ES2348653T3 - Composiciã“n mineral apta para atrapar el hidrã“geno, procedimiento de preparaciã“n y utilizaciones. - Google Patents

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Abstract

Composición apta para atrapar hidrógeno, que comprende: (a) al menos un compuesto mineral de la fórmula (I) siguiente: en la que: - M representa un elemento de transición divalente, - O representa un átomo de oxígeno, - X representa un átomo elegido entre S, Se, Te, Po, y - H representa un átomo de hidrógeno; y (b) al menos una sal de nitrato de la fórmula (II) siguiente: en la que Z es un catión monovalente. MX(OH) (I) ZNO3

Description

Composición mineral apta para atrapar el hidrógeno, procedimiento de preparación y utilizaciones.
Sector técnico
La presente invención se refiere a una composición apta para atrapar el hidrógeno de manera irreversible, y a un procedimiento de preparación de esta composición.
La presente invención se refiere igualmente a materiales orgánicos que comprenden tal composición.
La presente invención encuentra aplicación en todas las situaciones, por ejemplo en la industria o en el laboratorio, donde se genera, se libera o se evacua hidrógeno o tritio gaseoso, con el objetivo de, por ejemplo, limitar los rechazos, especialmente por razones de polución o de contaminación, o para controlar los niveles en los medios de confinamiento, en particular por razones de seguridad.
Una aplicación importante se refiere a la incorporación de la composición de la invención en un material, por ejemplo de acondicionamiento de desechos, por ejemplo un bitumen, en cuyo seno es susceptible de formarse hidrógeno, especialmente por radiolisis. La captura instantánea del hidrógeno generado in situ permite al material conservar su integridad, es decir que no se deforme ni se fisure, lo que aumenta considerablemente su resistencia mecánica respecto a la producción de gases, y por tanto su durabilidad.
Estado de la técnica anterior
El hidrógeno es un gas potencialmente peligroso, susceptible de inflamarse o de explosionar en presencia de aire. En las instalaciones industriales, la prevención del riesgo por hidrógeno puede ser asegurada, por ejemplo, mediante una ventilación apropiada de la instalación, ya sea por medio de una eliminación química del hidrógeno, pudiendo esta eliminación realizarse por combustión controlada de dicho hidrógeno, o ya sea también mediante captura por vía catalítica en medio oxigenado o bien por vía química en un medio empobrecido en oxígeno.
Se precisa que en lo que antecede y en lo que sigue, se entiende por hidrógeno el hidrógeno gaseoso H_{2} y las formas isotópicas de éste, se decir las formas deuterizadas, tales como HD, D_{2}, las formas tritiadas tales como HT, T_{2}, y las formas mixtas (es decir, a la vez deuterizadas y tritiadas) tales como DT.
Se precisa que D corresponde al deuterio ^{2}_{1}H y que T corresponde al tritio ^{3}_{1}H.
En el caso de un medio confinado pobre en oxígeno, los compuestos químicos capturadores de hidrógeno utilizados más corrientemente son compuestos orgánicos, tales como los descritos en el documento WO-A-0168516 o el documento US-B-6.645.396, hidruros metálicos tales como los descritos en el documento US-A-5.888.665, u óxidos metálicos. Según la aplicación prevista, estos compuestos pueden presentar un cierto número de inconvenientes asociados, por ejemplo, a la reversibilidad potencial de la captura, a su inestabilidad a largo plazo (problemas de descomposición química, radiolítica...), y a las condiciones de utilización (temperatura, catalizador...).
Por otra parte, las investigaciones sobre la reactividad del hidrógeno frente a materiales sólidos se han intensificado en los últimos años, especialmente en el marco del desarrollo de pilas de combustible, sobre la vía de compuestos que permiten un acondicionamiento reversible del hidrógeno. En este contexto, los materiales más prometedores actualmente son los compuestos sólidos de tipo hidruros, por ejemplo de paladio, titanio-hierro, magnesio-níquel, zirconio-manganeso, lantano-níquel, etc., cuyas capacidades de adsorción expresadas en masa de H_{2} capturado por masa de metal se sitúan, para la mayor parte, en un valor del 1 al 2%, o las estructuras tubulares carbonadas del tamaño del nanómetro (nanotubos) tales como las descritas en el documento WO-A-9726082, que pueden presentar capacidades de adsorción muy importantes.
La seguridad y la compacidad son las ventajas más significativas de estos modos de acondicionamiento. Los inconvenientes principales residen en su coste, su eficacia, su factibilidad y su disponibilidad.
Hay que apreciar que las ventajas y los inconvenientes de los diferentes compuestos atrapadores conocidos están estrechamente asociados a sus aplicaciones: así, por ejemplo, la reversibilidad de la captura/almacenaje de H_{2} constituye el objetivo esencial de los materiales desarrollados en el marco de las pilas de combustible, mientras que esta propiedad es redhibitoria para aplicaciones tales como la captura de H_{2} generado por radiolisis en los revestimientos de bitumen de desechos radiactivos.
