JP2003178773A - 燃料電池セルユニット - Google Patents
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 ゾルゲル法によりプロトン伝導性ゲルからな
る電解質層（膜）を作成しても、触媒層と電解質層との
密着性が良好であり、例え外部から応力がかかっても触
媒層と電解質層とのミクロな接触点の破壊が防止され、
高い電池性能を維持できる燃料電池セルユニットの提
供。 【解決手段】 電解質層の主面両側に、それぞれ触媒層
とガス拡散層をこの順に配したセル構造を有する燃料電
池セルユニットにおいて、前記電解質層はプロトン伝導
性ゲルからなり、前記電解質層と触媒層との接触界面
に、カーボン、ガラス、セラミックス、金属、樹脂など
からなる繊維を存在させることにより課題を解決でき
る。
る電解質層（膜）を作成しても、触媒層と電解質層との
密着性が良好であり、例え外部から応力がかかっても触
媒層と電解質層とのミクロな接触点の破壊が防止され、
高い電池性能を維持できる燃料電池セルユニットの提
供。 【解決手段】 電解質層の主面両側に、それぞれ触媒層
とガス拡散層をこの順に配したセル構造を有する燃料電
池セルユニットにおいて、前記電解質層はプロトン伝導
性ゲルからなり、前記電解質層と触媒層との接触界面
に、カーボン、ガラス、セラミックス、金属、樹脂など
からなる繊維を存在させることにより課題を解決でき
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、プロトン伝導性ゲ
ルからなる電解質層を備えた燃料電池セルユニットに関
するものである。
ルからなる電解質層を備えた燃料電池セルユニットに関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は、電解質層を主面両側に、燃
料極触媒層と空気極触媒層で挟み、これを２枚のガス拡
散層間に配したセル構造を持ち、燃料極側に水素を含む
反応ガス、空気極側に酸素を含む反応ガス（酸化剤ガ
ス）をそれぞれ供給し、水素と酸素を反応させて発電を
行う。空気極側に供給される反応ガスには一般的に空気
が用いられる。燃料極側に供給される反応ガスには純水
素ガスの他、天然ガスやナフサなどの軽質炭化水素など
の燃料ガスを燃料ガス改質系（改質器、ＣＯ変性器、Ｃ
Ｏ除去器など）を用いて改質し、水素リッチな改質ガス
としたものが用いられる。
料極触媒層と空気極触媒層で挟み、これを２枚のガス拡
散層間に配したセル構造を持ち、燃料極側に水素を含む
反応ガス、空気極側に酸素を含む反応ガス（酸化剤ガ
ス）をそれぞれ供給し、水素と酸素を反応させて発電を
行う。空気極側に供給される反応ガスには一般的に空気
が用いられる。燃料極側に供給される反応ガスには純水
素ガスの他、天然ガスやナフサなどの軽質炭化水素など
の燃料ガスを燃料ガス改質系（改質器、ＣＯ変性器、Ｃ
Ｏ除去器など）を用いて改質し、水素リッチな改質ガス
としたものが用いられる。
【０００３】電解質層にはさまざまな種類が用いられて
いるが、このうち陽イオン交換樹脂からなる固体高分子
膜を電解質に用いた固体高分子型燃料電池は、乗り物
用、携帯電話用、家庭用などの電源として広く適用され
ている。
いるが、このうち陽イオン交換樹脂からなる固体高分子
膜を電解質に用いた固体高分子型燃料電池は、乗り物
用、携帯電話用、家庭用などの電源として広く適用され
ている。
【０００４】一方近年、燃料電池用の電解質としてプロ
トン伝導性ゲルが研究されている。このプロトン伝導性
ゲルは、例えば特開平８−２４９９２３号公報、特開平
１１−２０３９３６号公報に開示されているように、ゾ
ルゲル法により作成した酸化ケイ素とブレンステッド酸
（リン酸など）を主体とする化合物であって、これを電
解質に用いた燃料電池は固体高分子型燃料電池の作動温
度（約６０〜１００℃）よりも高い作動温度（１５０
℃）で発電することができる。したがって従来の固体高
分子型燃料電池のように、燃料ガス改質系からの高温の
改質ガスを、燃料電池の作動温度（約６０〜１００℃）
に合わせて大幅に冷却する必要がなくなり、発電にかか
る熱効率を飛躍的に改善することができる。また固体高
分子型燃料電池では、固体高分子膜を十分に湿潤させな
いと内部抵抗が上昇して発電効率が低下するが、上記プ
ロトン伝導性ゲルには発電に際して固体高分子膜よりも
水分を必要とせず、固体高分子型燃料電池より比較的高
温下でも安定した発電が可能である。このように上記プ
ロトン伝導性ゲルを電解質に用いると、固体高分子型燃
料電池の抱えていた問題の多くを改善できると考えられ
ている。
トン伝導性ゲルが研究されている。このプロトン伝導性
ゲルは、例えば特開平８−２４９９２３号公報、特開平
１１−２０３９３６号公報に開示されているように、ゾ
ルゲル法により作成した酸化ケイ素とブレンステッド酸
（リン酸など）を主体とする化合物であって、これを電
解質に用いた燃料電池は固体高分子型燃料電池の作動温
度（約６０〜１００℃）よりも高い作動温度（１５０
℃）で発電することができる。したがって従来の固体高
分子型燃料電池のように、燃料ガス改質系からの高温の
改質ガスを、燃料電池の作動温度（約６０〜１００℃）
に合わせて大幅に冷却する必要がなくなり、発電にかか
