HUT62012A - Process for producing acid amides and peptides - Google Patents

Process for producing acid amides and peptides Download PDF

Info

Publication number
HUT62012A
HUT62012A HU913942A HU394291A HUT62012A HU T62012 A HUT62012 A HU T62012A HU 913942 A HU913942 A HU 913942A HU 394291 A HU394291 A HU 394291A HU T62012 A HUT62012 A HU T62012A
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
alkyl
amino
phe
cyclohexyl
diol
Prior art date
Application number
HU913942A
Other languages
English (en)
Other versions
HU913942D0 (en
Inventor
Horst Juraszyk
Claus J Schmitges
Klaus-Otto Minck
Peter Raddatz
Original Assignee
Merck Patent Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck Patent Gmbh filed Critical Merck Patent Gmbh
Publication of HU913942D0 publication Critical patent/HU913942D0/hu
Publication of HUT62012A publication Critical patent/HUT62012A/hu

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K5/00Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K5/00Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K5/04Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing only normal peptide links
    • C07K5/06Dipeptides
    • C07K5/06008Dipeptides with the first amino acid being neutral
    • C07K5/06078Dipeptides with the first amino acid being neutral and aromatic or cycloaliphatic
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/06Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D211/36Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/56Nitrogen atoms
    • C07D211/58Nitrogen atoms attached in position 4
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K5/00Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K5/02Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing at least one abnormal peptide link
    • C07K5/0227Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing at least one abnormal peptide link containing the (partial) peptide sequence -Phe-His-NH-(X)2-C(=0)-, e.g. Renin-inhibitors with n = 2 - 6; for n > 6 see C07K5/06 - C07K5/10
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K38/00Medicinal preparations containing peptides

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Peptides Or Proteins (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Pyrrole Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Investigating Or Analysing Biological Materials (AREA)

