ES2223935T3 - Formulacion de insecticidas en forma de emulsion de aceite en agua. - Google Patents

Formulacion de insecticidas en forma de emulsion de aceite en agua.

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ES2223935T3 ES01985335T ES01985335T ES2223935T3 ES 2223935 T3 ES2223935 T3 ES 2223935T3 ES 01985335 T ES01985335 T ES 01985335T ES 01985335 T ES01985335 T ES 01985335T ES 2223935 T3 ES2223935 T3 ES 2223935T3
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Claude Taranta
Peter Mansour
Michel Bourgogne
Michel Henriet
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Bayer CropScience SA
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Abstract

Formulación en forma de emulsión de aceite en agua, que comprende a) uno o más insecticidas, en particular piretroides; b) uno o más disolventes del grupo de los ésteres de ácidos monocarboxílicos alifáticos, ésteres de ácidos di¿carboxílicos alifáticos, ésteres de ácidos monocarboxílicos aromáticos, ésteres de ácidos dicarboxílicos aromáticos y fosfatos de tri¿n¿alquilo; c) un sistema emulsionante que comprende uno o más agentes tensioactivos aniónicos y dos o más agentes tensioactivos no iónicos, uno de los cuales tiene un valor HLB comprendido entre 4 y 12 y uno de los cuales tiene un valor HLB comprendido entre 12 y 20; d) uno o más agentes formadores de película y/o espesantes; y e) agua.

Description

Formulación de insecticidas en forma de emulsión de aceite en agua.
La invención se refiere a formulaciones líquidas de insecticidas, en particular piretroides, en la forma de emulsiones de aceite en agua (EW), a un proceso para la producción de tales formulaciones EW y a su utilización para la represión de plagas.
Debido al enorme daño que es causado por las plagas en cultivos, bosques, productos textiles, etcétera, y debido a su papel como agentes causantes y transmisores de enfermedades de los seres humanos, animales y cultivos, es inevitable todavía la utilización de plaguicidas químicos. Los insecticidas juegan un papel importante en el control integrado de las plagas, y son esenciales para garantizar rendimientos aceptables de cosechas en todo el mundo.
Los piretroides (naturales y sintéticos) en particular son una clase importante de plaguicidas lipófilos. Sus propiedades artropodicidas están basadas en una fuerte influencia en los canales de sodio de las membranas nerviosas de los artrópodos.
La utilización de formulaciones líquidas para aplicaciones por proyección es una herramienta conveniente para el usuario final con el fin de proteger sus cultivos frente a las plagas. Los productos líquidos se dosifican con facilidad antes de su incorporación en agua y se dispersan y diluyen rápidamente después de su adición al depósito de pulverización.
Esto es particularmente aplicable a formulaciones insecticidas líquidas, especialmente a formulaciones líquidas que contienen uno o más piretroides como sustancias activas. Las formulaciones líquidas habituales para insecticidas y en particular para piretroides son concentrados emulsionables (EC) que usualmente están basados en disolventes hidrocarbonados aromáticos, tales como xileno y análogos.
En el documento WO-A 90/09 103 se dan a conocer formulaciones de piretroides en forma de emulsiones de aceite en agua. En dichas formulaciones, una parte del disolvente orgánico es reemplazada por agua con el fin de proporcionar un producto más favorable para el medio ambiente.
Las EW's son también ventajosas para el usuario final, dado que, a diferencia de las EC's, las formulaciones EW son ya emulsiones antes de la preparación de la mezcla para pulverización aplicada realmente, y por lo tanto se pueden diluir con facilidad. Se apreciará rápidamente que los problemas técnicos asociados con la producción de formulaciones EW estables son completamente diferentes y más complejos que los que se presentan en la producción de EC's.
Aunque las formulaciones de piretroides EW conocidas exhiben ya propiedades muy favorables, queda todavía lugar para mejora, p.ej. en cuanto al perfil toxicológico de tales formulaciones.
Sorprendentemente, se ha encontrado ahora que pueden prepararse formulaciones EW estables que contienen un insecticida, en particular un piretroide, de toxicidad significativamente reducida, que están basadas en ésteres de ácidos carboxílicos como disolvente orgánico. A diferencia de las formulaciones descritas en el documento WO-A 90/09103, las formulaciones de acuerdo con la invención no necesitan hidrocarburos aromáticos como disolvente o co-disolvente.
El documento EP-A 0.567.368 describe EC's que contienen piretroides, en las que los hidrocarburos aromáticos han sido reemplazados por una combinación de uno o más derivados de bifenilo, un co-disolvente polar y un aceite vegetal, a fin de conseguir una tolerancia mejorada para la inhalación. El documento WO-A 96/01047 describe EC's que contienen piretroides, con una tolerancia mejorada para los ojos, que contienen aceites vegetales u otros ésteres como un disolvente orgánico. Sin embargo, estos documentos no dicen absolutamente nada acerca de formulaciones EW.
