JP2000137101A

JP2000137101A - 結晶作製装置

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Publication number: JP2000137101A
Application number: JP10327467A
Authority: JP
Inventors: Mitsuaki Amamiya; 光陽雨宮
Original assignee: Canon Inc
Current assignee: Canon Inc
Priority date: 1998-11-02
Filing date: 1998-11-02
Publication date: 2000-05-16
Anticipated expiration: 2018-11-02
Also published as: JP3797643B2

Abstract

(57)【要約】【課題】るつぼに入れた原料の固液界面の位置と、固
液界面に対して垂直方向の温度勾配とを一定に保つこと
の可能な結晶作製装置を提供する。【解決手段】本発明の結晶作製装置は、原料を入れた
るつぼと、該るつぼを取り囲む様に配置されたヒーター
とを備え、該るつぼを該ヒーターに対して引き下げるこ
とによって、該原料を該るつぼの下方から冷却して結晶
を作製する装置において、前記るつぼの移動に伴い、該
るつぼに入れた原料の固液界面付近を、前記ヒーター側
から見た立体角が変わらないことを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、結晶作製装置に係
る。より詳細には、るつぼに入れた原料の固液界面の位
置と、固液界面に対して垂直方向の温度勾配とを一定に
保つことの可能な結晶作製装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、半導体の高集積化が進むにつれ、
半導体の製造工程で用いる半導体焼き付け装置には、さ
らなる高解像力が要求されている。この要求に応えるた
め、半導体焼き付け装置は、ＫｒＦ線（２４８ｎｍ）、
ＡｒＦ線（１９３ｎｍ）等の波長の短いエキシマレーザ
ーを光源として使用するようになってきた。これに伴
い、従来から使用されている非晶質の光学材は１９３ｎ
ｍの光を透過させることができないため、非晶質の光学
材に代わる材料として蛍石（ＣａＦ₂）が期待されるよ
うになった。また、高解像力を達成するために、蛍石に
も大口径の単結晶が光学材として要求されるようになっ
ている。

【０００３】従来、蛍石等の単結晶光学材は、るつぼ降
下法（ブリッジマン法）で製造されている。その典型的
な結晶作製装置としては、例えば米国特許２，２１４，
９７６に記載されている装置（図８）が挙げられる。

【０００４】図８に示す構成の装置では、上下の２つの
ヒーター１ａ、１ｂが取り付けてあり、これらは独立に
制御される。そして、熱電対２ａがヒーター１ａの上部
に取り付けられ、その温度が一定となるようにヒーター
の入力が制御されていた。このような構成により、結晶
製造装置の環境（例えば、温度や電圧）が変化しても一
定の温度を保てるようになっている。また図８の装置
は、チャンバー１４とチャンバー内壁に取り付けられた
断熱材１５、さらにその内側に配置されたグラファイト
製のヒーター１ａ、１ｂから構成されており、チャンバ
ー１４を突き抜ける形でるつぼ支持棒８が設置され、る
つぼを支えている。

【０００５】以下では、図８の装置を用いて結晶を作製
する方法について説明する。

【０００６】最初、蛍石の原料４であるＣａＦ₂をるつ
ぼ３に入れ、ヒーター１ａで囲まれた場所に設置する。
次いで、原料４の融点（蛍石では約１３６０℃）を超え
る温度まで、るつぼ３に対してヒーター１ａと２ａから
熱を加えることによって、原料４を溶融状態とする。

【０００７】図９に示した曲線ａは、原料４が溶融状態
になったときのヒーターの温度分布を示す。図９におい
て、縦軸はチャンバー内の位置であり、横軸はヒーター
の温度である。図９から、図８の装置はヒーター１ａの
下方の端部αで急激に温度が減少するような構造を有す
ることが分かる。従って、図８の装置では、その近辺で
結晶の凝固点がくるようにさらに、適当な温度勾配をも
つようにヒーター１ａと２ａの投入電力が調整されてい
る。

【０００８】また、図８の装置では、チャンバー１４の
内部は真空ポンプ（不図示）によって１０^-5Ｔｏｒｒ〜
１０^-6Ｔｏｒｒ程度の真空に保たれている。るつぼ３を
約数ｍｍ／時の低速で降下させる（回転を伴う場合もあ
る）ことで結晶成長が行われる。るつぼ３は、徐々にヒ
ーター１ａで囲まれた空間から抜け出し、るつぼ３の下
方から冷却される。これに伴って、溶融状態にあった原
料４の結晶化は温度の低い底部から始まり、固体と液体
の境界である結晶の成長点である固液界面が融液の最上
部に達した時に結晶化は終了する。

【０００９】上述した装置は、作製する結晶の大きさが
あまり大きく無く、例えば結晶の太さが数十ミリ程度の
場合、原料を入れたるつぼが下方に移動してもヒーター
の温度分布はほとんど変化がないので問題がなかった。

【００１０】しかしながら、大口径の結晶を得ようとし
てるつぼの直径を大きくすると、るつぼ及びその中に入
っている原料の熱容量がヒーターの熱容量より大きくな
ってしまう。そのため、るつぼが下降してくると、ヒー
ターへの投入電力が一定でもるつぼの位置によって、ヒ
ーターの温度分布が変化してしまうことが分かった。

【００１１】また、結晶の成長速度は、固液界面付近の
垂直方向の温度勾配（ｄＴ／ｄｙ）に依存するため、る
つぼの位置によって固液界面の位置と結晶の成長速度が
変わってしまうことになり、安定した結晶成長は望めな
いことが明らかとなった。

