ES2327185T3 - Proceso para la produccion de polvos de polimero estabilizados cationicamente y redispersables en agua. - Google Patents

Proceso para la produccion de polvos de polimero estabilizados cationicamente y redispersables en agua. Download PDF

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Abstract

Proceso para la producción de composiciones de polvos de polímero estabilizadas catiónicamente y redispersables en agua, en el cual uno o más monómeros etilénicamente insaturados se polimerizan por radicales en medio acuoso en presencia de un coloide protector no iónico y/o de un emulsionante no iónico y se secan posteriormente, caracterizado porque las dispersiones acuosas de polímero así obtenidas se secan en presencia de un coloide protector catiónico como adyuvante de secado.

Description

Proceso para la producción de polvos de polímero estabilizados catiónicamente y redispersables en agua.
La invención se refiere a un proceso para la producción de composiciones de polvos de polímero estabilizadas catiónicamente y redispersables en agua, en el cual uno o más monómeros etilénicamente insaturados se polimerizan por radicales en medio acuoso en presencia de un coloide protector no iónico y/o de un emulsionante no iónico y se secan posteriormente.
La estabilización de dispersiones acuosas de polímero puede realizarse por medio de agentes dispersantes, que poseen propiedades tensioactivas. Esta función es realizada por compuestos solubles en agua en forma de coloides protectores o emulsionantes. La estabilización puede realizarse por interacciones estéricas, por ejemplo por polímeros y emulsionantes no iónicos, o por interacciones electrostáticas, las últimas por grupos funcionales aniónicos o catiónicos en polímeros o emulsionantes, o por una combinación respectiva de los mismos.
En la producción de polvos de dispersión redispersables a base de monómeros de ésteres vinílicos, cloruro de vinilo, monómeros de (met)acrilatos, estireno, butadieno y/o etileno, que se emplean en multitud de aplicaciones, por ejemplo como agentes de revestimiento o adhesivos para los sustratos más diversos, se prefiere el empleo de poli(alcohol vinílico) como coloide protector en la polimerización y el secado, dado que el poli(alcohol vinílico) confiere al polvo una estabilidad eficaz frente a una coalescencia prematura de las partículas. Sin embargo, cuando se emplean cantidades mayores de polvo de dispersión en la aplicación final, la proporción de poli(alcohol vinílico) puede repercutir desfavorablemente. Por ejemplo, puede verse influida negativamente la susceptibilidad de transformación de las composiciones de morteros de fraguado hidráulico basadas en cemento o yeso tratadas con polímeros, debido a una adherencia elevada a la paleta y alta viscosidad. Adicionalmente, una proporción elevada de poli(alcohol vinílico) conduce a una flexibilidad reducida de las uniones adhesivas producidas con la composición de mortero.
Como alternativas posibles al poli(alcohol vinílico) como adyuvante de secado se han descrito condensados de formaldehído con ácido melaminsulfónico (DE-A 2049114), con ácido naftalenosulfónico (DE-A 2445813), con ácido fenolsulfónico (EP-A 407889), o productos de condensación con aldehídos alifáticos del ácido dihidroxidifenilsulfónico (WO-A 2005080478). Adicionalmente, se utilizan ligninsulfonatos (EP-A 149098) o polielectrólitos funcionalizados con grupos aniónicos (EP-A 073807, EP-A 982351). El inconveniente en estas alternativas es la alta cantidad de empleo de adyuvantes de secado que es necesaria a fin de obtener un polvo estable a la formación de bloques y rápidamente redispersable. Adicionalmente, en determinadas aplicaciones es inconveniente la coloración parda de la composición de mortero que se produce con los condensados ácido sulfúrico-formaldehído o ligninsulfonato.
Polvos de dispersión estabilizados catiónicamente se han descrito ya en la técnica anterior: por el documento WO-A 00/05275 se conoce un proceso, en el cual monómeros catiónicos se polimerizan en medio acuoso y en presencia del polimerizado formado de este modo in situ se polimerizan monómeros adicionales. La dispersión de polímero obtenida de este modo se seca luego por pulverización en presencia de poli(alcohol vinílico). Un proceso análogo a éste se describe en el documento WO-A 00/05283, en cuyo caso el proceso se controla de tal manera que se forman partículas de material copolimerizado con morfología heterogénea. Inconveniente en este proceso es, sin embargo, que para la producción del polvo de dispersión mediante secado por pulverización de la dispersión de polímero obtenida en primer lugar son necesarias grandes cantidades de poli(alcohol vinílico) como coloide protector del secado por pulverización, y por consiguiente se presentan los inconvenientes ya mencionados en el caso de altas cantidades de empleo de polvo.
En el documento EP-A 0770640 se describe un proceso para la producción de polvos de polímero redispersables, en el cual se seca una dispersión acuosa de polímero, cuyas partículas de polímero dispersadas exhiben una carga superficial eléctrica negativa o positiva, seleccionándose como agente de secado un poliión, cuya carga superficial es opuesta a la de las partículas de polímero dispersadas. Inconveniente en este proceso es que puede llegarse a una coagulación parcial de las partículas de polímero durante la mezcladura de la dispersión y el coloide protector antes del proceso del secado por pulverización, por lo que el polvo obtenido puede exhibir una peor susceptibilidad de redispersión.
En el documento WO-A 98/13411 se describe la producción de polvos de dispersión redispersables, que se obtienen por secado mediante pulverización de un polimerizado de emulsión, que contiene grupos aniónicos, preferiblemente grupos COOH, con polímeros anfóteros, preferiblemente caseína o caseinato de sodio. La cantidad a emplear del coloide protector en el secado por pulverización se indica con 2 a 10% en peso, sin embargo únicamente con 10% en peso se obtienen polvos fluidos totalmente exentos de pegajosidad. Inconveniente en el caso del coloide protector caseína es la procedencia natural y la calidad variable del producto inherente a ello, que se traduce negativamente en la constancia de la calidad del polvo. Adicionalmente, la caseína se disocia como todas las proteínas en amoníaco alcalino, lo que conduce a una carga de VOC (VOC = compuestos orgánicos volátiles).
