ES2379902T3 - Procedimiento para la purificación de gases de combustión que contienen óxidos de nitrógeno - Google Patents

Procedimiento para la purificación de gases de combustión que contienen óxidos de nitrógeno Download PDF

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Abstract

Procedimiento para la purificación de gases de combustión (I) que contienen óxidos de nitrógeno, en el cual: - se hacen circular los gases calientes a purificar, a una temperatura comprendida entre 200 y 270ºC, preferentemente entre 220 y 250ºC, - se introduce una solución de urea (2) en estos gases calientes, - se alimentan los gases, a los cuales fue añadida esta solución de urea, en un catalizador de desnitrificación (3), y se regula el tiempo de permanencia de los gases, entre el punto de inyección de la urea y el punto de puesta en contacto de estos gases con el catalizador, y/o la temperatura de los gases entre estos dos puntos, de manera que la reacción (II) de destrucción, en amoniaco, del ácido isocíanico procedente de la descomposición (I) de la urea, donde (I) NH2-CO-NH2 → NH3 + HNCO y (II) HNCO + CO-H2O → NH3 + CO2, durante la puesta en contacto de los gases con el catalizador, es incompleta, de manera que para un mol de urea introducida en los gases, hay presente al menos 0,2 mol de ácido isociánico a nivel del catalizador, y que el ácido isociánico así presente en estos gases reacciona, en presencia del catalizador, con los óxidos de nitrógeno para reducirlos al estado de nitrógeno.

