da como resultado la deshidratación de la superficie externa expuesta y muchos de los síntomas destacados anteriormente (Lemp, Report of the National Eye Institute/Industry Workshop on Clinical Trials in Dry Eyes, The CLAO Journal, volumen 21, número 4, páginas 221-231 (1995)).
Los médicos han acometido varias propuestas para encontrar un tratamiento para la xeroftalmía. Una propuesta común ha sido la de complementar y estabilizar la película lacrimal ocular utilizando las llamadas lágrimas artificiales administradas durante el día. Otras propuestas incluyen la utilización de insertos oculares para proporcionar un sustituto de las lágrimas o la estimulación de la producción endógena de lágrimas.
Ejemplos de propuestas de sustitución de las lágrimas incluyen la utilización de disoluciones salinas isotópicas tamponadas, disoluciones acuosas que contienen polímeros solubles en agua que dan lugar a disoluciones más viscosas y que por tanto son más retenidas por el ojo. También se ha intentado la reconstitución de las lágrimas proporcionando uno o más componentes de la película lacrimal tal como fosfolípidos o aceites. Se ha comprobado que las composiciones de fosfolípidos resultan útiles en el tratamiento de la xeroftalmía; véase, por ejemplo, McCulley and Shine, Tear film structure and dry eye, Contactologia, volumen 20(4), páginas 145-49 (1998); y Shine and McCulley, Keratoconjunctivitis sicca associated with meibomian secretion polar lipid abnormality, Archives of Ophthalmology, volumen 116(7), páginas 849-52 (1998). Ejemplos de composiciones de fosfolípidos para el tratamiento de la xeroftalmía se describen en las patentes de EE.UU. Nos. 4.131.651 (Shah et al.), 4.370.325 (Packman), 4.409.205 (Shively), 4.744.980 y 4.883.658 (Holly), 4.914.088 (Glonek), 5.075.104 (Gressel et al.), 5.278.151 (Korb et al.), 5.294.607 (Glonek et al.), 5.371.108 (Korb et al.), 5.578.586 (Glonek et al.). La patente de EE.UU. Nº. 5.174.988 (Mautone et al.) describe sistemas para la administración de un medicamento de fosfolípido que incluyen fosfolípidos, propulsores y un principio activo.
La patente de EE.UU. Nº. 3.991.759 (Urquhart) describe la utilización de insertos oculares para el tratamiento de la xeroftalmía. Otra terapia semi-sólida ha incluido la administración de carrageninas (patente de EE.UU. Nº. 5.403.841, Lang) que forman un gel al entrar en contacto con la película lacrimal natural.
Otra propuesta incluye la administración de sustancias lubricantes en vez de las lágrimas artificiales. Por ejemplo, la patente de EE.UU. Nº. 4.818.537 (Guo) describe la utilización de una composición lubricante con base de liposomas, y la patente de EE.UU. Nº. 5.800.807 (Hu el al.) describe composiciones que contienen glicerina y propilenglicol para el tratamiento de la xeroftalmía.
Además de los esfuerzos anteriores, que están destinados fundamentalmente a aliviar los síntomas asociados a la xeroftalmía, también se ha buscado métodos y composiciones destinado al tratamiento de la condición de la xeroftalmía. Por ejemplo, la patente de EE.UU. Nº. 5.041.434 (Lubkin) describe la utilización de esteroides sexuales, tal como estrógenos conjugados, para tratar la condición de la xeroftalmía en mujeres pos-menopáusicas; la patente de EE.UU. Nº. 5.290.572 (MacKeen) describe la utilización de composiciones de ion calcio finamente divididas para estimular la producción de la película lacrimal pre-ocular; y la patente de EE.UU. Nº. 4.966.773 (Gressel et al.) describe la utilización de partículas microfinas de uno o más retinoides para la normalización del tejido ocular.
Aunque estas propuestas han supuesto algunos avances, no obstante todavía existen problemas en el tratamiento de la xeroftalmía. La utilización de sustitutos de las lágrimas, a la vez que son eficaces de manera temporal, generalmente precisan una aplicación repetida durante el curso de las horas que el paciente está despierto. Resulta frecuente que el paciente deba aplicar la disolución de lágrimas artificiales diez o doce veces durante el transcurso del día. Dicha tarea no sólo es incómoda y requiere tiempo, sino que también resulta potencialmente muy cara. Se ha publicado que los síntomas transitorios de xeroftalmía asociados a la cirugía de refracción duran en algunos casos de seis semanas a seis meses o más después de la intervención.
La utilización de insertos oculares también resulta problemática. Aparte del coste, normalmente son poco manejables e incómodos. Además, como cuerpos extraños introducidos en el ojo, pueden constituir una fuente de contaminación que produzca infecciones. En las situaciones en las que el propio inserto no produce ni administra la película lacrimal, deben administrarse lágrimas artificiales de manera regular y frecuente.
Las mucinas son proteínas altamente glucosiladas con grupos de tipo glucosamina. Las mucinas proporcionan efectos protectores y lubricantes a las células epiteliales, especialmente a aquellas de las membranas mucosales. Se ha comprobado que las mucinas son segregadas por vesículas y se descargan sobre la superficie del epitelio conjuntival del ojo humano (Greiner et al., Mucous Secretory Vesicles in Conjunctival Epithelial Cells of Wearers of Contact Lenses, Archives of Ophthalmology, volumen 98, páginas 1843-1846 (1980); y Dilly et al., Surface Changes in the Anaesthetic Conjunctiva in Man, with Special Reference to the Production of Mucous from a Non-Globet-Cell Source, British Journal of Ophthalmology, volumen 65, páginas 833-842 (1981)). Se han descubierto y se han clonado un número de mucinas de origen humano que residen en el epitelio corneal apical y subapical (Watanabe et al., Human Corneal and Conjunctival Epithelia Produce a Mucin-Like Glycoprotein for the Apical Surface, Investigative Ophthalmology and Visual Science, volumen 36, número 2, páginas 337-344 (1995)). Recientemente, Watanabe ha descubierto una nueva mucina que es segregada por las células subapicales y apicales de la córnea así como por el epitelio conjuntival del ojo humano (Watanabe et al., JOVS, volumen 36, número 2, páginas 337-344 (1995)). Estas mucinas proporcionan lubricación, y de manera adicional atraen y mantienen la humedad y el material sebáceo para la lubricación y la refracción corneal de la luz.
Las mucinas también se producen y se segregan en otras partes del cuerpo incluyendo los conductos de las vías respiratorias de los pulmones, y más específicamente en las células globet interdispersas entre las células epiteliales traqueales/bronquiales. Se ha comprobado que ciertos metabolitos del ácido araquidónico estimulan la producción de mucinas en estas células. Yannin informó acerca de la secreción mejorada de glucoproteinas mucosales en pulmones de rata por medio de derivados del ácido hidroxi-eicosatetraenoico ("HETE") (Yanni et al., Effect of Intravenously Administered Lipoxygenase Metabolites on Rat Trachael Mucous Gel Layer Thickness, International Archives of Allergy And Applied Immunology, volumen 90, páginas 307-309 (1989)). De igual manera, Marom ha informado sobre la producción de glucoproteinas mucosales en pulmones humanos por los derivados del HETE (Marom et al., Human Airway Monohydroxy- eicosatetraenoic Acid Generation and Mucous Release, Journal of Clinical Investigation, volumen 72, páginas 122-127 (1983)).
