JP2000506777A - 核燃料物質を処理するためのイオン化による同位体分離 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 原料の選択的イオン化、イオン化された及びイオン化されない核種の分離、原料の部分を非イオン化の状態に選択的に移行させるための化学物質の導入、イオン化された及びイオン化されない核種の更なる分離とを含む改良された加工装置及び方法。加工に基づく選択的励起での他の改良も開示される。同位体と元素との少なくともいずれか一方を他方から分離すること及び化学的及び物理的形体の変化は種々の原料から単一工程で提供される。

Description

【発明の詳細な説明】 核燃料物質を処理するためのイオン化による同位体分離 本発明は物質の加工処理に関し、限定するものではないが、核燃料物質の加工 処理に関する。 採鉱されたウラン鉱石からの燃料グレードの核燃料の製造は長時間を要し、か つ複雑な処理である。この処理は多くの変更例が公知ではあるが、ここで処理と いう単語は、鉱山渡しグレードの物質を受け入れかつこの物質を徐々に変換及び 濃縮し、燃料ペレットの製造に適する形状及びグレードにまで変化させることを 含む。工程における段階は、出発原料である酸化ウランを硝酸ウラニル六水和物 として濃縮する濃縮段階、硝酸ウラニル六水和物をＵＯ₃に変換する脱硝段階、 ＵＯ₃をＵＯ₂に変換する還元段階、これをＵＦ₄に変換するフッ化水素反応段階 、ＵＦ₆を生成する更なるフッ化段階、物理及び化学的手段による濃縮段階及び 濃縮型のＵＦ₆を燃料ペレット製造に適するセラミックグレードのＵＯ₂に変換す る変換段階を含む。 規模、投資額及び運転費用の面から見ての大規模な処理工場は、上記記載の全 段階を遂行する必要がある。付随問題を有する各段階間の移送も対処される。特 に、フッ素化技術は、必要量のフッ素を製造するための複雑で危険な電気分解処 理を含む。 同様に燃料の再利用は、使用済み燃料から種々の核分裂生成物を分離し、次い で物質中の²³⁵Ｕ濃度を燃料として再利用できる段階にまで向上させる一連の複 雑な化学的及び物理的工程を含む。 これらの処理上の複雑性は、トリウム、プルトニウム及び他の物質等に関して 、核燃料サイクルにおける他の加工ラインにも存在する。 本発明の第１の態様により、 ａ）混合成分よりなる原料を供給する工程と、 ｂ）同原料を磁場に導入する工程と、 ｃ）同原料の少なくとも一部分をイオン化された形状に変換する工程と、 ｄ）第１エネルギー帯と第１エネルギーレベルとの少なくともいずれか一方 における少なくとも１つの成分の少なくとも一部分を提供し、かつ第２エネルギ ー帯と第２エネルギーレベルとの少なくともいずれか一方における少なくとも１ つの成分の少なくとも一部分を提供する工程と、第２エネルギー帯と第２エネル ギーレベルとの少なくともいずれか一方は、第１エネルギー帯と第１エネルギー レベルとの少なくともいずれか一方より高いことと、 ｅ）同第２エネルギー帯と第２エネルギーレベルとの少なくともいずれか一 方の成分より同第１エネルギー帯と第１エネルギーレベルとの少なくともいずれ か一方の成分を部分的に分離する工程とを含む処理が提供される。 イオン化は、部分的にイオン化された形状における少なくとも１つの成分及び 少なくとも部分的にイオン化されない形状における少なくとも１つの異なる成分 とを提供することにより、調節され得る。 イオン化されない成分はイオン化された成分から分離され得る。分離は原料が 選択的励起段階に移行する前に起きることが好ましい。選択的励起段階に移行す る原料のイオン化された成分は選択的励起段階の閉じ込め磁場に導入される前に 中和されることが好ましい。原料は一旦閉じ込め磁場内に入れば選択的励起の前 に少なくとも部分的にイオン化されることが好ましい。 選択的イオン化及びそれに基づく分離の更なる詳細は本発明の第２の態様に記 載され、ここに組み入れられる。 低いエネルギーレベル成分から高エネルギーレベル成分を分離することはこれ らの成分を化学物質と接触させることにより実行される。この接触により、高エ ネルギーレベル成分はイオン化された形体のままに保持され、低エネルギーレベ ル成分との接触の場合は荷電されない形体になる。次いで、成分の分離は荷電の 差に基づいて行われることが好ましい。 分離が選択的化学的クエンチに基づいて行われる処理の更なる詳細は本発明の 第５の態様に記載され、ここに組み入れられる。 処理に供給される原料は固体、最も好ましくは粉体、と液体との少なくともい ずれか一方の形状で供給されることが好ましい。 原料は複数の同位体の混合体よりなることが好ましい。異なる成分の１つ以上 の同位体が存在し得ることと同一成分の１つ以上の異なる同位体が存在すること との少なくともいずれか一方であることが好ましい。²³⁸Ｕと²³⁵Ｕとを含む原料 が特に好ましい。²³⁸Ｕ，²³⁵Ｕ，²⁴¹Ｐｕと²³⁹Ｐｕを、潜在的にＰｕと他の元素 との他の同位体とともに含む原料も好ましい。 複数の同位体の１つ以上、好ましくは全てが分子の形体で原料に存在すること が好ましい。ウラン同位体を酸化物の形体で、随意的には二酸化物の形体で供給 することが考察される。 物質は少なくとも部分的にイオン化されたガス状態として選択的励起段階に供 給されることが好ましい。原料を少なくとも部分的にイオン化されたガス状態に 変換することは単一段階、例えばプラズマ発生器において実行される。代替的に は、原料は最初にガス又は蒸気状態に変換され、次いで少なくとも部分的にイオ ン化される。 固体であり得る原料は加熱手段に導入され、熱の投入により、蒸発と揮発と固 体をガスとして供給することの少なくともいずれか１つが起きる。炉がこの目的 のために使用され得る。熱の投入は放射加熱と電磁波加熱との少なくともいずれ か一方により与えられ得る。 不揮発性又は難揮発性物質等からなる廃棄流れは加熱手段から抽出され得る。 蒸気状態の原料は加熱手段において固体状態にある原料と向流するように通過 させられることが好ましい。 原料はイオン化に先立って磁場に導入されることが好ましい。磁場は原料のイ オン化の後イオン化された部分を閉じ込めるように構成され得る。原料はイオン 化されていない蒸気又はガスとして磁場に導入されるのが好ましい。 ガス状の原料はイオン化手段により少なくとも部分的にイオン化された状態に 変換され得る。電子サイクロトロン共鳴は原料をイオン化したり又は部分的にイ オン化するのに特に適する手段を提供する。 原料の選択された成分はほぼ完全にイオン化され得ることと原料の選択された 成分はほぼイオン化されないで留まり得ることとの少なくともいずれか一方が起 きる。 １つの実施例においては、特定の元素を含有する成分の全てがイオン化される ことが好ましい。例えば、原料の²³⁸Ｕと²³⁵Ｕは両方ともイオン化された形体に 変換され得る。 原料の１つ以上の成分は分子状態においてイオン化された形体に変換されるこ とが好ましい。これに関する限り、ＵＯ₂のＵＯ₂ ⁺への変換のように、金属酸化 物の金属酸化物イオンへの変換が特に好ましい。 原料の選択的励起の詳細及び選択は、元素イオン又は分子イオンとしてのいず れにおいても、この応用の他の場所で記載される。 高エネルギーレベル成分は、工程流れ中に設けられた回収手段により回収され 得る。低エネルギーレベル成分は回収手段を通過して別個に設けられた次の回収 手段に引き続いて進入することが好ましい。 高エネルギーレベル成分の回収手段は回収グリッドを備えることが好ましい。 グリッドは一連のプレートを備え得る。プレートは原料流れの方向においてほぼ 並行に配設されることが好ましい。 回収手段は電気的にアースされているか電気ポテンシャルを与えられているこ とが好ましい。 電気ポテンシャルは高エベルギーレベル成分を中和してイオン化された状態か らイオン化されない状態に変換することが好ましい。 回収手段は１０００Ｋ以下の温度が与えられ得る。この方法において、高エネ ルギーレベル成分は冷却されることにより、ガス状から液状、より好ましくは固 体状に変換される。 回収手段は原料流れから定期的に取り除かれ、離れた場所に移動されることが 好ましい。製品はこの離れた場所において回収器のグリッドから取り除かれるこ とが好ましい。回収手段の代替の部分が回収製品を保持する場合は、回収グリッ ド上の代替部分が原料流れに設けられることが好ましい。 低エネルギーレベル成分が回収手段上に衝突することが好ましい。低エネルギ ーレベル回収手段は冷却されたドラムを備え得る。ドラムは回転されることとス クレーパ要素が回収手段から回収された低エネルギーレベル製品を取り除くため に設けられることとの少なくともいずれか一方が行われ得る。 処理は²³⁵ＵＯ₂と²³⁸ＵＯ₂との混合物から²³⁵ＵＯ₂を分離するのに使用され得 る。