る熱効率を飛躍的に改善することができる。また固体高
分子型燃料電池では、固体高分子膜を十分に湿潤させな
いと内部抵抗が上昇して発電効率が低下するが、上記プ
ロトン伝導性ゲルには発電に際して固体高分子膜よりも
水分を必要とせず、固体高分子型燃料電池より比較的高
温下でも安定した発電が可能である。このように上記プ
ロトン伝導性ゲルを電解質に用いると、固体高分子型燃
料電池の抱えていた問題の多くを改善できると考えられ
ている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】図４は従来の燃料電池
セルユニットの断面を模式的に示す説明図である。従来
の燃料電池セルユニット２０は、電解質層２１の主面両
側に、それぞれ燃料極触媒層２２と燃料極ガス拡散層２
３および空気極触媒層２４と空気極ガス拡散層２５をこ
の順に配したセル構造を有している。
セルユニットの断面を模式的に示す説明図である。従来
の燃料電池セルユニット２０は、電解質層２１の主面両
側に、それぞれ燃料極触媒層２２と燃料極ガス拡散層２
３および空気極触媒層２４と空気極ガス拡散層２５をこ
の順に配したセル構造を有している。
【０００６】電解質層２１（膜）をゾルゲル法により作
成するには、例えば、ガス拡散層２３（例えば、カーボ
ン繊維２６からなるカーボンペーパーにカーボン粉末お
よびポリテトラフルオロエチレン粉末を充填したもの）
を接合、積層した燃料極触媒層２２（例えば、白金担持
カーボン粒子とポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）を混合したシート）とガス拡散層２５（例えば、カ
ーボン繊維２６からなるカーボンペーパーにカーボン粉
末およびポリテトラフルオロエチレン粉末を充填したも
の）を接合、積層した空気極触媒層２４（例えば、白金
担持カーボン粒子とポリテトラフルオロエチレン（ＰＴ
ＦＥ）を混合したシート）の間にゾルを流し込み、そし
て大気中で溶媒を自然乾燥させるなどしてゲル化させて
プロトン伝導性ゲルとすることにより作製されている。
成するには、例えば、ガス拡散層２３（例えば、カーボ
ン繊維２６からなるカーボンペーパーにカーボン粉末お
よびポリテトラフルオロエチレン粉末を充填したもの）
を接合、積層した燃料極触媒層２２（例えば、白金担持
カーボン粒子とポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）を混合したシート）とガス拡散層２５（例えば、カ
ーボン繊維２６からなるカーボンペーパーにカーボン粉
末およびポリテトラフルオロエチレン粉末を充填したも
の）を接合、積層した空気極触媒層２４（例えば、白金
担持カーボン粒子とポリテトラフルオロエチレン（ＰＴ
ＦＥ）を混合したシート）の間にゾルを流し込み、そし
て大気中で溶媒を自然乾燥させるなどしてゲル化させて
プロトン伝導性ゲルとすることにより作製されている。
【０００７】しかし、このようなセル構造を有する従来
の燃料電池セルユニット２０は、触媒層２２、２４と電
解質層２１との密着性が必ずしも良好でないため、外部
からの応力により触媒層２２、２４と電解質層２１との
ミクロな接触点が破壊され、電極反応サイト（電解質／
触媒／反応ガス相の三相界面）が減少し、電池性能が低
下する問題があった。
の燃料電池セルユニット２０は、触媒層２２、２４と電
解質層２１との密着性が必ずしも良好でないため、外部
からの応力により触媒層２２、２４と電解質層２１との
ミクロな接触点が破壊され、電極反応サイト（電解質／
触媒／反応ガス相の三相界面）が減少し、電池性能が低
下する問題があった。
【０００８】本発明の目的は、従来の上記問題を解決
し、ゾルゲル法によりプロトン伝導性ゲルからなる電解
質層（膜）を作成しても、触媒層と電解質層との密着性
が良好であり、例え外部から応力がかかっても触媒層と
電解質層とのミクロな接触点の破壊が防止され、高い電
池性能を維持できるような燃料電池セルユニットを提供
することである。
し、ゾルゲル法によりプロトン伝導性ゲルからなる電解
質層（膜）を作成しても、触媒層と電解質層との密着性
が良好であり、例え外部から応力がかかっても触媒層と
電解質層とのミクロな接触点の破壊が防止され、高い電
池性能を維持できるような燃料電池セルユニットを提供
することである。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明者等は従来の問題
を解決するために鋭意研究した結果、電解質層と触媒層
との接触界面に、カーボン、ガラス、セラミックス、金
属、樹脂などからなる繊維を存在させることにより解決
できることを見いだし、本発明を成すに到った。
を解決するために鋭意研究した結果、電解質層と触媒層
との接触界面に、カーボン、ガラス、セラミックス、金
属、樹脂などからなる繊維を存在させることにより解決
できることを見いだし、本発明を成すに到った。
【００１０】すなわち、前記課題を解決するための本発
明の請求項１記載の燃料電池セルユニットは、電解質層
の主面両側に、それぞれ触媒層とガス拡散層をこの順に
配したセル構造を有する燃料電池セルユニットにおい
て、前記電解質層はプロトン伝導性ゲルからなり、前記
