ES2328154T3 - Composicion monocomponente de poliorganosiloxano reticulante en elastomero de silicona. - Google Patents

Composicion monocomponente de poliorganosiloxano reticulante en elastomero de silicona. Download PDF

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Abstract

Composición de poliorganosiloxano (POS) monocomponente estable durante el almacenamiento en ausencia de humedad y reticulante, en presencia de agua, a un elastómero, composición que comprende al menos un poliorganopolisiloxano POS alcoxi lineal reticulable, una carga mineral y un catalizador de reticulación C de fórmula (C): ** ver fórmula** en la que: - R e , iguales o diferentes, representan un radical alquilo C1-C8 lineal o ramificado C1-C8 - x es 0 ó 1, - cuando x es 1, R f , iguales o diferentes, representan un radical alquilo C1-C20 lineal o ramificado, saturado o insaturado, conteniendo eventualmente uno o varios átomos de oxígeno y conteniendo eventualmente una o varias funciones éster o éter, - cuando x es 0, R f , iguales o diferentes, representan un radical heteroalquilo C1-C20 lineal o ramificado, saturado o insaturado, que contiene uno o varios O, y conteniendo eventualmente una o varias funciones éster o éter, estando el catalizador presente en cantidad correspondiente a entre 0,05 y 0,35 mmol de estaño por 100 g de composición.

Description

Composición monocomponente de poliorganosiloxano reticulante en elastómero de silicona.
Campo de la invención
El campo de la invención es el de los másticos de siliconas monocomponentes, estables durante el almacenamiento en ausencia de humedad, y reticulando mediante policondensación a temperatura ambiente (por ejemplo, de 5 a 35ºC) y en presencia de agua (por ejemplo, humedad ambiente) para producir a elastómeros adherentes sobre varias superficies.
En las formulaciones de elastómeros que reticulan mediante policondensación intervienen por lo general un aceite de silicona, en general polidimetilsiloxano (PDMS), con extremos hidroxilados, eventualmente prefuncionalizados por un silano de manera que presente extremos -Si(OR)_{a}, un reticulante R_{b}Si(OR')_{4-b}, en la que b<3, un catalizador de policondensación, clásicamente una sal de estaño o un titanato de alquilo, una carga de refuerzo y eventualmente otros aditivos como cargas de relleno, promotores de la adherencia, colorantes, agentes biocidas, etc. En el momento de la reticulación, la humedad ambiental permite la reacción de policondensación, lo que lleva a la formación de la red elastomérica.
Estos elastómeros pueden usarse en muchos campos de aplicación, como el pegado, la hermeticidad, la estanqueidad y el moldeo. Se usan especialmente en la construcción, como medio de estanqueidad, para realizar junturas y/o ensamblajes.
Estos elastómeros de siliconas monocomponentes con extremos -Si(OR)_{a} se designan a veces con el nombre de elastómeros alcoxi. El problema principal que aparece con estos elastómeros es la estabilidad del producto durante el almacenamiento; el catalizador de estaño es responsable de un envejecimiento prematuro de las composiciones. Se han emprendido numerosas investigaciones en este campo para intentar incrementar la estabilidad o para conferir propiedades particulares al catalizador: documentos EP-A-1.108.752, EP-A-0885.933, WO-A-03/018.691, WO-A-03/035761, US-A-4.554.338, US-A-5.519.104 y US-A-4.749.766.
Los catalizadores de policondensación clásicos comprenden componentes de dialquilestaño, especialmente dicarboxilatos de dialquilestaño, tales como dilaurato y diacetato de dibutilestaño, compuestos de titanato de alquilo tales como tetrabutil o tetraisopropiltitanato, los quelatos de titanio (documentos EP-A-0.885.933, US-5.519.104, US-A-4.515.932, US-A-4.563.498, US-A-4.528.353).
Se han propuesto soluciones más complejas, con mezclas de catalizadores, como en el documento US-A-4.749.766, que describe mezclas de un bis(beta-dicetonato) de estaño y de un compuesto de organoestaño(IV) desprovisto de funcionalidad beta-dicetonato, que puede seleccionarse entre numerosas estructuras químicas de monoestaño, diestaño y disestannoxano. Se describen ejemplos con el compuesto clásico dilaurato de de di-n-butilestaño sólo o combinado con un quelato de estaño. Cuando se somete a un envejecimiento de 329 horas a 70ºC, las composiciones que únicamente constan de dilaurato de de di-n-butilestaño muestran un verdadero defecto de estabilidad. Por el contrario, las composiciones que comprenden las dos especies catalíticas presentan, en las mismas condiciones de envejecimiento acelerado, una estabilidad mejor.
El documento US-A-5.519.104 describe también combinaciones de dos catalizadores de estaño del tipo R_{2}Sn(dicarboxilatos), y concretamente el uso simultáneo de diacetato y dilaurato de dibutilestaño.
Otra pista de investigación ha sido el desarrollo de compuestos novedosos de estaño. Los documentos EP-A-1.108.752 y WO-A-03/018691 describen los compuestos de estaño del tipo R_{2}Sn(OR')_{2} o R_{2}SnOSn(OR')_{2}.
Ensayos realizados por el solicitante a partir de catalizador clásico dilaurato de dibutilestaño y los catalizadores propuestos en el documento EP-A-1.108.752, conducen igualmente a composiciones que no son estables durante el almacenamiento, y que por tanto no permiten garantizar la reticulación tras varios meses de almacenamiento. Se ha constatado concretamente ausencia de reticulación tras 6 meses de almacenamiento.
El objeto de la invención ha sido encontrar catalizadores de estaño que permitan obtener un compromiso excelente entre cinética de reticulación y estabilidad durante el almacenamiento.
Un objetivo importante era proponer catalizadores susceptibles de aportar por sí mismos estas propiedades, y de esta forma poder evitar el recurso a mezclas de catalizadores, que aumentan la complejidad del procedimiento y los costes de producción.
Un objetivo particular de la invención es proponer catalizadores que permitan producir composiciones que sean estables más allá de los 6 meses.
