JP2000315507A - 固体高分子型燃料電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】コンパクトで出力密度の大きな固体高分子型燃
料電池およびそのシステムを簡便な手法により提供す
る。 【解決手段】イオン伝導性を有する電解質膜と、該電解
質膜の表裏面に密着配置された電極と、該電極の片面に
配置されガスを導く電極拡散層と、ガスを導くリブを有
し隣り合う電池に供給されるガスの混合を防ぎ、電極面
内の集電や電池厚さ方向の導通を確保し、単電池の外殻
を形成するアノードセパレータおよびカソードセパレー
タを有する固体高分子型燃料電池であって、アノードセ
パレータリブ面とカソードセパレータリブ面とを電池厚
さ方向に投影して得られる電池リブ面積Ｒと電極有効面
積Ｅとが、Ｒ≧０.８５Ｅを満足するよう構成したセパ
レータを用いたことを特徴とする固体高分子型燃料電
池。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、燃料および酸化剤
から電気化学反応を利用しエネルギーを取り出す固体高
分子型燃料電池に関する。

【０００２】

【従来の技術】固体高分子型燃料電池は、電解質膜と触
媒、並びに、外部から供給された反応種が接する反応界
面で生ずる電気的エネルギーを取り出すものである。従
って、反応界面をできるだけ大きくして、大きな電流を
取り出すことが電池容量を大きくできる。

【０００３】しかし、電池の大きさは、反応界面の幾何
学面積の物理的な制限からは限られてくる。そのためコ
ンパクトで高性能な電池を得るためには、単位面積当た
りの出力密度を増加させる必要がある。こうした電池で
は、電池本体容積を相対的に小さく設計できるため、電
池作製に要する材料コストの低減が可能となる。

【０００４】さらに、固体高分子型燃料電池の有力な用
途と考えられている車載用電源としては、電池のコンパ
クト化により生じた空間を、居住空間やクラッシャブル
ゾーンの拡大に割り当てることも可能になる。

【０００５】従って、電池の出力密度の向上は、実用化
に際しての重要な技術課題と位置付けられる。こうした
固体高分子型燃料電池としては、熱圧着工程を工夫し、
触媒を電解質膜中に三次元的に食い込ませたもの（特開
平９−６３６２２号公報）や、電極中の反応界面を増大
させたもの（特開平７−２９６８１８号公報）が提案さ
れている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかし、上記従来技術
では、触媒と電解質膜の一体化工程が複雑になり、製造
コストが高くなると云った問題や、電池内での電解質膜
の締め付け力の不足や、電池運転に伴う湿潤／乾燥条件
のサイクリングにより、性能低下が顕著になると云った
問題が生じていた。そのため製作が簡便で、コストアッ
プを伴わない高性能固体高分子型燃料電池が望まれてい
た。

【０００７】本発明の目的は、コンパクトで出力密度の
大きな固体高分子型燃料電池を簡便な手法により提供す
ることにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】〔１〕 イオン伝導性を
有する電解質膜と、該電解質膜の表裏面に密着配置され
た電極と、該電極の片面に配置されガスを導く電極拡散
層と、ガスを導くリブを有し隣り合う電池に供給される
ガスの混合を防ぎ、電極面内の集電や電池厚さ方向の導
通を確保し、単電池の外殻を形成するアノードセパレー
タおよびカソードセパレータを有する固体高分子型燃料
電池であって、アノードセパレータリブ面とカソードセ
パレータリブ面とを電池厚さ方向に投影して得られる電
池リブ面積Ｒと電極有効面積Ｅとが、Ｒ≧０.８５Ｅを
満足するよう構成したセパレータを用いたことを特徴と
する固体高分子型燃料電池。

【０００９】〔２〕 アノードセパレータのリブ幅をＡ
ｒ、リブピッチをＡｐ、並びに、カソードセパレータの
リブ幅をＣｒ、リブピッチをＣｐとしたとき、Ａｒ＞Ｃ
ｒ、かつ、Ａｐ＜Ｃｐを満足するよう構成したセパレー
タを用いた前記の固体高分子型燃料電池。

【００１０】

【発明の実施の形態】以下、本発明について、従来技術
を参酌しながら説明する。従来、貴金属系の触媒（電
極）と電解質膜を接合する手法としては、１００℃以上
の高温で、数十ｋｇ／ｃｍ²以上の締め付け圧力で接合
するホットプレス法が一般的であった。