処理は²³⁵ＵＯ₂と²³⁸ＵＯ₂との混合物及び²⁴¹Ｐｕと²³⁹Ｐｕとの少なくとも いずれか一方の化合物から²³⁵ＵＯ₂を分離するのに使用され得る。処理は使用済 み核燃料から核分裂生成物を取り除くのにも使用され得る。処理は再利用を容易 にするために使用済み核燃料から特定のＰｕ及びＵ同位体を取り除くのにも使用 される。 原料、イオン化、選択的励起及び分離についての他の詳細、選択及び可能性は 本発明の他の態様及び特定の説明における他の場所で記載される。これらの可能 性は本発明の第１の態様にも同様に適用可能である。 本発明の第２の態様により、 ａ）混合成分よりなる原料を供給する工程と、 ｂ）同原料をイオン化された形状又はプラズマ形状に変換する工程と、 ｃ）少なくとも部分的にイオン化された形状における少なくとも１つの成分 と少なくとも部分的にイオン化されない形状における少なくと１つの異なる成分 とを提供する工程と、 ｄ）同イオン／プラズマを磁場に閉じ込める工程と、 ｅ）同イオン化されない成分から同イオン化された成分を少なくとも部分的 に分離する工程とを含む処理が提供される。 所望成分は金属及び非金属両方の同位体及び元素の混合物から抽出され得る。 原料として窒素含有化合物の供給は特に好ましい。硝酸ウラニル、六フッ化ウラ ン、硝酸プルトニウム、硝酸トリウム、使用済み硝酸ウラニル、使用済み六フッ 化ウラン又はこれら化合物の混合物はすべて原料として適切な物質である。これ らの物質は水和物であってもよい。 原料はガス体、液体、固体としてプラズマ発生器に導入され得る。 原料は所望成分を１．５％、１％又は０．５％未満のレベルで含有し得る。従 って、この処理の前に物質を濃縮する必要はない。 混合された成分は２つ以上の異なる元素、同一元素の２つ以上の同位体、異な る元素とこれら１つ以上の元素の異なる同位体、異なる元素を含有する化合物、 異なる同位体又は異なる同位体と異なる元素とよりなり得る。本応用に関する限 り、化合物という単語には、他に言及の無い限り、上記の可能性の全てが含まれ る。 特定成分の全て又はほぼ全てはイオン化されることが好ましい場合と、特定成 分の全て又はほぼ全てがイオン化されるとは限らないことが好ましい場合とがあ る。 原料中の金属元素の一部分又は全てはイオン化される。原子量が９０を超える 金属元素がイオン化されることは特に好ましい。原料中の非金属元素の一部分又 は全てがイオン化されないことが好ましい。原子量が９０未満、最も好ましくは ７０未満、理想的には６０未満の元素の全てがイオン化されないままでいること が好ましい。ウラン、プルトニウム、トリウム、とガドリニウム等との少なくと もいずれか１つの元素がイオン化されることが好ましい。水素、フッ素、酸素、 と窒素等との少なくともいずれか１つの元素はイオン化されないことが好ましい 。ホウ素はイオン化されないことが好ましい。 成分のイオン化はプラズマの温度により引き起こされ得る。追加的に又は代替 的に、成分のイオン化は成分と電子サイクロトロン共鳴装置により作り出される 高ネルギー電子との相互作用により招来され得る。イオン化の程度及びイオン化 された成分の少なくともいずれか一方は電子サイクロトロン共鳴のエネルギー投 入量により制御され得る。 従って、特に実施例において、プラズマは原料を別々の原子に変換し、続いて 電子サイクロトロン共鳴が部分的イオン化を、好ましくは選択的に、引き起こす 。 プラズマの温度は成分の選択的イオン化を好ましい方法で行うように調節され 得る。従って、プラズマは原料中のいくつかの成分をイオン化し、核分裂生成物 と非金属元素との少なくともいずれか１つのような他の成分がイオン化されない で保持され得る。 プラズマは３０００Ｋ〜４５００Ｋの温度範囲で供給されることが好ましい。 プラズマは電磁波手段又は高周波手段により発生されることが好ましい。 追加的に又は代替的に、原料が分離される前にプラズマ内に滞留する時間は成 分を望ましい方法で選択的にイオン化するように制御され得る。 磁場は最も好ましくは軸方向において整列された閉じ込め磁場として設けられ ることが好ましい。０．１テスラを超える磁場の強度がこの目的に使用され得る 。 磁場は１つの円柱形の活動容量を区画するように構成され、同容量内において プラズマが加工され得る。プラズマはこの閉じ込め区域の軸方向に沿って原料／ プラズマ発生段階から次の分離段階へと移動することが好ましい。 イオン化された成分とイオン化されない成分の分離は、プラズマからイオン化 されない成分を、好ましくはガス状態で、取り除くことにより実行されることが 好ましい。イオン化されない成分はイオン化された成分からポンプで取り除かれ 得る。イオン化された成分は磁場に閉じ込められ、制御される。 分離された非荷電成分は更なる加工に晒される。これには、ここに記載される 技術を使用して更なる選択的イオン化と選択的励起の少なくともいずれか１つの 加工が含まれる。 処理は選択的励起工程を含む追加の段階と、より好ましくは振動電場をイオン 化された成分に適用する更なる段階とよりなり、振動電場は磁場の軸に直交する 成分を有し、電場は１つ以上の成分又は１つの成分の１つ以上の同位体のイオン サイクロトロンの周波数に近似する周波数又はその倍音で振動する。３０〜７０ ｋＨｚの範囲の周波数が使用され得る。 代替的に、ＧＨｚの単位の２つの異なる周波数がｋＨｚ範囲にあるイオンサイ クロトロン周波数に近似する周波数又はその倍音差異をもって使用され得る。 電場振動の周波数は、²³⁵Ｕ，²³⁹Ｐｕ，²⁴¹Ｐｕの１つ以上のイオンサイクロ トロンの周波数又はその倍音に近いことが好ましい。 多相ヘリカルコイル構成が振動電場を与えるのに使用され得る。従って、４個 のコイルが設けられている時は、これらは互いに９０°に位相されており、電場 は好ましいレベルに相当する周波数で回転可能である。 プラズマカラムの断面積における径は分離される成分又は同位体のらせん軌道 の最大径よりも大きいことが好ましい。 振動電場が適用される部分上の磁場の強度は統一して保持されることが好まし い。磁場は超伝導磁石により発生されることが好ましい。この分野では０．５と １０との間のテスラ、好ましくは１と６との間のテスラの磁場強度が提供され得 る。 振動電場は高周波エアリアル（ａｅｒｉａｌ）により供給されることが好まし い。 １個以上の振動周波数は１つ以上の成分の１つ以上の同位体又は１つ以上の成 分のイオンサイクロトロン又はハイブリッド周波数又はその倍音に応じて供給さ れ得る。 選択された成分、元素又は同位体の運動エネルギーレベルは、選択されない成 分、元素又は同位体の運動エネルギーレベルより大幅に高いレベルに上昇される ことが好ましい。 高エネルギーを有する成分の運動エネルギーレベルは低エネルギーを有する成 分の運動エネルギーレベルの少なくとも１．５倍、好ましくは２倍と４倍との間 にあることが好ましい。 高エネルギーレベルの成分は３から３０ｅＶの範囲、例えば２０から３０ｅＶ の範囲にあり得る。 低エネルギーを有する元素は１０ｅＶ以下、好ましくは５ｅＶ以下の運動エネ ルギーレベルに制限されることが好ましい。 選択的イオン化／分離工程を退出し、かつ原料を形成しつつ選択的励起工程に 向かうイオン化された組成は、選択的励起工程のための閉じ込め磁場に進入する 前に中和されることが好ましい。 原料は冷却された物質、好ましくはガス状のものと接触することにより中和さ れる。この接触により、成分の放電と、化学変換、例えば冷却された物質と成分 又はその一部との結合、が起きる。冷却された物質は酸素ガスであり得る。冷却 された物質は原料と結合して、原料の化合物のイオン化された形体を生じ得る。 原料の化合物のイオン化された形体は原料の原子又は元素のイオンよりも早く中 和され得る。化合物形体はプラズマ内において自由電子と結合することにより中 和され得る。化合物の成分は中和に際して原料の化合物形体より放出され得る。 代替的に又は追加的に、原料はその周囲に放射冷却等のようにエネルギーを放 出することにより中和され、荷電されない形体へと原料転換が行われ得る。 原料は放電されて蒸気状態のまま保持されることが好ましい。原料は原子、元 素又は化合物のガス状の形体として又は転換されて存在し得る。 選択的イオン化工程のための閉じ込め磁場及び選択的励起工程のための閉じ込 め磁場は隔離又はほぼ隔離されていることが好ましい。 原料は選択的励起段階のための閉じ込め磁場に進入した後、少なくとも部分的 にイオン化され、より好ましくは完全にイオン化されることが好ましい。 工程は化学物質をプラズマに導入する段階を更に備え、化学物質が成分と相互 反応して、原料の１つの成分を荷電形体にかつ原料の他の１つを非荷電形体のま ま保持しておくことが好ましい。分離は荷電形体及び非荷電形体に基づいて実行 されるのが好ましい。 化学物質は予め決められた運動エネルギーレベルにおいて添加されることが好 ましい。 