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Estos objetivos, así como otros, se consiguen mediante el uso, en una composición de elastómero alcoxi de silicona monocomponente, de un catalizador de estaño C de fórmula (C):
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fórmula en la que:
- R^{e}, iguales o diferentes, representan un radical alquilo C_{1}-C_{8} lineal o ramificado, preferentemente C_{4},
- x es 0 ó 1,
- cuando x es 1, R^{f}, iguales o diferentes, representan un radical alquilo C_{1}-C_{25} lineal o ramificado, saturado o insaturado, preferentemente C_{1}-C_{15}, conteniendo eventualmente uno o varios átomos de oxígeno, y conteniendo eventualmente una o varias funciones éster o éter; puede escribirse la fórmula C1: [R^{e}_{2}Sn(OOC-R^{f})]_{2}O,
- cuando x es 0, Rf, iguales o diferentes, representan un radical heteroalquilo C_{1}-C_{25} lineal o ramificado, saturado o insaturado, preferentemente C_{1}-C_{15}, comportando uno o varios O, y conteniendo eventualmente una o varias funciones éster o éter; puede escribirse la fórmula C2: R^{e}_{2}Sn(OOCR^{f})_{2},
Estando presente el catalizador en cualquier cantidad correspondiente a de 0,05 a 0,35 mmol de estaño por 100 g de composición, preferentemente de 0,15 a 0,32.
Los catalizadores siguientes constituyen, cada uno de ellos, realizaciones preferidas (Bu = butil):
- [R^{e}_{2}Sn(OOC-C_{11}H_{23})]_{2}O, preferentemente [Bu_{2}Sn(OOC-CnH_{23})]_{2}O
- R^{e}_{2}Sn[OOCCH_{2}(OCH_{2}CH_{2})_{3}OCH_{3}]_{2}, preferentemente Bu_{2}Sn[OOCCH_{2}(OCH_{2}CH_{2})_{3}OCH_{3}]_{2}
- R^{e}_{2}Sn(OOCCH=CHCOOR)_{2}, preferentemente Bu_{2}Sn(OOCCH=CHCOOR)_{2}, siendo R un radical alquilo C_{2}-C_{8}, eventualmente ramificado; puede tratarse de una mezcla de dichas moléculas conteniendo radicales R que tengan diferentes cantidades de C, comprendidas entre 2 y 8.
El uso de uno de estos catalizadores en las proporciones que definidas anteriormente permiten obtener por sí mismos un compromiso excelente entre cinética de reticulación y estabilidad durante el almacenamiento, teniendo por ejemplo la producción de estas composiciones una estabilidad que supera los 6 meses, es decir, que estas composiciones, tras un almacenamiento de larga duración, siguen siendo capaces de reticularse convenientemente. Así, debe entenderse que el uso en una misma composición de una mezcla de al menos dos de ellos queda comprendido en el ámbito de la invención.
Se conoce la preparación de compuestos orgánicos de estaño. Se pueden citar las siguientes referencias: Main Group Metal Chemistry, 25(10), 635-642, 2002; Journal of Organometallic Chemistry, 430(2), 167-73, 1992; Journal of Organometallic Chemistry, 412(1-2), 39-45, 1991; Journal of Organometallic Chemistry, 372(2), 193-9, 1989; Tetrahedron, 45(4), 1219-29, 1989; Journal of Organometallic Chemistry, 311(3), 281-8, 1986; Synthesis and Reactivity in Inorganic and Metal-Organic Chemistry, 32(8), 1373-1392, 2002; Chinese Journal of Chemistry, 19(11), 1141-1145, 2001; Synthesis and Reactivity in Inorganic and Metal-Organic Chemistry, 30(9), 1715-1729, 2000; Zeitschrift für Kristallographie, 214(11), 758-762, 1999; Applied Organometallic Chemistry, 7(1), 39-43, 1993; Journal of Organometallic Chemistry, 430(2), 139-48, 1992, documento GB-A-1.009.368.
La invención tiene por tanto como objeto una composición de poliorganosiloxano (POS) monocomponente estable durante el almacenamiento en ausencia de humedad y convirtiéndose por reticulación, en presencia de agua, en elastómero, composición que comprende al menos un poliorganopolisiloxano POS lineal reticulable, una carga mineral y un catalizador como el descrito anteriormente en cantidad correspondiente a de 0,05 a 0,35 mmol de estaño por 100 g de composición, preferentemente de 0,15 a 0,32.
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En una realización preferida, dicha composición se caracteriza porque comprende:
- A - al menos un poliorganopolisiloxano lineal reticulable A de fórmula (A):
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en la que:
- los sustituyentes R^{1}, iguales o diferentes, representan cada uno un radical hidrocarburo C_{1}-C_{3} monovalente saturado o no, sustituido o no sustituido, alifático, cíclico o aromático;
- los sustituyentes R^{2}, iguales o diferentes, representan cada uno un radical hidrocarburo C_{1}-C_{13} monovalente saturado o no, sustituido o no sustituido, alifático, cíclico o aromático;
- los sustituyentes R^{3}, iguales o diferentes, representan cada uno un radical alquilo C_{1}-C_{8}, lineal o ramificado, o un cicloalquilo C_{3} a C_{8}
- n tiene un valor suficiente para conferir al POS A una viscosidad dinámica a 25ºC comprendida entre 500 y 1.000.000 mPa.s;
- a es cero o 1;
- b es cero o 1;
- B - eventualmente al menos una resina de poliorganosiloxano B funcionalizada mediante al menos un radical alcoxi (OCH_{2}CH_{2})_{b}OR^{3} con b y R^{3} habiéndose definido anteriormente y presentando, en su estructura, al menos dos motivos siloxilos diferentes elegidos entre los de fórmulas (R^{1})_{3}SiO_{1/2} (motivo M), (R^{1})_{2}SiO_{2/2} (motivo D), R^{1}SiO_{3/2} (motivo T) y SiO_{2} (motivo Q), siendo al menos uno de estos motivos un motivo T o Q, teniendo los radicales R^{1}, iguales o diferentes, los significados dados anteriormente a propósito de la fórmula (A), teniendo dicha resina un contenido ponderado en radicales (OCH_{2}CH_{2})_{b}OR^{3} comprendida entre 0,1 y 10%, entendiendo que una parte de los radicales R^{1} son radicales (OCH_{2}CH_{2})_{b}OR^{3};
-C- un catalizador de reticulación según la invención;
-D- eventualmente al menos un reticulante D de fórmula:
(R^{2})_{a}Si[(OCH_{2}CH_{2})_{b}OR^{3}]_{4-a}
Siendo R^{2}, R^{3}, a y b tal como se han definido anteriormente,
- E - eventualmente al menos un polidiorganosiloxano E lineal no reactivo y no funcionarizado de fórmula:
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en la que:
- los sustituyentes R^{1}, iguales o diferentes, tienen los mismos significados que los definidos anteriormente para el poliorganosiloxano A;
- m tiene un valor suficiente para conferir al polímero E una viscosidad dinámica a 25ºC comprendida entre 10 y 200.000 mPa.s;
- F - una carga mineral F, concretamente carga de refuerzo y/o de relleno, preferentemente a base de sílice;
- H - eventualmente al menos un agente auxiliar H.