【００１１】しかし、ホットプレス法は電解質膜に与え
る熱的ダメージと低生産性のため、近年では印刷・塗布
による電極電解質膜一体化手法に代わりつゝある。この
場合、電極と一体化された電解質膜（以下、一体化電極
と云う）の両面に、ガスを有効に供給する電極拡散層を
積層する形式となる。

【００１２】電池は、反応ガスのセル外漏洩防止、電池
部材の接触抵抗低減のため、ある程度の締め付け圧力を
必要とする。また、セパレータには外部から導入された
反応ガスを電極面内に供給するための溝が形成されてお
り、溝と溝の間の凸状突起（以下、リブと云う）の先端
平面部で、電極拡散層および電極電解質膜に加えられる
締め付け圧力を伝達している。

【００１３】接触抵抗を低減させるためには、電池を均
一に締め付ける必要があり、そのためにはリブの幅を上
記の溝に対し相対的に広く形成し、リブ面積を増大させ
るのが有効である。しかし、溝の幅が細くなると、電極
内の電気化学反応点にガスをスムーズに供給できなかっ
たり、供給ガスに高圧力が必要となり、その構造が複雑
になり、高コスト化につながると云う問題が生ずる。従
って、一般的にはこれらの条件をバランスさせた形状の
セパレータが設計されている。

【００１４】しかし、電池部材の締め付け圧力の均一化
については、固体高分子型燃料電池の一セルを形成する
アノードセパレータおよびカソードセパレータを、発電
状態に組み合わせた状態を前提に論議されることは極め
て少なかった。

【００１５】図２のＡに示されるとおり、一体化電極４
および電極拡散層３，５において、アノードセパレータ
１およびカソードセパレータ２の溝同士で締め付けられ
る部分Ａには、その圧力がほとんど加わらない。そのた
め抵抗成分が大きく、電気化学反応に対しＡ部はほとん
ど預かることができない可能性があった。

【００１６】また、図３は、リブ幅とリブ溝がほぼ等し
く、かつ、アノードセパレータとカソードセパレータを
電解質膜を挟んで対称に設計した単電池において、アノ
ードセパレータリブ面とカソードセパレータリブ面を、
電池厚さ方向に投影したときにできるアノードセパレー
タリブとカソードセパレータリブの積層時投影面７の面
積を、電極有効面積６と共に示した図である。

【００１７】この図３の例から分かるように、電極有効
面積６の約５０％は、アノードセパレータリブ面とカソ
ードセパレータリブ面とは互いに対向していないのであ
る。

【００１８】しかし、図１に示したように、少なくとも
両セパレータ１，２の溝同士が対向する部分を無くす、
即ち、一体化電極４および電極拡散層３，５の各部分が
相手側のセパレータのリブ部分に対面するセパレータ構
造とすることで、その締め付け圧力を、ある程度確保で
きるためその接触抵抗が減少し、電気化学反応に寄与さ
せることができる。その結果、電池性能を向上できるこ
とを本発明者らは見出したのである。

【００１９】図４は、上記構造のセパレータを組み合わ
せたときのアノードセパレータリブとカソードセパレー
タリブの積層時投影面７を、電池厚さ方向に投影した場
合にできる面積を電極有効面積６と共に示した図であ
る。

【００２０】この場合、一体化電極・電極拡散層構造体
のどの任意部分においてもアノードセパレータもしくは
カソードセパレータのリブ部分の少なくとも一方と対向
している。即ち、図３で見られる空白部が図４では全く
存在しないのである。

【００２１】上記を踏まえ、さらにリブやリブ溝の幅を
変化させ、電池性能について検討を行った結果、電極拡
散層とアノードセパレータリブおよびカソードセパレー
タリブの接触面を、電池厚さ方向に投影して得られる電
池リブ面積Ｒと、電極有効面積Ｅとが、Ｒ≧０.８５Ｅ
を満たすセパレータとし、アノードセパレータのリブ幅
をＡｒ、リブピッチをＡｐ、カソードセパレータのリブ
幅をＣｒ、リブピッチをＣｐとするとき、Ａｒ＞Ｃｒ、
かつ、Ａｐ＜Ｃｐを満たすセパレータを用いることで、
固体高分子型燃料電池の単位面積当りの出力密度を向上
できることが分かった。