【００１２】さらに、特定の位置の温度を熱電対で測定
しヒーターの投入電力を制御しようとしても、るつぼの
移動に伴う温度変化なのか結晶製造装置の環境（温度や
電圧）変化によるものなのか要因を分離することができ
なかった。従って、ヒーターへの投入電力へフィードバ
ックかけることは困難であり、むしろ測定された温度と
無関係にヒーターへの投入電力を一定に保つ方が、温度
が安定できるという結果を生んでいた。

【００１３】例えば、図１０に示す装置では、るつぼが
上方にあった場合、図１１の実線ａで示した温度分布が
得られる。しかし、るつぼが下降してくると図１１の実
線ｂで示した温度分布に変化し、結晶の成長点である固
液界面が移動してしまうことが分かった。また、熱電対
２ａで測定した温度が一定となるようにをヒーターの投
入電力を制御しても、温度分布が変化してしまうため、
固液界面の位置を一定に保つことはできないことが明ら
かとなった。たとえ、固液界面付近の温度を測定しその
温度が変化しないように投入電力を制御しても、垂直方
向の温度勾配（ｄＴ／ｄｙ）を一定に保つことは困難で
あった。

【００１４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、るつぼに入
れた原料の固液界面の位置と、固液界面に対して垂直方
向の温度勾配とを一定に保つことの可能な結晶作製装置
を提供することを目的とする。

【００１５】

【課題を解決するための手段】本発明の結晶作製装置
は、原料を入れたるつぼと、該るつぼを取り囲む様に配
置されたヒーターとを備え、該るつぼを該ヒーターに対
して引き下げることによって、該原料を該るつぼの下方
から冷却して結晶を作製する装置において、前記るつぼ
の移動に伴い、該るつぼに入れた原料の固液界面付近
を、前記ヒーター側から見た立体角が変わらないことを
特徴とする。

【００１６】上記構成によれば、るつぼの移動開始前後
で、ヒーターとるつぼに入れた原料の固液界面との位置
関係が変わらないので、るつぼに入れた原料の固液界面
の位置と、固液界面に対して垂直方向の温度勾配とを一
定に保つことが可能になる。その結果、屈折率の均質性
に優れた大口径の単結晶光学材を製造するのに好適な結
晶作製装置が得られる。

【００１７】本発明に係る装置は、以下に示す本発明者
の研究・開発から生まれた。図１０に示す従来の装置を
用い、るつぼの移動に伴う、位置Ａ及びＢのヒーターの
温度変化を調べた。

【００１８】図１２はその温度変化を示すグラフであ
り、横軸はるつぼの移動距離、縦軸は温度である。図１
２から、次の点が明らかとなった。

【００１９】（１）るつぼの底部より低い位置Ａのヒー
ターの温度Ｔ_Aは、るつぼの移動に伴い、急激に温度が
上昇することが分かった。るつぼが移動開始以前は、位
置Ａのヒーターがるつぼ側面と面していなっかたため、
ヒーターがるつぼ底面や断熱材と熱交換を行ない熱平衡
に達していた。しかし、るつぼが下方へ移動し位置Ａの
ヒーターの内側にるつぼが下降するとヒーターの温度Ｔ
_Aが上昇することが分かった。これは、るつぼの温度が
断熱材の温度より高くこれと熱交換をするヒーターの温
度が上昇するためと考えた。

【００２０】（２）これに対して、るつぼの底より高い
位置Ｂのヒーターの温度Ｔ_Bは、るつぼの移動開始以前
から、ヒーターとるつぼが面しているために、るつぼの
移動にともなう温度変化は小さいことが分かった。

【００２１】上記（１）、（２）の結果から、温度変化
に伴う固液界面の移動を防ぐためには、位置Ｂの付近に
固液界面がくるようにヒーターの温度を制御する方法が
望ましいと考えた。しかしながら、この方法によれば、
固液界面付近の温度変化は小さくなるが、るつぼの最下
部が固液界面より下方にあるので、るつぼの最下部は結
晶の成長の開始点と成りえない。したがって、るつぼの
最下部を結晶の成長の開始点とするためには、少なくと
も底の温度を融点より高くなるように、ヒーターの温度
を制御する必要があることが判明した。

【００２２】そこで、本発明者は、るつぼの移動に伴っ
てヒーターの温度が変化しないようにするために、るつ
ぼの移動開始前後でヒーターとるつぼの位置関係が変わ
らないようにする構成を検討した。この考え方に基づ
き、本発明者は上述した本発明の装置を考案した。この
ような構成の装置は、例えば図１０の装置において、る
つぼの下に補助るつぼを設置し、るつぼ移動以前に位置
Ａのヒーターが補助るつぼと面する構成によって達成さ
れる。

【００２３】さらに、補助るつぼの構造について検討し
た結果を以下に述べる。図１３、図１４を参考にしなが
ら、るつぼが移動してもヒーターの温度が変化しないる
つぼ構造を求める。

【００２４】図１３は、るつぼとヒーターとの位置関係
を示す模式図である。固液界面の位置近辺のヒーターの
一部αが、るつぼの底からＬの高さにある状態を示して
いる。もし、るつぼが上方に無限に大きく、更にＬも無
限に大きければ、るつぼが下方に移動して破線の位置に
きても、ヒーターの一部αと熱のやりとりをするるつぼ
の位置関係は変化しない。その場合、るつぼが移動して
もヒーターの温度が変化しない。

【００２５】しかし、Ｌの増加に伴って、炉が大きくな
りすぎる他、熱が逃げにくくなるなどの欠点がでてき
た。更に、従来はるつぼ内部の原料を十分溶かす必要が
あることから、固液界面に相当する温度に達しているヒ
ーターの位置が、るつぼの底より低い（Ｌ＜０）もしく
は、Ｌがかなり小さい（Ｌ≒０）状態になっていた。