De acuerdo con ello, en un aspecto de la invención se proporciona una emulsión de aceite en agua, que comprende
a) uno o más insecticidas, en particular piretroides;
b) uno o más disolventes del grupo de los ésteres de ácidos monocarboxílicos alifáticos, ésteres de ácidos dicarboxílicos alifáticos, ésteres de ácidos monocarboxílicos aromáticos, ésteres de ácidos dicarboxílicos aromáticos y fosfatos de tri-n-alquilo;
c) un sistema emulsionante que comprende uno o más agentes tensioactivos aniónicos y dos o más agentes tensioactivos no iónicos, uno de los cuales tiene un valor HLB comprendido entre 4 y 12 y otro de los cuales tiene un valor HLB comprendido entre 12 y 20;
d) uno o más agentes formadores de película y/o espesantes; y
e) agua.
Las EW's de acuerdo con la invención muestran un perfil de toxicidad aguda notablemente reducido; en muchos casos, éstas no están clasificadas en términos de toxicidad oral aguda. Esto significa, entre otras cosas, que la DL 50 (dosis letal del 50%) oral aguda en ratas es mayor que 2.000 mg/kg de peso corporal y que la formulación no es irritante para la piel ni para los ojos.
Al mismo tiempo, las formulaciones muestran una eficacia biológica excelente y todas las demás ventajas que son habituales para las EW's, tales como aceptabilidad para el usuario y un contenido reducido de disolventes aromáticos.
La expresión formulación EW significa la formulación sin diluir.
Las formulaciones de acuerdo con la invención comprenden uno o más, preferiblemente 1 ó 2, en particular 1, insecticida(s), preferiblemente del grupo de los piretroides naturales o sintéticos.
Ejemplos apropiados de insecticidas son p.ej.:
1. del grupo de los compuestos de fósforo
acefato, azametifós, azinfós-etilo, azinfós-metilo, bromofós, bromofós-etilo, cadusafós (F-67825), cloroetoxifós, clorofenvinfós, cloromefós, cloropirifós, cloropirifós-metilo, demetón, demetón-S-metilo, demetón-S-metil-sulfona, dialifós, diazinona, diclorovós, dicrotofós, dimetoato, disulfotón, EPN, etión, etoprofós, etrimfós, famfur, fenamifós, fenitriotión, fensulfotión, fentión, fonofós, formotión, fostiazato (ASC-66824), heptenofós, isazofós, isotioato, isoxatión, malatión, metacrifós, metamidofós, metidatión, salitión, mevinfós, monocrotofós, naled, ometoato, oxidemetón-metilo, paratión, paratión-metilo, fentoato, forato, fosalona, fosfolano, fosfocarb (BAS-301), fosmet, fosfamidón, foxim, pirimifós, pirimifós-etilo, pirimifós-metilo, profenofós, propafós, proetamfós, protiofós, piraclofós, piridapentión, quinalfós, sulprofós, temefós, terbufós, tebupirimfós, tetraclorovinfós, tiometón, triazofós, triclorofón, vamidotión;
2. del grupo de los carbamatos
alanicarb (OK-135), aldicarb, 2-sec-butil-fenilmetil-carbamato (BPMC), carbaril, carbofurano, carbosulfano, cloetocarb, benfuracarb, etiofencarb, furatiocarb, HCN-801, isoprocarb, metomil, 5-metil-m-cumenilbutiril(metil)-carbamato, oxamil, pirimicarb, propoxur, tiodicarb, tiofanox, 1-metiltio(etilidenamino)-N-metil-N-(morfolinotio)carbamato (UC 51717), triazamato;
3. del grupo de los piretroides
acrinatrina, aletrina, alfametrina, 5-bencil-3-furilmetil-(E)-, (1R)-cis-2,2-di-metil-3-(2-oxotiolan-3-ilidenmetil)-ciclopropano-carboxilato, beta-ciflutrina, beta-cipermetrina, bioaletrina, bioaletrina (isómero (S)-ciclopentílico), biorresmetrina, bifentrina, (RS)-1-ciano-1-(6-fenoxi-2-piridil)metil(1RS) -trans-3-(4-terc.-butilfenil)-2,2-dimetil-ciclopropano-carboxilato (NCI 85193), cicloprotrina, ciflutrina, cihalotrina, cititrina, cipermetrina, cifenotrina, deltametrina, empentrina, esfenvalerato, fenflutrina, fenpropatrina, fenvalerato, flucitrinato, flumetrina, fuvalinato (isómero D), imiprotrina (S-41311), lambda-cihalotrina, permetrina, fenotrina (isómero (R)), praletrina, piretrinas (productos naturales), resmetrina, teflutrina, tetrametrina, theta-cipermetrina (TD-2344), tralometrina, transflutrina, zeta-cipermetrina (F-56701);
4. del grupo de las amidinas
amitraz, clorodimeform;
5. del grupo de los compuestos de estaño
cihexatín, fenbutatín óxido;
6. otros
