JP2000208563A - フィルムキャリアテ―プ - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 ハンドリングおよび打ち抜き性が良好である
フィルムキャリアテ−プを提供する。 【解決手段】 ビフェニルテトラカルボン酸類とフェニ
レンジアミンを主成分とするポリイミドからなり、厚み
が４５−１３０μｍ、引張弾性率が５５０−１３００ｋ
ｇ／ｍｍ２、伸びが４５−９０％であり、かつ引き裂き
伝播抵抗（エルメンドルフ）が５５０−１５００ｇ／ｍ
ｍである芳香族ポリイミドフィルムの少なくとも片面に
接着剤を設け、その上に保護膜層を有するフィルムキャ
リアテ−プ。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】この発明は、ポリイミド、例
えばビフェニルテトラカルボン酸二無水物またはその誘
導体とフェニレンジアミンとを主成分として製造された
ポリイミドからなり、大きい引裂き伝播抵抗（エルメン
ドルフ）を有する芳香族ポリイミドフィルムの少なくと
も片面に接着剤層を設け、その上に保護膜層を有するフ
ィルムキャリアテ−プに関するものである。

【０００２】

【従来の技術】芳香族ポリイミドフィルムは、耐熱性、
耐寒性、耐薬品性、電気絶縁性、機械的強度等において
優れた特性を有することから、種々の分野で広く利用さ
れている。なかでも、ビフェニルテトラカルボン酸成分
とフェニレンジアミン成分とからなる芳香族ポリイミド
フィルムは、特に高耐熱性で高弾性率であることが知ら
れている。従って、このようなタイプの芳香族ポリイミ
ドフィルムは、特にその優れた耐熱性、弾性率に着目し
た場合、テ−プ・オ−トメ−テッド・ボンディング（Ｔ
ＡＢ）用フィルムキャリアテ−プの製造に用いる支持体
として適しているということができる。

【０００３】しかし、このポリイミドフィルムが使用さ
れる前記分野では、より高精度でより高生産性の要求か
ら、導電体（通常は銅箔）とポリイミドフィルムとを接
着剤で積層した積層体の走行安定性（例えば、引き裂き
発生の問題）、打ち抜き時のフィルムの座屈が問題とさ
れている。そして、これらは、１つにはポリイミドフィ
ルムの伸びが小さいことに起因することが指摘されてい
る。また、ポリイミドフィルムは、弾性率と伸びとが相
反する性質となって、弾性率の大きいフィルムは伸びが
小さく、伸びの大きいフィルムは弾性率が小さいことが
知られている。

【０００４】このため、ポリイミドフィルムについて種
々の改良がなされた。例えば、特開昭６１−２６４０２
７号公報にはビフェニルテトラカルボン酸二無水物とｐ
−フェニレンジアミンとから得られるポリイミドフィル
ムを低張力下に再熱処理して寸法安定なポリイミドフィ
ルムを製造する方法が記載されている。また、特公平４
−６２１３号公報には線膨張係数比（送り方向／直行方
向）および送り方向の線膨張係数が特定範囲内にあり寸
法安定性に優れたポリイミドフィルムが記載されてい
る。さらに、特公昭６２−６０４１６号公報、特公昭６
３−５４２１号公報、特公昭６３−５４２２号公報に
は、流延法での製膜時の芳香族ポリアミック酸フィルム
の剥離性を改良する方法が記載されている。また、特公
平３−２０１３０号公報にはビフェニルテトラカルボン
酸類およびピロメリット酸類とフェニレンジアミンおよ
びジアミノジフェニルエ−テルとの３−４成分系ポリイ
ミド膜が記載され、特開平４−１９８２２９号公報や特
開平４−３３９８３５号公報には置換もしくは非置換の
含窒素複素環化合物を添加する製造方法が記載されてい
る。しかし、これらの公知技術では、得られる芳香族ポ
リイミドフィルムは線膨張係数や寸法安定性などの熱特
性や引張弾性率は改善されるものの、伸びや引き裂き伝
播抵抗（エルメンドルフ）が不十分であったり、逆に耐
熱性や引張弾性率が低下する。