En la industria nuclear, los desechos radiactivos de baja y media actividad están acondicionados en matrices sólidas, como de bitumen por ejemplo. Entre los materiales de acondicionamiento utilizados, el bitumen presenta numerosas ventajas para el confinamiento y el acondicionamiento de los desechos. Mayoritariamente constituido por compuestos aromáticos, se cuenta entre las matrices orgánicas menos sensibles a la irradiación. Así, su índice de producción de hidrógeno de radiolisis es bastante bajo, del orden de 0,4 moléculas/100 eV. Sin embargo, teniendo en cuenta que sus propiedades de transferencia son muy bajas, lo que constituye de hecho un triunfo frente a la intrusión de especies y a la liberación de radionucleidos en escenarios de almacenamiento o de acondicionamiento, la matriz de bitumen evacúa difícilmente el hidrógeno generado in situ por radiolisis, lo que puede generar una pérdida de integridad del material (hinchamiento, agrietamiento) si la actividad incorporada en el material sobrepasa el umbral correspondiente a la capacidad máxima de evacuación por difusión.
Los inconvenientes asociados al hinchamiento por radiolisis interna de la matriz de bitumen, limitan significativamente las actividades admisibles incorporables por paquetes de desechos respecto a un aumento del número de paquetes producidos, lo que resulta económicamente desfavorable.
La incorporación de un compuesto atrapador de hidrógeno en los paquetes bituminados de desechos radiactivos permitiría, por una parte, reducir significativamente su aptitud para el hinchamiento en situación de almacenaje y, por otra parte, aumentar sensiblemente las actividades equivalentes incorporadas por paquete de desechos garantizando una buena resistencia mecánica del material frente a la producción de gases. Sin embargo, los compuestos de tipo orgánico, los hidruros o los nanotubos, están mal adaptados a este contexto, debido a los inconvenientes ya citados de estos materiales, a los que se añade la reversibilidad potencial de la captura así como el riesgo de incompatibilidad, especialmente química, en el seno de los paquetes de desechos radiactivos. La reversibilidad potencial de la captura es un inconveniente principal de ciertos compuestos atrapadores de H_{2} conocidos, para la aplicación de captura del H_{2} de la radiolisis en los revestimientos de bitumen.
Es por lo tanto en particular para paliar este problema de hinchamiento de desechos, por lo que se ha utilizado un compuesto atrapador de tipo MXOH en el procedimiento de acondicionamiento en matriz de bitumen de los desechos radiactivos de baja y media actividad. La formulación de este compuesto es más particularmente CoSOH (M = Co = cobalto; X = S = azufre), constituyendo su procedimiento de fabricación y sus utilizaciones el objeto de la patente FR 2859202. Este compuesto dispone de varias bazas importantes para su aplicación a los acondicionamientos de desechos radiactivos de baja y media actividad en matriz de bitumen puesto que responde perfectamente a los criterios de irreversibilidad y cuantitatividad de la captura, de compacidad y de buena capacidad de captura, es de fabricación simple y de manipulación fácil, de estabilidad frente a eventuales agresiones externas (químicas o radiolíticas), de amplio espectro de utilización y de bajo coste.
El compuesto CoSOH posee una capacidad de captura de 0,5 mol H_{2}/mol Co, es decir, 190 l de H_{2} TPN/kg Co (TPN: Condiciones normales de temperatura y de presión, 273ºK y 10^{5} Pa), es decir, una capacidad expresada en masa de H_{2} capturado por masa de Co del 1,7%, lo que lo sitúa entre los compuestos atrapadores de H_{2} actualmente conocidos de mejor comportamiento. Sin embargo, para el conjunto de aplicaciones asociadas a la mitigación de riesgo del hidrógeno y en especial para la aplicación a los desechos nucleares acondicionados en matriz orgánica, el objetivo consiste en disponer de sistemas químicos atrapadores de H_{2} siempre más eficientes que respondan a los criterios de irreversibilidad, cuantitatividad, compacidad, estabilidad... enunciados anteriormente. La presente invención tiene precisamente por objeto responder a la necesidad de disponer, en el marco de la prevención del riesgo por hidrógeno o del control del hinchamiento de los paquetes de desechos radiactivos, de capturas irreversibles del hidrógeno de gran capacidad.
Los autores se han fijado como objetivo mejorar las propiedades de captura de los compuestos de tipo MX(OH) objeto de la solicitud de patente FR 2859202.
Así, de manera sorprendente, se ha descubierto que, añadiendo un compuesto particular a los compuestos MX(OH) mencionados en lo que antecede, era posible mejorar, de manera significativa, la capacidad de captura del sistema resultante.
