JP2004337742A

JP2004337742A - 粉砕システム、ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石の製造方法、ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石

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Publication number: JP2004337742A
Application number: JP2003137852A
Authority: JP
Inventors: Tetsuya Hidaka; 徹也日▲高▼
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 2003-05-15
Filing date: 2003-05-15
Publication date: 2004-12-02
Also published as: CN1311909C; CN1550261A

Abstract

【課題】生産効率を高めるとともに安定した品質で永久磁石を量産することのできる粉砕装置を提供することを目的とする。
【解決手段】Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相（ただし、ＲはＹを含む希土類元素の１種又は２種以上、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）からなる主相と、主相よりＲを多く含む粒界相とを含む焼結体からなるＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造に際して用いられる粉砕機２０を、外筒２０１の下端部から鉛直上方に向けて噴出したキャリアガスにより、原料合金を内筒２０２内の衝突板２０７に衝突させて粉砕し、さらに内筒２０２の情報に設けた分級ロータ２１０で分級するようにした。また、オンライン式の粒度分布測定装置６０により、粉砕機２０で粉砕した微粉末の粒度分布を測定することもできる。
【選択図】図１

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、希土類永久磁石の製造工程で用いられる粉砕システム、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造方法等に関する。
【０００２】
【従来の技術】
希土類永久磁石の中でも、Ｒ（ＲはＹを含む希土類元素の１種又は２種以上）、Ｔ（ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）及びＢ（ホウ素）を主成分とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、磁気特性に優れていること、主成分であるＮｄが資源的に豊富で比較的安価であることから、需要は年々、増大している。Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の磁気特性を向上するための研究開発も精力的に行われている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００３】
【特許文献１】
特開平１−２１９１４３号公報（第１頁）
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、上記したようなＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を高性能化するためには、合金中の酸素量を低下させることが必要であることが知られている。
このため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造工程では、酸化防止の観点から無酸素雰囲気中で製造を行うのが理想的ではあるが、低酸素、無酸素の雰囲気中では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の原料微粉の活性度が高くなるため、その取り扱いには慎重な配慮が必要となる。
特に、低酸素、無酸素の雰囲気中でのＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石での製造を、実験レベルではなく、量産レベルで行う場合、以下に示すような諸問題の解決が必要である。
【０００５】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造工程において、原料となる合金を微粉砕して原料微粉を得るには、従来より気流式粉砕機（ＪｅｔＭｉｌｌ：以下単に粉砕機と称する）が用いられている。このような粉砕機には、衝突板に合金の粉体を衝突させて微粉砕するタイプと、衝突板を有することなく、合金の粉体同士を衝突させて微粉砕するタイプがある。