Description

A találmány tárgya (I) általános képletű új savamidok, ahol
Z jelentése -W-CR7R8-CO,
W jelentése CH2, 0 vagy NH,
Y jelentése Abu, Alá, BAla, Arg, Asn, Asp, Bia, Cal, Cys, (S-A)-Cys, Dab, Gin, Glu, Gly, His, N(im)-A-His, Hph, Ile, Leu, terc-Leu, Lys, Mai, Met, Met(C>2) , aNal, BNal, Nbg, Nle, Nva, Orn, Phe, Pia, Pro, Pya, Ser, (O-A)-Ser, (O-Ar-alkil)-Ser, Isoser, Thr, Tia, Tic, Tiz, Trp, Tyr vagy Val, mimellett az Y és Z csoportok közül az egyik hiányozhat is,
X jelentése OH, OA, OR10, OSO2A vagy OS02Ar,
R1, R2, R3 és R8 jelentése hidrogénatom, A, Ar, Ar-alkil, Hét, Het-alkil, szubsztituálatlan vagy egyszer vagy többször A, AO és/vagy Hal csoporttal szubsztituált 3-7 szénatomos cikloalkil-, 4-11 szénatomos cikloalkil-alkil-, 7-14 szénatomos bicikloalkil- vagy tricikloalkil-csoport, vagy 8-18 szénatomos bicikloalkil-alkil- vagy tricikloalkil-alkil-csoport;
R1R2N- jelentése szubsztituálatlan vagy A, OH, NH2, NHA, NA2, NHR10, NH-CO-C2H2x-O-R9, NH-C0-0-CxH2x-R9, hidroxi-alkil-, COOH, COOA, CONH2, amino-alkil-, A2N-alkil-, A3N+alkil An, NH-CO-NH2, NH-CO-NHA, guanidinil- vagy guanidinil-alkil-csoporttal szubsztituált pirrolidino-, piperidino-, morfolino- vagy piperazino-csoport,
R4 jelentése OH vagy NH2,
R5 és R6 jelentése A, vagy legfeljebb 8 szénatomos alkenil• · · · ·
- 3 vagy alkinil-csoport, vagy Ar-alkil-csoport,
R7 jelentése H vagy A,
-CR5R6- lehet 2-6 szénatomos 1,1-cikloalkilidén-csoport is, R9 jelentése H, A, Ar vagy Ar-alkil-csoport,
R10 jelentése A-CO-, Ar-CO-, Ar-alkil-CO- vagy A-NH-COcsoport, m és x értéke 0, 1, 2, 3,4, 5, 6, 7, 8, 9 vagy 10, n értéke 0 vagy 1,
Ar jelentése szubsztituálatlan vagy egyszer vagy többször A, OA, Hal, CF3, OH, N02, hidroxi-alkil-, NH2, NHA, NA2, NHR10, NH-SO2-A, SA, SO-A,. SO2A, SO2NH2, SO2NHA, COOH, COOA, CONH2, CN, amino-alkil-, ΗΑΝ-alkil-, A2N-alkil-, A3N+-alkil An- és/vagy guanidinil-alkil-csoporttal szubsztituált fenil- vagy szubsztituálatlan naftilesöpört,
Hét jelentése telített vagy telítetlen 5- vagy 6-tagú 1-4 nitrogén-, oxigén- és/vagy kénatomot tartalmazó heterociklusos csoport, amely egy benzolgyűrűvel lehet kondenzálva, és/vagy egyszer vagy többször A, OA, Hal, CF3, OH, NO2, karbonil-oxigénatom, NH2, NHA, NA2, NHR10, NH-COOA, NHCOOAr, NHCOOCH2Ar, NH-SO2-A, SA, SO-A, SO2-A, SO2NH2, SO2NHA, COOH, COOA, CONH2, CN, Ar, Ar-alkil-, Ar-alkenil-, hidroxi-alkil-, amino-alkil-, ΗΑΝ-alkil-, A2N-alkil-, és/vagy A3N+-alkil An” csoporttal lehet szubsztituálva, és/vagy melynek nitrogén- és/vagy kén heteroatomjai oxidálva is lehetnek;
Hal jelentése fluor-, klór-, bróm- vagy jódatom,
An” jelentése anion, amely hiányozhat is, ha helyette egy, az • · · · ··· ···· ·· «· (I) általános képletű vegyületben lévő karboxilcsoport karboxilát anion formájában fordul elő,
-alkil jelentése 1-8 szénatomos alkiléncsoport és
A jelentése 1-8 szénatomos alkilcsoport, ahol továbbá egy vagy több -NH-CO- csoport helyett egy vagy több -NH-CO csoport is lehet, valamint ezen vegyületek sói.
Hasonló vegyületek ismertek az EP-A-189203, az EP-A307837, az EP-A-311 012 számú európai szabadalmi bejelentésekből, és a WO 90/07521. számú nemzetközi szabadalmi bejelentésből .
A találmány célja az volt,.hogy értékes tulajdonságú új vegyületeket találjunk, különösen olyanokat, amelyek gyógyszerkészítmények előállítására használhatók.
Azt találtuk, hogy az (I) általános képletű vegyületek és sóik igen értékes tulajdonságokkal rendelkeznek. Mindenekelőtt gátolják az emberi plazma renin hatását, ezt a hatást például F. Fyhrquist és munkatársai, Clin. Chem. 22, 250-265 (1976) módszere szerint lehet kimutatni.
Figyelemre méltó, hogy ezek a vegyületek igen specifikusan gátolják a renint, más aszpartil proteinázok gátlására, például a pepszin és katepszin gátlására rendszerint 100-1000-szeres koncentrációkra van ezekből a vegyületekből szükség a renin gátláshoz. A vegyületek vérnyomásra és/vagy szív frekvenciára gyakorolt hatása, valamint a vérplazmában lévő renin hatás gátlása, továbbá éber majmokon, például Macaca fascicularis nőstény majmokon mutatható ki, emellett a vérnyomást és a szívfrekvenciát M.J. Wod és munkatársai, J. Hypertension 4,
251-254 (1985) módszere szerint is mérhetjük. A reninhatás stimulálására eközben az állatokat célszerűen saloretikummal előkezeljük. A plazma renin hatás meghatározására vérmintát lehet venni a Véna femoralis pungálásával.
A vegyületeket humán- és állatgyógyászatban gyógyszer hatóanyagként alkalmazhatjuk, különösen a szív, a vérkeringés és az érrendszeri betegségek, mindenek előtt magas vérnyomás, szívelégtelenség és hyperaldoszteronizmus kezelésére és megelőzésére. Ezenkívül diagnosztikai célra is alkalmazhatók a vegyületek, abból a célból, hogy a magas vérnyomású és hiperaldoszteronizmusban szenvedő pacienseknél meghatározzuk a renin hatás lehetséges szerepét a patológiai állapot fenntartásában. Az ilyen diagnosztikai teszteket az EP-A-77 028 számú európai szabadalmi leírásban szereplő módszerhez hasonlóan végezhetjük.
A fentiekben és az alábbiakban felsorolt aminosavcsoportok rövidítései az -NR'-R-C0~, rendszerint -NH-CHR-COcsoportokra vonatkoznak, ahol R, R' és R az aminosavaknál
ismert jelentésű:
Abu 2-amino-vaj sav
Alá alanin
BAla β-alanin
Arg arginin
Asn aszparagin
Asp aszparaginsav
Bia 3-(2-benzimidazolil)-alanin
Cal 3-ciklohexil-alanin
Cys cisztein
S-A-Cys S-alkil-cisztein
S-Me-Cys S-metil-cisztein
Dab 2,4-diamino-vajsav
Gin glutamin
Glu Glutaminsav
Gly glicin
His hisztidin
N ( im) —A-His az imidazolgyűrű 1- vagy 3-helyzetében A-val szubsztituált imidazolgyűrű
Hph homofenilalanin (2-amino-4-fenil-vajsav)
He Izoleucin
Isoser Isoszerin (3-amino-2-hidroxi-propionsav)
Leu leucin
terc-Leu terc-leucin
Lys lizin
Mai 3-(p-metoxi-fenil)-alanin
Met metionin
Met(O2) metionin-S,S-dioxid
aNal 3-(α-aftil)-alanin
BNal 3-(β-aftil)-alanin
Nbg 2-norbornil-glicin
Nle norleucin
N-Me-His N-metil-hisztidin
N-Me-Phe N-metil-fenil-alanin
Nva norvalin
Orn Ornitin
Phe fenil-alanin
Pia 3-(piperidil)-alanin [például 2-Pia = 3-(2-piperidil)-alanin]
Pro prolin
Pya 3-(piridil)-alanin [például 3-Pya = 3- -(3-piridil)-alanin]
Ser szerin
(O-A)-Ser O-alkil-szerin
(O-Ar-alkil) -Ser O-Ar-alkil-szerin
Thr threonin
Tia 3-(tienil)-alanin [például 2-Tia = 3-(2-tienil)-alanin]
Tic 1,2,3,4-tetrahidro-izokinolin-l-karbonsav
Tíz 3-(tiazolil)-alanin [például 2-Tiz = 3-(2- -tiazolil)-alanin]
Trp triptofán
Tyr tirozin
Val valin.
Továbbá:
BOC terc-butoxi-karbonil
BŐM benziloxi-metil
imi-BOM benziloxi-metil az imidazolgyűrű 1-es helyzetében;
CBZ benziloxi-karbonil
DCCI diciklohexil-karbodiimid
DMF dimetil-formamid
DNP 2,4-dinitrofenil
imi-DNP 2,4-dinitrofenil az imidazolgyűrű 1-es helyzetében
ETOC etoxi-karboni1
FMOC 9-fluorenil-metoxi-karbonil
HOBt 1-hidroxi-benzotriazol
IPOC izopropoxi-karbonil
Pia feniltejsav csoport -O-CH(CH2C6H5)-C0- (S-forma)
POA fenoxi-acetil
THF tetrahidrofurán·.
Amennyiben a fent megnevezett aminosavak több enantiomer formában fordulhatnak elő, akkor beleértjük az (I) általános képletű vegyületek valamennyi formáját és elegyeit, például a DL-formákat is. Előnyösek az L-formák. Amennyiben az alábbiakban egyes vegyületeket sorolunk fel, úgy az aminosavak rövidítései mindig az L-formára vonatkoznak, amennyiben kifejezetten másképp nem említjük.
A jelen találmány az (I) általános képletű savamidok előállítására és sóik előállítására vonatkozik oly módon, hogy egy funkciós származékából szolvolizáló vagy hidrogenolizáló szerrel kezelve felszabadítjuk, vagy egy (II) általános képletű karbonsavat, ahol
G1 (a) hiányzik (b) jelentése -Z-, (c) jelentése -Z-Y- • · vagy egy reakcióképes származékát egy (III) általános képletű vegyülettel - ahol
G2 (a) -Z-Y- (b) -Y- (c) hiányzik - reagáltatunk, és adott esetben egy (I) általános képletű vegyületben egy funkciósán átalakított amino- és/vagy hidroxil-csoportot szolvolizáló- vagy hidrogenolizáló szerrel kezelve felszabadítunk, és/vagy egy szabad aminocsoportot acilezőszerrel kezelve acilezünk, és/vagy egy (I) általános· képletű vegyületet savval kezelve sóvá alakítunk.
Az R1 - R10, W, X, Y, Z, m, η, X, Ar, Hét, Hal, An, A, G1 és G2 a (I), (II ) és (III) általános képletű vegyületeknél szerepelnek, ha kifejezetten másként nem adjuk meg.
A fenti képletekben A jelentése 1-8, előnyösen 1, 2, 3 vagy 4 szénatomos. A jelentése előnyösen metil-, etil-, propil-, izopropil-, butil-, izobutil-, szek-butil- vagy terc-butil-csoport, valamint lehet még pentil-, 1-, 2- vagy 3-metil-butil-, 1,1-, 1,2- vagy 2,2-dimetil-propil-, 1-etil-propil-, hexil-, 1-, 2-, 3- vagy 4-metil-pentil-, 1,1-, 1,2-,
1,3-, 2,2-, 2,3- vagy 3,3-dimetil-butil-csoport, 1- vagy 2-etil-butil-, 1-etil-l-metil-propil-, l-etil-2-metil-propil-, 1,1,2- vagy 1,2,2-trimetil-propil-, heptil- vagy oktilcsoport.
A cikloalkil jelentése előnyösen ciklopropil-, ciklobutil-, ciklopentil-, ciklohexil- vagy cikloheptil-csoport, de például 1-, 2- vagy 3-metil-ciklopentil-, 1-, 2-, 3- vagy 4··*
- 10 -metil-ciklohexil-csoportot is jelenthet.
Ennek megfelelően a cikloalkil-alkil-csoport előnyösen a következő lehet: ciklopropil-metil-, 2-ciklopropil-etil-, ciklobutil-metil-, 2-ciklobutil-etil-, ciklopentil-metil-, 2-ciklopentil-etil-, ciklohexil-metil-, 2-ciklohexil-etilcsoport, de lehet például 1-, 2- vagy 3-metil-ciklopentil-metil-, 1-, 2-, 3- vagy 4-metil-ciklohexil-metil-csoport is.
A bicikloalkil jelentése előnyösen 1- vagy 2-dekalil-, 2biciklo[2.2.ljheptil- vagy 6,6-dimetil-2-biciklo-[3.3.l]heptilcsoport.
A tricikloalkil jelentése előnyösen 1-adamantil-csoport.
Hal jelentése előnyösen fluor-, klór- vagy brómatom, de lehet jódatom is.
Ar jelentése előnyösen fenil-, továbbá előnyösen ο-, mvagy ρ-tolil-, ο-, m- vagy ρ-etil-fenil-, ο-, m- vagy p-metoxifenil-, ο-, m- vagy p-fluor-fenil-, ο-, m- vagy p-klór-fenil-, ο-, m- vagy ρ-bróm-fenil-, ο-, m- vagy ρ-jód-fenil-, ο-, nivagy p-trifluor-metil-fenil-, ο-, m- vagy ρ-hidroxi-fenil-, ο-, m- vagy ρ-szulfamoil-fenil-, 2,3-, 2,4-, 2,5-, 2,6-, 3,4- vagy
3,5-dimetoxi-fenil-, 3,4,5-trimetoxi-fenil-csoport, ο-, m- vagy p-amino-fenil-csoport, ο-, m- vagy p-amino-metil-fenil-csoport, ο—, m- vagy p-dimetil-amino-metil-fenil-csoport, ο-, m- vagy pguanidino-metil-fenil-csoport, 1- vagy 2-naftil-csoport.
Ennek megfelelően Ar-alkil jelentése előnyösen bnezil-, 1vagy 2-fenil-etil-csoport, ο-, m- vagy p-metil-benzil-csoport,
1- vagy 2-o-, -m- vagy -p-tolil-etil-csoport, ο-, m- vagy p-etil-bnzil-csoport, 1- vagy 2-o-, -m- vagy -p-etil-fenil-etil • · ♦ *
