JP2000344978A - プロピレン系樹脂組成物及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】高剛性、高衝撃性、高流動性、および良外観に
すぐれたプロピレン系樹脂組成物およびその製造法を提
供する。 【解決手段】特定の性状を有する二つのプロピレン重合
体１００重量部に特定のエラストマー０〜５０重量部、
および無機充填材０〜５０重量部からなるプロピレン系
樹脂組成物であり、一種または二種類以上のプロピレン
重合体群からなる二つの重合体群を溶融混練する際に、
ベースポリマーを形成するプロピレン単独重合部と分散
相を形成するプロピレン非晶部の粘度差が小さい場合に
は他方の重合体群を溶融混練した後に直接、添加して溶
融混練し、粘度差が大きい場合にはそれぞれの重合体群
ごとに溶融混練をした後、それらをさらに溶融混練する
製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、プロピレン系樹脂
組成物及びその製造方法に関する。詳しくは、特定の二
群のプロピレン重合体群からなるプロピレン系樹脂組成
物、並びに該樹脂組成物、エラストマーおよび無機充填
材からなるプロピレン系樹脂組成物及びその製造方法に
関する。

【０００２】

【従来技術】自動車部品、家電部品、住宅設備部品等関
連の分野では、高剛性、高衝撃、高流動でかつ外観にす
ぐれる高性能のポリプロピレンが求められてきた。しか
し、このような高性能化ニーズに対して、特性の異なる
二種以上のプロピレン系樹脂をブレンドして樹脂組成物
を得る方法を用いても均一性を確保することが困難で、
そのために耐衝撃性が低下したり、外観が不良になった
りして高度に物性バランスをとることが困難であった。

【０００３】また、連続重合装置でつくるプロピレン−
エチレンブロック共重合体（特開平５−１９４６８５号
公報）が提案されているが、ブツ（フィッシュアイ）と
呼ばれ不良部分が生じやすく、良外観のものを得ること
は困難である。さらに、ブツ（フィッシュアイ）の発生
を防ぐために、凝集体に高い剪断応力を与え、減少させ
る方法（特開平６−３３９９２０号公報、特開平９−１
７６２３０号公報）も提案されているが、樹脂の劣化を
招き、物性の低下をもたらし、好ましくない。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、高剛性、高
衝撃性、高流動性、および良外観にすぐれたプロピレン
系樹脂組成物およびその製造方法を提供することを目的
とする。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
について鋭意検討した結果、二種類以上のプロピレン系
重合体を溶融混練する際に、溶融混練後に、連続相を形
成するプロピレン単独重合部と、分散相を形成する非晶
部（より厳密にはエチレン−プロピレン共重合部）の粘
度差が小さい方がブツの発生が少ないこと、さらには、
それらの粘度差が大きい場合にはそれぞれの重合体ごと
に溶融混練をした後、それらを合せてさらに溶融混練す
る方法が有効であることを見いだし、この知見に基づい
て本発明を完成した。本発明の要旨は以下の通りであ
る。 〔１〕 （Ａ）下記（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分か
らなるプロピレン系樹脂組成物。 （Ａ−１）：下記（ａ１）〜（ａ５）の性状を有するプ
ロピレン単独重合体及び／又はプロピレン−エチレンブ
ロック共重合体６０〜８０質量％ （ａ１）キシレン不溶成分量が９０〜１００質量％であ
る （ａ２）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも不
溶な成分の立体規則性指標が９６．５％以上である （ａ３）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも不
溶な成分の極限粘度〔η〕_1-Cが０．６〜１．１ｄｌ／
ｇである （ａ４）（Ａ−１）成分がプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体を含有する場合には、キシレン可溶成分中の
エチレン量が１５〜４５質量％である （ａ５）（Ａ−１）成分がプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体を含有する場合には、キシレンに可溶な成分
の極限粘度〔η〕_1-Aが２．５〜５．０ｄｌ／ｇであ
り、且つ〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜６．５である （Ａ−２）：下記（ａ’１）〜（ａ’５）の性状を有す
るプロピレン−エチレンブロック共重合体４０〜２０質
量％ （ａ’１）キシレン不溶部量が７０〜９０質量部である （ａ’２）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも
不溶な成分の立体規則性指標が９６．５％以上である （ａ’３）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも
不溶な成分の極限粘度〔η〕_2-Cが１．１〜１．８ｄｌ
／ｇである （ａ’４）キシレン可溶成分中のエチレン量が１５〜４
５質量％である （ａ’５）キシレンに可溶な成分の極限粘度〔η〕_2-A
が６．０〜１０．０ｄｌ／ｇであり、且つ４．０＜
〔η〕_2-A／〔η〕_2-C＜６．５である 〔２〕 （Ａ−１）成分が、プロピレン単独重合体、又
はプロピレン−エチレンブロック共重合体であって、プ
ロピレン−エチレンブロック共重合体を含有する場合
は、〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜４．０の性状を有する上記
〔１〕に記載のプロピレン系樹脂組成物。

【０００６】〔３〕 （Ａ−１）成分が、プロピレン−
エチレンブロック共重合体を含有し、４．０≦〔η〕
_1-A／〔η〕_1-C＜６．５の性状を有する上記〔１〕に記
載のプロピレン系樹脂組成物。

【０００７】〔４〕 Ｌ／Ｄが２０〜６０である同方向
回転二軸押出機を用い、（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成
分を同時に溶融混練して得られる上記〔１〕〜〔３〕の
いずれかに記載のプロピレン系樹脂組成物。

【０００８】〔５〕 Ｌ／Ｄが２０〜６０である同方向
回転二軸押出機を用い、（Ａ−２）成分を予め溶融混練
し、次いでこれに（Ａ−１）成分を加えて溶融混練して
得られる上記〔２〕に記載のプロピレン系樹脂組成物。

【０００９】〔６〕 （Ａ−２）成分をトップフィード
し、（Ａ−１）成分をサイドフィードして得られる上記
〔５〕に記載のプロピレン系樹脂組成物。 〔７〕 Ｌ／Ｄが２０〜６０である同方向回転二軸押出
機を用い、（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分をそれぞれ
別個に溶融混練して、造粒し、次いでそれらを合わせて
溶融混練して得られる上記〔３〕に記載のプロピレン系
樹脂組成物。

【００１０】〔８〕 （Ａ）上記〔１〕〜〔７〕のいず
れかに記載のプロピレン系樹脂組成物１００質量部と、
下記（Ｂ）成分からなるエラストマー５０質量部以下
（ただし、０は含まない）、及び／又は（Ｃ）無機充填
材５０質量部以下（ただし、０は含まない）とからなる
プロピレン系樹脂組成物。 （Ｂ）：下記（Ｂ−１）成分及び／又は（Ｂ−２）成分
からなるエラストマー （Ｂ−１）：下記（ｂ１）、（ｂ２）の性状を有するエ
チレン−α−オレフィン系エラストマー （ｂ１）α−オレフィン量が１０〜４０モル％である （ｂ２）極限粘度〔η〕が０．９〜２．５ｄｌ／ｇであ
る （Ｂ−２）：下記（ｂ’１）、（ｂ’２）の性状を有す
るスチレン系エラストマー （ｂ’１）スチレン量が１２〜５０質量％である （ｂ’２）極限粘度〔η〕が０．１〜２．０ｄｌ／ｇで
ある

【００１１】

〔９〕 （Ａ）上記〔１〕〜〔７〕のいず
れかに記載のプロピレン系樹脂組成物１００質量部と、
下記（Ｂ）成分からなるエラストマー５０質量部以下
（ただし、０は含まない）、及び／又は（Ｃ）無機充填
材５０質量部以下（ただし、０は含まない）を、Ｌ／Ｄ
が２０〜６０である同方向回転二軸押出機、又はタンデ
ム型混練機を用いて、溶融混練するプロピレン系樹脂組
成物の製造方法。 （Ｂ）：下記（Ｂ−１）成分及び／又は（Ｂ−２）成分
からなるエラストマー （Ｂ−１）：下記（ｂ１）、（ｂ２）の性状を有するエ
チレン−α−オレフィン系エラストマー （ｂ１）α−オレフィン量が１０〜４０モル％である （ｂ２）極限粘度〔η〕が０．９〜２．５ｄｌ／ｇであ
る （Ｂ−２）：下記（ｂ’１）、（ｂ’２）の性状を有す
るスチレン系エラストマー （ｂ’１）スチレン量が１２〜５０質量％である （ｂ’２）極限粘度〔η〕が０．１〜２．０ｄｌ／ｇで
ある

【００１２】〔１０〕（Ａ−２）成分を、予めＬ／Ｄが
２０〜６０である同方向回転二軸押出機を用いて溶融混
練して、造粒し、次いでこれに、プロピレン単独重合
体、又はプロピレン−エチレンブロック共重合体であっ
て、プロピレン−エチレンブロック共重合体を含有する
場合は、〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜４．０の性状を有する
（Ａ−１）成分を（Ａ−２）成分と合わせて１００質量
部になる量、下記（Ｂ）成分からなるエラストマーを
（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分の合計１００質量部に
対して５０質量部以下（ただし、０は含まない）、及び
／又は（Ｃ）無機充填材を（Ａ−１）成分と（Ａ−２）
成分の合計１００質量部に対して５０質量部以下（ただ
し、０は含まない）を加え、タンデム型混練機を用い
て、溶融混練するプロピレン系樹脂組成物の製造方法。 （Ｂ）：下記（Ｂ−１）成分及び／又は（Ｂ−２）成分
からなるエラストマー （Ｂ−１）：下記（ｂ１）、（ｂ２）の性状を有するエ
チレン−α−オレフィン系エラストマー （ｂ１）α−オレフィン量が１０〜４０モル％である （ｂ２）極限粘度〔η〕が０．９〜２．５ｄｌ／ｇであ
る （Ｂ−２）：下記（ｂ’１）、（ｂ’２）の性状を有す
るスチレン系エラストマー （ｂ’１）スチレン量が１２〜５０質量％である （ｂ’２）極限粘度〔η〕が０．１〜２．０ｄｌ／ｇで
ある