Description

Procedimiento para la purificaci6n de gases de combusti6n que contienen 6xidos de nitr6geno.�
La presente invenci6n se refiere a un procedimiento para la purificaci6n de gases de combusti6n que contienen 6xidos de nitr6geno.
Durante la combusti6n de materiales tales como, por ejemplo, carb6n o aceite combustible para fines de la producci6n de energia o bien durante la incineraci6n de desechos, los gases procedentes de la combusti6n contienen una proporci6n apreciable de 6xidos de nitr6geno y no pueden ser evacuados a la atm6sfera sin tratamiento.
Para efectuar esta operaci6n de reducci6n de los 6xidos de nitr6geno, denominada desnitrificaci6n, son posibles tres planteamientos.
Primeramente, se puede actuar a nivel de la combusti6n propiamente dicha. Los quemadores denominados de "bajo Nox" se pueden utilizar en el caso de la combusti6n de carb6n o de aceite combustible o bien se puede modificar el exceso de aire o su nivel de manera que, en las zonas muy calientes, se minimice la formaci6n de 6xidos de nitr6geno a partir del nitr6geno del aire. Se ha propuesto igualmente enriquecer la atm6sfera de combusti6n en oxigeno o reciclar el C02 para obtener este efecto. En todos los casos, estas posibilidades son limitadas y, de cualquier forma, son insuficientes si se quiere reducir en mas del 70% la cantidad de 6xidos de nitr6geno a emitir.
Un segundo planteamiento consiste en inyectar un reactivo, habitualmente amoniaco o urea, en una zona particular de la combusti6n. El reactivo se descompone entonces y los reactivos generados van a reaccionar para impedir la formaci6n de los 6xidos de nitr6geno o destruir los que ya se han formado. De ahi, que entonces esta soluci6n presenta limitaciones y es dificil sobrepasar los rendimientos de destrucci6n en mas del 70%, salvo que se permita una fuga de amoniaco que sobrepase la decena de miligramos por metro cubico normal, lo cual es mas de lo requerido. Para el caso en que se desee una eliminaci6n pulsada de los 6xidos de nitr6geno, esta soluci6n, denominada SNCR, no es por tanto la apropiada.
La tercera via posible consiste en hacer reaccionar los 6xidos de nitr6geno con un reactivo apropiado sobre un catalizador que se mantiene a una temperatura relativamente elevada. Esta soluci6n, denominada SCR, utiliza en las grandes instalaciones amoniaco o soluciones amoniacales, o bien genera amoniaco por descomposici6n de urea en un reactor externo y distinto del reactor catalitico. Para aplicaciones particulares, se pueden utilizar otros reactivos, tales como propano. El catalizador contiene habitualmente 6xidos de tungsteno W203 y de vanadio V205, aunque son convenientes otras formulaciones, en particular las que contienen cobre. Esta soluci6n, adoptada en casi todos los casos en los que se requiere una desnitrificaci6n pulsada, ofrece entre otras ventajas, el destruir igualmente las dioxinas y los furanos en el caso de la incineraci6n de desechos.
No obstante, la cantidad de amoniaco, reactivo normalmente utilizado, se debe adaptar cuidadosamente a la composici6n de los gases y a su caudal. En efecto, si no se inyecta bastante reactivo se tendra una purificaci6n insuficiente, mientras que si se inyecta demasiado reactivo, se corre el riesgo de encontrarse con una fuga de amoniaco, es decir una situaci6n en la cual el exceso de amoniaco no es destruido por el catalizador y en la cual este amoniaco se presenta en los gases purificados.
Ademas de este inconveniente, se sabe que a la entrada del catalizador, el amoniaco puede reaccionar con el di6xido de azufre igualmente presente en los gases de incineraci6n o de combusti6n y formar sales de amonio. Estas sales de amonio, como el sulfato o el hidr6genosulfato de amonio, se pueden depositar sobre el catalizador y bloquearlo o desactivarlo. Por ultimo, se advierten reacciones entre el amoniaco y otras sales tales como NaCl o KCl, que se encuentran frecuentemente en las incineraciones. Entonces, van a tener lugar reacciones de tipo:
2 NaCl � NH3 � S02 � � 02 � Na2S04 � 2 NH4Cl
2 KCl � NH3 � S02 � � 02 � K2S04 � 2 NH4Cl
Estas reacciones son perniciosas de dos maneras: primero porque el cloruro de amonio que se forma sobre el catalizador se puede sublimar con bastante facilidad y descomponerse para liberar NH3 y HCl, que se vuelven a encontrar en la chimenea. Por otra parte, se producen reacciones de tipo s6lido-s6lido o bien cambios de fase cristalina que agravan los problemas de adherencia y de ensuciamiento del catalizador. Tales fen6menos, que conducen al taponamiento de los lechos de catalizador y a su desactivaci6n, tienen lugar igualmente.
Por ultimo, las soluciones amoniacales o el amoniaco presentan serios problemas de seguridad. Se ha propuesto muchas veces utilizar urea como reactivo en lugar del amoniaco. Por ejemplo, en el documento US 6,805,849 se utiliza urea pero con un catalizador de oxidaci6n especial. El documento US 5,281,403 describe un metodo de conversi6n y de inyecci6n y dispone un catalizador en el interior de la lanza de inyecci6n. El documento US 7,090,810 utiliza un flujo derivado de los gases a tratar, para hacer la conversi6n. Todas estas invenciones aportan un punto de complejidad al sistema y apuntan a convertir tambien lo mas completamente posible la urea en amoniaco, agua y gas carb6nico antes del catalizador principal de la SCR.
Por ultimo, el documento W0 98/22209 A describe un procedimiento de purificaci6n de los gases de combusti6n que contienen 6xidos de nitr6geno, en el cual:
-
se hacen circular los gases calientes a purificar, a una temperatura comprendida entre 200 y 270°C,
-
se introduce una soluci6n de urea en estos gases calientes,
-
se alimentan los gases, a los cuales se anadi6 esta soluci6n de urea, con un catalizador de desnitrificaci6n, y
-
se regulan el tiempo de permanencia de los gases, entre el punto de inyecci6n de urea y el punto de puesta en contacto de estos gases con el catalizador, y/o la temperatura de los gases entre estos dos puntos, con objeto de que el acido isocianico procedente de la descomposici6n de la urea este presente en estos gases puestos en contacto con el catalizador y reaccione alli con los 6xidos de nitr6geno para reducirlos al estado de nitr6geno.
Habiendose precisado esto, la invenci6n tiene la finalidad de proponer un procedimiento que permite reducir sensiblemente la aparici6n de fugas de amoniaco, mencionada anteriormente, al tiempo que limita sustancialmente el ensuciamiento del catalizador debido a la presencia de sales, como se ha especificado anteriormente.
A este efecto, tiene por objeto un procedimiento de purificaci6n de gases de combusti6n segun la reivindicaci6n 1 anexa.