-csoport, ο-, m- vagy p-metoxi-benzil-csoport, 1- vagy 2-o-, -πι- vagy -ρ-metoxi-fenil-etil-, ο-, m- vagy p-fluor-benzil-, 1vagy 2-o-, -m- vagy -p-fluor-fenil-etil-, ο-, m- vagy p-klór-benzil-csoport, 1- vagy 2-0-, -m- vagy -p-klór-fenil-etil-csoport, o-, m- vagy p-bróm-benzil-csoport, 1- vagy 2-o-, -πιvagy -p-bróm-fenil-etil-csoport, ο-, m- vagy p-jód-benzilcsoport, 1- vagy 2-o-, -m- vagy -p-jód-fenil-etil-csoport, πιvagy p-trifluor-metil-benzil-csoport, ο-, πι- vagy p-hidroxi-benzil-csoport, 2,3-, 2,4-, 2,5-, 2,6-, 3,4- vagy 3,5-diraetoxi-benzil-, 3,4,5-trünetoxi-benzil-, ο-, πι- vagy p-amino-benzil-, ο-, πι- vagy p-amino-metil-benzil-, ο-, πι- vagy p-dinietil-amino-metil-benzil-csoport, ο-, m- vagy p-guanidino-metil-benzil-csoport, 1- vagy 2-naftil-metil-csoport.
Hét jelentése előnyösen 2- vagy 3-furil-, 2- vagy 3-tienil-, 1-, 2- vagy 3-pirrolil-, 1-, 2-, 4- vagy 5-imidazoÜ1-, 1-, 3-, 4- vagy 5-pirazolil-, 2-, 4- vagy 5-oxazolil-,
3- , 4- vagy 5-izoxazolil-, 2-, 4- vagy 5-tiazolil-, 3-, 4- vagy 5-izotiazolil-, 2-, 3- vagy 4-piridil-, 2-, 4-, 5- vagy 6-piriniidinil-csoport, továbbá előnyösen 1,2,3-triazol-l-, -4vagy -5-il-, 1,2,4-triazol-l-, -3- vagy -5-il-, 1- vagy 5-tetrazolil-, 1,2,3-oxadiazol-4- vagy -5-il-, 1,2,4-oxadiazol-3- vagy -5-il-, 1,3,4-tiadiazol-2- vagy -5-il-, 1,2,4-tiadiazol-3- vagy -5-il-, 2,1,5-tiadiazol-3- vagy -4-il-, 2-, 3-,
4- , 5- vagy 6-2H-tiopiranil-, 2-, 3- vagy 4-4H-tiopiranil-, 3vagy 4-piridazinil-, pirazinil-, 2-, 3-, 4-, 5-, 6- vagy 7benzofuril-, 2-, 3-, 4-, 5-, 6- vagy 7-benzotienil-, 1-, 2-,
3-, 4-, 5-, 6- vagy 7-indolil-, 1-, 2-, 3-, 4-, 5-, 6- vagy 7- 12 - ···
-izoindolil-, 1-, 2-, 4- vagy 5-benzimidazolil-, 1-, 3-, 4-,
5-, 6- vagy 7-benzopirazolil-, 2-, 4-, 5-, 6- vagy 7-benzoxazolil-, 3-, 4-, 5-, 6- vagy 7-benzizoxazolil-, 2-, 4-, 5-, 6vagy 7-benztiazolil-, 2-, 4-, 5-, 6- vagy 7-benzizotiazolil-,
4-, 5-, 6- vagy 7-benz-2,1,3-oxadiazolil-, 2-, 3-, 4-, 5-, 6-,
7- vagy 8-kinolil-, 1-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7- vagy 8-izokinolil-,
1-, 2-, 3-, 4- vagy 9-karbazolil-, 1-, 2-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7-,
8- vagy 9-akridinil-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7- vagy 8-kinolil-, 2-, 4-, 5-, 6-, 7- vagy 8-kinazolil-csoport. A heterociklusos csoportok részben vagy egészen hidrogénezve is lehetnek. Hét lehet tehát például 2,3-dihidro-2-, -3-, -4- vagy -5-furil-csoport, 2,5-dihidro-2-, -3-, -4- vagy -5-furil-csoport, tetrahidro-2- vagy -3-furil-, tetrahidro-2- vagy -3-tienil-,
2,3-dihidro-l-, -2-, -3-, -4- vagy -5-pirrolil-, 2,5-dihidro-1-, -2-, -3-, -4- vagy -5-pirrolil-csoport, 1-, 2- vagy 3-pirrolidinil-, tetrahidro-1-, -2- vagy -4-imidazolil-, 2,3-di hidro-1-, -2-, -3-, -4- vagy -5-pirazolil-, tetrahidro-1-, -3vagy -4-pirazolil-, 1,4-dihidro-l-, -2-, -3- vagy -4-piridil-,
1,2,3,4-tetrahidro-l-, -2-,
-3-, -4-, -5- vagy -6-piridil-,
1,2,3,6-tetrahidro-l-, -2-,
-3-, -4-, -5- vagy -6-piridil-, 1-,
2-, 3- vagy 4-piperidinil-,
2-,
3- vagy 4-morfolinil-, tetra- hidro-2-,
-3- vagy -4-piranil-,
1,4-dioxanil-, 1,3-dioxán-2-,
-4- vagy
-5-il-, hexahidro-1-,
-3- vagy
-4-piridazinil-, hexahidro-l-,
-2-, -4- vagy -5-pirimidinil-,
1-, 2- vagy 3-piperazinil-, 1,2,3,4-tetrahidro-l-, -2-, -3-,
-4-, -5-, -6-, -7vagy -8-kinolil-, 1,2,3,4-tetraidro-l-, -2-, -3-, -4-, -5-, -6-, -7- vagy 8-izokinolil-csoport.
A heterociklusos csoportok a megadott módon szubsztituálva is lehetnek. Hét tehát például a következő jelentésű is lehet:
2-amino-4-tiazolil-, 4-karboxi-2-tiazolil-, 4-karbamoil-2-tiazolil-, 4-(2-amino-etil)-2-tiazolil-, 4-amino-2-metil-5-pirimidinil-, 2-amino-5,6-dimetil~3-pirazinil-, 4-karbamoil-piperidino-, és például 3-, 4- vagy 5-metil-2-furil-, 2-, 4- vagy 5metil-3-furil-, 2,4-dimetil-3-furil-, 5-nitro-2-furil-, 5-sztiril-2-furil-, 3-, 4- vagy 5-metil-2-tienil-, 2-, 4- vagy
5-metil-3-tienil-, 3-metil-5-terc-butil-2-tienil-, 5-klór-2-tienil-, 5-fenil-2- vagy -3-tienil-, 1-, 3-, 4- vagy 5-metil-2-pirrolil-, l-metil-4- vagy -5-nitro-2-pirrolil-, 3,5-dimetil-4-etil-2-pirrolil-, 4-metil-5-pirazolil-, 5-metil-3-izoxazolil-, 3,4-dimetil-5-izoxazolil-, 4- vagy 5-metil-2-tiazolil-, 2- vagy 5-metil-4-tiazolil~, 2- vagy 4-metil-5-tiazolil-, 2,4-dimetil-5-tiazolil-, 3-, 4-, 5- vagy 6-metil-2-piridil-, 2-, 4-, 5- vagy 6-metil-3-piridil-, 2- vagy 3-metil-4-piridil-, 3-, 4-, 5- vagy 6-klór-2-piridil-, 2-, 4-, 5vagy 6-klór-3-piridil-, 2- vagy 3-klór-4-piridil-, 2,6-diklór-piridil-, 2-hidroxi-3-, -4-, -5- vagy -6-piridil (= 1H-2-piridon-3-, -4-, -6- vagy -6-il), 5-fenil-lH-2-piridon-3-il-, 5-p-metoxi-fenil-lH-2-piridon-3-il-, 2-metil-3-hidroxi-4-hidroxi-metil-5-piridil-, 2-hidroxi-4-amino-6-metil-3-piridil-, 3-N'-metil-ureido-lH-4-piridon-5-il-, 4-metil-2-pirimidinil-,
4.6- dimetil-2-pirimidinil-, 2-, 5- vagy 6-metil-4-pirimidinil-,
2.6- dimetil—4—pirimidinil-, 2,6-dihidroxi-4-pirimidinil-, 5-klór-2-metil-4-pirimidinil-, 3-metil-2-benzofuril-, 2-etil-3-benzofuril-, 7-metil-2-benzo-tienil-, 1-, 2-, 4-, 5-, 6- vagy
7-metil-3-indolil-, l-metil-5- vagy -6-benzimidazolil-, 1-etil-5- vagy -6-benzimidazolil-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7- vagy 8-hidroxi-2-kinolil-, 2-oxo-pirrolidino-, 2-oxo-piperidino-,
2,5-dioxo-pirrolidino-, 3-benzil-2,5-dioxo-pirrolidino-csoport.
X jelentése előnyösen hidroxilcsoport, továbbá előnyösen OA, például metoxi- vagy etoxi-csoport, OR10, lehet például acetoxi- vagy benzoil-oxi-csoport, OSO2A lehet például metánszulfonil-oxi- vagy OSO2Ar, például benzol- vagy para-toluolszulfoniloxi-csoport.
Az Y előnyösen a megadott aminosav-csoportok közül az egyik, de hiányozhat is. Előnyösen jelenthet BAla, His, S-Me-Cys vagy Nva csoportot, továbbá előnyösen Alá, Gly, Leu, Met, Met(Ű2) vagy Nle csoportot.
R1 és R2 előnyösen H vagy A, különösen metil-csoport; RÍR2N jelentése előnyösen pirrolidino-, piperidino-, morfolino-, amino-piperidino-, például 4-amino-piperidino-, alkil-amino-piperidino-, például 4-metil-amino-piperidino-, dialkil-amino-piperidino-, például 4-dimetil-amino-piperidino- vagy BOC-amino-piperidino-, például 4-BOC-amino-piperidino-csoport.
R8 jelentése előnyösen Ar-alkil-, különösen benzil- vagy para-metoxi-benzil-csoport, továbbá előnyösen A, különösen n-butil-, vagy izobutil-csoport, cikloalkil-alkil-, különösen ciklohexil-metil-csoport, vagy Het-alkil-csoport, különösen 2-tienil-metil-csoport. W jelentése előnyösen NH, de lehet CH2 vagy 0 is. AZ jelentése megfelelően előnyösen Phe, Pia vagy CH2CH(CH2C6H5)-C0- egyike, továbbá Cal, Leu, Mai, Nle vagy Tia; és ezen kívül Z előnyösen hiányozhat is.
• ·
- 15 R2 jelentése előnyösen cikloalkil-alkil-, különösen ciklohexil-metil-, továbbá előnyösen alkil-, különösen n-butil- vagy izobutil-csoport; Ar-alkil-, különösen benzil- vagy para-metoxi-benzil-csoport; Het-alkil, például 2-tienil-metil-; cikloalkilcsoport, különösen ciklohexil-csoport.
R4 jelentése előnyösen hidroxilcsoport.
R5 és R6 jelentése előnyösen azonos lehet, és előnyösen jelentésük A, különösen metil- vagy etilcsoport.
R7 jelentése előnyösen hidrogénatom. W jelentése előnyösen NH, de lehet CH2 vagy 0 is.
R9 jelentése előnyösen H, -A, különösen terc-butil- vagy Ar-alkil-, különösen benzilcsoport.
RÍO jelentése előnyösen A-CO-, például acetil-, propionilvagy butiril-, Ar-CO-, például benzoil-, ο-, m- vagy p-metoxibenzoil- vagy 3,4-dimetoxi-benzoil-, A-NH-CO-, például N-metilvagy N-etil-karbamoil-csoport.
m értéke előnyösen 0, továbbá 1, 2, 3, 4 vagy 5; n értéke előnyösen 1; x jelentése előnyösen 0, 1 vagy 2.
cmH2m ®s cxh2x jelentése előnyösen egyenesláncú, és jelentésük előnyösen ~(CH2)m- vagy -(CH2)X-.
Ennek megfelelően az R1R2N-CmH2m-CO jelentése előnyösen H2N-CmH2m-CO-, például amino-karbonil-, amino-acetil- (H-Gly-),
3-amino-propionil (H-BAla-), 4-amino-butiril-, 5-amino-pentanoil-, 6-amino-hexanoil-, 7-amino-heptanoil-, 8-aminooktanoil-,
9-amino-nonanoil-, 10-amino-dekanoil-, 11-amino-undekanoil-, de lehet még például 2-amino-propionil (Alá), 2-amino-2-metil-propionil-, 3-amino-3-metil-butiril; ANH-CmH2m-CO-, pldául • ·* *·· ······· ,, ,,· metil-amino-karbonil-, metil-amino-acetil (szarkozil), 3-metil-amino-propionil-, 4-metil-amino-butiril-, 5-metil-amino-pentanoil-, 6-metil-amino-hexanoil-, 6-etil-amino-hexanoil-, 7metil-amino-heptanoil-, 8-metil-anino-oktanoil-, 9-metil-amino-nonanoil-, 10-metil-amino-dekanoil-, 11-metil-amino-undekanoil; A2N-CmH2m-CO-, például dimetil-amino-karbonil-, dimetil-amino-acetil-, 3-dimetil-amino-propionil-, 4-dimetil-amino-butiril-, 5-dimetil-amino-pentanoil-, 6-dimetil-amino-hexanoil-, 6-dietil-amino-hexanoil-, 7-dimetil-amino-heptanoil-, 8-dimetil-amino-okanoil-, 9-dimetil-amino-nonanoil-, 10dimetil-amino-dekanoil-, 11-dimetil-amino-undekanoil-;
pírrólidino-CmH2m-CO-, például pirrolidino-karbonil-, pirrolidino-acetil-, 3-pirrolidino-propionil-, 4-pirrolidino-butiril-, 5-pirrolidino-pentanoil-, 6-pirrolidino-hexanoil-, 7-pirrolidino-heptanoil-, 8-pirrolidino-oktanoil-, 9-pirrolidino-nonanoil-, 10-pirrolidino-dekanoil-, piperidino- cmH2m“c0“» például piperidino-karbonil-, piperidino-acetil-, 3-piperidino-propionil-, 4-pipridino-butiril-, 5-piperidino-pentanoil-, 6-piperidino-hexanoil-, 7-piperidino-heptanoil-, 8-piperidino-oktanoil-, 9-piperidino-nonanoil-, 10-piperidino-dekanoil-csoport.
Morfolino-CmH2m-C0-, például morfolino-karbonil-, morfolino-acetil-z 3-morfolino-propionil-, 4-morfolino-butiril-, 5-morfolino-pentanoil-, 6-morfolino-hexanoil-, 7-morfolino-heptanoil-, 8-morfolino-oktanoil-, 9-morfolino-nonanoil-, 10-morfolino-dekanoil-; 4-amino-piperidino-CmH2m-CO-, például 4-amino-piperidino-karbonil-, 4-amino-piperidino-acetil-, 3-(417 * *· ·« ·· ·· · · · · · • · · · · · · • · · · ······· ·· ··
-amino-piperidino)-propionil-, 4-(4-amino-piperidino)-butiril, 5-(4-amino-piperidino)-pentanoil-, 6-(4-amino-piperidino)-hexanoil-, 7-(4-amino-piperidino)-heptanoil-, 8-(4-amino-piperidino)-oktanoil-, 9-(4-amino-piperidino)-nonanoil-, 10-(4-amino-piperidino)-dekanoil); 4-BOC-amino-piperidino-CmH2m-CO-, így például 4-BOC-amino-piperidino-karbonil-, 4-BOC-amino-piperidino-acetil-, 4-dialkil-amino-piperidino-CnH2m-CO-, például 4-dimetil-amino-piperidino-karbonil-, 4-dimetil-amino-piperidino-acetil-csoport; 4-guanidino-piperidino-CnH2m-CO-, például 4-guanidino-piperidino-karbonil-, 4-guanidino-piperidino-acetil-csoport; 4-karboxi-piperidino-CmH2m-CO-, például 4-karboxi-piperidino-karbonil-, 4-karboxi-piperidino-acetil-csoport; 4-alkoxi-karbonil-piperidino-CjnH2in-CO-, például 4-metoxi-karbonil-piperidino-karbonil-csoport, 4-etoxi-karbonil-piperidino-karbonil-, 4-metoxi-karbonil-piperidino-acetil-, 4-etoxi-karboil-piperidino-acetil-csoport; 4-AcNH-piperidino-CmH2m-C0-, mint például 4-acetamido-piperidino-karbonil-, 4-acetamido-piperidino-acetil-csoport; H2N-C(=NH)-cmH2m-co-' mint például guanidino-acetil-, 3-guanidino-propionil-, 4-guanidino-butiril-, 5-guanidino-pentanoil-, 6-guanidino-hexanoil-csoport, 7-guanidino-heptanoil-, 8-guanidino-oktanoil-csoport.
