JP2000218134A - 重酸素水の製造方法および装置 - Google Patents
重酸素水の製造方法および装置Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 酸素同位体重成分を高濃度に濃縮することが
でき、かつ低コストで実施可能な重酸素水の製造方法お
よび装置を提供する。 【解決手段】 予め酸素同位体重成分を含む原料酸素を
酸素蒸留塔系１Ａにおいて低温蒸留することにより酸素
同位体重成分を濃縮した後、反応器系３Ａにおいて濃縮
物に水素を添加してこれらを反応させることにより前記
酸素同位体重成分を高濃度で含有する水を生成させ、こ
の生成水を水蒸留塔系４Ａにおいて蒸留することにより
前記酸素同位体重成分を濃縮した重酸素水を製造する。
でき、かつ低コストで実施可能な重酸素水の製造方法お
よび装置を提供する。 【解決手段】 予め酸素同位体重成分を含む原料酸素を
酸素蒸留塔系１Ａにおいて低温蒸留することにより酸素
同位体重成分を濃縮した後、反応器系３Ａにおいて濃縮
物に水素を添加してこれらを反応させることにより前記
酸素同位体重成分を高濃度で含有する水を生成させ、こ
の生成水を水蒸留塔系４Ａにおいて蒸留することにより
前記酸素同位体重成分を濃縮した重酸素水を製造する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、水分子中の酸素の
同位体である17Ｏあるいは18Ｏ（以下、酸素同位体重成
分と呼ぶ）の濃度が高い水（重酸素水）を製造する方法
に関し、詳しくは、酸素の低温蒸留により16Ｏ17Ｏ、16
Ｏ18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、18Ｏ18Ｏを濃縮した後、
濃縮物を水に変換し、水蒸留によってさらに酸素同位体
17Ｏあるいは18Ｏを濃縮した水を製造する方法に関す
る。また、酸素同位体17Ｏあるいは18Ｏを濃縮した水に
おいて、水素同位体が天然存在比に近い組成である水を
製造する方法に関する。あるいはまた、水素同位体が重
水素（Ｄ）を少なく含む組成である水を製造する方法に
関する。あるいはまた、水素同位体が重水素（Ｄ）を多
く含む組成である水を製造する方法に関する。
同位体である17Ｏあるいは18Ｏ（以下、酸素同位体重成
分と呼ぶ）の濃度が高い水（重酸素水）を製造する方法
に関し、詳しくは、酸素の低温蒸留により16Ｏ17Ｏ、16
Ｏ18Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、18Ｏ18Ｏを濃縮した後、
濃縮物を水に変換し、水蒸留によってさらに酸素同位体
17Ｏあるいは18Ｏを濃縮した水を製造する方法に関す
る。また、酸素同位体17Ｏあるいは18Ｏを濃縮した水に
おいて、水素同位体が天然存在比に近い組成である水を
製造する方法に関する。あるいはまた、水素同位体が重
水素（Ｄ）を少なく含む組成である水を製造する方法に
関する。あるいはまた、水素同位体が重水素（Ｄ）を多
く含む組成である水を製造する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】天然の酸素には、16Ｏが９９．７５９％
（原子％、以下同様）、17Ｏが０．０３７％、18Ｏが
０．２０４％の割合で含まれている。これらのうち同位
体重成分である18Ｏは、トレーサーとして農学、生物
学、医学などの分野で利用されている。また、同じく同
位体重成分である17Ｏは、核磁気モーメントをもつこと
から酸素化合物の核磁気共鳴による研究などに用いられ
ている。これら酸素同位体重成分の濃縮方法としては、
蒸留、熱拡散、化学交換反応などがあるが、大量かつ低
コストに生産する方法としては、蒸留が一般的に用いら
れており、蒸留法としては、原料として水、ＮＯ、Ｃ
Ｏ、酸素を用いる方法がある。
（原子％、以下同様）、17Ｏが０．０３７％、18Ｏが
０．２０４％の割合で含まれている。これらのうち同位
体重成分である18Ｏは、トレーサーとして農学、生物
学、医学などの分野で利用されている。また、同じく同
位体重成分である17Ｏは、核磁気モーメントをもつこと
から酸素化合物の核磁気共鳴による研究などに用いられ
ている。これら酸素同位体重成分の濃縮方法としては、
蒸留、熱拡散、化学交換反応などがあるが、大量かつ低
コストに生産する方法としては、蒸留が一般的に用いら
れており、蒸留法としては、原料として水、ＮＯ、Ｃ
Ｏ、酸素を用いる方法がある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記従
来技術では、次のような問題があった。上記水蒸留法で
は、得られる同位体重成分濃縮物に、軽成分（16Ｏ）と
重水素を含む水（ＨＤ16Ｏ等）が混入しやすい。図１４
は上記天然存在比の各同位体成分を含む酸素を含む水を
原料として用いた場合の水蒸留による酸素同位体重成分
の濃縮の例を示すもので、この例では、Ｈ2 18Ｏが約
１．１％まで濃縮された塔底部において、ＨＤ16Ｏが約
０．２％に濃縮されている。相対揮発度Ｈ2 16Ｏ／ＨＤ
16Ｏは相対揮発度Ｈ2 16Ｏ／Ｈ2 18Ｏより大きいため、Ｈ
Ｄ16Ｏは比較的濃縮しやすい。このため、上記例では、
ＨＤ16ＯがＨ2 17Ｏ、Ｈ2 18Ｏの濃縮を妨げていると考え
られる。Dostrovskyらは、水蒸留によって９９％以上の
Ｈ2 18Ｏが得られたことを報告したが（I. Dostrovsky a
nd M. Eptein,"The production of stable isotopes of
oxygen" Analytical Chemistry Symposia Series, vo
l.11, pp.693-702(1982).）、上記のように、Ｈ2 17Ｏ、
Ｈ2 18Ｏを濃縮する際には、通常、16Ｏと重水素を含む
水分子（ＨＤ16Ｏ等）も同時に濃縮され、これがＨ2 17
Ｏ、Ｈ2 18Ｏの濃縮を妨げるため、工業的に純度９９％
以上のＨ2 18Ｏを得るのは難しい。市販されているＨ2 18
Ｏの純度は９７％程度である。また、水の蒸発潜熱は比
較的大きい（例えば酸素の蒸発潜熱に比べて約６倍大き
い）ため、水蒸留装置は比較的大型で、かつ消費エネル
ギーが大きくなる。このため、水蒸留法は装置コスト、
運転コストが大きくなる傾向がある。
来技術では、次のような問題があった。上記水蒸留法で
は、得られる同位体重成分濃縮物に、軽成分（16Ｏ）と
重水素を含む水（ＨＤ16Ｏ等）が混入しやすい。図１４
は上記天然存在比の各同位体成分を含む酸素を含む水を
原料として用いた場合の水蒸留による酸素同位体重成分
の濃縮の例を示すもので、この例では、Ｈ2 18Ｏが約
１．１％まで濃縮された塔底部において、ＨＤ16Ｏが約
０．２％に濃縮されている。相対揮発度Ｈ2 16Ｏ／ＨＤ
16Ｏは相対揮発度Ｈ2 16Ｏ／Ｈ2 18Ｏより大きいため、Ｈ
Ｄ16Ｏは比較的濃縮しやすい。このため、上記例では、
ＨＤ16ＯがＨ2 17Ｏ、Ｈ2 18Ｏの濃縮を妨げていると考え
られる。Dostrovskyらは、水蒸留によって９９％以上の
Ｈ2 18Ｏが得られたことを報告したが（I. Dostrovsky a
nd M. Eptein,"The production of stable isotopes of
oxygen" Analytical Chemistry Symposia Series, vo
l.11, pp.693-702(1982).）、上記のように、Ｈ2 17Ｏ、
Ｈ2 18Ｏを濃縮する際には、通常、16Ｏと重水素を含む
水分子（ＨＤ16Ｏ等）も同時に濃縮され、これがＨ2 17
Ｏ、Ｈ2 18Ｏの濃縮を妨げるため、工業的に純度９９％
以上のＨ2 18Ｏを得るのは難しい。市販されているＨ2 18
Ｏの純度は９７％程度である。また、水の蒸発潜熱は比
較的大きい（例えば酸素の蒸発潜熱に比べて約６倍大き
い）ため、水蒸留装置は比較的大型で、かつ消費エネル
ギーが大きくなる。このため、水蒸留法は装置コスト、
運転コストが大きくなる傾向がある。
【０００４】ＮＯ蒸留法においても、得られる同位体重
成分濃縮物に窒素の同位体重成分と 16Ｏとの化合物であ
るＮＯ（15Ｎ16Ｏ等）が混入しやすく、高濃度の酸素同
位体重成分濃縮物を得るのが難しい問題があった。
成分濃縮物に窒素の同位体重成分と 16Ｏとの化合物であ
るＮＯ（15Ｎ16Ｏ等）が混入しやすく、高濃度の酸素同
位体重成分濃縮物を得るのが難しい問題があった。
【０００５】また、天然酸素中の17Ｏ、18Ｏの存在比が
小さいため、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏの３
種の成分の存在比は非常に小さい。このため、同位体重
成分を含む酸素分子の大部分は16Ｏ17Ｏまたは16Ｏ18Ｏ
である。このように、同位体重成分含有酸素分子のほと
んどが16Ｏを含むものであるため、酸素蒸留法では、こ
れら同位体重成分含有酸素分子を１００％近くまで濃縮
したとしても、同位体重成分、すなわち17Ｏ、18Ｏの濃
縮率は５０％以下と低い値となっていた。本発明は、上
記事情に鑑みてなされたもので、酸素同位体重成分を高
濃度に濃縮することができ、かつ低コストで実施可能な
方法および装置を提供することを目的とする。
小さいため、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏの３
種の成分の存在比は非常に小さい。このため、同位体重
成分を含む酸素分子の大部分は16Ｏ17Ｏまたは16Ｏ18Ｏ
である。このように、同位体重成分含有酸素分子のほと
んどが16Ｏを含むものであるため、酸素蒸留法では、こ
れら同位体重成分含有酸素分子を１００％近くまで濃縮
したとしても、同位体重成分、すなわち17Ｏ、18Ｏの濃
縮率は５０％以下と低い値となっていた。本発明は、上
記事情に鑑みてなされたもので、酸素同位体重成分を高
濃度に濃縮することができ、かつ低コストで実施可能な
方法および装置を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明の重酸素水の製造
方法は、予め酸素同位体重成分を含む原料酸素を低温蒸
留することにより酸素同位体重成分を濃縮した後、濃縮
物に水素を添加してこれらを反応させることにより前記
酸素同位体重成分を高濃度で含有する水を生成させ、こ
の生成水を蒸留することにより前記酸素同位体重成分を
濃縮した重酸素水を製造することを特徴とする方法であ
る。また本発明方法では、前記酸素同位体重成分は17Ｏ
および18Ｏのうちいずれか一方であってもよいし、これ
ら両方であってもよい。また本発明方法は、前記酸素の
低温蒸留、および前記生成水の蒸留を、規則充填物を充
填してなる蒸留塔を用いて行うことを特徴とする方法で
ある。また本発明方法は、前記酸素の低温蒸留の方法と
して、原料酸素を、規則充填物を規則充填してなる蒸留
塔中に供給して、該蒸留塔中で下降液流と上昇ガス流と
を該規則充填物の主として表面において気液接触させ、
この際、液流とガス流が該規則充填物の表面上を塔軸方
向に沿う主流れ方向に互いに対向して流れると同時に、
該主流れ方向に対し直角方向に液流および／またはガス
流の混合が促進されつつ物質移動が行われるように蒸留
を行う方法を採用し、これによって酸素の同位体分子16
Ｏ18Ｏ、16Ｏ17Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18
Ｏを濃縮することを特徴とする方法である。また本発明
方法は、酸素の低温蒸留を、蒸留塔内の密度補正空塔速
度が、０．５ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2以上、２．０ｍ／
ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2以下、好ましくは０．８ｍ／ｓ（ｋ
ｇ／ｍ3）1/2以上、１．７ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2以下
となるように行うことを特徴とする方法である。また本
発明方法は、前記生成水の蒸留方法として、生成水を、
規則充填物を規則充填してなる蒸留塔中に供給して、該
蒸留塔中で下降液流と上昇ガス流とを該規則充填物の主
として表面において気液接触させ、この際、液流とガス
流が該規則充填物の表面上を塔軸方向に沿う主流れ方向
に互いに対向して流れると同時に、該主流れ方向に対し
直角方向に液流および／またはガス流の混合が促進され
つつ物質移動が行われるように蒸留を行う方法を採用
し、これによって酸素の同位体重成分である17Ｏ、18Ｏ
を含む重酸素水を濃縮することを特徴とする方法であ
る。また本発明方法は、前記濃縮物に添加する水素とし
て、予め重水素の濃度を天然水素中濃度に比べ減少させ
た水素を用いることを特徴とする方法である。また本発
明方法は、前記重水素の濃度を減少させた水素として、
銀パラジウムの金属中空膜中に原料水素を供給し、この
膜を透過させることにより重水素濃度を減少させた水素
を用いることを特徴とする方法である。また本発明方法
は、前記重水素の濃度を減少させた水素として、原料水
素を水素吸蔵合金に吸蔵させ、次いで吸蔵させた水素を
この合金から脱離させて回収する方法により重水素濃度
を減少させた水素を用いることを特徴とする方法であ
る。 また本発明方法は、前記濃縮物に添加する水素と
して、予め重水素を濃縮した水素を用いることを特徴と
する方法である。また本発明方法は、前記重水素を濃縮
した水素と、前記濃縮物とを反応させて生成した水を電
気分解して、酸素同位体重成分分子を製造するととも
に、重水素を回収し該重水素を再度使用することを特徴
とする方法である。また本発明の重酸素水の製造装置
は、酸素同位体重成分を含む原料酸素を低温蒸留するこ
とにより酸素同位体重成分を濃縮する酸素蒸留塔系と、
得られた濃縮物に水素を添加してこれらを反応させるこ
とにより前記酸素同位体重成分を高濃度で含有する水を
