ES2209409T3 - Procedimiento para la obtencion de una formulacion liquida de fenolato de tetrafenilfosfonio. - Google Patents

Procedimiento para la obtencion de una formulacion liquida de fenolato de tetrafenilfosfonio.

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Abstract

Formulación catalítica, líquida a temperatura ambiente, constituida por 28 hasta 45 % en peso de fenolato de tetrafenilfosfonio y 72 hasta 55 % en peso de fenol.

Description

Procedimiento para la obtención de una formulación líquida de fenolato de tetrafenilfosfonio.
La presente invención se refiere a una formulación catalítica, líquida a temperatura ambiente, constituida por fenolato de tetrafenilfosfonio y por fenol y a su empleo como catalizador de transesterificación, especialmente para la obtención, en ausencia de disolventes, de policarbonatos termoplásticos.
Se conoce la obtención de fenolatos de fosfonio por la DE-OS 196 35 656 y por la solicitud de patente alemana P 197 27 351.3. Se conoce por la US-PS 3.442.854 entre otras cosas que los fenolatos de fosfonio son adecuados, especialmente con el empleo concomitante de compuestos alcalinos/alcalinotérreos, especialmente a modo de catalizadores para la esterificación y la transesterificacion, especialmente para la fabricación de policarbonatos según el procedimiento de transesterificación en fusión. Puesto que el dosificado del catalizador en forma de producto sólido supone dificultades industriales, es deseable dosificar el catalizador en estado líquido. De manera ejemplificativa puede disolverse el catalizador en fenol líquido, es decir a temperaturas por encima de 45ºC, en general a 60ºC aproximadamente y añadirse al procedimiento en forma de solución. Esto requiere un recipiente atemperado y, por lo tanto, un coste industrial adicional. Se conoce, además, por la publicación J.Org. Chem. 32 (1967) 1060 que los fenolatos de fosfonio son termolábiles de manera que no puede excluirse un deterioro térmico, previo, especialmente debido al prolongado tiempo de residencia de la solución catalítica en el recipiente atemperado. Otra posibilidad ofrece una dosificación a partir de una mezcla de fenol y agua (90% en peso: 10% en peso) líquida a temperatura ambiente. En este caso constituye un inconveniente el hecho de que se aporta agua al procedimiento en forma de producto adicional. Además se ha descrito en la publicación Liebigs Ann. Chem. tomo 634 (1960) 1 la descomposición alcalina de las sales cuaternarias de fosfonio para dar óxido de trifenilfosfina. De acuerdo con ensayos propios incluso pequeñas cantidades de agua provocan a temperaturas elevadas una disociación del fenolato de tetrafenilfosfonio (TPP-P) para dar óxido de trifenilfosfano.
La tarea de la presente invención consistía, por lo tanto, en poner a disposición una posibilidad más simple para la dosificación en estado líquido del fenolato de tetrafenilfosfonio. Se ha encontrado ahora que una mezcla de
TPP-P, o bien del aducto TPP-P con 2 moléculas de fenol, denominada a continuación como TPP-P*2PhOH, con fenol, a una composición de 28 hasta 45% en peso de TPP-P (o bien 40 - 65% en peso de TPP-P*2PhOH) -y de manera correspondiente 72 hasta 55% en peso (o bien 60 hasta 35% en peso) de fenol es líquida a temperatura ambiente. Esto posibilita la adición del catalizador en estado líquido sin productos extraños o aditivos así como sin solicitación térmica del catalizador.
El empleo de la formulación líquida, obtenida según la invención, de fenolato de tetrafenilfosfonio a modo de catalizador para la fabricación de policarbonatos aromáticos puede llevarse a cabo en forma en sí conocida (véase por ejemplo la US-PS 3,442,854). Según el procedimiento de transesterificacion en fusión allí descrito se fabrican por ejemplo policarbonatos aromáticos a partir de difenoles aromáticos, ésteres de diarilo del ácido carbónico y, en caso dado, ramificadores y/o monofenoles.
Los fenolatos de fosfonio, preparados según la invención, pueden emplearse a modo de catalizadores de transesterificacion en cantidades desde 10^{-1} moles hasta 10^{-8}moles, preferentemente en cantidades desde 10^{-3} moles hasta 10^{-7} moles, por mol de difenol.
Otros detalles relativos al procedimiento de transesterificación en fusión están descritos en la literatura (véanse, por ejemplo, las publicaciones Hermann Schnell, Chemistry and Physics of Polycarbonates, Polymer Reviews, Vol. 9, 1964, páginas 44 hasta 51, DE-AS 1 031 512, US-PS 3 022 272, US-PS 5 340 905 y US-PS 5 399 659).
