JP2000247619A - 柔軟性のあるグラファイトシートの製造方法 - Google Patents

柔軟性のあるグラファイトシートの製造方法

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JP2000247619A
JP2000247619A JP11050016A JP5001699A JP2000247619A JP 2000247619 A JP2000247619 A JP 2000247619A JP 11050016 A JP11050016 A JP 11050016A JP 5001699 A JP5001699 A JP 5001699A JP 2000247619 A JP2000247619 A JP 2000247619A
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Akira Taomoto
昭 田尾本
Toyoichi Ozaki
豊一 尾崎
Yoshimasa Oki
芳正 大木
Soji Tsuchiya
宗次 土屋
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Matsushita Electric Industrial Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 焼成後の厚さを効率良く制御することによ
り、折れ曲げに強く柔軟性に富むグラファイトシートを
再現性良く製造することを目的とする。 【解決手段】 ポリイミドフィルムを不活性ガス中で室
温から昇温し、2500℃以上の温度で焼成してグラフ
ァイトシートを製造する熱処理工程において、1800
℃から2500℃の間の一定温度で一定時間保持するこ
とにより、焼成後の厚さを効率よく制御することができ
るため、再現性良く柔軟性、強靱性に富み、熱伝導性に
優れたグラファイトシートを得ることができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は電気伝導体あるいは
熱伝導体として放熱材、均熱材に利用される柔軟性のあ
るグラファイトシートの製造方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】ポリイミドフィルムを熱処理及び圧延処
理によって柔軟性のあるグラファイトシートを直接的に
得る方法がすでに特公平1−49642号公報で知られ
ている。このシートの特性としては単結晶グラファイト
と同様なものを持ち、鱗片状の剥離や、残留酸などの問
題が無く、高品質で折れ曲げに強く柔軟性に富む熱伝導
性に優れた、グラファイトシートが得られる。
【0003】グラファイトシートの製造方法は、原料と
してはグラファイト化反応が可能である縮合系芳香族高
分子フィルムの中でも芳香族系ポリイミド高分子フィル
ムを選択し、窒素やArなどの不活性ガス雰囲気中で予
備熱処理を行い、その後、さらに同じく不活性ガス雰囲
気中で、ある昇温速度で高温熱処理を行う。
【0004】この時の予備熱処理と高温熱処理時の昇温
速度などの焼成条件を制御することによって、焼成後の
厚さを制御したグラファイトシートを作製することがで
き、焼成後の厚さが原料のポリイミドフィルムより厚い
ことにより、折れ曲げに強く柔軟性に富むグラファイト
シートとなる。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】これらの発明により、
予備熱処理と高温熱処理時の昇温速度等の焼成条件を制
御することによって、焼成後の厚さを制御したグラファ
イトシートを作製することができる。しかしながら、焼
成条件には多数のパラメータがあるために、これらを制
御することが必要であり、うまく焼成条件を制御できな
いと、焼成後のグラファイトはボロボロになりシート形
状とならなかったり、十分に厚くならず柔軟性をもたせ
ることが困難となる。
【0006】本発明はこれらの課題を解決するためにな
されたもので、ポリイミドフィルムを不活性ガス中で室
温から昇温し、2500℃以上の温度で焼成してグラフ
ァイトシートを製造する熱処理工程において、1800
℃から2500℃の間の一定温度で一定時間保持するこ
とにより、焼成後の厚さを制御することを目的とするも
のである。
【0007】
【課題を解決するための手段】この課題を解決するため
に本発明は、ポリイミドフィルムを不活性ガス中で室温
からある昇温速度で2500℃以上の最高焼成温度まで
昇温させ焼成してグラファイトシートを製造する熱処理
工程において、1800℃から2500℃の間の一定温
度で一定時間保持することより、効率良く焼成後の厚さ
を制御でき、折れ曲げに強く柔軟性に富むグラファイト
シートを再現性良く製造することができる。
【0008】
【発明の実施の形態】請求項1に記載の本発明は、ポリ
イミドフィルムを不活性ガス中で室温から昇温し250
0℃以上の温度で焼成してグラファイトシートを製造す
る熱処理工程において、1800℃から2500℃の間
の一定温度で一定時間保持することにより、焼成後の厚
さを制御することを特徴とする柔軟性のあるグラファイ
トシートの製造方法である。このような構成により、焼
成後の厚さを制御することができるため、柔軟性、強靱
性に富み、熱伝導性に優れたグラファイトシートを得る
ことができる。
【0009】請求項2に記載のように、昇温速度が30
℃/min以下のいずれかの昇温速度の組み合わせから
なることが望ましい。
【0010】請求項3に記載のように、1800℃から
2500℃の間での一定温度での保持時間が20時間以
下とすることにより、焼成後の厚さを制御することがで
きる。
【0011】請求項4に記載のように、1800℃から
2500℃の間の2つ以上の一定温度で一定時間保持す
ることも可能である。
【0012】また、請求項5に記載のように、1800
℃から2500℃の間の温度領域の一部または全部を
0.1℃/minから1℃/minの間の昇温速度で昇
温することも可能である。
【0013】また、請求項6に記載のように、温度25
00℃以上での最高熱処理温度の保持時間が20時間以
下とすることにより、焼成後の厚さを制御することがで
きる。
【0014】請求項7に記載のように熱処理工程が室温
から昇温して温度1000℃から1600℃まで焼成す
る予備熱処理工程と、その後さらに室温から温度250
