ES2273688T3 - Procedimiento y composicion para el tratamiento de cancer. - Google Patents

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Chiang J. Li
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Abstract

Utilización de una cantidad efectiva de un primer compuesto que comprende a- lapachona o derivados de la misma como el ingrediente activo y una cantidad efectiva de un derivado del taxano, para la preparación de uno o más medicamentos para tratar un mamífero que presenta uno o más tumores sólidos.

Description

Procedimiento y composición para el tratamiento de cáncer.
Antecedentes de la invención
El tratamiento del cáncer hasta el momento ha demostrado ser problemático. Mientras que los "cánceres" comparten muchas características comunes, cada cáncer particular presenta sus propias características específicas. Los factores genéticos y ambientales interaccionan de maneras complejas al determinar la severidad y pronóstico del tratamiento. De esta manera, el tratamiento debe diseñarse cuidadosamente.
Determinados tratamientos farmacéuticos han demostrado ser útiles para una forma de cáncer, pero no para otras (Hollad y Frei et al., Cancer Medicine, 4a edición, editor: Williams & Wilkens). Otros tratamientos, tales como la radiación, aunque resultan particularmente útiles para un abanico de cánceres, típicamente no resultan en la curación completa. En efecto, dada la severidad de muchos cánceres y la tasa de mortalidad, un fármaco puede considerarse que tiene éxito si mejora la calidad de vida, por ejemplo retrasando el crecimiento de los tumores, o prolongando la vida, sin realmente curar la enfermedad. De esta manera, en muchas circunstancias, se trata al individuo con un compuesto o con una combinación de tratamientos que puede eliminar del 90% al 95% de las células malignas, aunque las células que quedan pueden crecer nuevamente y producirse su metástasis, resultando finalmente en la muerte. Entre los cánceres de pronóstico final particularmente malo se encuentra el cáncer de ovario.
Las terapias de combinación, aunque deseables, son una propuesta azarosa. Los tratamientos típicamente no resultan adictivos. En muchos casos, los efectos cruzados y la carga de tratamiento pueden resultar en que las combinaciones sean menos efectivas que cualquiera de los tratamientos por sí solos. Entre los problemas encontrados se incluyen la resistencia a múltiples fármacos (MDR), en la que la célula maligna esencialmente bombea los compuestos citotóxicos y otros compuestos hacia el exterior de la célula, impidiendo de esta manera el tratamiento continuo útil del
cáncer.
Existen varios agentes citotóxicos que se están utilizando o estudiando en la actualidad para el tratamiento del cáncer. Uno de ellos, el paclitaxel (también denominado TAXOL®, fue identificado por primera vez en 1971 por Wani y colaboradores (Wani M.C. et al., J. Am. Chem. Soc., 93:2325-2327, 1971) tras un programa de cribado de extractos vegetales del National Cancer Institute. Este diterpeno complejo muestra actividad citotóxica contra varios tipos de tumor y en la actualidad se utiliza en el tratamiento de algunos cánceres, tales como los cánceres de ovario y de mama. Los estudios clínicos sugieren que el TAXOL® podría llegar a utilizarse en el tratamiento de más del 70% de los cánceres humanos.
El paclitaxel difiere de otros fármacos citotóxicos en su mecanismo de acción único. Interfiere con la división celular al interferir en la regulación molecular del ciclo celular. El paclitaxel se une a la tubulina, el componente estructural principal de los microtúbulos, que se encuentran presentes en todas las células eucarióticas. Al contrario que otros agentes antimitóticos, tales como los alcaloides vinca y la colchicina, que inhiben la polimerización de la tubulina, el paclitaxel promueve este ensamblaje de la tubulina y estabiliza los microtúbulos resultantes. Este suceso conduce a la interrupción de la división celular y finalmente a la muerte de la célula.
La propiedad antitumoral de los compuestos taxoides también ha conducido a la generación de nuevos fármacos anticáncer derivados de taxanos. El Taxotere^{TM} (comercializado por Rhône-Poulenc Rorer), que se produce a partir de 10-desacetilbacatina III mediante hemisíntesis, se utiliza actualmente en el tratamiento de los cánceres de ovario y de mama.
Aunque agentes tales como el TAXOL® y el Taxotere han constituido un avance en el tratamiento de los cánceres metastásicos ovárico y de mama, la mayoría de las personas tratadas siguen muriendo finalmente por estas enfermedades.
La patente US-A-5.728.697 da a conocer composiciones para el tratamiento de enfermedades neoplásicas, que comprenden TAXOL® o Taxotere en combinación con por lo menos uno de entre un agente alquilante, epidofilotoxina, antimetabolito, o alcaloide vinca.
La \beta-lapachona, una quinona, se deriva del lapachol (una naftoquinona) que puede aislarse del árbol lapacho (Tabebuia avellanedae), un miembro de la familia de la catalpa (Bignoniaceae). Al igual que la camptotecina y el topotecán, la \beta-lapachona inhibe la ADN topoisomerasa I (Li, C.J. et al., J. Biol. Chem., 1993). Se ha descubierto que este compuesto resulta efectivo in vitro contra varios tipos de célula de cáncer, incluyendo los cánceres de pulmón, mama, colon y próstata y el melanoma maligno (Li, C.J. et al., Cancer Research 55:3712-3715, 1995, y datos no publicados).
La \beta-lapachona funciona perturbando la replicación del ADN. La topoisomerasa I es un enzima que desenrolla el ADN que constituye los cromosomas. Los cromosomas deben desenrollarse con el fin de que la célula utilice la información genética para sintetizar proteínas; la \beta-lapachona mantiene fuertemente enrollados los cromosomas, y por lo tanto la célula no puede sintetizar proteínas. Como resultado, la célula deja de crecer. Debido a que las células de cáncer se replican constantemente y evitan muchos mecanismos que limitan la replicación, como es el caso en las células normales, son más vulnerables a la inhibición de la topoisomerasa que las células normales. Sin embargo, el tratamiento con estos compuestos sólo presenta un éxito parcial, la inhibición y el retraso del crecimiento de las células malignas.
Según Boothman et al. (Cancer Research 49:605-612, 1 de febrero de 1989), la \beta-lapachona activa la actividad de desenrollado del ADN de la topoisomerasa I, inhibiendo de esta manera la reparación de ADN potencialmente letal en las células tumorales humanas.
Li et al. (J. Biol. Chem. vol. 268, No. 30; 22463-22468, 1993) entretanto sugieren que la interacción directa entre la \beta-lapachona y la topoisomerasa I inhibe la formación de complejo de escisión.
Katz et al. (Eur. J. Cancer vol. 26, No. 6; 724-727, 1990) informan de una investigación sobre la interacción del cisplatino con fármacos que afectan a la topoisomerasa, incluyendo la \beta-lapachona. Los efectos de las dos sustancias son aditivos, lo que sugiere que no actúan sinérgicamente.
La patente WO 96/33988 describe diversos análogos de la \beta-lapachona que pueden utilizarse para inducir la muerte celular neoplásica programada.
No existe ningún fármaco o combinación de fármacos que por sí solo sea curativo del cáncer metastásico avanzado, y los pacientes típicamente mueren debido a los cánceres tras varios años. De esta manera, resultarían muy importantes nuevos fármacos o combinaciones que prolongasen la aparición de tumores potencialmente letales y/o que mejorasen la calidad de vida mediante una mayor reducción de la carga tumoral.