【００２６】本発明の基本的な構造は、事実上、るつぼ
が下方に移動して、ヒーターの一部αと熱のやりとりを
するるつぼの位置関係が変化しない条件を求めることに
ある。まず、ヒーターの一部αと周囲の面とのエネルギ
ーのやり取りを考える。

【００２７】図１４は、るつぼ及びヒーターからなるチ
ャンバーの模式的な断面図であり、ヒーターと周囲の壁
との熱収支を説明する図面である。図１４において、ヒ
ーターの一部分α（内側の面Ａ、外側の面Ｂ）は、斜線
で示された面、即ち面１（天井）と面２（チャンバー
底）、面３（るつぼ下の断熱材）、面４（るつぼ側
壁）、面５（チャンバー内壁）とふく射によって熱交換
をしている。更に、ヒーターの一部分αとヒーターの他
の部分の間で、熱交換を行なっているが、面１〜５との
熱交換量に比べて小さい上、るつぼの移動に伴う熱交換
量の変化が小さいので、無視する。実際、るつぼとヒー
ターの距離は、ヒーターの半径に比べて小さく、ヒータ
ーの一部から他のヒーター面からほとんど見込めない関
係であり、これは妥当な仮定である。熱平衡に達してい
るとすると、次の方程式が成立する。

【００２８】Ｑ＝Ｑ₁＋Ｑ₂＋Ｑ₃＋Ｑ₄＋Ｑ₅ （式１）ここで、Ｑはヒーターの一部αの単位時間の当たり発熱
量で、Ｑ_i（ｉ＝１〜５）は、面Ａまたは面Ｂと面ｉと
の正味の熱の交換量であり、Ｑ_i＝（Ｊ_a・Ｓ_a・Ｆ_a-i−Ｊ_i・Ｓ_i・Ｆ_i-a）＋（Ｊ_b・Ｓ_b・Ｆ_b-i−Ｊ_i・Ｓ_i・Ｆ_i-b）で表わせる。但し、Ｓ_iは面ｉの面積、Ｆ_i-aは形態係数
で面ｉを発するエネルギーで面ａに達するエネルギーの
割合で、Ｆ_a-iは面ａを発するエネルギーで面ｉに達す
るエネルギーの割合を示す。

【００２９】また、面積Ｓと形態係数Ｆとの間にはＳ_i・Ｆ_i-a＝Ｓ_a・Ｆ_a-i （式２）の関係がある。Ｊ_iは射度で、単位時間・単位面積当た
りに表面ｉから発する全ふく射エネルギーであって、更
に、ＥとＧ、εによって次の関係がある。

【００３０】Ｊ_i＝ε_i・Ｅ_i＋（１・ε_i）Ｇ_i （式３）但し、ε_iは射出率で、Ｅ_iは黒体射出量でＥ_i＝σ・Ｔ_i
⁴で与えられる。σはシュテファンボルツマン定数、Ｔ_i
は面ｉの絶対温度である。更に、Ｇ_iは入射量で、単位
時間・単位面積当たりに表面ｉに入射する全ふく射エネ
ルギーである。Ｆ_a-5＝Ｆ_5-a＝Ｆ_b-4＝Ｆ_4-b＝Ｆ_b-3＝
Ｆ_3-b＝０なので、１式は次のようになる。

【００３１】Ｑ＝Ｊ_a・Ｓ_a・Ｆ_a-1−Ｊ₁・Ｓ₁・Ｆ_1-a ＋Ｊ_a・Ｓ_a・Ｆ_a-2・Ｊ₂・Ｓ₂・Ｆ_2-a ＋Ｊ_a・Ｓ_a・Ｆ_a-3−Ｊ₃・Ｓ₃・Ｆ_3-a ＋Ｊ_a・Ｓ_a・Ｆ_a-4−Ｊ₄・Ｓ₄・Ｆ_4-a ＋Ｊ_b・Ｓ_b・Ｆ_b-1−Ｊ₁・Ｓ₁・Ｆ_1-b ＋Ｊ_b・Ｓ_b・Ｆ_b-2−Ｊ₂・Ｓ₂・Ｆ_2-b ＋Ｊ_b・Ｓ_b・Ｆ_b-5−Ｊ₂・Ｓ₅・Ｆ_5-b （式４）るつぼが下方向に移動した場合、ヒーター以外の温度は
変化しないとして式４の両辺を全微分する。

【００３２】０＝［ΔＪ_a・Ｓ_a・（Ｆ_a-1＋Ｆ_a-2＋Ｆ_a-3）＋ΔＪ_b・Ｓ_b・（Ｆ_b-1＋Ｆ_b-2＋Ｆ_b-5）］＋［Ｊ_a・Ｓ_a・Δ（Ｆ_a-1＋Ｆ_a-2＋Ｆ_a-3＋Ｆ_a-4） −（Ｊ₁・Ｓ₁・ΔＦ_1-a＋Ｊ₂・Ｓ₂・ΔＦ_2-a ＋Ｊ₃・Ｓ₃・ΔＦ_3-a＋Ｊ₄・Ｓ₄・ΔＦ_4-a）］Ｆ_a-1＋Ｆ_a-2＋Ｆ_a-3＝１かつＦ_b-1＋Ｆ_b-2＋Ｆ_b-5＝
１、Ｓ_a＝Ｓ_b、Ｓ_a・Ｆ_a-1＝Ｓ₁・Ｆ_1-a等を代入する。
その際、実際の形状はるつぼとヒーターの距離がヒータ
ーの半径に比べて十分小さく、またＦ_a-1とＦ_a-2がＦ
_a-3やＦ_a-4に比べて十分小さいので、ΔＦ_a-1＝ΔＦ_a-2
＝０として、次に示す式５が得られる。（ΔＪ_a＋ΔＪ_b＝［（Ｊ₃−Ｊ_a）ΔＦ_a-3＋（Ｊ₄−Ｊ_a）・ΔＦ_a-4）］（式５）また、面Ａに関しては面３（断熱材の表面）を見込む立
体角が減った分だけ、面４（るつぼの側面）を見込む立
体角が増加するので、ΔＦ_a-3＝−ΔＦ_a-4と仮定するこ
とにより、次に示す式６が求まる。