Ante este panorama, persistía el objetivo de desarrollar un polvo de dispersión, en el cual se aprovechen las ventajas del poli(alcohol vinílico) que actúa por sí mismo como aglomerante, pero en el caso de cantidades de utilización más altas de polvo de dispersión disminuyen los inconvenientes de elaboración y se obtiene una flexibilidad mejorada en masas que fraguan hidráulicamente.
Objeto de la invención es un proceso para la producción de composiciones de polvos de polímero estabilizadas catiónicamente y redispersables en agua, donde uno o más monómeros etilénicamente insaturados en presencia de un coloide protector no iónico y/o de un emulsionante no iónico, se polimerizan radicalmente en medio acuoso y se secan a continuación, caracterizado porque las dispersiones acuosas de polímero así obtenidas se secan en presencia de un coloide protector catiónico como adyuvante de secado.
Coloides protectores catiónicos apropiados son polímeros con carga catiónica. Tales polímeros se describen por ejemplo en E.W. Flick, Water-Soluble Resins - an Industrial Guide, Noyes Publications, Park Ridge, N.J. 1991. Preferiblemente se trata de polímeros que contienen unidades monómeras catiónicas, de modo particularmente preferible unidades monómeras con grupos amonio cuaternario, grupos sulfonio y grupos fosfonio. En la mayoría de los casos se prefieren homo- o copolímeros de uno o más monómeros catiónicos del grupo que comprende cloruro de dialildimetilamonio (DADMAC), cloruro de dialildietil-amonio (DADEAC), cloruro de (3-metacriloxi)-propiltrimetilamonio (MPTAC), cloruro de (3-metacriloxi)-etiltrimetilamonio (METAC), cloruro de 3-metacrilamino)propiltrimetil-amonio (MAPTAC), metacrilato de 2-dimetilaminoetilo o 3-dimetilaminopropil-metacrilamida (DMAEMA o DMAPMA) en el caso de especies protonizadas a pH \leq 5).
Por regla general, los coloides protectores catiónicos contienen 20 a 100% en peso, preferiblemente 50 a 100% en peso, y de modo particularmente preferible 100% en peso, de unidades monómeras catiónicas, referido al peso total del coloide protector catiónico. Monómeros copolimerizables no iónicos apropiados son ésteres vinílicos con 1 a 15 átomos C en el resto de ácido carboxílico, como acetato de vinilo, propionato de vinilo, dodecanoato de vinilo; acrilamida, (met)acrilato de hidroxietilo, (met)acrilato de hidroxipropilo, ésteres del ácido metacrílico y el ácido acrílico con alcoholes que tienen 4 a 13 átomos C, (met)acrilatos de polialquilenglicol con unidades alquileno C_{2} a C_{4} y pesos moleculares de 350 a 2000 g/mol, así como N-vinilpirrolidona, N-vinilcaprolactama, acriloxipropiltrialcoxi- y metacril-oxipropiltrialcoxi-silanos, viniltrialcoxisilanos y vinilmetildialcoxisilanos y/o mezclas de los comonómeros no iónicos mencionados.
Los coloides protectores catiónicos pueden producirse por procesos de polimerización conocidos por los expertos, por ejemplo por polimerización de radicales libres en solución acuosa, en mezclas de disolventes o en presencia de sales, por ejemplo incluso en polimerización con precipitación, por ejemplo por reacción análoga a la polimerización en solución o mezclas de disolventes, por ejemplo en suspensión o por ejemplo por polimerización en emulsión inversa. Los iniciadores pueden ser en este contexto solubles en agua o solubles en aceite y corresponder al grupo de los persulfatos, peróxidos, compuestos azoicos así como de los pares de iniciadores de oxidación/reducción. Sobre todo con el método mencionado en último lugar de la polimerización en emulsión inversa o polimerización a partir de agua-en-aceite, se obtienen polímeros catiónicos de molecularidad extremadamente alta con pesos moleculares > 5.000.000 g/mol. En el caso de la producción de los coloides protectores catiónicos por reacción análoga a la polimerización, se transforman para la obtención de unidades monómeras catiónicas los coloides protectores no iónicos respectivos con compuestos catiónicos. Un ejemplo de esto es la acetalización de poli(alcohol vinílico) con aldehídos catiónicos.
En la mayoría de los casos se prefiere la producción por polimerización en solución en agua con contenidos bajos de sólidos (preferiblemente \leq 40% en peso) en presencia de iniciadores solubles en agua como azoiniciadores o iniciadores rédox, opcionalmente en presencia de reguladores del peso molecular como ácido mercaptopropiónico o 2-mercaptoetanol.
Se prefieren coloides protectores catiónicos con un valor K (determinación basada en DIN 53726, 1% en peso en agua, 25ºC, viscosímetro Ubbelohde) de 10 a 250, de modo particularmente preferible 25 a 130. La modificación respecto a DIN 53726 de la norma para la determinación de la viscosidad de PVC en el viscosímetro Ubbelohde, consiste en que como disolvente se emplea agua en lugar de ciclohexanona. La viscosidad Höppler de los coloides protectores catiónicos es 1 a 50 mPas, preferiblemente 1 a 25 mPas, y en el caso más preferido 1 a 15 mPas (determinada en cada caso con el método según Höppler a 20ºC de acuerdo con DIN 53015). Para la producción de la dispersión acuosa de polímero del polímero base formador de película, monómeros apropiados son ésteres vinílicos de ácidos alquilcarboxílicos no ramificados o ramificados con 1 a 15 átomos C, ésteres de ácido metacrílico y ésteres de ácido acrílico de alcoholes con 1 a 15 átomos C, compuestos vinilaromáticos, olefinas, dienos o halogenuros de vinilo.