Sumario de la invención
Los presentes inventores inesperadamente han descubierto que la administración de un compuesto que reconoce las células que se encuentran en la fase G1 y/o S, tal como un inhibidor de la topoisomerasa I tal como la \beta-lapachona, en combinación con un compuesto que reconoce dichas células cuando se encuentran en la fase G2/M, por ejemplo un derivado de taxano, tal como el paclitaxel, tiene como resultado una reducción inesperadamente superior a la aditiva (es decir, sinérgica) del número de tumores (y del volumen tumoral en un mamífero con tumores metastásicos) en comparación con la administración de estos agentes solos. Además, los tumores no crecieron nuevamente durante varios meses de observación. Además, no se observaron indicios de toxicidad o de pérdida de peso en los mamíferos tratados de esta manera.
De acuerdo con lo anteriormente expuesto, la presente invención se refiere a la utilización de una combinación de un fármaco de fase G2/M, incluyendo, aunque sin limitarse a ellos, el taxano, sus derivados o análogos, más preferentemente el paclitaxel, y un fármaco de fase G1 y/o S, preferentemente la \beta-lapachona, o un derivado o análogo del mismo, en la preparación de un medicamento para el tratamiento de un mamífero con un tumor sólido.
Se proporciona una lista de dos compuestos representativos en la Tabla 1, infra. La combinación de la presente invención resulta particularmente ventajosa para el tratamiento de pacientes que presentan cáncer metastásico quimioterapéuticamente refractario. Los usos de la presente invención contemplan la administración a un mamífero en combinación una cantidad efectiva de un fármaco de fase G1 y S, un fármaco de fase G1, un fármaco de fase S, en combinación con un fármaco G2/M. Preferentemente, la combinación es: (1) un inhibidor de la topoisomerasa I, tal como la \beta-lapachona o sus derivados o un análogo de la misma; y (2) taxano, sus derivados o análogos y sales farmacéuticamente aceptables de los mismos.
Tal como se utiliza en la presente memoria, la expresión "derivado del taxano" se refiere a cualquier taxano que se utiliza o puede utilizarse en la quimioterapia del cáncer debido a sus propiedades antineoplásicas. El TAXOL® es un derivado preferente del taxano.
Tal como se utiliza adicionalmente en la presente invención, la expresión "\beta-lapachona" se refiere a lapachona (3,4-dihidro-s, 3-dimetil-2H-naftol-[1,3-b] pirán-5,6-clona) y derivados y análogos de la misma. Se comentan posteriormente los derivados y análogos preferentes.
Breve descripción de los dibujos
Las figuras 1A y 1B ilustran los resultados del Experimento 1.
Las figuras 2A y 2B ilustran los resultados del Experimento 2.
La figura 3 es una fotografía del grupo de control que muestra cientos de nódulos tumorales, algunos de los cuales se han fusionado entre sí, formando masas tumorales de gran tamaño (por ejemplo, flecha 2).
La figura 4 es una fotografía del grupo tratado con \beta-lapachona, que muestra varios nódulos tumorales (por ejemplo, flecha 2).
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La figura 5 es una fotografía del grupo tratado con paclitaxel, que muestra varios nódulos tumorales (por ejemplo, flecha 2).
La figura 6 es una fotografía del grupo tratado con una combinación. No se aprecian nódulos tumorales. También es importante observar el color del revestimiento peritoneal. Al contrario que el revestimiento que se observa en las figuras 3 a 5, el color del revestimiento en el grupo de combinación no era rojo brillante sino que era más similar al que se observa en ratones sanos. Esto proporciona una indicación de que no se estaba produciendo crecimiento tumoral ni angiogénesis inducida por el tumor.
Las figuras 7A y 7B son fotografías que muestran el tratamiento de combinación en un tumor de próstata. La figura 7A es el control. La figura 7B es la combinación.
Descripción detallada
La presente invención permite terapias de combinación ventajosas para los cánceres, incluyendo, aunque sin limitarse a ellos, el cáncer de mama, de ovario y de próstata, mediante procedimientos que utilizan la administración de un compuesto de fase G1 y/o S con un compuesto de fase G2/M.
En una realización, la invención se refiere a la preparación de un medicamento para el tratamiento de un sujeto que presenta células malignas o para la inhibición de crecimiento adicional de dichas células malignas, mediante la utilización de un compuesto cuya diana son dichas células, en los puntos de comprobación de fase G1 y/o S, simultáneamente o seguido de un fármaco que actúa en los puntos de comprobación de G2/M. Son conocidos por los expertos ordinarios en la materia compuestos individuales que satisfacen estos criterios. Por ejemplo, la \beta-lapachona y sus derivados son fármacos de fases G1 y S, mientras que el taxol y sus derivados son fármacos de G2/M. A continuación, en la Tabla 1 se proporciona una lista de los compuestos representativos.
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(Tabla pasa a página siguiente)
TABLA 1
1
Las combinaciones de la presente invención resultan particularmente ventajosas, tal como se muestra en el ejemplo con \beta-lapachona y taxol, en el que se obtuvieron resultados sinérgicos. Los cambios moleculares en los que se basa el retraso del ciclo celular en múltiples puntos de comprobación, por ejemplo en la fase G1 y/o S y en la fase G2/M, pueden resultar, por ejemplo, en la inducción sinérgica de apoptosis en las células malignas. Aunque sin pretender restringirse a ninguna teoría en particular, se cree que el efecto sinérgico se encuentra mediado por la inhibición de las cdc2 quinasas y la regulación positiva de p21. p21 controla los puntos de comprobación de la fase G1 y S (Elledge, S.J., Science 274, 1664-1672, 1996) y se encuentra implicado en la regulación del punto de comprobación de G2/M (Hartwell, L.H. et al.,M.B. Science 266, 1821-1828, 1994). Los puntos de regulación del ciclo celular también se encuentran regulados por las cdc2 quinasas y los inhibidores de las mismas (Elledge, S.J., Science 274, 1664-1672, 1996, y Nurse, P., Cell 91, 865-867, 1997).
Preferentemente, los compuestos de fases G1 y/o S deben administrarse previamente o simultáneamente a los compuestos con diana las células que se encuentran en el punto de comprobación de la fase G2/M. Más preferentemente, los compuestos deben administrarse previamente a los compuestos con diana las células que se encuentran en el punto de comprobación de G2/M.
Entre los compuestos con diana en los puntos de comprobación de las fases G1 y/o S preferidos se incluyen los fármacos de fases G1 y/o S (por ejemplo la \beta-lapachona), los fármacos de fase G1 (por ejemplo lovastatina, mimosina, tamoxifeno, etc.), y los fármacos de fase S (por ejemplo gemcitabina, 5-FU, MTX, etc.). La \beta-lapachona y sus derivados y análogos son los más preferidos.
Además, entre los fármacos con diana en el punto de comprobación de la fase G1 y/o de la fase S se incluyen derivados de la \beta-lapachona reducida. La reducción de la \beta-lapachona se ha demostrado que resulta un componente esencial de la actividad de la \beta-lapachona (ver J.J. Pink et al., J. Biol. Chem. 275: 5416-5424, 2000). Preferentemente, los fármacos con diana en el punto de comprobación de la fase G1 y/o de la fase S incluyen adicionalmente la \beta-lapachona reducida, es decir derivados o análogos de la \beta-lapachona, y/o una combinación de derivados o análogos de la \beta-lapachona (forma quinina) con derivados o análogos de la \beta-lapachona reducida (forma hidroquinona). Más preferentemente, la \beta-lapachona reducida, sus derivados o análogos incluirían grupos hidroquinona modificados en la \beta-lapachona reducida, tal como se muestra en la Fórmula Ia, en la que los grupos R' y/o R'' se convierten en, por ejemplo, succinatos, aminoácidos, etc.