Exposición de la invención
Así, la invención trata, según un primer objeto, de una composición apta para la captura del hidrógeno, que comprende:
(a) al menos un compuesto mineral de fórmula (I) siguiente:
(I)MX(OH)
en la que:
- M representa un elemento de transición divalente,
- O representa un átomo de oxígeno,
- X representa un átomo elegido entre S, Se, Te, Po, y
- H representa un átomo de hidrógeno; y
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(b) al menos una sal de nitrato de fórmula (II) siguiente:
(II)ZNO_{3}
en la que Z es un catión monovalente.
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Una de las principales ventajas de esta composición consiste en que la misma captura espontáneamente y cuantitativamente el hidrógeno gaseoso desde la presión atmosférica (10^{5} Pa) y hasta presiones muy bajas (<10^{3} Pa), a temperatura ambiente. Además, se ha constatado, con relación al compuesto MX(OH) solo, una mejora significativa de la capacidad de captura del hidrógeno, estando esta capacidad multiplicada por un factor del orden de 3,5.
M puede ser elegido ventajosamente en el grupo constituido por Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn. Con preferencia, M es Co o Ni. Más preferentemente, M es Co.
Con preferencia, X es S.
Z puede ser elegido ventajosamente en el grupo constituido por Li^{+}, Na^{+} o K^{+}. Con preferencia, Z es Na^{+}.
Para las composiciones de la invención, con preferencia, la relación molar (NO_{3}/M) (es decir, la relación molar del número de moles de NO_{3} sobre el número de moles de M) es superior a 0,5. Con preferencia (NO_{3}/M) está comprendida entre 0,5 y 2. Se ha constatado, de manera sorprendente, en esas condiciones, que la capacidad de captura de la composición era máxima y no dependía ya de la relación molar (NO_{3}/M).
Para una relación (NO_{3}/M) inferior a 0,5 y superior a 0, se ha observado igualmente una mejora significativa de la capacidad de captura de la composición con relación al compuesto MXOH solo, siendo esta mejora dependiente de la relación (NO_{3}/M).
De manera general, las composiciones de la invención se fabrican mediante un procedimiento que comprende:
- una etapa de preparación del (de los) compuesto(s) tal(es) como el (los) que se ha(n) definido en lo que antecede;
- una etapa de provisión de compuesto(s) de fórmula (II), pudiendo esta etapa tener lugar antes, de forma simultánea y/o después de la etapa de preparación del (de los) compuesto(s) de fórmula (I).
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La etapa de preparación del compuesto de fórmula (I) está basada en la mezcla, en solución acuosa, de una sal disuelta de X (es decir, X^{2-}) y de una sal disuelta de M (es decir, M^{2+}).
Las concentraciones de los dos reactivos en solución acuosa pueden variar en una amplia gama hasta su límite de solubilidad, por ejemplo de 10^{-1} M a 1,5 M.
Los compuestos de fórmula (I) pueden ser sintetizados por mezcla de dos soluciones acuosas, comprendiendo una primera solución acuosa la(s) sal(es) disuelta(s) de X, y comprendiendo una segunda solución acuosa la(s) sal(es) metálica(s) disuelta(s).
Los compuestos de fórmula (I) pueden ser igualmente sintetizados mediante disolución simultánea, o bien sucesiva, de dos reactivos, es decir, de al menos una sal metálica en una sola solución acuosa.
La sal disuelta de M (es decir, M^{2+}) puede ser elegida entre MSO_{4}, M(ClO_{4})_{2}, MCl_{2}.
La sal disuelta de X (es decir, X^{2-}) puede ser elegida entre Na_{2}X, (NH_{4})_{2}X, Li_{2}X, K_{2}X, o una mezcla de éstos.
Resulta muy ventajoso proceder a la mezcla de la sal disuelta de X y de la sal disuelta de M, al aire, durante un tiempo suficiente para obtener una estabilización de los parámetros EH y pH, por ejemplo, para EH en un valor comprendido entre -150 y +100 mV con relación al electrodo de referencia Ag(s)/AgCl(s)/KCl saturado, y para un pH con un valor comprendido entre 8,0 y 9,5. En estas condiciones, el rendimiento de síntesis del compuesto MXOH es superior al 99%, y el índice de oxidación es inferior al 1%.
De acuerdo con el procedimiento de preparación de la invención, se procede a una etapa de suministro de ZNO_{3} en una cantidad predeterminada, pudiendo esta etapa de suministro tener lugar:
- antes de la etapa de preparación del compuesto de fórmula (I), es decir que ZNO_{3} se disuelve previamente en una solución acuosa con anterioridad a la introducción de las sales mencionadas anteriormente para la preparación del compuesto (I);
- simultáneamente con la etapa de preparación del compuesto (I);
- después de la etapa de preparación del compuesto (I), es decir, después de la formación del compuesto MXOH.