Ésteres vinílicos preferidos son acetato de vinilo, propionato de vinilo, butirato de vinilo, 2-etilhexanoato de vinilo, laurato de vinilo, acetato de 1-metilvinilo, pivalato de vinilo y ésteres vinílicos de ácidos monocarboxílicos ramificados en alfa con 9 a 13 átomos C, por ejemplo VeoVa9® o VeoVa10® (nombres comerciales de la firma Resolution). Se prefiere particularmente acetato de vinilo. Ésteres de ácido metacrílico o ésteres de ácido acrílico preferidos son acrilato de metilo, metacrilato de metilo acrilato de etilo, metacrilato de etilo, acrilato de propilo, metacrilato de propilo, acrilato de n-butilo, metacrilato de n-butilo, acrilato de 2-etilhexilo, acrilato de norbornilo. Se prefieren particularmente acrilato de metilo, metacrilato de metilo, acrilato de n-butilo y acrilato de 2-etilhexilo. Ejemplos de olefinas y dienos son etileno, propileno y 1,3-butadieno. Vinil-aromáticos preferidos son estireno y viniltolueno. Un halogenuro de vinilo apropiado es cloruro de vinilo.
Opcionalmente, pueden copolimerizarse además 0,05 a 50% en peso, preferiblemente 1 a 10% en peso, referido al peso total del polímero base de monómeros adyuvantes. Ejemplos de monómeros adyuvantes son ácidos mono- y dicarboxílicos etilénicamente insaturados, preferiblemente ácido acrílico, ácido metacrílico, ácido fumárico y ácido maleico; amidas y nitrilos de ácidos carboxílicos etilénicamente insaturados, preferiblemente acrilamida y acrilonitrilo; mono- y diésteres de ácido fumárico y ácido maleico como los dietil- y diisopropilésteres, así como anhídrido maleico, ácidos sulfónicos etilénicamente insaturados o sus sales, preferiblemente ácido vinilsulfónico y ácido 2-acrilamido-2-metil-propanosulfónico. Ejemplos adicionales son comonómeros prerreticulables tales como comonómeros poli-etilénicamente insaturados, por ejemplo adipato de divinilo, maleato de dialilo, metacrilato de alilo o cianurato de trialilo, o comonómeros post-reticulables, por ejemplo ácido acrilamidoglicólico (AGA), éster metílico del ácido metilacrilamidoglicólico (MAGME), N-metilolacrilamida (NMA), N-metilolmetacrilamida (NMMA), N-metilolalilcarbamato, alquiléteres como el isobutoxiéter o -éster de la N-metilolacrilamida, de la N-metilolmetacrilamida y del N-metilolalilcarbamato. Son también apropiados comonómeros epoxifuncionales como metacrilato de glicidilo y acrilato de glicidilo. Otros ejemplos son comonómeros con funcionalidad silicio, como acriloxipropiltri(alcoxi)- y metacriloxipropiltri(alcoxi)-silanos, viniltrialcoxisilanos y vinilmetildialcoxisilanos, donde como grupos alcoxi pueden estar contenidos por ejemplo restos metoxi-, etoxi- y etoxipropilenglicoléter. Pueden mencionarse también monómeros con grupos hidroxi o CO, por ejemplo hidroxialquilésteres de ácido metacrílico y de ácido acrílico como acrilato o metacrilato de hidroxietilo, hidroxipropilo o hidroxibutilo, así como compuestos como diacetonacrilamida y acrilato o metacrilato de acetilacetoxietilo. Otros comonómeros apropiados son vinilalquiléteres, como por ejemplo vinilmetiléter, viniletiléter, vinilisobutiléter y viniloctadeciléter.
Ejemplos de homo- y copolímeros apropiados como polímero base son homopolímeros de acetato de vinilo, copolímeros de acetato de vinilo con etileno, copolímeros de acetato de vinilo con etileno y uno o más ésteres vinílicos adicionales, copolímeros de acetato de vinilo con etileno y ésteres de ácido acrílico, copolímeros de acetato de vinilo con etileno y cloruro de vinilo, copolímeros estireno-éster de ácido acrílico, y copolímeros estireno-1,3-butadieno.
Se prefieren homopolímeros de acetato de vinilo; copolímeros de acetato de vinilo con 1 a 40% en peso de etileno; copolímeros de acetato de vinilo con 1 a 40% en peso de etileno y 1 a 50% en peso de uno o más comonómeros adicionales del grupo de los ésteres vinílicos que tienen 1 a 15 átomos C en el resto de ácido carboxílico tales como propionato de vinilo, dodecanoato de vinilo, ésteres vinílicos de ácidos carboxílicos ramificados en alfa con 9 a 13 átomos C como VeoVa9®, VeoVa10® y VeoVa11®; copolímeros de acetato de vinilo, 1 a 40% en peso de etileno y preferiblemente 1 a 60% en peso de ésteres de ácido acrílico de alcoholes no ramificados o ramificados con 1 a 15 átomos C, particularmente acrilato de n-butilo o acrilato de 2-etilhexilo; y copolímeros con 30 a 75% en peso de acetato de vinilo, 1 a 30% en peso de laurato de vinilo o ésteres vinílicos de un ácido carboxílico ramificado en alfa con 9 a 13 átomos C, así como 1 a 30% en peso de ésteres de ácido acrílico de alcoholes no ramificados o ramificados con 1 a 15 átomos C, particularmente acrilato de n-butilo o acrilato de 2-etilhexilo, que contienen además 1 a 40% en peso de etileno;
copolímeros con acetato de vinilo, 1 a 40% en peso de etileno y 1 a 60% en peso de cloruro de vinilo; donde los polímeros pueden contener además los monómeros adyuvantes mencionados en las cantidades mencionadas, y los datos en % en peso se suman para dar entonos los casos 100% en peso.