La composición según la invención corresponde a una realización en la que el constituyente esencial, es decir el POS A está funcionalizado en sus extremos mediante radicales alcoxi. Estos POS A funcionalizados corresponden a una forma estable en ausencia de humedad, del mástico monocomponente aquí considerado. En la práctica, esta forma estable es la de la composición acondicionada en cartuchos cerrados herméticamente, que el operario abrirá en el momento de usarlos, y que le permitirá aplicar el mástico sobre todos los soportes deseados.
La técnica anterior ofrece diferentes vías para obtener estos compuestos. A título de ejemplo, el POS A puede ser portador de funciones hidroxilo (precursor hidroxilado A'), y se pueden hacer reaccionar dichas funciones con un silano reticulante D siguiendo un procedimiento de condensación. El precursor hidroxilado A' del POS A funcionalizado con alcoxi puede ser un polidiorganosiloxano \alpha,\omega-hidroxilado de fórmula
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siendo R^{1} y n como se han definido anteriormente en la fórmula (A).
La eventual resina POS B funcionalizada con alcoxi puede producirse de la misma forma que el POS A funcionalizado con alcoxi, por condensación con un reticulante de silicona D portador de radicales de funcionalización alcoxi.
El precursor de la resina POS B alcoxi puede ser una resina de POS B' hidroxilada adecuada a la definición anteriormente proporcionada para B con la diferencia de que una parte de los radicales R^{1} corresponden a OH.
Entre los auxiliares H o aditivos particularmente interesantes para la composición según la invención, se citará a los promotores de adherencia y a los aditivos que favorecen la estabilidad de las composiciones.
De esta forma, la composición POS de mástico monocomponente según la invención comprenderá preferentemente al menos un promotor de adherencia H1 aminado o no aminado, preferentemente un compuesto organosilícico, preferentemente un silano, conteniendo al mismo tiempo:
(1) uno o varios grupos hidrolizables unidos al átomo de silicio y
(2) uno o varios grupos orgánicos que contienen radicales seleccionados entre el grupo de radicales aminados (o diaminados), (met)acrilato, epoxi, alquenilo (normalmente de 2 a 6 C) y/o alquilo (normalmente de 1 a 8 C).
A título de ejemplos, se puede utilizar uno de los silanos siguientes, o una mezcla de al menos dos de ellos:
- 3-aminopropiltrietoxisilano,
- beta-aminoetil-gamma-aminopropiltrimetoxisilano
- beta-aminoetil-gamma-aminopropilmetildimetoxisilano
- 3-aminopropiltrimetoxisilano,
- viniltrimetoxisilano,
- 3-glicidiloxipropil-trimetoxisilano,
- 3-metacriloxipropiltrimetoxisilano,
- propiltrimetoxisilano,
- metiltrimetoxisilano,
- etiltrimetoxisilano,
- viniltrietoxisilano,
- 3-aminopropilmetildimetoxisilano,
- 3-aminopropilmetildietoxisilano,
- metiltrietoxisilano,
- propiltrietoxisilano,
- tétraetoxisilano,
- tetrapropoxisilano,
- tetraisopropoxisilano,
u oligómeros poliorganosiloxánicos que contienen dichos grupos orgánicos en cantidad superior al 20%.
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También se puede usar como promotor de adherencia un silicato que contiene uno o varios grupos hidrolizables, concretamente grupos alquilos, normalmente de 1 a 8 C. Se pueden citar los silicatos de propilo, silicatos de isopropilo y silicatos de etilo. Los silicatos pueden estar policondensados o no.
Ésta podrá igualmente contener un aditivo de estabilidad H2 (además de H1 o no) cuyo objetivo será reaccionar con el agua residual contenida en el cartucho dónde haya penetrado por un defecto en la estanqueidad de éste. Se usará preferentemente hexametildisilazano, viniltrimetoxisilano y sus mezclas.
Para detallar un poco más la naturaleza de los elementos constitutivos de la composición según la invención, es necesario precisar que los sustituyentes R^{1} de los polímeros POS A, de las resinas B y de los polímeros E facultativos se pueden seleccionar entre el grupo constituido por:
- los radicales alquilo y halogenoalquilo que tengan de 1 a 13 átomos de carbono,
- los radicales cicloalquilo y halogenocicloalquilos que tengan de 5 a 13 átomos de carbono,
- los radicales alquenilo que tengan de 2 a 8 átomos de carbono,
- los radicales arilo y halogenoarilo mononucleares que tengan de 6 a 13 átomos de carbono,
- los radicales cianoalquilo cuyas cadenas de alquilo tengan de 2 a 3 átomos de carbono,
siendo particularmente preferidos los radicales metilo, etilo, propilo, isopropilo, n-hexilo, fenilo, vinilo y 3,3,3-trifluoropropilo.
Con mayor precisión aún, y a título no limitativo, los sustituyentes R^{1} mencionados anteriormente para los polímeros POS A y E (facultativos) comprenden:
- los radicales alquilo y halogenoalquilo que tengan de 1 a 13 átomos de carbono tales como los radicales metilo, etilo, propilo, isopropilo, butilo, pentilo, hexilo, etil-2 hexilo, octilo, decilo, trifluoro-3,3,3 propilo, trifluoro-4,4,4 butilo, pentafluoro-4,4,4,3,3 butilo,
- los radicales cicloalquilo y halogenocicloalquilo que tengan de 5 a 13 átomos de carbono tales como los radicales ciclopentilo, ciclohexilo, metilciclohexilo, propilciclohexilo, difluoro-2,3 ciclobutilo, difluoro-3,4 metil-5 cicloheptilo,
- los radicales alquenilo que tengan de 2 a 8 átomos de carbono tales como los radicales vinilo, alilo, buteno-2-ilo,
- los radicales arilo y halogenoarilo mononucleares que tengan de 6 a 13 átomos de carbono tales como los radicales fenilo, tolilo, xililo, clorofenilo, diclorofenilo, triclorofenilo,
- los radicales cianoalquilo cuyas cadenas de alquilo tienen de 2 a 3 átomos de carbono tales como los radicales \beta-cianoetilo y \gamma-cianopropilo.