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Al final de las dos etapas mencionadas en lo que antecede, se obtiene así una suspensión acuosa de la composición que comprende un compuesto MXOH y un compuesto ZNO_{3}.
Para obtener una composición química apta para capturar el hidrógeno, en forma pulverulenta, la suspensión acuosa puede ser secada a una temperatura comprendida en general entre 70ºC y 100ºC bajo atmósfera inerte.
La composición seca obtenida puede ser triturada, y eventualmente tamizada con el fin de obtener una granulometría homogénea. Este tratamiento puede ser útil, especialmente cuando la composición de la presente invención se destina a ser incorporada en un material, principalmente por cuestiones de integridad de la matriz y de homogeneidad de la captura de hidrógeno en el seno de dicho material.
En relación con la captura de H_{2}, desde un punto de vista teórico, cuanto más dividido esté el producto, más grande es su superficie específica y por lo tanto más eficaz es el producto (rendimiento de captura próximo al rendimiento termodinámico). Experimentalmente, la reactividad de la composición frente al H_{2} es tal que la granulometría del compuesto no constituye un parámetro crítico. En otros términos, el producto permanece eficaz cualquiera que sea su granulometría.
Por el contrario, la granulometría de las sales puede ser importante para su incorporación en un material sólido, con el fin de conservar la integridad de la matriz (riesgo de fisuración) y de garantizar una buena homogeneidad del revestimiento. En el caso de una matriz de bitumen, la granulometría típica de las sales incorporadas varía, ventajosamente, entre 0,2 y 300 \mum, con un valor máximo comprendido en el intervalo de 20 a 50 \mum.
Las composiciones de la presente invención pueden ser incorporadas, o revestidas, en un material orgánico, ya sea en forma pulverulenta seca o húmeda, con preferencia de granulometría homogénea, por ejemplo de los citados anteriormente, o ya sea en forma de precipitado en suspensión, con preferencia en una solución no oxidante.
Esta incorporación se inscribe en un cierto número de aplicaciones de la presente invención, en las que la captura de H_{2} se realiza en el mismo seno del material, por ejemplo orgánico, donde se genera y/o en el que es susceptible migrar, por difusión interna o externa. El material forma entonces una matriz en la que se incorpora la composición apta para atrapar el hidrógeno. Se puede tratar, por ejemplo, de materiales de acondicionamiento de desechos, tales como los materiales bituminosos para los desechos nucleares, o de materiales inertes destinados a estabilizar la composición apta para atrapar el hidrógeno inicialmente pulverulento en forma compacta, que presente una buena resistencia mecánica y que sea por tanto fácilmente manipulable.
Un material orgánico susceptible de incorporar la composición de la presente invención puede ser, por ejemplo, el bitumen para el acondicionamiento de los desechos radiactivos.
Los bitúmenes utilizables en la presente invención pueden ser los conocidos por los expertos en la materia.
Las composiciones de la presente invención son, con preferencia, incorporadas en un material orgánico químicamente inerte respecto a las citadas composiciones y en una proporción adecuada para no debilitar las propiedades mecánicas de dicho material una vez endurecido.
Según la invención, en el ejemplo de un material a base de bitumen, la cantidad de composición incorporable puede ser ventajosamente de un 1,5% a un 82% en total expresado en masa de composición/masa de bitumen.
Cualquiera que sea la matriz considerada, la cantidad máxima de sales incorporables comprendida de composición apta para atrapar el hidrógeno, es el resultado de un compromiso entre el índice de incorporación, la manejabilidad y la integridad del revestimiento final. En el caso de una matriz de bitumen, la carga salina máxima, cualquiera que sea la sal incorporada, según esos criterios, no debe sobrepasar en general el 55% másico (expresado en masa de sal)/revestimiento, es decir el 82% másico/bitumen. Lo que significa que si la composición de la invención se introduce a un nivel del x% con relación a la masa de bitumen, entonces como máximo, el desecho se introduce a un nivel de (82-x)% con relación a la masa de bitumen.
En consecuencia, la cantidad de composición incorporable en matriz de bitumen podría variar ventajosamente entre el 1,5% másico/bitumen y el 82% másico/bitumen.
La incorporación en el material orgánico puede ser llevada a cabo por cualquier procedimiento conocido por el experto en la materia para incorporar un polvo o una suspensión en un material, principalmente mediante mezcla, por ejemplo mecánica, de la composición de la presente invención con el material, eventualmente transformado en líquido previamente, por ejemplo por solubilización o por calentamiento, seguido de un endurecimiento del material revestido, eventualmente tras la evaporación del solvente y/o del refrigerante.
Cuando la composición de la invención se presenta en forma de preparación en suspensión, la fase líquida puede ser parcialmente eliminada por decantación con anterioridad a la incorporación de la composición de la invención en el material orgánico. La fase líquida puede ser también evaporada por calentamiento durante la incorporación de la composición en el material orgánico.