予め決められた運動エネルギーレベルにおいて添加された化学物質は高エネル ギーレベル成分と接触し次いで低エネルギーレベル成分と接触し、化学物質の運 動エネルギーレベル、高エネルギー成分及び低エネルギーレベル成分とは、イオ ン化された高エネルギー成分と化学物質との接触によりその成分の荷電イオン又 はその成分を含む荷電イオンを生じるようなものであり、低エネルギーのイオン 化された成分と化学物質とが接することにより、その成分の非荷電の粒子又はそ の成分を含む非荷電の粒子を生じることが好ましい。低エネルギー成分が、添加 された化学物質又はその一部と結合して、非荷電の粒子を形成することが特に好 ましい。 低エネルギー成分が非荷電状態に変換される速度は、高エネルギー成分が非荷 電状態に変換される速度より早い。 荷電状態から非荷電状態への変換は成分の分子形体において起きる。変換され るべき成分は荷電状態にありながら化学物質又はその一部と結合し得る。変換に より、変換された成分から構成成分又はその一部が失われることが起こり得る。 変換に際して化学物質の部分又はその一部分が失われることが起こり得る。１つ の成分の大部分が変換され、他の成分の大部分が変換されないように滞留時間又 は経路が調節されることが好ましい。 化学物質が選択されて、所望する非荷電粒子と最終製品との少なくともいずれ か一方が得られることが好ましい。 酸素は特に好ましい１つの化学物質を示す。 添加される化学物質は１００Ｋ〜２５００Ｋ、好ましくは１００〜５００Ｋに おいて添加されることが好ましい。 工程に添加される化学物質の量は、低エネルギー成分がイオン化されない形体 に変換される度合いを調節できるように選択され得る。従って、低エネルギー成 分の全てに行き渡るには不十分な量の化学物質を添加することにより、低エネル ギー成分の一部はイオン化されたまま保持される。 イオン化された成分及び荷電されない成分は両方とも添加された物質と接触さ れた後もガス状として維持されることが好ましい。 処理は荷電された成分と荷電されない成分が互いに分離される工程を更に備え る。 荷電された成分は磁場内に保持されることが好ましい。荷電されない成分はポ ンプ作動等により磁場から取り除かれることが最も好ましい。 取り除かれた流れは工程流れ内で取り除かれた成分が凝縮するのを最小限にす るのに十分なほど高い温度で保持されることが望ましい。隔離された流れの凝縮 は許容され得る。 分離された荷電されていない成分は更なる加工に晒される。これには、ここに 記載する技術を使用する更なる選択的イオン化と励起加工との少なくともいずれ か一方の加工を含み得る。 添加される化学物質の量が制限される時は、この段階において特定の成分の一 部分のみが非荷電粒子として取り除かれる。 荷電成分は、この分離段階を越えて次の段階に進むので、引き続き磁場内に保 持されることが好ましい。 方法は更なる化学物質を、好ましくは特定の運動エネルギーレベルで、導入し 、この化学物質を残存する荷電成分と接触させる段階を備え、荷電成分と化学物 質の運動エネルギーレベルは、荷電されない成分又は粒子が生じるような程度の ものであることが好ましい。成分が依然としてガス状態を保つことが最も好まし い。 更なる化学物質は所望の非荷電粒子と最終製品との少なくともいずれか一方を 得るように選択された、酸素のような化学物質よりなることが好ましい。更なる 化学物質は１００Ｋと２０００Ｋとの間の温度、特に１００Ｋ〜５００Ｋの温度 において添加されることが好ましい。成分と更なる化学物質とが結合して粒子を 生じることが好ましい。酸化物が好ましい形体を表している。 結合体の温度は、好ましい形体の粒子を生じるように調節される。ウランを基 本型であるガス状のＵＯ₂として存在させるために、２５００Ｋの温度がウラン にとっては特に好ましい。 運動エネルギーレベルを減少して固体の製品が製造されるように、更なる化学 物質が非荷電成分に添加される最終段階が設けられることが好ましい。代替的に 又は追加的に、運動エネルギーレベルの減少は非荷電成分を表面、好ましくは冷 却された表面に衝突させることによりもたらされ得る。非荷電粒子の運動エネル ギーレベルの減少は、製品の望まない中間平衡形体を形成するのを防止するため に、非常に急速に起きることが望ましい。遷移時間は２ｍｓ未満が好ましい。 物質は以前に添加されたものと同一であっても異なるものであってもよい。 所望する製品形体、化学組成、大きさの分布及び形状を得るために、量、エネ ルギーレベル、化学物質と回収物の表面との少なくともいずれか１つはいずれも 調節可能である。 処理による製品は、好ましくは所望するグレードにおける、所望する化合物、 元素又は同位体である。純粋な金属はこの方法で製造可能ではあるが、セラミッ クグレードの金属酸化物が工程の特に好ましい製品である。燃料用途のセラミッ クグレードの金属酸化物は燃料ペレットになり得る焼結可能な物質である。この 目的を達成するために必要な粒子径と形状は通常の実験により決定され得る。Ｕ ＋とＵＯ＋との少なくともいずれか一方の核種が選択的に励起される場合は、所 望するセラミックグレードの金属酸化物製品を得るために、添加される酸素量、 そのエネルギーレベル、回収物の表面と回収物の表面温度との少なくともいずれ か一方は調節され得る。ＵＯ２＋とＵＯ＋との少なくともいずれか一方の核種が 選択的に励起される場合は、所望するセラミックグレードの金属酸化物製品を得 るために、回収物の表面と回収物の表面温度との少なくともいずれか一方は調節 され得る。 ウラン、プルトニウム、トリウムとＭＯＸの各製品は工程条件を調節すること により製造され得る。 本発明の第３の態様により、 ａ）磁場発生手段と、 ｂ）装置に投入する原料の少なくとも一部分をイオン化された形体に変換す る手段と、 ｃ）原料の少なくとも１つの成分の少なくとも一部分を第１エネルギー帯と エネルギーレベルとの少なくともいずれか一方に選択的に励起し、第２エネルギ ー帯とエネルギーレベルの少なくともいずれか一方にある少なくとも１つの第２ 成分の少なくとも一部分を供給するための手段と、第２エネルギー帯とエネルギ ーレベルの少なくともいずれか一方が第１エネルギー帯とエネルギーレベルとの 少なくともいずれか一方より高いことと、 ｄ）第１エネルギー帯とエネルギーレベルの少なくともいずれか一方にある 成分を第２エネルギー帯とエネルギーレベルの少なくともいずれか一方にある成 分から分離するための手段と、磁場がイオン化された原料を閉じ込めることとを 備える分離装置が提供される。 原料又は原料の或る成分の一部のみのイオン化又は原料の或る成分のみの完全 なイオン化が供給され得る。イオン化されない成分はイオン化された成分から分 離され得る。原料を選択的にイオン化することと分離することとの少なくともい ずれか一方に適する装置の更なる詳細は本発明の第４の態様において記載され、 ここに組み込まれる。 装置を通過する１つ以上の成分の運動エネルギーレベルを選択的に増加するた めの装置の詳細は本発明の第４の態様において記載され、ここに組み込まれる。 第１エネルギーレベルにある成分を第２エネルギーレベルにある成分から分離 するための分離手段の更なる詳細は同様に第４の態様において記載され、ここに 組み込まれる。 イオン化手段はプラズマ発生器のような単一段階方式の装置を備え得る。代替 的に、原料のイオン化は加熱手段を設けることにより実行され得る。加熱手段は 原料をガス状又は蒸気状に変換することが好ましい。ガスのための別個のかつ引 き続いたイオン化手段が設けられることが好ましい。加熱手段は炉、放射加熱又 は電磁波加熱装置を備え得る。 原料はイオン化に先立って磁場に導入されることが好ましい。磁場発生装置の 更なる詳細は本発明の第４の態様において記載され、ここに組み込まれる。 原料のイオン化又は部分的イオン化は電子サイクロトロン共鳴手段により実行 され得る。 元素イオン、原子イオンと分子イオンとの少なくともいずれか一方を含有する 原料の選択的励起はイオンサイクロトロン共鳴により実行され得る。 本発明の第４の態様により、 ａ）プラズマ／イオン発生器と、 ｂ）混合成分の原料を選択的にイオン化する手段と、 ｃ）プラズマ／イオンを閉じ込めるための磁場を作り出す磁場発生手段と、 ｄ）非荷電成分を磁場から取り除く手段と を備える分離装置が提供される。 プラズマは電磁波加熱又は高周波加熱により発生されることが好ましい。 プラズマは３０００Ｋと４５００Ｋとの間の温度に、最も好ましくは４０００ Ｋ±１０％に加熱されることが好ましい。 プラズマ発生器は混合成分よりなる原料を選択的にイオン化するための手段と して作用し得る。代替的に又は追加的に、電子サイクロトロン共鳴手段により作 り出された高エネルギ一電子衝突は混合成分よりなる原料を選択的にイオン化す るための手段を与え得る。 