A título de ejemplos concretos de motivos siloxilo D: (R^{1})_{2}SiO_{2/2} presentes en los diorganopolisiloxanos A y en los diorganopolisiloxanos no reactivos E facultativos, se pueden citar:
(CH_{3})_{2}SiO,
CH_{3}(CH_{2}=CH)SiO,
CH_{3}(C6H5)SiO,
(C_{6}H_{5})_{2}SiO,
CF_{3}CH_{2}CH_{2}(CH_{3})SiO,
NC-CH_{2}CH_{2}(CH_{3})SiO,
NC-CH(CH_{3})CH_{2}(CH_{2}=CH)SiO,
NC-CH_{2}CH_{2}CH_{2}(C_{6}H_{5})SiO.
Debe comprenderse que, en el ámbito de la presente invención, se pueden usar como los polímeros funcionalizados A una mezcla constituida por varios polímeros, que se diferencian entre sí por el valor de la viscosidad y/o la naturaleza de los sustituyentes unidos a los átomos de silicio. Debe indicarse además que los polímeros funcionalizados A pueden eventualmente comprender los motivos siloxilo T de fórmula R^{1}SiO_{3/2} y/o los motivos siloxilo Q: SiO_{4/2}, en la proporción de hasta 1% (expresando este % el número de motivos T y/o Q por 100 átomos de silicio). Se aplican las mismas consideraciones a los polímeros E.
Los sustituyentes R^{1} de los polímeros funcionalizados A y de los polímeros E (facultativos) ventajosamente utilizados, dada su disponibilidad entre los productos industriales, son los radicales metilo, etilo, propilo, isopropilo, n-hexilo, fenilo, vinilo y 3,3,3-trifluoropropilo. Más ventajosamente, al menos un 80% en número de estos sustituyentes son radicales metilo.
Se usan los polímeros funcionalizados A que tienen una viscosidad dinámica a 25ºC comprendida entre 500 y 1.000.000 mPa.s y, preferentemente, comprendida entre 2.000 y 200.000 mPa.s.
Tratándose de los polímeros E (facultativos), muestran una viscosidad dinámica a 25ºC comprendida entre 10 y 200.000 mPa.s y, preferentemente comprendida entre 50 y 150.000 mPa.s.
Los polímeros E, cuando se usan, pueden introducirse en su totalidad o en varias porciones y en varias etapas, o en una sola etapa de la preparación de la composición.
Las eventuales fracciones pueden ser iguales o diferentes en términos de la naturaleza y/o proporciones. Preferentemente, E se introduce completamente en una sola etapa.
Como ejemplos de sustituyentes R^{1} de las resinas POS B convenientes o que se usan ventajosamente, se pueden citar los diferentes radicales R^{1} del tipo de los mencionados particularmente con anterioridad para los polímeros funcionarizados A. Estas resinas siliconas son polímeros poliorganosiloxanos ramificados bien conocidos cuyos procedimientos de preparación se describen en numerosas patentes. Como ejemplos concretos de resinas que se pueden usar, se pueden citar las resinas MQ, MDQ, TD y MDT.
Preferentemente, como ejemplo de resinas que se pueden usar, se pueden citar, se pueden citar las resinas POS B que no contienen, en su estructura, motivos Q. De forma más preferente, como ejemplos de resinas que se pueden usar, se pueden citar las resinas TD y MDT funcionalizadas que comprenden al menos un 20% en peso de motivos T y que tienen un contenido ponderado en agrupamientos alcoxi comprendido entre 0,3 y 5%. De forma más preferente aún, se usan resinas de este tipo, en la estructura de las cuales al menos un 80% en número de los sustituyentes R^{1} son radicales metilo. Los agrupamientos alcoxi de las resinas B pueden estar soportados por los motivos M, D y/o T.
Respecto a los POS A funcionalizados y a los reticulantes D, se pueden citar a título de ejemplos concretos de sustituyentes R^{2} particularmente adecuados, los mismos radicales que los mencionados más arriba para los sustituyentes R^{1} de los polímeros A.
Tratándose de los sustituyentes R^{3}, R^{4}, R^{5} constitutivos de los radicales alcoxi, se mencionará que los radicales alquilo C_{1}-C_{4}, tales como los radicales metilo, etilo, propilo, isopropilo y n-butilo, se consideran muy especialmente apropiados.
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Según una realización preferida de la composición según la invención, los radicales alcoxi utilizados en la funcionalización del POS inicialmente hidroxilado pertenecen a los reticulantes silano D seleccionados entre el grupo que comprende
Si(OCH_{3})_{4}
Si(OCH_{2}CH_{3})_{4}
Si(OCH_{2}CH_{2}CH_{3})_{4}
(CH_{3}O)_{3}SiCH_{3}
(C_{2}H_{5}O)_{3}SiCH_{3}
(CH_{3}O)_{3}Si(CH=CH_{2})
(C_{2}H_{5}O)_{3}Si(CH=CH_{2}
(CH_{3}O)_{3}Si(CH_{2}-CH=CH_{2})
(CH_{3}O)_{3}Si[CH_{2}-(CH_{3})C=CH_{2}]
(C_{2}H_{5}O)_{3}Si_{#}(OCH_{3})
Si(OCH_{2}-CH_{2}-OCH_{3})_{4}
CH_{3}Si(OCH_{2}-CH_{2}-OCH_{3})_{3}
(CH_{2}=CH)Si(OCH_{2}CH_{2}OCH_{3})_{3}
C_{6}H_{5}Si(OCH_{3})_{3}
C_{6}H_{5}Si(OCH_{2}-CH_{2}-OCH_{3})_{3}.
Según una realización de la invención, la composición que comprende el POS A y el catalizador, puede también comprender al menos un reticulante D como se ha descrito más arriba.
La carga mineral F puede estar constituida por silicio amorfo en forma de un sólido. Es estado físico en el que se presenta el silicio es indiferente, es decir, que dicha carga puede presentarse en forma de polvo, gránulos o bolas.
A título de silicio amorfo susceptible de ser empleado en la invención, son adecuados todos los silicios precipitados o pirógenos (o silicios de combustión) conocidos por el experto en la técnica. Se entenderá que se pueden usar también mezclas de distintos silicios.