Se prefieren también polímeros de ésteres de ácido (met)acrílico, como copolímeros de acrilato de n-butilo o acrilato de 2-etilhexilo o copolímeros de metacrilato de metilo con acrilato de n-butilo y/o acrilato de 2-etilhexilo y opcionalmente etileno; copolímeros estireno-ésteres de ácido (met)acrílico con uno o más monómeros del grupo acrilato de metilo, acrilato de etilo, acrilato de propilo, acrilato de n-butilo, y acrilato de 2-etilhexilo; copolímeros acetato de vinilo-ésteres de ácido (met)acrílico con uno o más monómeros del grupo acrilato de metilo, acrilato de etilo, acrilato de propilo, acrilato de n-butilo, acrilato de 2-etilhexilo y opcionalmente etileno;
copolímeros estireno-1,3-butadieno;
donde los polímeros pueden contener además los monómeros adyuvantes mencionados en las cantidades mencionadas, y los datos en % en peso se suman en todos los casos para dar 100% en peso.
La elección de los monómeros o la elección de las proporciones en peso de los comonómeros se realiza en este contexto de tal manera que por regla general resulte una temperatura de transición vítrea Tg de -50ºC a +50ºC, preferiblemente -30ºC a +10ºC. La temperatura de transición vítrea Tg de los polímeros puede determinarse de modo conocido por Calorimetría de Barrido Diferencial (DSC). El valor Tg puede precalcularse también aproximadamente por medio de la ecuación de Fox. Según Fox T.G., Bull. Am. Physics Soc. 1, 3, página 123 (1956) se cumple: 1/Tg = x_{1}/Tg_{1} + x_{2}/Tg_{2} + ... + x_{n}/Tg_{n}, donde x_{n} representa la fracción másica (% peso/100) del monómero n, y Tg_{n} es la temperatura de transición vítrea en grados Kelvin del homopolímero del monómero n. Valores Tg para homopolímeros se dan en Polymer Handbook, 2ª edición, J. Wiley & Sons, Nueva York (1975).
La polimerización de los homo- y copolímeros se realiza preferiblemente según el proceso de polimerización en emulsión, donde la temperatura de polimerización es por regla general, pero no necesariamente < 100ºC.
La polimerización puede realizarse independientemente del proceso de polimerización con o sin empleo de látex de siembra, con carga previa de todos o algunos ingredientes individuales de la mezcla de reacción, o con carga parcial y post-dosificación del o de los ingredientes individuales de la mezcla de reacción, o según el proceso de dosificación, sin carga previa. Los comonómeros pueden cargarse inicialmente todos ellos para la producción de la dispersión (proceso discontinuo) o bien se carga inicialmente una parte de los comonómeros y el resto se dosifica (proceso semicontinuo).
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La iniciación de la polimerización se realiza con los iniciadores o combinaciones rédox-iniciador solubles en agua habituales para la polimerización en emulsión. Ejemplos de iniciadores solubles en agua son las sales de sodio, potasio y amonio del ácido peroxodisulfúrico, peróxido de hidrógeno, peróxido de terc-butilo, hidroperóxido de terc-butilo, peroxodisulfato de potasio, peroxopivalato de terc-butilo, hidroperóxido de cumeno, monohidroperóxido de isopropilbenceno, y azobisisobutironitrilo. Los iniciadores mencionados se emplean por regla general en una cantidad de 0,001 a 0,02% en peso, preferiblemente 0,001 a 0,01% en peso, referido en cada caso al peso total de los monómeros. Como iniciadores rédox se utilizan combinaciones de los iniciadores mencionados en combinación con agentes reductores. Agentes reductores apropiados son los sulfitos y bisulfitos de los metales alcalinos y de amonio, por ejemplo sulfito de sodio, los derivados del ácido sulfoxílico tales como formaldehído-sulfoxilatos de cinc o alcalinos, por ejemplo hidroximetanosulfinato de sodio, y ácido ascórbico. La cantidad de agente reductor es por regla general 0,01 a 0,03% en peso, preferiblemente 0,001 a 0,015% en peso, referido en todos los casos al peso total de los monómeros.
Para el control del peso molecular pueden emplearse durante la polimerización sustancias reguladoras. En caso de emplearse reguladores, éstos se emplean habitualmente en cantidades comprendidas entre 0,01 y 5,0% en peso, referidas a los monómeros a polimerizar, y se dosifican por separado o incluso premezclados con los componentes de reacción. Ejemplos de tales sustancias son n-dodecilmercaptano, terc-dodecilmercaptano, ácido mercaptopropiónico, éster metílico del ácido mercaptopropiónico, isopropanol y acetaldehído.
La polimerización se realiza preferiblemente en presencia de un coloide protector no iónico. Coloides protectores no iónicos apropiados son poli(alcoholes vinílicos), polivinilacetales, polivinilpirrolidonas, polisacáridos en forma soluble en agua como almidones (amilosa y amilopectina), celulosas y sus metil-, hidroxietil-, e hidroxipropil-derivados, y poli(met)acrilamida.
Se prefieren poli(alcoholes vinílicos) total o parcialmente saponificados con un grado de hidrólisis de 80 a 100% molar, particularmente poli(alcoholes vinílicos) parcialmente saponificados con un grado de hidrólisis de 80 a 95% molar y una viscosidad Höppler, en solución acuosa al 4%, de 1 a 30 mPas (método según Höppler a 20ºC, DIN 53015). Se prefieren también poli(alcoholes vinílicos) parcialmente saponificados e hidrófobamente modificados con un grado de hidrólisis de 80 a 95% molar y una viscosidad Höppler, en solución acuosa al 4% de 1 a 30 mPas. Ejemplos de éstos son copolímeros parcialmente saponificados de acetato de vinilo con comonómeros hidrófobos tales como acetato de isopropenilo, pivalato de vinilo, etilhexanoato de vinilo, ésteres vinílicos de ácidos monocarboxílicos saturados ramificados en alfa con 1 ó 9 a 13 átomos C, maleatos de dialquilo y fumaratos de dialquilo como maleato de diisopropilo y fumarato de diisopropilo, cloruro de vinilo, vinilalquiléteres como vinilbutiléter, olefinas como etileno y deceno. La proporción de las unidades hidrófobas es preferiblemente 0,1 a 10% en peso, referida al peso total del poli(alcohol vinílico) parcialmente saponificado. Pueden emplearse también mezclas de los poli(alcoholes vinílicos) mencionados.
