ES2343321T3 - Procedimiento para la obtencion de granulados de polimeros termoplasticos, con modificacion a la resiliencia, expansibles. - Google Patents

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Abstract

Procedimiento para la obtención de granulados de polímeros termoplásticos, expansibles, que comprende las etapas de a) la incorporación por mezcla de un agente propulsor orgánico en una fusión de polímeros constituida por un poliestireno modificado en cuanto a la resiliencia con un índice de fluidez en fusión MVR (200ºC/5 kg), medida según la norma ISO 1133, situada en el intervalo comprendido entre 8 y 12 cm3/10 min, por medio de un mezclador estático o dinámico a una temperatura comprendida entre 180º y 260ºC, b) el enfriamiento de la fusión de polímeros que contiene al agente propulsor hasta una temperatura comprendida entre 150 y 200ºC, c) la descarga a través de una placa de toberas con orificios, cuyo diámetro en la salida de las toberas es de 1,5 mm como máximo y d) la granulación de la fusión que contiene al agente propulsor, directamente por detrás de la placa de toberas bajo agua, a una presión situada en el intervalo comprendido entre 5 y 20 bares.

Description

Procedimiento para la obtención de granulados de polímeros termoplásticos, con modificación a la resiliencia, expansibles.
La invención se refiere a un procedimiento para la obtención de granulados de polímeros termoplásticos, expansibles, que comprende las etapas de
a)
la mezcla de un agente propulsor orgánico en una fusión de polímeros constituida por un poliestireno con modificación a la resiliencia con un índice de fluidez en fusión MVR (200ºC/5 kg), medida según la norma ISO 1133, situada en el intervalo comprendido entre 8 y 12 cm^{3}/10 min, por medio de un mezclador estático o dinámico a una temperatura comprendida entre 180º y 260ºC,
b)
el enfriamiento de la fusión de polímeros que contiene al agente propulsor hasta una temperatura comprendida entre 150 y 200ºC,
c)
la descarga a través de una placa de toberas con orificios, cuyo diámetro en la salida de las toberas es de 1,5 mm como máximo y
d)
la granulación de la fusión que contiene al agente propulsor, directamente por detrás de la placa de toberas bajo agua, a una presión situada en el intervalo comprendido entre 5 y 20 bares.
Desde hace mucho tiempo, se conocen procedimientos para la obtención de polímeros del estireno expansibles, tales como el poliestireno expansible (EPS) por medio de una polimerización en suspensión. Estos procedimientos tienen el inconveniente de que se forman grandes cantidades de aguas residuales y que tienen que ser eliminadas. Los polímeros tienen que ser secados para eliminar el agua interna. Por otra parte, la polimerización en suspensión conduce, por regla general, a distribuciones amplias del tamaño de las perlas que, tienen que ser clasificadas, de una manera costosa, por medio de una tamización en diversas fracciones de perlas.
Por otra parte, los polímeros del estireno expandidos y expansibles pueden ser fabricados por medio de procedimientos de extrusión. En este caso se incorpora por mezcla el agente propulsor en la fusión de los polímeros por ejemplo por medio de una extrusora, se transporta a través de una placa de toberas y se granula para dar partículas o para dar macarrones (US 3,817,669, GB 1,062,307, EP-B 0 126 459, US 5,000,891).
La publicación EP-A 668 139 describe un procedimiento para la obtención económica de granulado de poliestireno expansible (EPS), según el cual la fusión que contiene al agente propulsor se prepara por medio de un elemento mezclador estático en una etapa de dispersión, de mantenimiento y de enfriamiento y, a continuación, es granulada. Como consecuencia del enfriamiento de la fusión, a pocos grados por encima de la temperatura de solidificación, se requiere la disipación de grandes cantidades de calor.
Con objeto de impedir ampliamente la conversión en espuma después de la extrusión, han sido propuestos diversos procedimientos para la granulación, tales como la granulación bajo agua (EP-A 305 862), la nebulización por aspersión (WO 03/053651) o la pulverización (US 6,093,750).