Se prefieren los silicios de precipitación en forma de polvo, los silicios de combustión en forma de polvo o sus mezclas; su superficie específica BET es en general superior a 40 m^{2}/g y preferentemente, está comprendida entre 100 y 300 m^{2}/g; más preferentemente, se utilizan los silicios de combustión en forma de polvo.
Según una variante, la carga F puede estar constituida, además o en lugar del silicio, por cargas planas opacantes tales como carbonatos de calcio, óxidos de titanio o de aluminio, incluso por negros de humo.
En la práctica, las cargas F pueden presentarse en la forma de productos minerales y/o orgánicos más gruesamente divididos, con un diámetro de partícula promedio superior a 0,1 micrómetros; entre las cargas preferidas figuran el cuarzo pulverizado, los silicios de diatomeas, el carbonato de calcio, arcilla calcinada, óxido de titanio del tipo rutilo, óxidos de hierro, de cinc, de cromo, de circonio, de magnesio, las diferentes formas de la alúmina (hidratado o no), nitruro de boro, litopone, metaborato de bario, polvo de lija, serrín de madera, ftalocianinas, fibras minerales y orgánicas, polímeros orgánicos (politetrafluoroetileno, polietileno, polipropileno, poliestireno, cloruro de polivinilo).
Estas cargas pueden estar modificadas superficialmente, y más especialmente las cargas de origen mineral, por tratamiento con diferentes compuestos organosilícicos u orgánicos habitualmente usados para este uso. Así, estos compuestos organosilícicos pueden ser organoclorosilanos, diorganociclopolisiloxanos, hexaorganodisiloxanos, hexaorganodisilazanos o diorganociclopolisilazanos (patentes FR 1.126.884, FR 1.136.885, FR 1.236.505, GB 1.024.234). Las cargas tratadas encierran, en la mayor parte de los casos entre un 3 y un 30% de su peso en compuestos organosilícicos.
La introducción de las cargas tiene por objetivo conferir buenas propiedades mecánicas y reológicas a los elastómeros referidas al endurecimiento de las composiciones según la invención. Se puede introducir una sola especia de cargas, o mezclas de varias especies.
En combinación con las cargas, se pueden usar pigmentos minerales y/u orgánicos así como agentes que mejoren la resistencia térmica (sales y óxidos de tierras raras tales como los óxidos e hidróxidos de cerio) y/o la resistencia a la llama de los elastómeros. Entre los agentes que mejoran la resistencia a la llama se pueden citar los derivados orgánicos halogenados, los derivados orgánicos de fósforo, derivados del platino tales como el ácido cloroplatínico (sus productos de reacción con los alcanoles, los éteres-óxidos), los complejos de cloruro platinoso-olefinas. Estos pigmentos y agentes representan en su conjunto un máximo del 20% del peso de las cargas.
Según una característica preferida de la invención, la composición POS de mástico monocomponente está constituida por:
- 100 partes en peso de diorganopolisiloxano(s) lineal(s) A,
- de 0 a 30, preferentemente de 5 a 15, partes en peso de resina(s) hidroxilada(s) B,
- de 2 a 15, preferentemente de 3,5 a 12, partes en peso de reticulante(s) D,
- de 0 a 60, preferentemente de 5 a 60, partes en peso de diorganopolisiloxano(s) lineales(s) E,
- de 2 a 250, preferentemente de 10 a 200, partes en peso de carga a base de sílice y/o de carbonato F, y
- de 0 a 20, concretamente de 0,1 a 20, preferentemente de 0,1 a 10, partes en peso de promotor de adherencia H,
con al menos un catalizador según la invención, presente en cantidad correspondiente a entre 0,05 y 0,35 mmol de estaño por 100 g de composición, preferentemente entre 0,15 y 0,32.
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Otros agentes auxiliares y aditivos H habituales se pueden incorporar a la composición según la invención; éstos se eligen en función de las aplicaciones en las que se van a usar dichas composiciones.
Las composiciones según la invención endurecen a temperatura ambiente y concretamente a temperaturas comprendidas entre 5 y 35ºC en presencia de humedad.
Estas composiciones se pueden usar en aplicaciones múltiples tales como las junturas en la industria de la construcción, el ensamblaje y el pegado de materiales de lo más diverso (metales, materias plásticas como por ejemplo PVC, PMMA, policarbonato; cauchos naturales y sintéticos; madera; cartón; porcelana; ladrillo; vidrio; piedra; asfalto; elementos de mampostería), y esto tanto en el marco de la industria de la construcción como en la industria del automóvil, de los electrodomésticos y la electrónica.
Según otro de sus aspectos, la presente invención tiene igualmente por objeto un elastómero, en particular elastómero susceptible de adherirse a diferentes sustratos, obtenido mediante reticulación y endurecimiento de la composición de mástico de silicona monocomponente anteriormente descrita. Siguiendo la realización preferida, esta composición contiene al menos un promotor de adherencia H1 como se ha definido anteriormente.
Las composiciones de organopolisiloxanos monocomponentes según la presente invención se preparan protegidas de la humedad operando en un reactor cerrado, provisto de un agitador, en el que según necesidad se puede hacer el vacío, y después sustituir eventualmente el aire extraído por un gas anhidro, por ejemplo por nitrógeno.
A título de ejemplos de utillaje, se pueden citar: dispensadores lentos, mezcladores de palas, de hélices, de brazo, de ancla, mezcladores orbitales, mezcladores de vaivén, extrusoras de husillo único o de múltiples husillos.
La invención se refiere también al uso de uno o varios catalizadores C, para la catálisis de las composiciones reticulantes de silicona mediante policondensación a temperatura ambiente (por ejemplo entre 5 y 35ºC) y en presencia de agua (por ejemplo humedad ambiente), por ejemplo la de composiciones que están destinadas a producir elastómeros que se adhieren a diversos soportes. En la realización preferida, este o estos catalizadores se utilizan solos para la catálisis de las composiciones de silicona que se han descrito específicamente más arriba, es decir elastómeros alcoxi de silicona monocomponente.
El uso de estos catalizadores permite obtener un compromiso excelente entre la cinética de reticulación y la estabilidad durante el almacenamiento, con por ejemplo la producción de composiciones que tengan una estabilidad superior a 6 meses, es decir, estas composiciones tras un almacenamiento de larga duración siguen siendo capaces de reticularse convenientemente. Los ejemplos que siguen demuestran que estos objetos se alcanzan, y que por ejemplo, tras 6 meses de almacenamiento, las composiciones según la invención son aptas para reticularse a una velocidad conveniente, y para producir un elastómero de dureza aceptable.