【０００６】
衝突板を有するタイプの粉砕機は、衝突板のないタイプに比べ、一般に粉砕性が高いが、粉砕を行うことで衝突板の摩耗や被粉砕物の融着が生じるため、点検・交換等の手間がかかる。
また低酸素、無酸素の雰囲気中では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の原料微粉の活性度が高くなるため、若干の大気を導入して粉砕する方法が一般に用いられていた（例えば、特許文献２参照。）。しかし、合金中の酸素量を低下させ、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を高性能化するためには、このような方法は好ましくない。そこで、低酸素、無酸素の雰囲気中で合金を粉砕しようとすると、上記したような衝突板の点検や交換の際に、低酸素、無酸素状態を大気開放しなければならないので、さらに手間がかかってしまうことになり、生産効率の低下を招くことになる。
【０００７】
【特許文献２】
特開昭６３−３３５０５号公報
【０００８】
一方、衝突板の無い粉砕機としては、超音速気流中での粉体同士の衝突により粉砕する方式（例えば、特許文献３参照。）と、粉砕室の原料層に数個の粉砕ノズルから噴出する高速ジェット流を吹き込むことにより、粒子同士を摩擦・衝突させ粉砕する方式（例えば、特許文献４参照。）とがある。
特許文献３に記載の方式は、時間当たりの処理量の少量化や、粉砕ガス圧の高圧化により粉砕した微粉粒径の微細化を行うことができるが、限界がある。また特許文献４に記載の方式は、流動層を形成する粉砕室に、予め原料粉末を収めておく必要があり、この分の原料粉末は稼働後にも残ることから、原料粉末が余分に必要となる。さらに、この特許文献４に記載の方式の粉砕機は、粉砕室に一定量の原料を投入して処理を行うため、活性な粉末を有酸素粉砕すると粉砕室での滞留時間によって微粉の酸素濃度にばらつきが生じる。
このように粉砕機においては、低酸素、無酸素の雰囲気中の粉砕でも、高い粉砕性を有しつつ、生産効率を維持することが困難であった。
【０００９】
【特許文献３】
特開平１１−１７９２２８号公報
【特許文献４】
特開平１１−２２６４４３号公報
【００１０】
また、磁石の高性能化を図るために焼結体の粒径（分布）制御の重要性が増しており、所望の粒度を得るには分級機を使用し、微粉の粒度を調整することが多い。
このような分級機のうち、外周面にスリットが形成された筒状のロータを用いるロータ式の分級機では、このスリットを微粉が通るか否かで分級を行う。このロータ式の分級機では、微粉を含む気体をロータに強制的に送り込む方式と、ブロア等で気体を吸引することで微粉を含む気体をロータに引き込む方式とがあり、分級の精度は、気体を引き込む方式のほうが優れている、と言われている。
当然のことながら、分級精度は高いほうが好ましいのであるが、気体を引き込む方式では、分級機前後の系内で、（系外の雰囲気圧力より）負圧となる部分が生じることがある。すると、その部分に、気体流路の継ぎ目等がある場合、継ぎ目のシール部分等から系外の雰囲気が系内に侵入してしまい、系内の低酸素状態を維持するのが困難になり、品質の低下を招く要因となる、という問題もある。
【００１１】
また、希土類焼結磁石の粉砕工程においては、粉砕効率向上、粉の融着防止などの観点から添加剤が原料に添加されることが多い。しかし、添加剤種によっては粉の流動性が低下し、定量供給が困難となることがある。
このように原料供給を行うフィーダとしては、スクリュー式のフィーダが一般的ではあるが、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の場合、原料の硬度が高いため、スクリューが摩耗しやすく、これの点検や交換に手間とコストが掛かってしまう。
さらに、系外から原料を供給する場合、原料とともに系外雰囲気が系内に侵入してしまうため、高性能のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を製造するために、系内を低酸素、無酸素の状態に維持するのは困難である。
【００１２】
この他、量産工程においては、粒度分布の品質管理のため、粉砕機で粉砕された微粉を系内からサンプリングすることが必須となっている。通常であれば、系内に備えた容器等を系外に取り出すことで容易にサンプリングを行うことができるが、系内を低酸素、無酸素の状態とした場合には、低酸素、無酸素状態の維持といった観点からして、容器等を取り出すために扉等の開閉を行うことは好ましくなく、また得られる微粉の活性度が極めて高いために、系外に微粉を取り出してのサンプリングを行うのが難しい。
【００１３】