Los más preferidos son poli(alcoholes vinílicos) con un grado de hidrólisis de 85 a 94% molar y una viscosidad Höppler en solución acuosa al 4% de 3 a 15 mPas (método según Höppler a 20ºC, DIN 53015). Los coloides protectores mencionados son accesibles por procesos conocidos por los expertos y se añaden por regla general en una cantidad de 1 a 20% en peso en total, referida al peso total de los monómeros, durante la polimerización.
La polimerización puede realizarse también en presencia de emulsionantes no iónicos o en presencia de los coloides protectores no iónicos mencionados en combinación con emulsionantes no iónicos. Emulsionantes no iónicos apropiados son agentes tensioactivos como alquilpoliglicoléteres o alquilarilpoliglicoléteres con 8 a 40 unidades óxido de alquileno. Se prefieren alcanoles C_{8} a C_{16} alcoxilados, que están alcoxilados con óxidos de alquileno C_{2} a C_{4}, particularmente óxido de etileno y óxido de propileno o sus mezclas. Los emulsionantes no iónicos se añaden por lo general en una cantidad de 0,05 a 10% en peso referida al peso total de los monómeros, durante la polimerización.
Una vez finalizada la polimerización, puede realizarse una post-polimerización para la eliminación de los monómeros residuales con utilización de métodos conocidos, por regla general por post-polimerización iniciada con catalizadores rédox. Los monómeros residuales volátiles pueden eliminarse también por destilación, preferiblemente a presión reducida, y opcionalmente con paso a través o paso por encima de aire o vapor de agua o gases inertes de barrido, tales como nitrógeno. Las dispersiones acuosas que se obtienen de este modo tienen un contenido de sólidos de 30 a 75% en peso, preferiblemente de 50 a 60% en peso.
Para la producción de los polvos de polímero redispersables en agua, las dispersiones acuosas se secan, después de la adición de los coloides protectores catiónicos como adyuvantes de secado. El coloide protector catiónico puede emplearse también en este contexto en combinación con un coloide protector no iónico o en combinación con un emulsionante no iónico. Coloides protectores no iónicos y emulsionantes no iónicos apropiados para ello son los coloides protectores no iónicos y emulsionantes no iónicos ya mencionados anteriormente como apropiados en el caso de la polimerización.
El secado se realiza por ejemplo por secado en lecho fluidizado, secado por liofilización o secado por pulverización. Preferiblemente, las dispersiones se secan por pulverización. El secado por pulverización se realiza en este caso en instalaciones convencionales de secado por pulverización, en las cuales puede realizarse la atomización mediante toberas de uno, dos o más materiales o con un disco rotativo. La temperatura de salida se selecciona en general dentro del intervalo de 45ºC a 120ºC, preferiblemente 60ºC a 90ºC, dependiendo de la instalación y el grado de secado deseado.
El coloide protector catiónico se emplea por regla general opcionalmente en combinación con coloide protector no iónico y/o emulsionante no iónico, en una cantidad de 0,1 a 20% en peso en total, preferiblemente 1 a 7% en peso, referida en todos los casos a los ingredientes polímeros de la dispersión.
Durante el secado se ha comprobado muchas veces que es favorable un contenido de hasta 2% en peso de agente antiespumante, referido al polímero base. Para el aumento de la estabilidad al almacenamiento por mejora de la estabilidad a la formación de bloques, particularmente en el caso de polvos con temperatura de transición vítrea relativamente baja, el polvo obtenido puede acondicionarse con un agente antiadherente (agente antiapelmazante), preferiblemente hasta 30% en peso, referido al peso total de los ingredientes del polímero. Ejemplos de agentes antiadherentes son carbonato de Ca o Mg, talco, yeso, sílice, caolines, metacaolines y silicatos con granulometrías comprendidas preferiblemente en el intervalo de 10 nm a 100 \mum.
La viscosidad de la mezcla a atomizar y a secar se ajusta mediante el contenido de sólidos, de tal modo que se obtenga un valor < 1000 mPas (viscosidad Brookfield a 20 revoluciones y 23ºC), preferiblemente < 500 mPas, y muy preferiblemente < 250 mPas. El contenido de sólidos de la mezcla a atomizar debería ser > 30% en peso, preferiblemente > 40% en peso.
Para la mejora de las propiedades técnicas de aplicación pueden añadirse otros aditivos antes, durante o después del secado. Ingredientes adicionales de las formulaciones de polvos de dispersión contenidos en formas de realización preferidas son por ejemplo pigmentos, cargas, estabilizadores de espuma, agentes de hidrofobización, y plastificantes.
Las composiciones de polvos de polímero estabilizadas catiónicamente y redispersables en agua pueden emplearse en los campos de aplicación típicos para ellas. Pueden emplearse también mezclas de los polvos de dispersión estabilizados catiónicamente con polvos de dispersión convencionales.
Ejemplos de aplicaciones son los productos químicos empleados en la construcción, opcionalmente en mezcla con aglomerantes de fraguado hidráulico tales como cementos (cemento Portland, de aluminato, puzolánico, siderúrgico, de magnesia y de fosfato), yeso y vidrio soluble, para la producción de adhesivos para la construcción, particularmente adhesivos para baldosas (por ejemplo adhesivos de alta flexibilidad) y adhesivos de aislamiento térmico total, revoques, composiciones de emplastecido, emplastecidos para pavimentos, composiciones de nivelación, lechadas de impermeabilización, morteros para juntas y pinturas. Campos de aplicación preferidos son lechadas de impermeabilización y adhesivos para baldosas, y especialmente también adhesivos para baldosas destinados a sustratos de madera. Otras posibles aplicaciones se deducen del empleo en el campo de los adhesivos y recubrimientos, estos últimos por ejemplo para papel y textiles.