abamectina, ABG-9008, acetamiprida, Anagrapha falcitera, AKD-1022, AKD-3059, ANS-118, Bacillus thuringiensis, Beauveria bassiana, bensultap, bifenazato (D-2341), binapacrilo, BJL-932, bromopropilato, BTG-504, BTG-505, buprofezín, camfecloro, cartap, clorobencilato, clorofenapir, clorofluazurón, 2-(4-cloro-fenil)-4,5-difenil-tiofeno (UBI-T 930), clorfentezina, cromafenozida (ANS-118), CG-216, CG-217, CG-234, A-184699, (2-naftil-metil)ciclopropano-carboxilato (Ro 12-0470), ciromazina, diaclodeno(tiametoxam), diafentiurón, N-(3,5-dicloro-4-(1,1,2,3,3,3-hexafluoro-1-propiloxi)fenil)carbamoil)-2-cloro-benzocarboximidato de etilo, DDT, dicofol, diflubenzurón, N-(2,3-dihidro-3-metil-1,3-tiazol-2-iliden)-2,4-xilidina, dinobutón, dinocap, diofenolano, DPX-062, benzoato de emamectina (MK-244), endosulfano, etiprol (sulfetiprol), etofenprox, etoxazol (YI-5301), fenazaquina, fenoxicarb, fipronil, fluazurón, flumite (Flufenzine, SZI-121), 2-fluoro-5-(4-(4-etoxi-fenil)-4-metil-1-pentil)difenil-éter (MTI 800), virus de la granulosis y la polihedrosis nuclear, fenpiroximato, fentiocarb, flubenzimina, flucicloxurón, flufenoxurón, flufenprox (ICI-A5683), fluproxifeno, gamma-HCH, halofenozida (RH-0345), halofenprox (MTI-732), hexaflumurón (DE_473), hexitiazox, HOI-904, hidrametilnón (AC 217300), lufenurón, imidacloprida, indoxacarb (DPX-MP062), kanemita (AKD-2023), M-020, MTI-446, ivermectina, M-020, metoxifenozida (intrepid, RH-2485), milbemectina, NC-196, neemgard, nitenpiram (TI-304), 2-nitrometil-4,5-dihidro-6H-tiazina (DS 52618), 2-nitrometil-3,4-dihidrotiazol (SD 35651), 2-nitrometilen-1,2-tiazinan-3-il-carbamaldehído (WL 108477), piriproxifén (S-71639), NC-196, NC-1111, NNI-9768, novalurón (MCW-275), OK-9701, OK-9601, OK-9602, propargita, pimetrozina, piridabén, pirimidifeno (SU-8801), RH-0345, RH-2485, RYI-210, S-1283, S-1833, SB7242, SI-8601, silafluofeno, silomadina (CG-177), espinosad, SU-9118, tebufenozida, tebufenpirad (MK-239), teflubenzurón, tetradifón, tetrasul, tiacloprid, tiociclam, TI-435, tolfenpirad (OMI-88), triazamato (RH-7988), triflumurón, verbutina, vertalec (Mykotal), YI-5301.
Un grupo preferido de insecticidas son piretroides naturales o sintéticos, p.ej.: acrinatrina, aletrina, alfametrina, 5-bencil-3-furilmetil(E)-(1R)-cis-2,2-dimetil-3-(2-oxotiolan-3-ilidenmetil)ciclopropano-carboxilato, beta-ciflutrina, beta-cipermetrina, bioaletrina, bioaletrina (isómero (S)-ciclopentílico), biorresmetrina, bifentrina(RS)-1-ciano-1-(6-fenoxi-2-piridil)metil-(1RS)-trans-3-(4-terc.-butil-fenil)-2,2-dimetil-ciclopropano-carboxilato (NCI 85193), cicloprotrina, ciflutrina, cihalotrina, cititrina, cipermetrina, cifenotrina, deltametrina, empentrina, esfenvalerato, fenflutrina, fenpropatrina, fenvalerato, flucitrinato, flumetrina, fluvalinato (isómero D), imiprotrina (S-41311), lambda-cihalotrina, permetrina, fenotrina (isómero (R)), praletrina, piretrinas (productos naturales), resmetrina, teflutrina, tetrametrina, theta-cipermetrina (TD-2344), tralometrina, transflutrina y zeta-cipermetrina (F-56701).
Se prefieren acrinatrina, bioaletrina, (S)-bioaletrina y deltametrina. Son especialmente preferidas acrinatrina y/o deltametrina, prefiriéndose particularmente la deltametrina.
Se prefiere también utilizar una mezcla de uno o más piretroides y uno o más insecticidas no piretroides tales como fiproles, nitrometilenos y carbamatos. De los insecticidas no piretroides fiproles, se prefieren especialmente acetamiprida y pirimicarb.
La concentración de la(s) sustancia(s) activa(s) es generalmente 0,05 a 200 g/l, preferiblemente 0,1 a 50 g/l, en particular 1 a 25 g/l.
Los piretroides y otros insecticidas a los que se ha hecho referencia son bien conocidos, y usualmente están disponibles en el comercio. Los mismos se describen p.ej. en "The Pesticide Manual" [El manual de los plaguicidas], 11ª edición, British Crop Protection Council, Farnham 1997.
El éster utilizado como disolvente orgánico se toma del grupo de los ésteres de ácidos monocarboxílicos alifáticos, ésteres de ácidos di- o tri-carboxílicos alifáticos, ésteres de ácidos monocarboxílicos aromáticos, ésteres de ácidos di- o tri-carboxílicos aromáticos, y fosfatos de tri-n-alquilo, preferiblemente fosfatos de tri-n-alquilo (C_{1}-C_{6}), tales como fosfato de tri-n-butilo.