本発明は、このような技術的課題に基づいてなされたもので、生産効率を高めるとともに安定した品質で永久磁石を量産することのできる粉砕システム、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造方法等を提供することを目的とする。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
かかる目的のもと、本発明の粉砕システムは、気流循環装置により、気流式粉砕装置および粉砕物回収装置を含む閉回路で気流を循環させ、この気流により原料や粉砕物を搬送する。そして、供給装置により気流式粉砕装置に対して供給される原料を、気流により搬送し、粉砕部材に衝突させることで気流式粉砕装置にて粉砕して粉砕物を得た後、粉砕物回収装置にて、気流式粉砕装置で得られた粉砕物のうち、所定範囲の粒度のものを回収する。そして、粉砕物回収装置を経た気流中に残存する粉砕物は、捕集装置にて捕集され、気流は、気流循環装置により循環される。また、粉砕物回収装置で回収された粉砕物の粒度分布は、粉砕物回収装置から後工程に粉砕物を送り込む流路に設けられた粒度分布計測装置により計測される。
このようにして、系内を閉回路とすることで、低酸素、無酸素の雰囲気下で原料の粉砕を行うことができる。そして、原料として、希土類磁石の原料、好ましくはＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の原料を用いれば、高性能の永久磁石を得ることができる。ここで、ＲはＹを含む希土類元素の１種又は２種以上、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素である。
このとき、粉砕工程における雰囲気中の酸素量を抑制するには、閉回路内の圧力を正圧とするのが好ましい。これにより閉回路外からの酸素（大気）の侵入を防止できるからである。
また、閉回路内の酸素濃度は、４０００ｐｐｍ以下とするのが好ましい。さらに、磁石の磁気特性を高特性とするのであれば、閉回路内の酸素濃度を、１０００ｐｐｍ以下とするのが好ましく、さらには１００ｐｐｍ以下の酸素濃度とするのがより好ましい。
【００１５】
また、気流式粉砕装置は、その外殻をなし、上下方向に軸線を有する略筒状の容器と、容器の内部に設けられ、上下方向に軸線を有しかつ上下に開口した内筒と、容器内に原料を投入する原料投入部と、容器の下部から上方の内筒内に向けてガスを噴出するノズル部と、内筒内にて、ノズル部からのガスの噴出方向に略直交する衝突面を有し、ノズル部から噴出されたガスによって内筒内に搬送された原料を衝突面に衝突させることで原料を粉砕する粉砕部材と、を備えることを特徴とする。
この粉砕装置では、原料投入部から投入された原料は、ノズル部から上方に噴出されるガスによって内筒内に搬送され、粉砕部材の衝突面に衝突して粉砕される。粉砕された原料は、内筒上部の開口から内筒外部に排出される。
【００１６】
また、上記したような粉砕装置は、少なくとも内筒と粉砕部材の表面をチッ化珪素で形成するのが好ましい。これ以外に、高純度のアルミナを用いることもできる。これにより、これら、原料が接触する部分をアルミナ等で形成した場合に比較し、摩耗を低減できる。
【００１７】
さらに、得られる粉砕物の粒度分布を制御するため、分級機を備えるのが好ましい。その場合、粉砕装置に、内筒上部の開口の上方に配設され、粉砕部材で粉砕された原料のうち、所定径を下回るもののみを通過させる開口部を有した分級機と、開口部を通過した原料を粉砕物回収装置に向けて排出する排出部と、をさらに備えたものとすることができる。つまり、分級機を容器内に内蔵するのである。これにより、分級機を容器外に別途設けた場合に比較し、無用なリーク等を防止できる。また、分級機を内筒上部の開口の上方に配設することで、粉砕部材の衝突面に衝突して粉砕され、内筒上部の開口から内筒外部に排出された原料が、そのまま分級機に到達する。このようにして、粉砕装置内において、原料の流れを、ノズル部、内筒内の粉砕部材、分級機とストレートなものとすることができる。
このような分級機は、スリット等の開口部を有したものであればよく、粉砕装置内において原料の流れに略直交する方向に回転軸線を有したものや、原料の流れに略平行な方向に回転軸線を有したものが採用できる。この分級機の回転速度を調整することで、開口部を通過する原料（の粉砕粉）の径を調整することができる。
希土類焼結磁石の製造においては、粗大粉の磁気特性への影響が大きいため、所定径を上回る粗大粉を分級する分級機を備えるのが有効である。さらには、必要以上に微細な微粉を分級する分級機を備えるようにしてもよい。