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2
Entre los compuestos con diana en el punto de comprobación de la fase G2/M preferentes se incluyen los fármacos con diana en los microtúbulos (por ejemplo taxol, docetaxel, vincristina, vinblastina, nocodazol, epotilones, navelbina, etc.) y los venenos de topoisomerasa (por ejemplo tenipósido, etopósido, adriamicina, camptotecina, daunorubicina, dactinomicina, mitoxantrina, amsacrina, epirubicina, idarubicina, etc.).
Los epotilones (policétidos de epotilon) son fármacos con diana en los microtúbulos, que los estabilizan por medio de los mismos mecanismos que el taxol (ver Litang et al., Science 287, 640-642, 2000). Los epotilones resultan ventajosos debido a que resultan efectivos contra tumores resistentes al taxol y son suficientemente solubles en agua. Los epotilones A y B son los más abundantes en la naturaleza y el 12,13-desoxi-epotilon B (epotilon D) presenta el índice terapéutico más elevado. Los epotilones (A, B, C, D o mezclas de los mismos) pueden utilizarse en combinación con la \beta-lapachona y esto puede resultar en una inducción sinérgica de la apoptosis en células malignas que es similar a la combinación de \beta-lapachona y taxol, tal como se ha indicado anteriormente. Para los fines de la presente invención, el término "epotilon" se refiere a los epotilones A, B, C o D (desoxi-epotilon).
Entre las combinaciones preferentes se incluyen:
\beta-lapachona con taxol; \beta-lapachona con docetaxel; \beta-lapachona con vincristina; \beta-lapachona con vinblastina; \beta-lapachona con nocodazol; \beta-lapachona con tenipósido; \beta-lapachona con etopósido; \beta-lapachona con adriamicina; \beta-lapachona con epotilon; \beta-lapachona con navelbina; \beta-lapachona con camptotecina; \beta-lapachona con daunorubicina; \beta-lapachona con dactinomicina; \beta-lapachona con mitoxantrona; \beta-lapachona con amsacrina; \beta-lapachona con epirubicina; o \beta-lapachona con idarubicina.
\beta-lapachona reducida con taxol; \beta-lapachona reducida con docetaxel; \beta-lapachona reducida con vincristina; \beta-lapachona reducida con vinblastina; \beta-lapachona reducida con nocodazol; \beta-lapachona reducida con tenipósido; \beta-lapachona reducida con etopósido; \beta-lapachona reducida con adriamicina; \beta-lapachona reducida con epotilon; \beta-lapachona reducida con navelbina; \beta-lapachona reducida con camptotecina; \beta-lapachona reducida con daunorubicina; \beta-lapachona reducida con dactinomicina; \beta-lapachona reducida con mitoxantrona; \beta-lapachona reducida con amsacrina; \beta-lapachona reducida con epirubicina; o \beta-lapachona reducida con idarubicina.
Lovastatina con taxol; lovastatina con docetaxel; lovastatina con vincristina; lovastatina con vinblastina; lovastatina con nocodazol; lovastatina con tenipósido; lovastatina con etopósido; lovastatina con adriamicina; lovastatina con epotilon; lovastatina con navelbina; lovastatina con camptotecina; lovastatina con daunorubicina; lovastatina con dactinomicina; lovastatina con mitoxantrona; lovastatina con amsacrina; lovastatina con epirubicina; o lovastatina con idarubicina.
Mimosina con taxol; mimosina con docetaxel; mimosina con vincristina; mimosina con vinblastina; mimosina con nocodazol; mimosina con tenipósido; mimosina con etopósido; mimosina con adriamicina; mimosina con epotilon; mimosina con navelbina; mimosina con camptotecina; mimosina con daunorubicina; mimosina con dactinomicina; mimosina con mitoxantrona; mimosina con amsacrina; mimosina con epirubicina; o mimosina con idarubicina.
Tamoxifeno con taxol; tamoxifeno con docetaxel; tamoxifeno con vincristina; tamoxifeno con vinblastina; tamoxifeno con nocodazol; tamoxifeno con tenipósido; tamoxifeno con etopósido; tamoxifeno con adriamicina; tamoxifeno con epotilon; tamoxifeno con navelbina; tamoxifeno con camptotecina; tamoxifeno con daunorubicina; tamoxifeno con dactinomicina; tamoxifeno con mitoxantrona; tamoxifeno con amsacrina; tamoxifeno con epirubicina; o tamoxifeno con idarubicina.
Gemcitabina con taxol; gemcitabina con docetaxel; gemcitabina con vincristina; gemcitabina con vinblastina; gemcitabina con nocodazol; gemcitabina con tenipósido; gemcitabina con etopósido; gemcitabina con adriamicina; gemcitabina con epotilon; gemcitabina con navelbina; gemcitabina con camptotecina; gemcitabina con daunorubicina; gemcitabina con dactinomicina; gemcitabina con mitoxantrona; gemcitabina con amsacrina; gemcitabina con epirubicina; o gemcitabina con idarubicina.
5-FU con taxol; 5-FU con docetaxel; 5-FU con vincristina; 5-FU con vinblastina; 5-FU con nocodazol; 5-FU con tenipósido; 5-FU con etopósido; 5-FU con adriamicina; 5-FU con epotilon; 5-FU con navelbina; 5-FU con camptotecina; 5-FU con daunorubicina; 5-FU con dactinomicina; 5-FU con mitoxantrona; 5-FU con amsacrina; 5-FU con epirubicina; o 5-FU con idarubicina.
MTX con taxol; MTX con docetaxel; MTX con vincristina; MTX con vinblastina; MTX con nocodazol; MTX con tenipósido; MTX con etopósido; MTX con adriamicina; MTX con epotilon; MTX con navelbina; MTX con camptotecina; MTX con daunorubicina; MTX con dactinomicina; MTX con mitoxantrona; MTX con amsacrina; MTX con epirubicina; o MTX con idarubicina.
La combinación de la presente invención tiene como resultado una sinergia inesperada que es beneficiosa para la reducción de la carga tumoral y/o en la regresión del crecimiento tumoral, especialmente en pacientes con enfermedad metastásica.
Preferentemente, los cánceres a tratar son el cáncer de mama, de ovario, de próstata, de pulmón, de colon y el melanoma. Más preferentemente, el cáncer es de ovario.
El medicamento puede adaptarse para la administración por cualquier medio conocido en la técnica. Entre estos modos se incluyen la administración oral, rectal, nasal, tópico (incluyendo bucal y sublingual) o parenteral (incluyendo subcutánea, intramuscular, intravenosa e intradérmica).
Por conveniencia para el paciente resulta preferente la administración oral. Sin embargo, típicamente la administración oral requiere una dosis más elevada que una administración intravenosa. De esta manera, dependiendo de la situación, el experto en la materia debe determinar qué forma de administración es mejor en un caso particular, equilibrando la dosis necesaria frente al número de veces por mes que resulta necesaria la administración.