Preferiblemente, aquél se toma del grupo de ésteres de ácidos monocarboxílicos alifáticos, ésteres de ácidos di- o tri-carboxílicos alifáticos y ésteres de ácidos monocarboxílicos aromáticos.
Ejemplos de ésteres de ácidos monocarboxílicos alifáticos son ésteres alifáticos (tales como los de metilo, etilo, n-propilo, isopropilo, n-butilo, isobutilo, n-pentilo, isopentilo, neopentilo, n-hexilo, isohexilo, n-heptilo, isoheptilo, n-octilo, etil-hexilo, n-nonilo e isononilo) y aromáticos (tales como el éster bencílico) de ácidos grasos, tales como ácido acético (tales como acetato de etilo y acetato de n-butilo), ácido caproico, ácido caprílico, ácido cáprico, una mezcla de ácidos caprílico y cáprico, ácido láurico, ácido mirístico, una mezcla de ácidos láurico y mirístico, ácido palmítico, ácido esteárico, una mezcla de ácidos palmítico y esteárico, ácido miristoleico, ácido palmitoleico, ácido oleico, ácido linoleico o ácido linolénico, o ácidos carboxílicos con otros grupos funcionales adicionales, tales como ácido láctico (tales como lactato de etilo, lactato de butilo, lactato de etil-hexilo o acetato de 1-metoxi-2-propilo).
Un grupo preferido de ésteres de ácidos monocarboxílicos alifáticos lo forman los aceites vegetales y animales. La expresión "aceite vegetal", como se utiliza en esta memoria, incluye aceites procedentes de plantas oleaginosas, tales como aceite de colza, aceite de soja, aceite de palma, aceite de girasol, aceite de algodón, aceite de maíz, aceite de linaza, aceite de coco, aceite de cardo o aceite de ricino. La expresión "aceite animal", tal como se utiliza en esta memoria incluye aceites procedentes de animales productores de aceite, tales como aceite de sebo. Otros ejemplos de ésteres de ácidos monocarboxílicos son los productos de transesterificación de estos aceites, tales como ésteres alquílicos, por ejemplo el éster metílico de aceite de semilla de colza, tal como Radia 7961 (Fina Chemicals, Bélgica), o el éster etílico de aceite de semilla de colza.
Los aceites vegetales son preferiblemente ésteres de ácidos grasos C_{10}-C_{22}, preferiblemente C_{12}-C_{20}. Dichos ésteres de ácidos grasos C_{10}-C_{22} son, a modo de ejemplo, ésteres de ácidos grasos C_{10}-C_{22} insaturados o saturados, especialmente con un número par de átomos de carbono, p.ej. ácido cis-erúcico, ácido iso-erúcico, ácido láurico, ácido palmítico, ácido mirístico, en particular ácidos grasos C_{18}, tales como ácido esteárico, ácido linoleico o ácido linolénico.
Ejemplos de ésteres de ácidos grasos C_{10}-C_{22} son los ésteres que se pueden obtener haciendo reaccionar glicerol o glicol con ácidos grasos C_{10}-C_{22}, y que están contenidos, p.ej., en aceites procedentes de plantas oleaginosas, así como ésteres alquílicos (C_{1}-C_{20}) de ácidos grasos (C_{10}-C_{22}), que se pueden obtener, p.ej., por transesterificación de dichos ésteres glicerólicos o glicólicos de ácidos grasos C_{10}-C_{22} con alcoholes C_{1}-C_{20} (tales como metanol, etanol, propanol o butanol). La transesterificación se puede conseguir de acuerdo con procesos bien conocidos en la técnica, que se describen, p.ej., en Römps Chemie Lexikon, 90ª edición, volumen 2, página 1.343, editorial Thieme, Stuttgart.
Como ésteres alquílicos (C_{1}-C_{20}) de ácidos grasos (C_{10}-C_{22}) se prefieren ésteres metílicos, ésteres etílicos, ésteres n-propílicos, ésteres isopropílicos, ésteres n-butílicos, ésteres isobutílicos, ésteres n-pentílicos, ésteres isopentílicos, ésteres neopentílicos, ésteres n-hexílicos, ésteres isohexílicos, ésteres n-heptílicos, ésteres isoheptílicos, ésteres n-octílicos, ésteres 2-etil-hexílicos, ésteres n-nonílicos, ésteres isononílicos y ésteres dodecílicos. Como ésteres glicerólicos o glicólicos de ácidos grasos C_{10}-C_{22} se prefieren los ésteres glicerólicos o glicólicos, uniformes o mixtos, de ácidos grasos C_{10}-C_{22}, particularmente ácidos grasos con un número par de átomos de carbono, tales como ácido cis-erúcico, ácido iso-erúcico, ácido láurico, ácido palmítico, ácido mirístico, particularmente un ácido graso C_{18}, tal como ácido esteárico, ácido linoleico o ácido linolénico.