Sorprendentemente, por el procedimiento correspondiente a la invención se obtienen polvos de dispersión, que a pesar de una pequeña proporción, preferiblemente de 1 a 7% en peso de polímeros catiónicos como adyuvante de secado, permiten obtener polvos estables a la formación de bloques y que se redispersan muy fácilmente. Se ha encontrado también, sorprendentemente, que el polímero catiónico se comporta no sólo positivamente en la transformación en composiciones mejoradas de polímeros como por ejemplo lechadas de impermeabilización, adhesivos para baldosas, y revoques, sino también de tal manera que se mejora la flexibilidad de tales composiciones, por ejemplo en lo que respecta al alargamiento de rotura de una lechada de impermeabilización.
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Ejemplos Dispersión 1 (D1)
Como dispersión de partida se utilizó una dispersión de copolímero acetato de vinilo-etileno producida con 6% en peso de poli(alcohol vinílico) que tenía un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas con un contenido de sólidos de 50% en peso y un Tg de -7ºC.
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Dispersión 2 (D2)
Como dispersión de partida se utilizó una dispersión de copolímero acetato de vinilo-etileno-VeoVa10 producida con 5% en peso de poli(alcohol vinílico) que tenía un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas, con un contenido de sólidos de 52% en peso y un Tg de -15ºC.
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Dispersión 3 (D3)
Como dispersión de partida se utilizó una dispersión de copolímero acetato de vinilo-etileno-dodecanoato de vinilo producida con 6% en peso de poli(alcohol vinílico) que tenía un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas, con un contenido de sólidos de 50% en peso y un Tg de -24ºC.
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Dispersión 4 (D4)
Como dispersión de partida se utilizó una dispersión de copolímero acrilato de etilhexilo-metacrilato de metilo producida con 2,5% en peso de cada uno de poli(alcohol vinílico) que tenía un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas y 13 mPas respectivamente, con un contenido de sólidos de 51% en peso y un Tg de -13ºC.
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Dispersión 5 (D5)
Como dispersión de partida se utilizó una dispersión de copolímero acetato de vinilo-etileno producida con 8% en peso de poli(alcohol vinílico) que tenía un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas, con un contenido de sólidos de 55% en peso y un Tg de 16ºC.
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Dispersión 6 (D6)
Como dispersión de partida se utilizó una dispersión de copolímero acetato de vinilo-etileno-VeoVa10 producida con 10% en peso de poli(alcohol vinílico) que tenía un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas, con un contenido de sólidos de 55% en peso y un Tg de 5ºC.
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Dispersión 7 (D7)
Como dispersión de partida se utilizó una dispersión de copolímero estireno-acrilato de butilo producida con 10% en peso de poli(alcohol vinílico) que tenía un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas, con un contenido de sólidos de 55% en peso y un Tg de 20ºC.
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Coloide protector 1 (SK1): (Poli-METAC)
Una mezcla de 795 g de agua y 201 g de cloruro de 2-metacriloxietil-trimetilamonio se cargó inicialmente en un recipiente de polimerización y se calentó a 73ºC. En el transcurso de 180 minutos se dosificaron continuamente 20,12 g de una solución al 10% de iniciador (VA-044: dihidrocloruro de 2,2'-azobis[2-(2-imidazolin-2-il)-propano]. La solución de reacción se agitó durante 30 minutos más a 73ºC y se enfrió luego. Se obtuvo una solución transparente amarillenta con 19,8% en peso y un valor de pH de 3,1. El valor K de la solución de polímero al 1% en agua era 75,9. La viscosidad Höppler de una solución acuosa al 4% era 7,8 mPas.
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Coloide protector 2 (SK2): (Poli-MAPTAC)
Una mezcla de 988 g de agua y 6,8 g de una solución acuosa de ácido acético al 50% se calentó a 80ºC. Una vez alcanzado el equilibrio de temperatura, se dosificaron continua y simultáneamente en el transcurso de 180 minutos 96 g de una solución al 7% de iniciador (VA-044: dihidrocloruro de 2,2'-azobis[2-(2-imidazolin-2-il)-propano] y 910 g de una solución acuosa al 50% de cloruro de 2-metacrilamidopropiltrimetilamonio,. La solución de reacción se agitó durante 60 minutos más a 80ºC y se enfrió luego. Se obtuvo una solución transparente amarillenta con 25,4% en peso y un valor de pH de 3,4. El valor K de la solución de polímero al 1% en agua era 29. La viscosidad Höppler de la solución acuosa al 4% era 1,9 mPas.
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Coloide protector 3 (SK3): (Poli-DMAEMA/METAC)
Una mezcla de 778 g de agua, 179 g de metacrilato de 2-dimetilaminoetilo y 18 g de cloruro de 2-metacriloxietiltrimetilamonio se cargó inicialmente en un recipiente de polimerización y se calentó a 73ºC. En el transcurso de 180 min se dosificaron continuamente 22,1 g de una solución al 10% de iniciador (VA-044: dihidrocloruro de 2,2'-azobis[2-(2-imidazolin-2-il)-propano]. La solución de reacción se agitó durante 30 minutos más a 73ºC y se enfrió luego. Se obtuvo una solución transparente amarillenta con 18,2% en peso y un valor de pH de 9,2. El valor K de la solución de polímero al 1% en agua era 48,1. La viscosidad Höppler de la solución acuosa al 4% era 5,8 mPas.
Coloides protectores comerciales basados en poli-DADMAC como Catiofast® CS de la firma BASF o Superfloc® C-592 de la firma Cytec son asimismo coloides protectores apropiados para la producción de polvos de dispersión catiónicos.
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Coloide protector 4 (SK4)
Catiofast® CS: solución acuosa al 30%; el valor K de una solución de polímero al 1% en agua es 72. La viscosidad Höppler de una solución acuosa al 4% es 7,5 mPas.