Agentes reivindicados por aumentar la producción de lágrimas y/o mucina ocular incluyen polipéptidos intestinales vasoactivos (Dart et al., Vasoactive intestinal peptide-simulated glycoconjugate secretion from conjunctival globet cells, Experimental Eye Research, volumen 63, páginas 27-134 (1996)), gefarnato (Nakamura et al., Gefarnate stimulates secretion of mucin-like glycoproteins by corneal epithelium in vitro and protects corneal epithelium from dessication in vivo, Experimental Eye Research, volumen 65, páginas 569-574 (1997)), liposomas (patente de EE.UU. Nº. 4.818.537), andrógenos (patente de EE.UU. Nº. 5.620.921), hormonas que estimulan los melanocitos (patente de EE.UU. Nº. 4.868.154), inhibidores de la fosfodiesterasa (patente de EE.UU. Nº. 4.753.945) y retinoides (patente de EE.UU. Nº. 5.455.265). No obstante, muchos de estos compuestos o tratamientos sufren de pérdida de especificidad, eficacia y dilución y hasta el momento ninguno de estos agentes se ha comercializado como producto útil terapéuticamente para tratar la xeroftalmía y los trastornos relacionados con la superficie ocular.
La patente de EE.UU. Nº. 5.696.166 (Yanni et al.) describe composiciones que contienen HETEs naturales, o sus derivados, y métodos de utilización para el tratamiento de la xeroftalmía. Yanni et al. descubrieron que las composiciones que contienen HETEs aumentan la secreción de mucina ocular cuando se administran al paciente y de esta forma resultan útiles en el tratamiento de la xeroftalmía.
Se sabe que el metabolismo de compuestos biosintetizados a partir del ácido araquidónico, tal como las prostaglandinas de determinados HETEs, producen modificaciones tal como la oxidación del grupo de hidroxilo en el carbono 15 (numeración de prostaglandina y HETE) para dar una cetona, saturación de la olefina-13,14, hidroxilación del carbono 20 y \beta-oxidación de la cadena del ácido carboxílico para dar un nuevo ácido carboxílico con dos carbonos menos (Granstom, E.; Kumlin, M. Metabolism of prostaglandins and lipoxygenase products: relevance for eicosanoid bioassay. En Prostaglandins and Related Substances, a Practical Approach; Bennedetto, C., McDonald-Gibson, R. G., Nigam, S., y Slater, T., Eds.; IRL Press: Oxford, Reino Unido, 1987; Capítulo 2, pp. 5-27). En la bibliografía se ha informado sobre los compuestos de fórmulas (II-VI) o se encuentran disponibles a nivel comercial: (1) Fórmula (II): Haviv et al., J. Med Chem., volumen 30, páginas 254-263 (1987); (2) Fórmula (III): Van Wauwe et al., Eicosanoids, volumen 5, páginas 141-146 (1992); (3) Fórmula (IV): Lumin et al., J. Chem. Soc., Chem. Commun., volumen 5, páginas 389-390 (1987); y (4) Fórmula (V): Hadjiagapiou et al., J. Biol. Chem., volumen 265, páginas 4369-4373 (1990); y Fórmula (VI): disponibles a nivel comercial en Cayman Chemical Co., Sigma Chemical Co, y Biomol Inc.
1
No obstante, que sepan los inventores, ninguno de estos compuestos se ha asociado al tratamiento de la xeroftalmía.
En vista de lo anterior, es necesario un tratamiento apropiado y eficaz de la xeroftalmía, que sea capaz de aliviar los síntomas, así como de tratar las deficiencias físicas y fisiológicas subyacentes de la xeroftalmía.
Sumario del invento
El presente invento está destinado a compuestos, composiciones y métodos de utilización. En particular, el presente invento está destinado a composiciones y métodos para el tratamiento de la xeroftalmía y otros trastornos que precisan la humectación del ojo, incluyendo los síntomas de la xeroftalmía asociados con la cirugía de refracción tal como la cirugía LASIK. Más específicamente, el presente invento describe moléculas relacionadas con el ácido (5Z, 8Z, 11Z, 13E)-15-hidroxi-eicosa-5,8,11,13-tetraenoico (15-HETE), composiciones y métodos de utilización. Las composiciones se administran preferiblemente de manera tópica sobre el ojo.
Descripción detallada del invento
El presente invento está destinado a metabolitos de los derivados del 15-HETE, a composiciones y a la utilización de estos componentes para la preparación de un medicamento. Se piensa que, entre otras utilidades, los compuestos estimulan la producción de mucinas oculares y/o la secreción tras la aplicación tópica sobre el ojo y por tanto se cree que resultan útiles en el tratamiento de la xeroftalmía. Estos compuestos presentan la fórmula I:
2
en la que:
R^{1} es CO_{2}R, CONR^{2}R^{3}, CH_{2}OR^{4}, CH_{2}NR^{5}R^{6}, CH_{2}N_{3}, CH_{2}Hal, CH_{2}NO_{2}, CH_{2}SR^{20}, COSR^{21} ó 2,3,4,5-tetrazol-1-il-ilo, en el que:
R es H ó CO_{2}R forma una sal aceptable farmacéuticamente o un éster aceptable farmacéuticamente;
NR^{2}R^{3} y NR^{5}R^{6} son iguales o diferentes y comprenden un grupo amino libre o modificado funcionalmente, por ejemplo, R^{2}, R^{3}, R^{5} y R^{6} son iguales o diferentes y son H, alquilo, cicloalquilo, aralquilo, arilo, OH, o alcoxi, con la condición de que como máximo sólo uno de R^{2} y R^{3} son OH o alcoxi y como máximo sólo uno de R^{5} y R^{6} son OH o alxoxi;
OR^{4} comprende un grupo hidroxi libre o modificado funcionalmente, por ejemplo, R^{4} es H, acilo; alquilo, cicloalquilo, aralquilo o arilo;
Hal es F, Cl, Br o I;
SR^{20} comprende un grupo tiol libre o modificado funcionalmente;
R^{21} es H o COSR^{21} forma una sal aceptable farmacéuticamente o un tioéster aceptable farmacéuticamente;
E-D es CH_{2}CH_{2}CH_{2} o cis-CH_{2}CH=CH; o E es trans-CH=CH y D es CH(OH) en cualquier configuración, en la que OH es libre o modificado funcionalmente; o E es CH_{2}CH_{2} y D es un enlace directo;
p es 1 ó 3 cuando E-D es CH_{2}CH_{2}CH_{2} o cis-CH_{2}CH=CH, o cuando E es trans-CH=CH y D es CH(OH) en cualquier configuración, en la que OH es libre o modificado funcionalmente; o p es 0 cuando E es CH_{2}CH_{2} y D es un enlace directo;
G-T es CH_{2}CH_{2}, CH(SR^{7})CH_{2} o trans-CH=CH;
R^{7} es H, alquilo, arilo, aralquilo, cicloalquilo o acilo;
Y es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el OH esté libre o modificado funcionalmente, o C=O (es decir, un grupo carbonilo);
n es 0, 2 ó 4; y
Z es CH_{3}, CO_{2}R, CONR^{2}R^{3} o CH_{2}OR^{4}; con la condición de que los compuestos que comprenden todos los sustituyentes siguientes se encuentran excluidos de los métodos de tratamiento de las enfermedades y trastornos del tipo de la xeroftalmía, de las composiciones y de la composición en cuestión (es decir, compuestos de por sí) que se reivindica en la presente memoria:
R^{1} es CO_{2}R o CONHR^{2}; E-D es cis-CH_{2}CH=CH; p es 3; G-T es trans-CH=CH; Y es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el grupo OH es libre o se encuentra acilado para formar OC(O)R, en la que R es H, un alquilo sustituido o no sustituido, cicloalquilo, (cicloalquil)alquilo, arilo, o arilalquilo, en la que el sustituyente está constituido por un grupo que se escoge en el grupo formado por alquilo, halógeno e hidroxi libre o modificado funcionalmente; y Z es CH_{3};
y además con la condición de que los siguientes compuestos se encuentran excluidos de la composición en cuestión (es decir, compuestos de por sí) que se reivindica en la presente memoria:
3
Los compuestos de fórmula (I) también pueden incorporarse a fosfolípidos como ésteres de glicerilo o amidas de esfingomielina. Típicamente, las amidas de esfingomielina de fosfolípidos de los compuestos de fórmula (I) comprenden compuesto de fórmula (I) que ha sufrido amidación a través de su carbono 1 carboxilato para dar el grupo amino de la cadena principal de esfingomielina. Los ésteres de fosfolípidos de fórmula (I) comprenden varios fosfolípidos. Típicamente, los ésteres de fosfolípidos de los compuestos de fórmula (I) comprenden un compuesto de fórmula (I) esterificado a través de su carbono 1 carboxilato para dar el alcohol en posición sn-1 o sn-2, o en ambas, de la cadena principal de glicerol del fosfolípido. Si la posición sn-1 o sn-2 del tipo de éster de glicerilo no contiene un éster de un compuesto de fórmula (I), entonces dichas posiciones de carbono de la cadena principal de glicerol comprenden un grupo metileno, éter o éster unido a un alquilo C_{12-30} sustituido o no sustituido o alquenilo (conteniendo el grupo alquenilo uno o más enlaces dobles); alquil(cicloalquil)alquilo; alquil(cicloalquilo); alquil(heteroarilo); alquil(heteroaril)alquilo; o alquil-M-Q; en el que la sustitución es alquilo, halo, hidroxi o hidroxi modificado funcionalmente; M es O o S; y Q es H, alquilo, alquil(cicloalquil)alquilo, alquil(cicloalquilo), alquil(heteroarilo) o alquil(heteroaril)alquilo. No obstante, al menos uno de los alcoholes en las posiciones sn-1 o sn-2 de la cadena principal del glicerol debe formar un éster con un compuesto de fórmula (I) a través del carbono 1 carboxilato del último. Ésteres de fosfolípido de fórmula (I) preferidos son los de tipo fosfatidil-etanolamina, fosfatidil-colina, fosfatidil-serina y fofatidil-inositol. Los ésteres de fosfolípidos de fórmula (I) más preferidos comprenden el compuesto de fórmula (I) esterificado a través de su carbono 1 carboxilato para dar el alcohol en la posición sn-2 de la fosfatidil-colina, fosfatidil-etanolamina o fosfatidil-inositol. Los ésteres de fosfolípidos de fórmula (I) y las amidas de esfingomielina pueden sintetizarse utilizando varios métodos sintéticos de fosfolípidos conocidos en la técnica; véase por ejemplo, Tsai et al., Biochemistry, volumen 27, página 4619 (1988); y Dennis et al., Biochemistry, volumen 32, página 10185 (1993).