電解質層と触媒層との接触界面に、カーボン、ガラス、
セラミックス、金属、樹脂などからなる繊維が存在する
ことを特徴とする。
明の請求項１記載の燃料電池セルユニットは、電解質層
の主面両側に、それぞれ触媒層とガス拡散層をこの順に
配したセル構造を有する燃料電池セルユニットにおい
て、前記電解質層はプロトン伝導性ゲルからなり、前記
電解質層と触媒層との接触界面に、カーボン、ガラス、
セラミックス、金属、樹脂などからなる繊維が存在する
ことを特徴とする。
【００１１】また、前記課題を解決するための本発明の
請求項２記載の燃料電池セルユニットは、電解質層の主
面両側に、それぞれ触媒層とガス拡散層をこの順に配し
たセル構造を有する燃料電池セルユニットにおいて、前
記電解質層はプロトン伝導性ゲルからなり、カーボン、
ガラス、セラミックス、金属、樹脂などからなる繊維か
らなる多孔体の繊維の隙間に、前記電解質層の一部およ
び触媒層が形成されていることを特徴とする。
請求項２記載の燃料電池セルユニットは、電解質層の主
面両側に、それぞれ触媒層とガス拡散層をこの順に配し
たセル構造を有する燃料電池セルユニットにおいて、前
記電解質層はプロトン伝導性ゲルからなり、カーボン、
ガラス、セラミックス、金属、樹脂などからなる繊維か
らなる多孔体の繊維の隙間に、前記電解質層の一部およ
び触媒層が形成されていることを特徴とする。
【００１２】本発明の請求項３記載の燃料電池セルユニ
ットは、請求項１あるいは請求項２記載の燃料電池セル
ユニットにおいて、前記プロトン伝導性ゲルは、ＳｉＯ
2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 、ＺｒＯ2 の中か
ら選ばれた材料とリン酸、過塩素酸、ホウ酸、ケイ酸の
中から選ばれた材料とを含んでなることを特徴とする。
ットは、請求項１あるいは請求項２記載の燃料電池セル
ユニットにおいて、前記プロトン伝導性ゲルは、ＳｉＯ
2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 、ＺｒＯ2 の中か
ら選ばれた材料とリン酸、過塩素酸、ホウ酸、ケイ酸の
中から選ばれた材料とを含んでなることを特徴とする。
【００１３】電解質層と触媒層との接触界面に、カーボ
ン、ガラス、セラミックス、金属、樹脂などからなる繊
維を存在させることにより、あるいはカーボン、ガラ
ス、セラミックス、金属、樹脂などからなる繊維からな
る多孔体の繊維の隙間に、電解質層の一部および触媒層
を形成することにより、例え外部から応力が加わっても
電解質層／触媒層界面に加わる応力が低減されるため触
媒層と電解質層とのミクロな接触点の破壊が防止され、
それにより電極反応サイト（電解質／触媒／反応ガス相
の三相界面）の減少が防止され、高い電池性能を維持で
きる。
ン、ガラス、セラミックス、金属、樹脂などからなる繊
維を存在させることにより、あるいはカーボン、ガラ
ス、セラミックス、金属、樹脂などからなる繊維からな
る多孔体の繊維の隙間に、電解質層の一部および触媒層
を形成することにより、例え外部から応力が加わっても
電解質層／触媒層界面に加わる応力が低減されるため触
媒層と電解質層とのミクロな接触点の破壊が防止され、
それにより電極反応サイト（電解質／触媒／反応ガス相
の三相界面）の減少が防止され、高い電池性能を維持で
きる。
【００１４】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図面
を用いて詳細に説明する。図１は、本発明の燃料電池セ
ルユニットの断面を模式的に示す説明図である。図２
は、図１に示した燃料電池セルユニットを用いて組み立
てた燃料電池セルユニット積層体の組立説明図である。 （本発明の第１の実施形態）図１に示すように、本発明
の燃料電池セルユニット１は、電解質層２の主面両側
に、それぞれ燃料極触媒層３と燃料極ガス拡散層４およ
び空気極触媒層５と空気極ガス拡散層６をこの順に配し
たセル構造を有しており、この実施の形態においては電
解質層２と触媒層３、５との接触界面にカーボン繊維７
を存在させている。このように構成することにより、電
解質層／触媒層界面に加わる応力が低減されるため触媒
層３、５と電解質層２とのミクロな接触点の破壊が防止
され、それにより電極反応サイトの減少が防止され、高
い電池性能を維持できる。
を用いて詳細に説明する。図１は、本発明の燃料電池セ
ルユニットの断面を模式的に示す説明図である。図２
は、図１に示した燃料電池セルユニットを用いて組み立
てた燃料電池セルユニット積層体の組立説明図である。 （本発明の第１の実施形態）図１に示すように、本発明
の燃料電池セルユニット１は、電解質層２の主面両側
に、それぞれ燃料極触媒層３と燃料極ガス拡散層４およ
び空気極触媒層５と空気極ガス拡散層６をこの順に配し
たセル構造を有しており、この実施の形態においては電
解質層２と触媒層３、５との接触界面にカーボン繊維７
を存在させている。このように構成することにより、電
解質層／触媒層界面に加わる応力が低減されるため触媒
層３、５と電解質層２とのミクロな接触点の破壊が防止
され、それにより電極反応サイトの減少が防止され、高
い電池性能を維持できる。
【００１５】（本発明の第２の実施形態）本発明の第２
の実施形態においては、図示しないがカーボン、ガラ