生成する反応器系と、生成した水を蒸留することにより
前記酸素同位体重成分を濃縮した水を製造する水蒸留塔
系を備えたことを特徴とするものである。本発明装置で
は、前記酸素蒸留塔系および／または水蒸留塔系を、規
則充填物を充填してなる１または複数の蒸留塔を備えた
ものとすることができる。また前記規則充填物として
は、蒸留塔内を下降する液流と蒸留塔内を上昇するガス
流とを、該規則充填物の主として表面において気液接触
させ、この際、液流とガス流が該規則充填物の表面上を
塔軸方向に沿う主流れ方向に互いに対向して流れると同
時に、該主流れ方向に対し直角方向に液流および／また
はガス流の混合が促進されつつ気液接触が行われる形状
・構造を有するもの（自己分配促進型規則充填物）を用
いることができる。また前記酸素蒸留塔系および／また
は水蒸留塔系は、充填物の比表面積が３５０ｍ2／ｍ3乃
至１２００ｍ2／ｍ3、好ましくは５００ｍ2／ｍ3乃至７
５０ｍ2／ｍ3であるものとすることができる。また、本
発明装置は、前記蒸留塔頂部にプレートフィン型熱交換
器式コンデンサを設け、塔内の底部付近にコイル式リボ
イラまたはプレートフィン型熱交換器式リボイラを設
け、該コンデンサの第１流路入口側に蒸留塔塔頂部から
の導出ガスの少なくとも一部を該流路内に導入する導管
を接続し、出口側には該流路から導出した流体を再度該
蒸留塔頂部へ導入する導管を接続し、第２流路には熱媒
体流体の循環用導管を接続し、前記コイル式リボイラま
たはプレートフィン型熱交換器式リボイラに、前記循環
用導管を接続し、該循環用導管に、導管内で熱媒体流体
を循環させる循環手段を設けたものとすることもでき
る。また前記プレートフィン型熱交換器式リボイラは上
記蒸留塔の塔底部塔外に設けてもよい。また前記酸素蒸
留塔系および／または水蒸留塔系は、複数（ｎ）本の蒸
留塔（Ａ1〜Ａn）を備え、塔Ａk（ｋ：ｎ−１以下の自
然数）の塔底部と塔Ａk+1の塔頂部が、塔Ａkからの導出
液を塔Ａk+1に送る送液手段を介して導管で接続され、
かつ塔Ａkの下部と塔Ａk+1の塔頂部が、塔Ａk+1からの
導出ガスを塔Ａkに導く導管で接続されたものとするこ
とができる。この場合には、前記塔Ａ1の塔頂部にコン
デンサを設け、前記塔Ａk+1の塔底部にリボイラを設け
ることができる。また前記コンデンサの第２流路と前記
リボイラの第２流路とを接続する熱媒体流体循環経路を
設け、該経路の途中に、熱媒体流体を循環させる循環手
段を設けることができる。前記循環手段としては、常温
圧縮機を用いることが可能であり、この場合には、該常
温圧縮機の入口側の熱媒体流体と、該常温圧縮機の出口
側の熱媒体流体との間で熱交換を行わせる熱交換器を設
ける。前記循環手段としては、低温圧縮機を用いること
もでき、この場合には熱交換器の設置は必要でない。ま
た低温液化ガスポンプを使用することもできる。
方法は、予め酸素同位体重成分を含む原料酸素を低温蒸
留することにより酸素同位体重成分を濃縮した後、濃縮
物に水素を添加してこれらを反応させることにより前記
酸素同位体重成分を高濃度で含有する水を生成させ、こ
の生成水を蒸留することにより前記酸素同位体重成分を
濃縮した重酸素水を製造することを特徴とする方法であ
る。また本発明方法では、前記酸素同位体重成分は17Ｏ
および18Ｏのうちいずれか一方であってもよいし、これ
ら両方であってもよい。また本発明方法は、前記酸素の
低温蒸留、および前記生成水の蒸留を、規則充填物を充
填してなる蒸留塔を用いて行うことを特徴とする方法で
ある。また本発明方法は、前記酸素の低温蒸留の方法と
して、原料酸素を、規則充填物を規則充填してなる蒸留
塔中に供給して、該蒸留塔中で下降液流と上昇ガス流と
を該規則充填物の主として表面において気液接触させ、
この際、液流とガス流が該規則充填物の表面上を塔軸方
向に沿う主流れ方向に互いに対向して流れると同時に、
該主流れ方向に対し直角方向に液流および／またはガス
流の混合が促進されつつ物質移動が行われるように蒸留
を行う方法を採用し、これによって酸素の同位体分子16
Ｏ18Ｏ、16Ｏ17Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18
Ｏを濃縮することを特徴とする方法である。また本発明
方法は、酸素の低温蒸留を、蒸留塔内の密度補正空塔速
度が、０．５ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2以上、２．０ｍ／
ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2以下、好ましくは０．８ｍ／ｓ（ｋ
ｇ／ｍ3）1/2以上、１．７ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2以下
となるように行うことを特徴とする方法である。また本
発明方法は、前記生成水の蒸留方法として、生成水を、
規則充填物を規則充填してなる蒸留塔中に供給して、該
蒸留塔中で下降液流と上昇ガス流とを該規則充填物の主
として表面において気液接触させ、この際、液流とガス
流が該規則充填物の表面上を塔軸方向に沿う主流れ方向
に互いに対向して流れると同時に、該主流れ方向に対し
直角方向に液流および／またはガス流の混合が促進され
つつ物質移動が行われるように蒸留を行う方法を採用
し、これによって酸素の同位体重成分である17Ｏ、18Ｏ
を含む重酸素水を濃縮することを特徴とする方法であ
る。また本発明方法は、前記濃縮物に添加する水素とし
て、予め重水素の濃度を天然水素中濃度に比べ減少させ
た水素を用いることを特徴とする方法である。また本発
明方法は、前記重水素の濃度を減少させた水素として、
銀パラジウムの金属中空膜中に原料水素を供給し、この
膜を透過させることにより重水素濃度を減少させた水素
を用いることを特徴とする方法である。また本発明方法
は、前記重水素の濃度を減少させた水素として、原料水
素を水素吸蔵合金に吸蔵させ、次いで吸蔵させた水素を
この合金から脱離させて回収する方法により重水素濃度
を減少させた水素を用いることを特徴とする方法であ
る。 また本発明方法は、前記濃縮物に添加する水素と
して、予め重水素を濃縮した水素を用いることを特徴と
する方法である。また本発明方法は、前記重水素を濃縮
した水素と、前記濃縮物とを反応させて生成した水を電
気分解して、酸素同位体重成分分子を製造するととも
に、重水素を回収し該重水素を再度使用することを特徴
とする方法である。また本発明の重酸素水の製造装置
は、酸素同位体重成分を含む原料酸素を低温蒸留するこ
とにより酸素同位体重成分を濃縮する酸素蒸留塔系と、
得られた濃縮物に水素を添加してこれらを反応させるこ
とにより前記酸素同位体重成分を高濃度で含有する水を
生成する反応器系と、生成した水を蒸留することにより
前記酸素同位体重成分を濃縮した水を製造する水蒸留塔
系を備えたことを特徴とするものである。本発明装置で
は、前記酸素蒸留塔系および／または水蒸留塔系を、規
則充填物を充填してなる１または複数の蒸留塔を備えた
ものとすることができる。また前記規則充填物として
は、蒸留塔内を下降する液流と蒸留塔内を上昇するガス
流とを、該規則充填物の主として表面において気液接触
させ、この際、液流とガス流が該規則充填物の表面上を
塔軸方向に沿う主流れ方向に互いに対向して流れると同
時に、該主流れ方向に対し直角方向に液流および／また
はガス流の混合が促進されつつ気液接触が行われる形状
・構造を有するもの（自己分配促進型規則充填物）を用
いることができる。また前記酸素蒸留塔系および／また
は水蒸留塔系は、充填物の比表面積が３５０ｍ2／ｍ3乃
至１２００ｍ2／ｍ3、好ましくは５００ｍ2／ｍ3乃至７
５０ｍ2／ｍ3であるものとすることができる。また、本
発明装置は、前記蒸留塔頂部にプレートフィン型熱交換
器式コンデンサを設け、塔内の底部付近にコイル式リボ
イラまたはプレートフィン型熱交換器式リボイラを設
け、該コンデンサの第１流路入口側に蒸留塔塔頂部から
の導出ガスの少なくとも一部を該流路内に導入する導管
を接続し、出口側には該流路から導出した流体を再度該
蒸留塔頂部へ導入する導管を接続し、第２流路には熱媒
体流体の循環用導管を接続し、前記コイル式リボイラま
たはプレートフィン型熱交換器式リボイラに、前記循環
用導管を接続し、該循環用導管に、導管内で熱媒体流体
を循環させる循環手段を設けたものとすることもでき
る。また前記プレートフィン型熱交換器式リボイラは上
記蒸留塔の塔底部塔外に設けてもよい。また前記酸素蒸
留塔系および／または水蒸留塔系は、複数（ｎ）本の蒸
留塔（Ａ1〜Ａn）を備え、塔Ａk（ｋ：ｎ−１以下の自
然数）の塔底部と塔Ａk+1の塔頂部が、塔Ａkからの導出
液を塔Ａk+1に送る送液手段を介して導管で接続され、
かつ塔Ａkの下部と塔Ａk+1の塔頂部が、塔Ａk+1からの
導出ガスを塔Ａkに導く導管で接続されたものとするこ
とができる。この場合には、前記塔Ａ1の塔頂部にコン
デンサを設け、前記塔Ａk+1の塔底部にリボイラを設け
ることができる。また前記コンデンサの第２流路と前記
リボイラの第２流路とを接続する熱媒体流体循環経路を
設け、該経路の途中に、熱媒体流体を循環させる循環手
段を設けることができる。前記循環手段としては、常温
圧縮機を用いることが可能であり、この場合には、該常
温圧縮機の入口側の熱媒体流体と、該常温圧縮機の出口
側の熱媒体流体との間で熱交換を行わせる熱交換器を設
ける。前記循環手段としては、低温圧縮機を用いること
もでき、この場合には熱交換器の設置は必要でない。ま
た低温液化ガスポンプを使用することもできる。
【０００７】
【発明の実施の形態】図１は、本発明の重酸素水の製造
装置の一実施形態を示すもので、ここに示す製造装置
は、原料酸素を低温蒸留することにより酸素同位体重成
分を濃縮する酸素蒸留塔系１Ａと、蒸留塔系１Ａにより
濃縮された濃縮物に水素を添加してこれら酸素と水素を
反応させることにより前記酸素同位体重成分を高濃度で
含有する水を生成する反応器系３Ａと、生成した水を蒸
留することにより前記酸素同位体重成分を濃縮した水を
製造する水蒸留塔系４Ａを備えて構成されている。
装置の一実施形態を示すもので、ここに示す製造装置
は、原料酸素を低温蒸留することにより酸素同位体重成
分を濃縮する酸素蒸留塔系１Ａと、蒸留塔系１Ａにより
濃縮された濃縮物に水素を添加してこれら酸素と水素を
反応させることにより前記酸素同位体重成分を高濃度で
含有する水を生成する反応器系３Ａと、生成した水を蒸
留することにより前記酸素同位体重成分を濃縮した水を
製造する水蒸留塔系４Ａを備えて構成されている。
【０００８】酸素蒸留塔系１Ａは、第１および第２酸素
蒸留塔１、２を主たる構成要素とするものである。反応
器系３Ａは反応器３を主たる構成要素とするものであ
る。水蒸留塔系４Ａは水蒸留塔４を主たる構成要素とす
るものである。
蒸留塔１、２を主たる構成要素とするものである。反応
器系３Ａは反応器３を主たる構成要素とするものであ
る。水蒸留塔系４Ａは水蒸留塔４を主たる構成要素とす
るものである。
【０００９】第１および第２酸素蒸留塔１、２、および
水蒸留塔４の内部には、規則充填物１１が充填されてい
る。規則充填物１１としては、非自己分配促進型規則充
填物および／または自己分配促進型規則充填物を好適に
用いることができる。非自己分配促進型規則充填物は、
蒸留塔内を下降する液流と蒸留塔内を上昇するガス流が
その表面に沿って対向して流れ、かつ塔軸に垂直な断面
方向の液流とガス流の混合が促進されずに気液接触が行
われる形状・構造を有する充填物であり、例えばアルミ
ニウム、銅、アルミニウムと銅の合金、ステンレススチ
ール、各種プラスチック等からなる多数の板状物を主流
れ方向（塔軸方向）に平行に配置したものを挙げること
ができる。ここで、主流れとは蒸留塔内で塔軸方向に沿
って下降する液流および上昇するガス流を示すもので、
充填材表面における液流とガス流の界面（すなわち境界
層）で生じる物質移動の流れに対しての塔軸方向の流れ
を指すものである。
水蒸留塔４の内部には、規則充填物１１が充填されてい
る。規則充填物１１としては、非自己分配促進型規則充
填物および／または自己分配促進型規則充填物を好適に
用いることができる。非自己分配促進型規則充填物は、
蒸留塔内を下降する液流と蒸留塔内を上昇するガス流が
その表面に沿って対向して流れ、かつ塔軸に垂直な断面
方向の液流とガス流の混合が促進されずに気液接触が行
われる形状・構造を有する充填物であり、例えばアルミ
ニウム、銅、アルミニウムと銅の合金、ステンレススチ
ール、各種プラスチック等からなる多数の板状物を主流
れ方向（塔軸方向）に平行に配置したものを挙げること
ができる。ここで、主流れとは蒸留塔内で塔軸方向に沿
って下降する液流および上昇するガス流を示すもので、
充填材表面における液流とガス流の界面（すなわち境界
層）で生じる物質移動の流れに対しての塔軸方向の流れ
を指すものである。
【００１０】典型的な非自己分配促進型規則充填物の例
を図２および図３に示す。図２は実開昭５６−２０６２
４号公報の第７図に、図３は実開昭５１−４５９３５号
公報の第４図にそれぞれ開示されたものである。図２に
示す非自己分配促進型規則充填物５１は、塔軸方向に平
行な板材からなるハニカム状の構造物である。また、図
３に示す非自己分配促進型規則充填物５２は、互いに平
行な複数の板材５２ａと、これら板材５２ａに対し垂直
な複数の板材５２ｂからなる格子状構造物を塔軸方向に
沿って配置したものである。
を図２および図３に示す。図２は実開昭５６−２０６２
４号公報の第７図に、図３は実開昭５１−４５９３５号
公報の第４図にそれぞれ開示されたものである。図２に
示す非自己分配促進型規則充填物５１は、塔軸方向に平
行な板材からなるハニカム状の構造物である。また、図
３に示す非自己分配促進型規則充填物５２は、互いに平
行な複数の板材５２ａと、これら板材５２ａに対し垂直
な複数の板材５２ｂからなる格子状構造物を塔軸方向に
沿って配置したものである。
【００１１】自己分配促進型規則充填物は、蒸留塔内を