【０００５】このため、テトラカルボン酸成分としてピ
ロメリット酸二無水物とベンゾフェノンテトラカルボン
酸二無水物あるいはビフェニルテトラカルボン酸二無水
物とを組み合わせ、ジアミン成分として直線性ジアミン
（例えば、フェニレンジアミン）と屈曲性ジアミン（例
えば、ジアミノジフェニルエ−テル）とを組み合わせた
ポリイミドからなるフィルムを使用したＴＡＢ用テ−プ
や、有機りん化合物を含有させたポリイミドからなる耐
屈曲性の改良されたポリイミドフィルム、あるいは端裂
抵抗が５０−７０ｋｇｆ／２０ｍｍのポリイミドフィル
ムからなる打ち抜き性に優れたフィルムが提案されてい
る。すなわち、第１のＴＡＢ用テ−プは特開平５−２６
３０４９号公報に、第２の耐屈曲性の改良されたポリイ
ミドフィルムは特開平２−２８２５７号公報に、さらに
第３の打ち抜き性に優れたフィルムは特開平６−３３４
１１０号公報にそれぞれ記載されている。しかし、これ
ら公知のポリイミドフィルムは、伸びや引き裂き伝播抵
抗（エルメンドルフ）が不十分であったり、引張強度や
引張弾性率が小さく耐屈曲性も不十分であったり、ある
いは接着性が不十分であったりしていずれも満足のいく
ものではない。

【０００６】従って、従来の技術では、引張弾性率、伸
びおよび引き裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）を併せて
満足する芳香族ポリイミドフィルムを得ることはできな
かったのである。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】この発明の目的は、基
板フィルムとして、寸法精度が高く、引張弾性率、伸び
および引き裂き伝播抵抗（エルメンンドルフ）を併せて
満足する芳香族ポリイミドフィルムを使用することによ
り、ハンドリングおよび打ち抜き性が良好なフィルムキ
ャリアテ−プを提供することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】この発明は、ビフェニル
テトラカルボン酸二無水物またはその誘導体とフェニレ
ンジアミンとを主成分として製造されたポリイミドから
なり、厚みが４５−１３０μｍであって、引張弾性率が
５５０−１３００ｋｇ／ｍｍ２で、伸びが４５−９０％
であり、かつ引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）が５５
０−１５００ｇ／ｍｍである芳香族ポリイミドフィルム
の少なくとも片面に接着剤層を設け、その上に保護膜層
を有するフィルムキャリアテ−プに関するものである。

【０００９】また、この発明は、厚みが４５−１３０μ
ｍであって、引張弾性率が５５０−１３００ｋｇ／ｍｍ
２で、伸びが４５−９０％であり、線膨張係数（５０−
２００℃）が５×１０-6−２５×１０-6ｃｍ／ｃｍ／℃
であり、かつ引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）が５５
０−１５００ｇ／ｍｍである芳香族ポリイミドフィルム
の少なくとも片面に接着剤層を設け、その上に保護膜層
を有するフィルムキャリアテ−プに関するものである。

【００１０】

【発明の実施の形態】以下にこの発明の好ましい態様を
列記する。 １）芳香族ポリイミドフィルムの加熱収縮率が０．００
２−０．４％であり、比端裂抵抗値が１４−２５ｋｇ／
２０ｍｍ／１０μｍである上記のフィルムキャリアテ−
プ。 ２）芳香族ポリイミドフィルムが０．１−５重量％の無
機フィラ−を含有するものである上記のフィルムキャリ
アテ−プ。 ３）フィルムの接着剤と接する面が、コロナ放電処理、
真空あるいは常圧プラズマ処理のいずれか１つ以上の表
面処理がされたものである上記のフィルムキャリアテ−
プ。 ４）接着剤が、熱可塑性接着剤あるいは熱硬化性接着剤
である上記のフィルムキャリアテ−プ。

【００１１】この発明において、ビフェニルテトラカル
ボン酸成分としては、２，３，３’，４’−ビフェニル
テトラカルボン酸、３，３’，４，４’−ビフェニルテ
トラカルボン酸、これらのハロゲン化物、それらの二無
水物、またはそれらのエステルが使用できるが、なかで
も３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二
無水物が好適に用いられる。ビフェニルテトラカルボン
酸成分と併用可能な芳香族テトラカルボン酸成分として
は、ピロメリット酸二無水物を挙げることができる。ピ
ロメリット酸二無水物を併用する場合は、テトラカルボ
ン酸成分中５０モル％以下であることが好ましい。