Los enantiómeros individuales de los compuestos del presente invento, así como las mezclas racémicas y no racémicas se encuentran incluidos dentro del alcance del presente invento. Los enantiómeros individuales pueden sintetizarse de forma enantio-selectiva a partir de materiales de partida apropiados enantioméricamente puros o enriquecidos, utilizando medios como los que se describen a continuación. De manera alternativa, pueden sintetizarse de forma enantio-selectiva a partir de materiales de partida racémicos/no racémicos o aquirales. (Asymmetric Synthesis; J. D. Morrison y J. W. Scott, Eds.; Academic Press Publishers: New York, 1983-1985, volúmenes 1-5; Principles of Asymmetric Synthesis; R. E. Gawley y J. Aube, Eds.; Elsevier Publishers: Amsterdam, 1996). También pueden aislarse a partir de mezclas racémicas o no racémicas mediante una serie de métodos conocidos, por ejemplo, mediante purificación de una muestra por HPLC quiral (A Practical Guide to Quiral Separations by HPLC; G. Subramanian, Ed.; VCH Publishers: New York, 1994; Chiral Separations by HPLC; A. M. Krstulovic, Ed.; Ellis Horwood Ltd. Publishers, 1989), o mediante hidrólisis enantio-selectiva de una muestra de éster de ácido carboxílico por parte de una enzima (Ohno, M.; Otsuka, M. Organic Reactions, volumen 37, página 1 (1989)). Los expertos en la técnica apreciarán que las mezclas racémicas y no racémicas pueden obtenerse por varios métodos, incluyen sin limitación, síntesis no enantio-selectiva, resolución parcial, o incluso mezclando muestras que tienen diferentes proporciones enantioméricas. Pueden llevarse a cabo modificaciones de dichos detalles dentro del alcance de las reivindicaciones adjuntas sin apartarse de los principios del invento y sin sacrificar sus ventajas. También se incluyen dentro del alcance del presente invento los isómeros individuales que se encuentran considerablemente libres de sus respectivos enantiómeros.
Según se utiliza en la presente memoria, las expresiones "sal farmacéuticamente aceptable", "éster farmacéuticamente aceptable" y "tioéster farmacéuticamente aceptable" significan cualquier sal, éster o tioéster, respectivamente, que sean apropiados para administración terapéutica a un paciente, mediante métodos convencionales sin que presenten importantes consecuencias nocivas para la salud; y "sal aceptable oftálmicamente", "éster aceptable oftálmicamente" y "tioéster aceptable oftálmicamente" significa cualquier sal aceptable farmacéuticamente, éster o tioéster, respectivamente, que sea apropiado para aplicación oftálmica, es decir, no tóxico y no irritante.
La expresión "grupo hidroxi libre" significa OH. La expresión "grupo OH modificado funcionalmente" significa un OH que ha sido funcionalizado para formar: un éter, en el que el hidrógeno se encuentra sustituido por un grupo alquilo, arilo, cicloalquilo, heterocicloalquilo, alquenilo, cicloalquenilo, heterocicloalquenilo, alquinilo o heteroarilo; un éster, en el que el hidrógeno se encuentra sustituido por un grupo acilo; un carbamato, en el que el hidrógeno se encuentra sustituido por un grupo aminocarbonilo; o un carbonato, en el que el hidrógeno se encuentra sustituido por un grupo ariloxi-, heteroariloxi-, alcoxi-, cicloalcoxi-, heterocicloalcoxi-, alqueniloxi-, cicloalqueniloxi-, heterocicloalqueniloxi- o alqueniloxi-carbonilo. Grupos preferidos incluyen OH, OCH_{2}C(O)CH_{3}, OCH_{2}C(O)C_{2}H_{4}, OCH_{3}, OCH_{2}CH_{3}, OC(O)CH_{3} y OC(O)C_{2}H_{5}.
La expresión "grupo amino libre" significa NH_{2}. La expresión "grupo amino modificado funcionalmente" significa un NH_{2} que ha sido funcionalizado para formar: un grupo ariloxi-, heteroariloxi-, alcoxi-, cicloalcoxi-, heterocicloal-
coxi-, alquenil-, cicloalquenil-, heterocicloalquenil-, alquinil-, o hidroxi-amino, en el que el hidrógeno se encuentra sustituido por el grupo apropiado; un grupo aril-, heteroaril-, alquil-, cicloalquil-, heterocicloalquil-, alquenil-, cicloalquenil-, heterocicloalquenil- o alquinil-amino, en el que uno o ambos hidrógenos se encuentran sustituidos por el grupo apropiado; una amida, en la que uno o más se encuentran sustituidos por el grupo acilo; un carbamato, en el que uno de los hidrógenos se encuentra sustituido por un grupo ariloxi-, heteroariloxi-, alcoxi-, cicloalcoxi-, heterocicloalcoxi-, alquenil-, cicloalquenil-, heterocicloalquenil-, o alquinil-carbonilo; o una urea, en la que uno de los hidrógenos se encuentra sustituido por un grupo amino-carbonilo. Las combinaciones de estos patrones de sustitución, por ejemplo un NH_{2} en el que uno de los hidrógenos está reemplazado por un grupo alquilo y el otro hidrógeno está reemplazado por un grupo alcoxi-carbonilo, también entran dentro de la definición de grupo amino modificado funcionalmente y se encuentran dentro del alcance del presente invento. Grupos preferidos incluyen NH_{2}, NHCH_{3}, NHC_{2}H_{5}, N(CH_{3})_{2}, NHC(O)CH_{3}, NHOH y NH(OCH_{3}).