Segun una caracteristica ventajosa, el tiempo de permanencia de los gases entre el punto de inyecci6n de la urea y el punto de puesta en contacto de los gases con el catalizador esta comprendido entre 0,5 y 3 segundos.
La invenci6n se va a describir a continuaci6n, en referencia a los dibujos anexionados, dados unicamente a titulo de ejemplo no limitativo, en los cuales:
-
la figura 1 es una vista esquematica, que muestra una instalaci6n de purificaci6n de gases que permite la realizaci6n del procedimiento conforme a la invenci6n; y
-
la figura 2 es una grafica, que muestra las diferentes reacciones que intervienen durante la ejecuci6n de este procedimiento.
La figura 1, que representa una disposici6n tipica de SCR, ayuda a comprender mejor la invenci6n. Los gases a tratar 1, todavia no purificados de sus 6xidos de nitr6geno, se conducen a un conducto 100, a una temperatura comprendida entre 200 y 270°C y, preferentemente, entre 220 y 250°C. Una soluci6n de urea 2 se introduce por las toberas de atomizaci6n 101, que son de una tecnologia en si conocida. La soluci6n de urea, en una concentraci6n comprendida entre 10 y 60%, se introduce de forma continua y se regula de modo a obtener la reducci6n deseada de la concentraci6n de 6xidos de nitr6geno.
En contacto con los gases calientes, la soluci6n 2 atomizada en estado de finas gotitas por las toberas 101, se evapora rapidamente. Las mezcladoras estaticas 102, de tecnologia en si conocida, homogeneizan el flujo gaseoso.
Segun el procedimiento objeto de la invenci6n, en la zona A, situada entre las toberas de inyecci6n 101 y un lecho de catalizador 3 de tipo conocido, tiene lugar una descomposici6n parcial de la urea en acido isocianico y amoniaco. Como se puede ver, se trata sin embargo de ajustar los parametros de esta descomposici6n, con el fin de evitar la desaparici6n total del acido isocianico.
A invenci6n explota la descomposici6n termica de la urea en acido isocianico HN=C=0 y amoniaco NH3. Segun Ind. Eng. Chem. Res. 2004, 43, 4856-4853, se produce una primera reacci6n
NH2 - C0 - NH2 NH3� HNC0 (1)
Esta reacci6n (I), que se hace termicamente sin catalizador, es una reacci6n relativamente rapida. En una segunda etapa, puede tener lugar una descomposici6n del acido isocianico formado, siempre termicamente:
HNC0 H20 NH3 � C02 (II)
Esta segunda reacci6n es mucho mas lenta que la primera, pero el acido isocianico HNC0 puede ser absorbido tambien por el catalizador 3 y reaccionar con este. La figura 1 anexa muestra claramente las dos reacciones (I) y (II), en el caso de una descomposici6n puramente termica de gases a 250°C que contienen 9% de agua.
En esta figura, en abcisas se encuentra el tiempo t y en ordenadas la concentraci6n c de los diferentes componentes que intervienen en las reacciones (I) y (II) mencionadas anteriormente. Durante un tiempo muy corto, tipicamente pr6ximo a 0,1 segundos, se produce la primera reacci6n, lo que conduce a la descomposici6n casi inmediata de la urea. A este respecto, la curva Cu indica que la concentraci6n de urea decrece muy rapidamente durante esta primera fase.
La segunda reacci6n (II), claramente mas lenta, induce un aumento progresivo de la concentraci6n de amoniaco, indicado por CNH3, asi como una disminuci6n correspondiente de la concentraci6n de acido isocianico, indicado por CHNC0. La asintota horizontal indica la concentraci6n limite CL de amoniaco, la cual se podria alcanzar te6ricamente al termino de la reacci6n (II), a saber al final de un tiempo muy largo.
Segun la invenci6n, se preve que cuando los gases llegan aguas arriba del lecho del catalizador 3, la reacci6n (II) sea incompleta, a saber que el acido isocianico no se haya transformado totalmente en amoniaco. Esto significa que, para un mol de urea inyectada por la tobera 101, quedan ventajosamente al menos 0,2 mol de acido isocianico a nivel del lecho del catalizador 3, acido que se puede utilizar para la reacci6n de destrucci6n de los 6xidos de nitr6geno, la cual se va a describir a continuaci6n
Este acido isocianico, no completamente descompuesto, es absorbido por el catalizador 3, de un tipo en si conocido y que contiene, por ejemplo, 6xidos de tungsteno y de vanadio. De una manera inesperada, este acido isocianico se fija sobre el catalizador y reacciona directamente sobre este ultimo con los 6xidos de nitr6geno, para reducirlos al estado de nitr6geno, segun la f6rmula siguiente:
4 HNC0 4 N0 02 4 N2 4 C02 H20 (III)
H20
Catalizador
Segun la invenci6n, este acido isocianico reacciona a nivel del catalizador para suministrar localmente el reactivo necesario para la reducci6n de los 6xidos de nitr6geno. Asi, la cantidad de amoniaco libre, presente inmediatamente aguas arriba del lecho de catalizador 3, es claramente inferior a la que se encuentra en el caso de un procedimiento convencional. Esto presenta una doble ventaja, a saber primeramente reducir sensiblemente las fugas de amoniaco aguas abajo del lecho del catalizador, permitiendo asi alcanzar niveles de N0x mucho mas bajos, sin fuga de amoniaco y, ademas, limitar el ensuciamiento del catalizador.
En efecto, es conocido que las sales de tipo sulfato o hidr6genosulfato de amonio (NH4)2S04 6 NH4HS04 son susceptibles de depositarse en presencia de di6xido de azufre, normalmente presente. La reducci6n de la concentraci6n de amoniaco aguas arriba del catalizador limita esta deposici6n. Ademas, pueden tener lugar reacciones de intercambio con las sales alcalinas que puedan estar presentes en forma de aerosoles en los gases a purificar, particularmente en el caso de la incineraci6n de tipo:
2MeCl 2NH3 S02� H20 02 2NH4 Cl t Me2S04
en donde Me es un metal alcalino (K, Na), que ensucia el catalizador y degrada las emisiones a la chimenea puesto que el cloruro de amonio NH4Cl es bastante volatil. Por tanto, dado que el contenido en amoniaco se reduce gracias a la invenci6n, estos fen6menos de ensuciamiento se limitan igualmente.
En conclusi6n, segun la invenci6n, se ajusta la temperatura de los gases y/o su tiempo de permanencia entre el punto 101 de inyecci6n de la soluci6n de urea 2 y el punto aguas arriba del lecho del catalizador 3, con el fin de que la reacci6n (II) de descomposici6n termica del acido isocianico sea incompleta. Tipicamente, este tiempo de permanencia esta comprendido, por ejemplo, entre 0,5 y 3 segundos.
Ademas, en la zona intermedia A la temperatura esta comprendida entre 200 y 270°C, preferentemente entre 220 y 250°C, lo que permite un grado de descomposici6n 6ptimo de la urea. Como esto es bien conocido por el experto en la materia, si se procede a un aumento de la temperatura, hay que tratar de reducir por el contrario el tiempo de permanencia, y a la inversa.