【００１２】この発明の効果を損なわない範囲で他の芳
香族テトラカルボン酸成分を使用してもよい。このよう
な芳香族テトラカルボン酸成分としては、３，３’，
４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、
２，２’，３，３’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸
二無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニ
ル）プロパン二無水物、２，２−ビス（２，３−ジカル
ボキシフェニル）プロパン二無水物、ビス（３，４−ジ
カルボキシフェニル）エ−テル二無水物、ビス（２，３
−ジカルボキシフェニル）エ−テル二無水物、２，３，
６，７−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、１，
４，５，８−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、
２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）−１，
１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパン二無水
物、２，２−ビス（２，３−ジカルボキシフェニル）
１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパン二無
水物などを挙げることができる。

【００１３】この発明で使用するフェニレンジアミン
は、ｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミ
ン、そしてｐ−フェニレンジアミンのいずれであっても
よい。この発明の効果を損なわない範囲で他の芳香族ジ
アミンを使用してもよい。このような芳香族ジアミン成
分としては、ジアミノジフェニルエ−テル、４，４’−
ジアミノジフェニルプロパン、４，４’−ジアミノジフ
ェニルエタン、４，４’−ジアミノジフェニルメタン、
ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパ
ン、２，２’−ビス〔４−（アミノフェノキシ）フェニ
ル〕１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパ
ン、ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕エ
−テルなどを挙げることができる。

【００１４】この発明において、芳香族ポリイミドフィ
ルムは、厚みが４５−１２５μｍであり、好ましくは約
５０−７５μｍである。芳香族ポリイミドフィルムの厚
みがこの下限より小さいと自己支持性が低く、また上限
より大きいと高精度の要求されるフィルムキャリアテ−
プとして好ましくない。また、芳香族ポリイミドフィル
ムの引張弾性率、伸びおよび引裂き伝播抵抗（エルメン
ドルフ）の値が前記の範囲外であると、この発明の目的
を達成することができない。また、芳香族ポリイミドフ
ィルムの加熱収縮率、比端裂抵抗値が前記範囲内である
と、種々の環境下においた場合の寸法安定性、ハンドリ
ングが良好である。

【００１５】この発明における芳香族ポリイミドフィル
ムは、例えば以下のようにして製造することができる。
好適には先ず前記ビフェニルテトラカルボン酸類とフェ
ニレンジアミン、好適にはパラフェニレンジアミンとを
Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミドやＮ−メチル−２−ピロ
リドンなどのポリイミドの製造に通常使用される有機極
性溶媒中で、好ましくは１０〜８０℃で１〜３０時間重
合して、ポリマ−の対数粘度（測定温度：３０℃、濃
度：０．５ｇ／１００ｍｌ溶媒、溶媒：Ｎ−メチル−２
−ピロリドン）が０．１〜５、ポリマ−濃度が１５〜２
５重量％であり、回転粘度（３０℃）が５００〜４５０
０ポイズであるポリアミック酸（イミド化率：５％以
下）溶液を得る。

【００１６】次いで、例えば上記のようにして得られた
ポリアミック酸溶液に、好適には、１，２−ジメチルイ
ミダゾ−ルを、特にポリアミック酸のアミック酸単位に
対して０．００５−２倍当量、好適には０．００５−
０．８倍当量、特に０．０２−０．８倍当量程度の量含
有させる。１，２−ジメチルイミダゾ−ルの一部を、イ
ミダゾ−ル、ベンズイミダゾ−ル、Ｎ−メチルイミダゾ
−ル、Ｎ−ベンジル−２−メチルイミダゾ−ル、２−メ
チルイミダゾ−ル、２−エチル−４−メチルイミダゾ−
ル、５−メチルベンズイミダゾ−ル、イソキノリン、
３，５−ジメチルピリジン、３，４−ジメチルピリジ
ン、２，５−ジメチルピリジン、２，４−ジメチルピリ
ジン、４−ｎ−プロピルピリジンなどで置き換えてもよ
い。