La invención se comprenderá mejor con ayuda de los siguientes ejemplos no limitantes.
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Ejemplos
I - Ejemplo comparativo 1
En la cuba de un mezclador uniaxial "mariposa" se introdujeron 724 g de aceite A de polidimetilsiloxano alfaomega-difuncional (SiVi(OMe)_{2}) de una viscosidad aproximada de 135.000 mPa.s, 300 g de aceite de polidimetilsiloxano alfaomega-trimetilsililado de una viscosidad aproximada de 100 mPa.s y 36 g de reticulante viniltrimetoxisilano. El conjunto se mezcló a 200 rpm, durante 2 min, a continuación se añadieron 114 g de sílice Aerosil 150 de Degussa con una velocidad de agitación moderada (160 rpm), y a continuación más rápida (4 min a 400 rpm) para conseguir la dispersión en la mezcla. Se añadieron aproximadamente 2,88 g de dilaurato de dibutilestaño (0,38 mmol de estaño/100 g de producto) y 18 g de 3-aminopropiltrietoxisilano. Tras 4 min de mezcla a 400 rpm, se disminuye la velocidad de agitación hasta 130 rpm y se desgasificó la mezcla a vacío a 50 mbar (5 kPa). La preparación se transfirió a continuación a un recipiente para almacenamiento.
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II - Ejemplo comparativo 2
En la cuba de un mezclador uniaxial "mariposa" se introdujeron 800 g de aceite A polidimetilsiloxano alfaomega-difuncional (SiVi(OMe)_{2}) de viscosidad aproximada de 135.000 mPa.s, 240 g de aceite polidimetilsiloxano alfa-omega-trimetilsililado de viscosidad aproximada de 100 mPa.s y 36 g de reticulante viniltrimetoxisilano. El conjunto se mezcló a 200 rpm, durante 2 min, después se añadieron 114 g de sílice Aerosil 150 de Degussa con una velocidad de agitación moderada (160 rpm), y a continuación más rápida (4 min a 400 rpm) para conseguir la dispersión en la mezcla. Se añadieron a continuación 2,6 g de catalizador A (0,38 mmol de estaño/100 g de producto). Tras 4 min de mezcla a 400 rpm, se disminuye la velocidad de agitación a 130 rpm y se desgasificó la mezcla a vacío a 50 mbar
(5 kPa). La preparación se transfirió a continuación a un recipiente para almacenamiento.
Catalizador A: Bu_{2}Sn[(OCH_{2}CH_{2})_{2}OCH_{3}]_{2} descrito en el documento EP-A-1.108.752.
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III - Ejemplo comparativo 3
Se siguió el mismo protocolo que en el ejemplo 2 salvo diferencias en la naturaleza y cantidad de catalizador: se añadieron 2,12 g de catalizador B (0,38 mmol de estaño/100 g de producto).
Catalizador B: Bu_{2}Sn[(OCH_{2}CH_{2})N(CH_{2}CH_{3})_{2}]_{2} -descrito en el documento EP-A-1.108.752.
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IV - Ejemplo comparativo 4
Se siguió el mismo protocolo que en el ejemplo 2 salvo diferencias en la naturaleza y cantidad de catalizador: se añadieron 2,64 g de catalizador C (0,38 mmol de estaño/100 g de producto).
Catalizador C: {Bu_{2}[CH_{3}O(CH_{2}CH_{2}O)_{7}]Sn}_{2}O -descrito en el documento EP-A-1.108.752.
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V - Resultados para los ejemplos 1 a 4
En la tabla siguiente se midió la dureza en una probeta de 6 mm de espesor tras 1 semana de reticulación a 23ºC, 50% HR (humedad residual)
5
Los catalizadores ensayados no producen composiciones estables durante el almacenamiento.
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VI - Ejemplo comparativo 5
En la cuba de un mezclador uniaxial "mariposa" se introdujeron 724 g de aceite A polidimetilsiloxano alfaomega-difuncional (SiVi(OMe)_{2}) de viscosidad aproximada de 135.000 mPa.s, 300 g de aceite polidimetilsiloxano alfa-omega-trimetilsililado de viscosidad aproximada de 100 mPa.s y 36 g de reticulante tipo viniltrimetoxisilano. El conjunto se mezcló a 200 rpm durante 2 min, a continuación se añadieron 114 g de sílice Aerosil 150 de Degussa con una velocidad de agitación moderada (160 rpm), y a continuación más rápida (4 min a 400 rpm) para finalizar la dispersión en la mezcla. Se añadieron entonces 1,92 g de dilaurato de dibutilestaño (0,26 mmol de estaño/100 g de producto) y 18 g de 3-aminopropiltrietoxisilano. Tras 4 min de mezcla a 400 rpm, se disminuye la velocidad de agitación a 130 rpm y se desgasificó la mezcla a vacío a 50 mbar (5 kPa). La preparación se transfirió a continuación a un recipiente para almacenamiento.
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VII - Ejemplo 6
Se vuelve a realizar el ensayo del ejemplo 5 sustituyendo 1,92 g de dilaurato de dibutilestaño por 1,49 g (es decir, 0,26 mmol de estaño por 100 g de mástico) de catalizador [(C_{4}H_{9})_{2}Sn(OOC-C_{11}H_{23})]_{2}O (comercializado por Goldschmidt con la referencia Tegokat 225).
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VIII - Ejemplo 7
Se vuelve a realizar el ensayo del ejemplo 5 sustituyendo 1,92 g de dilaurato de dibutilestaño por 1,73 g (es decir, 0,26 mmol de estaño por 100 g de mástico) de catalizador Bu_{2}Sn[OOCCH_{2}(OCH_{2}CH_{2})_{3}OCH_{3}]_{2}
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IX - Ejemplo comparativo 8
Se vuelve a realizar el ensayo del ejemplo 5 sustituyendo 1,92 g de dilaurato de dibutilestaño por 1,1 g (es decir, 0,26 mmol de estaño por 100 g de mástico) de diacetato de dibutilestaño.