Az (I) általános képletű vegyületek egy vagy több aszimmetrikus centrummal rendelkeznek, és ezért különböző optikailag aktív és nem aktív formában fordulhatnak elő. Az (I) képlet valamennyi formát magában foglalja. Az R3 illetve R4 csoportot hordozó szénatomok mindig S-konfigurációban elő18
nyösek.
A fent említett cikloalkil- és fenilcsopotok előnyösen szubsztituálatlanok, vagy 1-3, különösen 1-2 szubsztituenst hordoznak.
Eszerint a találmány tárgyát különösen azok az (I) általános képletű vegyületek képezik, amelyekben a megnevezett csoportok közül legalább egy a fenti előnyös jelentésű. Néhány előnyös vegyület csoportot az la - le részképlettel fejezhetjük ki:
la H2N-CmH2m-CO-Z-Y-NH-CHR3-GHR4-(CH2)n“CR5R6-x;
Ib A2N-CmH2in-CO-Z-Y-NH-CHR3-CHR4-(CH2)n“CR5R6-x;
Ic 4-AO-CO-amino-piperidino-karbonil-Z-Y-NH-CHR3-CHR4-(CH2) n
-CR5R6-X;
Id 4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Z-Y-NH-CHR3-CHR4-(CH2)n-CR5R6-X;
le 4-amino-piperidino-karbonil-Z-Y-NH-CHR3-CHR4-(CH2) n-CR5R6-X.
Különösen előnyösek a következő részképletű vegyületek:
(a) Iaa - Iea, amelyek az la - le képleteknek felelnek meg, ahol azonban ezen kívül
Z jelentése Phe, Pia, Mai vagy -CH2-CH(CH2C6H5)-C0-.
(b) láb - Ieb, valamint Iaab - Ieab, melyek az la - le, valamint az Iaa - Iea képleteknek felelnek meg, ahol azonban ezen kívül
Y jelentése BAla, S-Me-Cys, Gly, His, Leu, Met, Met (02) ,
Nle, Nva.
(c) Iac - Iea, Iaac - Ieac, Iabc - lébe, valamint Iaabc Ieabc, melyek az la - le, és Iaa - Iea, és láb - Ieb, valamint Iaab - Ieab képleteknek felelnek meg, ahol azonban R3 ciklohexil-metil-csoportot jelent.
Különösen előnyösek az alábbi részképletű vegyületek: I*, valamint la* - le*, melyek az I, valamint la - le képleteknek felelnek meg, valamint olyan vegyületek, amelyek a fenti egyéb részképletű vegyületeknek felelnek meg, ahol azonban ezen kívül R4 hidroxilcsoportot jelent.
I’, valamint la' - le' képletű vegyületek, amelyek az I képletű, valamint az la - le képletű és az egyéb vegyületeknek felelnek meg, ahol azonban -CR5R6- jelentése -C(A)2-·
I, valamint la - le vegyületek, amelyek az I képletnek, valamint az la - le és az olyan vegyületeknek felelnek meg, melyeket fönt részképletekkel jellemeztünk, ahol azonban ezen kívül X jelentése hidroxilcsoport.
Egy különösen előnyös csoportja a vegyületeknek az (I) általános képletnek felel meg, ahol
R1R2N-CmH2in-CO- 4-BOC-amino-piperidino-karbonil-, 4-amino-piperidino-karbonil-csoport,
Z-Y
R3
R4
Phe, Phe-BAla, Phe-(S-Me-Cys), Phe-Gly, Phe
-Leu, Phe-Met, Phe-Met(C>2) , Phe-Nle vagy Phe
-Nva, ciklohexil-metil-csoportm,
OH, η 1, r5 és R6 jelentése metil- vagy etilcsoport,
X jelentése OH csoport.
Az (I) általános képletű vegyületet és az előállítását szolgáló kiindulási anyagokat ismert módon állíthatjuk elő. Az előállításuk megtalálható például a Houben-Weyl, Methoden dér organischen Chemie, Georg-Thieme-Verlag, Stuttgart című könyvben, továbbá az EP-A-189203 és a WO 90/07521. számú szabadalmi bejelentésekben. A reakciókörülmények a nevezett reakciókra ismertek. Önmagában .ismert, azonban itt közelebbről nem említett eljárás változatot is alkalmazhatunk.
Kívánt esetben a kiindulási anyagokat in situ is képezhetjük úgy, hogy a reakcióelegyből a kiindulási anyagokat nem izoláljuk, hanem azonnal (I) általános képletű vegyületekké reagáltatjuk.
Az (I) általános képletű vegyületeket úgy kaphatjuk, hogy reakcióképes származékaikból szolvolízissel, különösen hidrolízissel vagy hidrogenolízissel szabadítjuk fel a vegyületeket.
A szolvolízishez illetve hidrogenolízishez előnyösek az olyan kiindulási anyagok, amelyek különben megfelelnek az (I) általános képletnek, de egy vagy több szabad amino- és/vagy hidroxilcsoport helyett megfelelően védett amino- és/vagy hidroxilcsoportokat tartalmaznak, előnyösek az olyanok, amelyek egy hidrogénatom helyén, amely nitrogénatommal kapcsolódik, egy amino védőcsoportot hordoznak, például az (I) általános képletű vegyületek közül azok, amelyek egy His-csoport helyett
N(im)-R'-His-csoportot tartalmaznak, ahol R' amino védőcsoportot, például BŐM vagy DNP, vagy pedig az R1R2N-CmH2m“CO-Z-YNH-CHR3-CH(NHR')-(CH2)n-CR5R6-X képletü vegyületek, vagy amelyek egy Dab-, Lys- vagy Orn-csoport helyett egy megfelelő csoportot tartalmaznak, amelyek a véghelyzetű NH2-csoport helyett NH-R'-csoportot (például NH-CBZ csoportot) hordoznak.
Előnyösek további kiindulási anyagként hidroxilcsoport hidrogénatomja helyén egy hidroxil védőcsoportot tartalmazó vegyületek, melyeknek képlete például R1R2N-CjnH2m-CO-Z-Y-NH-CHR3CHOR-(CH2)n-CR5R6-X vagy R1R2N-CmH2m-CO-Z-Y-NH-CHR3-CHR4“(CH2)n-CR5R6-OR» ahol R jelentése hidroxil védőcsoport.
Több azonos vagy különböző védett amino- és/vagy hidroxilcsoport is lehet a kiindulási anyag molekulájában. Amennyiben a védőcsoportot egymástól különbözőek, sok esetben szelektív lehasíthatók.
Az amino védőcsoport általában ismert kifejezés, és olyan csoportokra vonatkozik, melyek képesek kémiai reakcióktól megvédeni egy aminocsoportot, melyek egyidejűleg könnyen eltávolíthatók azután, hogy a molekula egy másik helyén a kívánt kémiai reakció végbemenet. Példaképpen az ilyen csoportokra különösen szubsztituálatlan vagy szubsztituált acil-, aril- (például DNP), aralkoxi-metil (például BŐM) , aralkil-csoportokat (például benzil-, 4-nitro-benzil~, trifenil-metil-csoportokat) említhetünk. Mivel az amino védőcsoportokat a kívánt reakció vagy reakciósor után eltávolítjuk, rendszerint a védőcsoportok fajtája és nagysága nem kritikus. Előnyösen azonban 1-20, különösen 1-8 szénatomosak. Az acilcsoport kifejezést a jelen eljárással kapcsolatban a legtágabb értelemben értjük. Magában foglalja az alifás, aralifás, aromás vagy heterociklusos karbonsavakat vagy karbonsavakból vagy szulfonsavakból levezett acil-csoportokat, különösen az alkoxi-karbonil-, ariloxi-karbonil-, és mindenekelőtt az aralkoxi-karbonil-csoportokat. Példaképpen az ilyen acilcsoportokr a következők említhetők: alkanoil-, például acetil-, propionil-, butiril-, aralkanoil-csoport, például fenil-acetil-csoport; aroil-, például benzoil- vagy toluil-csoport; ariloxi-alkanoil-, például POA; alkoxi-karbonil-, például metoxi-karbonil-csoport·, ETOC, 2,2,2-triklór-etoxi-karbonil-, IPOC, BOC; 2-jód-etoxi-karbonil-csoport; aralkoxi-karbonil-, például CBZ, 4-metoxi-benziloxi-karbonil-, FMOC. Előnyös amino védőcsoportok a BOC, a DNP és a BŐM, továbbá a CBZ, FMOC, benzil- és acetil-csoport.
A hidroxil védőcsoport szintén általánosan ismert kifejezés, és olyan csoportokra vonatkozik, amelyek megvédik a hidroxil-csoportot a kémiai reakcióktól, és amelyek egyidejűleg könnyen eltávolíthatók azután, hogy a molekula egy másik helyén a kívánt kémiai reakció végbement. Ilyen csoportokra tipikus példák a fent említett szubsztituálatlan vagy szubsztituált aril-, aralkil- vagy acilcsoportok, továbbá alkilcsoportok. A hidroxil védőcsoportok nagyásga és fajtája nem kritikus, minthogy a kívánt kémiai reakció vagy reakciósor után ismét eltávolítjuk ezeket. Előnyösek az 1 - 20, különösen az 1 - 10 szénatomos csoportok. Példaképpen a hidroxil védőcsoportokra megemlíthetők többek között a terc-butil-, a benzil-, a para··
-nitro-benzoil-, a para-toluolszulfonil- és acetil-csoport, különösen előnyösek a benzil- és acetil-csoport.
Az (I) általános képletű vegyületek reakcióképes származékai, melyeket kiindulási anyagként használunk, előállíthatók az aminosav- és peptidszintézis ismert módszereivel, például a fenti standard könyvekből és szabadalmi bejelentésekből megismerhető módon, vagy a Merrifield-féle szilárdfázisú módszerrel is.
Az (I) általános képletű vegyületeket reakcióképes származékaikból a használt védőcsoporttól függően felszabadíthatjuk például erős savakkal, például trifluor-ecetsawal vagy perklórsawal, vagy más erős szervetlen savval, például sósavval vagy kénsavval, erős szerves karbonsavval, például triklór-ecetsawal vagy szulfonsavval, például benzol- vagy para-toluolszulfonsavval. További inért oldószer jelenléte is lehetséges, azonban nem mindig szükséges.
Inért oldószerként előnyösen szerves savakat használhatunk, például karbonsavakat, például ecetsavat, étereket, például tetrahidrofuránt vagy dioxánt, amidokat, például dimetil-formamidot, halogénezett szénhidrogéneket, például diklór-metánt, továbbá alkoholokat, például metanolt, etanolt vagy izopropanolt, valamint vizet. A fenti oldószerek elegyét is használhatjuk. Előnyösen trifluor-ecetsavat használunk feleslegben, további oldószer hozzáadása nélkül, vagy perklórsavat, ecetsav és 70 %-os perklórsav 9:1 arányú elegye formájában. A reakció hőmérséklete a hasításhoz célszerűen 0 és 50 °C között van, előnyösen 15 és 30 °C között (szobahőmérsék• · ·
- 24 létén) dolgozunk.
A BOC-csoportot például előnyösen 40 %-os trifluor-ecetsawal diklór-metánban vagy 3-5 n sósavval dioxánban hasíthatjuk le 15 - 30 °C hőmérsékleten, az FMOC csoportot mintegy 5 %-os dimetil-amin, dietil-amin vagy piperidin dimetil-formamiddal készített oldatával hasíthatjuk le 15 - 30 °C hőmérsékleten. A DNP-csoport lehasítása például 3-10 %-os 2-merkapto-etanol, dimetil-formamid és vízzel készített oldatával történik 15 - 30 °C hőmérsékleten.
Hidrogénülitikusan eltávolítható védőcsoportokat, például BŐM, CBZ vagy benzilcsoportot lehasíthatjuk hidrogénnel kezelve katalizátor jelenlétében, például nemesfém katalizátor, például palládium jelenlétében, célszerűen hordozón, például szénhordozón, oldószerként a fent megadottakat használhatjuk, különösen alkoholokat, például metanolt vagy etanolt, vagy amidokat, például dimetil-formamidot. A hidrogenolízist rendszerint 0 - 100 °C hőmérsékleten és 1 - 200 bar nyomáson, előnyösen 20 - 30 °C hőmérsékleten, 1-10 bar nyomáson hajtjuk végre. A CBZ-csoport hidrogenolízisét például jól elvégezhetjük 5-10 %-os palládium csontszén katalizátoron, metanolban 20 - 30 °C hőmérsékleten.
Az (I) általános képletű vegyületeket közvetlen kondenzációval peptidszintézissel is előállíthatjuk egy (II) képletű karbonsav- és egy (III) képletű hidroxi- illetve amino-komponensből. Karbonsav komponensként a következő részképletű vegyületek jöhetnek szóba: (a) R1R2N-CJnH2m-COOH, (b) R1R2N-CmH2ni-CO-Z-OH, (c) R1R2N-CmH2m-CO-Z-Y-OH, és hidroxi- illetve amino• · ·