En la administración de los compuestos puede utilizarse la dosis normal de cada compuesto individualmente. Sin embargo, preferentemente se utiliza un nivel inferior, típicamente el 75% o menos de la cantidad individual, más preferentemente el 50% o menos, todavía más preferentemente el 40% o menos.
A continuación se tratan en más detalle los componentes individuales.
Un componente preferente de la terapia de combinación descrita es un derivado del taxano. Los taxanos son una familia de terpenos, incluyendo, aunque sin limitarse a ellos, el paclitaxel y el docetaxel (taxotere), que se derivan principalmente del tejo del Pacífico, Taxus brevifolia, y que presentan actividad contra determinados tumores, particularmente los tumores de mama y de ovario. El paclitaxel es un taxano preferente. Se considera un agente antimicrotúbulo que estimula el ensamblaje de los microtúbulos a partir de dímeros de tubulina y estabiliza los microtúbulos mediante la prevención de la despolimerización. Esta estabilidad tiene como resultado la inhibición de la reorganización dinámica normal de la red de microtúbulos que resulta esencial para funciones celulares vitales durante la interfase y la mitosis. El término "paclitaxel" incluye tanto formas derivadas naturalmente y relacionadas, como compuestos sintetizados químicamente o derivados de los mismos con propiedades antineoplásicas, incluyendo los compuestos de paclitaxel desoxigenado, tales como aquellos indicados en la patente U.S. No. 5.440.056, y el comercializado bajo la denominación TAXOL® por Bristol-Myers Oncology. Son conocidas las fórmulas químicas del paclitaxel y se dan a conocer en la patente U.S. No. 5.440.056. Además del TAXOL®, son bien conocidos otros derivados, por ejemplo aquellos indicados en "Synthesis and Anticancer Activity of TAXOL®, other Derivatives", D.G.I. Kingston et al., Studies in Organic Chemistry, vol. 26, titulado "New Trends in Natural Products Chemistry" (1986), Atta-ur-Rahman, P.W. le Queene, editores (Elsevier, Amsterdam, 1986), páginas 219-235. Son conocidos de la técnica todavía otros derivados del taxano y entre ellos se incluyen, por ejemplo, aquellos dados a conocer en las patentes U.S. Nos. 5.773.461; 5.760.072; 5.807.888; y 5.854.278.
El compuesto de la fase G2/M, tal como el derivado del taxano, puede administrarse de cualquier manera que el médico considere apropiada en intervalos de dosis eficaz generalmente aceptados, tales como aquellos indicados en el Physician Desk Reference, 53a edición (1999), editor Edward R. Barnhart, New Jersey ("PDR") para el paclitaxel.
En general, el compuesto de fase G2/M, tal como el derivado del taxano, debe administrarse intravenosamente a dosis de entre aproximadamente 135 y aproximadamente 300 mg/m^{2}, preferentemente de entre aproximadamente 135 y aproximadamente 175 mg/m^{2}, y más preferentemente de aproximadamente 175 mg/m^{2}. Resulta preferente que las dosis se administren a lo largo de un periodo de tiempo de entre aproximadamente 1 y aproximadamente 24 horas, típicamente a lo largo de un periodo de aproximadamente 3 horas. Las dosificaciones pueden repetirse entre 1 y aproximadamente 4 semanas o más, preferentemente entre aproximadamente 2 y aproximadamente 3 sema-
nas.
El fármaco puede administrarse en cualquier forma, tal como mediante inyección o formas orales. Las formulaciones de liposomas, por ejemplo, han sido descritas, ver, por ejemplo, la patente U.S. No. 5.424.073).
Tal como se ha indicado anteriormente, el fármaco de fase G2/M, tal como un derivado del taxano, preferentemente el paclitaxel, puede administrarse en un régimen similar con un fármaco de fase G1 y/o de fase S, tal como la \beta-lapachona o un derivado de la misma, aunque las cantidades preferentemente se reducen respecto a lo administrado normalmente. Resulta preferente que por ejemplo el taxano se administre simultáneamente a, por ejemplo, la \beta-lapachona o tras la administración de la \beta-lapachona al paciente, típicamente transcurridas aproximadamente 24 horas desde la administración de la \beta-lapachona.
El otro componente de la terapia de combinación descrito es la \beta-lapachona o un derivado o un análogo de la misma.
La \beta-lapachona (3,4-dihidro-s,3-dimetil-2H-naftol[1,3-b]pirán-5,6-clona) es un producto vegetal simple con una estructura química diferente de los fármacos anticáncer utilizados en la actualidad. Se obtiene mediante tratamiento con ácido sulfúrico del lapachol, de origen natural, que se aísla con facilidad de Tabebuia avellanedae, que crece principalmente en Brasil, o se sintetiza con facilidad a partir del lomatiol, aislado de semillas de Lomatia, que crece en Australia (Hooker, S. et al., J. Am. Chem. Soc., 58:1181-1190, 1936; Gonçalves de Lima, O. et al., Rev. Inst. Antibiot. Univ. Recife 4:3-17, 1962).
Se ha demostrado que la \beta-lapachona presenta una diversidad de efectos farmacológicos. La \beta-lapachona es un inhibidor de la topoisomerasa I aunque actúa mediante un mecanismo diferente del de la camptotecina (Li, C.J. et al., J. Biol. Chem., 268:22463-22468 (1993). Muchos derivados de la \beta-lapachona se han sintetizado y probado como agente antivírico y antiparasitario (Gonçalves, A.M., et al., Mol. Biochem. Parasitology, 1:167-176 (1980); Schaffner-Sabba, K., et al., J. Med. Chem. 27:990-994, (1984); Li, C. et al., Proc. Natl. Acad. Sci. USA 90:1842, (1993)). La \beta-lapachona y sus derivados, por ejemplo la 3-alil-\beta-lapachona, muestran efectos antitripanosómicos (Gonçalves, A.M. et al., supra), el mecanismo de la cual no se conoce con exactitud. También se ha demostrado que la \beta-lapachona es un inhibidor de la reparación del ADN que sensibiliza a las células frente a los agentes que dañan el ADN (Boorstein, R.J. et al., Biochem. Biophys. Res. Commun., 118:828-834, (1984); Boothman, D.A. et al., J. Cancer Res., 49:605-612, (1989)). La \beta-lapachona resulta bien tolerada en perros, ratas, ratones y pollos. La dosis máxima tolerada, cuando se administra p.o. diariamente durante un mes, es de 200 mg/kg en ratas, y de 100 mg/kg en perros. Dosis más elevadas causan ulceración gástrica y pérdida de eritrocitos, pero ningún indicio de supresión de la médula ósea (Ciba-Geigy, comunicación personal).