Las formulaciones EW de acuerdo con la invención pueden contener aceites vegetales en la forma de adyuvantes de formulación oleosos disponibles comercialmente, p.ej. basados en aceite de colza, tales como Hasten® (Victorian Chemical Company, Australia, componente principal éster etílico de aceite de colza), Actirob®B (Novance, Francia, componente principal éster metílico de aceite de colza), Rako-Binol® (Bayer AG, Alemania, componente principal aceite de colza), Renol® (Stefes, Alemania, componente principal éster metílico de aceite de colza) o Stefes Mero® (Stefes, Alemania, componente principal éster metílico de aceite de colza).
Ejemplos de ésteres de ácidos monocarboxílicos aromáticos incluyen ésteres de ácido benzoico (tales como benzoato de n-butilo, benzoato de bencilo, benzoato de decilo, benzoato de dodecilo, benzoato de hexilo, benzoato de isoestearilo, benzoato de metilo, benzoato de octadecilo, benzoato de alquilo C_{12}-C_{15}) o ácido salicílico.
Ejemplos de ésteres de ácidos di- o tri-carboxílicos alifáticos incluyen ésteres de ácido maleico (metílico, etílico), derivados diésteres o triésteres de ácido adípico (tales como adipato de diisopropilo (tales como Crodamol® DA (Croda Oleochemicals, RU), adipato de diisobutilo), de ácido cítrico (tales como citrato de tributilo, acetil-citrato de tributilo), de ácido glutárico, de ácido succínico (tales como ésteres dibásicos: una mezcla de ésteres metílicos de los ácidos adípico, glutárico y succínico), o de ácido sebácico (tales como sebacato de n-octilo).
Ejemplos de ésteres de ácidos dicarboxílicos aromáticos incluyen los ftalatos (tales como ftalato de dimetilo, ftalato de dietilo, ftalato de dibutilo o ftalato de diisononilo).
Además de utilizar un éster como disolvente, se prefiere también utilizar dos o más de ellos.
Puede ser ventajoso, especialmente cuando la sustancia activa no es muy soluble en el disolvente de tipo éster, incorporar uno o más co-disolventes polares. La expresión "co-disolventes polares", tal como se utiliza en esta memoria, significa co-disolventes que son total o parcialmente solubles en agua (p.ej. desde 0,1 hasta 100%). El co-disolvente se selecciona generalmente con vistas a una toxicidad baja y un potencial irritante bajo para la piel y los ojos.
Ejemplos de co-disolventes polares son cetonas (tales como ciclohexanona, acetofenona, metil-n-amil-cetona o 2-heptanona), alcoholes (tales como alcohol bencílico), alquil-amidas (tales como N,N-dimetil-acetamida), alquil-pirrolidonas (tales como N-metil-pirrolidona, n-octil-pirrolidona, n-dodecil-pirrolidona o N-hidroxi-2-etil-pirrolidona), dialquil-sulfóxidos (tales como dimetil-sulfóxido), éteres (tales como anisol y 1-metoxi-2-propanol) o derivados de urea (tales como dimetil-propilen-urea).
Co-disolventes polares preferidos son ciclohexanona (solubilidad en agua: 8% a la temperatura ambiente), 2-heptanona, alcohol bencílico (solubilidad en agua: 4% a la temperatura ambiente), N,N-dimetil-acetamida (solubilidad en agua: soluble, sin datos), N-metil-pirrolidona (solubilidad en agua: 100% a la temperatura ambiente), dimetil-sulfóxido (solubilidad en agua: 100% a la temperatura ambiente) y 1-metoxi-2-propanol (solubilidad en agua: 100% a la temperatura ambiente), especialmente en combinación con deltametrina como sustancia activa.
El contenido de co-disolvente polar es generalmente 1 a 25% en peso, preferiblemente 2 a 20% en peso, en particular 8 a 20% en peso. El contenido del co-disolvente se escogerá en general lo más bajo posible, pero lo suficientemente alto como para aumentar la solubilidad de la sustancia activa a fin de obtener la carga pretendida de la sustancia activa en el producto acabado y evitar cristalización durante la dilución antes de la aplicación.
En una realización preferida, la formulación de acuerdo con la invención no comprende ningún disolvente adicional. aparte del compuesto o compuestos éster como disolvente principal y el co-disolvente polar opcional, es decir que la parte de disolvente de la formulación está constituida esencialmente por el componente éster y opcionalmente uno o más co-disolventes polares.
Las formulaciones comprenden además un sistema emulsionante que comprende uno o más emulsionantes aniónicos y dos o más emulsionantes no iónicos.
