JP2000251880A - リチウム二次電池及びその極板の製造法 - Google Patents
リチウム二次電池及びその極板の製造法Info
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 リチウム二次電池の負極板の製造方法を改良
することで、繰り返し充放電の使用において、充電容量
の劣化や負荷特性の劣化を極めて小さく抑える電池を提
供するものである。 【解決手段】 増粘剤としてポリアクリル酸ソーダを、
分散剤としてβ−ナフタリン酸ホルマリン縮合物のナト
リウム塩を添加した負極ペーストを用いた負極を電池に
用いるものである。
することで、繰り返し充放電の使用において、充電容量
の劣化や負荷特性の劣化を極めて小さく抑える電池を提
供するものである。 【解決手段】 増粘剤としてポリアクリル酸ソーダを、
分散剤としてβ−ナフタリン酸ホルマリン縮合物のナト
リウム塩を添加した負極ペーストを用いた負極を電池に
用いるものである。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウム二次電
池、特にその負極板の改良に関する。
池、特にその負極板の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、リチウム二次電池の製造に関して
は、集電体とその表面に塗着されるペースト層との密着
性をよくすることが重要となっている。この密着性が悪
いと電池の組立中にペースト層がはがれ、電池のサイク
ル特性が悪化するからである。そのため、集電体と活物
質との密着性を改良するために例えば特開平８−３２１
３０１号公報にはアルミナ粉、ダイヤモンド粉などの集
電体よりも硬度が高い添加剤粉末を加えることが提案さ
れている。
は、集電体とその表面に塗着されるペースト層との密着
性をよくすることが重要となっている。この密着性が悪
いと電池の組立中にペースト層がはがれ、電池のサイク
ル特性が悪化するからである。そのため、集電体と活物
質との密着性を改良するために例えば特開平８−３２１
３０１号公報にはアルミナ粉、ダイヤモンド粉などの集
電体よりも硬度が高い添加剤粉末を加えることが提案さ
れている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、この製
造方法により作製した極板においては、ペースト状態で
の負極活物質と結着剤および増粘剤との混合度は改善さ
れたが、ペースト保管中において分離や沈降などが生じ
た。また、塗布乾燥後の活物質同士の結着性および集電
体の密着性が悪く、高温保存中や充放電を繰り返して使
用するうちに集電体からの活物質からの剥離、脱落が生
じ、放電容量の低下や負荷特性の悪化を促すといった問
題があった。
造方法により作製した極板においては、ペースト状態で
の負極活物質と結着剤および増粘剤との混合度は改善さ
れたが、ペースト保管中において分離や沈降などが生じ
た。また、塗布乾燥後の活物質同士の結着性および集電
体の密着性が悪く、高温保存中や充放電を繰り返して使
用するうちに集電体からの活物質からの剥離、脱落が生
じ、放電容量の低下や負荷特性の悪化を促すといった問
題があった。
【０００４】
【発明の実施の形態】本発明の電池では、リチウムを吸
蔵、放出可能な負極材料、結着剤、増粘剤及び分散剤を
混練分散して負極ペーストを用いた負極板において、増
粘剤としてポリアクリル酸ソーダ、分散剤としてβ−ナ
フタリンスルホン酸ホルマリン縮合物のナトリウム塩を
用いるものである。この負極板を使用した電池は充放電
を繰り返しても、充放電容量の劣化や負荷特性の劣化を
抑えることができる。さらに好ましくは、前記増粘剤の
総量に対する前記分散剤の添加量の比率が０．０１〜５
重量％とするものである。
蔵、放出可能な負極材料、結着剤、増粘剤及び分散剤を
混練分散して負極ペーストを用いた負極板において、増
粘剤としてポリアクリル酸ソーダ、分散剤としてβ−ナ
フタリンスルホン酸ホルマリン縮合物のナトリウム塩を
用いるものである。この負極板を使用した電池は充放電
を繰り返しても、充放電容量の劣化や負荷特性の劣化を
抑えることができる。さらに好ましくは、前記増粘剤の
総量に対する前記分散剤の添加量の比率が０．０１〜５
重量％とするものである。
【０００５】
【実施例】以下、本発明の実施例を説明する。
【０００６】本実施例では、リチウムを吸蔵、放出可能
な負極材料として、鱗片状黒鉛粉末５０重量部、結着剤