下降する液流と蒸留塔内を上昇するガス流とを、該規則
充填物の主として表面において気液接触させ、この際、
液流とガス流が該規則充填物の表面上を塔軸方向に沿う
主流れ方向に互いに対向して流れると同時に、該主流れ
方向に対し直角方向に液流および／またはガス流の混合
が促進されつつ気液接触が行われる形状・構造を有する
充填物であり、アルミニウム、銅、アルミニウムと銅の
合金、ステンレススチール、各種プラスチック等の薄板
を各種規則形状に成形し、これを積層構造のブロック状
にしたもので、構造化充填物とも称される。
下降する液流と蒸留塔内を上昇するガス流とを、該規則
充填物の主として表面において気液接触させ、この際、
液流とガス流が該規則充填物の表面上を塔軸方向に沿う
主流れ方向に互いに対向して流れると同時に、該主流れ
方向に対し直角方向に液流および／またはガス流の混合
が促進されつつ気液接触が行われる形状・構造を有する
充填物であり、アルミニウム、銅、アルミニウムと銅の
合金、ステンレススチール、各種プラスチック等の薄板
を各種規則形状に成形し、これを積層構造のブロック状
にしたもので、構造化充填物とも称される。
【００１２】典型的な自己分配促進型規則充填物の例を
図４ないし図６に示す。図４に示す例は特公昭５７−３
６００９号公報に、図５に示す例は特開昭５４−１６７
６１号公報に、そして図６に示す例は特開昭５４−１５
５５４号公報にそれぞれ開示されたものである。これら
の図に示す例はいずれも、この種の充填物の構成要素で
ある波状薄板の形状を示したもので、厚さ０．１〜０．
３ｍｍのアルミニウム等の金属薄板に、直径２〜４ｍｍ
の小孔（図中符号５３ａ、５４ａ、５５ａ）を一定の規
則性を有する配置で穿孔し、これを波形に成形したもの
である。
図４ないし図６に示す。図４に示す例は特公昭５７−３
６００９号公報に、図５に示す例は特開昭５４−１６７
６１号公報に、そして図６に示す例は特開昭５４−１５
５５４号公報にそれぞれ開示されたものである。これら
の図に示す例はいずれも、この種の充填物の構成要素で
ある波状薄板の形状を示したもので、厚さ０．１〜０．
３ｍｍのアルミニウム等の金属薄板に、直径２〜４ｍｍ
の小孔（図中符号５３ａ、５４ａ、５５ａ）を一定の規
則性を有する配置で穿孔し、これを波形に成形したもの
である。
【００１３】図４に示す自己分配促進型規則充填物５３
は、波型形状の複数の薄板を、塔軸線に平行に配置し、
互いに接触するように積層してブロック状にしたもの
で、各薄板の波状溝は、塔軸線に対して傾斜し、かつ隣
接する波型薄板はそれらの波状溝の形成方向が交差する
ように配置されている。さらに各薄板が水平面に対し垂
直になるように配置された状態で、各薄板には塔軸線に
対し直角をなす方向に沿って多数の列を形成して、かつ
互いに間隔をおいて多数の孔５３ａが設けられている。
このような構造の自己分配促進型規則充填物５３におい
ては、波型薄板に設けられた多数の孔５３ａの配置、孔
５３ａの大きさ、数等により自己分配促進性能の度合い
が異なるため、これらの条件の選択、組み合わせに特徴
を有する発明が多数提案されている。
は、波型形状の複数の薄板を、塔軸線に平行に配置し、
互いに接触するように積層してブロック状にしたもの
で、各薄板の波状溝は、塔軸線に対して傾斜し、かつ隣
接する波型薄板はそれらの波状溝の形成方向が交差する
ように配置されている。さらに各薄板が水平面に対し垂
直になるように配置された状態で、各薄板には塔軸線に
対し直角をなす方向に沿って多数の列を形成して、かつ
互いに間隔をおいて多数の孔５３ａが設けられている。
このような構造の自己分配促進型規則充填物５３におい
ては、波型薄板に設けられた多数の孔５３ａの配置、孔
５３ａの大きさ、数等により自己分配促進性能の度合い
が異なるため、これらの条件の選択、組み合わせに特徴
を有する発明が多数提案されている。
【００１４】図５は自己分配促進型規則充填物の他の例
の構成単位を示すもので、ここに示す自己分配促進型規
則充填物５４は、薄板を波状に成形して波状溝を形成す
るとともに、薄板に、波状溝に対し所定の角度をなす方
向に形成された微小な波型溝（ひだ）５４ｂを更に設け
た点に特徴がある。上記波状溝の形成方向は塔軸線に対
して１５〜６０゜、微小な波型溝（ひだ）５４ｂの形成
方向は塔軸線に対して１５〜９０゜の範囲に設定するの
が好ましい。また、微小波型溝（ひだ）５４ｂの長さと
高さは、０．３〜３ｍｍが好ましい。また、符号５４ａ
は薄板に形成された孔を示す。さらに図６に示す自己分
配促進型規則充填物５５は、波型薄板上に、波状溝に対
し所定の角度をなす方向に形成された微小な波型溝５５
ｂが設けられた部分と、これを設けない平滑な部分とが
交互に配置された構造を有することを特徴とするもので
ある。また、符号５５ａは薄板に形成された孔を示す。
の構成単位を示すもので、ここに示す自己分配促進型規
則充填物５４は、薄板を波状に成形して波状溝を形成す
るとともに、薄板に、波状溝に対し所定の角度をなす方
向に形成された微小な波型溝（ひだ）５４ｂを更に設け
た点に特徴がある。上記波状溝の形成方向は塔軸線に対
して１５〜６０゜、微小な波型溝（ひだ）５４ｂの形成
方向は塔軸線に対して１５〜９０゜の範囲に設定するの
が好ましい。また、微小波型溝（ひだ）５４ｂの長さと
高さは、０．３〜３ｍｍが好ましい。また、符号５４ａ
は薄板に形成された孔を示す。さらに図６に示す自己分
配促進型規則充填物５５は、波型薄板上に、波状溝に対
し所定の角度をなす方向に形成された微小な波型溝５５
ｂが設けられた部分と、これを設けない平滑な部分とが
交互に配置された構造を有することを特徴とするもので
ある。また、符号５５ａは薄板に形成された孔を示す。
【００１５】更に、これら自己分配促進型規則充填物の
ブロックを蒸留塔に充填するに際しては、該ブロック毎
に、あるいは複数個のブロック毎に、ブロックを、塔の
断面におけるブロックの載置角度（波型薄板の載置角
度）を、所定角度ずつ回転させて積み重ねていくのが好
ましく、これにより、均一分配の効果を更に向上させる
ことができる。この種の充填物における詳細な形状・構
造とその特徴及びその充填法の特徴は、上記３つの公報
の他にも例えば特開平５８−２６９９７号公報等にも紹
介されている。
ブロックを蒸留塔に充填するに際しては、該ブロック毎
に、あるいは複数個のブロック毎に、ブロックを、塔の
断面におけるブロックの載置角度（波型薄板の載置角
度）を、所定角度ずつ回転させて積み重ねていくのが好
ましく、これにより、均一分配の効果を更に向上させる
ことができる。この種の充填物における詳細な形状・構
造とその特徴及びその充填法の特徴は、上記３つの公報
の他にも例えば特開平５８−２６９９７号公報等にも紹
介されている。
【００１６】本発明では、上記２種の規則充填物（非自
己分配促進型規則充填物、および自己分配促進型規則充
填物）のうち、特に、自己分配促進型規則充填物を用い
るのが望ましい。これは、自己分配促進型規則充填物を
使用すると、蒸留塔内の下降液、上昇ガスの流れが均一
となりやすく、気液接触効率を高めることができるため
である。
己分配促進型規則充填物、および自己分配促進型規則充
填物）のうち、特に、自己分配促進型規則充填物を用い
るのが望ましい。これは、自己分配促進型規則充填物を
使用すると、蒸留塔内の下降液、上昇ガスの流れが均一
となりやすく、気液接触効率を高めることができるため
である。
【００１７】上記充填物１１の比表面積は３５０ｍ2／
ｍ3乃至１２００ｍ2／ｍ3、好ましくは５００ｍ2／ｍ3
乃至７５０ｍ2／ｍ3とするのが望ましい。この比表面積
が３５０ｍ2／ｍ3未満であると気液接触面積が小さくな
り気液接触効率が低下する。１２００ｍ2／ｍ3を越える
とフラッディングを起こしやすくなるため好ましくな
い。
ｍ3乃至１２００ｍ2／ｍ3、好ましくは５００ｍ2／ｍ3
乃至７５０ｍ2／ｍ3とするのが望ましい。この比表面積
が３５０ｍ2／ｍ3未満であると気液接触面積が小さくな
り気液接触効率が低下する。１２００ｍ2／ｍ3を越える
とフラッディングを起こしやすくなるため好ましくな
い。
【００１８】また、蒸留塔１、２、４内における気液接
触を効率よく行わせるためには、各蒸留塔１、２、４内
に、液体捕集器および液体分配器（図示略）をそれぞれ
１つ以上設ける必要がある。
触を効率よく行わせるためには、各蒸留塔１、２、４内
に、液体捕集器および液体分配器（図示略）をそれぞれ
１つ以上設ける必要がある。
【００１９】蒸留塔１、２、４の塔頂部付近には、それ
ぞれ蒸留塔１、２、４の塔頂部から導出されたガスの少
なくとも一部を冷却し液化させるコンデンサ５、７、９
が設けられ、塔底部付近には、蒸留塔１、２、４の塔底
部から導出された液の少なくとも一部を加熱し気化させ
るリボイラ６、８、１０が設けられている。コンデンサ
５、７、９は、蒸留塔１、２、４の塔頂部から導出した
ガスが導入される第１流路５ａ、７ａ、９ａと、熱媒体
流体が流通する第２流路５ｂ、７ｂ、９ｂを有し、上記
導出ガスを熱媒体流体と熱交換させることにより冷却し
液化させることができるようになっている。コンデンサ
５、７、９としては、向流式または並流式のプレートフ
ィン型熱交換器を用いるのが好ましく、蒸留に必要な熱
媒体流体の量が少なくて済むことから蒸留塔の外部に設
ける非浸漬型が好ましい。
ぞれ蒸留塔１、２、４の塔頂部から導出されたガスの少
なくとも一部を冷却し液化させるコンデンサ５、７、９
が設けられ、塔底部付近には、蒸留塔１、２、４の塔底
部から導出された液の少なくとも一部を加熱し気化させ
るリボイラ６、８、１０が設けられている。コンデンサ
５、７、９は、蒸留塔１、２、４の塔頂部から導出した
ガスが導入される第１流路５ａ、７ａ、９ａと、熱媒体
流体が流通する第２流路５ｂ、７ｂ、９ｂを有し、上記
導出ガスを熱媒体流体と熱交換させることにより冷却し
液化させることができるようになっている。コンデンサ
５、７、９としては、向流式または並流式のプレートフ
ィン型熱交換器を用いるのが好ましく、蒸留に必要な熱
媒体流体の量が少なくて済むことから蒸留塔の外部に設
ける非浸漬型が好ましい。
【００２０】リボイラ６、８、１０は、蒸留塔１、２、
４から導出した液が導入される第１流路６ａ、８ａ、１
０ａと、熱媒体流体が流通する第２流路６ｂ、８ｂ、１
０ｂを有し、上記導出液を熱媒体流体と熱交換させるこ
とにより加熱し気化させることができるようになってい
る。リボイラ６、８、１０としては、向流式または並流
式のプレートフィン型熱交換器を用いるのが好ましい。
リボイラ６、８、１０は、蒸留塔１、２、４の外部、内
部のどちらに設けてもよいが、外部に設ける方が製作容
易であるため好ましい。内部に設ける場合には、後述す
るコイル式のものを用いることができる。また、符号１
２はブロアを示すものである。このブロア１２として
は、後述の如く常温圧縮機、低温圧縮機を用いることが
できる。なおブロア１２に代えてファンを用いることも
できる。
４から導出した液が導入される第１流路６ａ、８ａ、１
０ａと、熱媒体流体が流通する第２流路６ｂ、８ｂ、１
０ｂを有し、上記導出液を熱媒体流体と熱交換させるこ
とにより加熱し気化させることができるようになってい
る。リボイラ６、８、１０としては、向流式または並流
式のプレートフィン型熱交換器を用いるのが好ましい。
リボイラ６、８、１０は、蒸留塔１、２、４の外部、内
部のどちらに設けてもよいが、外部に設ける方が製作容
易であるため好ましい。内部に設ける場合には、後述す
るコイル式のものを用いることができる。また、符号１
２はブロアを示すものである。このブロア１２として
は、後述の如く常温圧縮機、低温圧縮機を用いることが
できる。なおブロア１２に代えてファンを用いることも
できる。
【００２１】図７は、反応器系３Ａの主構成要素である
反応器３の構成および構造を示すもので、ここに示す反
応器３は、第２蒸留塔２を経た酸素ガスを一時貯留する
バッファタンク４１と、バッファタンク４１内の酸素ガ
スを導く導管４２と、図示せぬ供給源から供給された水
素（または重水素）を導く導管４３と、これら導管４
２、４３から供給された酸素と水素を反応させる反応室
４４と、制御器４５から概略構成されている。反応室４
４は、反応室４４内に供給された酸素および水素を混合
するバーナ４４ａと、反応室４４内を加熱するヒータ４
４ｂと、反応生成物を冷却する冷却コイル４４ｃを備え
たものとされている。また符号４４ｄは反応室４４内の
反応生成物を弁を介して取り出す取出口を示す。
反応器３の構成および構造を示すもので、ここに示す反
応器３は、第２蒸留塔２を経た酸素ガスを一時貯留する
バッファタンク４１と、バッファタンク４１内の酸素ガ
スを導く導管４２と、図示せぬ供給源から供給された水
素（または重水素）を導く導管４３と、これら導管４
２、４３から供給された酸素と水素を反応させる反応室
４４と、制御器４５から概略構成されている。反応室４
４は、反応室４４内に供給された酸素および水素を混合
するバーナ４４ａと、反応室４４内を加熱するヒータ４
４ｂと、反応生成物を冷却する冷却コイル４４ｃを備え
たものとされている。また符号４４ｄは反応室４４内の
反応生成物を弁を介して取り出す取出口を示す。
【００２２】制御器４５は、予め設定された値による信
号と、導管４２に設けられた酸素流量検出器４２ａによ
って検出された酸素ガス流量に基づく信号により流量調
節弁４２ｂを調節し、導管４２を通して反応室４４内に
供給される酸素ガスの供給量を調節することができるよ
うになっている。また、制御器４５は、予め設定された
値による信号と、導管４３に設けられた水素流量検出器
４３ａによって検出された水素流量に基づく信号により
流量調節弁４３ｂを調節し、導管４３を通して反応室４
４内に供給される水素の供給量を調節することができる
ようになっている。なお、符号４２ｃ、４３ｃは逆止
弁、符号４２ｄ、４３ｄは逆火防止器、符号４４ｅは反
応室４４内のごく少量の未反応ガスを弁を介して排出す
る排出用導管を示す。
号と、導管４２に設けられた酸素流量検出器４２ａによ