0℃以上の最高焼成温度で焼成する高温熱処理工程との
組み合わせからなることも可能である。
【0015】請求項8に記載のように、焼成後のグラフ
ァイトシートの厚さは、出発原料のポリイミドフィルム
の厚さより厚いことが望ましい。このようなシートは柔
軟性、強靱性に優れたシートとなる。
【0016】請求項9に記載のように、出発原料である
ポリイミドフィルムの膜厚が50μm以上300μm以
下であることが好適である。
【0017】さらに、請求項10に記載のように、焼成
後のグラファイトシートを圧延処理することによりグラ
ファイトシートの柔軟性や均質性を向上させても良い。
【0018】(実施例1)出発原料のポリイミドフィル
ムとして、東レ・デュポン社製(商品名カプトン)の厚
さ125μmのものを用いて実験を行った。予備熱処理
として、窒素雰囲気中で昇温速度を5℃/minで最高
処理温度を1200℃まで上げ、1200℃で2時間保
持した後、室温まで温度を下げて取り出した。さらに高
温熱処理として、Arガス雰囲気下で昇温速度を5℃/
minとして、2200℃まで上昇させ2200℃で1
時間保持した後、さらに昇温速度を5℃/minとし
て、最高処理温度2700℃まで上昇させ、2700℃
で1時間保持した後に、室温まで温度を下げて熱処理を
行った。
【0019】このようにして熱処理を行い焼成したグラ
ファイトシートの厚さは約500μmであり、出発原料
のポリイミドフィルムの厚さより厚い状態にあった。こ
のグラファイトシートは折り曲げが可能で柔軟性を持っ
ていた。さらに、このグラファイトシートを圧延処理す
ることにより、圧延前に比較して柔軟性が向上し厚さ等
の均質性が向上した。
【0020】(実施例2)本実施例では、高温熱処理で
の2200℃での保持時間をなしとさせたこと以外には
実施例1と同様の熱処理工程によりグラファイトシート
を作製した。このようにして熱処理を行い焼成したグラ
ファイトはボロボロとなりシート形状とはならなかっ
た。
【0021】(実施例3)本実施例では、高温熱処理で
の2200℃での保持時間を4及び8時間とさせたこと
以外には実施例1と同様の熱処理工程によりグラファイ
トシートを作製した。このようにして熱処理を行い焼成
したグラファイトシートの膜厚は、2200℃で4時間
保持したグラファイトシートでは約350μm、220
0℃で8時間保持したグラファイトシートでは約250
μmであり、2200℃での保持時間を制御することに
より、焼成後の厚さを制御することができた。これらの
グラファイトシートは、いずれも出発原料のポリイミド
フィルムの厚さより厚い状態にあり、折り曲げが可能で
柔軟性を持っていた。さらに、このグラファイトシート
を圧延処理することにより、圧延前に比較して柔軟性が
向上し厚さ等の均質性が向上した。
【0022】(実施例4)本実施例では、予備熱処理及
び2200℃までの高温熱処理での昇温速度を10℃/
minとした以外には実施例1と同様の熱処理工程によ
りグラファイトシートを作製した。このようにして熱処
理を行い焼成したグラファイトシートの膜厚は約200
μmであった。柔軟性はあるものの、実施例1に比較す
ると柔軟性は乏しかった。
【0023】(実施例5)本実施例では、高温処理の最
高熱処理温度を2900℃としたこと以外は、実施の形
態4と同様にグラファイトシートを作製した。このよう
にして熱処理を行い焼成したグラファイトシートの厚さ
は約500μmであり、出発原料のポリイミドフィルム
の厚さより厚い状態にあり、折り曲げが可能で柔軟性を
持っていた。さらに、このグラファイトシートを圧延処
理することにより、圧延前に比較して柔軟性が向上し厚
さ等の均質性が向上した。
【0024】(実施例6)本実施例では、高温熱処理工
程中の保持温度を2000℃及び2400℃とさせたこ
と以外には実施例1と同様にグラファイトシートを作製
した。このようにして熱処理を行い焼成したグラファイ
トシートの厚さは保持温度が2000℃では約550μ
mであり、2400℃では約450μmであり、出発原料
のポリイミドフィルムの厚さより厚い状態にあり、折り
曲げが可能で柔軟性を持っていた。さらに、このグラフ
ァイトシートを圧延処理することにより、圧延前に比較
して柔軟性が向上し厚さ等の均質性が向上した。
【0025】(実施例7)本実施例では、高温熱処理工
程中において2200℃で1時間の保持を行なう代わり
に、2150℃〜2250℃の間の温度を0.5℃/m
inの昇温速度で昇温させたこと以外には実施例1と同
様にグラファイトシートを作製した。このようにして熱
処理を行い焼成したグラファイトシートの厚さは約45
0μmであり、出発原料のポリイミドフィルムの厚さよ
り厚い状態にあり、折り曲げが可能で柔軟性を持ってい
た。さらに、このグラファイトシートを圧延処理するこ
とにより、圧延前に比較して柔軟性が向上し厚さ等の均
質性が向上した。
【0026】(実施例8)本実施例では、出発原料のポ
リイミドフィルムとして、東レ・デュポン社製(商品名
カプトン)の厚さ75μmのものを用いた以外には実施
例5と同様にグラファイトシートを作製した。このよう
にして熱処理を行い焼成したグラファイトシートの厚さ
は約150μmであり、出発原料のポリイミドフィルム
の厚さより厚い状態にあり、折り曲げが可能で柔軟性を
持っていた。さらに、このグラファイトシートを圧延処
理することにより、圧延前に比較して柔軟性が向上し厚
さ等の均質性が向上した。
【0027】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、ポリイミ
ドフィルムを不活性ガス中で室温から昇温し2500℃
以上の温度で焼成してグラファイトシートを製造する熱
処理工程において、1800℃から2500℃の間の一
定温度で一定時間保持することにより、焼成後の厚さを
制御することができ、焼成後にボロボロになってシート
形状とならなかったり、十分に厚くならずに柔軟性をも
たなかったりすることなく、再現性良く柔軟性、強靱性
に富み、熱伝導性に優れたグラファイトシートを得るこ
とができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大木 芳正 神奈川県川崎市多摩区東三田3丁目10番1 号 松下技研株式会社内 (72)発明者 土屋 宗次 神奈川県川崎市多摩区東三田3丁目10番1 号 松下技研株式会社内 Fターム(参考) 4G046 EA03 EB02 EB04 EC03 EC05