【００１７】上記のポリアミック酸溶液に、リン化合物
を、好ましくはこのポリアミック酸１００重量部に対し
て０．０１−５重量部、特に０．０１−３重量部、その
中でも特に０．０１−１重量部の割合で有機リン化合
物、好適には（ポリ）リン酸エステル、リン酸エステル
のアミン塩あるいは無機リン化合物を添加し、さらに好
適には無機フィラ−を、特にポリアミック酸１００重量
部に対して０．１−３重量部のコロイダルシリカ、窒化
珪素、タルク、酸化チタン、燐酸カルシウム（好適には
平均粒径０．００５−５μｍ、特に０．００５−２μ
ｍ）を添加してポリイミド前駆体溶液組成物を得る。

【００１８】このポリイミド前駆体溶液組成物を平滑な
表面を有するガラスあるいは金属製の支持体表面に連続
的に流延して前記溶液の薄膜を形成し、その薄膜を乾燥
する際に、乾燥条件を調整して、温度：１００−２００
℃、時間：１−３０分間乾燥することにより、固化フィ
ルム中、前記溶媒及び生成水分からなる揮発分含有量が
３０−５０重量％程度、イミド化率が５−８０％程度で
ある長尺状固化フィルムを形成し、上記固化フィルムを
支持体表面から剥離する。前記の固化フィルムを、さら
に乾燥条件を調整して、温度：室温（２５℃）−２５０
℃、時間：０．５−３０分間程度乾燥する乾燥工程を加
えてもよい。これらの乾燥工程の少なくとも一部で固化
フィルムの幅方向の両端縁を把持し延伸した状態を保つ
ことによって、幅方向（ＴＤ）および両方向（ＭＤ、Ｔ
Ｄ）に少し延伸してもよい。

【００１９】この発明における芳香族ポリイミドフィル
ムは、次いで、好適にはキュア炉内において固化フィル
ムを高温に加熱して乾燥およびイミド化を完了させて得
ることができる。すなわち、前記のようにして得られた
固化フィルムを必要であればさらに乾燥して、乾燥フィ
ルムの幅方向の両端縁を把持した状態で、キュア炉内に
おける最高加熱温度：４００−５００℃程度、特に４７
５−５００℃程度の温度が０．５−３０分間となる条件
で該乾燥フィルムを加熱して乾燥およびイミド化して、
残揮発物量０．４重量％以下程度で、イミド化を完了す
ることによって長尺状の芳香族ポリイミドフィルムを好
適に製造することができる。

【００２０】上記のようにして得られた芳香族ポリイミ
ドフィルムを、好適には低張力下あるいは無張力下に２
００−４００℃程度の温度で加熱して応力緩和処理し
て、巻き取る。

【００２１】前記の芳香族ポリイミドフィルムは、前述
のポリアミック酸にイミド化触媒を加えたポリイミド前
駆体溶液を使用し、溶液流延法によって長尺状のフィル
ムとすることによって、引張弾性率、伸びおよび引裂き
伝播抵抗（エルメンドルフ）がこの発明で規定する値を
とるようにすることができる。

【００２２】この発明における芳香族ポリイミドフィル
ムは、少なくとも片面を、コロナ放電処理、低温あるい
は常圧プラズマ放電処理、特にプラズマ放電処理するこ
とが好ましい。前記のプラズマ放電処理は、フィルム表
面を処理せずあるいはアセトン、イソプロピルアルコ−
ル、エチルアルコ−ルなどの有機溶媒で処理した後行っ
てもよい。

【００２３】前記のプラズマ放電処理を行う雰囲気の圧
力は特に限定されないが、０．１−１００Ｔｏｒｒの範
囲が好ましい。前記プラズマ処理を行う雰囲気のガス組
成としては、特に限定されないが酸素を含有することが
好ましい。あるいは、希ガスを少なくとも２０モル％含
有していてもよい。希ガスとしてはＨｅ、Ｎｅ、Ａｒ、
Ｘｅなどが挙げられるが、Ａｒが好ましい。希ガスにＣ
Ｏ2、Ｎ2、Ｈ2、Ｈ2Ｏなどを混合して使用してもよい。
前記プラズマ処理を行うプラズマ照射時間は１秒−１０
分程度が好ましい。