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Coloide protector 5 (SK5)
Superfloc® C-592: solución acuosa al 39%; el valor K de una solución de polímero al 1% en agua es 92. La viscosidad Höppler de una solución acuosa al 4% es 12,2 mPas.
Polvo: las dispersiones de partida D1 a D7 se mezclaron con los coloides protectores SK1 a SK5, en las relaciones en peso indicadas en la Tabla 1, y con adición de 0,5% en peso de antiespumante, referido al contenido total de sólidos del polímero formador de película, se agitaron durante 30 minutos y se filtraron. En ninguna de las combinaciones representadas en la Tabla 1 se formó coagulado. Las mezclas se secaron por pulverización con adición de 12% en peso de agente antiadherente referido a la dispersión con contenido de sólidos para dar los polvos P1 a P11.
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Ejemplo comparativo 1 (P12)
La dispersión de partida D2 se mezcló con 9% en peso de un poli(alcohol vinílico) con un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas. Después de la adición de 0,5% en peso de antiespumante se agitó la mezcla durante 30 min y se filtró. La mezcla se secó por pulverización con adición de 12% en peso de agente antiadherente, referido a la dispersión con contenido de sólidos.
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Ejemplo comparativo 2 (P13)
Como dispersión de partida (D8) se utilizó una dispersión de copolímero acetato de vinilo-etileno producida con 12% en peso de Catiofast® CS con un contenido de sólidos de 49% en peso y un Tg de -5ºC. Los ensayos para obtener una dispersión con contenido de coloide protector reducido, < 10% en peso, fracasaron. La dispersión (D8) se mezcló con 6% en peso de un poli(alcohol vinílico) que tenía un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas. Después de la adición de 0,5% en peso de antiespumante, la mezcla se agitó durante 30 min y se filtró. La mezcla se secó por pulverización con adición de 12% en peso de agente antiadherente, referido a la dispersión con contenido de sólidos. En este caso no se obtuvo polvo alguno estable a la formación de bloques.
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Ejemplo comparativo 3 (P14)
Como dispersión de partida se utilizó una dispersión de copolímero acetato de vinilo-etileno producida con 6% en peso de poli(alcohol vinílico) que tenía un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas, con un contenido de sólidos de 55% en peso y un Tg de 10ºC (D9). Se mezcló ésta con 8% en peso de un poli(alcohol vinílico) que tenía un grado de saponificación de 88% molar y una viscosidad según Höppler de 4 mPas. La mezcla se agitó durante 30 min y se filtró. La mezcla se secó por pulverización previa adición de 12% en peso de agente antiadherente, referido a la dispersión con contenido de sólidos, para dar un polvo P14.
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Ensayos
Los polvos obtenidos se investigaron respecto a sus propiedades como polvo y respecto a la transformación en una lechada de impermeabilización.
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Determinación de la resistencia a la formación de bloques (BF)
Para la determinación de la resistencia a la formación de bloques, el polvo de dispersión se introdujo en un tubo de hierro con tapón roscado y se cargó luego con un pistón metálico. Se mantuvo bajo carga en el armario de secado durante 16 horas a 50ºC. Después del enfriamiento a la temperatura ambiente, se retiró el polvo del tubo y se determinó cualitativamente la estabilidad a la formación de bloques por trituración del polvo. La estabilidad a la formación de bloques se clasificó como sigue:
1 =
estabilidad a la formación de bloques muy satisfactoria, sin formación alguna de grumos
2 =
estabilidad a la formación de bloques buena
3 =
estabilidad a la formación de bloques regular
4 =
no estable a la formación de bloques, el polvo después de la trituración ya no era fluido.
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Determinación del comportamiento de sedimentación (sedimentación en tubo, RA)
El comportamiento de sedimentación de la redispersión se utiliza como medida de la redispersabilidad del polvo. Las redispersiones se obtuvieron en agua al 50% por aplicación de fuerzas de cizallamiento intensas.
El comportamiento de sedimentación se determinó sobre redispersiones diluidas (0,5% de contenido de sólidos). Se introdujeron 100 ml de esta dispersión en un tubo graduado y se midió la altura de sedimentación de los sólidos. Se obtuvieron los datos en mm de sedimentación al cabo de 24 horas. Valores mayores que 7 indican una redispersión insatisfactoria del polvo.
Los resultados del ensayo de la resistencia a la formación de bloques (BF) y del comportamiento de sedimentación (RA) de los polvos de dispersión se recopilan en la Tabla 1.
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TABLA 1
1
El Ejemplo comparativo P13 demuestra que en un procedimiento en el cual el coloide protector catiónico se utiliza durante la polimerización, se obtienen productos que no pueden redispersarse y no son estables a la formación de bloques.
Para la producción de una lechada de impermeabilización cementosa se recurrió a la formulación siguiente:
Arena de cuarzo
665 partes
Cemento Portland
50 partes
Celulosa
5 partes
Polvo de dispersión
280 partes
Agua
400 partes
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La estimación del comportamiento de transformación (VA) se realiza durante la mezcla de los componentes secos con el agua. El comportamiento de transformación de las lechadas de impermeabilización es una sensación subjetiva del operario. La transformación se clasificó como sigue:
1 =
transformación muy buena, flexible, con adherencia nula a la paleta
2 =
transformación un tanto difícil, con pequeña adherencia a la paleta
3 =
transformación insatisfactoria, viscoso y pegajoso
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Con ayuda de una cuchilla dosificadora de 2 mm de anchura de rendija, se estiró la lechada cementosa de impermeabilización para formar una película y se secó ésta en condiciones de clima normal (23ºC, 50% de humedad relativa) durante 7 días. Las películas obtenidas se evaluaron en cuanto a su flexibilidad y transformabilidad. Se clasificaron éstas como sigue:
1 =
película transformable muy satisfactoriamente, homogénea y lisa
2 =
película lisa, transformable satisfactoriamente
3 =
película lisa, menos transformable
4 =
película quebradiza, difícilmente transformable
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La determinación de la resistencia a la rotura (RF en MPas) y el alargamiento de rotura (RD en %) de las muestras se realizó en el ensayo de tracción según DIN 53455.