Ejemplos de emulsionantes aniónicos son ésteres fosfato y ésteres sulfato de alcoholes grasos (preferiblemente C_{6} a C_{22}) poli (preferiblemente 2 a 30)-etoxilados tales como el éster fosfato de alcohol oleílico etoxilado (2 EO) (EO significa una unidad óxido de etileno) (p.ej. Empiphos® O3D, Albright & Wilson, RU), ésteres fosfato de alcoholes oleílicos etoxilados (p.ej. la serie Crodafos® N, Croda Oleochemicals, RU), ésteres fosfato de alcohol ceto/estearílico etoxilado (2-10 EO) (p.ej. Crodafos®, serie CS, Croda Oleochemicals, RU), ésteres fosfato de alcohol tridecílico etoxilado (4-6 EO) (p.ej. la serie Emphos® PS, CK Witco EE.UU.), ésteres fosfato de alcoholes grasos etoxilados (p.ej. la serie Crafol® AP, Henkel Ibérica, España), ésteres fosfato de alcoholes grasos etoxilados (con 3-6 EO) (p.ej. la serie Rhodafac®, Rhodia Chimie, Francia), ácidos libres de ésteres fosfato orgánicos complejos (p.ej. la serie Beycostat®, Ceca S.A., Francia), ésteres fosfato de aril-fenoles polietoxilados (8 a 25 EO) (tales como di- y tri-estiril-fenoles polietoxilados) (p.ej. Soprophor 3D33, Rhodia Chimie, Francia), ésteres sulfato de aril-fenoles polietoxilados (tales como di- y tri-estiril-fenoles polietoxilados) (p.ej. Soprophor DSS/7, Soprophor 4D384, Rhodia Chimie, Francia), prefiriéndose sales inorgánicas de alquil-benceno-sulfonato (tales como dodecil-benceno-sulfonato de calcio) o sales inorgánicas de ácidos poli-carboxílicos, tales como sales de sodio y potasio.
Los emulsionantes no iónicos proceden generalmente de la clase de alquil-fenoles polietoxilados. Ejemplos de emulsionantes no iónicos apropiados son aceites de ricino polietoxilados (30 a 40 EO), alcoholes grasos (C_{8} a C_{22}) polietoxilados (6 a 20 EO), aril-fenoles polietoxilados (8 a 25 EO) (tales como di- y tri-estiril-fenoles polietoxilados), poliglicol-éteres de alcohol tridecílico (tales como alcohol tridecílico etoxilado (6 EO): Genapol® X-060, Clariant, Alemania), alquil-éteres polialcoxilados (tales como butil-éter polialcoxilado: Witconol® NS 500 K, CK Witco, EE.UU.), copolímeros de bloques óxido de etileno-óxido de propileno (con un peso molecular que fluctúa entre 4.000 y 20.000, preferiblemente entre 6.500 y 15.000).
Se utiliza generalmente una combinación de un emulsionante aniónico con una combinación de dos o más, preferiblemente dos, emulsionantes no iónicos, de los cuales un emulsionante no iónico tiene un valor HLB que fluctúa entre 4 y 12, preferiblemente entre 8 y 12, y un emulsionante no iónico tiene un valor HLB que fluctúa entre 12 y 20, preferiblemente entre 14 y 18. Esto asegurará un comportamiento físico-químico particularmente satisfactorio de la formulación EW a temperaturas altas y bajas.
El HLB (de Hydrophile-Lipophile-Balance = balance hidrófilo-lipófilo) es una escala empírica definida por W.C. Griffin (J. Soc. Cosmetic Chemists, 1, 311 (1949)) que expresa la naturaleza anfifílica de los agentes emulsionantes (particularmente los agentes tensioactivos no iónicos). Se asignan los valores HLB más bajos a los agentes tensioactivos menos hidrófilos.
La formulación comprende generalmente 0,01 a 20% en peso, preferiblemente 0,1 a 10% en peso de una combinación de emulsionantes aniónicos y no iónicos, más preferiblemente una combinación de 0,01 a 10% en peso, más particularmente 0,1 a 3% en peso de un emulsionante aniónico y 0,01 a 15% en peso, más particularmente 0,1 a 7% en peso de dos o más emulsionantes no iónicos.
La formulación comprende además uno o más agentes formadores de película y/o espesantes. Ejemplos de agentes formadores de película y/o espesantes apropiados son resinas termoplásticas tales como poli(vinil-pirrolidonas) (tal como ®Luviskol K 90 caracterizada por un índice K comprendido entre 88 y 96, que se refiere a la viscosidad de una solución acuosa que contiene 1% p/p (peso/peso) de la calidad de poli(vinil-pirrolidona), BASF AG, Alemania), o poli(alcoholes vinílicos) obtenidos por hidrólisis parcial de poli(acetatos de vinilo) (tales como los productos Mowiol caracterizados por la viscosidad de una solución acuosa que contiene 4% p/p de la calidad Mowiol, Clariant, Alemania), o copolímeros de vinil-pirrolidona y acetato de vinilo (p.ej. Agrimer VA 6, que contiene 60% de vinil-pirrolidona, ISP, EE.UU.).
La utilización de emulsionantes adecuados combinados con agentes formadores de película y/o espesantes constituye una manera particularmente ventajosa de asegurar una estabilidad satisfactoria de la formulación.
Los agentes formadores de película y/o espesantes se añaden generalmente en una cantidad de 0,1 a 5,0% en peso, particularmente 0,5 a 3,0% en peso.
La formulación comprende generalmente 5 a 99% en peso, preferiblemente 10 a 85% en peso, más preferiblemente 45 a 65% en peso de agua.
La formulación comprende opcionalmente aditivos o adyuvantes adicionales, preferiblemente agentes anti-congelantes, agentes estabilizantes, anti-espumantes y/o desespumantes, conservantes, agentes colorantes y/o productos enmascaradores del olor.