【００１３】〔１１〕タンデム型混練機が、異方向回転
二軸混練機（ベント部を有し、Ｌ／Ｄが３〜２０）と単
軸押出機（ベント部を有し、Ｌ／Ｄが５〜６０）若しく
は二軸押出機（ベント部を有し、Ｌ／Ｄが５〜６０）か
らなる上記

〔９〕又は〔１０〕に記載のプロピレン系樹
脂組成物の製造方法。

【００１４】〔１２〕上記

〔９〕〜〔１１〕のいずれか
に記載の製造方法により得られるプロピレン系樹脂組成
物。

【００１５】

【発明の実施の形態】本発明を説明するにあたり、先
ず、本発明で用いる分析測定方法について下記する。 〔キシレン不溶成分量、可溶成分量の測定〕２５℃キシ
レンに対する可溶成分及び不溶成分は、次のようにして
取得した。すなわち、まず（１）試料を５±０．０５ｇ
精秤して１０００ミリリットルナス型フラスコに入れ、
さらにＢＨＴ（酸化防止剤）１±０．０５ｇを添加した
のち、回転子及びパラキシレン７００±１０ミリリット
ルを投入する。次いで（２）ナス型フラスコに冷却器を
取り付け、回転子を作動させながら、１４０±５℃のオ
イルバスでフラスコを１２０±３０分間加熱して、試料
をパラキシレンに溶解させる。次に、（３）１０００ミ
リリットルビーカーにフラスコの内容物を注いだのち、
ビーカー内の溶液をスターラーで攪拌しながら、室温
（２５℃）になるまで放冷（８時間以上）後、析出物を
金網でろ取する。（４）ろ液は、さらにろ紙にてろ過し
たのち、このろ液を３０００ミリリットルビーカーに収
容されたメタノール２０００±１００ミリリットル中に
注ぎ、この液を室温（２５℃）にてスターラーで攪拌し
ながら、２時間以上放置する。次いで（５）析出物を金
網でろ取したのち、５時間以上風乾後、真空乾燥機にて
１００±５℃で２４０〜２７０分間乾燥して、２５℃キ
シレン可溶成分を回収する。

【００１６】一方、（６）上記（３）において金網でろ
取した析出物と（４）の操作で得られたろ紙上の析出物
を合わせて、再度上記（１）及び（２）の方法に準じて
パラキシレンに溶解したのち、３０００ミリリットルビ
ーカーに収容されたメタノール２０００±１００ミリリ
ットル中に素早く熱いまま移し、２時間以上スターラー
で攪拌後、一晩室温（２５℃）にて放置する。次いで
（７）析出物を金網でろ取したのち、５時間以上風乾
後、真空乾燥機にて１００±５℃で２４０〜２７０分間
乾燥して、２５℃キシレン不溶成分を回収する。２５℃
キシレンに対する可溶成分の含有量（ｘ）は、試料質量
をＡｇ、前記（５）で回収した可溶成分の質量をＣｇと
すれば、 ｘ（質量％）＝１００×Ｃ／Ａ で表され、また不溶成分の含有量は（１００−ｘ）質量
％で表される。 〔キシレン不溶で、かつ沸騰ｎ−ヘプタンにも不溶な成
分の立体規則性の測定〕上記キシレン不溶成分１ｇをソ
ックスレー抽出器を用いて沸騰ｎ−ヘプタンで６時間抽
出し、その後、不溶成分を５時間以上風乾後、真空乾燥
機にて６０±５℃で２４０〜２７０分間乾燥してキシレ
ンに不溶で、かつ沸騰ｎ−ヘプタンにも不溶な成分を得
る。

【００１７】なお、上記成分の立体規則性指標は下記の
方法により求めた値である。すなわち、２５℃キシレン
に対する不溶成分の¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおいて、
メチル炭素のシグナルは、立体規則性の影響により低磁
場から高磁場にわたり、ｍｍｍｍ，ｍｍｍｒ，ｒｍｍ
ｒ，ｍｍｒｒ，ｍｍｒｍ＋ｒｒｍｒ，ｒｍｒｍ，ｒｒｒ
ｒ，ｍｒｒｒ，ｍｒｒｍの９本のピークに分裂して観測
される。この９本のうち、ピーク強度の強いｍｍｍｍ，
ｍｍｍｒ，ｍｍｒｒ，ｍｍｒｍ＋ｒｒｍｒ，ｒｒｒｒ，
ｍｒｒｍの６本のピークに着目し、該不溶成分の立体規
則性指標を次式により算出する。

【００１８】立体規則性指標（％）＝Ｌ_mmmm×１００／
（Ｌ_mmmm＋Ｌ_mmmr＋Ｌ_mmrr＋Ｌ_{mmrm +rrmr}＋Ｌ_rrrr＋Ｌ
_mrrm） ここで、Ｌ_mmmm，Ｌ_mmmr，Ｌ_mmrr，Ｌ_mmrm+rrmr，Ｌ
_rrrr及びＬ_mrrmは、それぞれ¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルに
おけるｍｍｍｍ，ｍｍｍｒ，ｍｍｒｒ，ｍｍｒｍ＋ｒｒ
ｍｒ，ｒｒｒｒ及びｍｒｒｍのピークのベースラインか
らの高さである。ただし、ｍｍｍｍのピークは、化学シ
フトと強度の異なる複数の離散点から構成されている
が、これらの離散点は、いずれも本来のピーク位置（２
１．８６ｐｐｍ）と一致しない場合がある。その場合、
本来のピーク位置の低磁場及び高磁場側の２個の離散点
をそれぞれ通る２本の直線を引き、その交点をピーク位
置とした。また、ｍｍｍｒのピークはｍｍｍｍの主ピー
クのテーリング上に乗っているので、これらのピークの
ベースラインからの高さは、常法に従って補正を行って
求めた。 〔極限粘度〔η〕の測定〕試料をテトラリンに溶解し１
３５℃で測定した。 〔ＭＩの測定〕ＪＩＳＫ７２１０に準拠して２３０℃、
荷重２１．１６Ｎで測定した。

【００１９】〔キシレン可溶成分中のエチレン量の測
定〕２５℃キシレンに対する可溶成分のエチレン単位含
有量は、下記の方法により求めた値である。すなわち、
試料の¹³Ｃ−ＮＭＲを測定し、そのスペクトルにおける
３５〜２１ｐｐｍ〔テトラメチルシラン（ＴＭＳ）化学
シフト基準〕領域の７本のピーク強度から、まずエチレ
ン（Ｅ），プロピレン（Ｐ）のｔｒｉａｄ連鎖分率（モ
ル％）を次式により計算する。 ｆ_EPE＝〔Ｋ（Ｔδδ）／Ｔ〕×１００ ｆ_PPE＝〔Ｋ（Ｔβδ）／Ｔ〕×１００ ｆ_EEE＝〔Ｋ（Ｓγδ）／４Ｔ＋Ｋ（Ｓδδ）／２Ｔ〕
×１００ ｆ_PPP＝〔Ｋ（Ｔββ）／Ｔ〕×１００ ｆ_PEE＝〔Ｋ（Ｓβδ）／Ｔ〕×１００ ｆ_PEP＝〔Ｋ（Ｓββ）／Ｔ〕×１００ ただし、Ｔ＝Ｋ（Ｔδδ）＋Ｋ（Ｔβδ）＋Ｋ（Ｓγ
δ）／４＋Ｋ（Ｓδδ）／２＋Ｋ（Ｔββ）＋Ｋ（Ｓβ
δ）＋Ｋ（Ｓββ） ここで例えばｆ_EPEはＥＰＥｔｒｉａｄ連鎖分率（モル
％）を、Ｋ（Ｔδδ）はＴδδ炭素に帰属されるピーク
の積分強度を示す。次に、エチレン単位含有量（質量
％）を上記ｔｒｉａｄ連鎖分率を用いて次式により計算
する。 エチレン単位含有量（質量％）＝２８｛３ｆ_EEE＋２
（ｆ_PEE＋ｆ_EPE）＋ｆ_PPE＋ｆ_PEP｝×１００／〔２８
｛３ｆ_EEE＋２（ｆ_PEE＋ｆ_EPE）＋ｆ_PPE＋ｆ_PEP｝＋４
２｛３ｆ_PPP＋２（ｆ_PPE＋ｆ_PEP）＋ｆ_EPE+PEE｝〕

【００２０】〔第一の発明〕第一の発明は、（Ａ）下記
（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分からなるプロピレン系
樹脂組成物（Ｉ）である。 （Ａ−１）：下記（ａ１）〜（ａ５）の性状を有するプ
ロピレン単独重合体及び／又はプロピレン−エチレンブ
ロック共重合体６０〜８０質量％ （ａ１）キシレン不溶成分量が９０〜１００質量％であ
る （ａ２）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも不
溶な成分の立体規則性指標が９６．５％以上である （ａ３）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも不
溶な成分の極限粘度〔η〕_1-Cが０．６〜１．１ｄｌ／
ｇである （ａ４）（Ａ−１）成分がプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体を含有する場合には、キシレン可溶成分中の
エチレン量が１５〜４５質量％である （ａ５）（Ａ−１）成分がプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体を含有する場合には、キシレンに可溶な成分
の極限粘度〔η〕_1-Aが２．５〜５．０ｄｌ／ｇであ
り、且つ〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜６．５である （Ａ−２）：下記（ａ’１）〜（ａ’５）の性状を有す
るプロピレン−エチレンブロック共重合体４０〜２０質
量％ （ａ’１）キシレン不溶部量が７０〜９０質量部である （ａ’２）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも
不溶な成分の立体規則性指標が９６．５％以上である （ａ’３）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも
不溶な成分の極限粘度〔η〕_2-Cが１．１〜１．８ｄｌ
／ｇである （ａ’４）キシレン可溶成分中のエチレン量が１５〜４
５質量％である （ａ’５）キシレンに可溶な成分の極限粘度〔η〕_2-A
が６．０〜１０．０ｄｌ／ｇであり、且つ４．０＜
〔η〕_2-A／〔η〕_2-C＜６．５である 以下、各成分について説明する。 （Ａ−１）プロピレン単独重合体及び／又はプロピレン
−エチレンブロック共重合体 本発明において、（Ａ−１）成分は、（ａ１）〜（ａ
５）の性状を有するプロピレン単独重合体及び／又はプ
ロピレン−エチレンブロック共重合体である。すなわ
ち、（Ａ−１）成分は、１種のプロピレン単独重合
体、２種以上のプロピレン単独重合体の混合物、１
種のプロピレン−エチレンブロック共重合体、２種以
上のプロピレン−エチレンブロック共重合体の混合物、
１種以上のプロピレン単独重合体と１種以上のプロピ
レン−エチレンブロック共重合体の混合物のいずれであ
ってもよいが、いずれの場合であっても（ａ１）〜（ａ
５）の性状を有するものである。

