JP2003160636A - エポキシ樹脂組成物とそれを用いた積層板用材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】貯蔵安定性，成形性が優れ、高接着力と低吸湿
性で、高温加熱による遊離性ハロゲンの発生量が少ない
エポキシ樹脂組成物の提供。 【解決手段】１分子当り２個以上のエポキシ基とビフェ
ニル骨格を有するビフェニル型エポキシ樹脂、１分子当
り少なくとも２個の水酸基を有するフェノールとアラル
キルエーテルとの重縮合物及び有機ホスフィン系化合物
の有機ボロン塩を含むエポキシ樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は積層板、電子部品等
の封止に適したエポキシ樹脂組成物に係り、特に、貯蔵
安定性，成形性に優れ、得られる硬化物が高温での遊離
性ハロゲンの発生量が少なく、低吸湿性のエポキシ樹脂
組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】エポキシ樹脂は電気機器、電子部品等の
分野において、絶縁材料、コート材料、封止材料、積層
材料、プリプレグ材料として応用面が拡大されるに伴な
い、その性能に対する要求もますます厳しくなってきて
いる。

【０００３】特に、エレクトロニクス機器は小型軽量
化、高性能化などのニーズから、それに用いられる半導
体部品は高密度実装が強く要望され、最近では実装の高
密度化に適した表面実装型半導体が主流になりつゝあ
る。更に、パッケージは年々小型薄型化の趨勢にあり、
厚さが１ｍｍの薄型パッケージはすでに実用化され、最
近では厚さ０.５ｍｍ以下のパッケージの開発が行われ
ている。

【０００４】実装密度向上策の一環としては、（１）基
板表面に部品をはんだ付けする表面実装方式、（２）電
子部品をプリント基板内に実装する方法等が提案されて
いる。特に、表面実装方式は実装の際のパッケージ温度
が２００℃以上にもなるため、パッケージ内に多量の水
分が存在すると急激に気化して体積が膨張し、その蒸気
圧によってチップと封止材料との界面が剥離したり、パ
ッケージが破壊したりする要因になる。これらはいずれ
も素子の信頼性を損なう。

【０００５】しかし、従来の樹脂、硬化剤、硬化促進剤
等を含む樹脂組成物では、上記のようなニーズに十分応
えられなくなっている。

【０００６】半導体等の電子部品の樹脂封止法として、
封止材料のコスト低減や量産性向上を目的に、成形機の
自動化並びに成形後に不要となるランナー、スプルー等
を極力低減したマルチポット成形が行われているが、特
に、封止樹脂材料をミニタブレットにしたマルチポット
方式では、ポットライフの優れた封止樹脂が要求され
る。しかしながら、各種信頼性、特に、耐湿性とポット
ライフを同時に満足する封止樹脂は未だに開発されてお
らず、封止樹脂材料の高性能化が強く望まれている。

【０００７】上記に対し、封止樹脂のガラス転移温度を
上げたり、吸湿率の低減や接着力の向上または潜在性硬
化促進剤などの検討がなされてきた。特に、薄型の半導
体パッケージにおいては封止樹脂材料の低吸湿化並びに
高接着化が有効である。具体的には封止用樹脂としてビ
フェニル骨格を有するエポキシ樹脂とフェノールアラル
キル樹脂硬化剤からなるエポキシ樹脂組成物（特開平３
−２０７７１４号，特開平４−４８７５９号公報）を用
いたり、ナフタレン骨格を有する低吸湿性のエポキシ樹
脂組成物（特開平４−５０２２３号，特開平４−１９９
８５６号，特開平４−１９９８５７号公報）等を用いた
例が開示されている。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】しかし、前記従来技術
において、例えば、半導体装置の封止材料に適用する
と、はんだリフロー時のパッケージクラックの発生を防
止する効果はかなりあるものゝ、封止樹脂が貯蔵時に吸
湿すると硬化性が著しく低下したり、溶融粘度の上昇に
よって流動性が著しく低下すると云った問題があり、封
止材料の品質や保管条件を厳密に管理しないと実用に供
さないと云う問題があった。

【０００９】また、半導体等の電子部品の封止品を高温
で放置すると、Ａｕワイヤ／Ａｌ電極またはＡｕ電極／
Ａｌワイヤの接合部が遊離性ハロゲンによって腐食され
易いと云う問題があった。