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X - Ejemplo 9
Se vuelve a realizar el ensayo del ejemplo 5 sustituyendo 1,92 g de dilaurato de dibutilestaño por 1,92 g (es decir, 0,26 mmol de estaño por 100 g de mástico) de maleinato-éster de dibutilestaño (Metatin 725, de la empresa Acima, o documento GB-A-1.009.368).
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XI - Ejemplo comparativo 10
Se vuelve a realizar el ensayo del ejemplo 5 sustituyendo 1,92 g de dilaurato de dibutilestaño por 1,73 g (es decir, 0,26 mmol de estaño por 100 g de mástico) del neodecanoato de dibutilestaño.
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XII - Ejemplo 11
Se vuelve a realizar el ensayo del ejemplo 1 sustituyendo 2,88 g de dilaurato de dibutilestaño por 2,23 g (es decir, 0,38 mmol de estaño por 100 g de mástico) del catalizador del ejemplo 6.
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XIII - Ejemplo 12
Se vuelve a realizar el ensayo del ejemplo 5 sustituyendo 1,92 g de dilaurato de dibutilestaño por 2,59 g (es decir, 0,38 mmol de estaño por 100 g de mástico) del catalizador del ejemplo 7.
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XIV - Resultados para los ejemplos 5 a 12
1/ En la tabla siguiente se recogen los resultados de dureza medidos en una probeta de 6 mm de espesor tras 1 semana de reticulación a 23ºC, 50% HR.
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6
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2/ Cinética de endurecimiento
7
8
3/ Conclusiones
Los catalizadores según la invención (ejemplos 6, 7 y 9) mejoran la estabilidad a 6 meses de las composiciones. Los de los ejemplos 6 y 7 se revelan como los de mejor rendimiento. Sin embargo parece necesario respetar un contenido máximo en catalizador, que se ha fijado en aproximadamente 0,35 mmol de estaño por 100 g de composición.
Debe entenderse bien que la invención definida por las reivindicaciones adjuntas no está limitada a las realizaciones concretas indicadas en la descripción anterior, sino que engloba las variantes que no se salen del ámbito ni del espíritu de la presente invención.
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Referencias citadas en la descripción
Esta lista de referencias citadas por el solicitante está prevista únicamente para ayudar al lector y no forma parte del documento de patente europea. Aunque se ha puesto el máximo cuidado en su realización, no se pueden excluir errores u omisiones y la OEP declina cualquier responsabilidad en este respecto.
Documentos de patente citados en la descripción
\bullet EP 1108752 A [0004] [0008] [0009] [0061] [0062]
\bullet EP 0885933 A [0004] [0005]
\bullet WO 03018691 A [0004] [0008]
\bullet WO 03035761 A [0004]
\bullet US 4554338 A [0004]
\bullet US 5519104 A [0004] [0005] [0007]
\bullet US 4749766 A [0004] [0006]
\bullet US 4515932 A [0005]
\bullet US 4563498 A [0005]
\bullet US 4528353 A [0005]
\bullet GB 1009368 A [0016] [0070]
\bullet FR 1126884 [0047]
\bullet FR 1136885 [0047]
\bullet FR 1236505 [0047]
\bullet GB 1024234 A [0047].
Documentos de patente no citados en la descripción
\bulletMain Group Metal Chemistry, 2002, vol. 25 (10), 635-642 [0016]
\bulletJournal of Organometallic Chemistry, 1992, vol. 430 (2), 167-73 [0016]
\bulletJournal of Organometallic Chemistry, 1991, vol. 412 (1-2), 39-45 [0016]
\bulletJournal of Organometallic Chemistry, 1989, vol. 372 (2), 193-9 [0016]
\bulletTetrahedron, 1989, vol. 45 (4), 1219-29 [0016]
\bulletJournal of Organometallic Chemistry, 1986, vol. 311 (3), 281-8 [0016]
\bulletSynthesis and Reactivity in Inorganic and Metal-Organic Chemistry, 2002, vol. 32 (8), 1373-1392 [0016]
\bulletChinese Journal of Chemistry, 2001, vol. 19 (11), 1141-1145 [0016]
\bulletSynthesis and Reactivity in Inorganic and Metal-Organic Chemistry, 2000, vol. 30 (9), 1715-1729 [0016]
\bulletZeitschrift für Kristallographie, 1999, vol. 214 (11), 758-762 [0016]
\bulletApplied Organometallic Chemistry, 1993, vol. 7 (1), 39-43 [0016]
\bulletJournal of Organometallic Chemistry, 1992, vol. 430 (2), 139-48 [0016].

Claims (17)

1. Composición de poliorganosiloxano (POS) monocomponente estable durante el almacenamiento en ausencia de humedad y reticulante, en presencia de agua, a un elastómero, composición que comprende al menos un poliorganopolisiloxano POS alcoxi lineal reticulable, una carga mineral y un catalizador de reticulación C de fórmula
(C):
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9
\vskip1.000000\baselineskip
en la que:
- R^{e}, iguales o diferentes, representan un radical alquilo C_{1}-C_{8} lineal o ramificado C_{1}-C_{8}
- x es 0 ó 1,
- cuando x es 1, R^{f}, iguales o diferentes, representan un radical alquilo C_{1}-C_{20} lineal o ramificado, saturado o insaturado, conteniendo eventualmente uno o varios átomos de oxígeno y conteniendo eventualmente una o varias funciones éster o éter,
- cuando x es 0, R^{f}, iguales o diferentes, representan un radical heteroalquilo C_{1}-C_{20} lineal o ramificado, saturado o insaturado, que contiene uno o varios O, y conteniendo eventualmente una o varias funciones éster o éter,
estando el catalizador presente en cantidad correspondiente a entre 0,05 y 0,35 mmol de estaño por 100 g de composición.
2. Composición según la reivindicación 1, en la que la cantidad de catalizador corresponde a entre 0,15 y 0,32 mmol de estaño por 100 g de composición.
3. Composición según la reivindicación 1 ó 2, que comprende un catalizador de fórmula [Bu_{2}Sn(OOC-C_{11}H_{23})]_{2}O.
4. Composición según una de las reivindicaciones 1 a 3, que comprende un catalizador de fórmula BU_{2}Sn[OOCCH_{2}(OCH_{2}CH_{2})_{3}OCH_{3}]_{2}.
5. Composición según una de las reivindicaciones 1 a 4, que comprende un catalizador de fórmula Bu_{2}Sn
(OOCCH=CHCOOR)_{2}, siendo R un radical alquilo C_{2}-C_{8}, eventualmente ramificado.