【００３３】（ΔＪ_a＋ΔＪ_b）＝（Ｊ₄−Ｊ₃）・ΔＦ_a-4 （式６）ここで、Ｊ_i＝ε_i・Ｅ_i＋（１−ε_i）・Ｇ_iであり、第
２項は周囲の面から入射したエネルギーを反射する項で
ある。反射された光線が再び周囲の面を照射するため
に、ＪとＧを求めるには周囲の詳細な形状を求める必要
があり複雑になってしまう。幸い射出率ε_iはカーボン
で概ね０．８であるので、式を簡単化するためにε_i＝
１とする。更に、ヒーターの温度は両面とも等しくＴ₀
とすると、次に示す式７が得られる。

【００３４】８・Ｔ₀ ³・ΔＴ＝（Ｔ₄ ⁴−Ｔ₃ ⁴）・ΔＦ_a-4 ΔＦ_a-4＝（８・Ｔ₀ ³／（Ｔ₄ ⁴−Ｔ₃ ⁴））・ΔＴ（式７）但し、Ｔ₃，Ｔ₄は各々面３（るつぼ下の断熱材）と面４
（るつぼの側壁）の温度とする。

【００３５】Ｔ₄＞Ｔ₃なので、式７はるつぼとヒーター
との間の形態係数Ｆ_a-4が増加すればヒーターの温度Ｔ
が上昇することを示している。Ｔ₀＝Ｔ₄＝１７００Ｋ、
Ｔ₃＝１５００Ｋとし、温度変化の許容量ΔＴを５Ｋと
すると、 ΔＦ_a-4＜０．０６（式８）となる。したがって、るつぼが下降してもヒーターの温
度を一定に保つ条件は、ヒーターとるつぼとの間の形態
係数が０．０６以下しか変化しないるつぼ構造というこ
とになる。

【００３６】次に、図１３を参考しながら、るつぼとヒ
ーターの半径から、実際のるつぼ構造を求める。図１３
に示す様に、ヒーターの一部αより下方にＬだけ長いる
つぼを考える。ヒーターの一部αより上方のるつぼの大
きさは十分長いとして、るつぼが移動しても上方のるつ
ぼの形態係数の変化は無いものとする。るつぼの半径ｒ
_c、ヒーターの半径ｒ_hとすると、ヒーターの一部αとる
つぼの形態係数Ｆ_aは、以下の式で表わせる。

【００３７】Ｆ_a（Ｘ，Ｙ）＝Ｆ_a'（Ｘ，Ｙ）＋Ｆ_a'（∞，Ｙ）（式９）但し、Ｘ、Ｙ、Ｆ_a'（Ｘ，Ｙ）は以下に示す通りであ
る。

【００３８】Ｘ＝Ｌ／ｒ_c、Ｙ＝ｒ_h／ｒ_c、Ａ＝（１＋Ｙ）²＋Ｘ²、Ｂ＝（１−Ｙ）²＋Ｘ² （式１０）Ｆ_a'(X,Y)＝{1/(π・Y)}tan^-1{X/(Y²-1)^1/2} ＋(X/π)[{(A-2・Y)/(Y(A・B)^1/2)}tan^-1{(A(Y-1))/(B(Y+1))}^1/2 −(1/Y)tan^-1{(Y-1)/(Y+1)}^1/2] （式１１）である。図１５は、ヒーターの一部αの内側の面ａとる
つぼ全体との間の形態係数Ｆ_aを示すグラフである。る
つぼの半径とヒーターの半径との比Ｙが１．２０の場
合、例えば、各々の半径が１００ｍｍと１２０ｍｍの構
造の形態係数を示すものである。横軸にＬとるつぼの半
径ｒ_cの比Ｘを、縦軸に形態係数Ｆ_aをとった。

【００３９】るつぼが十分下降した（Ｌ＝∞）場合の形
態係数として図１５のＸ＝１．０の形態係数０．８３を
使用し、更に、式８からるつぼの下降開始時で、Ｆ
_a（Ｘ，１．２０）＝０．８３−０．０６＝０．７７以
上の１を選べば、温度変化ΔＴを５Ｋ以下にすることが
可能となる。図１５から、Ｆ_a＝０．７７のＸ（＝Ｌ／
ｒ_c）は０．３なので、よって、Ｌ＝０．３・ｒ_c＝３０
ｍｍが求められる。

【００４０】同様に、種々のヒーターの半径に対して、
ヒーターの温度変化ΔＴを５Ｋ，１０Ｋ，１５Ｋ以下に
することができるＬを求めたものを図１６のグラフに実
線で示す。これらのグラフを１次近似する。

【００４１】Ｘ＝const（ΔＴ）・（Ｙ−１）さらに、const（ΔＴ）を複数のΔＴに対して求めて、
最小２乗近似し式１０を使ってＸ，Ｙを書き直すとヒー
ターの温度変化をΔＴ以下にする条件式１２が得られ
る。

【００４２】Ｌ≧ｒ_c・（Ｃ₂・ΔＴ²＋Ｃ₁・ΔＴ＋Ｃ₀）・（ｒ_h／ｒ_c−１）（式１２）但し、Ｃ₂＝０．００４、Ｃ₁＝−０．１６６、Ｃ₀＝
２．２２である。

【００４３】式１２を使用して、得られるＸの値を図１
６中に、×印で示した。式１２は、るつぼとヒーターの
半径（それぞれｒ_c、ｒ_h）と許容される温度変動値ΔＴ
から、固液界面より下方のるつぼの大きさの最低値を決
定するのものである。温度の変動値ΔＴは、できた結晶
の性質の均一性から決定される。