【００２１】（ａ１）キシレン不溶部量が９０〜１００
質量％である。これは、（Ａ−１）成分全体を１００質
量％としたときの含有量である。キシレン不溶部量が９
０質量％より少なければ、剛性が低下する。 （ａ２）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも不
溶な成分の立体規則性指標が９６．５％以上、好ましく
は９７．０％以上である。 （ａ３）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも不
溶な成分の極限粘度〔η〕_1-Cが０．６〜１．１ｄｌ／
ｇ、好ましくは０．６５〜１．０ｄｌ／ｇである。
〔η〕_1-Cが０．６ｄｌ／ｇより小さければ、耐衝撃性
が低下し、１．１ｄｌ／ｇより大きければ流動性が不足
してくる。

【００２２】（ａ４）（Ａ−１）成分がプロピレン−エ
チレンブロック共重合体を含有する場合には、キシレン
可溶成分中のエチレン量が１５〜４５質量％、好ましく
は２５〜４５質量％、さらに好ましくは２５〜３５質量
％である。エチレン量が１５質量％より少なければ低温
耐衝撃性が低下し、４５質量％より多ければ耐面衝撃性
が低下する。

【００２３】（ａ５）（Ａ−１）成分がプロピレン−エ
チレンブロック共重合体を含有する場合には、キシレン
に可溶な成分の極限粘度〔η〕_1-Aが２．５〜５．０ｄ
ｌ／ｇであり、かつ〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜６．５、好
ましくは〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜６．３である 〔η〕_1-Aが２．５ｄｌ／ｇより小さければフローマー
ク外観が悪化し、５．０ｄｌ／ｇより大きければ耐面衝
撃性が低下する。〔η〕_1-A／〔η〕_1-C≧６．５であれ
ば耐面衝撃性が低下し、ブツが現れ、外観が悪化する。

【００２４】（Ａ−１）成分としては、プロピレン単独
重合体、又はプロピレン−エチレンブロック共重合体で
あって、プロピレン−エチレンブロック共重合体を含有
する場合は、〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜４．０の性状を有
することが好ましい。また、（Ａ−１）成分としては、
プロピレン−エチレンブロック共重合体を含有し、４．
０≦〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜６．５の性状を有するもの
が好ましい。

【００２５】（Ａ−２）プロピレン−エチレンブロック
共重合体 本発明に用いる（Ａ−２）成分は、下記（ａ’１）〜
（ａ’５）の性状を有するプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体である。すなわち、（Ａ−２）成分は 、１種のプロピレン−エチレンブロック共重合体、
２種以上のプロピレン−エチレンブロック共重合体の混
合物のいずれであってもよいが、いずれの場合であって
も下記（ａ’１）〜（ａ’５）の性状を有するものであ
る。 （ａ’１）キシレン不溶部量７０〜９０質量％である。
これは、（Ａ−２）成分全体を１００質量％としたとき
の配合量である。キシレン不溶部量が７０質量％より少
ないと剛性が低下し、９０質量％より多いとフローマー
クが現れ外観が悪化するし、耐衝撃性も低下する。 （ａ’２）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも
不溶な成分の立体規則性指標が９６．５％以上、好まし
くは９７．０％以上である。立体規則性指標が９６．５
％より小さければ、剛性が低下する。

【００２６】（ａ’３）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−
ヘプタンにも不溶な成分の極限粘度〔η〕_2-Cが１．１
〜１．８ｄｌ／ｇ、好ましくは１．３〜１．６ｄｌ／ｇ
である。〔η〕_2-Cが１．１ｄｌ／ｇより小さければ、
伸び、面衝撃特性、ブツが現れ、外観が悪化し、１．８
ｄｌ／ｇより大きければフローマークが現れ外観が悪化
する。

【００２７】（ａ’４）キシレン可溶成分中のエチレン
量が１５〜４５質量％、好ましくは２５〜４５質量％、
さらに好ましくは２５〜３５質量％である。エチレン量
が１５質量％より少なければ、低温衝撃性が低下し、４
５質量％より多ければ伸び、耐面衝撃性が低下する。

【００２８】（ａ’５）キシレンに可溶な成分の極限粘
度〔η〕_2-Aが６．０〜１０．０ｄｌ／ｇであり、かつ
４．０＜〔η〕_2-A／〔η〕_2-C＜６．５、好ましくは
〔η〕_{1- A}／〔η〕_1-C＜６．３である 〔η〕_2-Aが６．０ｄｌ／ｇより小さければフローマー
クが現れ、外観が悪化し、１０．０ｄｌ／ｇより大きけ
れば伸び、耐面衝撃性が低下する。４．０≧〔η〕_2-A
／〔η〕_2-Cであれば外観を良好に保ち、かつ流動性も
良い状態に維持するのは困難であり、〔η〕_2-A／
〔η〕_2-C≧６．５であれば伸び、面衝撃特性、ブツが
現れ、外観が悪化する。

【００２９】好ましい（Ａ）成分としては、下記のもの
である。 （Ａ）下記（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分からなるプ
ロピレン系樹脂組成物。 （Ａ−１）：下記（ａ１）〜（ａ５）の性状を有するプ
ロピレン単独重合体及び／又はプロピレン−エチレンブ
ロック共重合体６０〜８０質量％ （ａ１）キシレン不溶成分量が９０〜１００質量％であ
る （ａ２）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも不
溶な成分の立体規則性指標が９６．５％以上である （ａ３）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも不
溶な成分の極限粘度〔η〕_1-Cが０．６〜１．１ｄｌ／
ｇである （ａ４）（Ａ−１）成分がプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体を含有する場合には、キシレン可溶成分中の
エチレン量が２５〜４５質量％である （ａ５）（Ａ−１）成分がプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体を含有する場合には、キシレンに可溶な成分
の極限粘度〔η〕_1-Aが２．５〜５．０ｄｌ／ｇであ
り、且つ〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜６．３である （Ａ−２）：下記（ａ’１）〜（ａ’５）の性状を有す
るプロピレン−エチレンブロック共重合体４０〜２０質
量％ （ａ’１）キシレン不溶部量が７０〜９０質量部である （ａ’２）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも
不溶な成分の立体規則性指標が９６．５％以上である （ａ’３）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも
不溶な成分の極限粘度〔η〕_2-Cが１．１〜１．８ｄｌ
／ｇである （ａ’４）キシレン可溶成分中のエチレン量が２５〜４
５質量％である （ａ’５）キシレンに可溶な成分の極限粘度〔η〕_2-A
が６．０〜１０．０ｄｌ／ｇであり、且つ４．０＜
〔η〕_2-A／〔η〕_2-C＜６．３である 本発明における（Ａ）成分は、上記（Ａ−１）成分６０
〜８０質量％と上記（Ａ−２）成分４０〜２０質量％か
らなる。（Ａ−１）成分が６０質量％より小さいと、あ
るいは（Ａ−２）成分が４０質量％より大きいと流動性
が低下し、剛性が不足する。（Ａ−１）成分が８０質量
％より大きいと、あるいは（Ａ−２）成分が２０質量％
より小さいと耐衝撃性が低下し、フローマークが現れ、
外観が悪化する。

【００３０】また、上記（Ａ−１）成分および（Ａ−
２）成分は、以下に述べる製造方法で得ることができ
る。本発明に用いる（Ａ−１）成分および（Ａ−２）成
分であるプロピレン単独重合体やプロピレン−エチレン
ブロック共重合体の製造方法については、前記条件を満
たすポリプロピレン系重合体が得られる方法であればよ
く、特に制限されず、様々な方法を用いることができ
る。例えば、重合反応装置の中で、アイソタクチックポ
リプロピレンを与える重合触媒を用い、各成分が所定の
割合になるように段階的に、好ましくは２段で、重合条
件を調整することにより、プロピレンを段階的に重合さ
せてプロピレン単独重合体を得たのち、この単独重合体
の存在下でさらにプロピレンとエチレンを共重合させる
方法などを用いることができる。ここで、段階的に重合
条件を変える方法としては、回分式で行ってもよく、連
続式で行ってもよい。また、分子量の高い成分を初めに
重合したのち、分子量の低い成分を重合し、ポリプロピ
レンの各成分が所定の割合になるように調整してもよ
く、初めに分子量の低い成分を重合したのち、分子量の
高い成分を重合し、ポリプロピレンの各成分が所定の割
合になるように調整してもよい。

【００３１】重合形式については特に制限はなく、スラ
リー重合，気相重合，塊状重合，懸濁重合，溶液重合の
いずれの方法も用いることができる。重合条件について
は、各段階とも、重合温度は、通常０〜１００℃、好ま
しくは３０〜９０℃の範囲で選ばれ、また重合圧力は、
通常常圧〜４．５ＭＰａ・Ｇ、好ましくは１〜４．０Ｍ
Ｐａ・Ｇの範囲で選ばれる。また、いずれの段階におい
ても、重合体の分子量調節は、公知の手段、例えば重合
器中の水素濃度を調節することにより行うことができ
る。

【００３２】本発明に用いるポリプロピレン系樹脂の製
造において用いられるアイソタクチックポリプロピレン
を与える重合触媒としては、様々なものがあるが、例え
ばマグネシウム，チタン，ハロゲン原子及び電子供与体
からなる固体触媒成分、及び必要に応じて用いられる結
晶性ポリオレフィンから構成される固体成分と、有機ア
ルミニウム化合物と、通常用いられる電子供与性化合物
とからなる重合触媒を好ましく挙げることができる。