【００２４】この発明における接着剤としては、熱硬化
性でも熱可塑性でもよく、例えばエポキシ樹脂、ＮＢＲ
−フェノ−ル系樹脂、フェノ−ル−ブチラ−ル系樹脂、
エポキシ−ＮＢＲ系樹脂、エポキシ−フェノ−ル系樹
脂、エポキシ−ナイロン系樹脂、エポキシ−ポリエステ
ル系樹脂、エポキシ−アクリル系樹脂、アクリル系樹
脂、ポリアミド−エポキシ−フェノ−ル系樹脂、ポリイ
ミド系樹脂、ポリイミド−エポキシ樹脂、ポリイミドシ
ロキサン−エポキシ樹脂などの熱硬化性接着剤、または
ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリイミド系
接着剤、ポリイミドシロキサン系接着剤などの熱可塑性
接着剤が挙げられる。特に、ポリイミド接着剤、ポリイ
ミド−エポキシ樹脂系接着剤、ポリイミドシロキサン−
エポキシ樹脂系接着剤、エポキシ樹脂接着剤が好適に使
用される。

【００２５】この発明の保護膜層を有するフィルムキャ
リアテ−プは、例えば、前記の接着剤の溶液を前記の芳
香族ポリイミドフィルム面上に塗布し、その塗布層を８
０−２００℃程度の温度で２０秒−１００分間乾燥する
ことによって、溶媒が１重量％以下にまで、好ましくは
溶媒残存率が０．５重量％以下にまで実質的に除去され
た接着剤の薄膜（厚さ約１−２００μｍのドライフィル
ム又はシ−ト）を形成し、その上に市販の芳香族ポリイ
ミドフィルム、芳香族ポリエステル、ポリエチレン、ポ
リプロピレン、ポリブテン−１などの樹脂フィルムを２
０−２００℃の温度に加熱された一対のロ−ル間を通し
て積層することによって、得ることができる。あるい
は、前記の耐熱性フィルムまたは熱可塑性フィルム上に
接着剤の薄膜層が形成された積層シ−トと、転写先用の
この発明の芳香族ポリイミドフィルムとを重ね合わせて
約２０−２００℃の温度に加熱された一対のロ−ル（ラ
ミネ−トロ−ル）間を通すことによって、転写先用の芳
香族ポリイミドフィルムに接着剤の薄膜層を転写して、
保護膜層を有するフィルムキャリアテ−プを得ることも
できる。

【００２６】この発明の保護膜層を有するフィルムキャ
リアテ−プは、柔軟性を有しており、紙管などに巻き付
けたり、または打ち抜き法などの穴あけ加工をすること
もできル。

【００２７】この発明のフィルムキャリアテ−プを使用
して銅箔などの金属箔との積層板（シ−ト）を形成する
には、例えば、前記のようにして形成された薄膜状の接
着剤を介して、芳香族ポリイミドフィルムと金属箔とを
８０−２００℃、特に１００−１８０℃の温度で加圧
（０．２−８ｋｇ／ｃｍ2）下にラミネ−ト（張り合わ
せ）して、積層板を何の支障もなく容易に連続的に製造
することができる。

【００２８】

【実施例】以下にこの発明の実施例を示す。以下の各例
において、ポリイミドフィルムの物性測定は以下の方法
によって行った。なお、以下の測定値は特記した場合を
除き２５℃での測定値である。

【００２９】 伸び：ＡＳＴＭ Ｄ８８２−８３に従って測定（ＭＤ） 引張弾性率：ＡＳＴＭ Ｄ８８２−８３に従って測定
（ＭＤ） 引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）：ＡＳＴＭ Ｄ１９
２２−６７に従って測定（ＭＤ）

【００３０】引張強度：ＡＳＴＭ Ｄ８８２−８３に従
って測定（ＭＤ） 加熱収縮率：ＪＩＳ Ｃ２３１８に従って測定（２００
℃） 絶縁破壊電圧：ＪＩＳ Ｃ２３１８に従って測定て測定

【００３１】端裂抵抗値：ＪＩＳ Ｃ２３１８に従って
測定（ＭＤ） 端裂抵抗値（あるいは比端裂抵抗値）はＪＩＳ Ｃ２３
１８に従って測定した試料（５個）の端裂抵抗値（ある
いは比端裂抵抗値）の平均値を意味する。具体的には、
定速緊張形引張試験機の上部厚さ１．００±０．０５ｍ
ｍのＶ字形切り込み板試験金具の中心線を上部つかみの
中心線に一致させ、切り込み頂点と下部つかみとの間隔
を約３０ｍｍになるように柄を取り付ける。幅約２０ｍ
ｍ、長さ約２００ｍｍの試験片を金具の穴部に通して二
つに折り合わせて試験機の下部のつかみにはさみ、１分
間につき約２００ｍｍの速さで引張り、引き裂けたとき
の力を端裂抵抗という。試験片を縦方向及び横方向から
それぞれ全幅にわたって５枚とり端裂抵抗の平均値を求
め、端裂抵抗値として示す。比端裂抵抗値はフィルム厚
み当たり（１０μｍ換算）の端裂抵抗値を示す。