って検出された酸素ガス流量に基づく信号により流量調
節弁４２ｂを調節し、導管４２を通して反応室４４内に
供給される酸素ガスの供給量を調節することができるよ
うになっている。また、制御器４５は、予め設定された
値による信号と、導管４３に設けられた水素流量検出器
４３ａによって検出された水素流量に基づく信号により
流量調節弁４３ｂを調節し、導管４３を通して反応室４
４内に供給される水素の供給量を調節することができる
ようになっている。なお、符号４２ｃ、４３ｃは逆止
弁、符号４２ｄ、４３ｄは逆火防止器、符号４４ｅは反
応室４４内のごく少量の未反応ガスを弁を介して排出す
る排出用導管を示す。
【００２３】図８に示すように、コンデンサ５の第２流
路５ｂと、リボイラ６の第２流路６ｂとは、熱媒体流体
用の循環経路１１９によって接続されており、循環経路
１１９内に熱媒体流体を循環させることによって、第１
流路５ａ、６ａ内の液またはガスを気化または液化させ
ることができるようになっている。循環経路１１９に
は、循環経路１１９内の窒素、酸素、空気等の熱媒体流
体を循環させる循環手段であるブロア１１６、および熱
交換器１１７が設けられている。上記循環経路１１９と
は、熱媒体流体をコンデンサ５とリボイラ６の間で循環
させる循環用導管である導管１３２、１３３、１３５、
１３６、１４０、１４１、１４２、１４３からなる経路
をいう。ブロア１１６としては、常温圧縮機を用いるこ
とができる。熱交換器１１７は第１流路１１７ａと第２
流路１１７ｂを有し、第１流路１１７ａ内の熱媒体流体
と、第２流路１１７ｂ内の熱媒体流体との間で熱交換を
行わせることができるようになっている。熱交換器１１
７としては、向流式または並流式のプレートフィン型熱
交換器を用いるのが好ましい。なお、ブロア１１６とし
ては、低温圧縮機を用いることもでき、この場合には、
熱交換器１１７を用いなくてもよい。またブロア１１６
を用いず、導管１３３に液ポンプを設けてもよい。液ポ
ンプを使用する場合は、熱交換器１１７が不要であり、
使用動力も少なくなる。
路５ｂと、リボイラ６の第２流路６ｂとは、熱媒体流体
用の循環経路１１９によって接続されており、循環経路
１１９内に熱媒体流体を循環させることによって、第１
流路５ａ、６ａ内の液またはガスを気化または液化させ
ることができるようになっている。循環経路１１９に
は、循環経路１１９内の窒素、酸素、空気等の熱媒体流
体を循環させる循環手段であるブロア１１６、および熱
交換器１１７が設けられている。上記循環経路１１９と
は、熱媒体流体をコンデンサ５とリボイラ６の間で循環
させる循環用導管である導管１３２、１３３、１３５、
１３６、１４０、１４１、１４２、１４３からなる経路
をいう。ブロア１１６としては、常温圧縮機を用いるこ
とができる。熱交換器１１７は第１流路１１７ａと第２
流路１１７ｂを有し、第１流路１１７ａ内の熱媒体流体
と、第２流路１１７ｂ内の熱媒体流体との間で熱交換を
行わせることができるようになっている。熱交換器１１
７としては、向流式または並流式のプレートフィン型熱
交換器を用いるのが好ましい。なお、ブロア１１６とし
ては、低温圧縮機を用いることもでき、この場合には、
熱交換器１１７を用いなくてもよい。またブロア１１６
を用いず、導管１３３に液ポンプを設けてもよい。液ポ
ンプを使用する場合は、熱交換器１１７が不要であり、
使用動力も少なくなる。
【００２４】また、コンデンサ７の第２流路７ｂと、リ
ボイラ８の第２流路８ｂとは、上記循環経路１１９と同
様の構成の熱媒体流体用循環経路（図示略）によって接
続されている。さらに、コンデンサ９の第２流路９ｂ
と、リボイラ１０の第２流路１０ｂとは、循環経路１１
９と同様の構成の熱媒体流体用循環経路（図示略）によ
って接続されている。この循環経路に用いる熱媒体流体
としては水、フロン等を使用するのが好ましい。
ボイラ８の第２流路８ｂとは、上記循環経路１１９と同
様の構成の熱媒体流体用循環経路（図示略）によって接
続されている。さらに、コンデンサ９の第２流路９ｂ
と、リボイラ１０の第２流路１０ｂとは、循環経路１１
９と同様の構成の熱媒体流体用循環経路（図示略）によ
って接続されている。この循環経路に用いる熱媒体流体
としては水、フロン等を使用するのが好ましい。
【００２５】以下、上記装置を用いた場合を例として、
本発明の重酸素水の製造方法の一実施形態を説明する。
まず、第１蒸留塔１に接続されたフィード部である導管
２０を通して、原料酸素ガス（第１蒸留塔フィード）
を蒸留塔１内に供給する。上記原料酸素ガスとしては、
高純度酸素を用いるのが望ましい。高純度酸素の製造方
法としては、既知の高純度酸素製造装置を用いる方法、
例えば特公平４−１３６２８号公報、特開昭６４−４１
７４８号公報、特開昭６４−４６５６３号公報、特開平
３−１７４８８号公報、特公平６−７２７４０号公報等
に記載された方法を採用することができる。上記高純度
酸素としては、予めアルゴン、炭化水素類、クリプト
ン、キセノン、弗素化合物（パーフルオロカーボン等）
などの不純物を除去し、純度を９９．９９９％以上とな
るまで高めたものを用いる。これにより、本発明の各工
程における酸素同位体重成分の濃縮を阻害する成分がな
くなり、各工程が良好に行われる。特に炭化水素が除去
された原料酸素を用いることが安全上好ましい。
本発明の重酸素水の製造方法の一実施形態を説明する。
まず、第１蒸留塔１に接続されたフィード部である導管
２０を通して、原料酸素ガス（第１蒸留塔フィード）
を蒸留塔１内に供給する。上記原料酸素ガスとしては、
高純度酸素を用いるのが望ましい。高純度酸素の製造方
法としては、既知の高純度酸素製造装置を用いる方法、
例えば特公平４−１３６２８号公報、特開昭６４−４１
７４８号公報、特開昭６４−４６５６３号公報、特開平
３−１７４８８号公報、特公平６−７２７４０号公報等
に記載された方法を採用することができる。上記高純度
酸素としては、予めアルゴン、炭化水素類、クリプト
ン、キセノン、弗素化合物（パーフルオロカーボン等）
などの不純物を除去し、純度を９９．９９９％以上とな
るまで高めたものを用いる。これにより、本発明の各工
程における酸素同位体重成分の濃縮を阻害する成分がな
くなり、各工程が良好に行われる。特に炭化水素が除去
された原料酸素を用いることが安全上好ましい。
【００２６】第１蒸留塔１内に供給された原料酸素ガス
は、蒸留塔１内を上昇し充填物１１を通過する際に、後
述の還流液（下降液）と気液接触し蒸留される。原料酸
素ガス中、同位体重成分を含むもの（16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18
Ｏ等）は、高沸点であるため凝縮しやすく、凝縮液は還
流液とともに下降液となって蒸留塔１内を流下する。こ
のため、同位体重成分濃度が減少した酸素ガス（16Ｏ16
Ｏ濃縮ガス）が蒸留塔１の塔頂部に濃縮される。濃縮さ
れたガスは、導管２１を通して蒸留塔１から導出され、
その一部はコンデンサ５の第１流路５ａに導入され、こ
こで第２流路５ｂ内を流れる熱媒体流体と熱交換して凝
縮し、還流液として蒸留塔１の塔頂部に戻される。導管
２１を通して蒸留塔１から導出された上記濃縮ガスのう
ち残りの他部は、導管２２を通して廃ガスとして系外
に排出される。
は、蒸留塔１内を上昇し充填物１１を通過する際に、後
述の還流液（下降液）と気液接触し蒸留される。原料酸
素ガス中、同位体重成分を含むもの（16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18
Ｏ等）は、高沸点であるため凝縮しやすく、凝縮液は還
流液とともに下降液となって蒸留塔１内を流下する。こ
のため、同位体重成分濃度が減少した酸素ガス（16Ｏ16
Ｏ濃縮ガス）が蒸留塔１の塔頂部に濃縮される。濃縮さ
れたガスは、導管２１を通して蒸留塔１から導出され、
その一部はコンデンサ５の第１流路５ａに導入され、こ
こで第２流路５ｂ内を流れる熱媒体流体と熱交換して凝
縮し、還流液として蒸留塔１の塔頂部に戻される。導管
２１を通して蒸留塔１から導出された上記濃縮ガスのう
ち残りの他部は、導管２２を通して廃ガスとして系外
に排出される。
【００２７】第１蒸留塔１の塔頂部に導入された還流液
は、下降液となって蒸留塔１内を上昇する原料酸素ガス
と気液接触しつつ規則充填物１１の表面を流下し、蒸留
塔１の塔底部に到達する。この気液接触の過程におい
て、下降液中には液化しやすい酸素同位体重成分が濃縮
される。第１蒸留塔１の塔底部に集められた液（以下、
塔底部液ということがある）は、導管２３を通して蒸留
塔１から導出され、リボイラ６の第１流路６ａに導入さ
れ、ここで第２流路６ｂ内を流れる熱媒体流体と熱交換
して気化した後、リボイラ６から導出され、一部はリボ
イルガスとして再び蒸留塔１の下部に戻され、蒸留塔１
を上昇する上昇ガスとなる。リボイラ６の第１流路６ａ
から導出されたガスのうち残りの他部は、導管２４、調
節弁２４ａを通して酸素同位体重成分が濃縮した第１蒸
留塔缶出ガスとして第２蒸留塔２内に導入される。
は、下降液となって蒸留塔１内を上昇する原料酸素ガス
と気液接触しつつ規則充填物１１の表面を流下し、蒸留
塔１の塔底部に到達する。この気液接触の過程におい
て、下降液中には液化しやすい酸素同位体重成分が濃縮
される。第１蒸留塔１の塔底部に集められた液（以下、
塔底部液ということがある）は、導管２３を通して蒸留
塔１から導出され、リボイラ６の第１流路６ａに導入さ
れ、ここで第２流路６ｂ内を流れる熱媒体流体と熱交換
して気化した後、リボイラ６から導出され、一部はリボ
イルガスとして再び蒸留塔１の下部に戻され、蒸留塔１
を上昇する上昇ガスとなる。リボイラ６の第１流路６ａ
から導出されたガスのうち残りの他部は、導管２４、調
節弁２４ａを通して酸素同位体重成分が濃縮した第１蒸
留塔缶出ガスとして第２蒸留塔２内に導入される。
【００２８】第２蒸留塔２内に供給された缶出ガス
は、蒸留塔２内を上昇し、充填物１１を通過する際に上
記下降液と気液接触し蒸留される。塔頂部に分離された
ガスは、導管２６を通して蒸留塔２から導出され、その
一部はコンデンサ７の第１流路７ａに導入され、ここで
第２流路７ｂ内を流れる熱媒体流体と熱交換して凝縮
し、還流液として蒸留塔２の塔頂部に戻される。導管２
６を通して蒸留塔２から導出された上記分離ガスのうち
残りの他部は、導管２７を通してブロア１２（またはフ
ァン）に導入され、ここで圧縮された後に導管２８を通
して戻りガスとして第１蒸留塔１内に戻される。
は、蒸留塔２内を上昇し、充填物１１を通過する際に上
記下降液と気液接触し蒸留される。塔頂部に分離された
ガスは、導管２６を通して蒸留塔２から導出され、その
一部はコンデンサ７の第１流路７ａに導入され、ここで
第２流路７ｂ内を流れる熱媒体流体と熱交換して凝縮
し、還流液として蒸留塔２の塔頂部に戻される。導管２
６を通して蒸留塔２から導出された上記分離ガスのうち
残りの他部は、導管２７を通してブロア１２（またはフ
ァン）に導入され、ここで圧縮された後に導管２８を通
して戻りガスとして第１蒸留塔１内に戻される。
【００２９】還流液として第２蒸留塔２内に戻された液
は、下降液となって蒸留塔２内の上昇ガスと気液接触し
つつ規則充填物１１の表面を流下し、蒸留塔２の塔底部
に到達する。この気液接触の過程において、下降液中に
はさらに酸素同位体重成分が濃縮される。この塔底部液
は、導管２５を通して蒸留塔２から導出され、リボイラ
８の第１流路８ａに導入され、ここで第２流路８ｂ内を
流れる熱媒体流体と熱交換して気化した後、一部はリボ
イルガスとして再び蒸留塔２の下部に戻される。
は、下降液となって蒸留塔２内の上昇ガスと気液接触し
つつ規則充填物１１の表面を流下し、蒸留塔２の塔底部
に到達する。この気液接触の過程において、下降液中に
はさらに酸素同位体重成分が濃縮される。この塔底部液
は、導管２５を通して蒸留塔２から導出され、リボイラ
８の第１流路８ａに導入され、ここで第２流路８ｂ内を
流れる熱媒体流体と熱交換して気化した後、一部はリボ
イルガスとして再び蒸留塔２の下部に戻される。
【００３０】上記第１および第２酸素蒸留塔１、２を用
いた蒸留操作においては、蒸留塔１、２内の密度補正空
塔速度を、０．５ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2以上、２．０
ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2以下、好ましくは０．８ｍ／ｓ
（ｋｇ／ｍ3）1/2以上、１．７ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2
以下となるようにするのが好ましい。この密度補正空塔
速度が０．５ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2未満であると、気
液間の物質移動が小となり、気液接触効率（蒸留効率）
が小となる。また密度補正空塔速度が２．０ｍ／ｓ（ｋ
ｇ／ｍ3）1/2を越えるとフラッディングが起こりやすく
なるため好ましくない。
いた蒸留操作においては、蒸留塔１、２内の密度補正空
塔速度を、０．５ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2以上、２．０
ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2以下、好ましくは０．８ｍ／ｓ
（ｋｇ／ｍ3）1/2以上、１．７ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2
以下となるようにするのが好ましい。この密度補正空塔
速度が０．５ｍ／ｓ（ｋｇ／ｍ3）1/2未満であると、気
液間の物質移動が小となり、気液接触効率（蒸留効率）
が小となる。また密度補正空塔速度が２．０ｍ／ｓ（ｋ
ｇ／ｍ3）1/2を越えるとフラッディングが起こりやすく
なるため好ましくない。
【００３１】導管２５を通して第２蒸留塔２から導出さ
