ES2313644T3 - Procedimiento de evacuacion de residuos. - Google Patents

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Abstract

Un procedimiento para la producción de un monolito estable, comprendiendo dicho procedimiento la encapsulación de materiales residuales en dicho monolito mediante la formación de un enlace químico en el monolito, en el que dichos materiales residuales comprenden materiales de aluminosilicato.

Description

Procedimiento de evacuación de residuos.
Campo de la invención
La presente invención se refiere al tratamiento y almacenamiento de materiales residuales por encapsulación. Más específicamente, se refiere a la encapsulación de materiales residuales nucleares y al uso de dichos materiales residuales en la producción de materiales monolíticos estables.
Antecedentes de la invención
Se ha probado que la encapsulación es un procedimiento especialmente preferido para la evacuación de determinados materiales peligrosos; específicamente, proporciona un procedimiento adecuado para la conversión de estos materiales en una forma estable y segura que permite su almacenamiento a largo plazo y/o su evacuación final. La técnica se aplica de forma particular en la industria nuclear, en la que la naturaleza radiactiva y altamente tóxica de los materiales implicados, y las prolongadas escalas de tiempo a lo largo de las que se mantiene la toxicidad, son las principales consideraciones cuando se diseñan procedimientos de evacuación seguros.
En el documento WO-A-03/056571, el presente solicitante ha revelado el uso de materiales de relleno cementosos para la encapsulación de residuos en partículas de tamaño fino y proporciona detalles de un procedimiento para la encapsulación de materiales en partículas finas que comprende el tratamiento de estos materiales con, al menos, un relleno inorgánico hidráulico microfino.
El uso de rellanado por inyección con base de cemento en la industria de la construcción es muy conocido en la técnica anterior. Así, el documento EP-A-412913 enseña el uso de un relleno con base de cemento Portland en la consolidación de estructuras de hormigón afectadas por grietas delgadas, que proporciona un procedimiento de bajo coste de rellenado de fisuras y cavidades superficiales, y más profundas, en tales estructuras, que incluyen las de tipo de edificios, puentes y presas. De forma similar, el documento ZA-A-9209810 se refiere a una composición de relleno que se puede extender y bombear que se incorpora a materiales cementosos y/o puzolánicos o a un material equivalente, y a su aplicación en el sellado de fisuras y grietas, reforzándolas, que proporciona rellenos en masa en trabajos civiles y de minería, o en el revestimiento de túneles.
También se han revelado en la técnica anterior, composiciones endurecidas hidráulicas que comprenden partículas de cemento Portland junto con partículas finas de sílice en forma pirógena, que contienen sílice amorfa, que son el objeto del documento EP-A-534385 y que se usan en la producción de hormigón, mortero o relleno de cemento que tienen un fluidez mejorada, mientras que el documento GB-A-2187727 describe el gelificado rápido de una composición de cemento hidráulico que comprende un agente gelificante acrílico, un relleno fino y cemento Portland, siendo esta composición tixotrópica y aplicándose de forma particular en la formación de rellenos en masa para minería bajo tierra y en el relleno de huecos y cavidades en la construcción o en ingeniería civil. Una composición que es útil también en trabajos de edificación y construcción en general, y como un material aislante, comprende un relleno de partículas, fibras de celulosa y un aglutinante cementoso, y se revela en el documento GB-A-2117753.
Mientras que la mayoría de estas composiciones de la técnica anterior requieren la adición de agua, el documento EP-A-801124 se refiere a una mezcla seca, usada para una preparación de relleno de cemento para inyección en tierra fina, comprendiendo la mezcla rellenos que no reaccionan con agua, cemento y defloculante; formando tras la adición de agua una relleno de cemento fino, libre de aglomerado, y que se inyecta fácilmente en tierra fina.
Así, el uso de estos materiales de relleno cementosos en ingeniería civil principalmente, es muy conocido, y su uso en el tratamiento de residuos en partículas de tamaño fino en la industria nuclear es el objeto del documento WO-A-031056571. Posteriormente, en el documento WO-A-04/06268 se revela que se podrían utilizar materiales cementosos curados, de forma ventajosa, para la encapsulación a largo plazo de uranio y elementos de fuel Magnox, así como de un residuo de elementos de fuel y otras formas de fuel nucleares, proporcionado por ello un producto que permanece estable y monolítico durante varios cientos de años. Por lo tanto, se proporciona un procedimiento de tratamiento que permite una eficiencia, conveniencia y seguridad mayores en el manejo, y que tiene el consiguiente efecto beneficioso tanto en términos de consideraciones ambientales como de coste, por lo que satisface una necesidad sentida hace tiempo en la industria nuclear, en la que el manejo residual de materiales recibe siempre la mayor atención en el funcionamiento global, para asegurar siempre unos estándares de seguridad superiores.