【００３２】線膨張係数（５０−２００℃）測定：３０
０℃で３０分加熱して応力緩和したサンプルをＴＭＡ装
置（引張りモ−ド、２ｇ荷重、試料長１０ｍｍ、２０℃
／分）で測定

【００３３】引き裂き強さ：７．５ｃｍ×７．５ｃｍの
正方形に切り取ったフィルムの１辺に、かみそり刃を使
用して５ｃｍの長さの切れ込みを入れた。その切れ込み
の両側を引張試験機で、２００ｍｍ／分の速度で引張っ
たときの荷重を測定し、引き裂きが生じたときの荷重を
引き裂き強さ（ｇ）とした。 耐屈曲回数（ＭＩＴ）：ＡＳＴＭ Ｄ２１７６に従って
測定（ＭＤ） 打ち抜き性：打ち抜きの際フィルムに座屈や変形、切れ
などが生じず問題ないものを良好、少し問題があるもの
をやや不良、問題があるものを不良とした。 接着強度：１８０°剥離強度を引張速度：５０ｍｍ／分
で測定した。

【００３４】参考例１ 反応容器に、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド１００重量
部に、ｐ−フェニレンジアミン５．８９７重量部および
３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無
水物１６．０１９重量部を加えて、窒素気流下、４０℃
で３時間攪拌し、重合反応させてポリマ−濃度１８重量
％、ポリマ−の対数粘度（測定温度：３０℃、濃度：
０．５ｇ／１００ｍｌ溶媒、溶媒：Ｎ，Ｎ−ジメチルア
セトアミド）が１．３、溶液粘度１８００ポイズ（３０
℃、回転粘度計）のポリアミック酸溶液を得た。 この
ポリアミック酸溶液に、ポリアミック酸１００重量部に
対して０．１重量部の割合でモノステアリルリン酸エス
テルトリエタノ−ルアミン塩および０．５重量部の割合
（固形分基準）で平均粒径０．０８μｍのコロイダルシ
リカを添加して均一に混合してポリアミック酸溶液組成
物を得た。さらに、このポリアミック酸溶液組成物に、
ポリアミック酸１００重量部に対して１，２−ジメチル
イミダゾ−ル２．３９ｋｇ（ポリアミック酸単位に対し
て０．１倍当量）を添加し、４０℃で２時間攪拌し、ポ
リイミド前駆体溶液組成物を得た。

【００３５】このポリイミド前駆体溶液組成物を、Ｔダ
イのスリットより連続的に押出し、平滑な金属支持体上
に薄膜を形成した。この薄膜を１４０℃で２０分加熱
後、支持体から剥離させ、自己支持性フィルムを形成し
た。このフィルムの両端を拘束させた状態で、連続的に
加熱炉を通過させた。この際、加熱炉内の滞留時間を１
３分、加熱炉内の最高加熱温度を４８０℃とした。この
ようにして長尺状で厚み５０μｍの芳香族ポリイミドフ
ィルムを得た。得られたポリイミドフィルムを、プラズ
マ照射時間１分、マイクロ波発振出力１ｋｗ、プラズマ
発生真空度０．８Ｔｏｒｒ、プラズマ処理ガスが酸素の
条件でプラズマ処理を行って、改質されたポリイミドフ
ィｒムを得た。

【００３６】この改質されたポリイミドフィルムの物性
を次に示す。 引張弾性率（ＭＤ）：８９０ｋｇ／ｍｍ2 伸び（ＭＤ）：６０％ 引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）（ＭＤ）：７１０ｇ
／ｍｍ 引張強度（ＭＤ）：５６ｋｇ／ｍｍ2 加熱収縮率（２００℃）：０．０５％ 絶縁破壊電圧：１１．１ｋｖ 端裂抵抗値（ＭＤ）：８２ｋｇ／２０ｍｍ 線膨張係数（５０〜２００℃）：１．７×１０-5ｃｍ／
ｃｍ／℃ 引き裂き強さ（ＭＤ）：２１ｇ 耐屈曲回数（×１０4回）：＞１０