れリボイラ８を経たガスのうち蒸留塔２内に戻されなか
った他部は、第２蒸留塔缶出ガスとして導管２９、調
節弁２９ａを通して反応器系３Ａの反応器３に導入され
る。反応器３に導入された酸素ガス（缶出ガス）は、
バッファタンク４１を経て導管４２を通して反応室４４
内に導入される。同時に、図示せぬ供給源から供給され
た水素を導管４３を通して反応室４４内に供給する。こ
の際、制御器４５によって、設定値による信号および酸
素流量検出器４２ａによって検出された酸素ガス流量に
基づくフィードバック信号により演算が行われ、その結
果の信号により流量調節弁４２ｂが調節されるととも
に、同様に、制御器４５からの設定値による信号と水素
流量検出器４３ａによって検出された水素流量に基づく
フィードバック信号により演算が行われ、その結果の信
号により流量調節弁４３ｂが調節され、水の生成のため
の化学量論量に近い量の上記酸素と水素が反応室４４内
に供給される。反応室４４に供給される酸素および水素
は上記の如くフィードバック制御により常に化学量論量
に限りなく近い流量に制御されるが、それでも過剰分と
して導入されたガスは弁を介して排出用導管４４ｅから
定期的に排出し、このガスが反応室４４内に溜まるのを
防ぐ。
れリボイラ８を経たガスのうち蒸留塔２内に戻されなか
った他部は、第２蒸留塔缶出ガスとして導管２９、調
節弁２９ａを通して反応器系３Ａの反応器３に導入され
る。反応器３に導入された酸素ガス（缶出ガス）は、
バッファタンク４１を経て導管４２を通して反応室４４
内に導入される。同時に、図示せぬ供給源から供給され
た水素を導管４３を通して反応室４４内に供給する。こ
の際、制御器４５によって、設定値による信号および酸
素流量検出器４２ａによって検出された酸素ガス流量に
基づくフィードバック信号により演算が行われ、その結
果の信号により流量調節弁４２ｂが調節されるととも
に、同様に、制御器４５からの設定値による信号と水素
流量検出器４３ａによって検出された水素流量に基づく
フィードバック信号により演算が行われ、その結果の信
号により流量調節弁４３ｂが調節され、水の生成のため
の化学量論量に近い量の上記酸素と水素が反応室４４内
に供給される。反応室４４に供給される酸素および水素
は上記の如くフィードバック制御により常に化学量論量
に限りなく近い流量に制御されるが、それでも過剰分と
して導入されたガスは弁を介して排出用導管４４ｅから
定期的に排出し、このガスが反応室４４内に溜まるのを
防ぐ。
【００３２】後述する水蒸留工程において得られる重酸
素水中のＨＤ16Ｏ濃度を低く抑え、Ｈ2 17Ｏ、Ｈ2 18Ｏ濃
度を高めるためには、反応室４４内に供給する水素とし
て、天然水素に比較して重水素（Ｄ）の濃度を減少させ
たものを用いるのが有効である。
素水中のＨＤ16Ｏ濃度を低く抑え、Ｈ2 17Ｏ、Ｈ2 18Ｏ濃
度を高めるためには、反応室４４内に供給する水素とし
て、天然水素に比較して重水素（Ｄ）の濃度を減少させ
たものを用いるのが有効である。
【００３３】Ｄ濃度が低い水素の製造方法としては、次
の２つを挙げることができる。第１の方法は、銀パラジ
ウムからなる金属中空膜中に、原料水素を流通させ、こ
の際、中空膜を内部から外部に向けて透過したものを回
収する方法である。Ｄは上記膜を通過しにくいため、回
収された水素はＤ濃度が低いものとなる。この方法は、
例えば２５％程度の銀を含むパラジウム合金からなるコ
イル状の管（例えば長さ約５．８ｍ、外径約１．３ｍ
ｍ、厚さ約０．１２ｍｍのもの）を、３００〜５００℃
程度に加熱し、この管に原料水素（例えば各同位体を天
然存在比で含むもの）を約６５ｂａｒ（１０００ｐｓｉ
ａ）の圧力で供給し、管を透過したガスを回収するもの
とすることができる。この方法の詳細は、Journal of C
hemical and Engineering Data, vol.17, No.1, 1972,
p51-55. FRANK JACKERMAN and GEORGE J. KOSKINAS "Pe
rmeation ofHydrogen and Deuterium Through Palladiu
m-Silver Alloy"に報告されている。
の２つを挙げることができる。第１の方法は、銀パラジ
ウムからなる金属中空膜中に、原料水素を流通させ、こ
の際、中空膜を内部から外部に向けて透過したものを回
収する方法である。Ｄは上記膜を通過しにくいため、回
収された水素はＤ濃度が低いものとなる。この方法は、
例えば２５％程度の銀を含むパラジウム合金からなるコ
イル状の管（例えば長さ約５．８ｍ、外径約１．３ｍ
ｍ、厚さ約０．１２ｍｍのもの）を、３００〜５００℃
程度に加熱し、この管に原料水素（例えば各同位体を天
然存在比で含むもの）を約６５ｂａｒ（１０００ｐｓｉ
ａ）の圧力で供給し、管を透過したガスを回収するもの
とすることができる。この方法の詳細は、Journal of C
hemical and Engineering Data, vol.17, No.1, 1972,
p51-55. FRANK JACKERMAN and GEORGE J. KOSKINAS "Pe
rmeation ofHydrogen and Deuterium Through Palladiu
m-Silver Alloy"に報告されている。
【００３４】第２の方法は、原料水素を水素吸蔵合金
（例えばＰｄ、Ｌａ−Ｎｉ系、Ｔｉ−Ｎｉ系、Ｆｅ−Ｎ
ｉ−Ｔｉ系合金）に吸蔵させた後、吸蔵した水素を該合
金から脱離させ、この際、比較的早い時期に脱離したも
のだけを回収する方法である。この方法によっても、Ｄ
濃度が低い水素を得ることができる。
（例えばＰｄ、Ｌａ−Ｎｉ系、Ｔｉ−Ｎｉ系、Ｆｅ−Ｎ
ｉ−Ｔｉ系合金）に吸蔵させた後、吸蔵した水素を該合
金から脱離させ、この際、比較的早い時期に脱離したも
のだけを回収する方法である。この方法によっても、Ｄ
濃度が低い水素を得ることができる。
【００３５】逆に、反応器３に供給する水素として、Ｄ
を濃縮したものを用いることもできる。高Ｄ濃度の水素
としては、蒸留によって濃縮、製造され、シリンダーな
どに充填された市販品を使用すればよい。また高Ｄ濃度
の水素は、原料水素を水素吸蔵合金に吸蔵させた後、こ
の合金から脱離させ、比較的遅い時期に脱離したものを
回収する方法によって得ることもできる。高Ｄ濃度の水
素を用いることによって、後述する水蒸留工程におい
て、Ｄ2 16Ｏ、Ｄ2 17Ｏ、Ｄ2 18Ｏの３成分中、Ｄ2 17Ｏお
よびＤ2 18Ｏを高濃度に濃縮した重酸素水を得ることが
可能となる。この場合には、第２蒸留塔缶出ガスの一
部を図示せぬ電気分解槽内で電気分解することにより、
重成分（17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、18Ｏ18Ｏ）濃度の高い酸
素を得るとともに、電気分解時に発生した水素を回収
し、これを反応器３に供給する水素として再利用する方
法を採ることができる。このように水素を再利用するこ
とによって、運転コストを削減することが可能となる。
なお、本発明では、後述する水蒸留塔缶出液を電気分
解することにより得られた水素を回収し、これを反応器
３に供給する水素として再利用してもよい。
を濃縮したものを用いることもできる。高Ｄ濃度の水素
としては、蒸留によって濃縮、製造され、シリンダーな
どに充填された市販品を使用すればよい。また高Ｄ濃度
の水素は、原料水素を水素吸蔵合金に吸蔵させた後、こ
の合金から脱離させ、比較的遅い時期に脱離したものを
回収する方法によって得ることもできる。高Ｄ濃度の水
素を用いることによって、後述する水蒸留工程におい
て、Ｄ2 16Ｏ、Ｄ2 17Ｏ、Ｄ2 18Ｏの３成分中、Ｄ2 17Ｏお
よびＤ2 18Ｏを高濃度に濃縮した重酸素水を得ることが
可能となる。この場合には、第２蒸留塔缶出ガスの一
部を図示せぬ電気分解槽内で電気分解することにより、
重成分（17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、18Ｏ18Ｏ）濃度の高い酸
素を得るとともに、電気分解時に発生した水素を回収
し、これを反応器３に供給する水素として再利用する方
法を採ることができる。このように水素を再利用するこ
とによって、運転コストを削減することが可能となる。
なお、本発明では、後述する水蒸留塔缶出液を電気分
解することにより得られた水素を回収し、これを反応器
３に供給する水素として再利用してもよい。
【００３６】反応室４４内に供給された上記酸素と水素
はバーナ４４ａにおいて混合された後、反応室４４内に
噴出され、ヒータ４４ｂにより着火し、これらが反応す
ることにより水が生成する。生成した水は、大部分が冷
却コイル４４ｃにより凝縮した後、取出口４４ｄを通し
て反応室４４外に導出され、導管３０を通して水蒸留塔
フィードとして水蒸留塔４に供給される。
はバーナ４４ａにおいて混合された後、反応室４４内に
噴出され、ヒータ４４ｂにより着火し、これらが反応す
ることにより水が生成する。生成した水は、大部分が冷
却コイル４４ｃにより凝縮した後、取出口４４ｄを通し
て反応室４４外に導出され、導管３０を通して水蒸留塔
フィードとして水蒸留塔４に供給される。
【００３７】水蒸留塔４内に供給された水は下降液とな
り蒸留塔４内の上昇ガスと気液接触しつつ流下し蒸留塔
４の塔底部に到達する。この気液接触の過程において、
下降液中には重成分、例えばＨ2 18Ｏ、Ｈ2 17Ｏ、ＨＤ16
Ｏ、ＨＤ17Ｏ、ＨＤ18Ｏが濃縮される。塔底部液は、導
管３１を通して蒸留塔４から導出され、その一部は、リ
ボイラ１０の第１流路１０ａに導入され、ここで第２流
路１０ｂ内を流れる熱媒体流体と熱交換して気化した
後、リボイルガスとして導管３１を通して再び蒸留塔４
に戻される。
り蒸留塔４内の上昇ガスと気液接触しつつ流下し蒸留塔
４の塔底部に到達する。この気液接触の過程において、
下降液中には重成分、例えばＨ2 18Ｏ、Ｈ2 17Ｏ、ＨＤ16
Ｏ、ＨＤ17Ｏ、ＨＤ18Ｏが濃縮される。塔底部液は、導
管３１を通して蒸留塔４から導出され、その一部は、リ
ボイラ１０の第１流路１０ａに導入され、ここで第２流
路１０ｂ内を流れる熱媒体流体と熱交換して気化した
後、リボイルガスとして導管３１を通して再び蒸留塔４
に戻される。
【００３８】導管３１を通して水蒸留塔４内に戻された
ガスは、蒸留塔４内を上昇し、充填物１１を通過する際
に上記下降液と気液接触しつつ塔頂部に達する。この気
液接触の過程において、上昇ガス中には軽成分であるＨ
2 16Ｏが濃縮される。Ｈ2 16Ｏ濃度が高められ、塔頂部に
達したガスは、導管３３を通して水蒸留塔４から導出さ
れ、その一部は導管３４を通して廃ガスとして系外に
放出され、他部はコンデンサ９の第１流路９ａ内で第２
流路９ｂ内の熱媒体流体と熱交換して凝縮し、水蒸留塔
４内に戻される。
ガスは、蒸留塔４内を上昇し、充填物１１を通過する際
に上記下降液と気液接触しつつ塔頂部に達する。この気
液接触の過程において、上昇ガス中には軽成分であるＨ
2 16Ｏが濃縮される。Ｈ2 16Ｏ濃度が高められ、塔頂部に
達したガスは、導管３３を通して水蒸留塔４から導出さ
れ、その一部は導管３４を通して廃ガスとして系外に
放出され、他部はコンデンサ９の第１流路９ａ内で第２
流路９ｂ内の熱媒体流体と熱交換して凝縮し、水蒸留塔
４内に戻される。
【００３９】導管３１を通して蒸留塔４から導出された
塔底部液のうち、リボイラ１０に導入されなかったもの
は、導管３２を通して水蒸留塔缶出液として系外に導
出される。このようにして上記重成分の濃度が高い重酸
素水を得る。また得られた重酸素水を電気分解すること
により重酸素を回収することもできる。これにより、高
濃度の重成分を含む製品酸素を得ることができる。
塔底部液のうち、リボイラ１０に導入されなかったもの
は、導管３２を通して水蒸留塔缶出液として系外に導
出される。このようにして上記重成分の濃度が高い重酸
素水を得る。また得られた重酸素水を電気分解すること
により重酸素を回収することもできる。これにより、高
濃度の重成分を含む製品酸素を得ることができる。
【００４０】次に、コンデンサ５の第２流路５ｂ、リボ
イラ６の第２流路６ｂに流通させる熱媒体流体の流れに
ついて図８を参照して説明する。熱媒体流体としては、
窒素、酸素、空気あるいは空気液化分離装置の廃ガスを
用いることができる。貯留槽１１８内の熱媒体流体はガ
スの状態で導管１２９を通して貯留槽１１８から導出さ
れ、導管１３２を経てリボイラ６の第２流路６ｂ内に流
入し、第１流路６ａ内の塔底部液（液化酸素）と熱交換
し、凝縮する。
イラ６の第２流路６ｂに流通させる熱媒体流体の流れに
ついて図８を参照して説明する。熱媒体流体としては、
窒素、酸素、空気あるいは空気液化分離装置の廃ガスを
用いることができる。貯留槽１１８内の熱媒体流体はガ
スの状態で導管１２９を通して貯留槽１１８から導出さ
れ、導管１３２を経てリボイラ６の第２流路６ｂ内に流
入し、第１流路６ａ内の塔底部液（液化酸素）と熱交換
し、凝縮する。
【００４１】リボイラ６を経た熱媒体流体は、続いて、
導管１３３を経てバルブ１３４で減圧され、一部が気化
した状態で導管１３５を経てコンデンサ５の第２流路５
ｂに流入し、第１流路５ａ内の酸素ガスと熱交換し気化
する。気化した熱媒体流体は、導管１３６、１４０を通
して熱交換器１１７の第１流路１１７ａに導入され、こ
こで第２流路１１７ｂ内の熱媒体流体と熱交換し加熱さ
れた後、ブロア１１６に導入され、ここで昇圧される。
この昇圧手段として、導管１３３の経路に液ポンプを設
けることによりブロア１１６の動力を低減することが可
能である。ブロア１１６で昇圧された熱媒体流体は、熱
交換器１１７の第２流路１１７ｂに導入され、ここで第
１流路１１７ａ内の熱媒体流体と熱交換して冷却された
後、導管１４３を経て上記導管１３２に戻され、上記経
路で循環する。このように、熱媒体流体を循環使用する
ことによって、熱媒体流体の寒冷を無駄なく利用し、エ
ネルギー損失を最小限に抑え、運転コスト削減を図るこ