【００４４】

【発明の実施の形態】以下では、本発明に係る結晶作製
装置の実施の形態について詳述する。

【００４５】（第１の実施の形態）本発明の第１の実施
の形態を図１に示す。図１は本発明に係る結晶作製装置
の模式的な断面図であり、炉内が第１の領域（高温領
域）と第２の領域（低温領域）に分けられ、それぞれ独
立したヒーターによって温度が制御がされている炉にお
いて、本発明を適応した一例を示す断面図である。

【００４６】図１において、１ａと１ｂはそれぞれは第
１と第２のヒーター、２ａと２ｂはそれぞれ第１と第２
の熱電対、３は本るつぼであり、本るつぼの底が結晶成
長の開始点となる。４は本るつぼ内に入れられた原料で
あるＣａＦ₂、５ａと５ｂはそれぞれ第１と第２の電
源、６ａと６ｂはそれぞれ第１と第２の温度測定器、７
は電源制御系である。８はるつぼ支持棒、９はるつぼ下
断熱材、１０は補助るつぼ、１１は補助原料であるＣａ
Ｆ₂、１４はチャンバー、１５は断熱材である。

【００４７】チャンバー１４は、その内部が減圧できる
真空チャンバーであり、ステンレス等の金属で作製され
ており、不図示の真空ポンプに接続されチャンバー内は
１０^-5Ｔｏｒｒから１０^-6Ｔｏｒｒの真空度に減圧され
る。

【００４８】断熱材１５は、真空チャンバー１４の内壁
に取り付けられ、チャンバー内の熱が外部に逃げないよ
うにするために用いた。

【００４９】ヒーター１ａと１ｂは、カーボン等で構成
され、それぞれ５ａと５ｂの電源を通して通電すること
で発熱する。そして、発生した熱はヒーター内に配置さ
れたるつぼ３に輻射によって供給される。

【００５０】るつぼ３は、作製する結晶の原料４と反応
しないカーボン等の物質からなっており、るつぼ３内に
は原料４であるＣａＦ₂が入っている。そして、るつぼ
３の下には、補助原料９が入っている補助るつぼ１０が
配置されている。補助原料１１はＣａＦ₂であるが、る
つぼ３と補助るつぼ１０の間は隔壁で完全に仕切られて
いるため、補助原料１１が本るつぼ３の種結晶となるこ
とはない。したがって、本るつぼ３の最下部が本るつぼ
３における結晶の成長開始点となる。さらに、補助るつ
ぼ１０の下には、るつぼを支える支持棒８が取り付けら
れている。支持棒８は不図示の昇降機構に取り付けら
れ、この昇降機構を駆動することによってるつぼ３は上
下動される。

【００５１】熱電対２ａは、本るつぼ３の低部付近の温
度が測定されるように、ヒーター１ａに取り付けらてい
る。熱電対２ｂは、本るつぼ３の底と補助るつぼ１０の
底の間もしくは補助るつぼ１０の底部付近の温度が測定
されるように、ヒーター１ｂに取付けられている。

【００５２】ヒーター１ａは、電源５ａから電力が供給
される。また、熱電対２ａの電圧信号は測定器６ａによ
って温度信号に変換され制御系７に送られる。そして、
制御系７は電源５ａを制御し、ヒーター１ａへの投入電
力を制御する役割を担っている。同様に、ヒーター１ｂ
は、電源５ｂによって電力を供給される。また、熱電対
２ｂの電圧信号は測定器６ｂによって温度信号に変換さ
れ制御系７に送られる。そして、制御系７は電源５ｂを
制御し、ヒーター１ｂへの投入電力を制御する。

【００５３】以下では、図１に示した構成からなる装置
の動作について、結晶の作製手順に従って説明する。

【００５４】（１）初め熱電対２ａの温度Ｔａが結晶の
融点の上、即ちＣａＦ₂の融点１３６０℃より高い温度
になるように、ヒーター１ａへの入力が制御される。熱
電対２ｂの温度Ｔｂが結晶の融点の下、即ちＣａＦ₂の
融点１３６０℃より低い設定になるように、ヒーター１
ｂへの入力が制御される。

【００５５】（２）ヒーターからの熱を受けて本るつぼ
３は暖められ、やがて本るつぼ３内の原料４はＣａＦ₂
の融点に達し溶けはじめ、ついには本るつぼ３内の原料
４は完全に融解する。

【００５６】（３）さらに、補助るつぼ１０内の補助原
料１１のＣａＦ₂の一部も融解する。この状態で、十分
時間が経過し融液が安定するまで放置される。補助るつ
ぼ１０の最下部はＣａＦ₂の融点より低い温度に設定さ
れているために、補助るつぼ１０内の補助原料１１のＣ
ａＦ₂は時間が十分経過しても補助るつぼ１０の底まで
完全に融解することはない。

【００５７】（４）融液が安定したら、徐々にるつぼを
引き下げはじめる。その際、補助るつぼ１０の内部の補
助原料１１は完全に融けていないので、結晶成長開始点
が複数できる可能性があり、単結晶のできる可能性は低
い。また、結晶成長の開始点である本るつぼ３の下部と
補助るつぼ１０の上部は仕切られているので、補助るつ
ぼ１０の結晶性が本るつぼ３の結晶性に影響を及ぼすこ
とはない。