また、この分級機は、ノズル部から噴出されるガス（気流）の圧力により、原料を開口部に押し込むようにするのが好ましい。もちろん、ブロア等で発生させた負圧により、原料を開口部に引き込むようにすることも可能であるが、このようにすると、粉砕装置の系内に負圧の部分が生じ、配管の接続部分等において系外から酸素が侵入してしまう可能性がある。これに対し、ガスの圧力により原料を押し込むようにすれば、このような問題を回避できる。
さらに、このような点からも、粉砕システムの系内は正圧、あるいは系外雰囲気の圧力よりも高くするのが好ましい。
【００１８】
加えて、この粉砕システムでは、供給装置により、粉砕装置の原料投入部に対し、原料投入部から容器内に投入する原料を定量供給することもできる。
この供給装置は、添加剤が添加された原料を収容する原料容器と、原料容器の底部に設けられ、その外周部に周方向に連続する所定幅の溝を有して原料容器内で回転するテーブルと、テーブルの溝から原料を原料容器外に掻き出して原料投入部に送り込む掻き出し部材と、を備えることができる。
このように、供給装置に所定幅の溝を備え、さらにこの溝が容器内で回転するテーブルの外周部に位置することで、流動性の低い原料を定量供給する場合にも、溝部分で原料がブリッジしてしまって、定量供給が妨げられるのを防止できる。
また、この供給装置は、添加剤が添加された原料を収容するとともに、原料容器内にその原料を供給する予備容器を原料容器の上部にさらに備えることもできる。量産レベルの場合、供給装置に投入される原料の重量はトン（ｔ）レベルにも及ぶため、予備容器を設けることで、原料容器内の原料の重量の変動を押えることができ、安定した定量供給が可能となる。
さらに、系内を低酸素、無酸素状態とするのであれば、供給装置と原料供給部との間に、粉砕装置内の気密を保つ、ダブルダンパ等、複数の仕切機構を備えるのが好ましい。
【００１９】
また、本発明の粉砕システムにおいて、粉砕物回収装置で回収された粉砕物の粒度分布を、粉砕物回収装置から後工程に粉砕物を送り込む流路に設けられた粒度分布計測装置により計測するようにした。このようにして、原料の粒度分布をオンラインで計測することで、系内を低酸素、無酸素の状態とした場合にも粒度分布の計測を行うことが可能となる。
ところで、粒度分布測定計には、例えば、レーザ光等を用いた透過式のものを用いることができる。しかし、量産工程では、生産効率を上げることが常に求められており、生産効率が向上するに伴って系内における微粉の流量が増えると、系内の粒子密度が上がり、粒度分布測定計のレーザ光の透過が困難になり、モニタリングを行うこと自体が難しくなる、という問題が生じる。
このような問題に対しては、前記した流路は、粉砕物回収装置から後工程に粉砕物を送り込む送出管から分岐させて設け、さらにこの送出管よりも小径とするのが好ましい。このようにすることで、粒度分布計測を行う流路内における原料の粉末の分散状態を、送出管内よりも良好なものとすることができる。
【００２０】
さらに、この粉砕システムには、粉砕装置の排出部から排出された原料のうち、所定以上の重量のものを回収するサイクロンをさらに備えることができる。
【００２１】
本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ（ただし、ＲはＹを含む希土類元素の１種又は２種以上、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）系永久磁石の製造方法として捉えることもできる。この製造方法は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の原料を粉砕して粉砕物を得るとともに、所定範囲の粒度の粉砕物を分級して回収する粉砕工程と、回収した粉砕物を所定方向の磁場中にて所定形状に成形し、成形体を得る磁場中成形工程と、成形体を焼成することでＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を得る焼成工程と、を含む。そして、粉砕工程では、閉回路内を循環する気流により原料を搬送し、この閉回路内にて原料を粉砕部材に衝突させることで粉砕して粉砕物を得た後、得られた粉砕物のうち、所定範囲の粒度のものを分級して回収するとともに、所定範囲の粒度の粉砕物を回収した後の気流中に残存する粉砕物を捕集する。また、回収された粉砕物の粒度分布を計測する。
粉砕工程で原料を粉砕するには、上記粉砕システムの粉砕装置を用いることができ、上下方向に軸線を有しかつ上下に開口した筒状部材内に、下方から上方に向けて気流とともに原料を噴出させ、筒状部材内で気流の噴出方向に略直交する衝突面を有する粉砕部材に原料を衝突させるのが好ましい。
【００２２】
また、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、上記したような、粉砕システム、すなわち本発明の請求項１から８のいずれかに記載の粉砕システムで粉砕された粉砕物を用い、磁場中成形、焼結させることで製造されたことを特徴とすることができる。
このようなＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、３１≦Ｒ≦３５ｗｔ％、Ｏ≦６０００ｐｐｍ、２０≦Ｎ≦２００ｐｐｍ、Ｃ≦１５００ｐｐｍであるのが好ましい。これには、粉砕システムの系内の酸素量を４０００ｐｐｍ以下に制御し、粉砕された後の粉砕粒径は４．５〜６．０μｍとするのが好ましい。
【００２３】
また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石をより高特性とするのであれば、２５≦Ｒ≦３１ｗｔ％、Ｏ≦２０００ｐｐｍ、２００≦Ｎ≦６００ｐｐｍ、Ｃ≦１５００ｐｐｍとするのが好ましく、残留磁束密度Ｂｒ〔Ｔ〕は、１．６０−（０．０７／３９０）×Ｈｃｊ〔ｋＡ／ｍ〕以上とするのが好ましい。これには、粉砕システムの系内の酸素量を１０００ｐｐｍ以下、好ましくは１００ｐｐｍ以下に制御し、粉砕された後の時点での粉砕粒径は３．０〜５．０μｍとするのが好ましい。
【００２４】
【発明の実施の形態】
以下、添付図面に示す実施の形態に基づいてこの発明を詳細に説明する。
ここでまず、本発明の粉砕システムで製造する希土類永久磁石について説明する。
＜組織＞
本発明の粉砕システムを用いて製造される希土類永久磁石は、よく知られているように、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相（ＲはＹを含む希土類元素の１種又は２種以上、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする遷移金属元素の１種又は２種以上）からなる主相と、この主相よりＲを多く含む粒界相とを少なくとも含んでいる。
【００２５】
＜化学組成＞
次に、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の望ましい化学組成について説明する。ここでいう化学組成は焼結後における化学組成をいう。
本発明の粉砕システムを用いて製造される希土類永久磁石は、希土類元素（Ｒ）を２５〜３５ｗｔ％含有する。
ここで、希土類元素は、Ｙを含む希土類元素（Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂ及びＬｕ）の１種又は２種以上である。希土類元素の量が２５ｗｔ％未満であると、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の主相となるＲ_２Ｔ_１４Ｂ相結晶粒の生成が十分ではなく軟磁性を持つα−Ｆｅなどが析出し、保磁力が著しく低下する。一方、希土類元素が３５ｗｔ％を超えると主相であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ相結晶粒の体積比率が低下し、残留磁束密度が低下する。また希土類元素が酸素と反応し、含有する酸素量が増え、これに伴い保磁力発生に有効なＲリッチ相が減少し、保磁力の低下を招く。したがって、希土類元素の量は２５〜３５ｗｔ％とする。望ましい希土類元素の量は２８〜３３ｗｔ％、さらに望ましい希土類元素の量は２９〜３２ｗｔ％である。
Ｎｄは資源的に豊富で比較的安価であることから、希土類元素としての主成分をＮｄとすることが好ましい。またＤｙはＲ_２Ｔ_１４Ｂ相の異方性磁界を増加させ、保磁力を向上させる上で有効である。よって、希土類元素としてＮｄ及びＤｙを選択し、Ｎｄ及びＤｙの合計を２５〜３３ｗｔ％とすることが望ましい。そして、この範囲において、Ｄｙの量は０．１〜１２ｗｔ％が望ましい。Ｄｙは、残留磁束密度及び保磁力のいずれを重視するかによって上記範囲内においてその量を定めることが望ましい。つまり、高い残留磁束密度を得たい場合にはＤｙ量を０．１〜３．５ｗｔ％とし、高い保磁力を得たい場合にはＤｙ量を３．５〜１２ｗｔ％とすることが望ましい。
【００２６】
また、本発明の粉砕システムを用いて製造される希土類永久磁石は、ホウ素（Ｂ）を０．５〜４．５ｗｔ％含有する。Ｂが０．５ｗｔ％未満の場合には高い保磁力を得ることができない。ただし、Ｂが４．５ｗｔ％を超えると残留磁束密度が低下する傾向がある。したがって、上限を４．５ｗｔ％とする。望ましいＢの量は０．５〜１．５ｗｔ％、さらに望ましいＢの量は０．８〜１．２ｗｔ％である。
【００２７】
本発明の粉砕システムを用いて製造されるＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、Ａｌ及びＣｕの１種又は２種を０．０２〜０．５ｗｔ％の範囲で含有することができる。この範囲でＡｌ及びＣｕの１種又は２種を含有させることにより、得られる永久磁石の高保磁力化、高耐食性化、温度特性の改善が可能となる。Ａｌを添加する場合において、望ましいＡｌの量は０．０３〜０．３ｗｔ％、さらに望ましいＡｌの量は０．０５〜０．２５ｗｔ％である。また、Ｃｕを添加する場合において、望ましいＣｕの量は０．１５ｗｔ％以下（０を含まず）、さらに望ましいＣｕの量は０．０３〜０．０８ｗｔ％である。