- 25 komponensként pedig a következő részképletű vegyületek: (a) H-Z-Y-NH-CHR3-CHR4-(CH2) n-CR5R6-X (ahol W = NH vagy O, tehát Z -NH-CR7R8-CO- vagy -O-CR7R8-CO-, (b) H-Y-NH-CHR3-CHR4-(CH2)n-CR5R6-X vagy (c) H2N-CHR3-CHR4-(CH2)n-CR5R6-X. Célszerűen az ismert peptidszintézis módszereit használjuk, például Houben-Weyl, 15/11. kötet, 1-806. oldal, (1974). Ha W jelentése 0, akkor ezeket a módszereket átvihetjük az (a) pont szerinti kondenzációra is, miközben észter kötés keletkezik.
A reakciót előnyösen dehidratálószer jelenlétében, például karbodiimid, például DCCI vagy dimetil-amino-propil-karbodiimid, továbbá propán-foszfonsav-anhidrid jelenlétében végezhetjük [lásd Angew. Chem. 92, 129 (1980)].
Használhatunk továbbá dehidratálószerként difenil-foszforil-azidot vágy 2-etoxi-N-etoxi-karbonil-l,2-dihidrokinolint, inért oldószerben, például halogénezett szénhidrogénben, például diklór-metánban, vagy éterben, például tetrahidrofuránban vagy dioxánban, vagy amidban, például dimetil-formamidban vagy dimetil-acetamidban, vagy nitrilben, például acetonitrilben, -10 és 40 °C, előnyösen 0 és 30 °C közötti hőmérsékleten.
A (II) illetve (III) képletű vegyületek helyett megfelelő reakcióképes származékokat is használhatunk, például olyanokat, amelyekben a reakcióképes csoportokat átmenetileg védőcsoportokkal védjük. A (II) képletű savszármazékokat például aktivált észtereik formájában használhatjuk melyeket célszerűen in situ képezünk, például úgy, hogy HOBT-t vagy N-hidroxi-szukcinimidet adunk hozzá.
A (II) és (III) általános képletű kiindulási anyagok nagyrészt ismertek. Amennyiben még nem ismertek, ismert módon, például a fent megadott kondenzálási és védőcsoport lehasítási módszerrel állíthatók elő.
Kívánt esetben egy (I) általános képletű vegyületben egy reakcióképesen átalakított amino- és/vagy hidroxilcsoportot szolvolízissel vagy hidrogenolízissel szabadíthatunk fel a fent megadott módszerek egyikével.
így például egy olyan (I) általános képletű vegyületet, amely egy R9-CxH2x-O-CO-NH-, R10NH~, AOOC-, -OR10-, -OSO2Avagy egy -0S02Ar-csoportot tartalmaz, átalakíthatjuk egy olyan (I) általános képletű vegyületté, amely ehelyett egy amino-, egy karboxil- vagy hidroxilcsoportot tartalmaz, célszerűen a fent megadott módszerek egyikével végzett szelektív szolvolízissel. Az AOOC-csoportokat például nátrium-hidroxiddal vagy kálium-hidroxiddal elszappanosíthatjuk víz—dioxán elegyében, 0-40 °C-on, előnyösen 10 - 30 °C hőmérsékleten.
Egy szabad primer vagy szekunder aminocsoportot tartalmazó (I) általános képletű vegyületet acilezhetünk is, például R10—Cl képletű acilezőszerrel reagáltatva, célszerűen inért oldószer, például tetrahidrofurán és/vagy bázis, például piridin vagy trietil-amin jelenlétében, -10 és +30 °C közötti hőmérsékleten.
Egy (!) általános képletű bázist savval alakíthatunk savaddíciós sóvá. Ehhez a reakcióhoz különösen olyan savak jöhetnek szóba, melyek fiziológiásán elfogadható sókat képeznek, így olyan szervetlen savakat alkalmazhatunk, mint amilyen • · · ·
- 27 például a kénsav, salétromsav, halogén-hidrogenid, például sósav vagy hidrogén-bromid, foszforsav, például orto-foszforsav, szulfaminsav, továbbá szerves savakat is használhatunk, különösen alifás, aliciklusos, aralifás, aromás vagy heterociklusos egy vagy többértékű karbon-, szulfon- vagy kénsavakat, például hangyasavat, ecetsavat, trifluor-ecetsavat, propionsavat, pivalinsavat, dietil-ecetsavat, malonsavat, borostyánkősavat, pimelinsavat, fumársavat, maleinsavat, tejsavat, borkősavat, almasavat, citromsavat, glükonsavat, aszkorbinsavat, nikotinsavat, izonikotinsavat, metán- vagy etánszulfonsavat, etán-diszulfonsavat, 2-hidroxi-etán-szulfonsavat, benzolszulfonsavat, para-toluol-szulfonsavat, naftalin-mono- és -diszulfonsavat, lauril-kénsavat, fiziológiailag nem elfogadható savakkal képezett sókat, például pikrátokat alkalmazhatunk az (I) általános képletű vegyületek izolálására és/vagy tisztítására.
Az új (I) általános képletű vegyületeket és fiziológiásán elfogadható sóikat gyógyászati készítmények előállításához használhatjuk úgy, hogy legalább egy hordozóval vagy segédanyaggal, kívánt esetben további egy vagy több hatóanyaggal megfelelő dózisformává alakítjuk. Az így kapott készítményeket a humán- és állatgyógyászatban használhatjuk gyógyszerként. Hordozóként használhatunk szerves vagy szervetlen anyagokat, melyek enterális, például orális vagy rektális, vagy parenterális alkalmazásra, vagy pedig inhaláló spray formájában történő alkalmazásra megfelelőek, és nem reagálnak az új vegyületekkel, ilyenek például a víz, növényi olajok, benzil-alkoholok, poli28 etilén-glikolok, glicerin-triacetát és más zsírsav-gliceridek, zselatin, szója lecitin, szénhidrátok, például laktóz vagy keményítő, magnézium-sztearát, talkum, cellulóz. Az orális adagoláshoz megfelelőek a tabletták, drazsék, kapszulák, szirupok, levek vagy cseppek, érdekesek a speciális lakk tabletták, és a gyomorsavnak ellenálló bevonatokkal, illetve burkolatokkal ellátott kapszulák. A rektális adagoláshoz szolgálnak a kúpok, parenterális alkalmazásra az oldatok, például olajos vagy vizes oldatok, továbbá szuszpenziók, emulziók vagy implantátumok. Az inhaláló spray-hez spray-ket alkalmazhatunk, melyek a hatóanyagot vagy oldott, vagy szuszpendált formájában egy hajtógáz elegyben tartalmazzák, például fluor-klór-szénhidrogénben. Célszerűen a hatóanyagot mikronizált formában használjuk, eközben jelen lehet egy vagy több fiziológiásán elfogadható oldószer, például etanol. Az inhaláló oldatokat a szokásos inhalátorok segítségével adagolhatjuk. Az új vegyületeket liofilizálhatjuk is, és a kapott liofilizátumokat például injekciós készítmények előállítására használhatjuk. A megadott készítmények lehetnek sterilizálva, és/vagy tartalmazhatnak segédanyagokat, például konzerváló-, stabilizáló- és/vagy nedvesítőszereket, emulgeátort, az ozmotikus nyomás befolyásolását szolgáló sókat, pufferanyagokat, színezékeket és/vagy aromaanyagokat. Kívánt esetben egy vagy több további hatóanyagot, például egy vagy több vitamint is tartalmazhatnak.
A találmány szerinti anyagokat rendszerint más, kereskedelmileg forgalomban lévő peptidek, különösen a megadott szaba dalmi bejelentésekben említett vegyületek analógiájára adagoljuk. Előnyösen 10 mg és 1 g, különösen 50 és 500 mg közötti dózis egységenkénti dózisban. A napi dózis előnyösen 0,2 - 20 mg/kg, különösen 1 és 10 mg/testtömeg kg között van. A meghatározott pacienseknek szóló speciális dózis különböző tényezők függvénye, például az alkalmazott vegyület hatékonyságától, a beteg korától testtömegétől és általános egészségi állapotától, nemétől, élelmezésétől, az adagolás időpontjától és módjától, a kiválasztás sebességétől, a gyógyszer kombinációtól és a betegség súlyosságától függ. A parenterális alkalmazás az előnyös. A renin-függő magas vérnyomás és a hiperaldoszteronizmus hatásosan kezelhető 0,2 - 20, előnyösen 1-10 mg/testtömeg kg dózis adagolásával. Diagnosztikai célból az új vegyületeket célszerűen 0,1 - 10 mg/testtömeg kg egyszeri dózisban adagolhatjuk.
Az alábbiakban és a fentiekben a hőmérsékleteket °C-ban adjuk meg. Az alábbi példákban a szokásos feldolgozás jelentése a következő: szükség esetén vizet adunk hozzá, a végtermék szerkezete szerint a pH-értéket 2-8-ra állítjuk be, etil-acetáttal vagy diklór-metánnal extraháljuk, elválasztjuk, a szerves fázist nátrium-szulfát felett szárítjuk, bepároljuk, és kovasavgélen kromatografálással és/vagy kristályosítással tisztítjuk. FAB jelentése Fást Atom Bombardment-módszerrel történő tömegspektrum vizsgálat.
• ·· ·· · • · · ·
1. Példa
Feloldunk 1 g (4S,5S)-5-[4-terc-butoxi-karbonil-aminopiperidino-karbonil-L-fenil-alariil-L-(N-imi)-benziloxi-metilhisztidil-amino]-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt 30 ml etanolban 0,4 g 10 %-os palládium csontszén katalizátoron hidrogénezzük 20 °C hőmérsékleten és 1 bar nyomáson, ameddig a hidrogén felvétel. Leszűrjük, bepároljuk, és kromatográfiásan kovasavgélen tisztítjuk. (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-His-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-dióit kapunk, amely 124 - 126 °C hőmérsékleten olvad. FAB: 740.
A kiindulási anyagot, amely más. néven (4S,5S)-5-[4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe- (imi-BOM-His) -amino] -6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol úgy állítjuk elő, hogy (4S,5S)-3-BOC-4-ciklohexil-metil-5-metoxi-karbonil-metil-2,2-dimetil-oxazolidint metil-magnézium-bromiddal kezelünk tetrahidrofuránban, majd hidrolizálva (4S,5S)-3-BOC-4-ciklohexil-metil-5-(2-hidroxi-2-metil-propil)-2,2-dimetil-oxazolidint kapunk, a BOC-csoportot lehasítjuk, és az acetonid csoportot is lehasítva (4S, 5S)-5-amino-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt kapunk, és 4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-(imi-BOM-His)-OH/DCCI/HOBtvel reagáltatjuk.
Analóg kapjuk (3S,4S)-4-[4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-(imi-BOM-His)-amino]-5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diolból a (3S,4S)-4-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-His-amino)-5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-dióit.
2. Példa
907 mg (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe• ·
- 31 - (imi-DNP-His) -amino) -6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, és g 2-merkapto-etanol 20 ml dimetil-formamid és 20 ml víz elegyét keverés közben 20 °C hőmérsékleten vizes nátrium-karbonát oldattal pH 8-ra állítjuk, és még 2 óra hosszat keverjük 20 °C hőmérsékleten. A szokásos feldolgozással (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-His-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt kapunk, amely 124 - 126 °C hőmérsékleten olvad. FAB 750. A kiindulási anyagot (4S,5S)-5-BOC-(imi-DNPHis) -amino-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolon keresztül (op.: 81 - 85 °C, bomlik, FAB: 633), és (4S,5S)-5-H-(imi-DNP-His)-amino-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolon (op.: 124 -127 °C (bomlik) kapjuk.
3. Példa