Sin embargo, aunque el procedimiento WO-A-04/06268 es generalmente satisfactorio para tratar materiales del tipo descrito, a menudo, se encuentran dificultades cuando el metal uranio se encapsula en materiales cementosos, debido que la corrosión del metal ocurre a una velocidad muy rápida en los materiales cementosos estándar. En la Solicitud de Patente Británica nº 0408113.9, se revela un procedimiento para la encapsulación del metal uranio que comprende el tratamiento del metal con un encapsulante, que comprende un material cementoso y el curado del material cementoso, comprendiendo adicionalmente el procedimiento el suministro de medios para minimizar la corrosión del metal. Normalmente, el suministro de medios para minimizar la corrosión, comprende el suministro de una fuente de oxígeno en la matriz de cemento, o la minimización del contenido de agua de la matriz.
El documento US-A-4859367 revela un procedimiento para eliminar colas de minería, que contienen, frecuentemente, cantidades significativas de residuos salinos, comprendiendo el procedimiento la adición del material residual a un aglutinante mineral de alumino-silicato activado por alcali, de forma que la mezcla resultante se une a una matriz geopolimérica y, cuando se endurece, forma un sólido monolítico duro.
Todos los procedimientos de la técnica anterior, sin embargo, se basan en el suministro de un material cementoso que se usa en la producción de un monolito en el que se encapsula el material residual. Así, el material residual está físicamente limitado por la matriz proporcionada por el material cementoso y, aunque los monolitos producidos muestren, generalmente, una estabilidad excelente, la extensión en la que el material residual esta unido de forma segura en la matriz está limitada por el grado de impedimento físico que proporcione la matriz cementosa.
Claramente, la estabilidad de un monolito, y su capacidad para retener materiales residuales en un periodo de tiempo largo, y para evitar su fuga al ambiente, se podrían aumentar en el caso de que las fuerzas que provocan la retención de estos materiales fueran fuerzas químicas, en lugar de puramente físicas. Así, la presente invención está encaminada a proporcionar procedimientos para la encapsulación de materiales residuales, en los que los materiales residuales se mantienen de forma más segura en monolitos mediante enlaces químicos que aseguran que los materiales residuales estén integrados con, y formen parte de, los monolitos.
Enunciados de la invención
De este modo, según un primer aspecto de la presente invención, se proporciona un procedimiento para la producción de un monolito estable, comprendiendo dicho procedimiento la encapsulación de materiales residuales en dicho monolito mediante la formación de un enlace químico en el monolito, en el que dichos materiales residuales comprenden materiales de aluminosilicato.
El procedimiento de la invención por el que se proporciona un monolito en el que el material residual está integrado con el medio de encapsulación del monolito, asegurando de esta forma que el material residual esté firmemente unido en el material del monolito, siendo las probabilidades de escape de material residual que ocurren a lo largo del tiempo, significativamente inferiores que en los casos en los que este material se retiene en el monolito solamente mediante fuerzas físicas. Preferentemente, el monolito que se forma comprende un monolito geopolímero.
De esta forma, un segundo aspecto de la invención proporciona un procedimiento para eliminar y almacenar materiales residuales, comprendiendo dicho procedimiento la producción de un monolito estable según el primer aspecto de la invención.
Los materiales residuales que son particularmente adecuados para el tratamiento de esta forma incluyen aquellos materiales que se podrían usar en la formación de monolitos cementosos. En este contexto, se podría hacer una mención particular a distintos precursores geopolímeros, más particularmente a materiales de intercambio iónico, más específicamente a materiales de aluminosilicato. Un ejemplo especialmente preferido de un material de este tipo es clinoptilolita.
El uso de materiales de intercambio iónico para el tratamiento de materiales radioactivos se ha descrito anteriormente en la literatura. Así, por ejemplo, el documento EP-B-456382 revela un procedimiento para la remoción de cationes de radioisótopo a partir de un ambiente acuoso que incluye la etapa de entrada de contacto del ambiente acuoso que contienen los cationes de radioisótopo con un material de intercambio iónico que comprende una clinoptilolita modificada. La presente invención puede proporcionar, ahora, un procedimiento para el almacenamiento seguro y la evacuación de la clinoptilolita después de la etapa de contacto con el ambiente acuoso que contiene los cationes de radioisótopo.
De esta forma, una aplicación preferida del procedimiento del segundo aspecto de la invención es el tratamiento de materiales residuales radiactivos. Específicamente, se considera un procedimiento para la encapsulación de materiales residuales radiactivos, comprendiendo dicho procedimiento la producción de un monolito estable mediante procedimientos de formación de enlace químico en el monolito.
Preferentemente, dicho material residual radiactivo está comprendido en un material de intercambio iónico, comprendiendo dicho material de intercambio iónico un material de aluminosilicato. Lo más preferible es que dicho material de intercambio iónico comprenda clinoptilolita.