としてスチレンブタジエンゴム５重量部、そして増粘剤
としてポリアクリル酸ソーダ１重量部、分散剤としてβ
−ナフタリンスルホン酸ホルマリン縮合物のナトリウム
塩をポリアクリル酸ソーダに対して１重量部添加した混
合粉１重量部に対して水９９重量部に溶解した水溶液２
３重量部とを混合分散して負極用ペーストを得た。得ら
れた負極用ペーストをダイコーターを用いて厚さ４０μ
ｍの銅箔からなる負極集電体の両面に塗布乾燥し、厚み
０．２ｍｍに圧延し、切断してシート状の負極板６を作
成した。
な負極材料として、鱗片状黒鉛粉末５０重量部、結着剤
としてスチレンブタジエンゴム５重量部、そして増粘剤
としてポリアクリル酸ソーダ１重量部、分散剤としてβ
−ナフタリンスルホン酸ホルマリン縮合物のナトリウム
塩をポリアクリル酸ソーダに対して１重量部添加した混
合粉１重量部に対して水９９重量部に溶解した水溶液２
３重量部とを混合分散して負極用ペーストを得た。得ら
れた負極用ペーストをダイコーターを用いて厚さ４０μ
ｍの銅箔からなる負極集電体の両面に塗布乾燥し、厚み
０．２ｍｍに圧延し、切断してシート状の負極板６を作
成した。
【０００７】正極板５の製造方法を説明する。先ず、正
極活物質としてＬｉＣｏＯ2粉末を５０重量部、導電材
としてアセチレンブラックを１．５重量部、結着剤とし
てＰＴＦＥ５０重量部水溶液を７重量部、そして、増粘
剤として本発明のポリアクリル酸ソーダ０．５重量部と
分散剤β−ナフタリンスルホン酸ホルマリン縮合物のナ
トリウム塩を増粘剤に対して１重量部添加した水溶液３
５重量部を配合し、混合分散して正極ペーストを得た。
極活物質としてＬｉＣｏＯ2粉末を５０重量部、導電材
としてアセチレンブラックを１．５重量部、結着剤とし
てＰＴＦＥ５０重量部水溶液を７重量部、そして、増粘
剤として本発明のポリアクリル酸ソーダ０．５重量部と
分散剤β−ナフタリンスルホン酸ホルマリン縮合物のナ
トリウム塩を増粘剤に対して１重量部添加した水溶液３
５重量部を配合し、混合分散して正極ペーストを得た。
【０００８】次に、この正極用ペーストを厚み２０μｍ
のアルミニウム箔にダイコーターを用いて片側の厚さを
１８０μｍに塗布して乾燥後、ＰＴＦＥの溶融温度であ
る２００から３００℃で正極板を加熱して、集電体と正
極合剤層の密着層を改良させる。この後、厚み０．１８
ｍｍに圧延し、切断して正極板を得た。正極板は２００
から３００℃で加熱される際にポリアクリル酸ソーダ及
びβ−ナフタリンスルホン酸ホルマリン縮合物のナトリ
ウム塩が燃焼、分解し、極板内の残量が微少なため、正
極用ペーストの増粘剤としてはポリアクリル酸ソーダ以
外にも、たとえばカルボキシルメチルセルロースのよう
な水溶性のものであればどんなものであってもかまわな
い。
のアルミニウム箔にダイコーターを用いて片側の厚さを
１８０μｍに塗布して乾燥後、ＰＴＦＥの溶融温度であ
る２００から３００℃で正極板を加熱して、集電体と正
極合剤層の密着層を改良させる。この後、厚み０．１８
ｍｍに圧延し、切断して正極板を得た。正極板は２００
から３００℃で加熱される際にポリアクリル酸ソーダ及
びβ−ナフタリンスルホン酸ホルマリン縮合物のナトリ
ウム塩が燃焼、分解し、極板内の残量が微少なため、正
極用ペーストの増粘剤としてはポリアクリル酸ソーダ以
外にも、たとえばカルボキシルメチルセルロースのよう
な水溶性のものであればどんなものであってもかまわな
い。
【０００９】電解液は、炭酸エチレン３０ｖｏｌ％と、
炭酸ジエチル５０ｖｏｌ％とプロピオン酸メチル２０ｖ
ｏｌ％との混合液にＬｉＰＦ6を１ｍｏｌ／ｌの濃度に
溶解したものからなり、電池ケース内に収容され、正、
負極の各材料内に含浸される。
炭酸ジエチル５０ｖｏｌ％とプロピオン酸メチル２０ｖ
ｏｌ％との混合液にＬｉＰＦ6を１ｍｏｌ／ｌの濃度に
溶解したものからなり、電池ケース内に収容され、正、
負極の各材料内に含浸される。
【００１０】本発明のリチウム二次電池の一実施形態は
図１に示すような円筒型リチウム二次電池で、前記本発
明の負極ペーストの製造法により得られた負極板６を用
いた極板群と、電解液と、これらを収容する電池ケース
からなる。極板群は、シート状の正極板５と、シート状
の前記負極板６と、正極板５と負極板６間を絶縁するシ
ート状のセパレータ７と、正極リード３と、負極リード
９と、上部絶縁板４と、下部絶縁板１０とからなる。正
極板５はアルミニウム箔の両面に塗着形成したものであ
る。セパレータ７は多孔質ポリプロピレンフィルムであ