Los resultados para la transformación, flexibilidad, así como la resistencia a la rotura y el alargamiento de rotura al cabo de 28 días de almacenamiento en clima normal se recogen en la Tabla 2.
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TABLA 2
2
Para la producción de un adhesivo cementoso de alta flexibilidad se recurrió a la formulación siguiente:
Arena de cuarzo
576 partes
Cemento (mezcla de cemento Portland y cemento de aluminato)
300 partes
Éter de celulosa
4 partes
Polvo de dispersión
120 partes
Agua
240 partes
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La estimación del comportamiento de transformación (VA) (escala como se ha descrito anteriormente) se realizó durante la mezcla de los componentes secos con agua y se presenta en la Tabla 3.
La determinación de los valores de adherencia a la tracción en N/mm^{2} se realizó según EN 12004 (norma de ensayo EN 1348):
Almacenamiento A:
28 d, clima normal;
Almacenamiento B:
7 d clima normal/21 d almacenamiento en agua;
Almacenamiento C:
14 d clima normal/14 d almacenamiento en caliente a 70ºC/1 d clima normal
Almacenamiento D:
7 d clima normal/21 d almacenamiento en agua/5 d de 25 cambios congelación-descongelación.
\newpage
Los resultados se representan en la Tabla 3.
La determinación de la transformabilidad en mm se realizó según EN 12002. Los resultados de los diferentes polvos de dispersión se presentan en la Tabla 3.
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TABLA 3
3
Por observación de los datos puede reconocerse que, en el caso de la producción de los productos correspondientes a la invención, no se presenta problema alguno en lo que respecta a la formación de coagulado durante la producción de la mezcla de dispersión y coloide protector catiónico y aditivos. Adicionalmente, se obtienen polvos estables a la formación de bloques incluso con cantidades muy pequeñas de coloide protector catiónico, que exhiben propiedades de redispersabilidad muy satisfactorias. Además, se obtienen propiedades de transformación muy buenas incluso en el caso de altos contenidos de polímero, como por ejemplo en formulaciones de lechadas de impermeabilización o adhesivos para baldosas.
Las Tablas 2 y 3 indican que, frente a los polvos convencionales como P12 y P14, que están estabilizados exclusivamente con poli(alcohol vinílico), los polvos producidos con arreglo a la invención exhiben, en aplicaciones en las que se emplean cantidades elevadas de polvo de dispersión, elasticidad y susceptibilidad de transformación mejoradas.

Claims (10)

1. Proceso para la producción de composiciones de polvos de polímero estabilizadas catiónicamente y redispersables en agua, en el cual uno o más monómeros etilénicamente insaturados se polimerizan por radicales en medio acuoso en presencia de un coloide protector no iónico y/o de un emulsionante no iónico y se secan posteriormente, caracterizado porque las dispersiones acuosas de polímero así obtenidas se secan en presencia de un coloide protector catiónico como adyuvante de secado.
2. Proceso según la reivindicación 1, caracterizado porque como coloides protectores catiónicos se emplean polímeros que contienen unidades monómeras con grupos amonio cuaternarios.
3. Proceso según la reivindicación 2, caracterizado porque se emplean homo- o copolímeros de uno o más monómeros catiónicos del grupo que comprende cloruro de dialildimetilamonio (DADMAC), cloruro de dialildietil-amonio (DADEAC), cloruro de (3-metacriloxi)-propiltrimetilamonio (MPTAC), cloruro de (3-metacriloxi)-etiltrimetilamonio (METAC), cloruro de 3-metacrilamino)propiltrimetil-amonio (MAPTAC), metacrilato de 2-dimetilaminoetilo o 3-dimetilaminopropilmetacrilamida (DMAEMA o DMAPMA).
4. Proceso según las reivindicaciones 1 a 3, caracterizado porque se emplean coloides protectores catiónicos con un valor K (determinación basada en DIN 53726, 1% en peso en agua, 25ºC, viscosímetro Ubbelohde) de 10 a 250.
5. Proceso según las reivindicaciones 1 a 4, caracterizado porque se emplean coloides protectores catiónicos con una viscosidad Höppler de 1 a 50 mPas (determinación con el método según Höppler a 20ºC de acuerdo con DIN 53015).
6. Proceso según las reivindicaciones 1 a 5, caracterizado porque el coloide protector catiónico se emplea en una cantidad de 0,1 a 20% en peso, referida a los componentes totales de la dispersión acuosa de polímero.
7. Proceso según las reivindicaciones 1 a 6, caracterizado porque como monómeros etilénicamente insaturados se polimerizan uno o más del grupo que comprende ésteres vinílicos de ácidos alquilcarboxílicos no ramificados o ramificados con 1 a 15 átomos C, ésteres de ácido metacrílico y ésteres de ácido acrílico de alcoholes que tienen 1 a 15 átomos C, compuestos vinilaromáticos, olefinas, dienos y halogenuros de vinilo.
8. Composición de polvo de polímero estabilizada catiónicamente y redispersable en agua, que puede obtenerse por polimerización radical en medio acuoso de uno o más monómeros etilénicamente insaturados en presencia de un coloide protector no iónico y/o un emulsionante no iónico y secado subsiguiente de las dispersiones acuosas de polímero así obtenidas en presencia de un coloide protector catiónico como adyuvante de secado.
9. Utilización de la composición de polvo de polímero estabilizada catiónicamente y redispersable en agua según la reivindicación 8 en productos químicos para la construcción, revoques, composiciones de emplastecido, emplastecidos para pavimentos, composiciones de nivelación, lechadas de impermeabilización, morteros para juntas y pinturas.
10. Utilización de la composición de polvo de polímero estabilizada catiónicamente y redispersable en agua según la reivindicación 8 en el campo de los adhesivos y de los revestimientos.
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