【００５８】次に、温度変動に関して考察する。固液界
面付近である位置Ａのヒーターの温度は、本るつぼ３が
引き下げられてもほとんど変動しない。何故ならば、位
置Ａのヒーター１ａは本るつぼ３の移動開始以前から本
るつぼ３と面しており、本るつぼ３が引き下げられて
も、本るつぼ３と位置Ａのヒーター１ａとの位置関係は
変わらないからである。しかし、初め本るつぼ３が内側
になかった位置Ｃのヒーター１ｂの温度は、本るつぼ３
が下降するにしたがって急激に上昇する。しかし、位置
Ｃの温度は融点より十分低く位置も固液界面から十分離
れているので、位置Ｃの温度変動が、固液界面付近の位
置Ａにあるヒーター１ａの温度に影響を及ぼす可能性は
小さい。

【００５９】また、上述したように固液界面付近の温度
は本るつぼ３の位置に依存しないので、固液界面の上下
に設けられた熱電対２ａと２ｂの出力の変動は、結晶作
製装置の環境の変化によるものと考えてよい。従って、
熱電対２ａと２ｂの出力が一定になるように、制御系７
によって電源５ａと５ｂを制御し、ヒーター１ａと１ｂ
への投入電力を制御することによって、さらに本るつぼ
３の温度を一定に保てるので、結晶作製装置の環境が変
化しても安定した結晶の成長が可能となる。

【００６０】ゆえに、本発明に係る装置では、るつぼが
移動しても固液界面付近の位置および温度勾配は変動し
ない、言い換えれば、るつぼの移動に伴い、るつぼに入
れた原料の固液界面付近を、ヒーター側から見た立体角
が変わらないので、安定した結晶の作製が可能となる。
さらに、熱電対の出力を一定に保つことにより結晶作製
装置の環境の影響をも排除することが可能となる。

【００６１】（第２の実施の形態）図２は、本発明の第
２の実施の形態に係る結晶作製装置の要部、すなわち図
１における本るつぼ３、補助るつぼ１０及びこれらに付
属する部分のみを示した模式的な断面図である。図２の
装置は、成長させる結晶の方位を制御するために、本る
つぼの下部に種結晶を入れるための本るつぼの直径より
細い円筒形の部分を設けた点が図１の装置と異なってい
る。他の点は、図１の装置と同様とした。

【００６２】図２の装置では、本るつぼ３の下部に本る
つぼ３の直径より細い円筒形の部分２０を設ける。そし
て、円筒形の部分２０の周囲、すなわち本るつぼ３の下
部に、補助るつぼ１０を取り付け、補助るつぼ１０の内
部には、補助原料１１を入れる。

【００６３】本るつぼ３において結晶を成長する際に用
いる種結晶は、所望の方位の結晶が成長できるように円
筒形の部分２０内に入れる。そして、円筒形の部分２０
の上部の温度は原料４の融点より高く、円筒形の部分２
０の下部の温度は原料４の融点より低くなるように、ヒ
ーター（不図示）のパワーを制御系（不図示）で調整す
る。このような温度制御によって、円筒形の部分２０の
内部の種結晶は上部が溶け下部が結晶の状態となる。

【００６４】このような状態に種結晶をしてから、第１
の実施の形態と同様に、本るつぼ３を引き下げることに
よって結晶の成長が開始される。本るつぼ３における固
液界面に対応する温度領域は補助るつぼ１０の内部にあ
るので、本るつぼ３が移動しても固液界面付近の位置お
よび温度勾配は変動しない。さらに、円筒形の部分２０
の内部の種結晶の下部は溶けていないので、種結晶と融
液の界面を成長の開始点として結晶が成長する。従っ
て、図２の装置では、所望の方位の結晶が安定して得ら
れる。

【００６５】上述した実施の形態では、補助るつぼ１０
内にいれる補助原料１１としてＣａＦ₂を用いたが、補
助原料１１は、必ずしもＣａＦ₂である必要は無く、熱
容量（Ｃ_p）と密度（ρ）との積及び熱伝導率（λ）が
ＣａＦ₂と同等の材料であればよい。

【００６６】従って、補助原料１１としては、表１に示
すようなＡｌ₂Ｏ₃やＭｇＯなどのセラミックが使用でき
る。

【００６７】

【表１】

【００６８】さらに、本るつぼ３の引き下げ速度が十分
小さい場合には、熱容量（Ｃ_p）と密度（ρ）との積の
みＣａＦ₂と同等な物質を、補助原料１１として用いて
も構わない。

【００６９】（第３の実施の形態）図３は、本発明の第
３の実施の形態に係る結晶作製装置の要部、すなわち図
１における本るつぼ３、補助るつぼ１０及びこれらに付
属する部分のみを示した模式的な断面図である。図３の
装置は、原料４としてＣａＦ₂の融点より高温の融点を
もつ材料を補助材料１１として使用した点が図１の装置
と異なっている。他の点は、図１の装置と同様とした。

【００７０】この場合には、本るつぼ３の位置に関係無
くヒーターの熱流出量を等しくするために、図３に示す
様にヒーター（不図示）と向かい合う面は本るつぼ３の
輻射率と同じ材料で覆う必要があるが、下部は補助原料
１１が剥きだしでもよい。

【００７１】（第４の実施の形態）図４は、本発明の第
４の実施の形態に係る結晶作製装置の要部、すなわち図
１における本るつぼ３、補助るつぼ１０及びこれらに付
属する部分のみを示した模式的な断面図である。図４の
装置は、補助原料１１の形状の簡単化を図った点が図１
の装置と異なっている。他の点は、図１の装置と同様と
した。

【００７２】図４に示す様に、本るつぼ３の底を平面
（図４）にすることによって、本るつぼ３及び補助るつ
ぼ１０の作製が容易な結晶作製装置が得られる。このよ
うに、本発明は、本るつぼ３の形状に依存せず様々な形
状のるつぼに適応できる技術である。