ス、セラミックス、金属、樹脂などからなる繊維からな
る多孔体の繊維７の隙間に、電解質層２の一部および触
媒層３、５を形成する。カーボン、ガラス、セラミック
ス、金属、樹脂などの繊維からなる不織布、織布、編織
布などの多孔体や連通する微小間隙や空間を多数有する
多孔体を用い多孔体の繊維７の隙間に、電解質層２の一
部および触媒層３、５を形成することにより、電解質層
／触媒層界面に加わる応力が一層低減されるため触媒層
３、５と電解質層２とのミクロな接触点の破壊がより防
止され、それにより電極反応サイトの減少がより防止さ
れ、より高い電池性能を維持できる。
の実施形態においては、図示しないがカーボン、ガラ
ス、セラミックス、金属、樹脂などからなる繊維からな
る多孔体の繊維７の隙間に、電解質層２の一部および触
媒層３、５を形成する。カーボン、ガラス、セラミック
ス、金属、樹脂などの繊維からなる不織布、織布、編織
布などの多孔体や連通する微小間隙や空間を多数有する
多孔体を用い多孔体の繊維７の隙間に、電解質層２の一
部および触媒層３、５を形成することにより、電解質層
／触媒層界面に加わる応力が一層低減されるため触媒層
３、５と電解質層２とのミクロな接触点の破壊がより防
止され、それにより電極反応サイトの減少がより防止さ
れ、より高い電池性能を維持できる。
【００１６】図２に示すように、燃料電池セルユニット
積層体３０は、空気極側チャネルプレート１５と燃料極
側チャネルプレート１６との間に燃料電池セルユニット
１を積層した構成となっている。燃料電池セルユニット
１は電解質層２の一方の面に空気極触媒層５、ガス拡散
層６、他方の面に燃料極触媒層３、ガス拡散層４を順次
接合し積層した構成となっている。高出力の電力が取り
出せるように燃料電池は積層体３０を複数個積層し、そ
の両端が一対の端板で固定された構成（セルスタック）
に組み上げられる。空気極触媒層５と燃料極触媒層３
は、例えば触媒担持粒子（白金担持カーボン粒子とポリ
テトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を混合したものか
ら形成されている。
積層体３０は、空気極側チャネルプレート１５と燃料極
側チャネルプレート１６との間に燃料電池セルユニット
１を積層した構成となっている。燃料電池セルユニット
１は電解質層２の一方の面に空気極触媒層５、ガス拡散
層６、他方の面に燃料極触媒層３、ガス拡散層４を順次
接合し積層した構成となっている。高出力の電力が取り
出せるように燃料電池は積層体３０を複数個積層し、そ
の両端が一対の端板で固定された構成（セルスタック）
に組み上げられる。空気極触媒層５と燃料極触媒層３
は、例えば触媒担持粒子（白金担持カーボン粒子とポリ
テトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）を混合したものか
ら形成されている。
【００１７】本発明で用いるガス拡散層４、６は具体的
には、例えば、厚み約２００μｍの基材（カーボン繊維
７からなるカーボンペーパー）に撥水性樹脂（例えば、
ＰＴＦＥ）とカーボン粉末の混合スラリーを塗布、充填
して形成される。ガス拡散層４、６は集電体とも称さ
れ、空気極触媒層５と燃料極触媒層３とチャネルプレー
ト１５、１６との電流の流れを確保する。
には、例えば、厚み約２００μｍの基材（カーボン繊維
７からなるカーボンペーパー）に撥水性樹脂（例えば、
ＰＴＦＥ）とカーボン粉末の混合スラリーを塗布、充填
して形成される。ガス拡散層４、６は集電体とも称さ
れ、空気極触媒層５と燃料極触媒層３とチャネルプレー
ト１５、１６との電流の流れを確保する。
【００１８】燃料極側チャネルプレート１６は、フェノ
ール樹脂などの樹脂材料にカーボン粉末を混合したもの
を射出成形してなる部材であって、燃料極側ガス拡散層
４と対向する面に、ｘ方向を長手方向としてｙ方向に一
定間隔毎にリブ１６６が並設され、これにより同方向に
燃料ガス（水素または水素リッチな改質ガス）を流通さ
せるチャネル１６５が形成されている。
ール樹脂などの樹脂材料にカーボン粉末を混合したもの
を射出成形してなる部材であって、燃料極側ガス拡散層
４と対向する面に、ｘ方向を長手方向としてｙ方向に一
定間隔毎にリブ１６６が並設され、これにより同方向に
燃料ガス（水素または水素リッチな改質ガス）を流通さ
せるチャネル１６５が形成されている。
【００１９】空気極側チャネルプレート１５は、燃料極
側チャネルプレート１６とほぼ同様の部材であり、空気
極側ガス拡散層６と対向する面に、ｙ方向を長手方向と
してｘ方向に一定間隔毎に図示しないリブが並設され、
これにより同方向に酸化剤ガス（空気などの酸化剤）を
流通させるチャネルが形成されている。
側チャネルプレート１６とほぼ同様の部材であり、空気
極側ガス拡散層６と対向する面に、ｙ方向を長手方向と
してｘ方向に一定間隔毎に図示しないリブが並設され、
これにより同方向に酸化剤ガス（空気などの酸化剤）を
流通させるチャネルが形成されている。
【００２０】これら１〜１６の構成要素には内部マニホ
ールドを形成するために各主面の４隅に開孔部（１３１
〜１３４、１５１〜１５４、１６１〜１６３のみを図示
した）が設けてあり、このうち開孔部１６１、１３１、