り、これらが重ねられて渦巻き状に巻回されて、円筒型
の電池ケース内に収容されている。
図１に示すような円筒型リチウム二次電池で、前記本発
明の負極ペーストの製造法により得られた負極板６を用
いた極板群と、電解液と、これらを収容する電池ケース
からなる。極板群は、シート状の正極板５と、シート状
の前記負極板６と、正極板５と負極板６間を絶縁するシ
ート状のセパレータ７と、正極リード３と、負極リード
９と、上部絶縁板４と、下部絶縁板１０とからなる。正
極板５はアルミニウム箔の両面に塗着形成したものであ
る。セパレータ７は多孔質ポリプロピレンフィルムであ
り、これらが重ねられて渦巻き状に巻回されて、円筒型
の電池ケース内に収容されている。
【００１１】電池ケース８は、耐有機電解液性のステン
レス鋼板からなり、このケース８の上部開口部には封口
板１が配されるとともに封口板１とケース８との間を絶
縁する絶縁ガスケット２とからなる。
レス鋼板からなり、このケース８の上部開口部には封口
板１が配されるとともに封口板１とケース８との間を絶
縁する絶縁ガスケット２とからなる。
【００１２】前記負極ペーストを用いて本発明の負極板
を作製し、その表面状態を確認した。また、本発明の負
極板を用いて本発明の電池を作製し、そのサイクル特性
を確認した。
を作製し、その表面状態を確認した。また、本発明の負
極板を用いて本発明の電池を作製し、そのサイクル特性
を確認した。
【００１３】また、比較のため以下に示す負極板および
それを用いた電池を作成した。この際、以下に示す負極
の作製以外は実施例と同様にして電池を作製した。
それを用いた電池を作成した。この際、以下に示す負極
の作製以外は実施例と同様にして電池を作製した。
【００１４】（比較例１）負極の作製において、ナトリ
ウム塩を官能基としたカルボキシルメチルセルロースを
増粘剤とした以外は同じ製造方法で作成した負極板を比
較例１の負極板とし、これを用いた電池を比較例１の電
池とした。
ウム塩を官能基としたカルボキシルメチルセルロースを
増粘剤とした以外は同じ製造方法で作成した負極板を比
較例１の負極板とし、これを用いた電池を比較例１の電
池とした。
【００１５】（比較例２）ポリアクリル酸ソーダを増粘
剤とし、分散剤は添加しないこと以外は実施例と同じ製
造方法で作成した負極板を比較例２の負極板とし、これ
を用いた電池を比較例２の電池とした。
剤とし、分散剤は添加しないこと以外は実施例と同じ製
造方法で作成した負極板を比較例２の負極板とし、これ
を用いた電池を比較例２の電池とした。
【００１６】（比較例３）ポリアクリル酸ソーダを増粘
剤とし、分散剤としてβ−ナフタリンスルホン酸ホルマ
リン縮合物のナトリウム塩をポリアクリル酸ソーダに対
して７重量部添加し他は同じ製造方法で作成した負極板
を比較例３の負極板とし、これを用いた電池を比較例３
の電池とした。
剤とし、分散剤としてβ−ナフタリンスルホン酸ホルマ
リン縮合物のナトリウム塩をポリアクリル酸ソーダに対
して７重量部添加し他は同じ製造方法で作成した負極板
を比較例３の負極板とし、これを用いた電池を比較例３
の電池とした。
【００１７】（比較例４）ポリアクリル酸ソーダを増粘
剤とし、分散剤としてβ−ナフタリンスルホン酸ホルマ
リン縮合物のナトリウム塩をポリアクリル酸ソーダに対
して０．００５重量部添加し他は同じ製造方法で作成し
た負極板を比較例４の負極板とし、これを用いた電池を
比較例４の電池とした。
剤とし、分散剤としてβ−ナフタリンスルホン酸ホルマ
リン縮合物のナトリウム塩をポリアクリル酸ソーダに対
して０．００５重量部添加し他は同じ製造方法で作成し
た負極板を比較例４の負極板とし、これを用いた電池を
比較例４の電池とした。
【００１８】本発明の負極板および比較例１〜４の負極
板を下記に示すように評価した。負極板１０００ｃｍ２
の表面に存在する凝集塊およびピンホールの数を目視に
より計数し、（表１）に示した。
板を下記に示すように評価した。負極板１０００ｃｍ２
の表面に存在する凝集塊およびピンホールの数を目視に
より計数し、（表１）に示した。
【００１９】
【表１】
【００２０】（表１）の結果より、分散剤を添加せず、
増粘剤としてポリアクリル酸ソーダを添加するのみで
は、負極材料粒子や結着剤との濡れ性が十分でなく、分
散が不十分となり凝集塊が発生した。また、β−ナフタ
リンスルホン酸ホルマリン縮合物のナトリウム塩の添加
量についても、少なすぎると十分な分散性が得られず、