【００１０】本発明は上記のような状況に鑑みてなされ
たもので、その目的とするところは、貯蔵安定性，成形
性が優れ、高接着力と低吸湿性で、高温加熱による遊離
性ハロゲンの発生量が少ないエポキシ樹脂組成物を提供
することにある。

【００１１】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するため前記特性に及ぼす硬化促進剤を始めガラ
ス繊維、ガラスクロス、充填剤、カップリング剤、離型
剤等の影響、各素材の混合条件並びに成形条件について
鋭意検討した。その結果、上記課題は特定のエポキシ樹
脂，硬化剤，硬化促進剤を用いることによって飛躍的な
改善が図れることを見出し本発明に至った。本発明の要
旨は次のとおりである。

【００１２】（ａ）一般式〔１〕

【００１３】

【化１３】 （式中、Ｒは水素原子またはメチル基を示し互いに異な
っていてもよい、ｎは０〜２の整数を示す。）で表され
るビフェニル型エポキシ樹脂、（ｂ）一般式〔２〕

【００１４】

【化１４】 （式中、ｍは１〜１０の整数を示す。）で表される硬化
剤、（ｃ）一般式〔３〕

【００１５】

【化１５】 （式中、Ｒ¹〜Ｒ⁶はフェニル基，ブチル基，シクロヘキ
サン環を示し互いに異なっていてもよい。）で表される
硬化促進剤、を含むことを特徴とするエポキシ樹脂組成
物。

【００１６】前記一般式〔１〕で表されるエポキシ樹脂
は１分子当り２個以上のエポキシ基とビフェニル骨格を
有するビフェニル型エポキシ樹脂である。

【００１７】なお、本発明の目的を損なわない範囲にお
いて、エポキシ樹脂には他の一般的に使用されているビ
スフェノールＡ型，Ｆ型またはＳ型エポキシ樹脂、ノボ
ラック型エポキシ樹脂、ｏ−クレゾールノボラック型エ
ポキシ樹脂、ナフタレン骨格を有する多官能のエポキシ
樹脂、トリまたはテトラ（ヒドロキシフェニル）アルカ
ンのエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂等を併用するこ
とができる。

【００１８】前記一般式〔２〕で表される硬化剤は１分
子当り少なくとも２個の水酸基を有するフェノールとア
ラルキルエーテルとの重縮合物であり、上記エポキシ樹
脂に対して０.５〜１.５当量、好ましくは０.８〜１.２
当量配合する。０.５当量未満では、エポキシ樹脂の硬
化が不十分となり硬化物の耐熱性、耐湿性並びに電気特
性が劣る。また、１.５当量を超えると逆に硬化剤成分
が過剰になり硬化樹脂中に多量のフェノール性水酸基が
残るため、電気特性並びに耐湿性が悪くなる。なお、本
発明の目的を損なわない範囲において、フェノールノボ
ラック樹脂のような他のフェノール類との縮合物を併用
することもできる。

【００１９】前記一般式〔３〕で表される硬化促進剤は
有機ホスフィン系化合物の有機ボロン塩である。具体的
にはトリフェニルホスフィン・トリフェニルボロン、ト
リブチルホスフィン・トリフェニルボロン、トリシクロ
ヘキシルホスフィン・トリフェニルボロンなどである。

【００２０】上記硬化促進剤は通常の硬化促進剤と全く
同様に用いることができるが、成形時に発生するボイド
を低減するためには、硬化促進剤は予め硬化剤に加熱
（１２０℃以上）溶解して用いることが望ましい。硬化
促進剤はエポキシ樹脂１００重量部に対して１〜１５ｍ
ｍｏｌ、望ましくは５〜１０ｍｍｏｌの範囲で配合する
ことが望ましい。

【００２１】本発明のエポキシ樹脂組成物を半導体の封
止材料や一般の成形材料に適用する場合には、必要に応
じて組成物全体に対して無機充填剤は５０〜９０容量％
配合することができる。無機充填剤は硬化物の熱膨張係
数や熱伝導率、弾性率などの改良を目的に添加するもの
である。従って、５０容量％未満ではこれらの特性の改
良を十分に行えず、また、９０容量％を超えると粘度が
著しく上昇し流動性が低下して成形が難しくなる。こう
した無機充填剤としては溶融シリカ、結晶シリカ、アル
ミナ、炭酸カルシウム、ケイ酸ジルコニウム、ケイ酸カ
ルシウム、タルク、クレー、マイカ等の微粉末を用いる
ことができる。