【００２２】次に、本発明を更に詳細に説明するため実
施例と比較例を示す。

【００２３】〔実施例 １〕一辺の長さがａの正方形を
した電極に対し、リブ幅１.２５ａ／５０、リブ溝０.７
５ａ／５０のアノードセパレータＡ１を作製した。その
形状を図５に示す。

【００２４】また、リブ幅ａ／５０、リブ溝ａ／５０の
カソードセパレータＣ１を作製した。その形状を図６に
示す。

【００２５】また、両セパレータは、最外側のリブおよ
びリブ溝の幅を調節することで発電状態に組み立てた場
合に、アノードセパレータのリブ溝部分にカソードセパ
レータのリブが対面する構造とした。

【００２６】一体化電極４とアノード側電極拡散層５、
カソード側電極拡散層３とアノードセパレータ２および
カソードセパレータ１をそれぞれ積層し、試験用単電池
Ｊ１を組み立てた。その断面図を図１に示す。

【００２７】この単電池を８０℃の恒温槽に入れ、バブ
ラーを介して加湿した水素および空気をそれぞれ利用率
０.７相当量および０.４相当量で供給し、発電試験を行
った。

【００２８】〔実施例 ２〕セパレータの最外側のリブ
あるいはリブ溝の幅のみを調節し、アノードセパレータ
およびカソードセパレータを発電状態に組み立てたと
き、アノードセパレータリブ面およびカソードセパレー
タリブ面を、図７に示すように電池厚さ方向に投影して
得られる電池リブ面積Ｒ２と電極有効面積Ｅとが、Ｒ２
＝０.８５ＥとなるアノードセパレータＡ２およびカソ
ードセパレータＣ２を作製した。

【００２９】一体化電極４とアノード側電極拡散層５、
カソード側電極拡散層３とアノードセパレータＡ２およ
びカソードセパレータＣ２を、それぞれ積層し、試験用
単電池Ｊ２を組み立てた。その断面図を図８に示す。

【００３０】この単電池を８０℃の恒温槽に入れ、バブ
ラーを介して加湿した水素および空気を、それぞれ利用
率０.７相当量および０.４で供給し、発電試験を行っ
た。

【００３１】〔実施例 ３〕実施例１で用いたカソード
セパレータＣ１と同じ構造のアノードセパレータＡ３、
同じく、アノードセパレータＡ１と同じ構造のカソード
セパレータＣ３を作製した。

【００３２】なお、本実施例において、発電状態に組み
立てたときの電池リブ投影面積と電極有効面積の比は実
施例１と同じである。一体化電極４とアノード側電極拡
散層５、カソード側電極拡散層３と、アノードセパレー
タＡ３およびカソードセパレータＣ３をそれぞれ積層
し、試験用単電池Ｊ３を作製した。その断面図を図９に
示す。

【００３３】この試験用単電池Ｊ３を８０℃の恒温槽に
入れ、バブラーを介して加湿した水素および空気を、そ
れぞれ利用率０.７相当量および０.４相当量で供給し、
発電試験を行った。

【００３４】〔実施例 ４〕実施例１で用いたアノード
セパレータＡ１と、リブおよびリブ溝の幅をＡ１と同じ
で、かつ、電池厚さ方向に投影して得られる電池リブ面
積Ｒ４と電極有効面積Ｅの比が、Ｒ４＝Ｅとなるよう、
セパレータの最も外側のリブあるいはリブ溝の幅のみを
調節したカソードセパレータＣ４を作製した。

【００３５】この発電状態に組み立てたときの電池リブ
投影面積と電極有効面積の比は実施例１と同じである。

【００３６】Ａ１およびＣ４を用いその断面が図１０に
示した試験用単電池Ｊ４を作製し、８０℃の恒温槽に入
れ、バブラーを介して加湿した水素および空気を、それ
ぞれ利用率０.７相当量および０.４相当量で供給し、発
電試験を行った。

【００３７】〔比較例 １〕一辺の長さがａの正方形を
した電極に対し、リブ幅１.２５ａ／５０、リブ溝０.７
５ａ／５０のアノードセパレータＡ１１を作製した。

【００３８】また、リブ幅ａ／５０、リブ溝ａ／５０の
カソードセパレータＣ１１を作製した。

【００３９】各セパレータは、最外側のリブおよびリブ
溝の幅を調節することにより、発電状態に組み立てた場
合のアノードセパレータのリブ部分にカソードセパレー
タのリブが面する構造とした。その場合の電池リブ投影
面積は、アノードセパレータのリブ投影面積に等しい。

