ES2292978T3 - Procedimiento para la preparacion de un n,n-diamino-aminoacido-acido beta-hidroxidisuccinico. - Google Patents

Procedimiento para la preparacion de un n,n-diamino-aminoacido-acido beta-hidroxidisuccinico. Download PDF

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Abstract

Un procedimiento para la preparación de un N, N-diamino-aminoácido-ácido Beta-hidroxidisuccínico (I) que comprende: (a) la reacción de una sal de N-ácido de un N, N-diamino-aminoácido con ácido epoxi succínico en un disolvente acuoso bajo condiciones ácidas para producir (I); y (b) la separación de (I) de la mezcla de reacción.

Description

Procedimiento para la preparación de un N,N-diamino-aminoácido-ácido \beta-hidroxidisuccínico.
La presente invención se refiere a un procedimiento para la preparación de un N,N-diamino-aminoácido-ácido \beta-hidroxidisuccínico, en particular 2N,6N-dilisina-ácido \beta-hidroxidisuccínico. Cualquiera de los compuestos puede convertirse en una forma de sal de metal alcalino (Na, K). El procedimiento implica la reacción de un diaminoácido en forma de una sal de ácido con ácido epoxi succínico. Los aminoácidos pueden estar forma de isómeros D o L y el ácido epoxi succínico puede estar en la forma cis- o trans-.
La patente japonesa No. 8067659A describe una reacción básica de lisina o sus sales de potasio o amonio y un epoxi aminoácido o sus sales bajo condiciones neutras o básicas para producir compuestos de lisina-ácido disuccínico los cuales son útiles como queladores. La lisina está en forma de amina libre. El procedimiento requiere la acidulación de la mezcla de reacción para forma una sal de ácido que se separa como una etapa adicional.
La preparación de ácido epoxi succínico se describe en la patente de EE.UU. No. 5.905.160. Un compuesto etilamina se epoxida con peróxido de hidrógeno.
Existe la necesidad de un procedimiento mejorado para la preparación de los derivados de ácido disuccínico.
Por ello, el objeto de la presente invención es proporcionar un procedimiento mejorado para la preparación de un N,N-diamino-aminoácido-ácido \beta-hidroxidisuccínico, que sea fácil de realizar y que sea económico.
Dicho objeto se logra mediante un procedimiento para la preparación de un N,N-diamino-aminoácido-ácido \beta-hidroxidisuccínico (I) que comprende: la reacción de una sal de N-ácido de un N,N-diamino-aminoácido con ácido epoxi succínico en un disolvente acuoso bajo condiciones ácidas para producir (I); y la separación de (I) de la mezcla de reacción. El áminoácido preferido es lisina. En el procedimiento, el disolvente se calienta preferiblemente a menos de 100ºC, en la ausencia o presencia de oxígeno. Lo más preferiblemente, la reacción se lleva a cabo bajo una atmósfera de nitrógeno. La separación se lleva a cabo preferiblemente mediante la adición de etanol al disolvente acuoso, el cual se elimina con el disolvente acuoso y en la que (I) se lava con etanol como un disolvente para producir (I) purificado.
Como un N,N-diamino-aminoácido-ácido \beta-hidroxidisuccínico, se prefiere particularmente 2N,6N-lisina-ácido \beta-hidroxidisuccínico. El compuesto preferido tiene la fórmula (II):
1
Los ácidos usados pueden ser cualquier ácido mineral u orgánico que forme una sal con el aminoácido. Lo más comúnmente, se usa un ácido inorgánico tal como ácido clorhídrico por razones de coste, aunque puede usarse ácido sulfúrico.
Los aminoácidos pueden ser asparagina, glutamina, triptófano, arginina, histidina y lisina, los cuales se prefieren por razones de coste.
La Figura 1 es una gráfica que muestra los datos de RMN del derivado de lisina.
La Figura 2 es una gráfica de moles de Ca^{2+} unidos frente a moles de valorador (N,N-succinol lisina). Los datos de calcio unido fueron el promedio de tres muestras.
Lo que sigue a continuación es una descripción específica de la síntesis de un aminoácido lisina-ácido \beta-hidroxidisuccínico en forma de una sal clorhidrato (II) bajo condiciones ácidas. El compuesto es útil como un quelador con alta solubilidad en agua y biodegradabilidad mejorada.
La presente invención se refiere a un nuevo procedimiento para la preparación de un compuesto (II) bajo condiciones ácidas. Los compuestos coadyuvantes secuestrantes aminoácidos de la técnica anterior (patente japonesa No. JP8067659A) se llevan a cabo bajo condiciones neutras a básicas suaves (patente japonesa No. JP8067659A). En la presente invención, el derivado del compuesto I que corresponde al esquema (1) se prepara mediante la reacción de clorhidrato de lisina con ácido epoxi succínico, preferiblemente en relaciones molares de 1:2 hasta 2,5.
Esquema I
2
La reacción se lleva a cabo bajo condiciones ácidas, preferiblemente en la presencia de monoclorhidrato de lisina o diclorhidrato de lisina como un compuesto de partida. El producto tiene un mol de lisina por cada dos moles de ácido succínico. El rendimiento del producto es tan alto como del 90-100% dependiendo estrictamente del tiempo de reacción. En una realización particularmente preferida del procedimiento de producción, se usan como compuestos de partida una relación molar de 1:2 de las sales mono o diclorhidrato de aminoácido y ácidos epoxi succínicos. La mezcla de reacción se deja reaccionar en medio acuoso a temperatura ambiente o a 40-150ºC. Dentro de la solución se agrega etanol hasta que se forman dos líquidos no miscibles. El azeótropo superior líquido de etanol/agua se separa por decantación y el filtrado remanente se lava repetidamente con etanol seguido de acetona para eliminar el ácido epoxi succínico sin reaccionar.