La publicación WO 98/51735 describe polímeros del estireno expansibles, que contienen partículas de grafito, con una conductibilidad térmica disminuida, que pueden ser obtenidos por medio de una polimerización en suspensión o por medio de una extrusión en una extrusora de dos husillos. Como consecuencia de las elevadas fuerzas de cizallamiento en una extrusora de dos husillos, se observa, por regla general, una degradación significativa del peso molecular de los polímeros empleados y/o en parte una descomposición de los aditivos aportados, tales como los agentes protectores contra la llama.
Para conseguir propiedades óptimas aislantes y buenas superficies de los cuerpos constituidos por material espumado, tiene un significado decisivo el número de celdillas y la estructura de la espuma, que se establece con ocasión de la transformación en espuma de los polímeros del estireno expansibles (EPS). Los granulados de EPS, que son preparados por medio de una extrusión, no pueden ser convertidos en espuma con frecuencia para dar materiales espumados con una estructura óptima de la espuma.
Los polímeros del estireno modificados con caucho, expansibles, para espumas elásticas de poliestireno han sido descritos, por ejemplo, en las publicaciones WO 94/25516, EP-A 682 077, DE-A 97 10 442 y EP-A 0 872 513.
La tarea de la presente invención consistía en proporcionar un procedimiento para la obtención de granulados de polímeros termoplásticos, expansibles, que pudiesen ser sometidos a una espumación previa para dar partículas de material espumado preponderantemente de celdillas cerradas y que pudiesen ser soldados para dar cuerpos moldeados de espuma en partículas con una densidad situada en el intervalo comprendido entre 8 y 100 g/l y con buenas propiedades mecánicas.
Por consiguiente se encontró el procedimiento que ha sido descrito precedentemente. Los cuerpos moldeados de espuma en partículas con una densidad situada en el intervalo comprendido entre 8 y 100 g/l pueden ser obtenidos por medio de la soldadura de las partículas de espuma, que han sido sometidas a una espumación previa, a partir de granulados de polímeros termoplásticos, con modificación a la resiliencia, expansibles.
Las piezas moldeadas de espuma en partículas presentan una elevada proporción de celdillas cerradas, siendo la proporción de celdillas cerradas, por regla general, mayor que un 60%, de manera preferente mayor que un 70%, de manera especialmente preferente mayor que un 80% de las celdillas de las partículas de espuma individuales.
Las piezas moldeadas de espuma en partículas contienen a título de polímero termoplástico, con modificación a la resiliencia, un poliestireno con modificación a la resiliencia (HIPS) con un índice de fluidez en fusión MVR (200ºC/5 kg), medida según la norma ISO 1133 situada en el intervalo comprendido entre 8 y 12 cm^{3}/10 min.
Se ha observado que los polímeros del estireno, que presentan pesos moleculares M_{w} por debajo de 160.000, conducen al desgaste por rozamiento del polímero cuando se lleva a cabo la granulación. De manera preferente, el polímero de estireno expansible presenta un peso molecular situado en el intervalo comprendido entre 190.000 y 400.000 g/mol, de manera especialmente preferente situado en el intervalo comprendido entre 220.000 y 300.000 g/mol. Como consecuencia de la degradación del peso molecular por cizallamiento y/o por acción de la temperatura, el peso molecular del poliestireno expansible se encuentra, por regla general, aproximadamente 10.000 g/mol por debajo del peso molecular del poliestireno empleado.
Con objeto de obtener partículas granuladas tan pequeñas como sea posible, debe ser lo más reducida posible la expansión del macarrón después de la salida de la tobera. Se ha observado que la expansión del macarrón puede ser influenciada, entre otras cosas, por medio de la distribución del peso molecular del polímero del estireno. El polímero del estireno expansible debería presentar, por consiguiente, de manera preferente, una distribución del peso molecular con una polidispersidad M_{w}/M_{n} de 3,5 como máximo, de manera especialmente preferente situada en el intervalo comprendido entre 1,5 y 2,8 y, de una manera muy especialmente preferente, situada en el intervalo comprendido entre 1,8 y 2,6.