【００３３】〔第二の発明〕本発明の第二の発明は、前
記（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分を溶融混練して得ら
れるプロピレン系樹脂組成物に関する。このプロピレン
系樹脂組成物は、実質的に前記で述べたプロピレン系樹
脂組成物（Ｉ）に相当する。第二の発明の一つは、Ｌ／
Ｄが２０〜６０である同方向回転二軸押出機を用いて、
前記（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分を同時に溶融混練
して得られる樹脂組成物である。同時に溶融混練する方
法としては、（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分を前記押
出機にトップフィードして溶融混練することが好ましい
方法として挙げられる。

【００３４】また、第二の発明の他の一つは、前記（Ａ
−１）成分と（Ａ−２）成分を溶融混練する際に、（Ａ
−１）成分の粘度比、混練機及び各成分の混練順序に着
目したものである。

【００３５】すなわち、Ｌ／Ｄが２０〜６０である同方
向回転二軸押出機を用い、（Ａ−２）成分を予め溶融混
練し、次いでこれに、プロピレン単独重合体、又はプロ
ピレン−エチレンブロック共重合体であって、プロピレ
ン−エチレンブロック共重合体を含有する場合は、
〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜４．０の性状を有する（Ａ−
１）成分を加えて溶融混練して得られるプロピレン系樹
脂組成物である。具体的には、前記の押出機を用い、
（Ａ−２）成分をトップフィードし、（Ａ−１）成分を
サイドフィードして得られるプロピレン系樹脂組成物が
好ましいものとして挙げられる。〔η〕_1-A／〔η〕_1-C
≧４．０であると、ブツが発生し、樹脂組成物の物性の
低下や外観の悪化に繋がる恐れがある。

【００３６】さらに、第二の発明の他の一つは、Ｌ／Ｄ
が２０〜６０である同方向回転二軸押出機を用い、プロ
ピレン−エチレンブロック共重合体を含有し、４．０≦
〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜６．５の性状を有する（Ａ−
１）成分と（Ａ−２）成分をそれぞれ別個に溶融混練し
て、造粒し、次いでそれらを合わせて溶融混練して得ら
れるプロピレン系樹脂組成物である。〔η〕_1-A／
〔η〕_1-C≧６．５であると、充分に溶融混練されず、
主に極限粘度の高い成分が分散せずにブツとなり、得ら
れる樹脂組成物の耐衝撃性等の機械的物性の低下や外観
不良の原因となる恐れがある。

【００３７】前記のいずれの発明においても、押出機と
しては、ベント部を一つ以上持つ事が、低分子量成分、
揮発成分がプロピレン樹脂組成物に混入し難くなるため
さらに好ましい。前記同方向回転二軸押出機を用いるこ
とが好ましい他の理由は、ブツ低減と混合の均一化の性
能に優れるからである。また、Ｌ／Ｄとしては、２０〜
６０、好ましくは２０〜５０である。Ｌ／Ｄが２０〜６
０を外れると、不必要な動力消費の原因となったり、樹
脂が発熱し、品質低下を起こす恐れがあり、均一な混練
と充分な昇圧が得られない場合がある。

【００３８】第二の発明は、以上のようなプロピレン系
樹脂組成物であるが、このような樹脂組成物のなかで
も、より好ましい形態について述べると、（Ａ−１）成
分と（Ａ−２）成分を溶融混練して（Ａ）成分を製造す
る際に、（Ａ−１）成分中のプロピレン単独重合体及び
／又はプロピレン−エチレンブロック共重合体から選ば
れる一種又は二種以上の組み合わせからなる重合体群に
おける、〔η〕_1-A／〔η〕_1-Cの比に応じて、各成分の
溶融混練する順序をつけることが重用であると言える。
このことにによって、より均一で高品質の好ましいプロ
ピレン系樹脂組成物を得ることができるのである。

【００３９】〔第三の発明〕本発明の第三の発明は、
（Ａ）前記のプロピレン系樹脂組成物１００質量部と、
下記（Ｂ）成分からなるエラストマー５０質量部以下
（ただし、０は含まない）、及び／又は（Ｃ）無機充填
材５０質量部以下（ただし、０は含まない）とからなる
プロピレン系樹脂組成物。 （Ｂ）：下記（Ｂ−１）成分及び／又は（Ｂ−２）成分
からなるエラストマー （Ｂ−１）：下記（ｂ１）、（ｂ２）の性状を有するエ
チレン−α−オレフィン系エラストマー （ｂ１）α−オレフィン量が１０〜４０モル％である （ｂ２）極限粘度〔η〕が０．９〜２．５ｄｌ／ｇであ
る （Ｂ−２）：下記（ｂ’１）、（ｂ’２）の性状を有す
るスチレン系エラストマー （ｂ’１）スチレン量が１２〜５０質量％である （ｂ’２）極限粘度〔η〕が０．１〜２．０ｄｌ／ｇで
ある 以下、各成分について説明する。 （Ａ）成分 （Ａ）成分は、前記のプロピレン系樹脂組成物（Ｉ）１
００質量部である。 （Ｂ）成分 （Ｂ−１）エチレン−α−オレフィン系エラストマー 本発明に用いる（Ｂ−１）成分は、エチレン−α−オレ
フィン系エラストマーの一種または二種以上の組み合わ
せからなり、いずれも下記性状（ｂ１）〜（ｂ２）を有
していることが必要である。なお、α−オレフィンは、
炭素数３〜１６のα−オレフィンを用いることができる
が中でもプロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテン−１
が好ましい。 （ｂ１）α−オレフィン量が１０〜４０モル％である。
エチレン−α−オレフィン系エラストマー中のα−オレ
フィン量はＮＭＲ法により分析測定した値であり、α−
オレフィン量が１０モル％より少なければ耐衝撃性が低
下し、４０モル％より多ければ剛性が低下する。

【００４０】（ｂ２）極限粘度〔η〕が０．９〜２．５
ｄｌ／ｇ、好ましくは１．２〜２．０ｄｌ／ｇである。
〔η〕が０．９ｄｌ／ｇより小さければ耐衝撃性が低下
し、フローマークが現れ、外観が悪化する。一方、２．
５ｄｌ／ｇより大きければブツが現れ、外観が悪化す
る。なお、上記エチレン−α−オレフィン系エラストマ
ーは、通常、チタン系触媒、バナジウム系触媒、クロム
系触媒、メタロセン系触媒のいずれかを使って、リビン
グアニオン重合ほか公知の方法で製造される。

【００４１】（Ｂ−２）スチレン系エラストマー 本発明に用いる（Ｂ−２）成分は、スチレン系エラスト
マーの一種または二種以上の組み合わせからなり、具体
的にはスチレン−ブタジエンブロック共重合体の水素添
加物（ＳＥＢ）、スチレン−イソプレンブロック共重合
体の水素添加物（ＳＥＰ）、スチレン−イソプレン−ス
チレンブロック共重合体の水素添加物（ＳＥＰＳ）、ス
チレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体の水素
添加物（ＳＥＢＳ）等スチレン−共役ジエンブロック共
重合体の水素添加物等が挙げられ、いずれも下記性状
（ｂ’１）〜（ｂ’２）を有していることが必要であ
る。 （ｂ’１）スチレン量が１２〜５０質量％、好ましくは
１２〜３５質量％である。

【００４２】スチレン系エラストマー中のスチレン量
は、ＮＭＲ法により分析測定した値であり、スチレン量
が１２質量％より少なければ剛性が低下し、５０質量％
より多ければ衝撃特性が低下する。

【００４３】（ｂ’２）極限粘度〔η〕が０．１〜２．
０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．４〜１．６ｄｌ／ｇであ
る。〔η〕が０．１ｄｌ／ｇより小さければフローマー
クが現れ、外観が悪化する。一方、２．０ｄｌ／ｇより
大きいとブツが現れて外観が悪化する。なお、上記スチ
レン系エラストマーは、例えばチタン系触媒を用いて、
スチレン−ブタジエンブロック共重合体を重合した後、
水素で水添処理して製造される。（Ｂ）成分としては、
上記（Ｂ−１）成分及び／又は上記（Ｂ−２）成分が０
〜５０質量部である。なお、（Ｂ−１）成分と（Ｂ−
２）成分の比率には特に制限ない。（Ｂ）成分は必要に
応じて配合されるが、５０質量部を超える場合は剛性が
低下する。

【００４４】（Ｃ）無機充填材 本発明において、無機充填材を０〜５０質量部用いるこ
とができる。すなわち、必要に応じて配合し、５０質量
部を超えると耐衝撃性が低下し、外観も悪化する。無機
充填材としては、具体的には、微粉末タルク、カオリナ
イト、焼成クレー、バイロフィライト、セリサイト、ウ
オラスナイトなどの天然珪酸または珪酸塩、沈降性炭酸
カルウシウム、重質炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム
などの炭酸塩、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウ
ムなどの水酸化物、酸化亜鉛、亜鉛華、酸化マグネシウ
ムなどの酸化物、含水珪酸、無水珪酸などの合成珪酸ま
たは珪酸塩などの粉末状充填材、マイカなどのフレーク
状充填材、塩基性硫酸マグネシウムウイスカー、チタン
酸カルシウムウイスカー、硼酸アルミニウムウイスカ
ー、セピオライト、ゾノトライト、チタン酸カリ、エレ
スタダイトなどの繊維状充填材、ガラスバルーン、フラ
イアッシュバルーンなでのバルーン状充填材などを用い
ることができる。これらの中でも、タルクが好ましく、
特に平均粒径６μｍ以下の微粉末タルクが好ましい。な
お、平均粒径の測定は、レーザー回折散乱式粒度分布測
定装置により測定した。 （配合）本発明のプロピレン系樹脂組成物（ＩＩ）は、
通常、各成分を同時に、ヘンシェルミキサー、Ｖ型ブレ
ンダー、タンブラーブレンダー、リボンブレンダーなど
を用いて混合した後、単軸押出機、多軸押出機、ニーダ
ー、バンバリーミキサーなどで溶融混練することにより
得ることができる。 〔第四の発明〕本発明の第四の発明は、（Ａ）前記のプ
ロピレン系樹脂組成物１００質量部と、下記（Ｂ）成分
からなるエラストマー５０質量部以下（ただし、０は含
まない）、及び／又は（Ｃ）無機充填材５０質量部以下
（ただし、０は含まない）を、Ｌ／Ｄが２０〜６０であ
る同方向回転二軸押出機、又はタンデム型混練機を用い
て、溶融混練するプロピレン系樹脂組成物の製造方法で
ある。 （Ｂ）：下記（Ｂ−１）成分及び／又は（Ｂ−２）成分
からなるエラストマー （Ｂ−１）：下記（ｂ１）、（ｂ２）の性状を有するエ
チレン−α−オレフィン 系エラストマー（ｂ１）α−オレフィン量が１０〜４０
モル％である （ｂ２）極限粘度〔η〕が０．９〜２．５ｄｌ／ｇであ
る （Ｂ−２）：下記（ｂ’１）、（ｂ’２）の性状を有す
るスチレン系エラストマー （ｂ’１）スチレン量が１２〜５０質量％である （ｂ’２）極限粘度〔η〕が０．１〜２．０ｄｌ／ｇで
ある 第四の発明において、（Ｂ）成分、および（Ｃ）成分
は、（Ａ−１）成分、（Ａ−２）成分を前記に述べたよ
うに溶融混練する際、同時に、混練する途中に、あるい
は混練した後のいずれに加えてもよいが、好ましい製造
方法としては、（Ａ−２）成分を、予めＬ／Ｄが２０〜
６０である同方向回転二軸押出機を用いて溶融混練し
て、造粒し、次いでこれに、プロピレン単独重合体であ
るか、又は〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜４．０の性状を有す
るプロピレン−エチレンブロック共重合体である（Ａ−
１）成分を（Ａ−２）成分と合わせて１００質量部にな
る量、（Ｂ）前記（Ｂ−１）成分及び／又は（Ｂ−２）
成分からなるエラストマー５０質量部以下（ただし、０
は含まない）、及び（Ｃ）前記無機充填材５０質量部以
下（ただし、０は含まない）を加え、タンデム型混練機
を用いて、溶融混練するプロピレン系樹脂組成物の製造
方法である。