【００４０】一体化電極４とアノード側電極拡散層５、
カソード側電極拡散層３とアノードセパレータおよびカ
ソードセパレータをそれぞれ積層し、試験用単電池Ｈ１
を作製した。その断面図を図１１に示す。

【００４１】この単電池Ｈ１を８０℃の恒温槽に入れ、
バブラーを介して加湿した水素および空気を，それぞれ
利用率０.７相当量および０.４相当量で供給し、発電試
験を行った。

【００４２】〔比較例 ２〕一辺の長さがａの正方形を
した電極に対し、リブ幅ａ／５０、リブ溝ａ／５０のア
ノードセパレータＡ１２を作製した。

【００４３】また、リブ幅、リブ溝共にＡ１２に等しい
カソードセパレータＣ１２を作製した。

【００４４】各セパレータは最外側のリブおよびリブ溝
の幅を調節することにより、発電状態に組み立てた場合
にアノードセパレータのリブ部分にカソードセパレータ
のリブが面する構造としている。アノードセパレータの
リブ投影面積はカソードセパレータのリブ投影面積と等
しく、さらに両者は電池リブ投影面積に等しくなる。

【００４５】一体化電極４とアノード側電極拡散層５、
カソード側電極拡散層３とアノードセパレータおよびカ
ソードセパレータをそれぞれ積層し試験用単電池Ｈ２を
組み立てた。その断面図を図２に示す。

【００４６】この単電池Ｈ２を８０℃の恒温槽に入れ、
バブラーを介して加湿した水素および空気を，それぞれ
利用率０.７相当量および０.４相当量で供給し、発電試
験を行った。

【００４７】図１２に実施例１、実施例２、および、比
較例１の各試験用電池の電流密度とセル電圧の関係を示
す。

【００４８】これらの電池に用いたセパレータは、アノ
ードリブおよびカソードリブのリブ溝の幅がどれも共通
し、組み立てた場合にリブ同士の相対位置関係が異なる
ものである。

【００４９】図１２からは、各直線の傾きはセル抵抗に
関係があり、一般的に抵抗が大きい電池は直線の傾きが
大きいと云う傾向がある。つまり比較例１よりも実施例
１，２の方かセル抵抗が小さく、高性能を示すことが分
かった。特に、実施例１のものは最も性能が優れてい
た。

【００５０】図１３は、実施例１、実施例２、および、
比較例１の発電状態に組み立てた場合の電池リブ投影面
積の電極有効面積に対する比と、図１２における電流密
度１Ａ／ｃｍ²時のセル電圧との関係を示すグラフであ
る。参照のため、比較例２の結果も示した。

【００５１】図１３の結果より、同じ構造のセパレータ
を用いても発電状態に組み立てた場合の電池リブ投影面
積の電極有効面積に対する比が８５％以上で高性能とな
り、比較例２に代表される従来性能をはるかに凌ぐこと
が分かった。

【００５２】図１４は発電状態に組み立てた場合の電池
リブ投影面積の電極有効面積に対する比が、全て１であ
る実施例１、実施例３、実施例４の電流密度１Ａ／ｃｍ
²時のセル電圧を示す図である。

【００５３】各セパレータのリブおよびリブピッチは、
実施例１がＡｒ＞Ｃｒ、かつ、Ａｐ＜Ｃｐ、実施例３が
Ａｒ＜Ｃｒ、かつ、Ａｐ＞Ｃｐ、実施例４がＡｒ＝Ｃ
ｒ、かつ、Ａｐ＝Ｃｐであると云う特徴を持つ。

【００５４】ここでＡｒ：アノードセパレータリブ幅、
Ａｐ：アノードセパレータリブピッチ、Ｃｒ：カソード
セパレータリブ幅、Ｃｐ：カソードセパレータリブ幅を
それぞれ表す。

【００５５】図１３からは、実施例１が最も高性能なこ
とが分かった。この理由としては、水素よりもガス拡散
性の悪い酸素（空気）を、セパレータリブピッチを拡大
することによって、より直接的に電極中の反応活性点に
送り込むことができるためと考える。即ち、セパレータ
のリブは、Ａｒ＞Ｃｒ、かつ、Ａｐ＜Ｃｐなる構造がよ
り好ましいと云うことができる。