１５１を含んでｚ方向に連なる開孔部により燃料極側チ
ャネルプレート１６のチャネル１６５に反応ガス（燃料
ガス）が供給され、開孔部１６３、１３３、１５３を含
んでｚ方向に連なる開孔部により空気極側チャネルプレ
ート１５の図示しないチャネルに反応ガス（空気などの
酸化剤ガス）が供給され、開孔部１３２、１６２、１５
２を含んでｚ方向に連なる開孔部により排出される。
ールドを形成するために各主面の４隅に開孔部（１３１
〜１３４、１５１〜１５４、１６１〜１６３のみを図示
した）が設けてあり、このうち開孔部１６１、１３１、
１５１を含んでｚ方向に連なる開孔部により燃料極側チ
ャネルプレート１６のチャネル１６５に反応ガス（燃料
ガス）が供給され、開孔部１６３、１３３、１５３を含
んでｚ方向に連なる開孔部により空気極側チャネルプレ
ート１５の図示しないチャネルに反応ガス（空気などの
酸化剤ガス）が供給され、開孔部１３２、１６２、１５
２を含んでｚ方向に連なる開孔部により排出される。
【００２１】このような燃料電池の稼働時には燃料極側
に水素ガス（水素リッチな改質ガス）、空気極側に空気
を供給する。これにより水素は燃料極においてプロトン
（Ｈ 2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- ）となり、電解質層２のゲル中
を空気極側へと移動する。一方空気中の酸素は移動して
きたプロトンと反応して水を生じる（２Ｈ+ ＋２ｅ-＋
１／２Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ）。電解質層２中にはわずかしか水
が含まれていなくても、プロトン伝導性ゲルによってプ
ロトンが伝導され発電反応がなされる。
に水素ガス（水素リッチな改質ガス）、空気極側に空気
を供給する。これにより水素は燃料極においてプロトン
（Ｈ 2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- ）となり、電解質層２のゲル中
を空気極側へと移動する。一方空気中の酸素は移動して
きたプロトンと反応して水を生じる（２Ｈ+ ＋２ｅ-＋
１／２Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ）。電解質層２中にはわずかしか水
が含まれていなくても、プロトン伝導性ゲルによってプ
ロトンが伝導され発電反応がなされる。
【００２２】電解質層２は、プロトン伝導性ゲルからな
り、ＳｉＯ2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＴｉＯ 2 、Ｖ2 Ｏ5 、Ｚｒ
Ｏ2 の中から選ばれた材料（プロトン伝導性を示す化合
物）とブレンステッド酸（リン酸、過塩素酸、ホウ酸、
ケイ酸などのプロトン供与体として作用する化合物）の
中から選ばれた材料とを含んでなり、ブレンステッド酸
に保持された酸化ケイ素などの末端表面に水酸基が高濃
度で結合した化学構造となっている。
り、ＳｉＯ2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＴｉＯ 2 、Ｖ2 Ｏ5 、Ｚｒ
Ｏ2 の中から選ばれた材料（プロトン伝導性を示す化合
物）とブレンステッド酸（リン酸、過塩素酸、ホウ酸、
ケイ酸などのプロトン供与体として作用する化合物）の
中から選ばれた材料とを含んでなり、ブレンステッド酸
に保持された酸化ケイ素などの末端表面に水酸基が高濃
度で結合した化学構造となっている。
【００２３】電解質層２はゾルゲル法で作製される。先
ず、プロトン伝導性材料の溶液（ゾル）（例えば、ケ
イ酸エチルＳｉ（ＯＣ2 Ｈ5 ）4 ＋リン酸トリメチルＰ
Ｏ（ＯＣＨ3 ）3 ＋水＋エタノールＣ2 Ｈ5 ＯＨ＋塩酸
ＨＣｌをモル比１：０．０４：１：１：０．００２７の
割合で混合（加水分解）し、この溶液に水＋エタノー
ルＣ2 Ｈ5 ＯＨ＋塩酸ＨＣｌを、のケイ酸エチル１モ
ルに対してモル比４：１：０．０１１の割合で混合し、
１時間攪拌しゾルを作製する）を作製し、大気中でゾル
中の溶媒を自然乾燥させて重縮合反応によりゲル化させ
る。
ず、プロトン伝導性材料の溶液（ゾル）（例えば、ケ
イ酸エチルＳｉ（ＯＣ2 Ｈ5 ）4 ＋リン酸トリメチルＰ
Ｏ（ＯＣＨ3 ）3 ＋水＋エタノールＣ2 Ｈ5 ＯＨ＋塩酸
ＨＣｌをモル比１：０．０４：１：１：０．００２７の
割合で混合（加水分解）し、この溶液に水＋エタノー
ルＣ2 Ｈ5 ＯＨ＋塩酸ＨＣｌを、のケイ酸エチル１モ
ルに対してモル比４：１：０．０１１の割合で混合し、
１時間攪拌しゾルを作製する）を作製し、大気中でゾル
中の溶媒を自然乾燥させて重縮合反応によりゲル化させ
る。
【００２４】なお、上記実施形態の説明は、本発明を説
明するためのものであって、特許請求の範囲に記載の発
明を限定し、或は範囲を減縮するものではない。又、本
発明の各部構成は上記実施例に限らず、特許請求の範囲
に記載の技術的範囲内で種々の変形が可能である。
明するためのものであって、特許請求の範囲に記載の発
明を限定し、或は範囲を減縮するものではない。又、本
発明の各部構成は上記実施例に限らず、特許請求の範囲
に記載の技術的範囲内で種々の変形が可能である。
【００２５】
【実施例】以下、実施例および比較例により本発明の内
容をさらに具体的に説明するが、本発明の主旨を逸脱し