Los derivados y análogos de la \beta-lapachona son conocidos en la técnica y se dan a conocer, por ejemplo, en la patente U.S. No. 5.828.700; patente WO97/08162 y patente U.S. No. 5.703.625. Entre los derivados y análogos preferentes se incluyen los compuestos con las fórmulas I y II siguientes:
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en las que R y R1 se seleccionan, cada uno independientemente, de entre el grupo que consiste de hidrógeno, hidroxi, tio (SH), halógeno (por ejemplo fluoro, cloro y bromo), arilo sustituido y no sustituido, alquenilo sustituido y no sustituido, alquilo sustituido y no sustituido, y alcoxi sustituido y no sustituido, y sales de los mismos, en los que el doble enlace punteado entre los carbonos anulares a los que se encuentran unidos R y R1 representan un doble enlace anular opcional. Los grupos alquilo preferentemente presentan entre 1 y aproximadamente 15 átomos de carbono, preferentemente entre 1 y aproximadamente 10 átomos de carbono, todavía más preferentemente entre 1 y aproximadamente 6 átomos de carbono. Tal como se utiliza en la presente memoria, el término "alquilo", a menos que se haya modificado de otra manera, se refiere a grupos tanto cíclico como no cíclicos, aunque evidentemente los grupos cíclicos comprenden por lo menos tres elementos de carbono anular. Los grupos alquilo no cíclicos de cadena lineal o ramificada son generalmente más preferentes que los grupos cíclicos. Los grupos alquilo de cadena lineal son generalmente más preferentes que los ramificados. Los grupos alquenilo preferentemente presentan entre 2 y 15 átomos de carbono, más preferentemente entre 2 y aproximadamente 10 átomos de carbono, todavía más preferentemente entre 2 y aproximadamente 6 átomos de carbono. Los grupos alquenilo especialmente preferentes presentan 3 átomos de carbono (es decir, 1-propenilo o 2-propenilo), siendo particularmente preferente el grupo alilo. Los grupos arilo generalmente preferentes son fenilo y naftilo. Entre los grupos alcoxi se incluyen aquellos grupos alcoxi con uno o más enlaces de oxígeno y preferentemente presentan entre 1 y 15 átomos de carbono, más preferentemente entre 1 y aproximadamente 6 átomos de carbono. Dichos grupos R y R1 sustituidos pueden sustituirse en una o más posiciones disponibles con uno o más grupos adecuados, tales como, por ejemplo, grupos alquilo, tales como grupos alquilo con 1 a 10 átomos de carbono o con 1 a 6 átomos de carbono, grupos alquenilo, tales como grupos alquenilo con 2 a 10 átomos de carbono, o 2 a 6 átomos de carbono, grupos arilo con 6 a 10 átomos de carbono, halógenos, tales como fluoro, cloro y bromo, y N, O y S, incluyendo heteroalquilo, por ejemplo heteroalquilo con uno o más enlaces de dichos heteroátomos (y que, de esta manera, incluye alcoxi, aminoalquilo y tioalquilo) y entre 1 y 10 átomos de carbono o entre 1 y 6 átomos de carbono.
Los compuestos de fórmulas I y II puede prepararse u obtenerse con facilidad (ver Pardee, A. et al., Cancer Research 49, 1-8, (1989); Schaffner-Sabba, K. et al., Journal of Medicinal Chemistry 27, no. 8, páginas 990-994, (1984); S. Hooker 58:1181-1197, 1936).
Entre los compuestos preferentes de fórmula I se incluyen: \beta-lapachona, 3-alil-\beta-lapachona, 3-bromo-\beta-lapachona y 3-OH-\beta-lapachona. Son más preferentes la 3-alil-\beta-lapachona y la 3-bromo-\beta-lapachona.
Entre los compuestos preferentes de fórmula II se incluyen la 3-bromo-alfa-lapachona.
Los análogos de \beta-lapachona de fórmula III, indicada a continuación, también pueden utilizarse en las composiciones y procedimientos de la presente invención.
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en la que R es (CH2)n-R1
en la que n es un número entero comprendido entre 0 y 10, y R1 es hidrógeno, un grupo alquilo, arilo, heteroaromático, heterocíclico, alifático, alcoxi, hidroxi, amina, tiol, amida o un grupo lateral halógeno.
Entre los análogos preferentes de fórmula III se incluyen 3-etoxicarbonilmetil-\beta-lapachona, 3-(2'-hidroxietil)-\beta-lapachona, 3-metil-\beta-lapachona, 3-(2'-aminoetil)-\beta-lapachona, 3-metoxi-\beta-lapachona, 3-benciloxi-\beta-lapachona, 3-etoxicarbonilmetoxi-\beta-lapachona y 3-aliloxi-\beta-lapachona.
Pueden producirse análogos de fórmula III mediante los procedimientos dados a conocer en la patente U.S. No. 5.763.625.
Los derivados de la \beta-lapachona de fórmulas IV y V, indicadas a continuación, además pueden utilizarse en las composiciones y procedimientos de la presente invención.
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en las que R1-R6 se seleccionan, cada uno independientemente, de entre el grupo que consiste de H, alquilo C1-C6, alquenilo C1-C6, alcoxi C1-C6, alcoxicarbonilo C1-C6, -(CH2)n-arilo, (CH2)n-heteroarilo, -(CH2)n-heterociclo, y
-(CH2)n-fenilo; o R1 y R2 combinados son un solo sustituyente seleccionado de entre el grupo anteriormente indicado; y R3 y R4 combinados son un solo sustituyente seleccionado de entre el grupo anteriormente indicado, en cuyo caso es un doble enlace; y R7 es H, OH, alquilo C1-C6, alquenilo C1-C6, alcoxi C1-C6, alcoxicarbonilo C1-C6, -(CH2)n-amino, -(CH2)n-arilo, -(CH2)n-heteroarilo, -(CH2)n-heterociclo, o -(CH2)n-fenilo, en los que n es un número entero comprendido entre 0 y 10.
Entre los análogos preferentes de fórmulas IV y V se incluyen la 3-(\beta-alanil)-\beta-lapachona y la 3-malonil-\beta-lapachona.
Los análogos de fórmulas IV y V pueden producirse mediante los procedimientos dados a conocer en la patente US No. 5.824.700.
Bajo las terapias de combinación descritas en la presente memoria, la \beta-lapachona o un derivado o análogo de la misma se administra a un paciente en por lo menos una dosis comprendida en el intervalo entre 10 y 500.000 \mug por kilogramo de peso corporal del receptor al día, más preferentemente entre 1.000 y 50.000 \mug por kilogramo de peso corporal al día, todavía más preferentemente comprendido en el intervalo entre 5.000 y 25.000 \mug por kilogramo de peso corporal al día. La dosis deseada se administra convenientemente en una vez o en varias más subdosis administrada a intervalos apropiados a lo largo del día, o en otro programa apropiado. Estas subdosis pueden administrarse como formas de dosificación unitaria, por ejemplo conteniendo 1 a 20.000 \mug, preferentemente 10 a 10.000 \mug por forma de dosificación unitaria.
Al igual que con la utilización de otros fármacos quimioterapéuticos, se realiza un seguimiento del paciente individual de la manera que el médico responsable considere apropiada. Típicamente no se administran tratamientos farmacológicos adicionales hasta que, por ejemplo, el recuento de neutrófilos del paciente sea de por lo menos 1.500 células/mm^{3}. Las dosis también pueden reducirse si se produce neutropenia severa o neuropatía periférica severa, o si se advierte mucositis de grado 2 o de nivel más elevado, según los criterios de toxicidad comunes del National Cancer Institute.
Los agentes de terapia de combinación indicados en la presente memoria pueden administrarse solos o en un cóctel que contenga ambos agentes o uno de los agentes con otros agentes terapéuticos, incluyendo, aunque sin limitarse a ellos, agentes inmunosupresores, agentes potenciadores y agentes mitigantes de los efectos secundarios. Tal como se ha indicado anteriormente, la combinación terapéutica, si se administra secuencialmente, resulta más efectiva cuando el componente \beta-lapachona se administra previamente al derivado de taxano. Los agentes terapéuticos preferentemente se administran intravenosamente o, de otra manera, sistémicamente mediante inyección intramuscular, subcutánea, intratecal o intraperitoneal.