6. Composición según la reivindicación 5, que comprende una mezcla de al menos dos compuestos de fórmula Bu_{2}Sn(OOCCH=CHCOOR)_{2} que comprende radicales R que tengan números diferentes de átomos de carbono.
7. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6, que comprende como único catalizador de reticulación un compuesto de fórmula (C).
8. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6, en la que la reticulación está catalizada por una mezcla de al menos dos compuestos de fórmula (C).
\newpage
9. Composición según una de las reivindicaciones 1 a 8, que comprende:
- A - al menos un poliorganopolisiloxano lineal reticulable A de fórmula:
10
en la que:
- los sustituyentes R^{1}, iguales o diferentes, representan cada uno un radical hidrocarburo C_{1} a C_{13} monovalente saturado o no, sustituido o no sustituido, alifático, cíclico o aromático;
- los sustituyentes R^{2}, iguales o diferentes, representan cada uno un radical hidrocarburo C_{1} a C_{13} monovalente saturado o no, sustituido o no sustituido, alifático, cíclico o aromático;
- los sustituyentes R^{3}, iguales o diferentes, representan cada uno un radical alquilo C_{1} a C_{8}, lineal o ramificado, o un cicloalquilo C_{3} a C_{8}
- n tiene un valor suficiente para conferir al POS A una viscosidad dinámica a 25ºC comprendida entre 1.000 y 1.000.000 mPa.s;
- a es cero o 1;
- b es cero o 1
- B - eventualmente al menos una resina de poliorganosiloxano B funcionalizada por al menos un radical alcoxi (OCH_{2}CH_{2})_{b}OR^{3} habiéndose definido anteriormente b y R^{3} y que presenta, en su estructura, al menos dos motivos siloxilo diferentes escogidos entre los de las fórmulas (R^{1})_{3}SiO_{1/2} (motivo M), (R^{1})_{2}SiO_{2/2} (motivo D), R^{1}SiO_{3/2} (motivo T) y SiO_{2} (motivo Q), siendo al menos uno de dichos motivos un motivo T o Q, los radicales R^{1}, iguales o diferentes, teniendo los significados dados anteriormente a propósito de la fórmula (A), teniendo dicha resina un contenido ponderado en radicales (OCH_{2}CH_{2})_{b}OR^{3} comprendido entre 0,1 y 10%, entendiendo que una parte de los radicales R^{1} son los radicales (OCH_{2}CH_{2})_{b}OR^{3};
- C - el catalizador de reticulación según la invención;
- D - eventualmente al menos un reticulante D de fórmula:
(R^{2})_{a}Si \ [(OCH_{2}CH_{2})_{b}OR^{3}]_{4-a}
con R^{2}, R^{3}, a y b tal como se han definido anteriormente,
- E - eventualmente al menos un polidiorganosiloxano E lineal no reactivo y no funcionalizado de fórmula
11
en la que:
- los sustituyentes R^{1}, iguales o diferentes, tienen los mismos significados dados anteriormente para el poliorganosiloxano A;
- m tiene un valor suficiente para conferir al polímero de fórmula (E) una viscosidad dinámica a 25ºC comprendida entre 10 y 200.000 mPa.s;
- F - una carga mineral F, concretamente carga de refuerzo y/o de soporte, preferentemente a base de sílice;
- H - un promotor de adherencia.
10. Composición según la reivindicación 9, en la que el promotor de adherencia es un compuesto organosilícico, que contiene uno o varios grupos hidrolizables unidos a un átomo de silicio.
11. Composición según la reivindicación 10, en la que el promotor de adherencia contiene además uno o varios grupos orgánicos que contienen radicales seleccionados entre el grupo de radicales aminados (o diaminados), (met)acrilato, epoxi, alquenilo y/o alquilo.
12. Composición según la reivindicación 10 u 11, en la que el promotor de adherencia es un silano.
13. Composición según la reivindicación 12, en la que el promotor de adherencia se selecciona entre uno de los silanos siguientes, o una mezcla de al menos dos de ellos:
- 3-aminopropiltrietoxisilano,
- beta-aminoetil-gamma-aminopropiltrimetoxisilano,
- beta-aminoetil-gamma-aminopropilmetildimetoxisilano,
- 3-aminopropiltrimetoxisilano,
- viniltrimetoxisilano,
- 3-glicidiloxipropil-trimetoxisilano,
- 3-metacriloxipropiltrimetoxisilano
- propiltrimetoxilsilano,
- metiltrimetoxisilano,
- etiltrimetoxisilano,
- viniltrietoxisilano,
- 3-aminopropilmetildimetoxisilano,
- 3-aminopropilmetildietoxisilano,
- metiltrietoxisilano,
- propiltrietoxisilano,
- tétraetoxisilano,
- tetrapropoxisilano,
- tetraisopropoxisilano,
u oligómeros poliorganosiloxánicos que contienen dichos grupos orgánicos con un contenido superior al 20%.
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14. Composición según la reivindicación 9, en la que el promotor de adherencia es un silicato.
15. Composición según la reivindicación 14, en la que el promotor de adherencia es un silicato de etilo, de propilo o de isopropilo, eventualmente policondensado.
16. Elastómero susceptible de adherirse a diferentes sustratos y obtenido por reticulación y endurecimiento de la composición según una cualquiera de las reivindicaciones anteriores, que contiene un promotor de adherencia.
\newpage
17. Uso de al menos un compuesto de estaño C de fórmula (C):
12
en la que:
- R^{e}, iguales o diferentes, representan un radical alquilo C_{1}-C_{8} lineal o ramificado
- x es 0 ó 1,
- cuando x es 1, R^{f}, iguales o diferentes, representan un radical alquilo C_{1}-C_{20} lineal o ramificado, saturado o insaturado, conteniendo eventualmente uno o varios átomos de oxígeno, y conteniendo eventualmente una o varias funciones éster o éter,
- cuando x es 0, R^{f}, iguales o diferentes, representan un radical heteroalquilo C_{1}-C_{20} lineal o ramificado, saturado o insaturado, que contiene uno o varios O, y conteniendo eventualmente una o varias funciones éster o éter,
como catalizador de reticulación mediante policondensación, de una composición de elastómero alcoxi de silicona monocomponente que no contiene ningún otro catalizador de policondensación, usándose el catalizador en una cantidad correspondiente a entre 0,05 y 0,35 mmol de estaño por 100 g de la composición.
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