La presente invención se refiere igualmente a un material orgánico acondicionador, comprendiendo el citado material un material orgánico de acondicionamiento de desechos y la composición apta para atrapar el hidrógeno según la invención.
El desecho que puede ser acondicionado por medio de un material acondicionador de ese tipo, puede ser un desecho sólido radiactivo, obtenido por ejemplo mediante tratamiento químico de co-precipitación de un efluente radiactivo, o bien un desecho sólido industrial no radiactivo como por ejemplo un catalizador usado no reciclable o un desecho de carbón activo.
El material orgánico de acondicionamiento puede ser un bitumen, por ejemplo tal como los conocidos por los expertos en la materia para el acondicionamiento de desechos radiactivos. Igualmente puede tratarse de cualquier otro material orgánico adecuado para el acondicionamiento de desechos radiactivos, o de cualquier otro material orgánico adecuado para el acondicionamiento de desechos no radiactivos según la aplicación que se realiza de la presente invención.
En un ejemplo de aplicación, la composición de la presente invención puede ser utilizada, por ejemplo, para atrapar el hidrógeno de radiolisis en el seno de una matriz orgánica de acondicionamiento de desechos radiactivos.
De ese modo, la presente invención se refiere igualmente a un procedimiento de acondicionamiento de un desecho sólido, comprendiendo el procedimiento sucesivamente las etapas siguientes:
- revestimiento por medio de un material orgánico de acondicionamiento, previamente licuado por calentamiento del desecho sólido que se va a acondicionar, y de una composición apta para atrapar el hidrógeno conforme a la presente invención;
- enfriamiento y solidificación del revestimiento obtenido en la etapa anterior.
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Las matrices de acondicionamiento utilizables, así como los desechos sólidos que pueden ser revestidos según este procedimiento, son los descritos en lo que antecede.
Cuando el desecho sólido es radiactivo, éste puede ser obtenido mediante cualquier procedimiento conocido por el experto en la materia para extraer un desecho sólido radiactivo de un efluente.
Por ejemplo, cuando el efluente es líquido, puede tratarse ventajosamente de un tratamiento químico de co-precipitación del efluente. Así, según una variante ventajosa del procedimiento de la invención, el tratamiento químico de co-precipitación puede tener como doble objetivo el hecho de descontaminar el efluente radiactivo mediante un tratamiento químico de co-precipitación que conduzca a un desecho sólido radiactivo, y el hecho de sintetizar in situ la composición apta para atrapar el hidrógeno según el procedimiento de síntesis descrito en lo que antecede. En esta variante, la fase sólida de co-precipitación obtenida, constituida por una mezcla del desecho sólido radiactivo y de la composición apta para atrapar el hidrógeno, se incorpora directamente en la materia orgánica de acondicionamiento según la etapa a) del procedimiento de la invención.
Según la invención, en el ejemplo de revestimiento en matriz de bitumen, la carga salina máxima (es decir, la suma de desecho + composición de la invención) en el revestimiento no puede sobrepasar generalmente el 55%/revestimiento (expresado en masa de sal/masa de revestimiento), es decir el 82%/bitumen (expresado en masa de sal/masa de bitumen).
De manera general, con preferencia, el desecho sólido que se va a acondicionar y la composición conforme a la presente invención se mezclan con anterioridad a su revestimiento, con el fin de obtener una repartición homogénea de la composición de la invención y del desecho en el seno del revestimiento y favorecer así la eficacia de atrapamiento del hidrógeno.
La presente invención encuentra numerosas aplicaciones, ya que es utilizable en todas las situaciones, por ejemplo en la industria o en el laboratorio, donde se genere, se libere o se evacue hidrógeno (o tritio) gaseoso, con el objetivo de, por ejemplo, limitar los rechazos en el medio ambiente, especialmente por motivos de polución o de contaminación, o de controlar los niveles en los medios confinados, especialmente por razones de seguridad.
La puesta en práctica de una trampa de hidrógeno o de tritio por medio de composiciones de la presente invención, puede ser llevada a cabo por diferentes medios, que se elegirán en función de las condiciones de utilización y del medio en el que se utilice la trampa. A título de ejemplos, se pueden citar los siguientes:
- por contacto directo del hidrógeno gaseoso con la composición pulverulenta al abrigo del aire;
- por contacto directo del hidrógeno, introducido por burbujeo o bien generado in situ, con una suspensión constituida por la composición de la presente invención en solución no oxidante;
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- por mantenimiento de la composición pulverulenta entre dos placas porosas a través de las cuales se puede difundir el hidrógeno o el gas que contiene el hidrógeno a atrapar;
- por incorporación de la composición de la presente invención en un material inerte químicamente respecto al producto; se puede tratar de un material orgánico o no, sólido o en estado viscoso, a través del cual el hidrógeno se difunde, o en el seno del cual se genera el hidrógeno, por ejemplo por radiolisis;
- por depósito superficial de la composición apta para atrapar el hidrógeno, en capa de un espesor adecuado y al abrigo del aire, sobre todas o una parte de las caras externas del sistema químico generador de hidrógeno gaseoso;
- por incorporación de una o varias capas sucesivas de la composición de la presente invención en estratificado en el seno del sistema químico generador de hidrógeno gaseoso.