閉じ込め磁場は軸方向において整列され得る。 磁場発生手段は１個以上の磁石を備えることが好ましい。磁石は環状又は円柱 状アセンブリとして提供される。この方法において、中央閉じ込め区域は、好ま しくは円柱形状の構成をなす、磁場により区画される。 非荷電成分を取り除く手段はポンプ装置を備えることが好ましい。 装置は、装置を通過する１つ以上の成分の運動エネルギーレベルを選択的に増 加する手段を更に備えることが好ましい。この手段は、磁場の軸に直交する成分 を振動電場に供給するように配設された高周波エアリアル（ａｅｒｉａｌ）より なることが最も好ましい。 選択された成分の運動エネルギーレベルは３ｅＶを超える、好ましくは１０ｅ Ｖを超える強度に増加されることが好ましい。 選択されない成分は１０ｅＶ未満、好ましくは３ｅＶ未満の運動エネルギーレ ベルが与えられることが好ましい。 選択された成分の運動エネルギーレベルは選択されない成分の運動エネルギー レベルの少なくとも１．５倍、好ましくは２倍と４倍との間にあることが好まし い。 選択された成分の運動エネルギーレベルは、選択された成分のためにサイクロ トロン共鳴周波数に近似する周波数又はその倍音における振動電場を適用するこ とにより、増加されることが好ましい。 振動電場の１つ以上の周波数が、１つ以上の成分の運動エネルギーレベルを増 加するために適用され得る。異なる成分は異なる強度の運動エネルギーレベル増 加、すなわち３つ以上の明確なエネルギーレベルを有し得る。 装置は化学物質を磁場に導入することにより選択的化学反応又は相転移を起こ すための手段を更に提供し得る。選択は運動効果又は平衡効果との少なくともい ずれか一方の結果として生じ得る。選択的化学反応により、荷電状態のままにと どまる少なくとも１つの成分と非荷電状態に変換される少なくとも１つの成分と が生じる。 添加される化学物質は所望する非荷電粒子と最終製品との少なくともいずれか 一方を得るように選択される。添加される化学物質は酸素であり得る。化学物質 は１００Ｋと２０００Ｋとの間の温度、最も好ましくは１００Ｋと５００Ｋとの 間の温度において添加されることが好ましい。添加される化学物質のエネルギー レベルは、所望する効果を得るために、温度に換算して予め決められることが好 ましい。 １つの成分の変換は、動力学的に好ましくは、他の成分の非荷電形体への変換 であることが最も好ましい。分子形体の非荷電成分が生じることが好ましい。分 子形体の荷電中間体も得られ得る。 １つの成分が他の成分に対して優先的に変換されることは滞留時間又は与えら れた通路により調節されることが好ましい。 化学物質導入のレベルは、非荷電状態に変換されるべき成分が完全に変換され るために過剰に存在するか又は成分の一部分のみが変換されるものとして存在す るように調節され得る。荷電された成分と荷電されない成分の両方がガス状態と して保持されることが好ましい。 装置は非荷電粒子を取り除く更なる手段を備えることが好ましい。非電荷粒子 を取り除く更なる手段は最初から軸方向において配設されることが好ましい。非 電荷粒子は放電流れにおいて２０００Ｋを超える温度に保持されることが好まし い。 装置は残存する工程流れに更なる化学物質を添加する手段を更に備え得る。導 入される化学物質は酸素であることが好ましい。添加される化学物質は残存する 成分にクエンチング作用を与えることが特に好ましい。更なる化学物質は残存す る成分と接触すると、成分を荷電相から非荷電相に変換することが好ましい。成 分はこの変換を受けた後もガス状態のままでいることが最も好ましい。 特に好ましい実施例において、酸素の添加が更なる化学物質として使用される 。酸素は荷電成分と配合されて約２５００Ｋの混合温度を得るために１００Ｋ〜 ５００Ｋの温度にて導入されることが好ましい。例えば、この温度においては、 Ｕは主としてＵＯ₂の形体で荷電されないガスとして保持される。 更なる化学物質を添加するための更なる手段が提供され得る。この更なる添加 は工程流れをガス状態から固体状態に変換することが好ましい。代替的に又は追 加的に、運動エネルギーレベルの減少は非荷電成分を表面、好ましくは冷却され た表面に衝突させることによりもたらされることが好ましい。平衡状態が形成さ れるのを阻止するために、変換は非常に急速に行われ得ることが好ましい。製品 はＵＯ₂のようなセラミックグレードの燃料物質であることが好ましい。 本発明の第５の態様により、高運動エネルギーレベルにある１つ以上の成分を 低運動エネルギーレベルにある１つ以上の成分から分離する工程が提供され、こ の工程は、第１及び第２エネルギーレベルを有する成分を収容する工程流れを提 供することと、化学物質を工程流れに導入することと、導入された化学物質が第 １及び第２エネルギーレベルを有する成分と接触することと、高エネルギーレベ ル成分との接触により、その成分は依然としてイオン化された形体のままでいる ことと、低エネルギーレベル成分と接触することにより、その成分が非荷電形体 に変換されることとよりなる。 １つの成分、最も好ましくは低エネルギー成分、を非荷電形体に変換すること は、動力学的に好ましくは、他の成分、最も好ましくは高エネルギー成分、に変 換されることが好ましい。変換された成分は中間体として分子の荷電形体に変換 され得る。分子形体は添加された化学物質を含んでいることが好ましい。荷電状 態から非荷電状態への変換は分子形体で起こり得る。変換は変換された成分から 化学物質の一部分を消失させ得る。 変換の優先性は接触する滞留経路と時間との少なくともいずれか一方を制御す ることにより調節されることが好ましい。 次に、荷電された成分と荷電されない成分とは適切な手段により互いに分離さ れる。この手段には磁場内に荷電成分を閉じ込め、拘束されない非荷電成分をポ ンプにより取り除くことを含む。その他の可能性は荷電成分を適切な電極に引き つけることを含む。 導入された化学物質はガス状態であることが好ましい。この化学成分はイオン 化されていないことが好ましい。化学成分は１００Ｋ〜２５００Ｋの間、最も好 ましくは１００Ｋ〜５００Ｋの間の温度にあることが好ましい。化学物質は低エ ネルギーレベル成分と反応することが好ましい。化学物質として酸素を導入する ことが特に好ましい。酸化物を得るための酸素と低エネルギーレベル成分との反 応は選択的化学反応の１つの好ましい形体である。 ３ｅＶを超える、好ましくは１０ｅＶを超える運動エネルギーレベルにおいて 高エネルギーレベル成分を供給すること及び１０ｅＶより低い、好ましくは３ｅ Ｖより低い運動エネルギーレベルにおいて低エネルギーレベル粒子を供給するこ ととが、低エネルギーレベル粒子との所望する化学反応を得るために好ましい。 高エネルギーレベル成分は低エネルギーレベル成分の少なくとも１．５倍、より 好ましくは２倍と４倍との間にあることが好ましい。 本発明の第６の態様により、低運動エネルギーレベルにある１つ以上の成分か ら高運動エネルギーレベルにある１つ以上の成分を分離する装置が提供され、装 置は高運動エネルギーレベルと低運動エネルギーレベルにある成分とを製造する 手段と、製造された成分を閉じ込める手段と、化学物質を成分に導入する手段と 、化学物質が、１つのエネルギーレベル成分が依然としてイオン化された形体を 保有し、他のエネルギーレベル成分がイオン化されない形体を保有するようにな るように、第１と第２エネルギーレベルに成分と選択的相互反応を行うこととを 備える。 相互反応は１つの成分との化学反応であることが好ましい。相互反応は動力学 的に好ましくは他の成分に対向して１つの成分のためであることが好ましい。 成分のための高エネルギーレベルと低エネルギーレベルとがイオンサイクロト ロン共鳴により供給され得る。 成分は異なるエネルギーレベルを与える間統一した磁場に晒され得る。閉じ込 め磁場は更なる加工の間提供され得る。 添加された化学成分はイオン化されないガスよりなる。酸素は特に好ましい形 体である。 本発明の第７の態様により、本発明の第１、第２又は第５の態様の方法による ことと、本発明の第３、第４又は第６の装置を使用することとの少なくともいず れか一方により分離された成分、物質、元素、同位体又はこれらを加工した形体 が提供される。 分離された成分は、同一と他の元素との少なくともいずれか一方の他の同位体 から分離された１つ以上の同位体であり、²³⁵Ｕ、²⁴¹Ｐｕと²³⁹Ｐｕとがこのよ うな物質を表していることが好ましい。 製品は核燃料用途に適するセラミックグレードの金属酸化物であることが特に 好ましい。 代替的に、分離された成分は原料に存在する異なる元素であり得る。従って、 一定の化合物に存在する他の元素が互いに分離されることが考察されるように、 ウランがフッ素から分離されることが考察される。 