【００４５】このようにして得られたプロピレン系樹脂
組成物は、通常の混練方法である各成分をすべて同時に
混練する方法に較べ、伸び率や耐面衝撃強度が増し、ブ
ツの発生が抑えられて外観良好な成形品が得られる。

【００４６】同方向回転二軸押出機としては、前記〔第
二の発明〕におけるものと同様なものが挙げられる。前
記のタンデム型混練機としては、異方向回転二軸混練機
（ベント部を有し、Ｌ／Ｄが３〜２０）と単軸押出機
（ベント部を有し、Ｌ／Ｄが５〜６０）若しくは二軸押
出機（ベント部を有し、Ｌ／Ｄが５〜６０）からなるも
のが好ましい。

【００４７】混練押出機の場合は、材料中の揮発分を除
去するためのベント部が一つ以上設けられていること、
材料の均一化に効果的な混練部と押出に必要な昇圧部が
付帯している機構を有しているものが好ましい。具体的
にはトップフィーダーのほかサイドフィーダー付きの連
続式押出機がよい。さらに連続式押出機のＬ／Ｄが２０
〜６０程度であるのが好ましい。複数の押出機及び／ま
たは混練機の組み合わせからなる押出機においては、そ
れぞれのＬ／Ｄの合計が８〜８０程度であるのが好まし
い。Ｌ／Ｄが８０より大きいと不必要な動力消費の原因
となり、樹脂が発熱し、品質低下を起こしかねない場合
があり、また、８より小さいと均一な混練と充分な昇圧
が得られない場合がある。サイドフィーダーは、通常、
トップフィーダーから供給された樹脂が溶融されて混練
された後の位置に設けられており、本発明の（Ａ−２）
成分をトップフィーダーから供給し、予め溶融混練した
（Ａ−１）成分ないし溶融混練前の（Ａ−１）成分その
ものをサイドフィーダーから供給することにより、本発
明の順序づけた溶融混練を行うことができる。

【００４８】本発明のプロピレン系樹脂組成物を製造す
る方法としては、具体的に以下の溶融混練方法を用いる
ことができる。 （１）同方向回転二軸押出機（ベント部が一つ以上設け
られ、Ｌ／Ｄが２０〜６０）を用いて、（Ａ−１）成分
と（Ａ−２）成分および、必要に応じて（Ｂ）成分を、
トップフィードして溶融混練し、造粒した後、異方向回
転二軸混練機と単軸押出機若しくは二軸押出機からなる
タンデム型混練機（ベント部が一つ以上設けられ、それ
ぞれのＬ／Ｄの合計が２０〜６０）を用いて、さらに、
必要に応じて（Ｂ）エラストマー及び／又は（Ｃ）無機
充填材を合わせて溶融混練し、造粒して得る。 （２）同方向回転二軸押出機（ベント部が一つ以上設け
られ、Ｌ／Ｄが２０〜６０）を用いて、（Ａ−２）成分
および、必要に応じて（Ｂ）成分をトップフィードし、
（Ａ−１）成分および、必要に応じて（Ｂ）成分をサイ
ドフィードして溶融混練し、造粒した後、異方向回転二
軸混練機と単軸押出機若しくは二軸押出機からなるタン
デム型混練機（ベント部が一つ以上設けられ、それぞれ
のＬ／Ｄの合計が２０〜６０）を用いて、さらに必要に
応じて（Ｂ）エラストマー及び／又は（Ｃ）無機充填材
を合わせて溶融混練し、造粒して得る。 （３）（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分および、必要に
応じて（Ｂ）成分をそれぞれ別個に予め、同方向回転二
軸押出機（ベント部が一つ以上設けられ、Ｌ／Ｄが２０
〜６０）のトップフィードに供給し、溶融混練し、造粒
した後、それらのポリマー造粒品に、さらに、必要に応
じて（Ｂ）エラストマー及び／又は（Ｃ）無機充填材を
加えて、異方向回転二軸混練機と単軸押出機若しくは二
軸押出機からなるタンデム型混練機（ベント部が一つ以
上設けられ、それぞれのＬ／Ｄの合計が２０〜６０）を
用いて、溶融混練し、造粒して得る。

【００４９】なお、押出量、回転数については、混練品
の均一性の状態に応じて、混練を強めたい場合には、押
出量を低くする及び／または回転数を高くする等の変更
を行っても構わない。また、シリンダー設定温度につい
ては、混練樹脂温度を低くしたい場合には、設定温度を
低くしても構わない。 〔第五の発明〕本発明の第五の発明は、前記の製造方法
により得られるプロピレン系樹脂組成物である。このプ
ロピレン系樹脂組成物は、実質的に前記で述べたプロピ
レン系樹脂組成物（ＩＩ）に相当する。

【００５０】なお、前記プロピレン系樹脂組成物（Ｉ）
及びプロピレン系樹脂組成物（ＩＩ）には、必要に応じ
てさらに酸化防止剤、耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸
収剤、造核剤、滑剤、帯電防止剤、顔料等各種添加物を
配合してもよい。

【００５１】

〔実施例で用いるプロピレン重合体の合成〕

＜第一のプロピレン重合体群＞ 〔ａ１−〕 （触媒の調製） （１）マグネシウム化合物の調製 内容積６リットルの攪拌機付きのガラス製反応器を窒素
ガスで充分に置換し、これにエタノール（和光純薬
（株）製、試薬特級）約２４００ｇ、ヨウ素（和光純薬
（株）製、試薬特級）１６ｇ及び平均粒径３５０μｍの
顆粒状金属マグネシウム１６０ｇを仕込み、攪拌しなが
ら還流条件下で系内から水素ガスの発生がなくなるま
で、加熱下で反応させ、固体状反応生成物を得た。この
固体状物生成物を含む反応液を減圧下で乾燥させること
により、マグネシウム化合物（固体生成物）を得た。 （２）固体触媒成分の調製 窒素がすで充分に置換した内容積５００ミリリットルの
ガラス製三口フラスコに、上記（１）で得られたマグネ
シウム化合物１６ｇ、精製ｎ−ヘプタン８０ミリリット
ル、四塩化ケイ素２．４ミリリットル及びフタル酸ジエ
チル２．３ミリリットルを仕込んだ。系内を９０℃に保
ち、攪拌しながら四塩化チタン７７ミリリットルを投入
し、１１０℃で２時間反応させた後、さらに四塩化チタ
ン１２２ミリリットルを加え、１１０℃で２時間反応さ
せ、次いで精製ｎ−ヘプタンで充分に洗浄し、固体触媒
成分を得た。 （３）予備重合触媒の調製 ５リットルのガラス製攪拌機及び温度計付き三口フラス
コを用いて、モレキュラーシーブ（４Ａ）及び窒素バブ
リングにより、脱水されたｎ−ヘプタンを窒素気流下で
４リットル投入した後、常温（２５℃）にて、まずトリ
エチルアルミニウム（ＴＥＡ）２６．８ミリモル、次に
ジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＤＭＳ）
２．５ミリモル、更に上記（２）で得られた固体触媒成
分をＴｉ原子当たり５．３ミリモル（１４．９ｇ−固体
触媒）を攪拌しながら添加した。次に攪拌しながら常温
にてプロピレンを連続投入し、固体触媒当たり０．３倍
量のプロピレンが生成するように実施し、これを予備重
合触媒として以下の重合に使用した。 （４）重合 よく窒素置換し、乾燥した１０リットルの耐圧オートク
レーブにモレキュラーシーブでよく脱水されたｎ−ヘプ
タン６リットルを窒素気流中で仕込んだ。次いでトリエ
チルアルミニウム（ＴＥＡ）７．５ミリモル及びＤＣＰ
ＤＭＳ０．５ミリモルを加えた後、８０℃にて窒素をプ
ロピレンで置換後、水素０．４５ＭＰａ・Ｇを精密ゲー
ジにて導入し、さらにプロピレンを０．８ＭＰａ・Ｇに
なるまで攪拌しながら導入した。