とができる。またこの循環経路★ では、上記熱交
換器１１７を設けず、低温圧縮機を設けるか、または導
管１３３に液ポンプを設けるのみで熱媒体流体を循環す
ることも可能である。前記水蒸留塔系４Ａの循環経路に
おいては、熱媒体流体として水、フロン等が用いられ
る。
導管１３３を経てバルブ１３４で減圧され、一部が気化
した状態で導管１３５を経てコンデンサ５の第２流路５
ｂに流入し、第１流路５ａ内の酸素ガスと熱交換し気化
する。気化した熱媒体流体は、導管１３６、１４０を通
して熱交換器１１７の第１流路１１７ａに導入され、こ
こで第２流路１１７ｂ内の熱媒体流体と熱交換し加熱さ
れた後、ブロア１１６に導入され、ここで昇圧される。
この昇圧手段として、導管１３３の経路に液ポンプを設
けることによりブロア１１６の動力を低減することが可
能である。ブロア１１６で昇圧された熱媒体流体は、熱
交換器１１７の第２流路１１７ｂに導入され、ここで第
１流路１１７ａ内の熱媒体流体と熱交換して冷却された
後、導管１４３を経て上記導管１３２に戻され、上記経
路で循環する。このように、熱媒体流体を循環使用する
ことによって、熱媒体流体の寒冷を無駄なく利用し、エ
ネルギー損失を最小限に抑え、運転コスト削減を図るこ
とができる。またこの循環経路★ では、上記熱交
換器１１７を設けず、低温圧縮機を設けるか、または導
管１３３に液ポンプを設けるのみで熱媒体流体を循環す
ることも可能である。前記水蒸留塔系４Ａの循環経路に
おいては、熱媒体流体として水、フロン等が用いられ
る。
【００４２】上記方法は、原料酸素を第１および第２酸
素蒸留塔１、２を用いて低温蒸留することにより酸素同
位体重成分を濃縮した後、反応器３において濃縮物に水
素を添加してこれらを反応させることにより酸素同位体
重成分を高濃度で含有する水を生成させ、この水を蒸留
することにより前記酸素同位体重成分を濃縮した重酸素
水を得るので、以下に示す効果を得ることができる。 （１）上記方法では、予め酸素同位体重成分（17Ｏ、18
Ｏ）を濃縮した酸素を用いて生成させた水を水蒸留に供
するので、水蒸留のみを用いる場合に比べ、重水素を含
まない成分であるＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏを高濃度で含む
重酸素水を得ることができる。これに対し、水蒸留のみ
を用いた場合には、得られる重酸素水中に、重水素と酸
素同位体軽成分（16Ｏ）を含む水（ＨＤ16Ｏ等）が混入
しやすく、重酸素水中の酸素同位体重成分濃度が低くな
りやすい。 （２）水蒸留のみを用いる場合に比べ、Ｈ2 17Ｏおよび
Ｈ2 18Ｏの濃度に対するＨＤ16Ｏ濃度を低くすることが
でき、かつＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏの濃縮比が小さくて済
むため、ＨＤ16ＯがＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏの濃縮を妨げ
るのを防ぎ、Ｈ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏを高濃度で含む重酸
素水を得ることができる。Ｈ2 18Ｏを高濃度（９９％以
上）となるまで濃縮することができる。 （３）一般に酸素蒸留法は、原料となる酸素の蒸発潜熱
が小さいため、水蒸留法に比べ装置の大きさおよびエネ
ルギー消費量を小さくできる。上記方法では、酸素同位
体重成分を濃縮した酸素を用いて生成させた水を水蒸留
に供するので、水蒸留に供する水の量を僅かなものとし
た場合でも十分量の酸素同位体重成分を回収することが
できる。従って、水蒸留法のみを用いる場合に比べ、水
蒸留塔系の装置、すなわち蒸留塔、熱交換器（リボイ
ラ、コンデンサ等）などの小型化が可能であり、装置コ
ストおよび運転コスト削減を図ることができる。 （４）上記方法では、水蒸留法を用いるため、酸素蒸留
法のみを用いて酸素同位体重成分の濃縮を行う場合に比
べ、高濃度の酸素同位体重成分を回収することができ
る。すなわち酸素蒸留法のみでは、16Ｏ18Ｏあるいは16
Ｏ17Ｏを１００％近くまで濃縮したとしても18Ｏ、17Ｏ
の原子で見ると５０％程度までしか濃縮できなかったの
に比して、塔の高さを高くすることにより高濃度の重成
分を含む製品が得られる。 （５）規則充填物を使用した蒸留塔を用いることによっ
て、液ホールドアップ量の削減が可能となり、装置起動
に要する時間を短縮することができる。またこれに伴っ
て運転コスト削減が可能となる。また規則充填物の使用
により、蒸留塔における気液接触効率を高め、同位体濃
縮効率を高めることができる。また圧力損失が小さい規
則充填物の使用によって、塔内圧を低く設定することが
できる。このため、各成分の相対揮発度が比較的大きい
条件で蒸留を行うことができ、蒸留効率を高めることが
できる。 （６）規則充填物として、蒸留塔内において主流れ方向
に対し直角方向に液流および／またはガス流の混合を促
進しつつ気液接触を行わせる自己分配促進型規則充填物
を用いることによって、気液接触効率を高め、蒸留効率
をいっそう向上させることができる。 （７）前記濃縮物に添加する水素として、重水素の濃度
を低下させたものを用いることによって、重水素含有水
（ＨＤ16Ｏ等）の生成量を低く抑え、Ｈ2 17ＯおよびＨ2
18Ｏをより高濃度で含む重酸素水を得ることができる。 （８）前記濃縮物に添加する水素として、重水素の濃度
を高めたものを用いることによって、Ｄ2 17ＯおよびＤ2
18Ｏを高濃度に濃縮した重酸素水を得ることが可能とな
る。
素蒸留塔１、２を用いて低温蒸留することにより酸素同
位体重成分を濃縮した後、反応器３において濃縮物に水
素を添加してこれらを反応させることにより酸素同位体
重成分を高濃度で含有する水を生成させ、この水を蒸留
することにより前記酸素同位体重成分を濃縮した重酸素
水を得るので、以下に示す効果を得ることができる。 （１）上記方法では、予め酸素同位体重成分（17Ｏ、18
Ｏ）を濃縮した酸素を用いて生成させた水を水蒸留に供
するので、水蒸留のみを用いる場合に比べ、重水素を含
まない成分であるＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏを高濃度で含む
重酸素水を得ることができる。これに対し、水蒸留のみ
を用いた場合には、得られる重酸素水中に、重水素と酸
素同位体軽成分（16Ｏ）を含む水（ＨＤ16Ｏ等）が混入
しやすく、重酸素水中の酸素同位体重成分濃度が低くな
りやすい。 （２）水蒸留のみを用いる場合に比べ、Ｈ2 17Ｏおよび
Ｈ2 18Ｏの濃度に対するＨＤ16Ｏ濃度を低くすることが
でき、かつＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏの濃縮比が小さくて済
むため、ＨＤ16ＯがＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏの濃縮を妨げ
るのを防ぎ、Ｈ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏを高濃度で含む重酸
素水を得ることができる。Ｈ2 18Ｏを高濃度（９９％以
上）となるまで濃縮することができる。 （３）一般に酸素蒸留法は、原料となる酸素の蒸発潜熱
が小さいため、水蒸留法に比べ装置の大きさおよびエネ
ルギー消費量を小さくできる。上記方法では、酸素同位
体重成分を濃縮した酸素を用いて生成させた水を水蒸留
に供するので、水蒸留に供する水の量を僅かなものとし
た場合でも十分量の酸素同位体重成分を回収することが
できる。従って、水蒸留法のみを用いる場合に比べ、水
蒸留塔系の装置、すなわち蒸留塔、熱交換器（リボイ
ラ、コンデンサ等）などの小型化が可能であり、装置コ
ストおよび運転コスト削減を図ることができる。 （４）上記方法では、水蒸留法を用いるため、酸素蒸留
法のみを用いて酸素同位体重成分の濃縮を行う場合に比
べ、高濃度の酸素同位体重成分を回収することができ
る。すなわち酸素蒸留法のみでは、16Ｏ18Ｏあるいは16
Ｏ17Ｏを１００％近くまで濃縮したとしても18Ｏ、17Ｏ
の原子で見ると５０％程度までしか濃縮できなかったの
に比して、塔の高さを高くすることにより高濃度の重成
分を含む製品が得られる。 （５）規則充填物を使用した蒸留塔を用いることによっ
て、液ホールドアップ量の削減が可能となり、装置起動
に要する時間を短縮することができる。またこれに伴っ
て運転コスト削減が可能となる。また規則充填物の使用
により、蒸留塔における気液接触効率を高め、同位体濃
縮効率を高めることができる。また圧力損失が小さい規
則充填物の使用によって、塔内圧を低く設定することが
できる。このため、各成分の相対揮発度が比較的大きい
条件で蒸留を行うことができ、蒸留効率を高めることが
できる。 （６）規則充填物として、蒸留塔内において主流れ方向
に対し直角方向に液流および／またはガス流の混合を促
進しつつ気液接触を行わせる自己分配促進型規則充填物
を用いることによって、気液接触効率を高め、蒸留効率
をいっそう向上させることができる。 （７）前記濃縮物に添加する水素として、重水素の濃度
を低下させたものを用いることによって、重水素含有水
（ＨＤ16Ｏ等）の生成量を低く抑え、Ｈ2 17ＯおよびＨ2
18Ｏをより高濃度で含む重酸素水を得ることができる。 （８）前記濃縮物に添加する水素として、重水素の濃度
を高めたものを用いることによって、Ｄ2 17ＯおよびＤ2
18Ｏを高濃度に濃縮した重酸素水を得ることが可能とな
る。
【００４３】また、本発明の装置は上記構成に限定され
るものでなく、上記蒸留塔１、２、４は複数に分割する
こともできる。図９は、上記蒸留塔の分割を行った場合
の例を示すもので、本発明では、ここに示す複数の蒸留
塔を、例えば図１に示す装置における蒸留塔１に代えて
用いることができる。ここに示す装置は、４つの蒸留塔
（第１塔Ａ1〜第４塔Ａ4）を備え、塔Ａk（ｋ：３以下
の自然数）の塔底部と塔Ａk+1の塔頂部が、それぞれ塔
Ａkからの導出液を塔Ａk+1に送る送液ポンプなどの送液
手段６２ａ〜６２ｃを介して導管６３ａ〜６３ｃで直列
に接続され、かつ塔Ａkの下部と塔Ａk+1の塔頂部がそれ
ぞれ塔Ａk+1からの導出ガスを塔Ａkに導く導管６４ａ〜
６４ｃで接続され、第１塔Ａ1の塔頂部付近にコンデン
サ６５が設けられ、第４塔Ａ4の塔底部付近にリボイラ
６６が設けられている。また、符号６９で示す循環経路
は、上述の循環経路１１９と同様に、熱媒体流体貯留槽
１０１から導出された熱媒体流体を、リボイラ６６、コ
ンデンサ６５、熱交換器１０３の第１流路１０３ａ、循
環手段であるブロア１０２、熱交換器１０３の第２流路
１０３ｂを通して循環させることができるようになって
いる。ブロア１０２としては、常温圧縮機、低温圧縮機
のいずれかを用いることができる。ブロア１０２として
低温圧縮機を用いる場合には、熱交換器１０３は不要で
ある。
るものでなく、上記蒸留塔１、２、４は複数に分割する
こともできる。図９は、上記蒸留塔の分割を行った場合
の例を示すもので、本発明では、ここに示す複数の蒸留
塔を、例えば図１に示す装置における蒸留塔１に代えて
用いることができる。ここに示す装置は、４つの蒸留塔
（第１塔Ａ1〜第４塔Ａ4）を備え、塔Ａk（ｋ：３以下
の自然数）の塔底部と塔Ａk+1の塔頂部が、それぞれ塔
Ａkからの導出液を塔Ａk+1に送る送液ポンプなどの送液
手段６２ａ〜６２ｃを介して導管６３ａ〜６３ｃで直列
に接続され、かつ塔Ａkの下部と塔Ａk+1の塔頂部がそれ
ぞれ塔Ａk+1からの導出ガスを塔Ａkに導く導管６４ａ〜
６４ｃで接続され、第１塔Ａ1の塔頂部付近にコンデン
サ６５が設けられ、第４塔Ａ4の塔底部付近にリボイラ
６６が設けられている。また、符号６９で示す循環経路
は、上述の循環経路１１９と同様に、熱媒体流体貯留槽
１０１から導出された熱媒体流体を、リボイラ６６、コ
ンデンサ６５、熱交換器１０３の第１流路１０３ａ、循
環手段であるブロア１０２、熱交換器１０３の第２流路
１０３ｂを通して循環させることができるようになって
いる。ブロア１０２としては、常温圧縮機、低温圧縮機
のいずれかを用いることができる。ブロア１０２として
低温圧縮機を用いる場合には、熱交換器１０３は不要で
ある。
【００４４】上記装置を使用する際には、原料ガスをフ
ィード部である導管６７、導管６４ａを通して第１塔Ａ
1に導入し、ここで蒸留を行った後、塔頂部に分離され
たガスの一部を取り出し、他部をコンデンサ６５により
液化し第１塔Ａ1内に戻すとともに、塔底部液を導管６
３ａを通して第２塔Ａ2に導入する。次に、第２塔Ａ2内
で得られた塔頂部ガスを導管６４ａを通して第１塔Ａ1
に戻すとともに、第２塔Ａ2塔底部液を導管６３ｂを通
して第３塔Ａ3に導入する。次に、第３塔Ａ3内で得られ
た塔頂部ガスを導管６４ｂを通して第２塔Ａ2に戻すと
ともに、第３塔Ａ3塔底部液を導管６３ｃを通して第４
塔Ａ4に導入する。次に、第４塔Ａ4内で得られた塔頂部
ガスを導管６４ｃを通して第３塔Ａ3に戻すとともに、
第４塔Ａ4塔底部液を導管６３ｄを通してリボイラ６６
を通して気化させた後、導管６８を通して系外に導出す
る。
ィード部である導管６７、導管６４ａを通して第１塔Ａ
1に導入し、ここで蒸留を行った後、塔頂部に分離され
たガスの一部を取り出し、他部をコンデンサ６５により
液化し第１塔Ａ1内に戻すとともに、塔底部液を導管６
３ａを通して第２塔Ａ2に導入する。次に、第２塔Ａ2内
で得られた塔頂部ガスを導管６４ａを通して第１塔Ａ1
に戻すとともに、第２塔Ａ2塔底部液を導管６３ｂを通
して第３塔Ａ3に導入する。次に、第３塔Ａ3内で得られ
た塔頂部ガスを導管６４ｂを通して第２塔Ａ2に戻すと
ともに、第３塔Ａ3塔底部液を導管６３ｃを通して第４
塔Ａ4に導入する。次に、第４塔Ａ4内で得られた塔頂部
ガスを導管６４ｃを通して第３塔Ａ3に戻すとともに、
第４塔Ａ4塔底部液を導管６３ｄを通してリボイラ６６
を通して気化させた後、導管６８を通して系外に導出す
る。
【００４５】なお、上記装置では、原料ガスのフィード