【００３７】参考例２ 反応容器中でＮ−メチル−２−ピロリドンを溶媒とし
て、２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸
二無水物と２，２’−ビス（４−アミノフェノキシ）プ
ロパン（６０モル％）とジアミノポリシロキサン（４０
モル％、Ｍｗ＝９５０）とからポリイミドシロキサンを
得た。このポリイミドシロキサンは、フィルムとして引
張弾性率が５７ｋｇ／ｍｍ2で、Ｔｇが１９０℃であっ
た。このポリイミドシロキサン５５部、エポキシ樹脂と
してビスフェノ−ルＦ型エポキシ樹脂（油化シェル社
製、ＥＰ８０７）３０部、硬化剤としてフェノ−ルノボ
ラック型硬化剤（明和化成社製、Ｈ−１）１８部と２−
フェニルイミダゾ−ル０．１部をＴＨＦ（テトラヒドロ
フラン）２００部に仕込み、３０℃で約２時間攪拌して
均一な接着剤溶液を得た。

【００３８】実施例１ 参考例２で得た接着剤溶液をポリエチレンテレフタレ−
トフィルム（ＰＥＴ）上にドクタ−ブレ−ドで１２５μ
ｍの厚さに塗布し、次いでその塗布層を８０℃で１０分
間加熱して乾燥し、その上にポリエチレンテレフタレ−
トのシ−ト（２５μｍ）を９０℃でラミネ−トし２９．
６ｍｍ巾にスリットし、ＰＥＴフィルム上に厚さ約２０
μｍの接着剤層と保護膜層とを有する接着剤テ−プを得
た。この接着剤テ−プの片方の保護膜層を剥離した接着
剤テ−プを、参考例１で得られた改質ポリイミドフィル
ムを３５ｍｍ巾にスリットしたテ−プ上に１３０℃でラ
ミネ−トして、保護層を有するフィルムキャリアテ−プ
を得た。このフィルムキャリアテ−プは改質ポリイミド
フィルムと同等の耐屈曲性を示した。この保護層を有す
るフィルムキャリアテ−プにスプロケット穴やデバイス
穴を開け、保護層を剥離し、３１ｍｍ巾の銅箔（３５μ
ｍ）を重ね合わせて、１３０℃に加熱したラミネ−トロ
−ル間で圧力を加えながら通過させることにより、圧着
し、この圧着した積層板を１００℃で１時間、１２０℃
で１時間、１８０℃で５時間、窒素気流中で加熱処理し
て、接着剤を硬化させ、積層板を製造した。得られた積
層板の接着強度および積層板作成時の打ち抜き特性を次
に示す。 接着強度：１．６ｋｇ／ｃｍ 打ち抜き性：良好

【００３９】参考例３ Ｔダイのスリットより押出す条件を変えた他は参考例１
と同様にして、厚み７５μｍの改質された芳香族ポリイ
ミドフィルムを得た。この芳香族ポリイミドフィルムの
物性をまとめて次に示す。 引張弾性率（ＭＤ）：８４０ｋｇ／ｍｍ2 伸び（ＭＤ）：６８％ 引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）（ＭＤ）：８２０ｇ
／ｍｍ 引張強度（ＭＤ）：４８ｋｇ／ｍｍ2 加熱収縮率（２００℃）：０．０５％ 絶縁破壊電圧：１０．９ｋｖ 端裂抵抗値（ＭＤ）：１１０ｋｇ／２０ｍｍ 線膨張係数（５０〜２００℃）：１．８×１０-5ｃｍ／
ｃｍ／℃ 引き裂き強さ（ＭＤ）：４２ｇ 耐屈曲回数（×１０4回）：＞１０