【００５２】次に、上記（３）で得られた予備重合触媒
をＴｉ原子換算で０．０５ミリモル仕込んだ後、０．８
ＭＰａ・Ｇになるようにプロピレンを連続的に導入する
とともに、重合温度を８０℃に保持して２時間反応を行
った。得られたスラリーの溶媒をエバポレータで減圧留
去した後、真空乾燥してポリマー１６００ｇを得た。得
られたポリマーを使ってポリマーの分別試験を行い、そ
の特性値を第１表に示した。 〔ａ１−〕〔ａ１−〕の（４）の重合において、水
素量を０．４５ＭＰａ・Ｇから０．２８ＭＰａ・Ｇに変
えたこと以外は同様の操作を行って、ポリマー２１２０
ｇを得た。得られたポリマーを使ってポリマーの分別試
験を行い、その特性値を第１表に示した。 〔ａ１−〕〔ａ１−〕の（４）の重合において、水
素量を０．４５ＭＰａ・Ｇから０．３２ＭＰａ・Ｇに変
えたこと以外は同様の操作で反応を行った後、引き続き
オートクレーブ内をプロピレンで置換し、水素を０．０
５ＭＰａ・Ｇ導入した。エチレン／プロピレンを流量比
０．３５／１．０で連続的に導入し、圧力０．５ＭＰａ
・Ｇ、５７℃で２０分間重合を行った。大気圧まで脱圧
し、ｎ−ヘプタンを含む重合パウダーをステンレスの４
００メッシュの金網を用いて５７℃で分離、さらに５７
℃のｎ−ヘプタン４リットルを用いて３０分間攪拌洗浄
後、再び４００メッシュでパウダーを分離し、乾燥させ
てポリマー２２２０ｇを得た。得られたポリマーを使っ
てポリマーの分別試験を行い、その特性値を第１表に示
した。 〔ａ１−〕〔ａ１−〕の（４）の重合において、水
素量を０．４５ＭＰａ・Ｇから０．３６ＭＰａ・Ｇに変
えたこと以外は同様の操作で反応を行って、ポリマー１
９８０ｇを得た。得られたポリマーを使ってポリマーの
分別試験を行い、その特性値を第１表に示した。 〔ａ１−〕〔ａ１−〕の（４）の重合において、水
素量を０．４５ＭＰａ・Ｇから０．５ＭＰａ・Ｇに、用
いるシラン化合物をＤＣＰＤＭＳからシクロヘキシルジ
メチルジメトキシシラン（ＣＨＭＤＭＳ）に変えたこと
以外は同様の操作で反応を行って、ポリマー１４４０ｇ
を得た。得られたポリマーを使ってポリマーの分別試験
を行い、その特性値を第１表に示した。 〔ａ１−〕〔ａ１−〕の（４）の重合において、第
一段階の反応を終えた後、引き続きオートクレーブ内を
プロピレンで置換し、水素を０．０５ＭＰａ・Ｇから
０．０４ＭＰａ・Ｇに変えて導入した以外は同様の操作
で反応を行って、ポリマー２２３０ｇを得た。得られた
ポリマーを使ってポリマーの分別試験を行い、その特性
値を第１表に示した。

【００５３】なお、前記第一のプロピレン重合体群にお
ける重合体〔ａ１−〕は、キシレンに不溶で且つ沸騰
ｎ−ヘプタンにも不溶な成分の立体規則性指標が９５％
である点及び〔η〕_1-Cが０．５８（ｄｌ／ｇ）である
点で（Ａ−１）成分から外れることが第１表より明らか
である。また、以下に述べる実施例４、実施例５、実施
例６及び比較例２、比較例５、比較例６においては、
（Ａ−１）成分として前記第一のプロピレン重合体群か
ら二つの重合体を選択し、第２表に示す配合割合にて溶
融混練して得られる重合体を用いた。これらの重合体の
特性値を第２表に示す。 ＜第二のプロピレン重合体群＞ 〔ａ２−〕 （プロピレン部）内容積５リットルの攪拌機付きステン
レス製オートクレーブに、ポリプロピレンパウダーを３
０ｇ投入し、系内を窒素ガスで充分置換した後、トリエ
チルアルミニウム２．０ミリモル、ＤＣＰＤＭＳ０．５
ミリモル及び前記固体触媒成分をチタン原子換算で０．
０１ミリモル投入し、水素０．４ＭＰａ・Ｇおよびプロ
ピレン２．４ＭＰａ・Ｇを導入し、全圧２．８ＭＰａ・
Ｇとした。７０℃において全圧２．８ＭＰａ・Ｇを保つ
ように連続的にプロピレンを導入して６０分間重合を行
った。 （プロピレン−エチレン共重合部）引き続き系内の反応
ガスをパージした後、水素は導入せずエチレンとプロピ
レンを容積比３．５／６．５でフィードし、全圧を１．
５ＭＰａ・Ｇとして６０℃で４０分間重合を行うことに
よりポリプロピレンブロック共重合体６５０ｇを得た。
得られたポリマーを使ってポリマーの分別試験を行い、
その特性値を第３表に示した。 〔ａ２−〕 （プロピレン部）〔ａ２−〕において、水素を０．４
ＭＰａ・Ｇから０．７ＭＰａ・Ｇに、プロピレンを２．
４ＭＰａ・Ｇから２．１ＭＰａ・Ｇに変えたこと以外は
同様の操作を行った。 （プロピレン−エチレン共重合部）〔ａ２−〕におい
て、エチレンとプロピレンの容積比を３．５／６．５か
ら４．５／５．５に、反応時間を４０分間から２０分間
と変えたこと以外は同様の操作を行い、ポリプロピレン
ブロック共重合体６２０ｇを得た。得られたポリマーを
使ってポリマーの分別試験を行い、その特性値を第３表
に示した。 〔ａ２−〕 （プロピレン部）〔ａ２−〕において、水素を０．４
ＭＰａ・Ｇから０．７ＭＰａ・Ｇに、プロピレンを２．
４ＭＰａ・Ｇから２．１ＭＰａ・Ｇに変えたこと以外は
同様の操作を行った。 （プロピレン−エチレン共重合部）〔ａ２−〕におい
て、反応時間を４０分間から４５分間と変えたこと以外
は同様の操作を行い、ポリプロピレンブロック共重合体
６７０ｇを得た。得られたポリマーを使ってポリマーの
分別試験を行い、その特性値を第３表に示した。 〔ａ２−〕 （プロピレン部）〔ａ２−〕において、水素を０．４
ＭＰａ・Ｇから０．５ＭＰａ・Ｇに、プロピレンを２．
４ＭＰａ・Ｇから２．３ＭＰａ・Ｇに変えたこと以外は
同様の操作を行った。 （プロピレン−エチレン共重合部）〔ａ２−〕におい
て、重合温度を６０℃から４０℃に、反応時間を４０分
間から５０分間と変えたこと以外は同様の操作を行い、
ポリプロピレンブロック共重合体６４０ｇを得た。得ら
れたポリマーを使ってポリマーの分別試験を行い、その
特性値を第３表に示した。 〔ａ２−〕 （プロピレン部）〔ａ２−〕において、水素を０．４
ＭＰａ・Ｇから０．９ＭＰａ・Ｇに、プロピレンを２．
４ＭＰａ・Ｇから１．９ＭＰａ・Ｇに変えたこと以外は
同様の操作を行った。 （プロピレン−エチレン共重合部）〔ａ２−〕におい
て、エチレンとプロピレンの容積比を３．５／６．５か
ら３．０／７．０に、反応時間を４０分間から５０分間
と変えたこと以外は同様の操作を行い、ポリプロピレン
ブロック共重合体６７０ｇを得た。得られたポリマーを
使ってポリマーの分別試験を行い、その特性値を第３表
に示した。 〔ａ２−〕 （プロピレン部）〔ａ２−〕において、水素を０．４
ＭＰａ・Ｇから０．５ＭＰａ・Ｇに、プロピレンを２．
４ＭＰａ・Ｇから２．３ＭＰａ・Ｇに変えたこと以外は
同様の操作を行った。 （プロピレン−エチレン共重合部）〔ａ２−〕におい
て、新たに水素を０．０１ＭＰａ・Ｇを加え、エチレン
とプロピレンの容積比を３．５／６．５のままで１．４
９ＭＰａ・Ｇを加え、全圧を１．５０ＭＰａ・Ｇに維持
し、反応時間を４０分間から４５分間と変えたこと以外
は同様の操作を行い、ポリプロピレンブロック共重合体
６４０ｇを得た。得られたポリマーを使ってポリマーの
分別試験を行い、その特性値を第３表に示した。 〔ａ３−〕〔ａ１−〕において、プロピレン重合部
の製造段階で水素を０．３２ＭＰａ・Ｇから０．５５Ｍ
Ｐａ・Ｇに、プロピレン−エチレン共重合部の製造段階
で水素を０．０５ＭＰａ・Ｇから０．００１ＭＰａ・Ｇ
に、エチレン／プロピレンの流量比を０．３５／１．０
から０．４／１．０に変えたこと以外は同様の操作を行
い、ポリプロピレンブロック共重合体１４９０ｇを得
た。得られたポリマーを使ってポリマーの分別試験を行
い、その特性値を第２表に示した。

【００５４】なお、前記第二のプロピレン重合体群にお
ける重合体〔ａ２−〕は、〔η〕 _2-A／〔η〕_2-Cが
７．３である点で（Ａ−２）成分から外れることが第３
表より明らかである。同じく、〔ａ２−〕は、キシレ
ンに不溶量が６７．０質量％である点及び〔η〕_2-Cが
１．０（ｄｌ／ｇ）であるで（Ａ−２）成分から外れる
ことが第３表より明らかである。同様に、〔ａ２−〕
は、〔η〕_2-Aが５．０（ｄｌ／ｇ）であるで（Ａ−
２）成分から外れることが第３表より明らかである。