El polímero termoplástico está modificado con respecto a la resiliencia por regla general con un 5 hasta un 15% en peso, de manera preferente con un 7 hasta un 12% en peso de partículas de caucho dispersadas. Las partículas de caucho presentan, de manera preferente, un tamaño medio de partícula situado en el intervalo comprendido entre 0,1 y 10 \mum, de manera especialmente preferente en el intervalo comprendido entre 1,5 y 2,5 \mum.
Los cauchos adecuados para llevar a cabo la obtención de los termoplásticos modificados en cuanto a la resiliencia son, por ejemplo, los cauchos de polidieno tales como el polibutadieno, los copolímeros bloque de estireno-butadieno o los poliacrilatos.
Son especialmente preferentes los poliestirenos resilientes, que fluyen con facilidad con un índice de fluidez en fusión MVR (200ºC/5 kg, medida según la norma ISO 1133) situada en el intervalo comprendido entre 8 y 12 cm^{3}/10 min y con una tenacidad con entalla Charpy (según la norma ISO 179/1eA, entallada fresada) situada en el intervalo comprendido entre 16 y 20 kJ/m^{2}, como se describen en la publicación EP-A 1 098 917.
Tales poliestirenos modificados con relación a la resiliencia pueden ser obtenidos por medio de una polimerización del estireno en presencia de polibutadieno con una proporción en 1,4-cis mayor que el 95%.
La fusión de polímeros del estireno, que contiene agentes propulsores, contiene, por regla general, uno o varios agentes propulsores en una distribución homogénea, en una proporción total comprendida entre un 2 y un 10% en peso, de manera preferente comprendida entre un 3 y un 7% en peso, referido a la fusión de polímeros del estireno que contiene agente propulsor. Como agentes propulsores son adecuados los agentes propulsores físicos, que son empleados usualmente en el EPS, tales como los hidrocarburos alifáticos con 2 hasta 7 átomos de carbono, los alcoholes, las cetonas, los éteres o los hidrocarburos halogenados. De manera preferente son empleados el iso-butano, el n-butano, el iso-pentano, el n-pentano.
Para mejorar la capacidad de espumación pueden ser incorporadas gotículas de agua interna, finamente divididas, en la matriz del polímero de estireno. Esto puede llevarse a cabo, por ejemplo, por medio del aporte de agua en la matriz fundida del polímero de estireno. El aporte del agua puede llevarse a cabo localmente antes, simultáneamente o después de la dosificación del agente propulsor. Una distribución homogénea del agua puede alcanzarse por medio de mezcladores dinámicos o estáticos.
Por regla general es suficiente entre 0 y un 2, de manera preferente entre un 0,05 y un 1,5% en peso de agua, referido al polímero del estireno.
Los polímeros del estireno expansibles (EPS) con un 90% como mínimo de agua interna en forma de gotículas de agua interna con un diámetro situado en el intervalo comprendido entre 0,5 y 15 \mum forman con ocasión de la espumación, materiales espumados con un número suficiente de celdillas y con una estructura homogénea de la espuma.
Las cantidades de agente propulsor y de agua que son aportadas se eligen de tal manera, que los polímeros del estireno expansibles (EPS) presenten una capacidad de expansión \alpha, definida como la densidad a granel antes de la espumación/densidad a granel después de la espumación de 125 como máximo, de manera preferente comprendida entre 25 y 100.
Los granulados de polímeros del estireno expansibles (EPS) presentan, por regla general, una densidad a granel de 700 g/l como máximo, de manera preferente situada en el intervalo comprendido entre 590 y 660 g/l. Cuando son empleados materiales de carga pueden presentarse densidades a granel situadas en el intervalo comprendido entre 590 y 1.200 g/l en función del tipo y de la cantidad del material de carga.