Claims (1)

  1. REIVINDICACIONES
    1.
    Procedimiento para la purificaci6n de gases de combusti6n (I) que contienen 6xidos de nitr6geno, en el cual:
    -
    se hacen circular los gases calientes a purificar, a una temperatura comprendida entre 200 y 270°C,
    preferentemente entre 220 y 250°C,
    5
    - se introduce una soluci6n de urea (2) en estos gases calientes,
    -
    se alimentan los gases, a los cuales fue anadida esta soluci6n de urea, en un catalizador de
    desnitrificaci6n (3), y
    se regula el tiempo de permanencia de los gases, entre el punto de inyecci6n de la urea y el punto de puesta en
    10
    contacto de estos gases con el catalizador, y/o la temperatura de los gases entre estos dos puntos, de manera que la reacci6n (II) de destrucci6n, en amoniaco, del acido isocianico procedente de la descomposici6n (I) de la
    urea, donde
    (I)
    NH2-C0-NH2 NH3 HNC0
    y
    (II) HNC0
    C0-H20 NH3 C02,
    15
    durante la puesta en contacto de los gases con el catalizador, es incompleta, de manera que para un mol de
    urea introducida en los gases, hay presente al menos 0,2 mol de acido isocianico a nivel del catalizador, y que
    el acido isocianico asi presente en estos gases reacciona, en presencia del catalizador, con los 6xidos de
    nitr6geno para reducirlos al estado de nitr6geno.
    20
    2. Procedimiento segun la reivindicaci6n 1, en el cual el tiempo de permanencia de los gases entre el punto de inyecci6n de la urea y el punto de puesta en contacto de los gases con el catalizador esta comprendido entre
    0,5 y 3 segundos.
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