成分間の分離の度合いはほぼ完全か又は一部分だけのいずれかであり得る。従 って、成分の大部分が荷電された成分から製造された製品流れに引き続いて進行 する一方、原料中の成分の一部分が工程内で荷電されない成分として抽出される 工程が考察される。原料中に存在する少量の²³⁸Ｕを分離して取り除くことによ り燃料物質の品質を向上させることがこの種の工程の１つの例として考察される 。 勿論、荷電されない第１又は第２の製品流れは、最終製品として有用で、かつ できるだけ多く荷電成分から分離された目標成分を構成し得る。 本発明の第８の態様により、核反応器のための燃料ペレット燃料棒又は燃料ア センブリ又は本発明の第１乃至第７の態様のいずれか１つの態様に記載の加工を 更に受けた製品が提供される。 本発明の種々の実施の形態は、単に例示目的のために、以下の図面を参考にし て記載される。 図１は本発明の第１の実施例を示す概略図である。 図２はウラン、酸素、窒素及び水素のための相図である。 図３はＵ＋，ＵＯ，ＵＯ₂及びＵＯ₃の相図である。 図４は本発明の第２の実施例の概略図である。 図５は本発明の第３の実施例の概略図である。 図６は本発明の第４の実施例の概略図である。 図７は分離に基づく選択的イオン化と分離に基づく選択的励起とを含む本 発明の第５の実施例の概略図である。 図８は本発明の更なる結合した実施例の概略図である。 本発明に含まれる種々の原理は特定の物質の或る元素、化合物又は同位体に関 し以下に例示される。しかしながら、実施例において記載された原理及び特徴は 希望により種々の実施例間で移行可能である。本発明はいずれの事例についても 広範囲の潜在製品を製造する目的において広範囲の出発物質を取り扱うのに適し ている。 硝酸ウラニル六水和物原料からのウラン同位体の濃縮 図１に示すように、加工されるべき原料は矢印２に従って導入される。この例 において、原料は硝酸ウラニル六水和物原料リカーよりなる。この原料は主原料 源からウラン形体を抽出する一般的な初期段階である。原料リカーは原料リカー を約４０００Ｋにまで急速に昇温するプラズマ発生器（４）を通過する。プラズ マ発生器（４）は電磁波型又は高周波型のプラズマ発生器である。プラズマ温度 の調節は即座に行われ得る。 整列状態（６）にある超伝導ソレノイドは、力の線が参照符号（８）で概略示 す高い強度をもつ磁場を作り出す。 超伝導の磁石は場所(１２)、(４４)、(４６)、(５４)においては０．１テスラ を超える磁場強度を作り出すように、しかし場所（１６）においては０．５〜６ テスラの強度を供給するように配設される。プラズマ発生器（４）を通過した後 、原料は昇温された室（１２）に進入する。この温度において、硝酸ウラニル六 水和物は分解して成分原子に変換される。 ４０００Ｋ及び室（１２）において経験した条件下での図２の相図におけるよ うに、ウラン原子は荷電されてＵ＋になり、線２０で示される。逆に、この温度 においては、大部分の窒素、酸素及び水素は図２の種々の線により示される荷電 されない原子又は分子である。その際、窒素Ｎは線２０を、酸素Ｏは線２４を、 水素Ｈは線２６を示し、全てのイオンはガス状態にある。 荷電された粒子としてウランイオンは磁場により閉じ込められ、超伝導ソレノ イド（６）を介して前進する。窒素原子、酸素原子及び水素原子は荷電されない 性質により、これらは磁場に拘束されずに自由に移動可能であり、最終的には室 （１２）より矢印（１４）に沿ってポンプで除去される。 流れの引き続く冷却により、これらの物質は再結合した平衡状態の形体に戻り 、Ｎ₂，Ｏ₂，Ｈ₂Ｏ，ＮＯｘに変換する。 本態様の処理の結果として、ウランは硝酸ウラニル六水和物原料の他の元素か ら分離される。 処理方法の一部（１６）に存在する強力で統一した磁場はウランイオンを完全 に閉じ込める。しかしながら、磁場を移動する荷電粒子として、粒子は装置の部 分（１６）を通過する時にそれらに旋回を起こさせる力に晒される。一定のイオ ンを旋回させる固有周波数は磁場強度、質量及び電荷に完全に依存する。従って 、²³⁵Ｕイオンは²³⁸Ｕとは異なる固有周波数において旋回する。 部分（１６）において高周波エアリアル（１８）を設け、²³⁸Ｕに比べて非常 に少ない量の核種である²³⁵Ｕの固有周波数に同調する振動電場を与えることに より、この同位体のイオンは²³⁸Ｕよりも多いエネルギーを得るように設定され 得る。通常加熱に換算されるこのエネルギー投入の結果、²³⁵Ｕ粒子はより早く 移動する。²³⁵Ｕイオンにとっては旋回の周波数は依然として同一であり、増加 した速度により、旋回増加の放射範囲をもたらす。 従って、²³⁸Ｕ粒子と²³⁵Ｕ粒子との間の避けられ得ない衝突及びその結果とし てのエネルギー移転を考慮しても、２つのイオン核種は異なる運動エネルギーレ ベルを有するグループを形成する。 更なる超伝導ソレノイド（４０）又は第１のソレノイド（６）の続きは強力な 磁場にあるウランイオンを引き続き拘束する。酸素原料（４２）を工程の部分（ ４４）に導入することにより、²³⁵Ｕと²³⁸Ｕとの効果的な分離を実行することが 可能となる。 高周波エアリアル（１８）により²³⁵Ｕに付与された追加のエネルギーのため に、²³⁵Ｕ粒子は部分（４４）に到達するまでに約５ｅＶのエネルギー（４０， ０００Ｋに相当）を持つことになる。２０００Ｋという比較的低い温度にある冷 却された酸素を導入することにより、²³⁵Ｕイオンは導入される酸素と一緒にな って約４０００Ｋの等価温度を有する粒子を生じる。 一方、処理の部分（１６）を退出する²³⁸Ｕイオンは、追加のエネルギーがほ とんど付与されないので、非常に低い等価エネルギーレベルで存在する。その結 果、２．５ｅＶ（２０，０００Ｋ）より低い等価エネルギーを有する²³⁸Ｕと２ ０００Ｋにある酸素とが一緒になることにより、混合された等価温度は３０００ Ｋより低くなる。 異なるエネルギーレベル及び限定された滞留時間／通路の結果として、優勢な な生成形体は²³⁵Ｕ⁺と²³⁸ＵＯ₂ ⁺とである。これらの核種と自由電子との接触に より、²³⁸ＵＯ＋Ｏと主に²³⁵Ｕ⁺が生じる。関連する滞留時間／通路は²³⁸ＵＯ₂ ^- を²³⁸ＵＯに変換するのに十分であるが、²³⁵Ｕは数センチメートルではなく数メ ートル通過した後にのみ初めて生じる。 従って、²³⁸Ｕ同位体は非荷電ガスとして、一方²³⁵Ｕ同位体は荷電イオンとし て、部分（４４）を退出し、室（４６）に進入する。超伝導磁石整列（４０，５ ０）の引き続く磁場は²³⁵Ｕイオンを拘束し、²³⁵Ｕイオンが装置を引き続いて通 過することを保証する。非荷電の²³⁸Ｕ酸化物はもはや磁場により拘束されず、 ポンプにより工程中より線４８に沿ってガスとして取り除かれる。 この流れ（４８）において、²³⁸Ｕガスの凝縮を防止するために、出口は適切 な高温、すなわち２０００Ｋを超える温度、かつ理想的には２６００Ｋを超えな い温度に保持される必要がある。代替的に、表面化学は²³⁸Ｕ酸化物ガスのエネ ルギーを保持するように調節される必要がある。この目的のために、既に凝縮し た²³⁸Ｕ酸化物が更なる凝縮を防止するために必要な表面化学と熱保持とを与え ることができる工程を一定期間運転した後に安定状態が到達され得ると信じられ る。勿論、凝縮は工程中の手の届く場所においては許容され得る。 室（４６）に導入される過剰の酸素はイオン化温度より低い温度で供給される ので、同じくポンプにより流れ（４８）中に取り除かれる。 従って、この更なる処理工程の結果として、超伝導のソレノイド（５０）又は 継続する第１（６）或いは第２（４０）を通過する物質はほぼ独占的に荷電形体 の²³⁵Ｕよりなる。 更なる酸素流れ（５２）を工程の部分（５４）に導入することにより、²³⁵Ｕ イオンのクエンチが起きる。このクエンチを調節することにより、温度を２５０ ０Ｋに低下されることが実行され得る。図３に示すように、この温度においては 、物質の優先的な形体は非荷電段階の²³⁵ＵＯ₂ガスであり、他のウラン酸化物の 形体はより少ない度合いで存在する。 更なるクエンチ段階（５６）を設けることにより、温度は更に低下され、ウラ ン酸化物はガス状態から急速に燃料グレードのセラミック粉体としての固体状態 に変換される。段階の条件は焼結製品ように所望の大きさ及び形状分布を得るた めに注意深く調節される。 従って、工程は単一モジュラー装置において硝酸ウラニル六水和物原料リカー を引き続くペレット化に適する燃料グレードのセラミック粉体にする変換を与え る。 この工程による約１０メートルの全長と約１メートルの活動領域径を有する単 一モジュラー装置は原料ウランを１〜１０ｋｇ／ｈｒの割合で処理することが可 能である。 装置内での滞留時間は非常に短く、１０ｍｓの単位である。この時間はウラン イオンが４０００Ｋ、すなわち６×１０⁴ｃｍ／ｓにおいて移動する理論的速度 を反映するものである。 