Normalmente, el material residual radiactivo está originalmente comprendido en un medio líquido y se remueve de dicho medio líquido por tratamiento de dicho medio líquido con dicho material de intercambio iónico. Generalmente, dicho medio líquido comprende un ambiente acuoso. Así, una forma de realización particularmente preferida de la presente invención considera un procedimiento para la remoción de los materiales residuales radiactivos de un medio líquido, comprendiendo dicho procedimiento la realización, por orden, de las etapas de:
(a)
tratamiento de dicho medio líquido con un material de intercambio iónico; y
(b)
tratamiento de dicho material de intercambio iónico según el procedimiento del segundo aspecto de la invención.
La presente invención proporciona, por tanto, procedimientos mejorados para la evacuación y almacenamiento a largo plazo de materiales residuales radiactivos.
Descripción de la invención
En la forma de realización más preferida de la presente invención, el material residual encapsulado en un monolito comprende un precursor geopolímero, particularmente un material de intercambio iónico, más preferentemente un material de intercambio iónico de aluminosilicato. En estos casos, un material aglutinante cementoso monolítico se genera, más convenientemente, por tratamiento del precursor geopolímero con un iniciador de curado adecuado que, en el caso de un precursor de un material de intercambio iónico, comprende, normalmente, un silicato, preferentemente un silicato de un metal alcalino, tal como silicato sódico. Preferentemente, en tales situaciones, el material de intercambio iónico se trata con una disolución alcalina de dicho silicato. Más preferiblemente, el material de intercambio iónico entra en contacto con una disolución acuosa de silicato sódico e hidróxido sódico. El uso de un iniciador de curado en el procedimiento considerado por el primer aspecto de la presente invención, induce la formación de un enlace químico en el monolito, incrementando por ello la eficiencia del procedimiento de encapsulación.
Después del tratamiento del material de intercambio iónico con un silicato, la mezcla resultante se deja curar para formar un producto monolítico. Normalmente, se deja que el curado tenga lugar durante 12-48 horas, obteniéndose generalmente resultados satisfactorios en 24 horas. Aunque no es necesario para obtener un curado satisfactorio, se prefiere que la mezcla se caliente durante el procedimiento de curado, ya que esto proporciona una velocidad de curado más rápida. Aunque cualquiera de las temperaturas entre temperatura ambiente y varios cientos de grados Celsius (por ejemplo, 800ºC) es adecuada para este propósito, normalmente se utilizan temperaturas de hasta 100ºC, obteniéndose resultados óptimos a temperaturas en la región de los 80ºC.
Los procedimientos de la invención, cuando se aplican para el tratamiento de materiales de intercambio iónico de aluminosilicato, resultan en la formación de redes de geopolímero de aluminosilicato amorfo tridimensionales, proporcionándose por ello productos monolíticos con una excelente estabilidad a largo plazo y una alta capacidad para cargar residuos.
Los procedimientos de la invención tienen aplicaciones potenciales para una amplia gama de requerimientos de tratamientos de residuos. Más particularmente, los lechos de intercambio iónico usados se podrían tratar por inyección de una disolución de silicato inorgánico con el fin de proporcionar un producto monolítico estable. El procedimiento de tratamiento obvia, por tanto, el requerimiento de rotura para abrir el cartucho u otro contenedor en el que esté localizado el lecho de intercambio iónico antes del tratamiento de encapsulación. El producto resultante es inorgánico y, por tanto, es ambientalmente más aceptable que la mayoría de los residuos poliméricos orgánicos. Además, el procedimiento de tratamiento supera las dificultades que están asociadas con el tratamiento de residuos en partículas finas, tales como muchos materiales de intercambio iónico, que usan rellenos de cemento, que frecuentemente segregan en tales circunstancias.
Haciendo referencia específicamente al tratamiento de materiales de intercambio iónico en tambor y, particularmente a clinoptilolita, el procedimiento de la técnica anterior requiere que el material se mezcle con una mezcla de cemento Portland normal (OPC) y Blast Furnace Slag (BFS). Sin embargo, como consecuencia del remolino que se forma durante el mezclado, y del volumen del relleno de cemento añadido, el volumen del lecho de residuos en un tambor está limitado, normalmente, a aproximadamente un 70% de su capacidad; de esta forma, por ejemplo, un tambor de 500 litros se rellena, generalmente, sólo hasta aproximadamente 350 litros. Mediante la aplicación de los procedimientos de la presente invención, sin embargo, una disolución alcalina de una sal silicato se podría inyectar a presión en el tambor, permitiendo por ello que el tambor se rellene hasta cerca de su capacidad, con la consecuencia de que se podrían obtener monolitos con mayor capacidad de carga de residuos mediante la aplicación de los procedimientos de la presente invención.