部である導管６７を、導管６４ａに接続したが、これに
限らず、フィード部となる導管を、原料ガスの同位体濃
度等の条件に応じて導管６４ｂ、６４ｃに接続してもよ
い。また各塔の中間部に接続してもよい。また、第１塔
Ａ1塔頂部ガスの導出経路７０、またはガス戻し経路で
ある導管６４ａ、６４ｂ、６４ｃにブロアを挿入するこ
とにより、各塔内の圧力を下げた運転を行うことができ
る。また減圧運転（真空運転）も可能である。これによ
り、各成分の相対揮発度が高められ収率が向上する。ま
た同位体分離効率が高まり、塔の高さを低くすることが
可能となる。
部である導管６７を、導管６４ａに接続したが、これに
限らず、フィード部となる導管を、原料ガスの同位体濃
度等の条件に応じて導管６４ｂ、６４ｃに接続してもよ
い。また各塔の中間部に接続してもよい。また、第１塔
Ａ1塔頂部ガスの導出経路７０、またはガス戻し経路で
ある導管６４ａ、６４ｂ、６４ｃにブロアを挿入するこ
とにより、各塔内の圧力を下げた運転を行うことができ
る。また減圧運転（真空運転）も可能である。これによ
り、各成分の相対揮発度が高められ収率が向上する。ま
た同位体分離効率が高まり、塔の高さを低くすることが
可能となる。
【００４６】このように複数本の蒸留塔を使用すること
により、塔の高さを低くし、装置全体をコンパクトに構
成することができ、設備コスト削減を可能とすることが
できる。
により、塔の高さを低くし、装置全体をコンパクトに構
成することができ、設備コスト削減を可能とすることが
できる。
【００４７】図９に示す装置は、４つの蒸留塔を備えた
ものとしたが、これに限らず、複数（ｎ）本の蒸留塔
（Ａ1〜Ａn）を備え、塔Ａk（ｋ：ｎ−１以下の自然
数）の塔底部と塔Ａk+1の塔頂部がそれぞれ塔Ａkからの
導出液を塔Ａk+1に送る送液手段を介して導管で接続さ
れ、かつ塔Ａkの下部と塔Ａk+1の塔頂部がそれぞれ塔Ａ
k+ 1からの導出ガスを塔Ａkに導く導管で接続されたもの
としてもよい。蒸留塔の数は、例えば２〜１００とする
ことができる。また、この場合にも、塔Ａ1の塔頂部に
コンデンサを設け、Ａk+1の塔底部にリボイラを設け
る。
ものとしたが、これに限らず、複数（ｎ）本の蒸留塔
（Ａ1〜Ａn）を備え、塔Ａk（ｋ：ｎ−１以下の自然
数）の塔底部と塔Ａk+1の塔頂部がそれぞれ塔Ａkからの
導出液を塔Ａk+1に送る送液手段を介して導管で接続さ
れ、かつ塔Ａkの下部と塔Ａk+1の塔頂部がそれぞれ塔Ａ
k+ 1からの導出ガスを塔Ａkに導く導管で接続されたもの
としてもよい。蒸留塔の数は、例えば２〜１００とする
ことができる。また、この場合にも、塔Ａ1の塔頂部に
コンデンサを設け、Ａk+1の塔底部にリボイラを設け
る。
【００４８】また、図１０は、図８に示す装置におい
て、塔外設置型のリボイラ６に代えて、塔内設置型のコ
イル式リボイラ９１を設けた装置を示すものである。コ
イル式リボイラ９１は、蒸留塔１の塔底部内部に設けら
れ、内部に熱媒体流体を流通させ、これにより蒸留塔１
の塔底部液を熱媒体流体との熱交換により加熱しその一
部を気化させることができるようになっている。
て、塔外設置型のリボイラ６に代えて、塔内設置型のコ
イル式リボイラ９１を設けた装置を示すものである。コ
イル式リボイラ９１は、蒸留塔１の塔底部内部に設けら
れ、内部に熱媒体流体を流通させ、これにより蒸留塔１
の塔底部液を熱媒体流体との熱交換により加熱しその一
部を気化させることができるようになっている。
【００４９】なお、本発明の装置では、安全性を高める
ため、反応器３において、導管４２、４３を通して反応
室４４内に供給される酸素、水素に、不活性ガス（アル
ゴンガス等）などの希釈ガスを混入させる希釈ガス供給
手段を設けることもできる。この場合には、反応室４４
から導出された反応生成物から上記希釈ガスを分離する
凝縮分離器を設けることが必要となる。また希釈ガスの
再利用を図るための希釈ガス循環系を設けることもでき
る。さらには、ヒータ４４ｂの代わりに、上記反応に対
する触媒活性を持つ材料（例えばＮｉ、Ｃｕ、Ｐｔ、Ｐ
ｄ系材料）からなるものを使用するか、またはヒータ４
４ｂとは別に、上記触媒を反応室４４内に設置すること
によって、反応室４４内における酸素と水素の反応性を
高めることも可能である。また、着火源としてのヒータ
を使用する場合には、運転中、常にヒータを赤熱状態に
維持し、混合気がバーナから噴出するときには必ず着火
するようにしておくことが安全上好ましい。また、希釈
ガスを用いず、バーナ４４ａを使用せず、バーナ４４ａ
に代えてスパーク発生手段（図示略）を設け、スパーク
により着火を行い上記酸素と水素を反応させることもで
きる。この場合、密閉容器であるシリンダー状の反応室
を２つ設け、この２つの反応室を切り替え使用すること
により連続運転を行うことができる。
ため、反応器３において、導管４２、４３を通して反応
室４４内に供給される酸素、水素に、不活性ガス（アル
ゴンガス等）などの希釈ガスを混入させる希釈ガス供給
手段を設けることもできる。この場合には、反応室４４
から導出された反応生成物から上記希釈ガスを分離する
凝縮分離器を設けることが必要となる。また希釈ガスの
再利用を図るための希釈ガス循環系を設けることもでき
る。さらには、ヒータ４４ｂの代わりに、上記反応に対
する触媒活性を持つ材料（例えばＮｉ、Ｃｕ、Ｐｔ、Ｐ
ｄ系材料）からなるものを使用するか、またはヒータ４
４ｂとは別に、上記触媒を反応室４４内に設置すること
によって、反応室４４内における酸素と水素の反応性を
高めることも可能である。また、着火源としてのヒータ
を使用する場合には、運転中、常にヒータを赤熱状態に
維持し、混合気がバーナから噴出するときには必ず着火
するようにしておくことが安全上好ましい。また、希釈
ガスを用いず、バーナ４４ａを使用せず、バーナ４４ａ
に代えてスパーク発生手段（図示略）を設け、スパーク
により着火を行い上記酸素と水素を反応させることもで
きる。この場合、密閉容器であるシリンダー状の反応室
を２つ設け、この２つの反応室を切り替え使用すること
により連続運転を行うことができる。
【００５０】次に、図１に示す装置を用いて重酸素水の
製造を行った場合についてコンピュータシミュレーショ
ンを行った結果について説明する。本発明の蒸留塔の設
計に採用した蒸留理論およびこのシミュレーションに採
用した蒸留理論は、物質移動に関する速度論的モデルを
用いており、いわゆるＨ.Ｅ.Ｔ.Ｐ（height equivalent
to a theoritical plate）あるいは平衡段モデルは用
いていない。
製造を行った場合についてコンピュータシミュレーショ
ンを行った結果について説明する。本発明の蒸留塔の設
計に採用した蒸留理論およびこのシミュレーションに採
用した蒸留理論は、物質移動に関する速度論的モデルを
用いており、いわゆるＨ.Ｅ.Ｔ.Ｐ（height equivalent
to a theoritical plate）あるいは平衡段モデルは用
いていない。
【００５１】この速度論的モデルを用いた蒸留理論にお
いて、質量流束Ｎは、拡散流束Ｊと対流項ρｖを用いて
次のように表される。 Ｎ ＝ ＪGS ＋ ρGSｖGSωGS また、物質移動に関する相関式として次のものを掲げる
ことができる。 ＳｈGS（ＪGS／Ｎ） ＝ Ａ1ＲｅG A2・ＳｃGS A3 ここで、Ｓｈ、Ｒｅ、Ｓｃは次式でそれぞれ定義され
る。 ＳｈGS ＝ ＮＤ／（ρGSＤGSΔωGS） ＲｅG ＝ ρGＵGＤ／μG ＳｃGS ＝ μGS／（ρGSＤGS） Ｎ：質量流束[kg/(m2・s)] Ｊ：拡散流束[kg/(m2・s)] ρ：密度[kg/m3] ｖ：速度[m/s] ω：濃度[kg/kg] Ｓｈ：シャーウッド数[-] Ｒｅ：レイノルズ数[-] Ｓｃ：シュミット数[-] A1,A2,A3：系によって決まる定数 添え字G：気相 添え字S：気液界面
いて、質量流束Ｎは、拡散流束Ｊと対流項ρｖを用いて
次のように表される。 Ｎ ＝ ＪGS ＋ ρGSｖGSωGS また、物質移動に関する相関式として次のものを掲げる
ことができる。 ＳｈGS（ＪGS／Ｎ） ＝ Ａ1ＲｅG A2・ＳｃGS A3 ここで、Ｓｈ、Ｒｅ、Ｓｃは次式でそれぞれ定義され
る。 ＳｈGS ＝ ＮＤ／（ρGSＤGSΔωGS） ＲｅG ＝ ρGＵGＤ／μG ＳｃGS ＝ μGS／（ρGSＤGS） Ｎ：質量流束[kg/(m2・s)] Ｊ：拡散流束[kg/(m2・s)] ρ：密度[kg/m3] ｖ：速度[m/s] ω：濃度[kg/kg] Ｓｈ：シャーウッド数[-] Ｒｅ：レイノルズ数[-] Ｓｃ：シュミット数[-] A1,A2,A3：系によって決まる定数 添え字G：気相 添え字S：気液界面
【００５２】この速度論的なモデルの良さは、多成分系
における中間成分の物質移動を正確に予測できること、
平衡段モデルによって計算を行った場合に起こるマーフ
リー効率やＨ.Ｅ.Ｔ.Ｐが負の値をとるような非現実的
な結果とならないことなどにある。上記モデルについて
は、J.A.Wesselingh: "Non-equilibrium modelling of
distillation" IChemE Distillation and Absorption '
97, vol.1, pp.1-21 (1997)に詳しく記載されている。
における中間成分の物質移動を正確に予測できること、
平衡段モデルによって計算を行った場合に起こるマーフ
リー効率やＨ.Ｅ.Ｔ.Ｐが負の値をとるような非現実的
な結果とならないことなどにある。上記モデルについて
は、J.A.Wesselingh: "Non-equilibrium modelling of
distillation" IChemE Distillation and Absorption '
97, vol.1, pp.1-21 (1997)に詳しく記載されている。
【００５３】上記モデルを用いてシミュレーションを行
った結果を表２、３、および図１１ないし図１３に示
す。表２および表３は、各工程で得られるガスまたは液
の圧力、流量、同位体成分濃度を示すものである。図１
１ないし図１３は、それぞれ蒸留塔１、２、４内におけ
る酸素または水の各同位体成分の濃度分布を示すもので
ある。なお、表１は装置仕様を示すものである。
った結果を表２、３、および図１１ないし図１３に示
す。表２および表３は、各工程で得られるガスまたは液
の圧力、流量、同位体成分濃度を示すものである。図１
１ないし図１３は、それぞれ蒸留塔１、２、４内におけ
る酸素または水の各同位体成分の濃度分布を示すもので
ある。なお、表１は装置仕様を示すものである。
【００５４】このシミュレーションにおいて、酸素は６
つの同位体成分（16Ｏ16Ｏ、16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏ、17Ｏ
17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、18Ｏ18Ｏ）からなるものとした。ま
た、水については、存在比の小さいＤ2Ｏ成分（Ｄ
2 16Ｏ、Ｄ2 17Ｏ、Ｄ2 18Ｏ）を除いた６つの同位体成分
からなるものと想定した。また、反応器３に供給する水
素としては、各同位体成分を天然存在比で含む天然水素
を用いることを想定した。
つの同位体成分（16Ｏ16Ｏ、16Ｏ17Ｏ、16Ｏ18Ｏ、17Ｏ
17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、18Ｏ18Ｏ）からなるものとした。ま
た、水については、存在比の小さいＤ2Ｏ成分（Ｄ
2 16Ｏ、Ｄ2 17Ｏ、Ｄ2 18Ｏ）を除いた６つの同位体成分
からなるものと想定した。また、反応器３に供給する水
素としては、各同位体成分を天然存在比で含む天然水素
を用いることを想定した。
【００５５】
【表１】
【００５６】
【表２】
【００５７】
【表３】
【００５８】表２、３、図１１〜図１３より、上記仕様
の装置によって、水蒸留塔４から導出される水蒸留塔缶
出液として、Ｈ2 18Ｏ濃度が９９％以上に濃縮された
重酸素水を得ることができることがわかる。
の装置によって、水蒸留塔４から導出される水蒸留塔缶
出液として、Ｈ2 18Ｏ濃度が９９％以上に濃縮された
重酸素水を得ることができることがわかる。
【００５９】
【発明の効果】以上説明したように、本発明にあって
は、以下に示す効果を得ることができる。 （１）本発明では、予め酸素同位体重成分（17Ｏ、
18Ｏ）を濃縮した酸素を用いて生成させた水を水蒸留に
供するので、水蒸留のみを用いる場合に比べ、重水素を
含まない成分であるＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏを高濃度で含
む重酸素水を得ることができる。 （２）水蒸留のみを用いる場合に比べ、Ｈ2 17Ｏおよび
Ｈ2 18Ｏの濃度に対するＨＤ16Ｏ濃度を低くすることが
でき、かつＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏの濃縮比が小さくて済
むため、ＨＤ16ＯがＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏの濃縮を妨げ
るのを防ぎ、Ｈ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏを高濃度で含む重酸
素水を得ることができる。 （３）水蒸留に供する水の量を僅かなものとした場合で
も十分量の酸素同位体重成分を回収することができる。
従って、水蒸留法のみを用いる場合に比べ、水蒸留塔系
の装置、すなわち蒸留塔、熱交換器（リボイラ、コンデ
ンサ等）などの小型化が可能であり、装置コストおよび
運転コスト削減を図ることができる。 （４）上記方法では、水蒸留法を用いるため、酸素蒸留
法のみを用いて酸素同位体重成分の濃縮を行う場合に比
べ、高濃度の酸素同位体重成分を回収することができ
る。すなわち酸素蒸留法のみでは、16Ｏ18Ｏあるいは16
Ｏ17Ｏを１００％近くまで濃縮したとしても18Ｏ、17Ｏ