【００２８】
本発明の粉砕システムを用いて製造されるＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、希土類元素の量が３１≦Ｒ≦３５ｗｔ％のとき、窒素量（Ｎ）は２０≦Ｎ≦２００ｐｐｍ、酸素量は６０００ｐｐｍ以下とする。酸素量が多いと非磁性成分である酸化物相が増大して、磁気特性を低下させる。また、希土類元素の量が２５≦Ｒ≦３１ｗｔ％のとき、窒素量（Ｎ）は１５０≦Ｎ≦６００ｐｐｍ、酸素量は２０００ｐｐｍ以下、望ましくは１５００ｐｐｍ以下、さらに望ましくは１０００ｐｐｍ以下とする。いずれの場合にも、炭素量（Ｃ）は、Ｃ≦１５００ｐｐｍであるのが好ましい。
【００２９】
本発明の粉砕システムを用いて製造されるＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、Ｃｏを４ｗｔ％以下（０を含まず）、望ましくは０．１〜１．０ｗｔ％、さらに望ましくは０．３〜０．７ｗｔ％含有する。ＣｏはＦｅと同様の相を形成するが、キュリー温度の向上、粒界相の耐食性向上に効果がある。
【００３０】
＜製造方法＞
次に、本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の好適な製造方法について説明する。
なお、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の原料合金は、最終的に得られる希土類永久磁石と実質的に一致する組成を有する合金とすることもできるし、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相を必須とする合金（低Ｒ合金）と、低Ｒ合金よりＲを多く含む合金（高Ｒ合金）とを用いることもできる。前者がシングル法、後者が混合法と称される製造方法を示している。なお、後者については、３種類以上の合金からなる場合をも含む。
なお、本実施の形態では、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ相を必須とする合金（低Ｒ合金）と、低Ｒ合金よりＲを多く含む合金（高Ｒ合金）とを用いる、混合法の例を挙げるものとする。
【００３１】
はじめに、真空又は不活性ガス、好ましくはＡｒ雰囲気中でストリップキャスティングすることにより、低Ｒ合金及び高Ｒ合金を得る。
【００３２】
低Ｒ合金及び高Ｒ合金が作製された後、これらの原料合金は別々に又は一緒に粉砕される。粉砕工程には、一般的には、スタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等を用いる粗粉砕工程と、粗粉砕工程を経た粉末をさらに微粉砕する微粉砕工程とがあるが、本実施の形態では、粗粉砕工程を行わず、後に詳述する粉砕装置を用いた微粉砕工程のみを行う。
微粉砕工程では、平均粒径３〜６μｍになるまで行われる。この場合、万が一の異物の飛び込み等を防ぐため、例えば振動篩等を通過させた原料粉末を粉砕装置に投入するのが好ましい。また、この微粉砕工程に先立ち、粉砕性を向上させるために、水素を吸蔵させた後に、微粉砕を行うことが効果的である。
【００３３】
微粉砕工程において低Ｒ合金及び高Ｒ合金を別々に粉砕した場合には、微粉砕された低Ｒ合金粉末及び高Ｒ合金粉末とを窒素雰囲気中で混合する。低Ｒ合金粉末及び高Ｒ合金粉末の混合比率は、重量比で８０：２０〜９７：３程度とすればよい。低Ｒ合金及び高Ｒ合金を一緒に粉砕する場合の混合比率も同様である。微粉砕時に、ステアリン酸亜鉛、オレイン酸アミド等の添加剤を０．０１〜０．３ｗｔ％程度添加することにより、成形時に配向性の高い微粉を得ることができる。次いで、低Ｒ合金粉末及び高Ｒ合金粉末からなる混合粉末を、電磁石に抱かれた金型内に充填し、磁場印加によってその結晶軸を配向させた状態で磁場中成形する。この磁場中成形は、９５０〜１４００ｋＡ／ｍの磁場中で、７０〜１５０ＭＰａ前後の圧力で行えばよい。
【００３４】
磁場中成形後、その成形体を真空又は不活性ガス雰囲気中で焼結する。焼結温度は、組成、粉砕方法、粒度と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、１０００〜１１００℃で１〜５時間程度焼結すればよい。
焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことができる。この工程は、保磁力を制御する重要な工程である。時効処理を２段に分けて行う場合には、８００℃近傍、６００℃近傍での所定時間の保持が有効である。８００℃近傍での熱処理を焼結後に行うと、保磁力が増大するため、混合法においては特に有効である。また、６００℃近傍の熱処理で保磁力が大きく増加するため、時効処理を１段で行う場合には、６００℃近傍の時効処理を施すとよい。