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ポリイミドフィルムを不活性ガス中で室
    温から昇温し、2500℃以上の温度で焼成してグラフ
    ァイトシートを製造する熱処理工程において、1800
    ℃から2500℃の間の一定温度で一定時間保持するこ
    とにより、焼成後の厚さを制御することを特徴とする柔
    軟性のあるグラファイトシートの製造方法。
  2. 【請求項2】 昇温速度が30℃/min以下のいずれ
    かの昇温速度の組み合わせからなる請求項1に記載の柔
    軟性のあるグラファイトシートの製造方法。
  3. 【請求項3】 1800℃から2500℃の間での一定
    温度での保持時間が20時間以下からなる請求項1また
    は2に記載の柔軟性のあるグラファイトシートの製造方
    法。
  4. 【請求項4】 1800℃から2500℃の間の2つ以
    上の一定温度で一定時間保持することからなる請求項1
    から3のいずれかに記載の柔軟性のあるグラファイトシ
    ートの製造方法。
  5. 【請求項5】 1800℃から2500℃の間の温度領
    域の一部または全部を0.1℃/minから1℃/mi
    nの間の昇温速度で昇温することを特徴とする請求項1
    から4のいずれかに記載の柔軟性のあるグラファイトシ
    ートの製造方法。
  6. 【請求項6】 温度2500℃以上での最高熱処理温度
    の保持時間が20時間以下である請求項1から5のいず
    れかに記載の柔軟性のあるグラファイトシートの製造方
    法。
  7. 【請求項7】 ポリイミドフィルムを不活性ガス中で2
    500℃以上の温度で焼成してグラファイトシートを製
    造する熱処理工程が、室温から昇温して温度1000℃
    から1600℃の間の温度まで焼成する予備熱処理工程
    と、その後さらに室温から昇温して2500℃以上の最
    高熱処理温度で焼成する高温熱処理工程からなる請求項
    1から6のいずれかに記載の柔軟性のあるグラファイト
    シートの製造方法。
  8. 【請求項8】 焼成後のグラファイトシートの厚さが、
    出発原料のポリイミドフィルムの厚さより厚いことを特
    徴とする請求項1から7のいずれかに記載の柔軟性のあ
    るグラファイトシートの製造方法。
  9. 【請求項9】 出発原料であるポリイミドフィルムの膜
    厚が50μm以上300μm以下である請求項1から8
    のいずれかに記載の柔軟性のあるグラファイトシートの
    製造方法。
  10. 【請求項10】 焼成後のグラファイトシートを圧延処
    理する工程を有する請求項1から9のいずれかに記載の
    柔軟性のあるグラファイトシートの製造方法。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2020101122A1 (ko) * 2018-11-16 2020-05-22 에스케이씨코오롱피아이 주식회사 고후도 그라파이트 시트의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 고후도 그라파이트 시트

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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2020101122A1 (ko) * 2018-11-16 2020-05-22 에스케이씨코오롱피아이 주식회사 고후도 그라파이트 시트의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 고후도 그라파이트 시트
KR20200057314A (ko) * 2018-11-16 2020-05-26 에스케이씨코오롱피아이 주식회사 고후도 그라파이트 시트의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 고후도 그라파이트 시트
KR102151508B1 (ko) * 2018-11-16 2020-09-03 피아이첨단소재 주식회사 고후도 그라파이트 시트의 제조방법 및 이를 이용하여 제조된 고후도 그라파이트 시트

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