La expresión "grupo tiol libre" significa SH. La expresión "grupo tiol modificado funcionalmente" significa SH que ha sido funcionalizado para formar: un tioéter, en el que el hidrógeno se encuentra sustituido por un grupo alquilo, arilo, cicloalquilo, heterocicloalquilo, alquenilo, cicloalquenilo, heterocicloalquenilo, alquinilo o heteroarilo; o un tioéster, en el que el hidrógeno se encuentra sustituido por un grupo acilo. Grupos preferidos incluyen SH, SC(O)CH_{3}, SCH_{3}, SC_{2}H_{5}, SCH_{2}C(O)C_{2}H_{5} y SCH_{2}C(O)CH_{3}.
El término "acilo" representa un grupo que se encuentra unido por un átomo de carbono que tiene un enlace doble a un átomo de oxígeno y un enlace sencillo a otro átomo de carbono.
El término "alquilo" incluye grupos hidrocarbonados alifáticos de cadena lineal o ramificada que están saturados y que tienen de 1 a 15 átomos de carbono. Los grupos alquilo pueden estar interrumpidos por uno o más heteroátomos, tales como oxígeno, nitrógeno, o azufre, y pueden estar sustituidos con otros grupos, tales como halógeno, hidroxilo, arilo, cicloalquilo, ariloxi- o alcoxi-. Grupos alquilo lineales o ramificados preferidos incluyen metilo, etilo, propilo, isopropilo, butilo y t-butilo.
El término "cicloalquilo" incluye grupos hidrocarbonados alifáticos saturados o insaturados, de cadena lineal o ramificada que se conectan para formar uno o más anillos, que pueden estar fusionados o aislados. Los anillos pueden estar sustituidos con otros grupos, tal como halógeno, hidroxilo, arilo, ariloxi-, alcoxi- o alquilos inferiores. Grupos cicloalquilo preferidos incluyen ciclopropilo, ciclobutilo, ciclopentilo y ciclohexilo.
El término "heterocicloalquilo" se refiere a anillos de cicloalquilo que contienen al menos un heteroátomo tal como O, S o N en el anillo, y que pueden estar fusionados o aislados. Los anillos pueden estar sustituidos con otros grupos, tal como halógeno, hidroxilo, arilo, ariloxi-, alcoxi- o alquilos inferiores. Grupos heterocicloalquilo preferidos incluyen pirrolidinilo, tetrahidrofuranilo, piperazinilo y tetrahidropiranilo.
El término "alquenilo" incluye grupos hidrocarbonados de cadena lineal o ramificada que tienen de 1 a 15 átomos de carbono con al menos un enlace doble carbono-carbono, estando la cadena opcionalmente interrumpida por uno o más heteroátomos. Los hidrógenos de la cadena pueden estar sustituidos con otros grupos, tales como halógeno. Grupos alquenilo lineales o ramificados incluyen alilo, 1-butenilo, 1-metil-2-propenilo y 4-pentenilo.
El término "cicloalquenilo" incluye grupos hidrocarbonados alifáticos saturados o insaturados, de cadena lineal o ramificada que se conectan para formar uno o más anillos no aromáticos que contienen un enlace doble carbono-carbono, que pueden estar fusionados o aislados. Los anillos pueden estar sustituidos con otros grupos, tales como halógeno, hidroxilo, alcoxi- o alquilos inferiores. Grupos cicloalquenilo preferidos incluyen ciclopentenilo y ciclohexenilo.
El término "heterocicloalquenilo" se refiere a anillos cicloalquenilo que contienen uno o más heteroátomos tales como O, N o S en el anillo, y que pueden estar fusionados o aislados. Los anillos pueden estar sustituidos con otros grupos, tales como halógeno, hidroxilo, arilo, ariloxi-, alcoxi- o alquilos inferiores. Grupos heterocicloalquenilo preferidos incluyen pirrolidinilo, dihidropiranilo y dihidrofuranilo.
La expresión "grupo carbonilo" representa un átomo de carbono unido mediante enlace doble a un átomo de oxígeno, en el que el átomo de carbono tiene dos valencias libres.
El término "aminocarbonilo" representa un grupo amino libre o modificado funcionalmente unido por su nitrógeno a un átomo de carbono de un grupo carbonilo, encontrándose el propio grupo carbonilo unido a otro átomo a través de su átomo de carbono.
La expresión "alquilo inferior" representa grupos alquilo que contienen de uno a seis carbonos (C_{1}-C_{6}).
El término "halógeno" representa flúor, cloro, bromo o yodo.
El término "arilo" se refiere a anillos carbonados que son aromáticos. Los anillos pueden estar aislados, tales como fenilo, o fusionados, tales como naftilo. Los hidrógenos de los anillos pueden estar sustituidos con otros grupos, tales como alquilo inferior, halógeno, hidroxi- libre o funcionalizado, trihalometilo, etc. Grupos arilo preferidos incluyen fenilo, 3-(trifluorometil)fenilo, 3-clorofenilo y 4-fluorofenilo.
El término "heteroarilo" se refiere a anillos hidrocarbonados aromáticos que contienen al menos un heteroátomo tal como O, S o N en el anillo. Los anillos heteroarilo pueden estar aislados, con 5-6 átomos de anillo, o fusionados, con 8-10 átomos. Los hidrógenos del anillo(s) heteroarilo o heteroátomos con valencia abierta pueden estar sustituidos con otros grupos, tales como alquilo inferior o halógeno. Ejemplos de grupos heteroarilo incluyen imidazol, piridina, indol, quinolina, furano, tiofeno, pirrol, tetrahidroquinolina, dihidrobenzofurano y dihidrobenzindol.
Los términos "ariloxi-", "heteroariloxi-", "alcoxi-", "cicloalcoxi-", "heterocicloalcoxi-" "alqueniloxi-", "cicloal- queniloxi-", "heterocicloalqueniloxi-" y "alquiniloxi-" representan un grupo arilo, heteroarilo, alquilo, cicloalquilo, heterocicloalquilo, alquenilo, cicloalquenilo, heterocicloalquenilo o alquinilo, respectivamente, unido mediante un enlace de oxígeno.
Los términos "alcoxi-carbonilo", "ariloxi-carbonilo", "heteroariloxi-carbonilo", "cicloalcoxi-carbonilo", "heterocicloalcoxi-carbonilo", "alqueniloxi-carbonilo", "cicloalqueniloxi-carbonilo", "heterocicloalqueniloxi-carbonilo" y "alquiniloxi-carbonilo" representan un grupo alcoxi-, ariloxi-, heteroariloxi-, cicloalcoxi-, heterocicloalcoxi-, alqueni-
loxi-, cicloalqueniloxi-, heterocicloalqueniloxi- o alquiniloxi-, respectivamente, unido a través de su átomo de oxígeno al carbono de un grupo carbonilo, encontrándose el propio grupo carbonilo unido a otro átomo a través de su átomo de carbono.
Compuestos preferidos del presente invento son en los que:
R^{1} es CO_{2}R, en el que R es H, o CO_{2}R forma una sal aceptable oftálmicamente o un éster aceptable oftálmicamente;
n es 4; y
Z es CH_{3}, CH_{2}OH o CO_{2}R, en el que R es H, o CO_{2}R forma una sal aceptable oftálmicamente o un éster aceptable oftálmicamente.
Los siguientes compuestos 1-6 son compuestos particularmente preferidos del presente invento:
4
Dado que se piensa que las sales solas son más estables que correspondientes ácidos solos, se prefieren las formas de sal de los compuestos de fórmula (I). Sales preferidas del presente invento son en las que un carboxilato terminal de fórmula (I) (es decir, en las que R^{1} es CO_{2}R) forma una sal con cationes escogidos entre: Na^{+}, K^{+}, NH_{4}^{+}, ion bencil-trimetil-amonio, ion tetrabutil-amonio e ion fenil-trimetil-amonio.