【００７３】（第５の実施の形態）図５は、本発明の第
５の実施の形態に係る結晶作製装置の要部、すなわち図
１における本るつぼ３、補助るつぼ１０及びこれらに付
属する部分のみを示した模式的な断面図である。図５の
装置は、本るつぼ３を複数の領域に分かれているディス
ク型るつぼとした点が図１の装置と異なっている。他の
点は、図１の装置と同様とした。図５において、１２は
ダミーるつぼであり、この領域で成長した結晶が、上の
領域の結晶の種となる構造である。実施例１と同様にダ
ミーるつぼ１２の下部に補助るつぼ１０が取り付けら
れ、補助るつぼ１０の上部と底部との間に補助原料１１
の融点がくるようにヒーターへの投入電力が調整されて
いる。このような構成のるつぼにも、本発明は十分に適
用できる。

【００７４】（第６の実施の形態）図６は、本発明の第
６の実施の形態に係る結晶作製装置の要部、すなわち図
１における本るつぼ３、補助るつぼ１０及びこれらに付
属する部分のみを示した模式的な断面図である。図６の
装置は、本るつぼ３を複数の領域に分かれているディス
ク型るつぼとし、さらに本るつぼ３で成長させる結晶の
方位を制御するために、ダミーるつぼの代わりに本るつ
ぼ３の底に円筒形の部分２０を取り付けた点が図１の装
置と異なっている。他の点は、図１の装置と同様とし
た。

【００７５】図６の装置では、所望の方位の結晶が成長
できるように円筒形の部分２０内に種結晶を入れる。こ
こで、円筒形の部分２０の上部の温度が融点より高く、
円筒形の部分２０の下部の温度が融点より低くなるよう
に、ヒーター（不図示）のパワーを制御して用いる。

【００７６】（第７の実施の形態）図７は、本発明の第
７の実施の形態に係る結晶作製装置の模式的な断面図で
ある。図７の装置は、ヒーターが分割されておらず一つ
の構造体である点が図１の装置と異なっている。他の点
は、図１の装置と同様とした。

【００７７】図７の装置では、ヒーター１ａの最も低い
位置より、補助るつぼ１０の底が低くなるようにヒータ
ー１ａとるつぼ３及び補助るつぼ１０との相対的な位置
関係を設定した。この状態において、ヒーター１ａの最
低部の温度が原料４の融点より低く、かつ、本るつぼ３
の最低部の温度が原料４の融点より高くなるように、ヒ
ーターの投入電力を制御する。このような構成により、
るつぼ３が引き下げられても、ヒーター１ａの全ての点
は本るつぼ３の引き下げ前から、本るつぼ３もしくは補
助るつぼ１０と面しているために、ヒーター１ａの温度
分布は変化しない。よって、上述した本発明の作用が得
られる。

【００７８】（第８の実施の形態）図１７は、本発明の
第８の実施の形態に係る結晶作製装置の模式的な断面図
である。図１７の装置は、補助るつぼの代わりに、るつ
ぼ３の底が厚い即ち結晶の成長点であるＣとるつぼ３の
底との距離を大きく取ることで、固液界面近辺の温度変
化を小さくした点が図１の装置と異なっている。他の点
は、図１の装置と同様とした。

【００７９】図１７の装置では、るつぼ３の外周の半径
をｒ_c、ヒーターの内側の半径をｒ_hとし、るつぼ３の大
きさと設置位置を決める。温度が融点であるヒーターの
位置をＡ、位置Ａとるつぼの底の高さの差をＬとする。
るつぼ３が下降しても位置Ａの温度上昇ΔＴが５Ｋ以下
の変動にするには、式１２からＬを求めればよい。例え
ば、ｒ_c＝１００ｍｍ、ｒ_h＝１２０ｍｍの場合、ｒ_h／
ｒ_c＝１．２となるので、Ｌ≧０．３・１００ｍｍ＝３０ｍｍとなる。

【００８０】よって、るつぼの底の厚さは３０ｍｍ以上
例えば４０ｍｍとして、位置Ａとるつぼ３の底の距離Ｌ
が３０ｍｍとなるようにるつぼ３の位置とヒーターの温
度が調節され、原料をいれたるつぼ３が設置されて原料
が溶かされる。結晶成長の開始点Ｃは位置Ａより高い位
置にあるので、結晶成長の開始点でも原料は溶ける。る
つぼ内の原料が十分溶かされ安定した後、るつぼが徐々
に引き下げられる。そして、融点の位置Ａに結晶成長の
開始点Ｃが達したとき、結晶成長が開始される。るつぼ
が下降してきても、位置Ａの温度変動は５Ｋ程度しか変
動しないので、固液界面の位置は変化せず安定した結晶
成長が可能となる。

【００８１】

【発明の効果】以上説明したように、本発明に係る結晶
作製装置は、るつぼの移動に伴い、該るつぼに入れた原
料の固液界面付近を、ヒーター側から見た立体角が変わ
らないので、るつぼの移動開始前後で、ヒーターとるつ
ぼに入れた原料の固液界面との位置関係を所定の位置関
係に保持することができる。

【００８２】従って、るつぼに入れた原料の固液界面の
位置と、固液界面に対して垂直方向の温度勾配とを一定
に保つことが可能な結晶作製装置が得られる。

【００８３】上記装置を用いることにより、屈折率の均
質性に優れた大口径の単結晶光学材を安定して製造する
ことが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【図１】第１の実施の形態に係る結晶作製装置の模式的
な断面図である。