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En el ejemplo del acondicionamiento de desechos radiactivos de baja y media actividad en matriz de bitumen, la composición apta para atrapar el hidrógeno de la presente invención, integrada en el seno de la matriz de bitumen, dispone de varias bazas principales:
- posee la doble propiedad química de descontaminación en radionucleidos y de captura de hidrógeno;
- la utilización rutinaria de la composición de la presente invención en el marco de un procedimiento de tratamiento de los efluentes, evita recurrir a otros reactivos capturadores de hidrógeno, cuya estabilidad química en el seno de los lodos de re-tratamiento está aún por demostrar, y cuya utilización no sería económicamente rentable puesto que entrañaría un aumento de la cantidad de lodo y por lo tanto del número de paquetes;
- inerte químicamente frente a la matriz de bitumen, la composición de la presente invención conserva sus capacidades de captura de hidrógeno tras las operaciones de revestimiento a la temperatura de los lodos en el bitumen;
- insensible a la irradiación y protegida de la oxidación en el seno de la matriz de bitumen, la composición de la presente invención conserva de forma duradera su reactividad frente al hidrógeno;
- la composición de la presente invención es también reactiva frente al hidrógeno gaseoso en las condiciones normales de temperatura y de presión del hidrógeno generado, principalmente por radiolisis, en el seno de la matriz de bitumen.
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De ese modo, la incorporación de la composición de la presente invención en un material orgánico, por ejemplo el bitumen que sirve de matriz de acondicionamiento de desechos radiactivos, permite reducir la producción aparente de hidrógeno de radiolisis y correlativamente la aptitud al hinchamiento del material. Esta aplicación es económicamente importante para los industriales del re-tratamiento puesto que las propiedades químicas de la composición de la presente invención dejan la posibilidad de aumentar sensiblemente las actividades equivalentes incorporadas por paquete de desechos, todo ello garantizando una buena resistencia mecánica del material frente a la producción de
gas.
Otras características y ventajas de la presente invención se pondrán aún de manifiesto con la lectura de los ejemplos que vienen a continuación, dados por supuesto a título ilustrativo y no limitativo, con referencia a las figuras anexas.
Breve descripción de las figuras
La figura 1 es un gráfico que representa la cantidad total de H_{2} consumido (H_{2}/Co expresada en mol/mol) por la composición caracterizada por una relación NO_{3}/Co de 0,53 en función del tiempo t (expresado en horas).
La figura 2 es un gráfico que representa la cantidad de H_{2} consumido (cuantificada por la relación (H_{2}/Co) expresada en mol/mol) en función de la relación NO_{3}/Co (expresada en mol/mol) respectivamente, para:
- composiciones del tipo [CoSOH, NaNO_{3}] solas en estado pulverulento (curva -\bullet-);
- lodos de re-tratamiento de síntesis con índices de nitratos variables dopados con la suspensión de CoSOH cuya síntesis se describe en el ejemplo 1 (curva 100);
- un revestimiento de bitumen de un lodo de re-tratamiento de síntesis en un medio de nitrato dopado con la suspensión de CoSOH cuya síntesis se describe en el ejemplo 1 (curva 101).
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Exposición detallada de modos de realización particulares Ejemplo 1
En este ejemplo, un compuesto de fórmula CoS(OH) ha sido sintetizado en laboratorio mediante mezcla, bajo agitación magnética, de dos soluciones acuosas de sulfato de cobalto (pureza del 97% másico) a 83,5 g/l en Co^{2+} y de sulfuro de sodio (de formulación Na_{2}S, 8-10 H_{2}O, pureza del 35% másico en Na_{2}S) a 145 g/l en Na_{2}S en las proporciones de S/Co = 1. Los pH y E_{H} iniciales de los reactivos son, respectivamente, de 1,5 y +0,400 V/Ref para la solución de sulfato de cobalto, y de 12,8 y -0,760 V/Ref para la solución de sulfuro de sodio. Tras la mezcla de los reactivos, la suspensión se ha dejado bajo agitación hasta la estabilización de estas características de pH y E_{H}, a saber: E_{H} = -0133 V/Ref y pH = 9,2.
Se entiende por Ref, el hecho de que los potenciales estén medidos, en el caso de esta figura, con relación a un electrodo de referencia Ag(s)/AgCl(s)/KCl_{saturado}.