3,28 g (4S,5S)-6-ciklohexil-2-metil-5-(H-Nva-amino)-hexán-2,4-diol 60 ml diklór-metánnal készített oldatát elegyítjük 1,01 g N-metil-morfolinnal. A kiindulási anyagot a megfelelő BOC-Nva-vegyületből kapjuk, FAB: 429. Keverés közben 3,91 g 4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-OH-t, 1,35 g HOBt-t és 2,06 g DCCI 50 ml diklór-metánnal készített oldatát adjuk hozzá, és 12 óra hosszat 0 - 5 °C hőmérsékleten keverjük, majd a kivált diciklohexil-karbamidot leszűrjük, és a szűrletet bepároljuk. A szokásos feldolgozással (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nva-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt kapunk, amely 113 - 116 °C hőmérsékleten olvad. FAB: 702.
Analóg kapjuk:
a (4S,5S)-5-(H-Ala-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolból, amely olajos, FAB 301; a BOC-származék FAB 401), a • ·
- 32 (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Ala-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt, amely 125 - 132 °C hőmérsékleten olvad, FAB 675;
a (4S,5S)-5-(H-BAla-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolból a (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt, amely 105 - 108 °C hőmérsékleten olvad; FAB 674;
a (4S,5S)-6-ciklohexil-5-(H-Gly-amino) -2-metil-hexán-2,4diolból (olajos, FAB 287; BOC-származék, FAB 387) a (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Gly-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt, olvadáspont: 115 - 118 °C, FAB 661;
a (4S,5S)-6-ciklohexil-5-(H-Leu-amino)-2-metil-hexán-2,4diolból (BOC-származék, olajos, FAB 443) a (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Leu-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt, olvadáspont: 124 - 131 °C; FAB 717;
a (4S,5S)-6-ciklohexil-5-(H-D-Leu-amino)-2-metil-hexán-
2,4-diolból a (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-D-Leu-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt, olvadáspont: 107 - 111 °C;
a (4S,5S)-6-ciklohexil-5-(H-Met-amino)-2-metil-hexán-2,4diolból (BOC-származék, olvadáspont: 105-106 °C, FAB 461) a (4S, 5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Met-amino)-2-metil-hexán-2,4-diolt, olvadáspont: 90 - 91 °C, FAB 734;
a (4S,5S)-6-ciklohexil-5-(H-Nle-amino)-2-metil-hexán-2,4-diolból (BOC-származék), olajos, FAB 443) a (4S,5S)-5-(4-BOCamino-piperidino-karbonil-Phe-Nle-amino)-2-metil-hexán-2,4-diolt, olvadáspont: 108 - 110 °C; FAB 716;
a (4S,5S)-6-ciklohexil-2-metil-5-[H-(S-Me-Cys)-amino]hexán-2,4-diolból a (4S,5S)-6-ciklohexil-2-metil-5-[4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-(S-Me-Cys)-amino]-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt;
a (4S,5S)-5-(H-Cal-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4diolból a (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Calamino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt.
4. Példa
A 3. példa analógiájára állítjuk elő (4S,5S)-5-amino-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolból és 4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-OH-ból a (4S, 5S.)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt. Olvadáspont: 103 - 105 °C; FAB 603.
5. Példa
A 4. példa analógiájára kapjuk (5S,6S)-6-amino-7-ciklohexil-3-etil-hexán-3,5-diol-ból és 4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-OH-ból a (5S,6S)-6-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-amino)-7-ciklohexil-3-etil-hexán-3,5-diolt, FAB 653 (+ Na !) és 597.
Analóg kapjuk:
(5S,6S)-6-(H-BAla-amino)-7-ciklohexil-3-etil-hexán-3,5-diolból a (5S,6S)-6-(4-B0C-amino-piperidino-karbonil-Phe-BAla-amino)-7-ciklohexil-3-etil-hexán-3, 5-diolt, amely 107 - 111 °C hőmérsékleten olvad; FAB 702;
a (5S,6S)-6-(H-Nva-amino)-7-ciklohexil-3-etil-hexán-3,5-diol-ból a (5S,6S)-6-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nvaamino)-7-ciklohexil-3-etil-hexán-3,5-diolt, olvadáspont: 95 • · ·* ··« • · · · · ·»· ··«· · · *·
- 34 103 °C; FAB 731.
6. Példa
A 3. példa analógiájára kapjuk a (3S,4S)-4-(H-BAla-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diolból és 4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-OH-ból a (3S,4S)-4-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-BAla-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3diolt. Olvadáspont: 92 - 95 °C; FAB 660.
Analóg kapjuk a (3S, 4S)-4-amino-5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diolból, illetve a megfelelő (3S,4S)-4-(Y-amino)-5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diolénekből a következő vegyületeket:
(3S, 4S) -4-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol;
(3S, 4S) -4- (4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Ala-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol;
(3S, 4S) -4- (4-B0C-amino-piperidino-karbonil-Phe-Cal-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol;
(3S, 4S) -4-[4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe- (S-Me-Cys) amino] -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol;
(3S, 4S) -4- (4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Gly-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol;
(3S, 4S) -4- (4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Leu-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol;
(3S, 4S) -4- (4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Met-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol;
(3S, 4S) -4- (4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Met (O2) -amino5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol;
·· » * * · · • · ·· · · · • · · · · ··· ··«· ·« ·· (35.45) -4-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nle-amino)-5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol;
(35.45) -4-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nva-amino)-5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol.
7. Példa g (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Pe-Nva-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol 20 ml diklór— metánnal és 20 ml trifluor-ecetsawal készített oldatát 1 óra hosszat keverjük 20 °C hőmérsékleten, majd bepároljuk. (4S,5S) -5-(4-amino-piperidino-karbonilrPhe-Nva-amino)-6-ciklohexil-2metil-hexán-2,4-diolt kapunk, olvadáspont: 102 - 103 °C (bomlik). FAB 602.
A megfelelő BOC-amino-származékokból trifluor-ecetsawal kapjuk a következő vegyületeket:
(45.55) -(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-amino)-6-ciklohexil-2 -metil-hexán-2,4-diol, olvadáspont: 91 - 94 °C; FAB 503 (45.55) -(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Ala-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, (45.55) -(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-BAla-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, op: 109 - 118 °C; FAB 575 (45.55) -(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Cal-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, (45.55) -[4-amino-piperidino-karbonil-Phe-(S-Me-Cys)-amino]-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, (4S, 5S) - (4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Gly-amino) -6-cik36 lohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, (45.55) -(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-His-amino)-6-cik- lohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, (4S, 5S) - (4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Leu-amino) -6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, (4S, 5S) - (4-amino-piperidino-karbonil-Phe-D-Leu-amino) -6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, (45.55) -(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Met-amino)-6-cik- lohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, Op.: 92 - 96 °C; FAB 634 (45.55) -(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nle-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol,. Op. : 104-109 °C; FAB 616 (3S, 4S) -4-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol (3S, 4S) -4- (4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Ala-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol (3S, 4S) -4- (4-amino-piperidino-karbonil-Phe-BAla-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol (3S, 4S) -4-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Cal-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol (3S, 4S) -4-[4-amino-piperidino-karbonil-Phe- (S-Me-Cys) -amino] -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol (3S, 4S) -4-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Gly-amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol (35.45) -4-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-His-amino)-5-ciklo- hexil-2-metil-pentán-2,3-diol (35.45) -4- (4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Leu-amino) -5-ciklo hexil-2-metil-pentán-2,3-diol (35.45) -4-(4-amino-piperidino-kárbonil-Phe-Met-amino)-5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol (35.45) -4 - (4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Met (02) -amino) -5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol (35.45) -4-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nle-amino)-5-ciklohexil-2-metil-pentán-2,3-diol (35.45) -4-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nva-amino)-5-ciklohexil-2-metil-pentán-2, 3-diol.
Az alábbi példák a gyógyszerkészítményekre vonatkoznak.
A Példa
Tabletta kg (4S,5S)-5-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nva-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol, 4 kg laktóz, 1,2 kg kukorica keményítő, 200 g talkum és 100 g magnézium-sztearát elegyét ismert módon tablettákká sajtoljuk oly módon, hogy minden tabletta 100 mg hatóanyagot tartalmaz.
B Példa
Drazsé
Az A példa analógiájára állítjuk elő a tablettákat, melyeket ezt követően ismert módon szacharózból, kukorica keményítőből, talkumból, tragantmézgából és színezékből álló bevonattal vonunk be.
C Példa
Kapszula
500 g (4S,5S)-5-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nle-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt ismert módon kemény zselatin kapszulákba töltünk úgy, hogy minden kapszula 500 mg hatóanyagot tartalmaz.
D Példa
Injekciós üveg
100 g (4S,5S)-5-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nle-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt 4 liter kétszer desztillált vízben 2 n sósavval. pH 6,5-re állítunk, sterilen leszűrjük és injekciós üvegekbe töltjük. Steril körülmények között liofilizáljuk és sterilen lezárjuk. Minden injekciós üveg 50 mg hatóanyagot tartalmaz.
E Példa
Kúp g (4S,5S)-5-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nle-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diolt 10 g szójalecitinnel és 140 g kakaóvajjal megolvasztunk, és az elegyet formákba öntjük és hagyjuk lehűlni. Minden kúp 250 mg hatóanyagot tartalmaz.