La presente invención considera también la incorporación de precursores geopolímeros, tales como materiales de intercambio iónico, en una amplia gama de materiales residuales, y el tratamiento de las mezclas resultantes con disoluciones de iniciadores de curado, tales como silicatos, con el fin de producir monolitos geopolímeros de alta estabilidad e integridad.
La invención se ilustrará ahora, sin limitación de su alcance, en referencia a los siguientes ejemplos específicos:
Ejemplos Ejemplo 1
Se obtuvo un monolito geopolímero por tratamiento de un material de intercambio iónico que comprendía clinoptilolita (50 g) con una disolución acuosa que contenía silicato sódico (composición del 8,9% de óxido de sodio, 27,3% de sílice y 63,8% de agua; 30 g); hidróxido sódico (7 g) y agua destilada (10 ml). Después de la adición de la disolución del material, la mezcla resultante se dejó curar durante 19 horas a 80ºC para proporcionar un producto sólido, duro, de alta integridad y estabilidad.
Ejemplo 2
Se obtuvo un monolito geopolímero por tratamiento de un material de intercambio iónico que comprendía clinoptilolita (50 g) con una disolución acuosa que contenía silicato sódico (composición del 8,9% de óxido de sodio, 27,3% de sílice y 63,8% de agua; 30 g), hidróxido sódico (10 g) y agua destilada (10 ml). Después de la adición de la disolución del material, la mezcla resultante se dejó curar durante 19 horas a 80ºC para proporcionar, de nuevo, un producto sólido, duro, de alta integridad y estabilidad.

Claims (20)

1. Un procedimiento para la producción de un monolito estable, comprendiendo dicho procedimiento la encapsulación de materiales residuales en dicho monolito mediante la formación de un enlace químico en el monolito, en el que dichos materiales residuales comprenden materiales de aluminosilicato.
2. Un procedimiento según la reivindicación 1, en el que dicho monolito comprende un monolito geopolímero.
3. Un procedimiento para la evacuación y almacenamiento de materiales residuales, comprendiendo dicho procedimiento la producción de un monolito estable según el procedimiento reivindicado en la reivindicación 1 ó 2, en el que dichos materiales residuales comprenden materiales de aluminosilicato.
4. Un procedimiento según la reivindicación 1, 2, ó 3, en el que dichos materiales residuales son capaces de formarse en monolitos cementosos.
5. Un procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 4, en el que dichos materiales residuales comprenden precursores geopolímeros.
6. Un procedimiento como el reivindicado en cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que dichos materiales de aluminosilicato comprenden materiales de intercambio iónico.
7. Un procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que dichos materiales de aluminosilicato comprenden clinoptilolita.
8. Un procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que dichos materiales residuales comprenden materiales residuales radiactivos.
9. Un procedimiento según la reivindicación 8, en el que dichos materiales residuales radiactivos están comprendidos originalmente en un medio líquido y se remueven de dicho medio líquido por tratamiento de dicho medio líquido con dichos materiales de aluminosilicato.
10. Un procedimiento según la reivindicación 9, en el que dicho medio líquido comprende un ambiente acuoso.
11. Un procedimiento para la remoción de materiales residuales radiactivos de un medio líquido, comprendiendo dicho procedimiento la realización, por orden, de las etapas de:
(a)
tratamiento de dicho medio líquido con un material de intercambio iónico; y
(b)
tratamiento de dicho material de intercambio iónico según el procedimiento de la reivindicación 6.
12. Un procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones 5 a 11, que comprende el tratamiento de un precursor geopolímero con un iniciador de curado.
13. Un procedimiento según la reivindicación 12, en el que dicho precursor geopolímero comprende un material de intercambio iónico.
14. Un procedimiento según la reivindicación 12 ó 13, en el que dicho iniciador de curado comprende un silicato.
15. Un procedimiento según la reivindicación 13 ó 14, en el que dicho material de intercambio iónico se trata con una disolución alcalina de un silicato.
16. Un procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones 12 a 15, en el que el precursor geopolímero se deja curar para formar un producto monolítico.
17. Un procedimiento según la reivindicación 16, en el que se deja que el curado tenga lugar durante 12-48 horas.
18. Un procedimiento según la reivindicación 16 o 17, en el que la mezcla se calienta durante el procedimiento de curado.
19. Un procedimiento según la reivindicación 18, en el que se utiliza una temperatura entre temperatura ambiente y 800ºC.
20. Un procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que la clinoptilolita se trata con una disolución acuosa que contiene silicato sódico, hidróxido sódico y agua destilada y la mezcla resultante se deja curar durante 19 horas a 80ºC para proporcionar un producto sólido, duro, de alta integridad y estabilidad.
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