En este experimento, diez mililitros de la suspensión acuosa obtenida de CoS(OH) (es decir, 7,85 milimoles de Co) han sido extraídos y vertidos en un tubo para centrifugar. Tras la centrifugación y eliminación del sobre-nadante, el precipitado ha sido lavado por dos veces con 10 ml de agua desmineralizada. A la terminación del segundo lavado, el precipitado ha sido recuperado con 10 ml de agua desmineralizada, y después se han añadido 0,351 g de NaNO_{3} (es decir, 4,13 milimoles) a la suspensión acuosa. Tras agitación, el sistema ha sido vertido en un cristalizador, y después puesto a secar a 70ºC durante 48 horas en una estufa.
Tras el secado, la totalidad del producto seco bastamente reducido a polvo (es decir, 1,15 g aproximadamente) se ha colocado en una célula estanca de 235 ml a temperatura ambiente (22\pm3ºC) bajo atmósfera de hidrógeno puro. El consumo de hidrógeno por la composición ha sido seguido experimentalmente por medición de la caída de presión de hidrógeno en el reactor, siendo la atmósfera renovada regularmente para compensar el empobrecimiento de hidrógeno en función del tiempo. El experimento ha continuado hasta la estabilización de la presión de H_{2} en el reactor, lo que indica que se ha alcanzado la capacidad de captura máxima de la composición.
A partir de las mediciones de variaciones de presión (en mbar) en función del tiempo, convertidas mediante la ecuación de los gases perfectos en cantidad de hidrógeno atrapado (en moles), se calcula la evolución en el curso del tiempo de la relación H_{2}/Co, expresada en moles de H_{2} atrapado por moles de Co, hasta alcanzar la capacidad de captura máxima (como se ha representado en la figura 1).
A partir de los datos experimentales, la capacidad de captura de la composición de la presente invención probada durante este ensayo ha podido ser evaluada en alrededor de 1,58 moles H_{2}/mol de Co, valor significativamente más elevado (en un factor de 3,2) que la capacidad de atrapamiento del compuesto CoSOH solo para el que la relación NO_{3}/Co es nula.
Así, este experimento demuestra que:
- por una parte, las composiciones de la presente invención son aptas para capturar espontáneamente y cuantitativamente, a temperatura ambiente, el hidrógeno gaseoso, según una reacción del tipo gas-sólido;
- por otra parte, una sal de nitrato en asociación con el compuesto CoSOH, aumenta significativamente la capacidad de captura del compuesto CoSOH en un factor equivalente a 3,2\pm0,3 en el marco de este ensayo.
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Ejemplo 2
Varias extracciones de 10 mililitros de suspensión acuosa de CoSOH, cuya síntesis ha sido descrita en el ejemplo 1 y a las que se han añadido, sin lavado previo del precipitado, cantidades variables de NaNO_{3}, han sido puestas a secar tras agitación a 70ºC durante 48 horas. Las sales secas obtenidas bastamente molidas, para las que la relación NO_{3}/Co varía de 0 a 0,53, han sido sometidas al test de atrapamiento de H_{2} descrito en el ejemplo 1, y se ha determinado la capacidad máxima de atrapamiento para cada una de ellas (símbolo -\bullet- en la curva de la figura 2).
Otros ensayos de atrapamiento similares han sido conducidos sobre:
- muestras de lodo de síntesis (tipo lodo de co-precipitación de efluentes líquidos radiactivos) a valores de nitratos variables, dopados con la suspensión de CoSOH cuya síntesis se describe en el ejemplo 1. Para estos ensayos, la relación NO_{3}/Co varía entre 0 y 3 (símbolo 100 en la curva de la figura 2) . El procedimiento de preparación de las muestras es idéntico al descrito en el ejemplo 1;
- una muestra de revestimiento de bitumen de un lodo de re-tratamiento de síntesis en medio de nitrato dopado con la suspensión de CoSOH cuya síntesis se describe en el ejemplo 1 y que presenta una relación de NO_{3}/Co igual a 1,3 (símbolo 101 en la figura 2).
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Para todos estos ensayos, la capacidad máxima de atrapamiento (expresada en moles H_{2}/mol de Co) ha sido determinada al final del experimento, con la estabilización de la presión de H_{2} en el reactor. Las variaciones de las capacidades de atrapamiento así determinadas en función de la relación NO_{3}/Co, están representadas en la figura 2.
La figura 2 muestra que la capacidad máxima de atrapamiento de H_{2} de la composición química de la presente invención varía en función de la relación molar NO_{3}/Co según las leyes experimentales siguientes:
- si la relación NO_{3}/Co es igual a 0, entonces la relación H_{2}/Co es igual a 0,5;
- si la relación NO_{3}/Co está comprendida entre 0 y 0,5, entonces la relación H_{2}/Co se sitúa entre el valor mínimo 0,5 + 2,5 (NO_{3}/Co) y el valor máximo 0,5 + 4 (NO_{3}/Co);
- si la relación NO_{3}/Co es superior a 0,5, entonces la relación H_{2}/Co se sitúa en la gama comprendida entre 1,75 y 2,5; en estas condiciones, la capacidad de atrapamiento de la composición de la presente invención es máxima y no depende ya de la relación NO_{3}/Co.