上記に記載の実施例において、天然の硝酸ウラニル六水和物を燃料グレードの 物質に変換すること等の工程の使用が提供された。技術は所望する成分を抽出す るために使用済み燃料棒からの製品を再処理すること含む他の多くの加工分野、 種々の異なる燃料サイクル及び種々の異なる出発原料にも応用可能である。 再処理燃料物質の品質向上 使用済み燃料は基本的に各種核分裂生成物、低レベルの²³⁵Ｕ及びプルトニウ ムと結合状態にあるＵＯ₂粉体よりなる。この物質を加工して硝酸塩リカーにし 、このリカーを通常の工程に導入することにより以下の分離が実行される。 プラズマ発生器に続く最初の室（１２）において、²³⁵Ｕ，プルトニウム同位 体及び²³⁸Ｕ（燃料の大部分を構成する）は全てイオン化される。Ｎ，Ｈ，Ｏと 同様に、より軽い核分裂生成物の大部分はイオン化されない状態で残り、結果的 に磁場により拘束されない。これらの物質をポンプにより流れ（１４）より取り 除くことが可能である。 次に、上記に記載した技術により²³⁸Ｕ、²³⁵Ｕ、プルトニウム同位体を互いに 十分に分離し、反応器グレードの物質を得ることは可能である。使用済み燃料物 質は通常１％の²³⁵Ｕ、１％のプルトニウムを含んでいるので、この物質から半 分乃至３分の２量の²³⁸Ｕを取り除くだけで、所望する５％の核分裂性物質含有 量にまでグレードを上昇させることができる。 しかしながら、１つ以上の振動電場をラジオエアリアル（ｒａｄｉｏ ａｅｒ ｉａｌ）に設けることにより、工程の部分（１６）に存在する１つ以上の同位体 にエネルギーを投入することは可能である。従って、増加されたエネルギーレベ ルは²³⁵Ｕ,.Ｐｕ²⁴¹とＰｕ²³⁹との少なくともいずれか一方に与えられ、上記に 記載の方法にてこれらを²³⁸Ｕから分離し得る。 ²³⁵Ｕ及び選択されたプルトニウム同位体に保持されたより高いエネルギーレ ベルは、これらの物質がクエンチング段階に引き続く部分（４４）においてイオ ン化された状態に保たれ、一方²³⁸Ｕ及び選択されなかったＰｕ同位体は上記に 記載の方法により非荷電のガスとして取り除かれ得ることを保証する。 ²³⁵Ｕと高濃度の他の所望する核分裂性のＰｕ同位体を含有するペレットの製 造は流れ（５８）中で非荷電の固体状態に戻すようにクエンチングすることによ り与えられ得る。 部分（１６）を通過する移動中に²³⁸Ｕに加えられるエネルギーの量を注意深 く調節することにより、充分な量の²³⁸Ｕがこの流れ（５８）の中に保持される ことを保証し、燃料が所望する構成成分よりなることを保証する。 代替的に、（４４）において、酸素クエンチを調節することにより、²³⁸Ｕ⁺の 一部分のみを²³⁸Ｕ酸化物に変換することが可能である。 代替的プラズマ発生 図４での別例の実施例に示すように、原料は選択された成分の所望するイオン 化を与えたり保証したりするために追加のシステムが設けられ得る。 この装置において、原料（２）はプラズマ発生器（４）を介して閉じ込め磁場 （８）に進入する。 プラズマの温度は、原料が還元されて、別々の原子になる程度のものである。 次に、この形体において、原料が電子サイクロトロン共鳴装置（１０２）を通 過することにより、高エネルギー電子が成分と衝突して、選択された成分のイオ ン化が可能になる。以前に記載した相図におけるように、与えられた衝突エネル ギーレベルにおいては、他の成分はイオン化されないが、或る選択された成分は イオン化される。 次に、或る程度までイオン化された物質は室（１２）に進入する、そこで非イ オン物質は磁場から工程流れ（１４）として取り除かれる。 残存する成分と加工段階とは図１に示すものと同じもので、同一の参照符号が 与えられる。 ウラン同位体の選択的励起分離 図５に示す実施例は成分のエネルギーレベルを選択的に増加させ、続いて選択 的に化学反応又は相変化を起こさせて、互いに分離可能なイオン化された成分と イオン化されない成分とを作り出すことにより、原料の１つ以上の成分を１つ以 上の他の成分から分離する簡便な技術を提供する。 原料（３００）は１つの元素又は異なる複数の元素の異なる同位体、或いは１ つ以上の元素の異なる同位体よりなる。原料（３００）はイオン化された形体で 供給され、イオンは磁場（３０２）に閉じ込められる。イオン化はプラズマ発生 、電子サイクロトロン共振、レーザ励起及びスプラッタリング（ｓｐｌｕｔｔｅ ｒｉｎｇ）等を含む多くの手段のいずれによっても実行され得る。 強力な線形磁場配列が磁石（３０４）により提供される。この磁場内において 、成分は高周波エアリアル（３０６）を使用するイオンサイクロトロン共振に晒 される。高周波信号の周波数は、原料（３００）の１つ以上の成分が大幅に上昇 されたエネルギーレベルを有し、他の成分は投入エネルギーレベル又はそれを大 幅に超えないレベルのままで保持されるような高さのものである。励起のために 選択される核種は最も払底しているものである。従って、適切な周波数を使用す ることにより、²³⁸Ｕ^-と²³⁵Ｕ⁺とはこれらが工程流れ中の場所（３０８）に到達 するまでに全く異なるエネルギーレベルが与えられ得る。 流れ（３１０）を介して酸素を装置に導入すれば、場所（３１２）において、 低エネルギーレベル成分が非イオン化形体に選択的に変換し、高エネルギーレベ ル成分がイオン化されたままで保持されることが生じる。分離可能な再結合は、²³⁵ Ｕが最初に²³⁸Ｕよりも高エネルギーレベルに励起されるところでは、²³⁸Ｕ Ｏと²³⁵Ｕ⁺等を生じる。従って、室（３１４）においてはイオン化されない成分 は室から流れ（３１８）へとポンプにより取り除かれ、一方他の製品は磁石（３ ２０）により拘束されて引き続いて場所（３２２）に移行され得る。 更なる化学物質（３２４）の導入は荷電成分の急速なクエンチングを生じ、荷 電成分を非常に早く荷電されたガス状態から荷電されない固体状態に変換する。 次に、これは製品流れ（３２８）を形成する。 選択的クエンチングと相転移により、製品のグレードと、物理的及び化学的形 体 との両方が注意深く調節されることが可能になる。 代替のウラン同位体の選択的分離 本発明の更なる別例の実施例を図６に示す。ホッパー（４００）からの原料は 粉体のＵＯ₂である。原料は垂直空間（４０２）に投入され、シャフトに沿って 粉体は落下する。高レベルの熱投入が炉（４０６）から通路の中間部（４０４） 内に行われる。炉は放射加熱と電磁波との少なくともいずれか一方を介してエネ ルギー投入を行う。熱投入により、ＵＯ₂は揮発してＵＯ₂ガスになる。粉体は約 １Ｐａにおいて約２２００Ｋに加熱されて、所望する揮発が遂行される。 ＵＯ₂蒸気は管（４０２）上方へ移動し交差通路（４０８）を介して装置の残 余部に導かれる。不純物と揮発されないＵＯ₂の一部分との少なくともいずれか 一方をなす原料中の灰分は、通路（４０２）の底に落下し、そこから流れ（４１ ０）として回収されて、処分される。 交差通路（４０８）を介して移動する蒸気は非荷電ガスとして分離器の頂上に 進入する。蒸気はまず磁場の拘束部に供給され、次いで電子サイクロトロン共鳴 装置に晒されて、ＵＯ₂からＵＯ₂ ⁺へのイオン化が促進される。酸化ウラン同位 体のＵ²³⁵とＵ²³⁸との両方は、それぞれ大部分は分子形体を保ちながら、イオン 化される。 磁場内に閉じ込められた状態になったイオン化されたガスは装置の下の方向に 、エアリアル（４１６）を設けられたイオンサイクロトロン共鳴装置（４１４） へと移動する。約１５０ｋＨｚの高周波電場と約２テスラの磁場が設けられる。 上記の方法でアイシーアール（ＩＣＲ）(イオンサイクロトロン共鳴)装置が選 択的に同調して、²³⁵ＵＯ₂ ⁺分子を²³⁸ＵＯ₂ ⁺分子よりも優先的に励起する。ごく 僅かの自由酸素が発生するが、非荷電故に結果的には閉じ込められた酸化ウラン 流れから分離され得る。 励起と磁場により、分子にとって一般に旋回しながら装置の下方向へ向かう通 路が生じる。旋回通路の径は該当分子のエネルギーに関係しており、従って、^{23 5} ＵＯ₂ ⁺分子は²³⁸ＵＯ₂ ⁺分子よりも大きい径の旋回通路を達成する。 次に、優先的に励起された分子は装置の下方部にある回収アセンブリ（４１８ ）に進入する。装置のこの部分は優先的に励起された成分を一般装置（４２０） に回収し、優先的により少なく励起された成分を一般装置（４２２）に回収する 。 より高いエネルギー成分のための回収装置（４２０）は、物質流れ中に装着さ れた移動可能な格子状のグリッド（４２４）よりなる。回収装置のグリッド（４ ２４）は矢印Ａで示す物質の流れにほぼ並行して設けられた一連のプレートより なっている。四角形状又は別形状の格子が供給される。格子中のプレート間は、 プレートが一般には²³⁵ＵＯ₂分子の旋回通路とは衝突するが、²³⁸ＵＯ₂ ^-の大部 分には障害にならないような距離が置かれている。これはグリッド（４２４）を 越えて回収装置（４２２）に至るまでの下方向の通路において継続する。 