Los policarbonatos termoplásticos, fabricados con la formulación líquida, según la invención, de TPP-P están exentos de disolventes, presentan un color propio claro y están ampliamente exentos de puntos defectuosos, deseados, en el policarbonato. En el sentido del procedimiento según la invención la expresión ampliamente exentos de puntos defectuosos, indeseados, en el policarbonato significa que el contenido en ramificadores de la fórmula (I)
1
en la que
X = alquilideno con 1 a 9 átomos de carbono o cicloalquilideno, S o un enlace sencillo y
(R)_{n} = respectivamente de manera independiente entre sí, COOH, CH_{3}, Cl o Br, pudiendo presentarse también sobre un anillo de fenilo varios (R)_{n} diferentes,
n = 0, 1, 2 ó 3,
en el policarbonato no sobrepase un valor de 300 ppm tras la saponificación total y la determinación mediante HPLC.
Ejemplos Obtención de diversas mezclas de fenol/TPP-P*2PhOH
Se dispusieron fenol y TPP-P*2PhOH, de acuerdo con las composiciones de la tabla 1, bajo atmósfera de N_{2}, en frasquitos de cuello esmerilado de 20 ml con agitador magnético (cantidad total 10 g respectivamente) y se cerraron con un tapón hermético. Estos frasquitos se comprimieron en una instalación automática vibratoria y se sumergieron en un baño de agua atemperable. La temperatura del baño de agua se aumenta ahora escalonadamente (5ºC/hora) hasta la que la mezcla se presente en estado líquido, encargándose al mismo tiempo la instalación vibratoria de un mezclado óptimo. Tras la fusión se retiran las muestras del baño de agua y se refrigeran hasta la temperatura ambiente. Las muestras 4a, 5, 6 y 7 permanecieron líquidas, las otras formaron una fase sólida y líquida o bien se solidificaron. En la tabla 1 se han reunido las temperaturas de fusión (T_{fusión}) de todas las muestras. Estas se determinaron por calentamiento de las muestras fundidas y refrigeradas a temperatura ambiente, por medio del baño de agua (5ºC/hora), hasta que se licuaron nuevamente.
TABLA 1 Composición de las formulaciones catalíticas y sus puntos de fusión
Muestra Nº PhOH [% en peso] TPP-P [% en peso] PhOH (g) TPP-P*2PhOH (g) T_{fusión} [ºC]
1 100 0 10,00 0,00 42
2 85 15 7,86 2,14 39
3 80 20 7,14 2,86 34
4 75 25 6,43 3,57 28
4a 72 28 6,00 4,00 \leq23
5 70 30 5,71 4,29 \leq15
6 60 40 4,29 5,71 \leq15
7 55 45 3,57 6,43 \leq18
8 50 50 2,86 7,14 52
9 40 60 1,43 8,57 90
10 30 70 0,00 10,00 143
Ejemplos de aplicación Fabricación de policarbonato en fusión con una solución catalítica líquida de TPP-P*2PhOH/PhOH Ejemplo 1
Se dispusieron en un matraz de tres cuellos, de 500 ml, con agitador, termómetro interno y columna Vigreux (30 cm, azogada) con puente, 114,15 g (0,500 moles) de bisfenol A y 113,54 g (0,530 moles) de carbonato de difenilo. El aparato se liberó del oxígeno del aire por aplicación de vacío y barrido con nitrógeno (3 veces) y la mezcla se calentó a 150ºC. A continuación se añadieron 4 x 10^{-3}% en moles de fenolato de tetrafenilfosfonio, referido al bisfenol A, en forma de mezcla líquida Nº 6 y el fenol formado se elimina por destilación a 100 mbares. Al mismo tiempo se aumentó la temperatura hasta 250ºC. A continuación se mejoró el vacío escalonadamente hasta 1 mbar y se aumentó la temperatura hasta 260ºC. A continuación se aumentó la temperatura hasta 300ºC y se agitó a 0,1 mbares durante 1,5 horas. Se obtuvo un policarbonato exento de disolventes, de color claro, con una viscosidad relativa en solución de 1,260 (diclorometano, 25ºC, 5 g/l). El contenido en ramificador de la fórmula (Ia) en el policarbonato fabricado fue de 25 ppm. El valor OH fenólico del policarbonato fue de 70 ppm.
2
Ejemplo 2
Como el ejemplo 1, únicamente con la solución catalítica Nº 5. Se obtuvo un policarbonato exento de disolventes, de color claro, con una viscosidad relativa en solución de 1,275 (diclorometano, 25ºC, 5 g/l). El contenido en ramificador de la fórmula (Ia) en el policarbonato fabricado fue de 18 ppm. El valor OH fenólico del policarbonato fue de 55 ppm.

Claims (4)

1. Formulación catalítica, líquida a temperatura ambiente, constituida por 28 hasta 45% en peso de fenolato de tetrafenilfosfonio y 72 hasta 55% en peso de fenol.
2. Empleo de la formulación catalítica, según la reivindicación 1, como catalizador para la transesterificacion.
3. Empleo según la reivindicación 2, caracterizado porque la formulación catalítica se emplea en cantidades desde 0,01 hasta 100.000 ppm.
4. Procedimiento para la obtención de policarbonatos exentos de disolventes, termoplásticos, a partir de difenoles aromáticos, ésteres de diarilo del ácido carbónico y, en caso dado, ramificadores y/o monofenoles, caracterizado porque como catalizador para la transesterificación se emplea la formulación catalítica según la reivindicación 1, en cantidades desde 10^{-1} hasta 10^{- 8} moles, referido a 1 mol de difenol.
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