【００２２】これらの充填剤の平均粒径は０.１〜３０
μｍの範囲が望ましく、平均粒径が０.１μｍ未満では
樹脂組成物の粘度を著しく上昇し、成形が難しくなる。
また、平均粒径が３０μｍを超えると成形時に樹脂成分
と充填剤が分離し易くなって、硬化物が不均一になるた
め物性にばらつきが生じたり、狭い隙間への充填性が低
下する。特に、充填剤を７５容量％以上配合する場合、
充填剤の形状は角形より球形品の占める割合の大きい方
が好ましく、かつ、粒度分布が０.１〜１００μｍの広
い範囲に分布するものが望ましい。このような充填剤は
最密充填構造をとり易いため配合量を増しても材料の粘
度上昇が比較的起こりにくいので流動性の優れた組成物
を得ることができる。

【００２３】本発明のエポキシ樹脂組成物は、成形品か
ら抽出される遊離性ハロゲンイオンが塩素イオン４ｐｐ
ｍ以下、臭素イオン６ｐｐｍ以下であることが好まし
い。また、１８０℃で１０００時間加熱処理後の成形品
から抽出される遊離性ハロゲンイオンは塩素イオンが３
０ｐｐｍ以下で、臭素イオンが２００ｐｐｍ以下である
ことが好ましい。

【００２４】本発明のエポキシ樹脂組成物を積層板に適
用するには、ガラスクロスにエポキシ樹脂組成物を含浸
させた後、予備硬化（Ｂステージ化）を行ってプリプレ
グを作製し、得られたプリプレグを必要に応じて複数枚
積層し接着することによって積層板を得ることができ
る。この際エポキシ樹脂組成物として、前記充填剤を配
合したものを用いると、通常の積層板に比べて熱膨張係
数が小さい積層板を得ることができる。

【００２５】本発明では必要に応じて樹脂硬化物の強靱
化や低弾性率化のために可撓化剤等を用いることができ
る。可撓化剤はエポキシ樹脂組成物と非相溶のもがガラ
ス転移温度を下げずに硬化物の低弾性率化が図れる。こ
のような可撓化剤としては、ブタジェン・アクリルニト
リル系共重合体やそれらの末端または側鎖にアミノ基、
エポキシ基、カルボキル基を有する変性共重合体、アク
リロニトリル・ブタジェン・スチレン共重合体等のブタ
ジェン系可撓化剤、末端または側鎖にアミノ基、水酸
基、エポキシ基、カルボキシル基を有するシリコーン系
のエラストマー等が挙げられるが、耐湿性や純度の点か
らシリコーン系可撓化剤が特に有用である。 可撓化剤
の配合量は全樹脂組成物に対して２〜２０重量％の範囲
が好ましい。可撓化剤の配合量が２重量％未満では硬化
物の強靱化や低弾性率化に対してほとんど効果がない。
また、２０重量％を超えると樹脂組成物の流動性や高温
の機械的強度が極端に低下したり、可撓化剤が樹脂硬化
物表面に浮きでることにより、成形金型の汚れが顕著に
なる。

【００２６】本発明の樹脂組成物には上記の他に必要に
応じて、樹脂成分とガラス繊維，ガラスクロスや無機充
填剤との接着性を高めるためのカップリング剤として、
各種シラン系化合物、チタン系化合物、アルミニウムキ
レート類、アルミニウム／ジルコニウム系化合物等の公
知の化合物を用いることができる。更に、離型剤とし
て、カルナバワックス、モンタン酸系ワックス、ポリア
ルキレン系ワックス等公知の化合物を用いることができ
る。また、着色剤としてはカーボンブラック、酸化チタ
ン、鉛丹、ベンガラ等の公知の化合物を用いることがで
きる。

【００２７】本発明のエポキシ樹脂組成物が優れた貯蔵
安定性を示すのは、硬化促進剤として使用した有機ホス
フィン化合物の有機ボロン塩が、室温付近では硬化反応
を余り促進せず、１５０℃以上で速やかな硬化反応の促
進性を示す性質があるためである。