一定の電気ポテンシャルは回収グリッド（４２４）に付与されて、²³⁵ＵＯ₂ ⁺ 分子によって運搬された荷電は接触により中和される。これにより、非荷電の^{23 5} ＵＯ₂分子が生じグリッド上に固体として回収される。 高エネルギー成分の優先的回収はグリッドに数ボルトのバイアス電気を与える ことにより助長され得る。この静電効果は高エネルギー成分にほとんど影響を与 えないが、回収グリッドのプレートから低エネルギー成分を追放するのに役立つ 。 定期的に、グリッド（４２４）は水平方向に移動されて、グリッドの異なる部 分が物質の流れに晒され、物質の中にあったグリッド（４２４）の部分が製品ホ ッパー（４２６）上の１つの側の位置に移動される。グリッド上に回収された物 質はこれらの場所で取り除かれて、製品流れ（４２８）に排出される。この製品 流れは²³⁵ＵＯ₂が濃縮されている。 回収器のグリッド（４２４）を通過する²³⁸ＵＯ₂ ⁺分子は依然として荷電され ており、磁場に引き続き閉じ込められている。これらの分子はこの場合回転ドラ ム（４３０）よりなる回収装置（４２２）へと進む。ドラムは比較的冷たく、固 定ポテンシャルを有しており、²³⁸ＵＯ₂ ⁺は放電して²³⁸ＵＯ₂になる。冷却する ことにより、これらの分子はガス状態から固体状態に変換される。 掻き落としブレード（４３２）に対向してドラム（４３０）を回転することに より、粉体が²³⁸ＵＯ₂製品流れ（４３４）へと落下するのが促進される。 結合した選択的イオン化と選択的励起工程 図７は選択的イオン化及び分離工程（７００）が、選択的励起及び分離工程（ ７０２）と結合した本発明の別例の実施例を示す。 選択的イオン化工程（７００）へ供給された原料はプラズマ発生器（７０４） において上記に記載したように原子形体に変換される。酸素、窒素、水素のよう な比較的原子量の低い原子は別々の原子に変化されるが、非荷電のまま保持され る。この場合のウランのような比較的重い原子量の原子はイオン化される。従っ て、装置（７００）内においては、イオン化されない粒子とイオン化された粒子 とがジェット（７０６）内に混在する。非荷電核種は磁場に閉じ込められず、製 品流れ（７０８）として取り除かれる。一方ウランは荷電され、磁場内に閉じ込 められる。必要な場合は、追加のエネルギーが装置（７００）内に投入されて、 ウランを装置（７００）内にある間、イオン化された形体にあるように保持する 。 この段階の終わりに、イオン化された工程流れは冷却された酸素ガス（７０９ ）を吹き込まれて、イオン化された流れが放電して、イオン化されないガス状の 二酸化ウランが生じる。放電は以下の一般的機構により実行される。流れ中のウ ランイオンは添加された酸素と衝突する。衝突によりもたらされるエネルギー交 換により、平衡形体であるＵＯ２＋イオンが生じる。ＵＯ２＋イオンはＵ＋イオ ンに比べて非常に多くのポテンシャルレベルの励起を提供する。結果として、プ ラズマ内の分子状イオンと自由電子との間の衝突はＵ＋イオンと自由電子との間 の衝突に比べてはるかに容易に放電しやすい。電子エネルギーは分子の励起によ り吸収されることと、分子から放出される酸素により吸収されることとの少なく ともいずれか一方が行われ、イオン化されないＵＯが生じる。次いで、中性の工 程流れが部分（７１０）において拡張することが可能になる。 選択的イオン化工程は約０．１テスラという比較的低い強度の磁場で作動され る。一方選択的励起工程には、費用の掛かる、はるかに高いレベルの磁場が必要 である。工程の選択的イオン化部分をこの不当に高い磁場で作動するのを避け、 かつ１つの工程から次の工程に即座に移行出来るように中和段階が使用される。 強い磁場内にあって、工程流れは電子サイクロトロン共鳴装置（７１２）によ り大幅に又は完全にイオン化される。 磁場に閉じ込められたイオンは次にイオンサイクロトロン共鳴に晒される。異 なる同位体に投入されるエネルギーレベルは上記に記載したように、エアリアル （７１４）に付与された周波数により調節される。 この区域（７０２）内で行われる選択的励起のために、ウラン酸化物の形体を した２３５Ｕ同位体は同様にウラン酸化物の形体をした２３８Ｕに比べてより高 いエネルギーレベルが付与される。ウラン酸化物はＵＯ２、ＵＯ又はそれらの酸 化物の混合体である。次に高エネルギーレベル成分は上記に略述した工程により グリッド（７１６）上に回収され、一方低エネルギーレベル成分はクエンチドラ ム（７１８）上に回収される。 結果として、２３５Ｕが濃縮されたＵＯ２製品流れ（７２０）と２３５Ｕが激 減されたＵＯ２製品流れ（７２２）とができる。 図８に示す本発明の別例の実施例において、プラズマ発生器（７０４）は、原 料を選択的にイオン化して分子状ＵＯ２＋イオン及び原料を補完する他の元素、 すなわち酸素、窒素及び水素の非荷電原子形体と元素形体との少なくともいずれ か一方を得るために、調節される。 イオンは磁場内に閉じ込められ、非荷電核種は製品流れ（７０８）として取り 除かれる。 残存するイオン化された工程流れＵＯ２は粒子間相互作用及び区域（７２４） の周囲への放射により冷却され、工程流れ（７１０）として中性の二酸化ウラン に再び戻る。 ジェットが拡張するために再び用いられ、電子サイクロトロン共鳴装置（７１ ２）を使用する再イオン化に先立ってより強力な磁場を作る。次に完全にイオン 化された核種はイオンサイクロトロン共鳴装置（７１４）を使用する選択的励起 に晒され、図７で略述したようにグリッド（７１６）とドラム（７１８）上に回 収される。 ここに記載した種々の実施例は互いに緊密に関連しており、１つ以上の実施例 又は態様において明確に記載した特徴は他にも適用可能である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (31)優先権主張番号 ９７０４０７７．８ (32)優先日 平成９年２月27日(1997．2．27) (33)優先権主張国 イギリス（ＧＢ） (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ， ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，Ｌ Ｕ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ，ＣＦ ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ， ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，Ｓ Ｄ，ＳＺ，ＵＧ)，ＵＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ， ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，Ｇ Ｂ，ＧＥ，ＧＨ，ＨＵ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ， ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，Ｎ Ｏ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ ，ＳＩ，ＳＫ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ， ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ (72)発明者 ホワイトヘッド、コリン イギリス国 ＣＨ７ ５ＥＬ クルーイド ポンティムウィン セフン バイカン ロード ウィッチ エルム (72)発明者 ウィッツ、デビッド ジョン イギリス国 ＣＨ１ ６ＥＲ チェシャー チェスター ケイペンハースト ビーエ ヌエフエル