Ejemplos de agentes anti-congelantes apropiados son etilen-glicol, monopropilen-glicol, glicerol, hexilen-glicol, 1-metoxi-2-propanol, ciclohexanol, en particular monopropilen-glicol.
Éstos se añaden opcionalmente en una proporción de preferiblemente 1 a 30% en peso, particularmente 5 a 15% en peso.
Agentes estabilizantes que se añaden opcionalmente a la formulación son ácidos, preferiblemente ácidos orgánicos, tales como ácido dodecil-benceno-sulfónico, ácido acético, ácido propiónico o ácido cítrico, en particular ácido cítrico, y anti-oxidantes, tales como butil-hidroxi-tolueno (BHT), butil-hidroxi-anisol (BHA), en particular butil-hidroxi-tolueno.
El agente estabilizante se añade opcionalmente en una proporción de generalmente 0,01 a 2% en peso, particularmente 0,1 a 1% en peso.
Los agentes anti-espumantes y/o desespumantes preferidos se basan en siliconas, siendo particularmente preferidos una emulsión acuosa de dialquil-polisiloxanos disponible comercialmente como Rhodorsil® 426R de Rhodia Chimie Francia, la serie Wacker SE de Wacker, Alemania, y una mezcla de dialquil-polisiloxanos en forma de un aceite, disponible comercialmente como Rhodorsil® 416 de Rhodia Chimie Francia, Wacker S184 o Wacker SL de Wacker, Alemania.
Los agentes anti-espumantes y/o desespumantes se añaden opcionalmente en una proporción de generalmente 0,01 a 2% en peso, preferiblemente 0,1 a 1,5% en peso.
Se añaden opcionalmente agentes conservantes habituales, tales como, entre otros, derivados de ácido benzoico, ácido sórbico, formaldehído, en particular una combinación de para-hidroxi-benzoato de metilo (tal como Preserval® M (Laserson & Sabetay, Francia)) y para-hidroxi-benzoato de propilo (tal como Preserval® P (Laserson & Sabetay, Francia)) generalmente en una proporción de 0,1 a 1,0% en peso, particularmente 0,2 a 0,5% en peso.
Otros aditivos opcionales preferidos son agentes colorantes tales como Vitasyn® Patentblau (Clariant, Alemania) y productos enmascaradores del olor tales como una mezcla de numerosos perfumes naturales y sintéticos, tales como Perfume® TM 4242 (Technicoflor, Francia).
Éstos se añaden opcionalmente en proporciones de generalmente 0,01 a 1% en peso, particularmente 0,1 a 0,5% en peso de agente colorante y 0,02 a 2% en peso, particularmente 0,1 a 1% en peso de productos enmascaradores del olor.
En un aspecto adicional de la invención se proporciona un proceso para la producción de la emulsión de aceite en agua (EW) de insecticida, en particular piretroide, que comprende un proceso de tres etapas:
-A) Preparación de la fase orgánica, que comprende la disolución de la(s) sustancia(s) activa(s) insecticida(s), en particular piretroide(s), en uno o varios disolventes orgánicos y, opcionalmente, en el (los) co-disolvente(s) polar(es), y adición ulterior de los emulsionantes y opcionalmente de un agente estabilizante y/o un conservante, utilizando de manera preferible un mezclador, tal como un agitador de paletas.
Opcionalmente, se incluye una etapa de calentamiento (hasta a 30ºC) con el fin de hacer más fácil la solubilización del emulsionante hidrófilo.
-B) Preparación de la fase acuosa, que comprende la mezcladura de agua con un agente anti-congelante opcional, utilizando por ejemplo un Ultra-Dispersor de tipo rotor-estátor (de baja velocidad), seguido por la incorporación de un agente formador de película y/o espesante. Es ventajoso pulverizar el polvo de polímero (agente formador de película) sobre la fase acuosa con el fin de controlar la formación de grumos.
Los ingredientes opcionales siguientes se pueden incorporar en la fase líquida arriba mencionada a la temperatura ambiente utilizando un mezclador, tal como un agitador de paletas:
- un agente colorante y
- productos enmascaradores del olor,
- agentes desespumantes.
La operación de mezcladura se mantiene hasta que se obtiene una fase acuosa homogénea.
-C) La tercera etapa comprende preparar la emulsión acabada de aceite en agua (EW) del insecticida piretroide, por dispersión de agua o de la fase acuosa obtenida en la etapa B) en la fase orgánica obtenida en A) preferiblemente a la temperatura ambiente y bajo alta cizalladura, utilizando p.ej. un mezclador de alta cizalladura, tal como un mezclador rotor-estátor disponible de compañías tales como Silverson (RU) e IKA (Alemania). Las dos fases se reúnen primeramente sin agitación alguna. Esta mezcla se somete luego intensamente a efectos de alta cizalladura (T = 35ºC como máximo).