Estas observaciones demuestran que la composición de la presente invención bajo la forma [CoS(OH), NaNO_{3}] conserva los mismos comportamientos de atrapamiento si está presente en el seno de un sistema químico complejo en el que es químicamente estable, como, por ejemplo, un lodo de co-precipitación de efluentes radiactivos de baja y media actividad. De igual modo, los comportamientos de atrapamiento de la composición se mantienen sin cambio si la misma se incorpora, sola o en mezcla con un lodo, en un material de revestimiento, en el que la misma sea químicamente estable, el bitumen por ejemplo, y en el seno del cual se genera hidrógeno, por ejemplo mediante radiolisis.

Claims (21)

1. Composición apta para atrapar hidrógeno, que comprende:
(a) al menos un compuesto mineral de la fórmula (I) siguiente:
(I)MX(OH)
en la que:
- M representa un elemento de transición divalente,
- O representa un átomo de oxígeno,
- X representa un átomo elegido entre S, Se, Te, Po, y
- H representa un átomo de hidrógeno; y
(b) al menos una sal de nitrato de la fórmula (II) siguiente:
(II)ZNO_{3}
en la que Z es un catión monovalente.
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2. Composición según la reivindicación 1, en la que M se elige del grupo constituido por Co, Ni.
3. Composición según la reivindicación 1, en la que M es Co.
4. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, en la que X es S.
5. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 4, en la que Z se elige del grupo constituido por Li^{+}, Na^{+} o K^{+}.
6. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en el que Z es Na^{+}.
7. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en la que la relación (NO_{3}/M) es superior a 0,5.
8. Procedimiento de preparación de una composición tal como se define en la reivindicación 1, que comprende:
- una etapa de preparación del (de los) compuesto(s) de fórmula (I) tal(es) como se define(n) en la reivindicación 1;
- una etapa de suministro de compuesto(s) de fórmula (II) tal(es) como se define(n) en la reivindicación 1, pudiendo esta etapa tener lugar antes, simultáneamente y/o después de la etapa de preparación del (de los) compuesto(s) de fórmula (I).
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9. Procedimiento de preparación de una composición según la reivindicación 1, en el que la etapa de preparación del (de los) compuesto(s) de fórmula (I) comprende la mezcla en solución acuosa de una sal disuelta de X (es decir, X^{2-}) y de una sal disuelta de M (es decir, M^{2+}), siendo M y X tales como se definen en la reivindicación 1.
10. Procedimiento de preparación de una composición según la reivindicación 9, en el que la mezcla de la sal disuelta de X y de la sal disuelta de M se efectúa al aire, durante un tiempo suficiente para obtener una estabilización de los parámetros E_{H} y pH.
11. Procedimiento de preparación de una composición según la reivindicación 9 ó 10, en el que la sal disuelta de X se elige entre Na_{2}X, (NH_{4})_{2}X, Li_{2}X, K_{2}X, o una mezcla de éstos.
12. Procedimiento de preparación de una composición según una cualquiera de las reivindicaciones 9 a 11, en el que la sal disuelta de M se elige entre MSO_{4}, M(ClO_{4})_{2}, MCl_{2}.
13. Procedimiento de preparación de una composición según una cualquiera de las reivindicaciones 8 a 12, en el que M es Co o Ni.
14. Procedimiento de preparación de una composición según una cualquiera de las reivindicaciones 8 a 13, en el que X es S.
15. Procedimiento de preparación de una composición según una cualquiera de las reivindicaciones 8 a 14, en el que Z es Na^{+}.
16. Procedimiento de acondicionamiento de un desecho sólido, comprendiendo el citado procedimiento sucesivamente las etapas siguientes:
- revestimiento por medio de un material orgánico de acondicionamiento previamente licuado por calentamiento del desecho sólido a acondicionar y de una composición apta para atrapar el hidrógeno tal como se define según una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7;
- enfriamiento y solidificación del revestimiento obtenido en la etapa precedente.
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17. Procedimiento de acondicionamiento según la reivindicación 16, en el que el material orgánico es un bitumen.
18. Procedimiento de acondicionamiento según la reivindicación 16 ó 17, en el que el desecho sólido es radiactivo.
19. Material orgánico de acondicionamiento de desechos radiactivos, que comprende un material orgánico de acondicionamiento y al menos una composición apta para atrapar el hidrógeno tal como se define según una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7.
20. Material orgánico de acondicionamiento según la reivindicación 19, en el que el material orgánico de acondicionamiento es un bitumen.
21. Utilización de una composición tal como se define según una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7, para absorber hidrógeno.
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