Por otra parte, a la fusión de polímeros del estireno pueden ser aportados aditivos, formadores gérmenes, materiales de carga, plastificantes, agentes protectores contra la llama, colorantes y pigmentos inorgánicos y/u orgánicos, solubles e insolubles, por ejemplo absorbedores de los IR, tales como el hollín, el grafito o el polvo de aluminio juntos o separados en el espacio, por ejemplo por medio de mezcladores o de extrusoras laterales. Por regla general, los colorantes y los pigmentos son aportados en cantidades situadas en el intervalo comprendido entre un 0,01 y un 30, de manera preferente situadas en el intervalo comprendido entre un 1 y un 5% en peso. Para llevar a cabo la distribución homogénea y microdispersada de los pigmentos en el polímero del estireno puede ser conveniente, especialmente en el caso de los pigmentos polares, emplear un agente auxiliar de la dispersión, por ejemplo órganosilanos, polímeros que contengan grupos epoxi o polímeros del estireno injertados con anhídrido del ácido maleico. Los plastificantes preferentes son los aceites minerales, los polímeros del estireno de bajo peso molecular, los ftalatos, que pueden ser empleados en cantidades comprendidas entre un 0,05 y un 10% en peso, referido al polímero del estireno.
Para la obtención, de conformidad con la invención, de los polímeros del estireno expansibles se aporta por mezcla el agente propulsor en la fusión de los polímeros. El procedimiento abarca las etapas de a) la formación de la fusión, b) la mezcla, c) el enfriamiento, d) el transporte y e) la granulación. Cada una de estas etapas puede ser realizada por medio de aparatos o de combinaciones de aparatos conocidos para la elaboración de los materiales sintéticos. Para llevar a cabo la incorporación por mezcla son adecuados los mezcladores estáticos o dinámicos, por ejemplo las extrusoras. La fusión de polímeros puede ser retirada directamente a partir de un reactor para la polimerización o puede ser generada directamente en la extrusora mezcladora o en una extrusora de refusión independiente por medio de la refusión de los granulados de polímeros. El enfriamiento de la fusión puede llevarse a cabo en los grupos mezcladores o en refrigeradores independientes. Para llevar a cabo la granulación entran en consideración, por ejemplo, la granulación bajo agua presurizada, la granulación con cuchillas giratorias y enfriamiento por medio de nebulizado por aspersión de líquidos calefactores o la granulación por pulverización. Los sistemas de aparatos adecuados para llevar a cabo el procedimiento son, por ejemplo:
a)
reactor de polimerización - mezclador/refrigerador estático - granulador,
b)
reactor de polimerización - extrusora - granulador,
c)
extrusora - mezclador estático - granulador,
d)
extrusora - granulador.
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Por otra parte el sistema puede presentar extrusoras laterales para llevar a cabo el aporte de aditivos, por ejemplo de materiales de carga o de aditivos térmicamente sensibles.
La fusión de polímeros del estireno, que contienen agentes propulsores, se transporta a través de la placa de toberas, por regla general, con una temperatura situada en el intervalo comprendido entre 140 y 300ºC, de manera preferente situada en el intervalo comprendido entre 160 y 240ºC. No se requiere un enfriamiento hasta la zona del intervalo de la temperatura de transición vítrea.
La placa de toberas se calienta, al menos, hasta la temperatura de la fusión del poliestireno, que contiene al agente propulsor. De manera preferente, la temperatura de la placa de toberas se encuentra situada en un intervalo comprendido entre 20 y 100ºC por encima de la temperatura de la fusión del poliestireno, que contiene al agente propulsor. De este modo, se impiden depósitos de polímeros en las toberas y se garantiza una granulación exenta de perturbaciones.
Con objeto de obtener tamaños del granulado aptos para ser comercializados, el diámetro (D) de los orificios de las toberas, a la salida de las toberas, debería encontrase en el intervalo comprendido entre 0,2 y 1,5 mm, de manera preferente situado en el intervalo comprendido entre 0,3 y 1,2 mm, de manera especialmente preferente situado en el intervalo comprendido entre 0,3 y 0,8 mm. De este modo pueden regularse específicamente, incluso tras la expansión del macarrón, tamaños del granulado situados por debajo de 2 mm, de manera especial situados en el intervalo comprendido entre 0,4 y 1,4 mm.
La expansión del macarrón puede ser influenciada por medio de la geometría de las toberas además de serlo por medio de la distribución del peso molecular. La placa de toberas presenta, de manera preferente, orificios con una relación periferia/diámetro UD de 2 como mínimo, designando la longitud (L) la zona de toberas, cuyo diámetro corresponde, como máximo, al diámetro (D) a la salida de las toberas. De manera preferente la relación UD se encuentra en el intervalo comprendido entre 3 y 20.