En el contexto de la invención, "ácido epoxi succínico" se usa como un sinónimo tanto para ácido cis- como trans-epoxi succínico y para mezclas de los mismos; la forma trans puede estar presente como uno de los enantiómeros o como una mezcla de ambos, por ejemplo como racemato. De manera similar, "sal de N-ácido" representa tanto la sal de N-ácido de L- como de D-lisina así como para mezclas de las mismas, por ejemplo el racemato. Para otros aminoácidos, existen igualmente sales de N-ácido.
Ejemplo 1 Síntesis del compuesto (II)
A 5 ml de agua desionizada que contenía 5,0034 gramos (0,03788 moles) de ácido cis-epoxi succínico, se agregaron 4,1502 gramos (0,01894 moles) de diclorhidrato de L-lisina (McManus, P.S., y otros, Synthetic Comm., vol. 3, pág. 177, (1973)). La mezcla de reacción se mantuvo a reflujo a 80ºC durante 4 horas bajo una atmósfera de nitrógeno y, a continuación, se dejó enfriar a temperatura ambiente. Dentro de la solución se agregó etanol hasta que se formaron dos líquidos no miscibles. El azeótropo líquido superior de etanol/agua se separó por decantación y el filtrado remanente se lavó repetidamente con etanol seguido de acetona para eliminar el ácido epoxi succínico sin reaccionar. El producto se caracterizó mediante RMN-^{1}H y RMN-^{13}C, tal como se muestra en la Figura 1. La RMN se registró usando un espectrómetro Varian INOVa de 300 MHz.
Ejemplo 2 Curva de calibración
Se adquirió cloruro cálcico dihidrato de Fisher Scientific. Se preparó una solución madre de CaCl_{2}.2HCl 0,01 M (1000 ppm, dureza CaCO_{3}) con agua destilada desionizada, y tampón de NH_{4}Cl 0,03 M/NH_{4}OH 0,07 M (pH = 9,5, fuerza iónica de 0,1 M). Estos últimos productos químicos se obtuvieron de Columbus Chemical Industries, Inc. Se preparó una solución patrón que varió desde 200 ppm hasta 10 ppm mediante dilución de la solución madre con el tampón. Antes de cada valoración se construyó una representación del logaritmo de la concentración de ión calcio frente al potencial normalizado (Rechnitz, G.A., y otros, Anal. Chem., vol. 40, pág. 696, (1968); y Nagarajan, M.K., y otros, JAOCS, vol. 61, pág. 1475, (1984)). Esto fue necesario para minimizar el efecto de las fluctuaciones de señal debidas a la condición de la solución (fuerza iónica, pH, y similares). Las mediciones potenciométricas se llevaron a cabo con electrodo selectivo para calcio obtenido de Orion Research, Inc. (electrodo modelo 97-20 ionplus).
Ejemplo 3 Valoración
El electrodo se sumergió en 50 ml de una solución de 200 ppm de dureza a 25ºC, tomándose la lectura del medidor mientras la solución se agitaba magnéticamente (Blay, J.A., y otros, Anal. Lett., vol. 4, pág. 653, (1971)). Se agregó la solución de unión al calcio del Compuesto II en pequeños incrementos, y se midió la concentración de ión calcio libre en equilibrio. Cuando la lectura del medidor indicó menos de 10 ppm presentes en solución, se interrumpió la valoración. Los datos recogidos se normalizaron y, a partir de la curva de valoración, se obtuvo la concentración del ión de calcio libre. La Figura 2 muestra que el calcio unido se incrementó como una función del Compuesto II agregado. A baja concentración del Compuesto II agregado, existe una relación lineal entre agente quelante agregado y cantidad de calcio unido. Se determinó que la constante de quelación (logK) del Compuesto II era de 4,23\pm0,09 de acuerdo con la siguiente ecuación:
3
en donde L representa el agente quelante y n es la carga aniónica del quelador.
Se da por supuesto que la descripción anterior es únicamente ilustrativa de la presente invención y que la presente invención está únicamente limitada por las reivindicaciones adjuntas que siguen a continuación.

Claims (6)

1. Un procedimiento para la preparación de un N,N-diamino-aminoácido-ácido \beta-hidroxidisuccínico (I) que comprende:
(a) la reacción de una sal de N-ácido de un N,N-diamino-aminoácido con ácido epoxi succínico en un disolvente acuoso bajo condiciones ácidas para producir (I); y
(b) la separación de (I) de la mezcla de reacción.
2. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que el aminoácido es lisina.
3. El procedimiento de la reivindicación 1 llevado a cabo en agua como el disolvente acuoso, el cual se calienta a menos de 100ºC.
4. El procedimiento de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, en el que la reacción de la etapa (a) se lleva a cabo bajo una atmósfera de nitrógeno.
5. El procedimiento de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, en el que la separación se realiza mediante la adición de etanol al disolvente acuoso, el cual se elimina con el disolvente acuoso, y en el que (I) se lava con etanol como un disolvente para producir (I) purificado.
6. El procedimiento de la reivindicación 1, en el que el N,N-diamino-aminoácido de la sal de N-ácido es lisina, y el N,N-diamino-aminoácido-ácido \beta-hidroxidisuccínico (I) es 2N,6N-lisina-ácido \beta-hidroxidisuccínico.
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