Según se utiliza a continuación, la expresión "compuestos de fórmula (I)" se refiere a compuestos de fórmula (I), y/o a los ésteres de fosfolípido de fórmula (I) o a las amidas descritas anteriormente. Las composiciones del presente invento comprenden uno o más compuestos de fórmula (I) y un vehículo aceptable farmacéuticamente. Las composiciones se formulan de acuerdo con los métodos conocidos en la técnica, para la vía particular de administración deseada, con el fin de prevenir, tratar o mejorar la enfermedad particular o el trastorno en cuestión. La cantidad de compuestos peroxido en las materias primas de derivado de HETE que se utilizan para preparar las formulaciones farmacéuticas del presente invento puede tener un impacto sobre la actividad biológica del derivado de HETE. Aunque la relación concreta no se ha definido, es preferible utilizar suministros de materia prima de derivado de HETE que contengan compuestos peroxido en cantidades no superiores a alrededor de 0,3 ppm. Los métodos para determinar las cantidades de compuestos peroxido son conocidos en la técnica (por ejemplo European Pharmacopoeia 1997 3rd Ed., Method 2.5.5-Peroxide Value).
Según se utiliza en la presente memoria, la expresión "vehículo aceptable farmacéuticamente" se refiere a cualquier formulación que sea segura y que proporcione la administración apropiada de una cantidad eficaz de uno o más compuestos de fórmula (I), con el fin de prevenir, tratar o mejorar la enfermedad o el trastorno en cuestión.
Según se utiliza en la presente memoria, la expresión "cantidad eficaz farmacéuticamente" se refiere a una cantidad de uno o más compuestos de fórmula (I) que, cuando se administra a un paciente, previene, trata o mejora la enfermedad o trastorno, o sus condiciones asociadas. Según se utiliza en la presente memoria, "una cantidad eficaz oftálmicamente" se refiere a una cantidad de uno o más compuestos de fórmula (I) que, cuando se administra a un paciente, previene, trata o mejora una enfermedad o trastorno de tipo oftálmico, o sus condiciones asociadas. Para el tratamiento de la xeroftalmía, dicha cantidad eficaz estimula la secreción de mucina en el ojo y de esta forma elimina o mejora las condiciones de la xeroftalmía cuando se administra al ojo. Según se usa en la presente memoria, "una cantidad eficaz para tratar la xeroftalmía" se refiere a una cantidad de uno o más compuestos de fórmula (I) que, cuando se administran a un paciente, previene, trata o mejora la enfermedad o trastorno de la xeroftalmía o sus condiciones asociadas. Generalmente, los compuestos de fórmula (I) están contenidos en la composición del presente invento en un intervalo de concentración de alrededor de 0,00001 a 10% en peso/volumen ("% w/v"). Las composiciones oftálmicas preferidas, incluyendo el tratamiento de la xeroftalmía, contienen uno o más compuestos de fórmula (I) en una concentración de alrededor de 0,00001-0,01% w/v.
El presente invento se encuentra particularmente destinado a composiciones útiles en el tratamiento de la xeroftalmía. Preferiblemente, tales composiciones se formulan como disoluciones, suspensiones y otras formas de dosificación para administración tópica. Generalmente, se prefieren las disoluciones acuosas, basadas en la facilidad de formulación, en la compatibilidad biológica (especialmente a la vista de la enfermedad a tratar, por ejemplo, enfermedades o trastornos de tipo xeroftalmía), así como en la capacidad del paciente para administrar fácilmente dichas composiciones mediante aplicación de una o dos gotas de la disolución sobre los ojos afectados. No obstante, las composiciones también pueden ser suspensiones, geles viscosos o semi-viscosos, u otro tipo de composiciones sólidas o semi-sólidas. Las suspensiones pueden resultar más preferidas para compuestos de fórmula (I) que sean menos solubles en agua.
Preferiblemente, las composiciones oftálmicas del presente invento también contienen etanol. Según se usa en la presente memoria, "una concentración eficaz de etanol" se refiere a una concentración que mejore la eficacia biológica de las composiciones de fórmula (I) in vivo. En general, se cree que la concentración de etanol necesaria para mejorar los compuestos de fórmula (I) es de alguna manera proporcional a la concentración del compuesto(s) de formula (I) administrado. Si se administra una concentración relativamente elevada de compuesto(s) de fórmula (I), por ejemplo, por encima de 0,01% w/v, la concentración de etanol en dichas composiciones puede ser proporcionalmente menor que la de composiciones análogas que contengan concentraciones menores de compuestos de fórmula (I). No obstante, en general, la concentración de etanol que contienen las composiciones oftálmicas del presente invento varía de alrededor de 0,001 a 2% w/v. Preferiblemente, las composiciones que contengan concentraciones de fórmula (I) de alrededor de 0,00001-0,02% w/v contendrán etanol en una concentración de alrededor de 0,005-0,2% w/v, y más preferiblemente, de alrededor de 0,02-0,10% w/v.
Preferiblemente, las composiciones del presente invento también contienen un tensioactivo. Pueden emplearse diferentes tensioactivos útiles en las formulaciones oftálmicas para aplicación tópica. El tensioactivo(s) puede proporcionar la estabilización química adicional de los compuestos de fórmula (I) y además puede proporcionar la estabilidad física de los compuestos. En otras palabras, los tensioactivos pueden contribuir a prevenir la degradación química de los compuestos de fórmula (I) y también a evitar que los compuestos se enlacen a los componentes del envase que contiene a sus composiciones. Según se usa en la presente memoria, "una concentración eficaz de tensioactivo(s)" se refiere a una concentración que mejora la estabilidad química y física del compuesto(s) de fórmula (I). Ejemplos de tensioactivos incluyen, pero no se limitan a: pueden utilizarse en las composiciones Cremophor® EL, ceto-estearil-éter de polioxilo 20, aceite de ricino hidrogenado de polioxilo 40, lauril-éter de polioxilo 23 y poloxámero 407. Un tensioactivo preferido es el estearato de polioxilo 40. La concentración de tensioactivo varía dependiendo de la concentración del compuesto(s) de fórmula (I) y del etanol opcional presente en la formulación. No obstante, en general, la concentración de tensioactivo(s) es de alrededor de 0,001 a 2,0% w/v. Composiciones preferidas del presente invento contienen alrededor de 0,1% w/v de estearato de polioxilo 40.
Las composiciones del presente invento también pueden incluir otros ingredientes, tales como agentes de tonicidad, agentes tamponadores, conservantes, co-disolventes y agentes que mejoran la viscosidad.
Pueden emplearse diferentes agentes de tonicidad para ajustar la tonicidad de la composición, preferiblemente hasta lograr la de las lágrimas naturales para composiciones oftálmicas. Por ejemplo, pueden añadirse a la composición cloruro de sodio, cloruro de potasio, cloruro de magnesio, cloruro de calcio, dextrosa y/o manitol, con el fin de acercarse a la tonicidad fisiológica. Dicha cantidad de agente de tonicidad varía dependiendo del agente particular añadido. No obstante, en general, las composiciones tienen una concentración de agente de tonicidad de alrededor de 0,1-1,5% w/v. Se prefiere cloruro de sodio en una cantidad de 0,75% w/v.
Puede añadirse a las composiciones un sistema tamponador apropiado (por ejemplo, fosfato de sodio, acetato de sodio, citrato de sodio, borato de sodio o ácido bórico) con el fin de evitar los cambios de pH durante el almacenamiento. La concentración particular varía dependiendo del agente empleado. No obstante, en general, dicha concentración varía de alrededor de 0,02 a 2,0% w/v. Las composiciones preferidas contienen alrededor de 0,25% w/v de ácido bórico.
Pueden añadirse anti-oxidantes a las composiciones del presente invento con el fin de proteger a los compuestos de fórmula (I) frente a la oxidación durante el almacenamiento. Ejemplos de tales anti-oxidantes incluyen, pero no se limitan a, vitamina E y sus análogos, ácido ascórbico y sus derivados e hidroxi-anisol butilado (BHA).