【００５６】

【発明の効果】本発明によれば、コンパクトで出力密度
の大きな固体高分子型燃料電池を簡便な手法で作製する
ことができる。

【００５７】一体化電極および電極拡散層の各任意部分
が片方のセパレータの溝部分に相対していても、対向す
る他方がリブ部分に面するようなセパレータ配置構造と
することで、締め付け圧力が電極面の任意の点で確保さ
れるために接触抵抗が減少し、電池の電気化学反応に寄
与する電極面積が増大し、電池性能を向上することがで
きる。

【図面の簡単な説明】

【図１】試験用単電池Ｊ１の断面図である。

【図２】試験用単電池Ｈ２の断面図である。

【図３】試験用単電池Ｈ２のアノード側リブ面とカソー
ド側リブ面を電池厚さ方向に投影したときにできる面積
を電極有効面積と共に示した図である。

【図４】試験用単電池Ｊ１のアノード側リブ面とカソー
ド側リブ面を電池厚さ方向に投影した場合にできる面積
を電極有効面積と共に示した図である。

【図５】アノードセパレータＡ１の平面図である。

【図６】カソードセパレータＣ１の平面図である。

【図７】試験用単電池Ｊ２のアノード側リブ面とカソー
ド側リブ面を電池厚さ方向に投影したときにできる面積
を電極有効面積と共に示した図である。

【図８】試験用単電池Ｊ２の断面図である。

【図９】試験用単電池Ｊ３の断面図である。

【図１０】試験用単電池Ｊ４の断面図である。

【図１１】試験用単電池Ｈ１の断面図である。

【図１２】実施例１，２、比較例１，２の電池の電流密
度とセル電圧の関係を示す図である。

【図１３】単電池とした場合の厚さ方向へのリブ投影面
積の電極有効面積に対する比とセル電圧の関係を示す図
である。

【図１４】単電池状態のアノードセパレータリブ面とカ
ソードセパレータリブ面とを厚さ方向へ投影したときの
面積と電極有効面積の比が１であるときのリブおよびリ
ブピッチとセル性能の関係を示す図である。

【符号の説明】

１…カソードセパレータ、２…アノードセパレータ、３
…カソード側電極拡散層、４…一体化電極、５…アノー
ド側電極拡散層、６…一辺ａの電極有効面積、７…アノ
ードセパレータリブとカソードセパレータリブの積層時
投影面、８…カソードガス入口マニホールド、９…アノ
ードガスマニホールド、１０…冷却水マニホールド、１
１…カソードセパレータリブ、１２…カソードガス出口
マニホールド、１３…カソードガスマニホールド、１４
…アノードガス入口マニホールド、１５…アノードセパ
レータリブ、１６…アノードガス出口マニホールド、Ａ
…リブ溝が対向したリブによる締め付け圧力が伝わらな
い部分。

【手続補正書】

【提出日】平成１２年３月１６日（２０００．３．１
６）

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】特許請求の範囲

【補正方法】変更

【補正内容】

【特許請求の範囲】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 今橋 甚一 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 加茂 友一 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 Ｆターム(参考） 5H026 AA06 CC03 HH00 HH02 HH03

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 イオン伝導性を有する電解質膜と、該電
   解質膜の表裏面に密着配置された電極と、該電極の片面
   に配置されガスを導く電極拡散層と、ガスを導くリブを
   有し隣り合う電池に供給されるガスの混合を防ぎ、電極
   面内の集電や電池厚さ方向の導通を確保し、単電池の外
   殻を形成するアノードセパレータおよびカソードセパレ
   ータを有する固体高分子型燃料電池であって、 アノードセパレータリブ面とカソードセパレータリブ面
   とを電池厚さ方向に投影して得られる電池リブ面積Ｒと
   電極有効面積Ｅとが、Ｒ≧０.８５Ｅを満足するよう構
   成したセパレータを用いたことを特徴とする固体高分子
   型燃料電池。
2. 【請求項２】 アノードセパレータのリブ幅をＡｒ、リ
   ブピッチをＡｐ、並びに、カソードセパレータのリブ幅
   をＣｒ、リブピッチをＣｐとしたとき、Ａｒ＞Ｃｒ、か
   つ、Ａｐ＜Ｃｐを満足するよう構成したセパレータを用
   いた請求項１に記載の固体高分子型燃料電池。