ない限り本発明はこれらの実施例に何ら限定されるもの
ではない。 （実施例１） （ゾルの作製） ケイ酸エチルＳｉ（ＯＣ2 Ｈ5 ）4 ＋リン酸トリメチ
ルＰＯ（ＯＣＨ3 ）3 ＋水＋エタノールＣ2 Ｈ5 ＯＨ＋
塩酸ＨＣｌをモル比１：０．０４：１：１：０．００２
７の割合で混合（加水分解）した。 この溶液に水＋エタノールＣ2 Ｈ5 ＯＨ＋塩酸ＨＣｌ
を、のケイ酸エチル１モルに対してモル比４：１：
０．０１１の割合で混合し、１時間攪拌しゾルを作製し
た。 このゾルを室温、大気中で数日乾燥させることにより
プロトン伝導性ゲルを作製した。 得られた固まりをメノー乳鉢で粉砕することにより、
平均径１μｍのプロトン伝導性粉末を得た。
容をさらに具体的に説明するが、本発明の主旨を逸脱し
ない限り本発明はこれらの実施例に何ら限定されるもの
ではない。 （実施例１） （ゾルの作製） ケイ酸エチルＳｉ（ＯＣ2 Ｈ5 ）4 ＋リン酸トリメチ
ルＰＯ（ＯＣＨ3 ）3 ＋水＋エタノールＣ2 Ｈ5 ＯＨ＋
塩酸ＨＣｌをモル比１：０．０４：１：１：０．００２
７の割合で混合（加水分解）した。 この溶液に水＋エタノールＣ2 Ｈ5 ＯＨ＋塩酸ＨＣｌ
を、のケイ酸エチル１モルに対してモル比４：１：
０．０１１の割合で混合し、１時間攪拌しゾルを作製し
た。 このゾルを室温、大気中で数日乾燥させることにより
プロトン伝導性ゲルを作製した。 得られた固まりをメノー乳鉢で粉砕することにより、
平均径１μｍのプロトン伝導性粉末を得た。
【００２６】（プロトン伝導性粉末スラリーの作製）前
記に記載のゾルを攪拌し続けゲルの進行により粘度が
やや上昇した液に、上記プロトン伝導性粉末を混合し、
プロトン伝導性粉末スラリーを作製した。
記に記載のゾルを攪拌し続けゲルの進行により粘度が
やや上昇した液に、上記プロトン伝導性粉末を混合し、
プロトン伝導性粉末スラリーを作製した。
【００２７】（カーボンペーパーの前処理）カーボン繊
維（径１０μｍ程度、長さ数１００μｍ〜１ｍｍ程度）
からなるカーボンペーパー中にテトラフルオロエチレン
−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）を１６
質量％含浸後、３８０℃で１時間熱処理した。
維（径１０μｍ程度、長さ数１００μｍ〜１ｍｍ程度）
からなるカーボンペーパー中にテトラフルオロエチレン
−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）を１６
質量％含浸後、３８０℃で１時間熱処理した。
【００２８】（本発明の燃料電池セルユニットＡの作
製）前処理を行ったカーボンペーパーの片面から、触媒
層の材料である白金担持カーボン粉末とＰＴＦＥ（質量
比７０：３０）の混合スラリーを塗り込んだ。次に同じ
面からガス拡散層の材料であるカーボン粉末とＰＴＦＥ
粉末を質量比６０：４０で混合したスラリーを塗りこ
み、カーボンペーパー中に充填した。その後、３６０℃
で２時間熱処理した。次にカーボンペーパーの反対面
（前記触媒層側）に電解質層の材料である上記プロトン
伝導性粉末スラリーを塗布した。このようにして作製し
たもの２枚（燃料極側と空気極側）を電解質層側を対向
させて貼り合わせた状態で、プロトン伝導性粉末スラリ
ーを乾燥させ図１に示した本発明の燃料電池セルユニッ
トＡを作製した。
製）前処理を行ったカーボンペーパーの片面から、触媒
層の材料である白金担持カーボン粉末とＰＴＦＥ（質量
比７０：３０）の混合スラリーを塗り込んだ。次に同じ
面からガス拡散層の材料であるカーボン粉末とＰＴＦＥ
粉末を質量比６０：４０で混合したスラリーを塗りこ
み、カーボンペーパー中に充填した。その後、３６０℃
で２時間熱処理した。次にカーボンペーパーの反対面
（前記触媒層側）に電解質層の材料である上記プロトン
伝導性粉末スラリーを塗布した。このようにして作製し
たもの２枚（燃料極側と空気極側）を電解質層側を対向
させて貼り合わせた状態で、プロトン伝導性粉末スラリ
ーを乾燥させ図１に示した本発明の燃料電池セルユニッ
トＡを作製した。
【００２９】（比較例１）前処理を行ったカーボンペー
パーの両面から、ガス拡散層の材料であるカーボン粉末
とＰＴＦＥ粉末を質量比６０：４０で混合したスラリー
を塗りこみ、カーボンペーパー中に充填し、ガス拡散層
を形成した。次にこれと触媒層の材料である白金担持カ
ーボン粉末とＰＴＦＥ（質量比７０：３０）をシート化
したもの（触媒層）とを重ね、１５０℃、２０ｋｇｆ／
ｃｍ2 で１０秒間ホットプレスにより接合した。次に、
触媒層の上に電解質層の材料である上記プロトン伝導性
粉末スラリーを塗布した。このようにして作製したもの
２枚（燃料極側と空気極側）を電解質層側を対向させて
貼り合わせた状態で、プロトン伝導性粉末スラリーを乾
燥させ図４に示した比較の燃料電池セルユニットＸを作
製した。
パーの両面から、ガス拡散層の材料であるカーボン粉末
とＰＴＦＥ粉末を質量比６０：４０で混合したスラリー
を塗りこみ、カーボンペーパー中に充填し、ガス拡散層
を形成した。次にこれと触媒層の材料である白金担持カ
ーボン粉末とＰＴＦＥ（質量比７０：３０）をシート化
したもの（触媒層）とを重ね、１５０℃、２０ｋｇｆ／
ｃｍ2 で１０秒間ホットプレスにより接合した。次に、