の原子で見ると５０％程度までしか濃縮できなかったの
に比して、塔の高さを高くすることにより高濃度の重成
分を含む製品が得られる。 （５）規則充填物を使用した蒸留塔を用いることによっ
て、液ホールドアップ量の削減が可能となり、装置起動
に要する時間を短縮することができる。またこれに伴っ
て運転コスト削減が可能となる。また気液接触効率を高
め、同位体濃縮効率を高めることができる。さらには各
成分の相対揮発度が比較的大きい条件で蒸留を行うこと
ができ、蒸留効率を高めることができる。 （６）規則充填物として、蒸留塔内において主流れ方向
に対し直角方向に液流および／またはガス流の混合を促
進しつつ気液接触を行わせる自己分配促進型規則充填物
を用いることによって、気液接触効率を高め、蒸留効率
をいっそう向上させることができる。 （７）前記濃縮物に添加する水素として、重水素の濃度
を低下させたものを用いることによって、重水素含有水
（ＨＤ16Ｏ等）の生成量を低く抑え、Ｈ2 17ＯおよびＨ2
18Ｏをより高濃度で含む重酸素水を得ることができる。 （８）前記濃縮物に添加する水素として、重水素の濃度
を高めたものを用いることによって、Ｄ2 17ＯおよびＤ2
18Ｏを高濃度に濃縮した重酸素水を得ることが可能とな
る。
は、以下に示す効果を得ることができる。 （１）本発明では、予め酸素同位体重成分（17Ｏ、
18Ｏ）を濃縮した酸素を用いて生成させた水を水蒸留に
供するので、水蒸留のみを用いる場合に比べ、重水素を
含まない成分であるＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏを高濃度で含
む重酸素水を得ることができる。 （２）水蒸留のみを用いる場合に比べ、Ｈ2 17Ｏおよび
Ｈ2 18Ｏの濃度に対するＨＤ16Ｏ濃度を低くすることが
でき、かつＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏの濃縮比が小さくて済
むため、ＨＤ16ＯがＨ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏの濃縮を妨げ
るのを防ぎ、Ｈ2 17ＯおよびＨ2 18Ｏを高濃度で含む重酸
素水を得ることができる。 （３）水蒸留に供する水の量を僅かなものとした場合で
も十分量の酸素同位体重成分を回収することができる。
従って、水蒸留法のみを用いる場合に比べ、水蒸留塔系
の装置、すなわち蒸留塔、熱交換器（リボイラ、コンデ
ンサ等）などの小型化が可能であり、装置コストおよび
運転コスト削減を図ることができる。 （４）上記方法では、水蒸留法を用いるため、酸素蒸留
法のみを用いて酸素同位体重成分の濃縮を行う場合に比
べ、高濃度の酸素同位体重成分を回収することができ
る。すなわち酸素蒸留法のみでは、16Ｏ18Ｏあるいは16
Ｏ17Ｏを１００％近くまで濃縮したとしても18Ｏ、17Ｏ
の原子で見ると５０％程度までしか濃縮できなかったの
に比して、塔の高さを高くすることにより高濃度の重成
分を含む製品が得られる。 （５）規則充填物を使用した蒸留塔を用いることによっ
て、液ホールドアップ量の削減が可能となり、装置起動
に要する時間を短縮することができる。またこれに伴っ
て運転コスト削減が可能となる。また気液接触効率を高
め、同位体濃縮効率を高めることができる。さらには各
成分の相対揮発度が比較的大きい条件で蒸留を行うこと
ができ、蒸留効率を高めることができる。 （６）規則充填物として、蒸留塔内において主流れ方向
に対し直角方向に液流および／またはガス流の混合を促
進しつつ気液接触を行わせる自己分配促進型規則充填物
を用いることによって、気液接触効率を高め、蒸留効率
をいっそう向上させることができる。 （７）前記濃縮物に添加する水素として、重水素の濃度
を低下させたものを用いることによって、重水素含有水
（ＨＤ16Ｏ等）の生成量を低く抑え、Ｈ2 17ＯおよびＨ2
18Ｏをより高濃度で含む重酸素水を得ることができる。 （８）前記濃縮物に添加する水素として、重水素の濃度
を高めたものを用いることによって、Ｄ2 17ＯおよびＤ2
18Ｏを高濃度に濃縮した重酸素水を得ることが可能とな
る。
【図１】 本発明の重酸素水の製造装置の一実施形態例
を示す概略構成図である。
を示す概略構成図である。
【図２】 図１に示す装置に用いられる非自己分配促進
型規則充填物の一例を示す斜視図である。
型規則充填物の一例を示す斜視図である。
【図３】 図１に示す装置に用いられる非自己分配促進
型規則充填物の他の例を示す斜視図である。
型規則充填物の他の例を示す斜視図である。
【図４】 図１に示す装置に用いられる自己分配促進型
規則充填物の一例を示す斜視図である。
規則充填物の一例を示す斜視図である。
【図５】 図１に示す装置に用いられる自己分配促進型
規則充填物の他の例を示す斜視図である。
規則充填物の他の例を示す斜視図である。
【図６】 図１に示す装置に用いられる自己分配促進型
規則充填物の他の例を示す斜視図である。
規則充填物の他の例を示す斜視図である。
【図７】 図１に示す装置に用いられる反応器を示す概
略構成図である。
略構成図である。
【図８】 図１に示す装置に用いられる熱媒体流体循環
経路を示す概略構成図である。
経路を示す概略構成図である。
【図９】 本発明の重酸素水の製造装置に用いられる蒸
留塔の変形例を示す概略構成図である。
留塔の変形例を示す概略構成図である。
【図１０】 本発明の重酸素水の製造装置に用いられる
リボイラの変形例を示す概略構成図である。
リボイラの変形例を示す概略構成図である。
【図１１】 図１に示す装置を用いた場合を例として、
重酸素水の製造をシミュレートした結果を示すグラフで
ある。
重酸素水の製造をシミュレートした結果を示すグラフで
ある。
【図１２】 図１に示す装置を用いた場合を例として、
重酸素水の製造をシミュレートした結果を示すグラフで
ある。
重酸素水の製造をシミュレートした結果を示すグラフで
ある。
【図１３】 図１に示す装置を用いた場合を例として、
重酸素水の製造をシミュレートした結果を示すグラフで
ある。
重酸素水の製造をシミュレートした結果を示すグラフで
ある。
【図１４】 従来の装置を用いた場合を例として、重酸
素水の製造をシミュレートした結果を示すグラフであ
る。
素水の製造をシミュレートした結果を示すグラフであ
る。
１、２、４、Ａ1〜Ａ4・・・蒸留塔 ５、７、９、６５・・・コンデンサ ５ａ、７ａ、９ａ・・・第１流路、５ｂ、７ｂ、９ｂ・・・第
２流路 ６、８、１０、６６・・・リボイラ ６ａ、８ａ、１０ａ・・・第１流路、６ｂ、８ｂ、１０ｂ・
・・第２流路 １１・・・規則充填物 ５３、５４、５５・・・自己分配促進型規則充填物 ６２ａ〜６２ｄ・・・送液手段 ６９、１１９・・・熱媒体流体循環経路 ９１・・・コイル式リボイラ １０２、１１６・・・ブロア（循環手段） １０３、１１７・・・熱交換器
２流路 ６、８、１０、６６・・・リボイラ ６ａ、８ａ、１０ａ・・・第１流路、６ｂ、８ｂ、１０ｂ・
・・第２流路 １１・・・規則充填物 ５３、５４、５５・・・自己分配促進型規則充填物 ６２ａ〜６２ｄ・・・送液手段 ６９、１１９・・・熱媒体流体循環経路 ９１・・・コイル式リボイラ １０２、１１６・・・ブロア（循環手段） １０３、１１７・・・熱交換器
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｆ２５Ｊ 3/06 Ｆ２５Ｊ 3/06 (72)発明者 川上 浩 東京都港区西新橋１丁目16番７号 日本酸 素株式会社内 (72)発明者 林田 茂 東京都港区西新橋１丁目16番７号 日本酸 素株式会社内 Ｆターム(参考） 4D047 AA01 AB01 AB10 CA06 CA11 DA05 DA12 4D076 AA08 AA15 AA24 BB04 CC11 HA15 HA20
Claims (17)
- 【請求項１】 重酸素水を製造する方法において、予め
酸素同位体重成分を含む原料酸素を低温蒸留することに
より酸素同位体重成分を濃縮した後、濃縮物に水素を添
加してこれらを反応させることにより前記酸素同位体重
成分を高濃度で含有する水を生成させ、この生成水を蒸
留することにより前記酸素同位体重成分を濃縮した重酸
素水を製造することを特徴とする重酸素水の製造方法。 - 【請求項２】 前記酸素同位体重成分が17Ｏおよび18Ｏ
であることを特徴とする請求項１記載の重酸素水の製造
方法。 - 【請求項３】 前記酸素の低温蒸留、および前記生成水
の蒸留を、規則充填物を充填してなる蒸留塔を用いて行
うことを特徴とする請求項１記載の重酸素水の製造方
法。 - 【請求項４】 前記酸素の低温蒸留の方法として、原料
酸素を、規則充填物を規則充填してなる蒸留塔中に供給
して、該蒸留塔中で下降液流と上昇ガス流とを該規則充
填物の主として表面において気液接触させ、この際、液
流とガス流が該規則充填物の表面上を塔軸方向に沿う主
流れ方向に互いに対向して流れると同時に、該主流れ方
向に対し直角方向に液流および／またはガス流の混合が
促進されつつ物質移動が行われるように蒸留を行う方法
を採用し、これによって酸素の同位体分子16Ｏ18Ｏ、16
Ｏ17Ｏ、17Ｏ17Ｏ、17Ｏ18Ｏ、および18Ｏ18Ｏを濃縮す
ることを特徴とする請求項１記載の重酸素水の製造方
法。 - 【請求項５】 前記生成水の蒸留方法として、生成水
を、規則充填物を規則充填してなる蒸留塔中に供給し
て、該蒸留塔中で下降液流と上昇ガス流とを該規則充填
物の主として表面において気液接触させ、この際、液流
とガス流が該規則充填物の表面上を塔軸方向に沿う主流
れ方向に互いに対向して流れると同時に、該主流れ方向
に対し直角方向に液流および／またはガス流の混合が促
進されつつ物質移動が行われるように蒸留を行う方法を
採用し、これによって酸素の同位体重成分である17Ｏ、
18Ｏを含む重酸素水を濃縮することを特徴とする請求項
１記載の重酸素水の製造方法。 - 【請求項６】 前記濃縮物に添加する水素として、予め
重水素の濃度を天然水素中濃度に比べ減少させた水素を
用いることを特徴とする請求項１記載の重酸素水の製造
方法。 - 【請求項７】 前記重水素の濃度を減少させた水素とし
て、銀パラジウムの金属中空膜中に原料水素を供給し、
この膜を透過させることにより重水素濃度を減少させた
水素を用いることを特徴とする請求項６記載の重酸素水
の製造方法。 - 【請求項８】 前記重水素の濃度を減少させた水素とし
て、原料水素を水素吸蔵合金に吸蔵させ、次いで吸蔵さ
せた水素をこの合金から脱離させて回収する方法により
重水素濃度を減少させた水素を用いることを特徴とする
請求項６記載の重酸素水の製造方法。 - 【請求項９】 前記濃縮物に添加する水素として、予め
重水素を濃縮した水素を用いることを特徴とする請求項
１記載の重酸素水の製造方法。 - 【請求項１０】 前記重水素を濃縮した水素と、前記濃
縮物とを反応させて生成した水を電気分解して、酸素同
位体重成分分子を製造するとともに、重水素を回収し該
重水素を再度使用することを特徴とする請求項９記載の
重酸素水の製造方法。 - 【請求項１１】 重酸素水を製造する装置において、酸
素同位体重成分を含む原料酸素を低温蒸留することによ
り酸素同位体重成分を濃縮する酸素蒸留塔系と、 得られた濃縮物に水素を添加してこれらを反応させるこ
とにより前記酸素同位体重成分を高濃度で含有する水を
生成する反応器系と、 生成した水を蒸留することにより前記酸素同位体重成分
を濃縮した水を製造する水蒸留塔系を備えたことを特徴
とする重酸素水の製造装置。 - 【請求項１２】 前記酸素蒸留塔系および／または水蒸
留塔系が、規則充填物を充填してなる１または複数の蒸
留塔を備えたものであることを特徴とする請求項１１記
載の重酸素水の製造装置。 - 【請求項１３】 前記規則充填物が、蒸留塔内を下降す
る液流と蒸留塔内を上昇するガス流とを、該規則充填物
の主として表面において気液接触させ、この際、液流と
ガス流が該規則充填物の表面上を塔軸方向に沿う主流れ
方向に互いに対向して流れると同時に、該主流れ方向に
対し直角方向に液流および／またはガス流の混合が促進
されつつ気液接触が行われる形状・構造を有するもので
あることを特徴とする請求項１２記載の重酸素水の製造
装置。 - 【請求項１４】 前記酸素蒸留塔系および／または水蒸
留塔系は、充填物の比表面積が３５０ｍ2／ｍ3乃至１２
００ｍ2／ｍ3、好ましくは５００ｍ2／ｍ3乃至７５０ｍ
2／ｍ3であることを特徴とする請求項１２または１３記
載の重酸素水の製造装置。 - 【請求項１５】 前記酸素蒸留塔系および／または水蒸
留塔系は、複数（ｎ）本の蒸留塔（Ａ1〜Ａn）を備え、
塔Ａk（ｋ：ｎ−１以下の自然数）の塔底部と塔Ａk+1の
塔頂部が、塔Ａkからの導出液を塔Ａk+1に送る送液手段
を介して導管で接続され、かつ塔Ａkの下部と塔Ａk+1の
塔頂部が、塔Ａk+1からの導出ガスを塔Ａkに導く導管で
接続されたことを特徴とする請求項１２〜１４のうちい
ずれか１項記載の重酸素水の製造装置。 - 【請求項１６】 前記塔Ａ1の塔頂部にコンデンサを設
け、前記塔Ａk+1の塔底部にリボイラを設けたことを特
徴とする請求項１５記載の重酸素水の製造装置。 - 【請求項１７】 前記コンデンサの第２流路と前記リボ
イラの第２流路とを接続する熱媒体流体循環経路を設
け、該経路の途中に、熱媒体流体を循環させる循環手段
を設けたことを特徴とする請求項１６記載の重酸素水の
製造装置。
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|---|---|---|---|
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Family
ID=12102501
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|---|---|---|---|
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