【００２８】また、この硬化促進剤は材料を保管中に吸
湿しても硬化反応の促進の活性があまり変化しないこと
も理由の一つとして挙げられる。

【００２９】また、本発明の樹脂組成物が成形時にボイ
ドの発生が少なく良好な成形性を示すのは、エポキシ樹
脂や硬化剤成分中に含まれる低分子量成分と硬化促進剤
が比較的低温で選択的に反応し、樹脂が硬化する際に発
生する揮発性成分を低減させる効果があるためと考えら
れる。特に、硬化促進剤を予め硬化剤と１２０℃以上の
温度で加熱溶解して用いると、ボイドが一層低減できる
のは上記の効果がより顕著に現れるためではないかと考
えられる。

【００３０】本発明のエポキシ樹脂組成物の硬化物を２
００℃以上の高温に放置した場合に、遊離性ハロゲン化
合物の発生が少ないのは、硬化物を高温に放置した際に
硬化物の表面に生成する酸化物が、比較的安定で酸化劣
化が試料の内部へ進行しにくいためと考える。また、充
填剤を配合した成形品の場合には、ボイドや巣などの欠
陥が少ない緻密な成形品が得られることも一因と考えら
れる。

【００３１】次に、本発明のエポキシ樹脂組成物が従来
の樹脂系に比べて低吸湿性を示す理由は、ビフェニル型
エポキシ樹脂は従来の樹脂に比べて化学構造的に疎水性
を有すること、また、硬化物が高い密度を有することか
ら分子鎖のパッキングが密になっており、形成された網
目構造が水を透過させにくいためと考えられる。

【００３２】また、高い接着力を示すのは硬化物のガラ
ス転移温度が低いこと及び樹脂の柔軟性が高いために、
硬化樹脂中に発生する残留応力が小さいためと考えられ
る。特に、本発明のエポキシ樹脂組成物において、この
ような特性が発揮されるのは本発明が用いている硬化促
進剤が、分子のパッキングを密にしたり、樹脂の柔軟性
を高める効果が大きいためと考えられる。また、硬化促
進剤が潜在的な反応の促進性を有するため樹脂組成物の
溶融粘度が低くなり、被接着体に対する樹脂組成物の濡
れ性が良好なためと考えられる。

【００３３】本発明の硬化促進剤がこのように優れた効
果があることは全く予想できなかったことである。

【００３４】

【発明の実施の形態】以下、本発明を実施例を示して更
に具体的に説明する。

【００３５】〔実施例１〜５及び比較例１〜２〕表１に
示すエポキシ樹脂組成物を約６０〜１００℃に加熱した
二軸ロールで約１０分間溶融混練した後、冷却、粉砕し
て目的の封止材料を得た。なお、実施例４〜５は硬化促
進剤を予めフェノールアラルキル樹脂と１４０℃で１５
分間加熱溶融させて使用した例である。

【００３６】こうして得られた封止材料を１８０℃、７
０ｋｇ／ｃｍ²、９０秒間の条件でトランスファ成形
し、封止材料の製造直後の成形性並びに成形品の諸特性
を測定し評価した。測定結果を表２に示す。

【００３７】

【表１】 表中、溶融粘度は１８０℃に加熱した高化式フローテス
ターの金型のノズル（内径１ｍｍφ×長さ１０ｍｍ）か
ら２ｇの封止材料を荷重０.９８ＭＰａで押し出した時
の最大流速から計算で求めた。

【００３８】スパイラルフローはＥＭＭＩ−１−６６に
定められたスパイラルフロー測定用金型をトランスファ
成形機の上下熱板間に挟持し、２０ｇの封止材料を上記
条件で成形したときの成形品の長さで評価した。

【００３９】熱時硬度は直径２０ｍｍφの円板をトラン
スファ成形して成形金型が開いた直後の円板の熱時硬度
をバーコル硬度計で測定した。

【００４０】成形品の内部ボイドは上記直径２０ｍｍφ
の円板をソフトＸ線透視装置で観察して評価した。

【００４１】飽和吸湿率は直径９０ｍｍφ×厚さ２ｍｍ
の円板を四弗化エチレン−ＳＵＳ二重圧力容器に入れ
て、６０℃／１００％ＲＨの雰囲気中で２４０時間吸湿
させたときの吸湿率とした。