En general, el diámetro (E) de los orificios en la entrada de las toberas de la placa de toberas debería ser al menos de un tamaño dos veces mayor que el diámetro (D) en la salida de las toberas.
Una forma de realización de la placa de toberas presenta orificios con una entrada cónica y con un ángulo de entrada menor que 180º, de manera preferente situado en el intervalo comprendido entre 30 y 120º. En otra forma de realización, la placa de toberas tiene orificios con salida cónica y con un ángulo de salida \beta menor que 90º, de manera preferente situado en el intervalo comprendido entre 15 y 45º. Con objeto de poder generar distribuciones específicas de los tamaños de los granulados de los polímeros del estireno, la placa de toberas puede estar equipada con orificios con diámetros de salida (D) diferentes. Así mismo también pueden combinarse entre sí las diversas formas de realización de la geometría de las toberas.
Un procedimiento especialmente preferente para llevar a cabo la obtención de los polímeros del estireno modificados en cuanto a la resiliencia, expansibles, abarca las etapas de
a)
la polimerización del estireno monómero y, en caso dado, de monómeros copolimerizables, en presencia de un caucho,
b)
la desgasificación de la fusión de los polímeros del estireno obtenida,
c)
la incorporación por mezcla del agente propulsor y, en caso dado, de los aditivos, en la fusión de los polímeros del estireno por medio de mezcladores estáticos o dinámicos, a una temperatura de 150ºC como mínimo, de manera preferente comprendida entre 180 y 260ºC,
d)
el enfriamiento de la fusión de los polímeros del estireno que contiene al agente propulsor hasta una temperatura que suponga, al menos, 120ºC, de manera preferente comprendida entre 150 y 200ºC,
e)
la descarga a través de una placa de toberas con orificios, cuyo diámetro a la salida de las toberas toma un valor de 1,5 mm como máximo y
f)
la granulación de la fusión que contiene al agente propulsor.
En la etapa f) puede llevarse a cabo la granulación directamente después de la placa de toberas bajo agua a una presión situada en el intervalo comprendido entre 1 y 25 bares, de manera preferente en el intervalo comprendido entre 5 y 15 bares.
Como consecuencia de la polimerización en la etapa a) y de la desgasificación en la etapa b) se dispone para la impregnación con el agente propulsor en la etapa c) directamente de una fusión de polímeros y no se requiere una refusión de los polímeros del estireno. Esto no solamente es más económico, sino que también conduce a polímeros del estireno expansibles (EPS) con bajos contenidos en estireno monómero puesto que se evita el efecto mecánico de cizallamiento en la zona de refusión de una extrusora, que conduce por regla general a un desdoblamiento inverso de los monómeros. Con objeto de mantener bajo el contenido en estireno monómero, especialmente con contenidos en estireno monómero por debajo de 500 ppm, es conveniente además mantener tan bajo como sea posible el aporte de energía mecánica y térmica en todas las etapas sucesivas del procedimiento. Por consiguiente se respetan de manera especialmente preferentes velocidades de cizallamiento situadas por debajo de 50/segundo, de manera preferente comprendidas entre 5 y 30/segundo, y temperaturas situadas por debajo de 260ºC así como cortos tiempos de residencia situados en el intervalo comprendido entre 1 y 20, de manera preferente comprendidos entre 2 y 10 minutos en las etapas c) hasta e). De manera especialmente preferente son empleados en todo el procedimiento únicamente mezcladores estáticos y refrigeradores estáticos. La fusión de polímeros puede ser transportada y descargada por medio de bombas impelentes, por ejemplo por medio de bombas de engranajes.
Otra posibilidad para disminuir el contenido en estireno monómero y/o en disolvente residual tal como el etilbenceno consiste en prever en la etapa b) una alta desgasificación por medio de agentes arrastradores, por ejemplo agua, nitrógeno o dióxido de carbono, o en llevar a cabo de manera aniónica la etapa de polimerización a). La polimerización aniónica del estireno no solamente conduce a polímeros del estireno con una baja proporción en estireno monómero, sino que al mismo tiempo conduce a bajas proporciones de estireno oligómero.