Las composiciones formuladas para el tratamiento de las enfermedades y trastornos de tipo xeroftalmía también pueden comprender vehículos acuosos designados para proporcionar un alivio inmediato a corto plazo de las condiciones de tipo xeroftalmía. Tales vehículos pueden formularse como vehículo de fosfolípido o como vehículo de lágrimas artificiales, o mezclas o ambos. Según se utiliza en este párrafo y en el párrafo inmediatamente posterior, el término "fosfolípido" se refiere únicamente a los fosfolípidos del vehículo de fosfolípido, no se refiere a un compuesto de fórmula (I) y, como tal, no contiene un compuesto de fórmula (I). Según se utiliza en la presente memoria, "vehículo de fosfolípido" y "vehículo de lágrimas artificiales" se refieren a composiciones acuosas que: (i) comprenden uno o más fosfolípidos (en el caso de los vehículos de fosfolípidos) u otros compuestos, que lubrican, "humectan", aproximan la consistencia a las de las lágrimas endógenas, contribuyen a la formación de lágrimas naturales, o en caso contrario proporcionan un alivio temporal de los síntomas y condiciones de la xeroftalmía tras administración ocular; (ii) son seguras; y (iii) proporcionan el vehículo de administración apropiado para la administración tópica de una cantidad eficaz de uno o más compuestos de fórmula (I). Ejemplos de composiciones de lágrimas artificiales útiles como vehículos de lágrimas artificiales incluyen, pero no se limitan a, productos comerciales, tales como Tears Naturale®, Tears Naturale II®, Tears Naturale Free® y Bion Tears® (Alcon Laboratories, Inc., Fort Worth, Texas). Ejemplos de formulaciones de vehículo de fosfolípido incluyen las descritas en las patentes de EE.UU. Nos. 4.804.539 (Guo et al.), 4.883.658 (Holly), 4.914.088 (Glonek), 5.075.104 (Gressel et al.), 5.278.151 (Korb et al.), 5.294.607 (Glonek et al.), 5.371.108 (Korb et al.), 5.578.586 (Glonek et al.); las patentes anteriores se incorporan en la presente memoria como referencia en el sentido de que describen composiciones de fosfolípido útiles como vehículos de fosfolípido del presente invento.
Los fosfolípidos útiles como vehículos de fosfolípido son cualquier compuesto de fosfolípido natural o sintético que comprenda glicerol-éster de ácido fosfórico o una cadena principal de esfingomielina. Ejemplos de fosfolípidos útiles en el presente invento incluyen los de fórmula (VI):
5
en la que, X^{21} y X^{22} son iguales o diferentes y son O, NH(C=O), O(C=O), o un enlace directo;
R^{22} es H o CH=CH(CH_{2})_{12}CH_{3};
X^{21}-R^{1} es OH, o R^{1} es un alquilo o alquenilo C_{12-26} sustituido o no sustituido;
R^{2} es un alquilo o alquenilo C_{12-26} sustituido o no sustituido; y
R^{3} es H, OH, OCH_{2}CH(NH_{3}^{+})COO^{-}, OCH_{2}CH_{2}NH_{3}^{+}, OCH_{2}CH_{2}N^{+}(CH_{3})_{3}, OCH_{2}CH(OH)CH_{2}OH y O-inositol.
Los fosfolípidos pueden estar presentes como compuestos racémicos o no racémicos. Fosfolípidos preferidos son en los que X^{21}-R^{1} y/o X^{22}-R^{2} comprenden ésteres de ácidos grasos o amidas. Los ácidos grasos naturales son saturados, mono-insaturados o poli-insaturados. Ejemplos de residuos de ácidos grasos incluyen, pero no se limitan a, laurato, miristato, palmitato, palmitoleato, estearato, oleato, linoleato, linolenato, eicosanoato, docosanoato y lignocerato. Tipos de fosfolípidos preferidos son fosfatidil-etanolaminas, fosfatidil-colinas, fosfatidil-serinas, fosfatidil-inositoles y esfingomielinas. Ejemplos de fosfolípidos específicos incluyen: 1,2-dipalmitoil-fosfatidil-colina ("DPCC"), 1,2-dipalmitil-fosfatidil-glicerol ("DPPG"), N-estearil-esfingomielina, N-palmitil-esfingomielina, N-oleil-esfingomielina, 1,2-diestearoil-fosfatidil-etanolamina ("DSPE"), 1,2-diestearoil-fosfatidil-inositol ("DSPI"), 1-estearoil-2-palmitoil-fosfatidil-etanolamina ("SPPE"), 1-estearoil-2-palmitoil-fosfatidil-colina ("SPPC"), 1,2-dipalmitoil-fosfatidil-etanolamina ("DPPE"), 1,2-dioleoil-fosfatidil-etanolamina ("DOPE"), 1,2-dioleoil-fosfatidil-serina ("DOPS") y 1,2-dipalmitoil-fosfatidil-serina ("DPPS"). Los vehículos de fosfolípido más preferidos son las fosfatidil-etanolaminas y esfingomielinas. Los fosfolípidos se encuentran disponibles a partir de una gran variedad de fuentes naturales y pueden sintetizarse mediante métodos conocidos en la técnica; véase, por ejemplo, Tsai et al., Biochemistry, volumen 27, página 4619 (1988); y Dennis et al., Biochemistry, volumen 32, página 10185 (1993).
También se conocen la técnica otros compuestos designados para lubricar, "humectar", aproximar la consistencia a la de las lágrimas endógenas, contribuir a la formación de lágrimas naturales, o en caso contrario proporcionar alivio temporal de los síntomas y condiciones de la xeroftalmía tras administración ocular. Dichos compuestos pueden mejorar la viscosidad de la composición, e incluir, pero no limitarse a: polioles monoméricos, tales como glicerol, propilenglicol, etilenglicol; polioles poliméricos, tales como, polietilenglicol, hidroxi-propil-metil-celulosa ("HPMC"), carboxi-metil-celulosa de sodio, hidroxi-propil-celulosa ("HPC"), dextranos, tales como, dextrano 70; proteínas solubles en agua, tales como gelatina; polímeros de vinilo, tales como, poli(alcohol vinílico), polivinil-pirrolidona, povidona y carbómeros, tales como, carbómero 934P, carbómero 941, carbómero 940, carbómero 974P.
También pueden añadirse otros compuestos a las composiciones oftálmicas del presente invento para aumentar la viscosidad del vehículo. Ejemplos de agentes que aumentan la viscosidad incluyen, pero no se limitan a: polisacáridos, tales como ácido hialurónico y sus sales, sulfato de condroitina y sus sales, dextranos, varios polímeros de la familia de la celulosa; polímeros de vinilo; y polímeros de ácido acrílico. En general, las composiciones de vehículo de fosfolípido o de vehículo de lágrimas artificiales muestran una viscosidad de 1 a 400 centipoises ("cps"). Las composiciones preferidas que contienen lágrimas artificiales o vehículos de fosfolípido muestran una viscosidad de alrededor de 25 cps.
Típicamente, los productos oftálmicos se envasan en multi-formulaciones. Por tanto, se requieren conservantes que eviten la contaminación microbiana durante la utilización. Conservantes apropiados incluyen: cloruro de benzalconio, clorobutanol, bromuro de benzododecinio, metil-paraben, propil-paraben, alcohol fenil-etílico, edetato de disodio, ácido sórbico, poliquaternium-1, u otros agentes conocidos por los expertos en la técnica. Tales conservantes se emplean típicamente en cantidad de 0,001 a 1,0% w/v. Las composiciones de dosificación unitaria del presente invento se encuentran esterilizadas, pero típicamente no tratadas con conservantes. Por tanto, tales composiciones, generalmente no contienen conservantes.