触媒層の上に電解質層の材料である上記プロトン伝導性
粉末スラリーを塗布した。このようにして作製したもの
２枚（燃料極側と空気極側）を電解質層側を対向させて
貼り合わせた状態で、プロトン伝導性粉末スラリーを乾
燥させ図４に示した比較の燃料電池セルユニットＸを作
製した。
【００３０】（セル特性試験）作動温度１２０℃、水素
（無加湿）を燃料とし、空気（無加湿）を酸化剤ガスと
して用い、電極面積２５ｃｍ2 の本発明の燃料電池セル
ユニットＡおよび比較の燃料電池セルユニットＸのセル
電圧−電流特性を試験した結果を図３に示す。
（無加湿）を燃料とし、空気（無加湿）を酸化剤ガスと
して用い、電極面積２５ｃｍ2 の本発明の燃料電池セル
ユニットＡおよび比較の燃料電池セルユニットＸのセル
電圧−電流特性を試験した結果を図３に示す。
【００３１】図３から、本発明の燃料電池セルユニット
Ａは比較の燃料電池セルユニットＸより高い発電特性を
示すことが判る。比較の燃料電池セルユニットＸは、セ
ル組み立て時のハンドリング、セルの締めつけなどによ
って触媒層／電解質間に応力が加わった際、触媒層／電
解質間の接触面積が減少し、そして電極反応サイトが減
少し、接触抵抗の増大が生じた結果、発電特性が低下し
たと考えられる。
Ａは比較の燃料電池セルユニットＸより高い発電特性を
示すことが判る。比較の燃料電池セルユニットＸは、セ
ル組み立て時のハンドリング、セルの締めつけなどによ
って触媒層／電解質間に応力が加わった際、触媒層／電
解質間の接触面積が減少し、そして電極反応サイトが減
少し、接触抵抗の増大が生じた結果、発電特性が低下し
たと考えられる。
【００３２】
【発明の効果】本発明の請求項１記載の燃料電池セルユ
ニットは、電解質層の主面両側に、それぞれ触媒層とガ
ス拡散層をこの順に配したセル構造を有する燃料電池セ
ルユニットにおいて、前記電解質層はプロトン伝導性ゲ
ルからなり、前記電解質層と触媒層との接触界面に、カ
ーボン、ガラス、セラミックス、金属、樹脂などからな
る繊維が存在するので、例え外部から応力が加わっても
電解質層／触媒層界面に加わる応力が低減されるため触
媒層と電解質層とのミクロな接触点の破壊が防止され、
それにより電極反応サイト（電解質／触媒／反応ガス相
の三相界面）の減少が防止され、高い電池性能を維持で
きるという顕著な効果を奏する。
ニットは、電解質層の主面両側に、それぞれ触媒層とガ
ス拡散層をこの順に配したセル構造を有する燃料電池セ
ルユニットにおいて、前記電解質層はプロトン伝導性ゲ
ルからなり、前記電解質層と触媒層との接触界面に、カ
ーボン、ガラス、セラミックス、金属、樹脂などからな
る繊維が存在するので、例え外部から応力が加わっても
電解質層／触媒層界面に加わる応力が低減されるため触
媒層と電解質層とのミクロな接触点の破壊が防止され、
それにより電極反応サイト（電解質／触媒／反応ガス相
の三相界面）の減少が防止され、高い電池性能を維持で
きるという顕著な効果を奏する。
【００３３】また、本発明の請求項２記載の燃料電池セ
ルユニットは、電解質層の主面両側に、それぞれ触媒層
とガス拡散層をこの順に配したセル構造を有する燃料電
池セルユニットにおいて、前記電解質層はプロトン伝導
性ゲルからなり、カーボン、ガラス、セラミックス、金
属、樹脂などからなる繊維からなる多孔体の繊維の隙間
に、前記電解質層の一部および触媒層が形成されている
ので、例え外部から応力が加わっても電解質層／触媒層
界面に加わる応力が一層低減されるため触媒層と電解質
層とのミクロな接触点の破壊がより防止され、それによ
り電極反応サイトの減少がより防止され、より高い電池
性能を維持できるという顕著な効果を奏する。
ルユニットは、電解質層の主面両側に、それぞれ触媒層
とガス拡散層をこの順に配したセル構造を有する燃料電
池セルユニットにおいて、前記電解質層はプロトン伝導
性ゲルからなり、カーボン、ガラス、セラミックス、金
属、樹脂などからなる繊維からなる多孔体の繊維の隙間
に、前記電解質層の一部および触媒層が形成されている
ので、例え外部から応力が加わっても電解質層／触媒層
界面に加わる応力が一層低減されるため触媒層と電解質
層とのミクロな接触点の破壊がより防止され、それによ
り電極反応サイトの減少がより防止され、より高い電池
性能を維持できるという顕著な効果を奏する。
【００３４】本発明の請求項３記載の燃料電池セルユニ
ットは、請求項１あるいは請求項２記載の燃料電池セル
ユニットにおいて、前記プロトン伝導性ゲルは、ＳｉＯ
2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 、ＺｒＯ2 の中か
ら選ばれた材料とリン酸、過塩素酸、ホウ酸、ケイ酸の
中から選ばれた材料とを含んでなるので、請求項１ある
いは請求項２記載の燃料電池セルユニットと同じ効果を
奏する上、プロトン伝導性により優れるというさらなる
顕著な効果を奏する。
ットは、請求項１あるいは請求項２記載の燃料電池セル
ユニットにおいて、前記プロトン伝導性ゲルは、ＳｉＯ
2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 、ＺｒＯ2 の中か
ら選ばれた材料とリン酸、過塩素酸、ホウ酸、ケイ酸の
中から選ばれた材料とを含んでなるので、請求項１ある