また過剰に添加すると、逆に再凝集を生じさせてたり、
ペーストが発泡しやすくなり、良好な負極板を得ること
が困難であった。
増粘剤としてポリアクリル酸ソーダを添加するのみで
は、負極材料粒子や結着剤との濡れ性が十分でなく、分
散が不十分となり凝集塊が発生した。また、β−ナフタ
リンスルホン酸ホルマリン縮合物のナトリウム塩の添加
量についても、少なすぎると十分な分散性が得られず、
また過剰に添加すると、逆に再凝集を生じさせてたり、
ペーストが発泡しやすくなり、良好な負極板を得ること
が困難であった。
【００２１】本発明と比較の電池の充放電サイクル特性
を図２に示す。
を図２に示す。
【００２２】このとき、充電は５００ｍＡの定電流で行
い、４．１Ｖになった時点で４．１Ｖの定電圧充電に切
り換え、合計２時間充電を行った。放電は、２０℃中で
７２０ｍＡで行い、放電電位が３．０Ｖになった時点で
放電を終了し次の充電を開始した。図２より本発明の電
池は比較例の電池と比較して、充放電を繰り返しても容
量の劣化が少なくサイクル特性にすぐれていることがわ
かった。
い、４．１Ｖになった時点で４．１Ｖの定電圧充電に切
り換え、合計２時間充電を行った。放電は、２０℃中で
７２０ｍＡで行い、放電電位が３．０Ｖになった時点で
放電を終了し次の充電を開始した。図２より本発明の電
池は比較例の電池と比較して、充放電を繰り返しても容
量の劣化が少なくサイクル特性にすぐれていることがわ
かった。
【００２３】これは本発明の電池は負極中の増粘剤であ
るポリアクリル酸ソーダの電解液や反応による自己劣化
が少なくなり、また、β−ナフタリンスルホン酸ホルマ
リン縮合物のナトリウム塩により、負極材料、結着剤と
の分散性が向上し、集電体との密着性が改良されたため
に、充放電での合剤の膨張収縮によっても集電体からは
がれにくくなったことが原因と考えられる。
るポリアクリル酸ソーダの電解液や反応による自己劣化
が少なくなり、また、β−ナフタリンスルホン酸ホルマ
リン縮合物のナトリウム塩により、負極材料、結着剤と
の分散性が向上し、集電体との密着性が改良されたため
に、充放電での合剤の膨張収縮によっても集電体からは
がれにくくなったことが原因と考えられる。
【００２４】また、これらの電池を充電状態で６０℃中
で２０日間保存し、その後常温において数回充放電を行
った後、７２０ｍＡで放電を行い電圧が３．０Ｖに達す
るまでの容量を求め、その保存前の容量に対する割合を
（表２）に示した。
で２０日間保存し、その後常温において数回充放電を行
った後、７２０ｍＡで放電を行い電圧が３．０Ｖに達す
るまでの容量を求め、その保存前の容量に対する割合を
（表２）に示した。
【００２５】
【表２】
【００２６】（表２）に示すとおり高温保存においても
本発明の電池は容量劣化が少なくなることが明らかとな
った。
本発明の電池は容量劣化が少なくなることが明らかとな
った。
【００２７】
【発明の効果】以上のように、本発明では負極ペースト
に、増粘剤としてポリアクリル酸ソーダ、分散剤として
β−ナフタリンスルホン酸ホルマリン縮合物を加えた負
極板を電池に用いているので、充放電を繰り返しても、
充放電容量の劣化や負荷特性の劣化を抑えることができ
る。また、高温下に長期放置するような厳しい条件下に
おいても、充放電容量の劣化や負荷特性の劣化を抑える
ことができる。また、負極ペーストと集電体との密着性
も向上するために、電池組立工程中におけるペースト層
のはがれがなくなり、作業性を改善することができる。
に、増粘剤としてポリアクリル酸ソーダ、分散剤として
β−ナフタリンスルホン酸ホルマリン縮合物を加えた負
極板を電池に用いているので、充放電を繰り返しても、
充放電容量の劣化や負荷特性の劣化を抑えることができ
る。また、高温下に長期放置するような厳しい条件下に
おいても、充放電容量の劣化や負荷特性の劣化を抑える
ことができる。また、負極ペーストと集電体との密着性
も向上するために、電池組立工程中におけるペースト層
のはがれがなくなり、作業性を改善することができる。
【図１】本発明のリチウム二次電池の縦断面図
【図２】本発明と比較例１〜４の電池のサイクル特性を
示す図
示す図
１ 封口板 ２ 絶縁ガスケット ３ 正極リード ４ 上部絶縁板 ５ 正極板 ６ 負極板 ７ セパレータ ８ ケース ９ 負極リード １０ 下部絶縁板