Las composiciones preferidas del presente invento están destinadas a administración a pacientes humanos que padezcan xeroftalmía o síntomas de xeroftalmía. Preferiblemente, tales composiciones se administran de forma tópica. En general, las dosis utilizadas para los fines descritos anteriormente varían, pero serán en una cantidad eficaz para aumentar la producción de mucinas del ojo y de esta forma eliminar o mejorar las condiciones de xeroftalmía. Generalmente, para el tratamiento de la xeroftalmía u otra enfermedad o trastorno ocular, se administran 1-2 gotas de tales composiciones 1-10 veces al día. Preferiblemente, se administran 1-2 gotas de las composiciones 1-4 veces al día.
El presente invento también está destinado a composiciones de reserva, estables que comprenden uno o más compuestos de fórmula (I) y etanol. Los inventores creen que el almacenamiento de los compuestos de fórmula (I) en una disolución etanólica proporciona una mayor estabilidad de los compuestos de fórmula (I) frente a las composiciones acuosas análogas, o a las composiciones de compuestos puros de fórmula (I). Tales composiciones comprenden uno o más compuestos de fórmula (I) y una cantidad de etanol para disolver los compuestos de fórmula (I) en la disolución. Preferiblemente, las disoluciones de reserva etanólicas contienen etanol anhidro, pero el presente invento también contempla disoluciones etanólicas acuosas. Generalmente, las disoluciones de reserva contienen etanol en concentración de alrededor de 25 a 100% volumen/volumen ("v/v"). Típicamente, tales disoluciones de reserva contienen compuestos de fórmula (I) en concentraciones elevadas con respecto a las composiciones farmacéuticas del presente invento.
Los siguientes ejemplos 1-5 describen composiciones preferidas del presente invento. El pH exacto de las composiciones puede variar (por ejemplo, entre 6 y 8), y las concentraciones de los diferentes ingredientes incluidos en las composiciones de los ejemplos pueden variar, pero se incluyen en las composiciones en las cantidades aproximadas vistas.
Ejemplo 1
Ingrediente Cantidad (% w/v)
Compuesto de fórmula (I) 0,00001-0,01
Etanol 0,0505
Estearato de polioxilo 40 0,1
Ácido Bórico 0,25
Cloruro de sodio 0,75
Edetato de disodio 0,01
Poliquaternium-1 0,001
NaOH/HCl c.s., pH = 7,5
Agua pura c.s. 100%
La composición anterior se prepara mediante el siguiente método. Se pesan las cantidades del lote de estearato de polioxilo 40, ácido bórico, cloruro de sodio, edetato de disodio y poliquaternium-1 y se disuelven bajo agitación en 90% de la cantidad del lote de agua pura. Se ajusta el pH a 7,5 \pm 0,1 con NaOH y/o HCl. Bajo luz amarilla o iluminación reducida, se miden y se añaden la cantidad del lote de Compuesto 1 en forma de disolución de reserva en etanol y la cantidad adicional de etanol necesaria para el lote. Se añade agua pura en cantidad suficiente hasta 100%. Se agita la mezcla durante cinco minutos para homogeneizar y a continuación se filtra a través de una membrana filtrante esterilizante al interior de un recipiente estéril.
Preferiblemente, el proceso anterior se lleva a cabo utilizando recipientes de vidrio, plástico o no metálicos o recipientes revestidos con dichos materiales.
Ejemplo 2
Ingrediente Cantidad (% w/v)
Compuesto de fórmula (I) 0,00001-0,01
Etanol 0,005-0,2
Estearato de polioxilo 40 0,1
Ácido Bórico 0,25
Cloruro de sodio 0,75
Edetato de disodio 0,01
Poliquaternium-1 0,001
NaOH/HCl c.s., pH = 7,5
Agua pura c.s. 100%
La formulación anterior puede prepararse mediante un método similar al método descrito en el Ejemplo 1.
Ejemplo 3
Ingrediente Cantidad (% w/v)
Compuesto de fórmula (I) 0,00001-0,01
Estearato de polioxilo 40 0,1
Etanol 0,005-0,2
Ácido Bórico 0,25
Cloruro de sodio 0,75
NaOH/HCl c.s., pH = 7,5
Agua pura c.s. 100%
La formulación anterior puede prepararse mediante un método similar al método descrito en el Ejemplo 1.
Ejemplo 4
El siguiente es un ejemplo de una composición-vehículo de lágrimas artificiales del presente invento:
Ingrediente Cantidad (% w/v)
Compuesto de fórmula (I) 0,00001-0,01
HPMC 0,3
Dextrano 70 0,1
Cloruro de sodio 0,8
Cloruro de potasio 0,12
Fosfato dibásico de sodio 0,025
(Continuación)
Ingrediente Cantidad (% w/v)
EDTA de disodio 0,01
Poliquaternium-1 0,001 + 10% de exceso
Agua pura c.s.
NaOH/HCl c.s. hasta pH 6-8
La formulación anterior puede prepararse mediante un método similar al método descrito en el Ejemplo 1.
Ejemplo 5
El siguiente es un ejemplo de una composición-vehículo de fosfolípido del presente invento:
Ingrediente Cantidad (% w/v)
Compuesto de fórmula (I) 0,00001-0,01
Etanol 0,005-0,2
Estearato de polioxilo 40 0,1
DPPC 0,05
DPPE 0,05
Cloruro de sodio 0,8
Cloruro de potasio 0,12
Fosfato dibásico de sodio 0,025
EDTA de sodio 0,01
Poliquaternium-1 0,001 + 10% de exceso
Agua pura c.s.
NaOH/HCl c.s. hasta pH 6-8
La formulación anterior puede prepararse mediante un método similar al método descrito en el Ejemplo 1.
El invento, en sus aspectos más amplios, no se limita a los detalles específicos mostrados y descritos anteriormente. Pueden llevarse a cabo modificaciones de dichos detalles dentro del alcance de las reivindicaciones adjuntas sin apartarse de los principios del invento y sin sacrificar sus ventajas.

Claims (11)

1. Una composición para el tratamiento de la xeroftalmía y otros trastornos que precisan la humectación del ojo, que comprende un vehículo aceptable farmacéuticamente y una cantidad eficaz farmacéuticamente de uno o más compuestos de la fórmula I siguiente:
6
en la que:
R^{1} es CO_{2}R, CONR^{2}R^{3}, CH_{2}OR^{4}, CH_{2}NR^{5}R^{6}, CH_{2}N_{3}, CH_{2}Hal, CH_{2}NO_{2}, CH_{2}SR^{20}, COSR^{21} ó 2,3,4,5-tetrazol-
1-ilo, en la que:
R es H o CO_{2}R forma una sal aceptable farmacéuticamente o un éster aceptable farmacéuticamente;
NR^{2}R^{3} y NR^{5}R^{6} son iguales o diferentes y comprenden un grupo amino libre o modificado funcionalmente;
OR^{4} comprende un grupo hidroxi libre o modificado funcionalmente;
Hal es F, Cl, Br o I;
SR^{20} comprende un grupo tiol libre o modificado funcionalmente;
R^{21} es H o COSR^{21} forma una sal aceptable farmacéuticamente o un tio-éster aceptable farmacéuticamente;
E-D es CH_{2}CH_{2}CH_{2} o cis-CH_{2}CH=CH; o E es trans-CH=CH y D es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el OH se encuentre libre o modificado funcionalmente; o E es CH_{2}CH_{2} y D es un enlace directo;
p es 1 ó 3 cuando E-D es CH_{2}CH_{2}CH_{2} o cis-CH_{2}CH=CH, o cuando E es trans-CH=CH y D es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el OH se encuentre libre o modificado funcionalmente; o p es 0 cuando E es CH_{2}CH_{2} y D es un enlace directo;
G-T es CH_{2}CH_{2}, CH(SR^{7})CH_{2} o trans-CH=CH;
R^{7} es H, alquilo, arilo, aralquilo, cicloalquilo o acilo;
Y es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el OH se encuentre libre o modificado funcionalmente, o C=O;
n es 0, 2 ó 4; y
Z es CH_{3}, CO_{2}R, CONR^{2}R^{3} o CH_{2}OR^{4}; con la condición de que se encuentran excluidos los compuestos que comprenden todos los siguientes sustituyentes:
R^{1} es CO_{2}R o CONHR^{2}; E-D es cis-CH_{2}CH=CH; p es 3; G-T es trans-CH=CH; Y es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el grupo OH se encuentre libre o sea acilado para formar OC(O)R, en la que R es H, alquilo sustituido o no sustituido, cicloalquilo, (cicloalquil)alquilo, arilo o arilalquilo, en el que el sustituyente se prepara con un grupo que se escoge en el grupo formado por: alquilo, halógeno, hidroxi libre o modificado funcionalmente; y Z es CH_{3};
2. La composición de la reivindicación 1, en la que para el compuesto de fórmula I:
R^{1} es CO_{2}R, en el que R es H o CO_{2}R forma una sal aceptable oftálmicamente o un éster aceptable oftálmicamente;
n es 4; y
Z es CH_{3}, CH_{2}OH o CO_{2}R, en el que R es H o CO_{2}R forma una sal aceptable oftálmicamente o un éster aceptable oftálmicamente.