【００４２】表３には各封止材料を４０℃／湿度２０％
ＲＨ及び４０℃／湿度６０％ＲＨ下にそれぞれ７日間保
管したときの流動性（スパイラルフロー）並びに硬化性
（熱時硬度）の経時変化を示した。

【００４３】

【表２】

【表３】 表２より、本実施例の封止材料はボイドの発生が少なく
成形性が優れ、成形品は低吸湿性、高接着性であること
が分かる。

【００４４】また、表３より、比較例の封止材料は４０
℃／２０％ＲＨ及び６０％ＲＨに保管した場合に流動性
が低下し、さらに、４０℃／６０％ＲＨに保管した場合
には硬化性も低下する。しかし、本願の封止材料は流動
性並びに硬化性の変化が小さく、貯蔵安定性が優れてい
ることが分かる。

【００４５】次に、封止材料を１８０℃、７０ｋｇ／ｃ
ｍ２、９０秒間の条件でトランスファ成形して直径９０
ｍｍφ×厚さ２ｍｍの円板を得た。該円板を１８０℃の
恒温槽で所定時間加熱処理後、ミル粉砕機ＴＩ−１００
型（ＨＥＩＫＯ社製）で粉砕し、その微粉末５ｇを純水
５０ｍｌとともにポリ四弗化エチレン−ＳＵＳ二重圧力
容器に入れて１２０℃で３００時間加熱した。純水に抽
出された遊離性ハロゲンイオンをイオンクロマトグラフ
１０型（Ｄｉｏｎｅｘ社製）で測定した。結果を表４に
示す。

【００４６】

【表４】 〔実施例６〕エポキシ樹脂として、ビフェニル型エポキ
シ樹脂（エポキシ当量１８８）１００重量部、臭素化エ
ポキシ樹脂（エポキシ当量３７５）１５重量部、硬化剤
としてフェノールアラルキル樹脂（ＯＨ当量１７０）１
００重量部、硬化促進剤としてトリフェニルホスフィン
・トリフェニルボロン５重量部、可とう化剤として末端
にアミノ基を有する分子量約３万のポリジメチルシロキ
サン１０重量部、カップリング剤としてエポキシシラン
を１０重量部をメチルエチルケトンに溶解させ、２３℃
における溶融粘度が２０〜１００ポイズになるように調
製した。

【００４７】これに厚さ５０μｍの平織りＥガラスクロ
スを浸漬して４５重量％樹脂含浸ガラスクロスを得た。
このガラスクロスを７枚とその上に銅箔とを重ね合せて
１７０℃、７０ｋｇ／ｃｍ²、６０分間加熱加圧して成
形し積層板を得た。得られた積層板をＪＩＳ−Ｃ−６４
８１に準じて、曲げ強度（２０℃および１２０℃）、煮
沸８時間後の吸湿率および銅箔のピール強度を測定し
た。結果を表５に示す。

【００４８】〔比較例３〕エポキシ樹脂として、ｏ−ク
レゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９
５）１００重量部、硬化促進剤として１,８−ジアザビ
シクロ−（５,４,０）−ウンデンセン−７を用いた外
は、実施例６と同じにして、４５重量％樹脂含浸ガラス
クロスを得た。このガラスクロスを７枚その上に銅箔と
を重ね合せて、１７０℃、７０ｋｇ／ｃｍ²、６０分間
加熱加圧して成形し積層板を得た。得られた積層板を実
施例６と同じく物性を測定した。結果を表５に示した。

【００４９】

【表５】

【発明の効果】本発明のエポキシ樹脂組成物は、従来の
ものに比べて貯蔵安定性，成形性が優れ、低吸水性、高
接着性の硬化物を与えると云う優れた効果があり、積層
板用材料や電子部品用封止材料として用いた場合、当該
製品の信頼性を向上することができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 尾形 正次 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 江口 州志 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 鈴木 和弘 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 石井 利昭 茨城県日立市大みか町七丁目１番１号 株 式会社日立製作所日立研究所内 (72)発明者 幸島 博起 茨城県結城市大字鹿窪1772番１号 日立化 成工業株式会社南結城工場内 (72)発明者 鈴木 宏 茨城県結城市大字鹿窪1772番１号 日立化 成工業株式会社南結城工場内 Ｆターム(参考） 4J002 CD051 DE146 DE236 DJ006 DJ016 DJ036 DJ046 DJ056 FD016 GJ01 GJ02 4J036 AA02 AD07 DA05 FB08 GA06 HA12 JA06 JA07 JA08 JA11 4M109 AA01 CA21 EA03 EB03 EB04