Claims (4)

1. (I) általános képletű savamidok, ahol
Z jelentése -W-CR7R8-CO,
W jelentése CH2, 0 vagy NH,
Y jelentése Abu, Alá, BAla, Arg, Asn, Asp, Bia, Cal, Cys, (S-A)-Cys, Dab, Gin, Glu, Gly, His, N(im)-A-His, Hph, Ile, Leu, terc-Leu, Lys, Mai, Met, Met(O2), aNal, BNal, Nbg, Nle, Nva, Orn, Phe, Pia, Pro, Pya, Ser, (O-A)-Ser, (O-Ar-alkil)-Ser, Isoser, Thr, Tia, Tic, Tiz, Trp, Tyr vagy Val, mimellett az Y és Z csoportok közül az egyik hiányozhat is,
X jelentése OH, OA, OR10, OSO2A vagy OSO2Ar,
R1, R2, R3 és R8 jelentése hidrogénatom, A, Ar, Ar-alkil, Hét, Het-alkil, szubsztituálatlan vagy egyszer vagy többször A, AO és/vagy Hal csoporttal szubsztituált 3-7 szénatomos cikloalkil-, 4-11 szénatomos cikloalkil-alkil-, 7-14 szénatomos bicikloalkil- vagy tricikloalkil-csoport, vagy
8-18 szénatomos bicikloalkil-alkil- vagy tricikloalkil-alkil-csoport;
r1r2n- jelentése szubsztituálatlan vagy A, OH, NH2, NHA, NA2, NHR10, NH-CO-C2H2x-O-R9, NH-CO-O-CxH2x-R9, hidroxi-alkil-, COOH, COOA, CONH2, amino-alkil-, A2N-alkil-, A3N+alkil An~, NH-CO-NH2, NH-CO-NHA, guanidinil- vagy guanidinil-alkil-csoporttal szubsztituált pirrolidino-, piperidino-, morfolino- vagy piperazino-csoport,
R4 jelentése OH vagy NH2, • ·
- 40 R5 és r6 jelentése A, vagy legfeljebb 8 szénatomos alkenilvagy alkinil-csoport, vagy Ar-alkil-csoport,
R7 jelentése H vagy A,
-CR5R6- lehet 2-6 szénatomos 1,1-cikloalkilidén-csoport is, R9 jelentése H, A, Ar vagy Ar-alkil-csoport,
R10 jelentése A-C0-, Ar-CO-, Ar-alkil-CO- vagy A-NH-COcsoport, m és x értéke 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9 vagy 10, n értéke 0 vagy 1,
Ar jelentése szubsztituálatlan vagy egyszer vagy többször A, OA, Hal, CF3, OH, NO2, hidpoxi-alkil-, NH2, NHA, NA2, NHR10, NH-SO2-A, SA, SO-A, SO2-A, SO2NH2, SO2NHA, COOH, COOA, CONH2, CN, amino-alkil-, ΗΑΝ-alkil-, A2N-alkil-, A3N+-alkil An“ és/vagy guanidinil-alkil-csoporttal szubsztituált fenil- vagy szubsztituálatlan naftilcsoport, Hét jelentése telített vagy telítetlen 5- vagy 6-tagú 1-4 nitrogén-, oxigén- és/vagy kénatomot tartalmazó heterociklusos csoport, amely egy benzolgyűrűvel lehet kondenzálva, és/vagy egyszer vagy többször A, OA, Hal, CF3, OH, NO2, karbonil-oxigénatom, NH2, NHA, NA2, NHR10, NH-COOA, NHCOOAr, NHCOOCH2Ar, NH-SO2-A, SA, SO-A, SO2-A, SO2NH2, SO2NHA, COOH, COOA, CONH2, CN, Ar, Ar-alkil-, Ar-alkenil-, hidroxi-alkil-, amino-alkil-, ΗΑΝ-alkil-, A2N-alkil-, és/vagy A3N+-alkil An“ csoporttal lehet szubsztituálva, és/vagy melynek nitrogén- és/vagy kén heteroatomjai oxidálva is lehetnek;
Hal jelentése fluor-, klór-, bróm- vagy jódatom,
An“ jelentése anion, amely hiányozhat is, ha helyette egy, az (I) általános képletű vegyületben lévő karboxilcsoport karboxilát anion formájában fordul elő,
-alkil jelentése 1-8 szénatomos alkiléncsoport és
A jelentése 1-8 szénatomos alkilcsoport, ahol továbbá egy vagy több -NH-CO- csoport helyett egy vagy több -NH-CO csoport is lehet, valamint ezen vegyületek sói.
2.
(a) (4S,5S)-5- (4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nva-
-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol;
(b) (4S,5S)-5-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nva-
-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol;
(c) (4S,5S)-5-(4-BOC-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nle-
-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol;
(d) (4S,5S)-5-(4-amino-piperidino-karbonil-Phe-Nle-
-amino)-6-ciklohexil-2-metil-hexán-2,4-diol.
3. Eljárás (I) általános képletű savamidok -
Z jelentése -W-CR7R8-CO,
W jelentése CH2, O vagy NH,
Y jelentése Abu, Alá, BAla, Arg, Asn, Asp, Bia, Cal, Cys, (S-A)-Cys, Dab, Gin, Glu, Gly, His, N(im)-A-His, Hph, Ile Leu, terc-Leu, Lys, Mai, Met, Met(O2), aNal, BNal, Nbg, Nle, Nva, Orn, Phe, Pia, Pro, Pya, Ser, (O-A)-Ser, (O-Ar-alkil)-Ser, Isoser, Thr, Tia, Tic, Tiz, Trp, Tyr vagy Val, mimellett az Y és Z csoportok közül az egyik hiányozhat is,
X jelentése OH, OA, OR10, OS02A vagy OSO2Ar,
R1, R2, R3 és R8 jelentése hidrogénatom, A, Ar, Ar-alkil, Hét, Het-alkil, szubsztituálatlan vagy egyszer vagy többször A, AO és/vagy Hal csoporttal szubsztituált 3-7 szénatomos cikloalkil-, 4-11 szénatomos cikloalkil-alkil-, 7-14 szénatomos bicikloalkil- vagy tricikloalkil-csoport, vagy 8-18 szénatomos bicikloalkil-alkil- vagy tricikloalkil-alkil-csoport;
R3R2N- jelentése szubsztituálatlan vagy A, OH, NH2, NHA, NA2, NHR10, NH-CO-C2H2X-O-R9, NH-C0-0-CxH2x-R9, hidroxi-alkil-, COOH, COOA, CONH2, amino-alkil-, A2N-alkil-, A3N+alkil An“, NH-CO-NH2, NH-CO-NHA, guanidinil- vagy guanidinil-alkil-csoporttal szubsztituált pirrolidino-, piperidino-, morfolino- vagy piperazino-csoport,
R4 jelentése OH vagy NH2,
R5 és R6 jelentése A, vagy legfeljebb 8 szénatomos alkenilvagy alkinil-csoport, vagy Ar-alkil-csoport,
R7 jelentése H vagy A,
-CR5R6- lehet 2-6 szénatomos 1,1-cikloalkilidén-csoport is, R9 jelentése H, A, Ar vagy Ar-alkil-csoport,
R10 jelentése A-CO-, Ar-CO-, Ar-alkil-CO- vagy A-NH-COcsoport, m és x értéke 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9 vagy 10, n értéke 0 vagy 1,
Ar jelentése szubsztituálatlan vagy egyszer vagy többször A, OA, Hal, CF3, OH, NO2, hidroxi-alkil-, NH2, NHA, NA2, NHR10, NH-SO2-A, SA, SO-A, SO2-A, SO2NH2, SO2NHA, COOH, COOA, CONH2, CN, amino-alkil-, ΗΑΝ-alkil-, A2N-alkil~, • · · · · · · • · · · * «·· ·· · · · ♦ ··
A3N+-alkil An“ és/vagy guanidinil-alkil-csoporttal szubsztituált fenil- vagy szubsztituálatlan naftilcsoport, Hét jelentése telített vagy telítetlen 5- vagy 6-tagú 1-4 nitrogén-, oxigén- és/vagy kénatomot tartalmazó heterociklusos csoport, amely egy benzolgyűrűvel lehet kondenzálva, és/vagy egyszer vagy többször A, OA, Hal, CF3, OH, N02, karbonil-oxigénatom, NH2, NHA, NA2, NHR10, NH-COOA, NHCOOAr, NHCOOCH2Ar, NH-SO2-A, SA, SO-A, SO2-A, SO2NH2, SO2NHA, COOH, COOA, CONH2, CN, Ar, Ar-alkil-, Ar-alkenil-, hidroxi-alkil-, amino-alkil-, ΗΑΝ-alkil-, A2N-alkil~, és/vagy A3N+-alkil An~ csoporttal lehet szubsztituálva, és/vagy melynek nitrogén- és/vagy kén heteroatomjai oxidálva is lehetnek;
Hal jelentése fluor-, klór-, bróm- vagy jódatom,
An“ jelentése anion, amely hiányozhat is, ha helyette egy, az (I) általános képletű vegyületben lévő karboxilcsoport karboxilát anion formájában fordul elő,
-alkil jelentése 1-8 szénatomos alkiléncsoport és
A jelentése 1-8 szénatomos alkilcsoport, ahol továbbá egy vagy több -NH-CO- csoport helyett egy vagy több -NH-CO csoport is lehet, valamint ezen vegyületek sói előállítására, azzal jellemezve, hogy egy funkciós származékából szolvolizáló vagy hidrogenolizáló szerrel kezelve felszabadítjuk, vagy egy (II) általános képletű karbonsavat, ahol
G1 (a) hiányzik, (b) -Z• · * (c) -Z-Ycsoportot jelent vagy egy reakcióképes származékát (III) általános képletű vegyülettel, ahol
G2 (a) -Z-Y- (b) -Y- csoportot jelent, (c) hiányzik reagáltatjuk, és adott esetben egy (I) általános képletű vegyületben lévő funkciósán átalakított amino- és/vagy hidroxilcsoportot szolvolizáló vagy hidrogenolizáló szerrel kezelve felszabadítjuk, és/vagy egy szabad aminocsoportot acilezőszerrel kezelve acilezzük, és/vagy egy (I) általános képletű vegyületet savval kezelve sóvá alakítunk.
4. Eljárás gyógyszerkészítmények előállítására, azzal jellemezve, hogy egy 3. igénypont szerint előállított (I) általános képletű vegyületet és/vagy fiziológiásán elfogadható sóját, ahol a szubsztituensek jelentése a 3. igénypontban megadottal azonos, legalább egy szilárd, folyékony vagy félfolyékony hordozóval vagy segédanyaggal összekeverünk és megfelelő gyógyszerkészítménnyé alakítunk.
HU913942A 1990-12-14 1991-12-13 Process for producing acid amides and peptides HUT62012A (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE4040056A DE4040056A1 (de) 1990-12-14 1990-12-14 Saeureamide