La emulsión de aceite en agua (EW) de insecticida, en particular piretroide, obtenible por dicho proceso exhibe preferiblemente las siguientes características:
- el valor de viscosidad de la formulación EW de acuerdo con la invención está comprendido en el intervalo de 50-150 mPas utilizando un aparato de Brookfield equipado con un módulo LV2 que gira a 30 y 60 rpm. La medición se lleva a cabo a una temperatura de 25 \pm 5ºC;
- el aspecto de acabado o la espontaneidad de la formulación cuando se diluye adicionalmente con agua (por mezcladura de 0,01 a 5% p/v (peso/volumen) de la formulación con agua en una probeta de 100 ml de capacidad) es excelente como resultado de la baja viscosidad;
- la distribución de tamaño de gotita, caracterizada por un diámetro medio que fluctúa entre 0,3 y 0,8 micrómetros y 80% de la población total por debajo de 1 micrómetro, tal como se mide utilizando un analizador de tamaños de partícula con láser tal como los equipos vendidos comercialmente por las compañías Cilas y Malvern.
Las formulaciones EW de acuerdo con la invención son preferiblemente estables durante al menos 2 semanas a 54ºC, 6 semanas a 50ºC y -10ºC y al menos dos años en condiciones de temperatura ambiente.
La invención se refiere también a un método de represión de las plagas, tales como artrópodos dañinos, como insectos y ácaros dañinos, que comprende aplicar una cantidad eficaz de la composición de aceite en agua (EW) de insecticida, en particular piretroide, arriba mencionada, preferiblemente en la forma de una dilución acuosa, a estas plagas o a las plantas, suelos, superficies, etcétera infestadas/os con ellos, y a la utilización de la formulación de aceite en agua (EW) de insecticida, en particular piretroide, en la protección de cultivos, otros usos de represión de plagas, tales como control de vectores, usos domésticos, entornos de animales de compañía, etc., y en aplicaciones veterinarias.
Las composiciones de acuerdo con la invención se aplican simplemente por dilución de las emulsiones de aceite en agua (EW) con la cantidad de agua deseada, agitación breve de la mezcla y aplicación de la misma a las plantas, suelos, superficies, etcétera.
La invención se ilustra adicionalmente por los ejemplos que se recogen en la Tabla I, sin que la invención deba considerarse limitada a los mismos.
1
2

Claims (15)

1. Formulación en forma de emulsión de aceite en agua, que comprende
a) uno o más insecticidas, en particular piretroides;
b) uno o más disolventes del grupo de los ésteres de ácidos monocarboxílicos alifáticos, ésteres de ácidos di-carboxílicos alifáticos, ésteres de ácidos monocarboxílicos aromáticos, ésteres de ácidos dicarboxílicos aromáticos y fosfatos de tri-n-alquilo;
c) un sistema emulsionante que comprende uno o más agentes tensioactivos aniónicos y dos o más agentes tensioactivos no iónicos, uno de los cuales tiene un valor HLB comprendido entre 4 y 12 y uno de los cuales tiene un valor HLB comprendido entre 12 y 20;
d) uno o más agentes formadores de película y/o espesantes; y
e) agua.
2. La formulación de acuerdo con la reivindicación 1, en la cual el insecticida es un piretroide.
3. La formulación de acuerdo con la reivindicación 2, en la cual el piretroide es deltametrina.
4. La formulación de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones anteriores, que comprende un co-disolvente polar.
5. La formulación de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones anteriores, que comprende aditivos y/o adyuvantes adicionales, de los grupos formados por agentes anti-congelantes, agentes estabilizantes, anti-espumantes y/o desespumantes, conservantes, colorantes y productos enmascaradores del olor.
6. La formulación de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones anteriores, que comprende 0,05 a 200 g/l del (o los) ingrediente(s) activo(s).
7. Un proceso para producir una formulación en forma de emulsión de aceite en agua, de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6, que comprende las etapas de
A) la preparación de una fase orgánica que contiene el (o los) insecticida(s), el sistema emulsionante y opcional-mente adyuvantes adicionales en el (o los) disolvente(s) orgánico(s) y opcionalmente un co-disolvente polar;
B) la preparación de una fase acuosa que contiene agua, el agente formador de película y/o espesante y adyuvantes hidrófilos adicionales; y
C) la mezcladura de la fase orgánica y la fase acuosa bajo alta cizalladura para obtener la emulsión de aceite en agua.
8. El proceso de acuerdo con la reivindicación 7, en el cual el insecticida es un piretroide.
9. El proceso de acuerdo con la reivindicación 8, en el cual el piretroide es deltametrina.
10. El uso de una formulación en forma de emulsión de aceite en agua de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6 para la represión de plagas.
11. El uso de acuerdo con la reivindicación 10, en el cual el insecticida es un piretroide.
12. El uso de acuerdo con la reivindicación 11, en el cual el piretroide es deltametrina.
13. Un método de represión de plagas, que comprende aplicar una dilución acuosa de una formulación en forma de emulsión de aceite en agua de acuerdo con la reivindicación 1, a las plagas o a plantas u otros lugares infestados con las plagas o frecuentados por ellas.
14. El método de acuerdo con la reivindicación 13, en el cual el insecticida es un piretroide.
15. El método de acuerdo con la reivindicación 14, en el cual el piretroide es deltametrina.
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