【００５５】一方、〔ａ３−〕は、（Ａ−１）成分に
も（Ａ−２）成分にも該当しない重合体であることが第
２表より明らかである。 〔実施例で用いるエチレン−α−オレフィン系エラスト
マー及びスチレン系エラストマー〕実施例で用いたエチ
レン−α−オレフィン系エラストマーは下記の４種類で
あり、その特性値を第４表に示す。 〔ｂ１−〕デュポン・ダウエラストマー株式会社製エ
ンゲージＥＧ−８１８０ 〔ｂ１−〕ＥＸＸＯＮＣｈｅｍｉｃａｌ社製エグザク
トＥＸ５００８ 〔ｂ１−〕ＥＸＸＯＮＣｈｅｍｉｃａｌ社製エグザク
トＥＸ４００３ 〔ｂ１−〕ＪＳＲ株式会社製ＪＳＲ ＥＰ０２Ｐ 実施例で用いたスチレン系エラストマーは下記３種類で
あり、その特性値を第５表に示す。 〔ｂ２−〕株式会社クラレ製セプトン２００４ 〔ｂ２−〕ＳＨＥＬＬＣｈｅｍｉｃａｌ社製クレイト
ンＧ１６５７ 〔ｂ２−〕ＳＨＥＬＬＣｈｅｍｉｃａｌ社製クレイト
ンＧ１６５２ 前記のなかで、〔ｂ２−〕が、α−オレフィン（１−
ブテン）の量が８．２モル％である点において（Ｂ）成
分から外れることが明らかである。 〔実施例で用いる無機充填材〕実施例で用いた無機充填
材としては、下記１種類であり、その特性値を第５表に
示す。 〔ｃ−〕浅田製粉株式会社製タルクＦＦＲ 〔実施例で用いる混練方法〕 〔混練１〕第一のプロピレン重合体群から選ばれたポリ
マー、第二のプロピレン重合体群から選ばれたポリマー
を同方向回転二軸押出機（ベント部が一つ設けられ、Ｌ
／Ｄが３５、押出量が３０ｋｇ／時間、回転数が３００
ｒｐｍ、シリンダー設定温度が２００℃）のトップフィ
ードに供給し、溶融混練して造粒した後、エラストマ
ー、無機充填材を含ませる場合は、異方向回転二軸混練
機と単軸押出機からなるタンデム型混練機（ベント部が
一つ設けられ、それぞれのＬ／Ｄの合計が２３、押出量
が１２０ｋｇ／時間、回転数が８００ｒｐｍ、シリンダ
ー設定温度が２００℃）を用いて、そのポリマー造粒品
にエラストマー、必要に応じて更に、無機充填材を加え
て、同時に溶融混練して、最終製品のプロピレン系樹脂
組成物のペレットを得る混練方法である。 〔混練２〕第二のプロピレン重合体群から選ばれたポリ
マーを同方向回転二軸押出機（ベント部が一つ設けら
れ、Ｌ／Ｄが３５、押出量が３０ｋｇ／時間、回転数が
３００ｒｐｍ、シリンダー設定温度が２００℃）のトッ
プフィードに供給し、第一のプロピレン重合体群から選
ばれたポリマーをサイドフィードに供給して溶融混練し
て造粒した後、エラストマー、無機充填材を含ませる場
合は、異方向回転二軸混練機と単軸押出機からなるタン
デム型混練機（ベント部が一つ設けられ、それぞれのＬ
／Ｄの合計が２３、押出量が１２０ｋｇ／時間、回転数
が８００ｒｐｍ、シリンダー設定温度が２００℃）を用
いて、そのポリマー造粒品にエラストマー、必要に応じ
て更に、無機充填材を加えて、同時に溶融混練して、最
終製品のプロピレン系樹脂組成物のペレットを得る混練
方法である。 〔混練３〕第一および第二のプロピレン重合体群から選
ばれたポリマーをそれぞれ別個に予め、同方向回転二軸
押出機（ベント部が一つ設けられ、Ｌ／Ｄが３５、押出
量が３０ｋｇ／時間、回転数が３００ｒｐｍ、シリンダ
ー設定温度が２００℃）のトップフィードに供給し、溶
融混練し、造粒した後、それらのポリマー造粒品にエラ
ストマー、異方向回転二軸混練機と単軸押出機からなる
タンデム型混練機（ベント部が一つ設けられ、それぞれ
のＬ／Ｄの合計が２３、押出量が１２０ｋｇ／時間、回
転数が８００ｒｐｍ、シリンダー設定温度が２００℃）
を用いて、溶融混練して、最終製品のプロピレン系樹脂
組成物のペレットを得る混練方法である。 〔実施例１〕第６表に示す配合表および混練方法に基づ
き、第一のプロピレン重合体群として〔ａ１−〕で示
されたポリマー７．５ｋｇ、第二のプロピレン重合体群
として〔ａ２−〕で示されたポリマー２．５ｋｇを同
方向回転二軸押出機のトップフィードに供給し、溶融混
練して造粒した後、異方向回転二軸混練機と単軸押出機
からなるタンデム型混練機を用いて、そのポリマー造粒
品にエラストマーとして〔ｂ２−〕で示されたスチレ
ン系エラストマー３．７ｋｇ、さらに、無機充填材とし
て〔ｃ−〕で示されたタルク４．０ｋｇを加えて、同
時に溶融混練して、最終製品のプロピレン系樹脂組成物
のペレットを得た。得られたペレットの物性と外観を評
価し、第７表に示した。 〔比較例１〕樹脂成分（Ａ成分＋Ｂ成分）中のゴム量
（質量％）が実施例１とほぼ同じになるように、第６表
に示す配合組成及び割合に変えたこと以外は実施例１と
同様に行った。実施例１に比べ、やや外観が低下する上
に弾性率が低下する。 〔比較例２〕樹脂成分（Ａ成分＋Ｂ成分）中のゴム量
（質量％）が実施例１とほぼ同じになるように、第６表
に示す配合組成及び割合に変えたこと以外は実施例１と
同様に行った。なお、〔ａ１−〕と〔ａ１−〕の２
種類からなるポリプロピレ系樹脂組成物の特性値は第２
表に示した。実施例１に比べ、フローマーク外観が低下
する。 〔実施例２〕第６表に示す配合組成及び割合に変えたこ
と以外は実施例１と同様に行った。 〔比較例３〕樹脂成分（Ａ成分＋Ｂ成分）中のゴム量
（質量％）が実施例２とほぼ同じになるように、第６表
に示す配合組成に変えたこと以外は実施例２と同様に行
った。実施例２に比べ、ブツ外観が低下する。 〔実施例３〕第６表に示す配合組成及び割合に変えたこ
と以外は実施例１と同様に行った。 〔比較例４〕樹脂成分（Ａ成分＋Ｂ成分）中のゴム量
（質量％）が実施例３とほぼ同じになるように、第６表
に示す配合組成に変えたこと以外は実施例３と同様に行
った。実施例３に比べ、フローマーク外観が低下する。 〔実施例４〕第６表に示す配合組成及び割合に変えたこ
と以外は実施例１と同様に行った。なお、〔ａ１−〕
と〔ａ１−〕の２種類からなるポリプロピレ系樹脂組
成物の特性値は第２表に示した。 〔実施例５〕混練方法を、混練２に変えたこと以外は実
施例４と同様に行った。 〔実施例６〕第６表に示す配合組成及び割合に変えたこ
と及び混練方法を、混練３に変えたこと以外は実施例１
と同様に行った。なお、〔ａ１−〕と〔ａ１−〕の
２種類からなるポリプロピレ系樹脂組成物の特性値は第
２表に示した。 〔比較例５〕樹脂成分（Ａ成分＋Ｂ成分）中のゴム量
（質量％）が実施例４とほぼ同じになるように、第６表
に示す配合組成に変えたこと以外は実施例４と同様に行
った。実施例４に比べ、やや外観が低下する上にアイゾ
ット衝撃強度、落錘衝撃強度、引張伸び率が低下する。 〔実施例７〕第６表に示す配合組成及び割合に変えたこ
と以外は実施例１と同様に行った。実施例７は、ゴム成
分及びタルクを用いない場合である。 〔比較例６〕樹脂成分（Ａ成分＋Ｂ成分）中のゴム量
（質量％）が実施例７とほぼ同じになるように、第６表
に示す配合組成に変えたこと以外は実施例７と同様に行
った。なお、〔ａ１−〕と〔ａ１−〕の２種類から
なるポリプロピレ系樹脂組成物の特性値は第２表に示し
た。実施例７に比べ、弾性率、アイゾット衝撃強度、落
錘衝撃強度、引張伸び率が低下する。 〔実施例８〕第６表に示す配合組成及び割合に変えたこ
と以外は実施例１と同様に行った。 〔比較例７〕樹脂成分（Ａ成分＋Ｂ成分）中のゴム量
（質量％）が実施例８とほぼ同じになるよう第６表に示
す配合組成（〔ａ３−〕を使用）に変えたこと及び混
練方法を以下に示す以外混練４に変えたこと以外は実施
例８と同様に行った。ここで用いるポリマー〔ａ３−
〕は、実施例７で用いる第一および第二のプロピレン
重合体群のトータルＭＩと揃えた。実施例８に比べ、ブ
ツ外観、ウエルド外観が極端に低下する。 〔混練４：比較例７の混練方法〕プロピレン重合体を、
ベント部が一つ設けられ、Ｌ／Ｄが３５である同方向回
転二軸押出機（ベント部が一つ設けられ、Ｌ／Ｄが３
５、押出量が３０ｋｇ／時間、回転数が３００ｒｐｍ、
シリンダー設定温度が２００℃）に供給し、溶融混練し
造粒した。そのポリマー造粒品に、エラストマーとタル
クを加えたものを、更に異方向回転二軸混練機（ベント
部が一つ設けられ、Ｌ／Ｄが２３）と単軸押出機（ベン
ト部が一つ設けられ、Ｌ／Ｄが２３）からなるタンデム
型混練機（押出量が１２０ｋｇ／時間、回転数が８００
ｒｐｍ、シリンダー設定温度が２００℃）を用いて、溶
融混練して、最終製品のプロピレン系樹脂組成物のペレ
ットを得た。 〔比較例８〕比較例８は、比較例７における混練４を以
下に述べる混練５に変えたこと以外は実施例８と同様に
行った。しかし、比較例７に比べ、ブツ外観はやや向上
するものの、ウエルド外観が低下したままである。 〔混練５：比較例８の混練方法〕プロピレン重合体を、
同方向回転二軸押出機（ベント部が一つ設けられ、Ｌ／
Ｄが３５、押出量が３０ｋｇ／時間、回転数が３００ｒ
ｐｍ、シリンダー設定温度が２００℃）に供給し、溶融
混練し造粒した。そのポリマー造粒品を、更に、この方
法にて２回の溶融混練を行なった。そのポリマー造粒品
にエラストマーとタルクを加えたものを、更に異方向回
転二軸混練機（ベント部が一つ設けられ、Ｌ／Ｄが２
３）と単軸押出機（ベント部が一つ設けられ、Ｌ／Ｄが
２３）からなるタンデム型混練機（押出量が１２０ｋｇ
／時間、回転数が８００ｒｐｍ、シリンダー設定温度が
２００℃）を用いて、溶融混練して、最終製品のプロピ
レン系樹脂組成物のペレットを得た。