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （ａ）一般式〔１〕 【化１】 （式中、Ｒは水素原子またはメチル基を示し互いに異な
   っていてもよい、ｎは０〜２の整数を示す。）で表され
   るビフェニル型エポキシ樹脂、（ｂ）一般式〔２〕 【化２】 （式中、ｍは１〜１０の整数を示す。）で表される硬化
   剤、（ｃ）一般式〔３〕 【化３】 （式中、Ｒ¹〜Ｒ⁶はフェニル基，ブチル基，シクロヘキ
   サン環を示し互いに異なっていてもよい。）で表される
   硬化促進剤を含み、前記（ｃ）の硬化促進剤は、予め前
   記（ｂ）を含有する硬化剤に加熱溶解して用いることを
   特徴とするエポキシ樹脂組成物。
2. 【請求項２】 （ａ）一般式〔１〕 【化４】 （式中、Ｒは水素原子またはメチル基を示し互いに異な
   っていてもよい、ｎは０〜２の整数を示す。）で表され
   るビフェニル型エポキシ樹脂、（ｂ）一般式〔２〕 【化５】 （式中、ｍは１〜１０の整数を示す。）で表される硬化
   剤、（ｃ）一般式〔３〕 【化６】 （式中、Ｒ¹〜Ｒ⁶はフェニル基，ブチル基，シクロヘキ
   サン環を示し互いに異なっていてもよい。）で表される
   硬化促進剤を含み、 成形品から抽出される遊離性ハロゲンイオンは、塩素イ
   オンが４ｐｐｍ以下で、臭素イオンが６ｐｐｍ以下であ
   ることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
3. 【請求項３】 （ａ）一般式〔１〕 【化７】 （式中、Ｒは水素原子またはメチル基を示し互いに異な
   っていてもよい、ｎは０〜２の整数を示す。）で表され
   るビフェニル型エポキシ樹脂、（ｂ）一般式〔２〕 【化８】 （式中、ｍは１〜１０の整数を示す。）で表される硬化
   剤、（ｃ）一般式〔３〕 【化９】 （式中、Ｒ¹〜Ｒ⁶はフェニル基，ブチル基，シクロヘキ
   サン環を示し互いに異なっていてもよい。）で表される
   硬化促進剤を含み、 １８０℃で１０００時間加熱処理後の成形品から抽出さ
   れる遊離性ハロゲンイオンは、塩素イオンが３０ｐｐｍ
   以下で、臭素イオンが２００ｐｐｍ以下であることを特
   徴とするエポキシ樹脂組成物。
4. 【請求項４】 （ｄ）平均粒径０.１〜３０μｍの無機
   充填剤を組成物全体に対して５０〜９０容量％含む請求
   項１〜３のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
5. 【請求項５】 前記一般式〔２〕で表される硬化剤は、
   前記一般式〔１〕で示されるエポキシ樹脂に対して０.
   ５〜１.５当量配合されている請求項１〜４のいずれか
   に記載のエポキシ樹脂組成物。
6. 【請求項６】 前記一般式〔３〕で表される硬化促進剤
   は、前記一般式〔１〕で示されるエポキシ樹脂１００重
   量部に対して１〜１５ｍｍｏｌ配合されている請求項１
   〜５のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。
7. 【請求項７】 （ａ）一般式〔１〕 【化１０】 （式中、Ｒは水素原子またはメチル基を示し互いに異な
   っていてもよい、ｎは０〜２の整数を示す。）で表され
   るビフェニル型エポキシ樹脂、（ｂ）一般式〔２〕 【化１１】 （式中、ｍは１〜１０の整数を示す。）で表される硬化
   剤、（ｃ）一般式〔３〕 【化１２】 （式中、Ｒ¹〜Ｒ⁶はフェニル基，ブチル基，シクロヘキ
   サン環を示し互いに異なっていてもよい。）で表される
   硬化促進剤、を含むエポキシ樹脂組成物を用いた積層板
   用材料。
8. 【請求項８】 （ｄ）平均粒径０.１〜３０μｍの無機
   充填剤をエポキシ樹脂組成物全体に対して５０〜９０容
   量％含む請求項７に記載の積層板用材料。