【００４０】実施例２ 芳香族ポリイミドフィルムとして参考例３で得られた厚
み７５μｍのものに変えた他は実施例１と同様にして、
保護層を有するフィルムキャリアテ−プを得た。このフ
ィルムキャリアテ−プは改質ポリイミドフィルムと同等
の耐屈曲性を示した。この保護層を有するフィルムキャ
リアテ−プにスプロケット穴やデバイス穴を開け、保護
層を剥離し、実施例１と同様にして積層板を製造した。
得られた積層板の接着強度および積層板作成時の打ち抜
き製性を次に示す。 接着強度：１．７ｋｇ／ｃｍ 打ち抜き性：良好

【００４１】比較参考例１ １，２−ジメチルイミダゾ−ルを添加しなかった他は参
考例１と同様にして、厚み５０μｍの改質された芳香族
ポリイミドフィルムを得た。この芳香族ポリイミドフィ
ルムの物性をまとめて次に示す。 引張弾性率（ＭＤ）：８５０ｋｇ／ｍｍ2 伸び（ＭＤ）：４３％ 引裂き伝播抵抗（エルメンドルフ）（ＭＤ）：５１０ｇ
／ｍｍ 引張強度（ＭＤ）：４８ｋｇ／ｍｍ2 加熱収縮率（２００℃）：０．０７％ 絶縁破壊電圧：１０．９ｋｖ 端裂抵抗値（ＭＤ）：６６ｋｇ／２０ｍｍ 線膨張係数（５０〜２００℃）：１．４×１０-5ｃｍ／
ｃｍ／℃ 引き裂き強さ（ＭＤ）：１６ｇ 耐屈曲回数（×１０4回）：５．６

【００４２】比較例１ 比較参考例１で得られた芳香族ポリイミドフィルムを使
用した他は実施例１と同様にして、保護層を有するフィ
ルムキャリアテ−プを得た。この保護層を有するフィル
ムキャリアテ−プにスプロケット穴やデバイス穴を開
け、保護層を剥離し、実施例１と同様にして積層板を製
造した。得られた積層板の接着強度および積層板作成時
の打ち抜き製性を次に示す。 接着強度：１．５ｋｇ／ｃｍ 打ち抜き性：やや不好

【００４３】

【発明の効果】この発明は以上説明したように構成され
ているので、以下に記載のような効果を奏する。この発
明のフィルムキャリアテ−プは、打ち抜き性が良好であ
り、しかも接着性を保持しており、高精度の加工が可能
である。

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Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】ビフェニルテトラカルボン酸二無水物また
   はその誘導体とフェニレンジアミンとを主成分として製
   造されたポリイミドからなり、厚みが４５−１３０μｍ
   であって、引張弾性率が５５０−１３００ｋｇ／ｍｍ２
   で、伸びが４５−９０％であり、かつ引裂き伝播抵抗
   （エルメンドルフ）が５５０−１５００ｇ／ｍｍである
   芳香族ポリイミドフィルムの少なくとも片面に接着剤層
   を設け、その上に保護膜層を有するフィルムキャリアテ
   −プ。
2. 【請求項２】芳香族ポリイミドフィルムの加熱収縮率が
   ０．００２−０．４％であり、比端裂抵抗値が１４−２
   ５ｋｇ／２０ｍｍ／１０μｍである請求項１記載のフィ
   ルムキャリアテ−プ。
3. 【請求項３】芳香族ポリイミドフィルムが０．１−５重
   量％の無機フィラ−を含有するものである請求項１記載
   のフィルムキャリアテ−プ。
4. 【請求項４】フィルムの接着剤と接する面が、コロナ放
   電処理、真空あるいは常圧プラズマ処理のいずれか１つ
   以上の表面処理がされたものである請求項１記載のフィ
   ルムキャリアテ−プ。
5. 【請求項５】接着剤が、熱可塑性接着剤あるいは熱硬化
   性接着剤である請求項１記載のフィルムキャリアテ−
   プ。
6. 【請求項６】厚みが４５−１３０μｍであって、引張弾
   性率が５５０−１３００ｋｇ／ｍｍ２で、伸びが４５−
   ９０％であり、線膨張係数（５０−２００℃）が５×１
   ０-6−２５×１０-6ｃｍ／ｃｍ／℃であり、かつ引裂き
   伝播抵抗（エルメンドルフ）が５５０−１５００ｇ／ｍ
   ｍである芳香族ポリイミドフィルムの少なくとも片面に
   接着剤層を設け、その上に保護膜層を有するフィルムキ
   ャリアテ−プ。