【００５６】

【表１】

【００５７】

【表２】

【００５８】

【表３】

【００５９】

【表４】

【００６０】

【表５】

【００６１】

【表６】

【００６２】

【表７】

【００６３】

【表８】

【００６４】

【表９】

【００６５】

【発明の効果】本発明の各成分を混練１〜３の方法によ
れば、高剛性、高衝撃性、高流動性、および良外観にす
ぐれたプロピレン系樹脂組成物が得られる。これに対し
て、比較例７が示すようにプロピレン重合体を重合装置
で得る方法を用いた場合は、ブツによる表面外観が悪
い。また、本発明の混練２と３法を用いて製造したプロ
ピレン系樹脂組成物は、特に、ブツによる表面外観が一
段とよくなり、伸び率や耐面衝撃性が向上するなどの利
点がある。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の製造方法における一態様を示す図であ
る。

【符号の説明】

１：二軸混練機（同方向） ２：スクリュー ３：トップフィード ４：サイドフィード ５：ベント ６：ペレット ７：タンデム型混練機：二軸混練機（異方向） ８：スクリュー ９：トップフィード １０：サイドフィード １１：ベント １２：混練された材料（溶融状態もしくは半溶融状態） １３：タンデム型混練機：単軸押出機 １４：スクリュー １５：トップフィード １６：サイドフィード １７：ベント １８：ペレット

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 53:00 23:08 25:00） (72)発明者 三橋 謙一 千葉県市原市姉崎海岸１番地１ (72)発明者 小幡 寛 千葉県市原市姉崎海岸１番地１ Ｆターム(参考） 4F070 AA15 AA16 AA18 AC13 AC14 AC15 AC16 AC22 AE01 FB04 FB06 FC05 4J002 BB053 BB121 BC033 BP021 BP022 DE076 DE106 DE136 DE146 DE236 DJ006 DJ016 DJ036 DJ056 DK006 DL006 FD016

Claims (12)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）下記（Ａ−１）成分と（Ａ−２）
   成分からなるプロピレン系樹脂組成物。 （Ａ−１）：下記（ａ１）〜（ａ５）の性状を有するプ
   ロピレン単独重合体及び／又はプロピレン−エチレンブ
   ロック共重合体６０〜８０質量％ （ａ１）キシレン不溶成分量が９０〜１００質量％であ
   る （ａ２）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも不
   溶な成分の立体規則性指標が９６．５％以上である （ａ３）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも不
   溶な成分の極限粘度〔η〕_1-Cが０．６〜１．１ｄｌ／
   ｇである （ａ４）（Ａ−１）成分がプロピレン−エチレンブロッ
   ク共重合体を含有する場合には、キシレン可溶成分中の
   エチレン量が１５〜４５質量％である （ａ５）（Ａ−１）成分がプロピレン−エチレンブロッ
   ク共重合体を含有する場合には、キシレンに可溶な成分
   の極限粘度〔η〕_1-Aが２．５〜５．０ｄｌ／ｇであ
   り、且つ〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜６．５である （Ａ−２）：下記（ａ’１）〜（ａ’５）の性状を有す
   るプロピレン−エチレンブロック共重合体４０〜２０質
   量％ （ａ’１）キシレン不溶部量が７０〜９０質量部である （ａ’２）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも
   不溶な成分の立体規則性指標が９６．５％以上である （ａ’３）キシレンに不溶で且つ沸騰ｎ−ヘプタンにも
   不溶な成分の極限粘度〔η〕_2-Cが１．１〜１．８ｄｌ
   ／ｇである （ａ’４）キシレン可溶成分中のエチレン量が１５〜４
   ５質量％である （ａ’５）キシレンに可溶な成分の極限粘度〔η〕_2-A
   が６．０〜１０．０ｄｌ／ｇであり、且つ４．０＜
   〔η〕_2-A／〔η〕_2-C＜６．５である
2. 【請求項２】 （Ａ−１）成分が、プロピレン単独重合
   体、又はプロピレン−エチレンブロック共重合体であっ
   て、プロピレン−エチレンブロック共重合体を含有する
   場合は、〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜４．０の性状を有する
   請求項１に記載のプロピレン系樹脂組成物。
3. 【請求項３】 （Ａ−１）成分が、プロピレン−エチレ
   ンブロック共重合体を含有し、４．０≦〔η〕_1-A／
   〔η〕_1-C＜６．５の性状を有する請求項１に記載のプ
   ロピレン系樹脂組成物。
4. 【請求項４】 Ｌ／Ｄが２０〜６０である同方向回転二
   軸押出機を用い、（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分を同
   時に溶融混練して得られる請求項１〜３のいずれかに記
   載のプロピレン系樹脂組成物。
5. 【請求項５】 Ｌ／Ｄが２０〜６０である同方向回転二
   軸押出機を用い、（Ａ−２）成分を予め溶融混練し、次
   いでこれに（Ａ−１）成分を加えて溶融混練して得られ
   る請求項２に記載のプロピレン系樹脂組成物。
6. 【請求項６】 （Ａ−２）成分をトップフィードし、
   （Ａ−１）成分をサイドフィードして得られる請求項５
   に記載のプロピレン系樹脂組成物。
7. 【請求項７】 Ｌ／Ｄが２０〜６０である同方向回転二
   軸押出機を用い、（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分をそ
   れぞれ別個に溶融混練して、造粒し、次いでそれらを合
   わせて溶融混練して得られる請求項３に記載のプロピレ
   ン系樹脂組成物。
8. 【請求項８】 （Ａ）請求項１〜７のいずれかに記載の
   プロピレン系樹脂組成物１００質量部と、下記（Ｂ）成
   分からなるエラストマー５０質量部以下（ただし、０は
   含まない）、及び／又は（Ｃ）無機充填材５０質量部以
   下（ただし、０は含まない）とからなるプロピレン系樹
   脂組成物。 （Ｂ）：下記（Ｂ−１）成分及び／又は（Ｂ−２）成分
   からなるエラストマー （Ｂ−１）：下記（ｂ１）、（ｂ２）の性状を有するエ
   チレン−α−オレフィン系エラストマー （ｂ１）α−オレフィン量が１０〜４０モル％である （ｂ２）極限粘度〔η〕が０．９〜２．５ｄｌ／ｇであ
   る （Ｂ−２）：下記（ｂ’１）、（ｂ’２）の性状を有す
   るスチレン系エラストマー （ｂ’１）スチレン量が１２〜５０質量％である （ｂ’２）極限粘度〔η〕が０．１〜２．０ｄｌ／ｇで
   ある
9. 【請求項９】 （Ａ）請求項１〜７のいずれかに記載の
   プロピレン系樹脂組成物１００質量部と、下記（Ｂ）成
   分からなるエラストマー５０質量部以下（ただし、０は
   含まない）、及び／又は（Ｃ）無機充填材５０質量部以
   下（ただし、０は含まない）を、Ｌ／Ｄが２０〜６０で
   ある同方向回転二軸押出機、又はタンデム型混練機を用
   いて、溶融混練するプロピレン系樹脂組成物の製造方
   法。 （Ｂ）：下記（Ｂ−１）成分及び／又は（Ｂ−２）成分
   からなるエラストマー （Ｂ−１）：下記（ｂ１）、（ｂ２）の性状を有するエ
   チレン−α−オレフィン系エラストマー （ｂ１）α−オレフィン量が１０〜４０モル％である （ｂ２）極限粘度〔η〕が０．９〜２．５ｄｌ／ｇであ
   る （Ｂ−２）：下記（ｂ’１）、（ｂ’２）の性状を有す
   るスチレン系エラストマー （ｂ’１）スチレン量が１２〜５０質量％である （ｂ’２）極限粘度〔η〕が０．１〜２．０ｄｌ／ｇで
   ある
10. 【請求項１０】 （Ａ−２）成分を、予めＬ／Ｄが２０
    〜６０である同方向回転二軸押出機を用いて溶融混練し
    て、造粒し、次いでこれに、プロピレン単独重合体、又
    はプロピレン−エチレンブロック共重合体であって、プ
    ロピレン−エチレンブロック共重合体を含有する場合
    は、〔η〕_1-A／〔η〕_1-C＜４．０の性状を有する（Ａ
    −１）成分を（Ａ−２）成分と合わせて１００質量部に
    なる量、下記（Ｂ）成分からなるエラストマーを（Ａ−
    １）成分と（Ａ−２）成分の合計１００質量部に対して
    ５０質量部以下（ただし、０は含まない）、及び／又は
    （Ｃ）無機充填材を（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分の
    合計１００質量部に対して５０質量部以下（ただし、０
    は含まない）を加え、タンデム型混練機を用いて、溶融
    混練するプロピレン系樹脂組成物の製造方法。 （Ｂ）：下記（Ｂ−１）成分及び／又は（Ｂ−２）成分
    からなるエラストマー （Ｂ−１）：下記（ｂ１）、（ｂ２）の性状を有するエ
    チレン−α−オレフィン系エラストマー （ｂ１）α−オレフィン量が１０〜４０モル％である （ｂ２）極限粘度〔η〕が０．９〜２．５ｄｌ／ｇであ
    る （Ｂ−２）：下記（ｂ’１）、（ｂ’２）の性状を有す
    るスチレン系エラストマー （ｂ’１）スチレン量が１２〜５０質量％である （ｂ’２）極限粘度〔η〕が０．１〜２．０ｄｌ／ｇで
    ある
11. 【請求項１１】 タンデム型混練機が、異方向回転二軸
    混練機（ベント部を有し、Ｌ／Ｄが３〜２０）と単軸押
    出機（ベント部を有し、Ｌ／Ｄが５〜６０）若しくは二
    軸押出機（ベント部を有し、Ｌ／Ｄが５〜６０）からな
    る請求項９又は１０に記載のプロピレン系樹脂組成物の
    製造方法。
12. 【請求項１２】 請求項９〜１１のいずれかに記載の製
    造方法により得られるプロピレン系樹脂組成物。