Publications (2)

Publication Number Publication Date
HU913942D0 HU913942D0 (en) 1992-02-28
HUT62012A true HUT62012A (en) 1993-03-29

Family

ID=6420387

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU913942A HUT62012A (en) 1990-12-14 1991-12-13 Process for producing acid amides and peptides

Country Status (12)

Country Link
EP (1) EP0490259A3 (hu)
JP (1) JPH0733724A (hu)
KR (1) KR920012109A (hu)
AU (1) AU8961491A (hu)
CA (1) CA2057534A1 (hu)
CS (1) CS377591A3 (hu)
DE (1) DE4040056A1 (hu)
HU (1) HUT62012A (hu)
IE (1) IE914359A1 (hu)
PT (1) PT99810A (hu)
TW (1) TW205505B (hu)
ZA (1) ZA919851B (hu)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH09177352A (ja) * 1995-12-25 1997-07-08 Harumi Onishi 駐車装置
CA2785673C (en) 2009-12-28 2015-07-21 Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc. Polyamide compound

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DK34086A (da) * 1985-01-23 1986-07-24 Abbott Lab Peptidylaminodioler
US4657931A (en) * 1985-05-15 1987-04-14 G. D. Searle & Co. N-(acyldipeptidyl)-aminoglycols
IL81234A (en) * 1986-01-16 1992-09-06 Abbott Lab Peptidylaminodiols,process for their preparation and pharmaceutical compositions comprising them
US5032577A (en) * 1986-12-31 1991-07-16 Abbott Laboratories Peptidylaminodiols
CA2023099A1 (en) * 1989-09-04 1991-03-05 Quirico Branca Amino acid derivatives

Also Published As

Publication number Publication date
CS377591A3 (en) 1992-09-16
AU8961491A (en) 1992-06-18
KR920012109A (ko) 1992-07-25
EP0490259A2 (de) 1992-06-17
IE914359A1 (en) 1992-06-17
DE4040056A1 (de) 1992-06-17
HU913942D0 (en) 1992-02-28
PT99810A (pt) 1992-12-31
JPH0733724A (ja) 1995-02-03
EP0490259A3 (en) 1993-05-12
TW205505B (hu) 1993-05-11
CA2057534A1 (en) 1992-06-15
ZA919851B (en) 1992-09-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
AU614951B2 (en) Amino acid derivatives
US5147857A (en) Glycolic acid derivatives
JPH04316548A (ja) アミノ酸誘導体
US5215967A (en) Aminoacid derivatives inhibiting renin
US5328916A (en) Heterocyclic compounds useful for inhibition of renin
HUT62012A (en) Process for producing acid amides and peptides
AU626835B2 (en) Amino acid derivatives
US5401722A (en) Peptide analogues
US5215966A (en) Peptide and renin inhibitors
HUT62915A (en) Process for producing amino acid derivatives and pharmaceutical compositions comprising same as active ingredient
CA2062065A1 (en) Peptide analogues
HUT61321A (en) Process for producing amino acid derivatives
HUT58348A (en) Process for producing amino-acid derivatives and pharmaceutical compositions containing them
JPH04297447A (ja) アミノ酸誘導体
JPH023666A (ja) アミノ酸誘導体
JPH023647A (ja) アミノ酸誘導体

Legal Events

Date Code Title Description
DFC9 Refusal of application