Las composiciones farmacéuticas de la presente invención que se encuentran en combinación pueden encontrarse en forma de dosificación sólida, semisólida o líquida, tal como, por ejemplo, suspensiones, aerosoles o similares. Preferentemente, las composiciones se administran en formas de dosificación unitaria para la administración única de cantidades de dosificación precisas. Las composiciones también pueden incluir, dependiendo de la formulación deseada, portadores o diluyentes no tóxicos farmacéuticamente aceptables, que se definen como vehículos utilizados comúnmente para formular composiciones farmacéuticas para la administración animal o humana. El diluyente se selecciona de manera que no afecte a la actividad biológica de la combinación. Son ejemplos de estos diluyentes: agua destilada, solución salina fisiológica, solución de Ringer, solución de dextrosa, y solución de Hank. Además, la composición o formulación farmacéutica también puede incluir otros portadores, adyuvantes, o estabilizantes no tóxicos, no terapéuticos, no inmunogénicos y similares. Son cantidades efectivas de estos diluyentes o portadores aquellas cantidades que resulten efectivas para obtener una formulación farmacéuticamente aceptable en términos de solubilidad de los componentes, o de actividad biológica y similar.
Para los fines de la presente invención, entre los compuestos de fase G1 y/o de fase S, sus derivados o análogos, y los compuestos de fase G2/M, sus derivados o análogos, indicados en la presente memoria, se incluyen sus sales farmacológicamente aceptables, preferentemente sodio; análogos que contienen sustituciones de halógeno, preferentemente cloro o flúor; análogos que contienen amonio o sales de amonio sustituidas, preferentemente sales de amonio secundario o terciario; análogos que contienen alquilo, alquenilo, arilo o sus derivados sustituidos con alquilo, alquenilo, arilo, halo, alcoxi o alqueniloxi, preferentemente metilo, metoxi, etoxi o acetato de fenilo; y análogos naturales, tales como el acetato de naftilo, Además, los compuestos de fase G y/o de fase S, sus derivados o análogos y los compuestos de fase G2/M, sus derivados o análogos indicados en la presente memoria, pueden conjugarse con un polímero soluble en agua o pueden derivatizarse con agentes quelantes o radionucleidos solubles en agua. Son ejemplos de polímeros solubles en agua, aunque sin limitación: polímero de ácido poliglutámico, copolímeros con policaprolactona, ácido poliglicólico, ácido poliláctico, ácido poliacrílico, poli(2-hidroxietil-1-glutamina), carboximetildextrano, ácido hialurónico, albúmina sérica humana, ácido polialgínico o una combinación de los mismos. Son ejemplos de agentes quelantes solubles en agua, aunque sin limitación: DTPA (ácido dietilenotriaminapentaacético), EDTA, DTTP, DOTA o sus sales solubles en agua, etc. Son ejemplos de radionucleidos, aunque sin limitación: 111In, 90Y, 166Ho, 68Ga, 99mTc, etc.
En aplicaciones terapéuticas, las dosis de los agentes utilizados de acuerdo con la invención varían dependiendo del agente, edad, peso y condición clínica del paciente receptor, y de la experiencia y criterio del médico o practicante que administra la terapia, entre otros factores que afectan a la dosis seleccionada. Generalmente, la dosis debe ser suficiente para dar como resultado el enlentecimiento, preferentemente la regresión, del crecimiento de los tumores, y también preferentemente causar la regresión completa del cáncer. Una cantidad efectiva de un agente farmacéutico es aquélla que proporciona una mejora objetivamente identificable según apreciación del médico o de otro observador cualificado. La regresión de un tumor en un paciente típicamente se mide con referencia al diámetro del tumor. La reducción del diámetro de un tumor indica regresión. La regresión también se encuentra indicada por la no reaparición de los tumores tras detener el tratamiento.
La presente invención incluye además combinaciones farmacéuticas que comprenden un derivado del taxano y una dosis de \beta-lapachona o de un derivado o análogo de la misma tales como los indicados anteriormente, y kits para el tratamiento de pacientes de cáncer que comprenden un vial del derivado de taxano y un vial de \beta-lapachona o un derivado o análogo de la misma, en las dosis proporcionadas anteriormente. Preferentemente, el kit contiene instrucciones que describen su utilización en combinación.
Se entiende que la descripción detallada anterior y los ejemplos siguientes se proporcionan a título meramente ilustrativo y no deben interpretarse como limitativos del alcance de la invención.
Ejemplos Experimentación in vivo
Experimento 1
Descripción breve del modelo tumoral (modelo Cannistra, Cannistra et al., Cancer Res., 57:1228-1232, 1997). El cáncer de ovario es una enfermedad altamente letal. Las metástasis se producen predominantemente por la implantación generalizada en toda la cavidad abdominal. Para someter a ensayo la eficacia de la \beta-lapachona por sí sola y en combinación con TAXOL®, los presentes inventores utilizaron células de cáncer ovárico humano (36M2) derivadas originalmente de un paciente con ascites maligno. La inoculación de estas células en ratones hembra desnudos recapitula el proceso de la metástasis observado en los pacientes. Éste es un modelo de célula cancerosa altamente metastásica y maligna. En general, los nódulos tumorales en el peritoneo y la ascites maligna se desarrollan 4 a 5 semanas tras una inoculación de 10 x 106 células. Pueden apreciarse focos metastásicos a partir de la semana de realizar la inoculación.
Animales - Se utilizaron ratones hembra atímicos (nu/nu) durante todos los experimentos.
Fármacos - Se formuló \beta-lapachona en solución utilizando lipidol, un agente de medio utilizado clínicamente. El éxito de los presentes inventores con este agente de formulación (lipidol) resuelve el antiguo problema de la insolubilidad de la \beta-lapachona.
Alternativamente, los presentes inventores hallaron que la \beta-lapachona puede formularse en Cremfor más etanol [2 (Cremfor): 1 (etanol)]. Puede prepararse una solución de 20 mg/ml a temperatura ambiente.
Se adquirió TAXOL® (Ciba-Geigy) formulada en solución (estándar de utilización en pacientes) de una farmacia y se diluyó con lipidol (Sumitome Pharmaceuticals, Osaka) para el experimento con ratones.
Tanto la \beta-lapachona como la solución de TAXOL® pueden administrarse intraperitoneal o intravenosamente. Se utilizó la vía intraperitoneal para ambos fármacos. Se utilizó la formulación en lipidol de la \beta-lapachona.
Diseño de los experimentos animales
Seis ratones por grupo.
Grupo 1, tratado con vehículo de control (tal como el grupo 4);
Grupo 2, tratado con 50 mg/kg de \beta-lapachona;
Grupo 3, tratado con 0,1 mg/kg de TAXOL®,
Grupo 4, 50 mg/kg de \beta-lapachona en primer lugar, seguida de 0,1 mg/kg de TAXOL® al día siguiente. {}\hskip1,3cm Se repitió el ciclo tras dos días.
Todos los tratamientos se iniciaron una semana después de la inoculación tumoral. Los ratones se trataron durante 10 ciclos en total, y se sacrificaron para el recuento de los nódulos tumorales dos semanas (el día 50) después de interrumpir el tratamiento farmacológico.