いは請求項２記載の燃料電池セルユニットと同じ効果を
奏する上、プロトン伝導性により優れるというさらなる
顕著な効果を奏する。
【図１】本発明の燃料電池セルユニットの断面を模式的
に説明する説明図である。
に説明する説明図である。
【図２】図１に示した燃料電池セルユニットを用いて組
み立てた燃料電池セルユニット積層体の組立説明図であ
る。
み立てた燃料電池セルユニット積層体の組立説明図であ
る。
【図３】セル電圧−電流特性を示すグラフである。
【図４】従来の燃料電池セルユニットの断面を模式的に
説明する説明図である。
説明する説明図である。
１、２０ 燃料電池セルユニット
２、２１ 電解質層
４、６、２３、２５ ガス拡散層
３、２２ 燃料極触媒層
５、２４ 空気極触媒層
７、２６ カーボン繊維
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 三宅 泰夫
大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三
洋電機株式会社内
Ｆターム(参考） 5H026 AA06 CX02 CX05 EE02 EE05
EE11 EE12 EE18
Claims (3)
- 【請求項１】 電解質層の主面両側に、それぞれ触媒層
とガス拡散層をこの順に配したセル構造を有する燃料電
池セルユニットにおいて、前記電解質層はプロトン伝導
性ゲルからなり、前記電解質層と触媒層との接触界面
に、カーボン、ガラス、セラミックス、金属、樹脂など
からなる繊維が存在することを特徴とする燃料電池セル
ユニット。 - 【請求項２】 電解質層の主面両側に、それぞれ触媒層
とガス拡散層をこの順に配したセル構造を有する燃料電
池セルユニットにおいて、前記電解質層はプロトン伝導
性ゲルからなり、カーボン、ガラス、セラミックス、金
属、樹脂などからなる繊維からなる多孔体の繊維の隙間
に、前記電解質層の一部および触媒層が形成されている
ことを特徴とする燃料電池セルユニット。 - 【請求項３】 前記プロトン伝導性ゲルは、ＳｉＯ2 、
Ａｌ2 Ｏ3 、ＴｉＯ 2 、Ｖ2 Ｏ5 、ＺｒＯ2 の中から選
ばれた材料とリン酸、過塩素酸、ホウ酸、ケイ酸の中か
ら選ばれた材料とを含んでなることを特徴とする請求項
１あるいは請求項２記載の燃料電池セルユニット。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001377699A JP2003178773A (ja) | 2001-12-11 | 2001-12-11 | 燃料電池セルユニット |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001377699A JP2003178773A (ja) | 2001-12-11 | 2001-12-11 | 燃料電池セルユニット |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003178773A true JP2003178773A (ja) | 2003-06-27 |
Family
ID=19185602
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001377699A Pending JP2003178773A (ja) | 2001-12-11 | 2001-12-11 | 燃料電池セルユニット |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003178773A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006059540A (ja) * | 2004-08-17 | 2006-03-02 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | ゾル状プロトン伝導性電解質及び燃料電池 |
| WO2006075611A1 (ja) * | 2005-01-12 | 2006-07-20 | Nippon Sheet Glass Company, Limited | 電解質膜補強材およびそれを用いた電解質膜と燃料電池ならびに電解質膜補強材の製造方法 |
-
2001
- 2001-12-11 JP JP2001377699A patent/JP2003178773A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006059540A (ja) * | 2004-08-17 | 2006-03-02 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | ゾル状プロトン伝導性電解質及び燃料電池 |
| WO2006075611A1 (ja) * | 2005-01-12 | 2006-07-20 | Nippon Sheet Glass Company, Limited | 電解質膜補強材およびそれを用いた電解質膜と燃料電池ならびに電解質膜補強材の製造方法 |
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