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １． ａ）混合成分よりなる原料を供給する工程と、 ｂ）同原料を磁場に導入する工程と、 ｃ）同原料の少なくとも一部分をイオン化された形状に変換する工程と 、 ｄ）第１エネルギー帯と第１エネルギーレベルとの少なくともいずれか 一方における少なくとも１つの成分の少なくとも一部分を提供し、かつ第２エネ ルギー帯と第２エネルギーレベルとの少なくともいずれか一方における少なくと も１つの成分の少なくとも一部分を提供する工程と、第２エネルギー帯と第２エ ネルギーレベルとの少なくともいずれか一方は、第１エネルギー帯と第１エネル ギーレベルとの少なくともいずれか一方より高いことと、 ｅ）同第２エネルギー帯と第２エネルギーレベルとの少なくともいずれ か一方の成分より同第１エネルギー帯と第１エネルギーレベルとの少なくともい ずれか一方の成分を部分的に分離する工程とを含む処理方法。 ２．化学物質をプラズマ／イオンに導入する工程と、化学物質が原料の少なくと も１つの成分の少なくとも１つの部分を荷電形体で、かつ原料の少なくとも１つ の成分の少なくとも１つの部分を非荷電形体で残すように成分と相互反応を行う ことと、少なくとも部分的な分離が成分の荷電状態と非荷電状態との少なくとも いずれか一方の状態に基づいていることとからなる請求項１に記載の処理方法。 ３．低運動エネルギーレベルにおける１つ以上の成分から上昇した運動エネルギ ーレベルにおける１つ以上のイオン化された成分を分離し、かつ第１及び第２エ ネルギーレベル成分を含む工程流れを提供し、化学物質を工程流れに導入し、導 入された化学物質が第１と第２エネルギーレベル成分と接触することと、高運動 エネルギーレベル成分との接触により、成分のイオン化された形体が生じ、かつ 低運動エネルギーレベル成分との接触により、成分のイオン化されない形体を生 じることとからなる処理方法。 ４．成分のための上昇した及び低エネルギーレベルがイオンサイクロトロン共鳴 により与えられる請求項３に記載の処理方法。 ５．荷電及び非荷電成分が互いに分離される段階を備える請求項３又は４に記載 の処理方法。 ６．添加された化学成分は酸素のようなイオン化されていないガスよりなる請求 項３乃至５のいずれか１項に記載の処理方法。 ７．更なる化学物質を導入し、これを残存する荷電成分と接触させる更なる段階 と、荷電成分の運動エネルギーレベルと化学物質とが、非荷電成分又は粒子が生 じるようなものであることとからなる請求項３乃至６のいずれか１項に記載の処 理方法。 ８．更なる化学物質と更なる添加化学物質との少なくともいずれか一方を成分に 導入することが固体製品が製造される段階にまで運動エネルギーレベルを減少さ せる請求項７に記載の処理方法。 ９．成分のイオン化はプラズマと、成分と電子サイクロトロン共鳴により作り出 される高エネルギー電子との相互作用との少なくともいずれか一方の温度により 惹起される請求項１乃至８のいずれか１項に記載の処理方法。 １０．予め決定された運動エネルギーレベルにおいて添加された化学物質が高エ ネルギーレベル成分及び低エネルギーレベル成分と接触することと、化学物質、 高エネルギー成分及び低エネルギー成分の運動エネルギーレベルは、高いエネル ギー成分と化学物質との接触が成分の、又は成分を含む、荷電イオンを生じるよ うなものであることと、低エネルギー成分と化学物質とが一緒になることにより 、成分の、又は成分を含む、荷電されない粒子を生じることとからなる請求項３ 乃至９のいずれか１項に記載の処理方法。 １１．工程に添加される化学物質の量は選択されて、低エネルギー成分がイオン 化されない形体に変換される程度を調節する請求項１０に記載の処理方法。 １２．分離された成分は、同一と他の元素との少なくともいずれか一方の他の同 位体から分離された１つ以上の同位体である請求項１乃至１１のいずれか１項に 記載の処理方法。 １３．成分間の分離の度合いはほんの部分的であり、成分の大部分は荷電成分と その逆の成分との少なくともいずれか一方から製造される製品流れに引き続き移 行しながら原料中の成分の１部分が工程中の非荷電成分として抽出されることか らなる請求項１乃至１２のいずれか１項に記載の処理方法。 １４． ａ）混合成分よりなる原料を供給する工程と、 ｂ）同原料をイオン化された形状又はプラズマ形状に変換する工程と、 ｃ）少なくとも部分的にイオン化された形状における少なくとも１つの 成分と少なくとも部分的にイオン化されない形状における少なくと１つの異なる 成分とを提供する工程と、 ｄ）同イオンとプラズマとの少なくともいずれか一方を磁場に閉じ込め る工程と、 ｅ）同イオン化されない成分の少なくとも一部から同イオン化された成 分の少なくとも一部を分離する段階とを含む処理方法。 １５．第１エネルギー帯とエネルギーレベルとの少なくともいずれか一方におけ る１つの成分の少なくとも一部分と第２エネルギー帯とエネルギーレベルとの少 なくともいずれか一方における第２成分の少なくとも一部分とを提供し、第１及 び第２エネルギー帯とエネルギーレベルとの少なくともいずれか一方の成分を少 なくとも部分的に分離する段階よりなる請求項１４に記載の処理方法。 １６．振動電場をイオン化された成分に適用する段階と、振動電場が閉じ込め磁 場の軸に直交する成分を有することと、電場が存在する１つ以上の成分又は１つ の成分の１つ以上の同位体のイオンサイクロトロン周波数に近い周波数又はその 倍音で振動することとからなる請求項１４又は１５に記載の処理方法。 １７．請求項１４に記載の分離から得られたイオン化された成分は請求項１６に 記載の閉じ込め磁場に進入する前に中和される請求項１５に記載の処理方法。 １８．冷却された酸素ガスのような化学物質の添加はイオン化された成分の中和 を実行する請求項１７に記載の処理方法。 １９．中和された成分は少なくとも部分的にイオン化されて、次に閉じ込め磁場 に進入する請求項１７又は１８に記載の処理方法。 ２０． ａ）プラズマ／イオン発生器と、 ｂ）混合成分の原料を選択的にイオン化する手段と、 ｃ）プラズマ／イオンを閉じ込めるための磁場を作り出す磁場発生手段 と、 ｄ）非荷電成分を磁場から取り除く手段と を備える分離装置。 ２１．装置は装置を通過する１つ以上の成分の運動エネルギーレベルを選択的に 増加する手段を更に備える請求項２０に記載の装置。 ２２．選択された成分の運動エネルギーレベルが、選択された成分（複数の成分 ）のためにサイクロトロン共鳴周波数に近い周波数又はその倍音において振動電 場を適用することにより増加されることと、振動電場は閉じ込め磁場の軸に直交 する成分をゆうすることとよりなる請求項２１に記載の装置。 ２３．中和手段は請求項２０に記載の装置を退去するイオン化された成分のため に提供される請求項２２に記載の装置。 ２４．中和手段は化学物質添加手段を有する請求項２３に記載の装置。 ２５．再イオン化手段が成分のために提供される請求項２３又は２４に記載の装 置。 ２６． ａ）磁場発生手段と、 ｂ）装置に投入する原料の少なくとも一部分をイオン化された形体に変 換する手段と、 ｃ）原料の少なくとも１つの成分の少なくとも一部分を第１エネルギー 帯とエネルギーレベルとの少なくともいずれか一方に選択的に励起し、第２エネ ルギー帯とエネルギーレベルの少なくともいずれか一方にある少なくとも１つの 第２成分の少なくとも一部分を供給するための手段と、第２エネルギー帯とエネ ルギーレベルの少なくともいずれか一方が第１エネルギー帯とエネルギーレベル との少なくともいずれか一方より高いことと、 ｄ）第１エネルギー帯とエネルギーレベルの少なくともいずれか一方に ある成分を第２エネルギー帯とエネルギーレベルの少なくともいずれか一方にあ る 成分から分離するための手段とを備える分離装置。 ２７．装置が化学物質を磁場に導入することにより、選択的化学反応又は相変化 を起こさせ、成分の少なくとも１つを荷電状態のままにし、成分の少なくとも１ つを非荷電状態に変換する手段を提供することと、荷電に基づく分離が行われる こととからなる請求項２０乃至２６のいずれか１項に記載の装置。 ２８．低運動エネルギーレベルにある１つ以上の成分から上昇した運動エネルギ ーレベルにある１つ以上のイオン化された成分を分離し、上昇した及び低運動エ ネルギーレベルにある成分を製造するための手段と、製造された成分を閉じ込め るための手段と、化学物質を成分に導入するための手段と、化学物質が第１及び 第２エネルギーレベルの成分と選択的相互作用を行って、依然としてイオン化さ れた形体を保持するエネルギーレベル成分の１つとイオン化されない形体を有す る他の成分とを生じることと、荷電に基づく分離がなされることとを備える装置 。 ２９．装置は荷電されない粒子を除去するための更なる手段を有する請求項２６ 又は２７に記載の装置。 ３０．請求項１乃至１９に記載の工程と請求項２０乃至２８に記載の装置を使用 することとの少なくともいずれか一方により分離された成分、物質、化合物、元 素、同位体又はこれらの加工形体。 ３１． ａ）²³⁸Ｕと²³⁵Ｕよりなる又はを含む混合原料をイオンサイクロトロン 共鳴に晒す段階と、 ｂ）生成する高エネルギーと低エネルギー成分とを少なくとも部分的に 互いに分離する段階と、 ｃ）セラミックグレードの二酸化ウランを得るために圧力、温度条件、 化学上の添加及び回収方法の下で²³⁵Ｕと固体化する段階とを備える工程。 ３２．請求項１乃至３１のいずれか1項により製造されたセラミックグレードの 金属酸化物、好ましくは二酸化ウラン。 ３３．請求項１乃至３２のいずれか１項に記載の製品又はその加工品を組み入れ るための核反応器のための燃料ペレット、燃料棒又は燃料アセンブリ。