Tras el sacrificio, se evaluó la actividad antitumoral en cada grupo mediante el recuento del número de nódulos tumorales en la cavidad peritoneal, midiendo el diámetro de los tumores, midiendo el volumen del ascites y observando cualitativamente el color de la pared peritoneal como indicación del grado de vascularización inducida por los
tumores.
Se evaluó la toxicidad mediante observación cualitativa de la apariencia general y comportamiento de los ratones previamente al sacrificio y midiendo su peso corporal a diversos intervalos durante el curso de los tratamientos.
Los resultados de este experimento se proporcionan en las figuras 1A y 1B. Tal como puede observarse, la combinación de \beta-lapachona y TAXOL® redujo drásticamente el número de implantes tumorales en comparación con el grupo de control no tratado y con los grupos tratados con cada uno de los agentes por separado. No se observó toxicidad.
Experimento 2
Los modelos tumorales y formulación de fármaco fueron idénticos a los del Experimento 1. Nuevamente, se utilizaron 6 ratones para cada grupo. El diseño experimental presentaba las modificaciones siguientes: 1) se incrementó la dosis de TAXOL® en 10 veces; 2) se observaron los ratones durante cuatro semanas tras cesar el tratamiento de fármaco.
Grupo 1, tratado con vehículo de control (tal como el grupo 4)
Grupo 2, tratado con 50 mg/kg de \beta-lapachona;
Grupo 3, tratado con 1 mg/kg de TAXOL®;
Grupo 4, 50 mg/kg de \beta-lapachona en primer lugar, seguido de 1 mg/kg de TAXOL® al día siguiente. {}\hskip1,3cm Se repitió el ciclo tras dos días.
Todos los tratamientos se iniciaron una semana después de la inoculación tumoral. Los ratones se trataron durante 10 ciclos en total, y se sacrificaron para el recuento de los tumores el día 62. Los resultados de este experimentos se proporcionan en las figuras 2A y 2B. Al igual que en el Experimento 1, la combinación de \beta-lapachona y TAXOL® redujo drásticamente el número de implantes tumorales en comparación con el grupo de control no tratado y que los grupos tratados con cada agente por separado. No se observó toxicidad.
Las figuras 3 a 6 representan visualmente los resultados observados en cada grupo. En las figuras 3 a 5, el revestimiento peritoneal es rojo (color no mostrado), lo que es indicativo de crecimiento de vasos sanguíneos o angiogénesis estimulada por los tumores.
Los mamíferos no tratados contenían cientos de nódulos tumorales. Algunos de los nódulos se habían fusionado entre sí, formando grandes masas tumorales (figura 3).
El tratamiento con \beta-lapachona (figura 4) o con TAXOL® (figura 5) resultó en una reducción de los tumores. Sin embargo, el tejido en ambas áreas todavía era rojo, indicando que todavía se estaba produciendo angiogénesis sustancial asociada a los tumores. Todavía se encontraban presentes varios nódulos tumorales en ambos grupos tratados con segmentos terapéuticos únicos.
En el grupo que recibió terapia de combinación, el color del tejido ya no era rojo brillante, sino similar al observado en ratones sanos (figura 6). Esto indica que la angiogénesis inducida por los tumores observada en los grupos de tratamiento separado se había inhibido sustancialmente o no se producía. Se observó visualmente uno o dos nódulos pequeños, aunque no resultan visibles en la fotografía.
Experimento 3
Inhibición potente in vivo del crecimiento del tumor de próstata por parte de la \beta-lapachona y el taxol. Se inocularon ratones SCID macho (ICR) con células de cáncer de próstata humano independiente de andrógenos (DU145; 8x106 s.c.). Se inició la administración de fármacos cuando los nódulos tumorales alcanzaron 0,5 cm de diámetro. En el presente experimento se utilizaron cuatro ratones por grupo. El grupo de control (fig. 7A) se trató con vehículo solo. El grupo de \beta-lapachona sola se trató con 50 mg/kg i.p. y el grupo de taxol solo se trató con 1 mg/kg i.p., seguido 24 horas después por la inyección i.p. de vehículo. En el grupo de combinación (fig. 7B), los ratones se trataron con \beta-lapachona sola, seguido 24 horas después de 1 mg/kg de taxol. Se dejó un periodo de 1 día entre cada ciclo. Los ratones se trataron durante un total de seis ciclos. Se hicieron fotografías 3 semanas después de seis ciclos de tratamiento.
En un experimento preliminar con cuatro ratones por grupo, se xenoinjertaron células de cáncer de próstata DU145 independientes de andrógenos en ratones inmunocomprometidos (fig. 7A). Nuevamente, para incrementar la astringencia y al contrario que la mayoría de experimentos antitumorales, se retrasó el tratamiento hasta que los tumores alcanzaron \sim0,5 cm de diámetro. La \beta-lapachona o el taxol solos mostraron inhibiciones moderadas del crecimiento tumoral (datos no mostrados). La \beta-lapachona más taxol mostró una actividad antitumoral espectacular (fig. 7B). Además, los tumores en los ratones tratados no crecieron nuevamente según se observó en el seguimiento 6 semanas después del tratamiento.
Experimento 4
Cultivos celulares. Todas las líneas celulares utilizadas en el presente estudio se obtuvieron de la American Type Culture Collection, a menos que se indique lo contrario. Las células se mantuvieron a 37ºC en 5% de CO2 en humedad completa. Se cultivaron las líneas celulares de cáncer de mama humano MCF-7, 21 MT, 21 PT y 21 NT (amablemente proporcionadas por R. Sager, Dana-Farber Cancer Institute) en MEM-\alpha (Life Technologies, Grand Island, NY) suplementado con 10% (vol/vol) de FCS, 2 mM de L-glutamina y 1 mg/ml de insulina. Se cultivaron las líneas celulares de carcinoma ovárico humano AD2780s y AD2780DDP, generosamente cedidas por K.J. Scanlon (City of Hope Medical Center, Duarte, CA); las líneas celulares de adenocarcinoma de colon humano SW1116, HT-29 y DLD; la línea celular de carcinoma pulmonar humano G480; la línea celular de melanoma humano Skmel-28, amablemente proporcionados por G. Dranoff (Dana-Farber Cancer Institute); y las líneas celulares de tumor prostático humano PC-3, DU145 y LNCaP, en DMEM (Life Technologies) suplementadas con 10% (vol/vol) de FCS y 2 mM de L-glutamina. Se cultivó la línea celular de cáncer pancreático humano ASPC-1 en medio RPMI 1640 suplementada con 20% (vol/vol) de FCS.
Ensayo de formación de colonias. Se sembraron células en crecimiento exponencial a 1.000 células por pocillo en placas de seis pocillos y se dejó que se enganchasen durante 48 horas. Se añadieron fármacos directamente a las placas en menos de 5 \mul de solución concentrada (correspondiente a una concentración final de DMSO inferior al 0,1%). Las placas de control recibieron el mismo volumen de DMSO solo. Tras 1 a 4 horas, las células se enjuagaron y se añadió medio fresco. Se observaron los cultivos diariamente durante 10 a 20 días y después se fijaron y se tiñeron con tinción de Wright-Giemsa modificada (Sigma). Las colonias de más de 30 células se registraron como supervivientes.