【図２】第２の実施の形態に係る結晶作製装置の要部を
示した模式的な断面図である。

【図３】第３の実施の形態に係る結晶作製装置の要部を
示した模式的な断面図である。

【図４】第４の実施の形態に係る結晶作製装置の要部を
示した模式的な断面図である。

【図５】第５の実施の形態に係る結晶作製装置の要部を
示した模式的な断面図である。

【図６】第６の実施の形態に係る結晶作製装置の要部を
示した模式的な断面図である。

【図７】第７の実施の形態に係る結晶作製装置の模式的
な断面図である。

【図８】従来の結晶作製装置の一例を示す模式的な断面
図である。

【図９】図８の装置において、原料が溶融状態になった
ときのヒーターの温度分布を示すグラフである。

【図１０】従来の結晶作製装置の他の一例を示す模式的
な断面図である。

【図１１】図１０の装置において、るつぼが上方にあっ
た場合の温度分布（実線ａ）と、るつぼが下降してきた
場合の温度分布（実線ｂ）とを示すグラフである。

【図１２】図１０の装置において、るつぼの移動に伴
う、位置Ａ及びＢのヒーターの温度変化を示すグラフで
ある。

【図１３】るつぼとヒーターとの位置関係を示す模式図
である。

【図１４】るつぼ及びヒーターからなるチャンバの模式
的な断面図であり、ヒーターと周囲の壁との熱収支を説
明する図面である。

【図１５】るつぼの構造に対する形態係数を示すグラフ
である。

【図１６】炉の構造とヒーターの温度変化との関係を示
すグラフである。

【図１７】第８の実施の形態に係る結晶作製装置の模式
的な断面図である。

【符号の説明】

１ａ、１ｂヒーター、２ａ、２ｂ熱電対、３本るつぼ、４原料、５ａ、５ｂ電源、６ａ、６ｂ温度測定器、７電源制御系、８つぼ支持棒、９るつぼ下断熱材、１０補助るつぼ、１１補助原料、１２ダミーるつぼ、１４チャンバー、１５断熱材、２０円筒形の部分。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】原料を入れたるつぼと、該るつぼを取り
囲む様に配置されたヒーターとを備え、該るつぼを該ヒ
ーターに対して引き下げることによって、該原料を該る
つぼの下方から冷却して結晶を作製する装置において、前記るつぼの移動に伴い、該るつぼに入れた原料の固液
界面付近を、前記ヒーター側から見た立体角が変わらな
いことを特徴とする結晶作製装置。
【請求項２】前記原料を入れたるつぼの下に、該原料
と同じ、熱容量と密度との積を有する補助原料を設置
し、該補助原料の上部の温度が該原料の融点より高く該
補助原料の下部の温度が該原料の融点より低くなるよう
に前記ヒーターへの入力を制御する手段を有することを
特徴とする請求項１に記載の結晶作製装置。
【請求項３】前記補助原料は補助るつぼに入れられて
おり、前記原料を入れたるつぼと該補助るつぼとの間が
隔離されていることを特徴とする請求項２に記載の結晶
作製装置。
【請求項４】前記補助原料が、ＣａＦ₂であることを
特徴とする請求項２に記載の結晶作製装置。
【請求項５】前記補助原料が、ＭｇＯであることを特
徴とする請求項２に記載の結晶作製装置。
【請求項６】前記補助原料が、Ａｌ₂Ｏ₃であることを
特徴とする請求項２に記載の結晶作製装置。
【請求項７】前記るつぼは、該るつぼの中央に小孔の
開いた板によって区切られた複数の領域を有することを
特徴とする請求項２に記載の結晶作製装置。
【請求項８】前記るつぼを構成する複数の領域のう
ち、前記原料を入れた最下部の領域をなす該るつぼの底
に、種結晶を入れる小穴が設けられていることを特徴と
する請求項７に記載の結晶作製装置。
【請求項９】前記ヒーターの温度を一定とするため
に、該ヒーターへの投入電力を制御する手段を有するこ
とを特徴とする請求項１に記載の結晶作製装置。
【請求項１０】前記ヒーターの温度は、前記るつぼに
入れた原料の固液界面に対して上下の位置に配置された
温度計測手段によって測定されていることを特徴とする
請求項９に記載の結晶作製装置。
【請求項１１】前記ヒーターを１つ設け、前記原料を入れた本るつぼの下に、該原料と同じ、熱容
量と密度との積を有する補助原料を設置し、該補助原料の上部の温度が該原料の融点より高く該補助
原料の下部の温度が該原料の融点より低くなるように、
かつ、該ヒーターの最低温度が該原料の融点より低くな
るように、該ヒーターへの入力を制御する手段を有する
ことを特徴とする請求項１に記載の結晶作製装置。
【請求項１２】原料を入れたるつぼと、該るつぼを取
り囲む様に配置されたヒーターとを備え、該るつぼを該
ヒーターに対して引き下げることによって、該原料を該
るつぼの下方から冷却して結晶を作製する装置におい
て、前記るつぼの移動に伴い、該るつぼに入れた原料の固液
界面付近のヒーターと該るつぼとの間の形態係数が変わ
らないことを特徴とする結晶作製装置。
【請求項１３】前記形態係数が０．０６以上変わらな
いことを特徴とする請求項１２に記載の結晶作製装置。
【請求項１４】原料を入れたるつぼと、該るつぼを取
り囲む様に配置されたヒーターとを備え、該るつぼを該
ヒーターに対して引き下げることによって、該原料を該
るつぼの下方から冷却し結晶を作製する装置において、前記るつぼに入れた原料の固液界面に相当する温度の位
置より下方のるつぼの長さＬが、次式を満たすことを特
徴とする結晶作製装置。Ｌ≧ｒ_c・（Ｃ₂・ΔＴ²＋Ｃ₁・ΔＴ＋Ｃ₀）・（ｒ_h／ｒ
_c−１）（但し、Ｃ₂＝０．００４、Ｃ₁＝−０．１６６、Ｃ₀＝
２．２２で、ｒ_cはるつぼの半径、ｒ_hはヒーターの半
径、ΔＴはヒーターの温度変化の許容値である）