Para mejorar la capacidad de transformación, los granulados de polímeros del estireno expansibles, acabados, pueden ser recubiertos por medio de ésteres de glicerina, de productos antiestáticos o de agentes antiaglutinantes.
Las piezas moldeadas de espuma en forma de partículas muestran una elevada elasticidad y una buena capacidad de recuperación. Éstas pueden someterse a una espumación previa en una primera etapa por medio de aire caliente o de vapor de agua para formar partículas de espuma con una densidad situada en el intervalo comprendido entre 8 y 100 g/l, a partir de los granulados de polímeros termoplásticos, modificados en cuanto a la resiliencia, expansibles, y en una segunda etapa pueden soldarse en un molde cerrado.
Ejemplos Ejemplo 1
Se mezclaron en una fusión, constituida por poliestireno modificado en cuanto a la resiliencia PS 495 F de la firma BASF Aktiengesellschaft, con un índice de viscosidad VZ de 65 ml/g (M_{w} = 160.000 g/mol, polidispersidad M_{w}/M_{n} = 2,7) un 6% en peso adicional de n-pentano, referido al poliestireno. La fusión que contenía al agente propulsor se enfrió desde originalmente 260 hasta 190ºC y se transportó con un caudal de 60 kg/h a través de una placa de toberas con 32 orificios (diámetro de la tobera 0,75 mm). Se fabricaron granulados compactos con una estrecha distribución de los tamaños con ayuda de una granulación bajo agua presurizada. Los granulados contenían inmediatamente después de la extrusión un 5,1% en peso de pentano, referido al granulado. Al cabo de un almacenamiento durante 14 días en una bolsa de polietileno cerrada, el contenido en pentano era todavía de un 4,6% en peso.
Estos granulados se sometieron a una espumación previa en corriente de vapor de agua para formar perlas de espuma con una densidad de 20 g/l, se almacenaron provisionalmente durante 12 horas y, a continuación, se soldaron en moldes herméticos a los gases con vapor de agua para dar cuerpos moldeados de material espumado.
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TABLA 1 Capacidad de expansión de los granulados de EPS del ejemplo 1
1
Ensayo comparativo
Se repitió el ejemplo 1 con poliestireno transparente (PS 158 K de la firma BASF Aktiengesellschaft) en lugar del PS 495 F.
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TABLA 2 Capacidad de recuperación y elasticidad
2

Claims (3)

1. Procedimiento para la obtención de granulados de polímeros termoplásticos, expansibles, que comprende las etapas de
a)
la incorporación por mezcla de un agente propulsor orgánico en una fusión de polímeros constituida por un poliestireno modificado en cuanto a la resiliencia con un índice de fluidez en fusión MVR (200ºC/5 kg), medida según la norma ISO 1133, situada en el intervalo comprendido entre 8 y 12 cm^{3}/10 min, por medio de un mezclador estático o dinámico a una temperatura comprendida entre 180º y 260ºC,
b)
el enfriamiento de la fusión de polímeros que contiene al agente propulsor hasta una temperatura comprendida entre 150 y 200ºC,
c)
la descarga a través de una placa de toberas con orificios, cuyo diámetro en la salida de las toberas es de 1,5 mm como máximo y
d)
la granulación de la fusión que contiene al agente propulsor, directamente por detrás de la placa de toberas bajo agua, a una presión situada en el intervalo comprendido entre 5 y 20 bares.
2. Procedimiento según la reivindicación 1, caracterizado porque el poliestireno está modificado en cuanto a la resiliencia con un 5 hasta un 15% en peso de partículas de caucho dispersadas con un tamaño medio de las partículas comprendido entre 0,1 y 10 \mum.
3. Procedimiento según la reivindicación 1 o 2, caracterizado porque los granulados de polímeros termoplásticos, expansibles, contienen desde un 1 hasta un 6% en peso de un agente propulsor orgánico.
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