Ensayo de muerte celular. Se determinó la muerte celular mediante el ensayo de MTT (azul de tiazolilo) o mediante exclusión de azul de tripán según está indicado. Brevemente, se sembraron células en una placa de 96 pocillos a 10.000 células por pocillo, se cultivaron durante 48 horas en medio de crecimiento completo, después se trataron con \beta-lapachona durante 4 horas y se cultivaron con medio libre de fármaco durante 24 horas. Se añadió solución de MTT al medio de cultivo, y tras 2 horas, se leyó la densidad óptica con un lector ELISA. Para el ensayo de exclusión de azul tripán, las células se cultivaron y se trataron de la misma manera. Se recolectaron, y se añadió solución de pigmento azul tripán a la suspensión celular. Se determinaron los recuentos celulares totales y el número de células viables con un hemocitómetro.
Ensayos de apoptosis. Se determinó la apoptosis mediante tres ensayos independientes. Uno determinaba la fracción sub-G1 de núcleos teñidos con yoduro de propidio tal como se encuentra descrito (Li, Y.-Z. et al., Mol. Med. 5:232-239, (1999); Li, C.J. et al., Science 268:429-431, (1995); Li, C.J. et al., Cancer Res. 55:3712-3715, (1995)). El ensayo de anexina midió los cambios membranales determinados por la externalización de la fosfatidilserina (Fadok, V.A. et al., J. Immunol. 148:2207-2216, (1992)). El tercer ensayo, el análisis de escalera de ADN, se llevó a cabo tal como describe Li, Y.-Z., supra.
Inducción sinérgica de la muerte celular por \beta-lapachona y por taxol. Se llevó a cabo la formación de colonias tal como se ha descrito anteriormente. En un experimento típico, se trataron con solvente, células DU145 de control en el pocillo 1 los días 1 y 2. Las células en el pocillo 2 se trataron con \beta-lapachona a una concentración de 4 \muM el día 1 durante 4 horas, se incubaron en medio libre de fármaco durante 20 horas, y después se trataron con solvente de control el día 2. El pocillo 3 de taxol solo se trató con solvente de control durante 4 horas el día 1 y con taxol de 0,02 \muM durante 4 horas el día 2. Las células en el pocillo 4 se trataron con \beta-lapachona el día 1 y con taxol el día 2. En el pocillo 5, las células se trataron con taxol el día 1 y con \beta-lapachona el día 2. En el pocillo 6, las células se trataron con \beta-lapachona y con taxol el día 2.
Sinergia de la combinación de fármaco. Se eliminó la formación de colonias de células DU145 en la placa de control (pocillo 1) al aplicar taxol y \beta-lapachona. Se redujo sólo parcialmente al utilizar taxol solo (pocillo 2) o \beta-lapachona sola (pocillo 3). Con el fin de determinar si el orden de adición de fármacos afectaba a esta potente sinergia observada en la eliminación celular, los presentes inventores variaron el programa de tratamiento. Se observó una sinergia similar al tratar las células con taxol y con \beta-lapachona simultáneamente (pocillo 6) o con \beta-lapachona seguido de taxol (pocillo 4). No se observó sinergia si se añadía taxol antes del tratamiento con \beta-lapachona (pocillo 5). Esta dependencia del programa de administración se observó en todas las líneas celulares. Estos resultados sugieren que el orden de imposición del punto de comprobación artificial resulta importante en el mecanismo de la sinergia.
Ablación de colonias in vitro en un amplio espectro de células de carcinoma humano mediante la combinación de \beta-lapachona y taxol. Se utilizaron líneas celulares de carcinoma humano de diferentes histotipos para determinar la supervivencia celular en el ensayo de formación de colonias (Tabla 2). La combinación de \beta-lapachona y taxol redujo drásticamente la supervivencia celular en una diversidad de células de cáncer humanas, incluyendo las líneas celulares de cáncer de ovario, de mama, de próstata, melanoma, de pulmón y pancreático. La \beta-lapachona o taxol por separado a las concentraciones utilizadas resultaron mucho menos efectivos en la reducción de la formación de colonias de células de cáncer. Esta supervivencia celular reducida se consiguió mediante la inducción de la muerte celular según se determinó mediante los ensayos de MTT (azul tiazolilo) y de azul tripán. La muerte celular se produjo por apoptosis, según se determinó mediante formación de escalera de ADN y mediante tinción con anexina (datos no mostrados). El taxol fue por lo menos 10 veces más potente en presencia de \beta-lapachona, según mediciones en IC50 (datos no mostrados).
TABLA 2 Inhibición de la supervivencia de células de cáncer por \beta-lapachona y por taxol
8
Se trataron las células durante 4 horas con \beta-lapachona y/o con taxol a las concentraciones siguientes: A2780DDP, \beta-lapachona 2 \muM y/o taxol 0,2 \muM; MCF-7 y 21-MT, \beta-lapachona 4 \muM y/o taxol 0,1 \muM; HT-29, \beta-lapachona 4 \muM; G480, \beta-lapachona 4 \muM y/o taxol 0,2 \muM; DU145, \beta-lapachona 4 \muM y/o taxol 0,2 \muM. Se consideró que el número de colonias en el pocillo de control constituía una supervivencia del 100%. Los pocillos tratados se presentan como porcentaje del control. Los datos se proporcionan como medias (+SEM) de tres experimentos independientes.

Claims (12)

1. Utilización de una cantidad efectiva de un primer compuesto que comprende \beta-lapachona o derivados de la misma como el ingrediente activo y una cantidad efectiva de un derivado del taxano, para la preparación de uno o más medicamentos para tratar un mamífero que presenta uno o más tumores sólidos.
2. Utilización según la reivindicación 1, en la que el derivado del taxano es el paclitaxel.
3. Utilización de una cantidad efectiva de un primer compuesto que comprende \beta-lapachona o derivados de la misma como el ingrediente activo, para la preparación de un medicamento para utilizar en un procedimiento de tratamiento de un mamífero que presenta uno o más tumores, comprendiendo dicho procedimiento administrar un derivado del taxano a dicho mamífero tras la administración de dicho medicamento.
4. Utilización de una cantidad efectiva de un primer compuesto que comprende \beta-lapachona o derivados de la misma como el ingrediente activo, para la preparación de un medicamento para utilizar en un procedimiento de tratamiento de un mamífero que presenta uno o más tumores sólidos, comprendiendo dicho procedimiento administrar un derivado del taxano a dicho mamífero dentro de las 24 horas posteriores a la administración de dicho medicamento.
5. Utilización según la reivindicación 3 ó 4, en la que el derivado del taxano es el paclitaxel.
6. Utilización según la reivindicación 5, en la que el paclitaxel se administra intravenosamente.
7. Kit para el tratamiento de un tumor de mamífero, que comprende viales separados que contienen \beta-lapachona o un derivado o análogo de la misma y un derivado del taxano.
8. Kit según la reivindicación 7, que comprende instrucciones para administrar la \beta-lapachona en primer lugar.
9. Kit según la reivindicación 7, en el que el derivado del taxano es el paclitaxel.
10. Composición farmacéutica que comprende \beta-lapachona o un derivado o análogo de la misma, y un derivado del taxano y un portador farmacéuticamente aceptable.
11. Composición farmacéutica según la reivindicación 10, en la que el derivado del taxano es el paclitaxel.
12. Utilización según la reivindicación 1, 3 ó 4, el kit según la reivindicación 7 o la composición farmacéutica según la reivindicación 10, en la que el derivado de taxano es el docetaxel.
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