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 渡邊 庄一郎 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 5H003 AA03 AA04 BA00 BA03 BB01 BB11 BB12 BD04 5H014 AA02 BB06 BB08 EE01 HH01 5H029 AJ05 AJ14 AK03 AL06 AL07 AM03 AM05 AM07 BJ02 BJ14 CJ08 CJ22 DJ08 EJ12 HJ01
Claims (3)
- 【請求項１】 リチウムを吸蔵、放出可能な負極材料、
結着剤、増粘剤及び分散剤を混練分散することによって
得られる負極ペーストを、集電体上に塗着してなる負極
板を備えるリチウム二次電池であり、前記増粘剤がポリ
アクリル酸ソーダで、前記分散剤がβ−ナフタリンスル
ホン酸ホルマリン縮合物のナトリウム塩であるリチウム
二次電池。 - 【請求項２】 増粘剤の総量に対する分散剤の添加量の
比率が０．０１〜５重量％である請求項１記載のリチウ
ム二次電池。 - 【請求項３】 リチウムを吸蔵、放出可能な材料、結着
剤、ポリアクリル酸ソーダからなる増粘剤、およびβ−
ナフタリンスルホン酸ホルマリン縮合物のナトリウム塩
からなる分散剤を混練して得られるペーストを、集電体
上に塗着して極板を作製するリチウム二次電池用極板の
製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11056504A JP2000251880A (ja) | 1999-03-04 | 1999-03-04 | リチウム二次電池及びその極板の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11056504A JP2000251880A (ja) | 1999-03-04 | 1999-03-04 | リチウム二次電池及びその極板の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000251880A true JP2000251880A (ja) | 2000-09-14 |
Family
ID=13028962
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11056504A Pending JP2000251880A (ja) | 1999-03-04 | 1999-03-04 | リチウム二次電池及びその極板の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000251880A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100431459B1 (ko) * | 2002-01-11 | 2004-05-12 | 주식회사 엘지화학 | 리튬 2차 전지용 음극 조성물 및 이를 포함하는 리튬 2차전지 |
| JP2009278004A (ja) * | 2008-05-16 | 2009-11-26 | Nippon Zeon Co Ltd | 電気二重層キャパシタ用電極および電気二重層キャパシタ |
| CN117832514A (zh) * | 2024-03-06 | 2024-04-05 | 中国科学技术大学 | 涂碳铝箔集流体及其应用 |
-
1999
- 1999-03-04 JP JP11056504A patent/JP2000251880A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100431459B1 (ko) * | 2002-01-11 | 2004-05-12 | 주식회사 엘지화학 | 리튬 2차 전지용 음극 조성물 및 이를 포함하는 리튬 2차전지 |
| JP2009278004A (ja) * | 2008-05-16 | 2009-11-26 | Nippon Zeon Co Ltd | 電気二重層キャパシタ用電極および電気二重層キャパシタ |
| CN117832514A (zh) * | 2024-03-06 | 2024-04-05 | 中国科学技术大学 | 涂碳铝箔集流体及其应用 |
| CN117832514B (zh) * | 2024-03-06 | 2024-06-07 | 中国科学技术大学 | 涂碳铝箔集流体及其应用 |
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