3. La composición de la reivindicación 1, en la que para el compuesto de fórmula (I) se escoge en el grupo formado por:
7
4. La composición de la reivindicación 1, en la que la composición es una formulación oftálmica para administración tópica.
5. La utilización de uno o más compuestos de la fórmula I siguiente:
8
en la que:
R^{1} es CO_{2}R, CONR^{2}R^{3}, CH_{2}OR^{4}, CH_{2}NR^{5}R^{6}, CH_{2}N_{3}, CH_{2}Hal, CH_{2}NO_{2}, CH_{2}SR^{20}, COSR^{21} ó 2,3,4,5-tetrazol-
1-ilo, en la que:
R es H o CO_{2}R forma una sal aceptable farmacéuticamente o un éster aceptable farmacéuticamente;
NR^{2}R^{3} y NR^{5}R^{6} son iguales o diferentes y comprenden un grupo amino libre o modificado funcionalmente;
OR^{4} comprende un grupo hidroxi libre o modificado funcionalmente;
Hal es F, Cl, Br o I;
SR^{20} comprende un grupo tiol libre o modificado funcionalmente;
R^{21} es H o COSR^{21} forma una sal aceptable farmacéuticamente o un tio-éster aceptable farmacéuticamente;
E-D es CH_{2}CH_{2}CH_{2} o cis-CH_{2}CH=CH; o E es trans-CH=CH y D es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el OH se encuentre libre o modificado funcionalmente; o E es CH_{2}CH_{2} y D es un enlace directo;
p es 1 ó 3 cuando E-D es CH_{2}CH_{2}CH_{2} o cis-CH_{2}CH=CH, o cuando E es trans-CH=CH y D es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el OH se encuentre libre o modificado funcionalmente; o p es 0 cuando E es CH_{2}CH_{2} y D es un enlace directo;
G-T es CH_{2}CH_{2}, CH(SR^{7})CH_{2} o trans-CH=CH;
R^{7} es H, alquilo, arilo, aralquilo, cicloalquilo o acilo;
Y es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el OH se encuentre libre o modificado funcionalmente, o C=O;
n es 0, 2 ó 4; y
Z es CH_{3}, CO_{2}R, CONR^{2}R^{3} o CH_{2}OR^{4}; con la condición de que se encuentran excluidos los compuestos que comprenden todos los siguientes sustituyentes:
R^{1} es CO_{2}R o CONHR^{2}; E-D es cis-CH_{2}CH=CH; p es 3; G-T es trans-CH=CH; Y es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el grupo OH se encuentre libre o sea acilado para formar OC(O)R, en la que R es H, alquilo sustituido o no sustituido, cicloalquilo, (cicloalquil)alquilo, arilo o arilalquilo, en el que el sustituyente se prepara con un grupo que se escoge en el grupo formado por: alquilo, halógeno, hidroxi libre o modificado funcionalmente; y Z es CH_{3};
para la preparación de un medicamento para el tratamiento de la xeroftalmía y otros trastornos que precisen la humectación del ojo.
6. La utilización de la reivindicación 5, en la que para el compuesto de fórmula I:
R^{1} es CO_{2}R, en el que R es H o CO_{2}R forma una sal aceptable oftálmicamente o un éster aceptable oftálmicamente;
n es 4; y
Z es CH_{3}, CH_{2}OH o CO_{2}R, en el que R es H o CO_{2}R forma una sal aceptable oftálmicamente o un éster aceptable oftálmicamente.
7. La utilización de la reivindicación 5, en la que el compuesto de fórmula (I) se escoge en el grupo formado por:
9
8. La utilización de la reivindicación 5, en la que el medicamento es una formulación oftálmica para administración tópica.
9. La utilización de la reivindicación 5, en la que la xeroftalmía y otros trastornos que precisan la humectación del ojo son síntomas de xeroftalmía asociada con la cirugía de refracción.
10. Un compuesto de fórmula I:
10
en la que:
R^{1} es CO_{2}R, CONR^{2}R^{3}, CH_{2}OR^{4}, CH_{2}NR^{5}R^{6}, CH_{2}N_{3}, CH_{2}Hal, CH_{2}NO_{2}, CH_{2}SR^{20}, COSR^{21} ó 2,3,4,5-tetrazol-
1-ilo, en la que:
R es H o CO_{2}R forma una sal aceptable farmacéuticamente o un éster aceptable farmacéuticamente;
NR^{2}R^{3} y NR^{5}R^{6} son iguales o diferentes y comprenden un grupo amino libre o modificado funcionalmente;
OR^{4} comprende un grupo hidroxi libre o modificado funcionalmente;
Hal es F, Cl, Br o I;
SR^{20} comprende un grupo tiol libre o modificado funcionalmente;
R^{21} es H o COSR^{21} forma una sal aceptable farmacéuticamente o un tio-éster aceptable farmacéuticamente;
E-D es CH_{2}CH_{2}CH_{2} o cis-CH_{2}CH=CH; o E es trans-CH=CH y D es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el OH se encuentre libre o modificado funcionalmente; o E es CH_{2}CH_{2} y D es un enlace directo;
p es 1 ó 3 cuando E-D es CH_{2}CH_{2}CH_{2} o cis-CH_{2}CH=CH, o cuando E es trans-CH=CH y D es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el OH se encuentre libre o modificado funcionalmente; o p es 0 cuando E es CH_{2}CH_{2} y D es un enlace directo;
G-T es CH_{2}CH_{2}, CH(SR^{7})CH_{2} o trans-CH=CH;
R^{7} es H, alquilo, arilo, aralquilo, cicloalquilo o acilo;
Y es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el OH se encuentre libre o modificado funcionalmente, o C=O;
n es 0, 2 ó 4; y
Z es CH_{3}, CO_{2}R, CONR^{2}R^{3} o CH_{2}OR^{4}; con la condición de que se encuentran excluidos los compuestos que comprenden todos los siguientes sustituyentes:
R^{1} es CO_{2}R o CONHR^{2}; E-D es cis-CH_{2}CH=CH; p es 3; G-T es trans-CH=CH; Y es CH(OH) en cualquier configuración, en la que el grupo OH se encuentre libre o sea acilado para formar OC(O)R, en la que R es H, alquilo sustituido o no sustituido, cicloalquilo, (cicloalquil)alquilo, arilo o arilalquilo, en el que el sustituyente se prepara con un grupo que se escoge en el grupo formado por: alquilo, halógeno, hidroxi libre o modificado funcionalmente; y Z es CH_{3}; y además con la condición de que se encuentran excluidos los siguientes compuestos:
11
\newpage
11. El compuesto de la reivindicación 10, en el que:
R_{1} es CO_{2}R, en el que R es H o CO_{2}R forma una sal aceptable oftálmicamente o un éster aceptable oftálmicamente;
n es 4; y
Z es CH_{3}, CH_{2}OH o CO_{2}R, en el que R es H o CO_{2}R forma una sal aceptable oftálmicamente o un éster aceptable oftálmicamente.
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