このようにして、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を製造することができる。
【００３５】
さて、図１は、上記したようなＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造方法における微粉砕工程で用いられる粉砕システムの概略構成を示す図である。
この図１に示すように、粉砕システムは、原料粉末を粉砕システムの系（閉回路）Ｌ内に供給するためのフィーダ（供給装置）１０、フィーダ１０から送り込まれた原料粉末をキャリアガスで搬送し、衝突板に衝突させることで粉砕する粉砕機（気流式粉砕装置）２０、粉砕機２０で粉砕された微粉（粉砕物）のうち、所定の範囲の粒径のものを回収するサイクロン（粉砕物回収装置）３０、サイクロン３０で回収された微粉を混合し、磁場中成形工程に供給するためのミキサ４０、サイクロン３０で回収されなかった微粉を回収するバグフィルタ（捕集装置）５０、アフターフィルタ５１を備え、さらに、アフターフィルタ５１を通過したキャリアガスを再度粉砕機２０に循環させ、系Ｌを閉回路とするためのクッションタンク５２、コンプレッサ（気流循環装置）５３、レシーバタンク５４を備えている。
【００３６】
このような粉砕システムは、系Ｌ内の酸素濃度を４０００ｐｐｍ以下として稼働を行うのが好ましいが、さらに高性能のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を得るためには、系Ｌ内の酸素濃度を１０００ｐｐｍ、より好ましくは１００ｐｐｍ以下として稼働を行うのが好ましい。
【００３７】
図２、図３に示すように、原料粉末を粉砕システムの系Ｌ内に供給するためのフィーダ１０は、原料粉末が投入されるタンク（予備容器）１０１と、タンク１０１の底板１０１ａの下側に形成されたチャンバ（原料容器）１０２と、タンク１０１およびチャンバ１０２の底部に設けられた攪拌翼１０３、１０４と、これら攪拌翼１０３、１０４を回転駆動させる駆動機構１０５と、を備えている。
【００３８】
タンク１０１は有底円筒状で、その上部の開口から原料粉末が投入されるようになっており、駆動機構１０５で回転駆動される攪拌翼１０３により、タンク１０１内の原料粉末は攪拌される。図３（ａ）に示すように、底板１０１ａには、貫通孔１０１ｂが１つ以上形成されており、この貫通孔１０１ｂからその下方のチャンバ１０２内に原料粉末が落下するようになっている。
【００３９】
図２に示したように、チャンバ１０２内には、チャンバ１０２の下方に配設された駆動機構１０５のシャフト１０５ａが上下方向に貫通しており、攪拌翼１０３、１０４はこのシャフト１０５ａに一体に取り付けられている。このシャフト１０５ａには、チャンバ１０２内において上方から下方に行くに従いその外径が漸次拡大するテーパ部１０６が形成されている。チャンバ１０２内の原料粉末は、駆動機構１０５により回転駆動される攪拌翼１０４で攪拌されながら、テーパ部１０６により、チャンバ１０２内の外周側に押し付けられるようになっている。
チャンバ１０２内には、攪拌翼１０４の下方に、テーブル１０７がシャフト１０５ａに固定されることで設けられている。また、このテーブル１０７には、その外周部に段部が形成されることで、周囲のチャンバ１０２の側壁との間に、周方向に連続する所定幅の溝１０８が形成されている。
【００４０】
攪拌翼１０４とテーブル１０７との間には、チャンバ１０２側に固定された固定翼１０９が設けられており、回転する攪拌翼１０４によって攪拌されつつ、テーパ部１０６によって外周側に押し付けられたチャンバ１０２内の原料粉末は、固定翼１０９により下方の溝１０８に落ち込むようになっている。
そして、図３（ｂ）に示すように、チャンバ１０２には、溝１０８に臨む位置に開口部１１０が形成されており、この開口部１１０には、チャンバ１０２側に固定された掻き出し爪（掻き出し部材）１１１が設けられている。これにより、溝１０８内に落ち込み、テーブル１０７とともに回転しながら搬送される原料粉末は、掻き出し爪１１１により溝１０８からその外周側に掻き出される。
この掻き出し爪１１１が設けられた開口部１１０には、原料粉末を粉砕機２０に搬送するための配管１１２が接続されており、掻き出し爪１１１に掻き出された原料粉末は、この配管１１２を介して粉砕機２０に搬送・供給される。
【００４１】
ところで、本実施の形態において、上記したようなフィーダ１０において、タンク１０１内に供給される原料粉末には、成形時に配向性の高い微粉を得るために、ステアリン酸亜鉛、オレイン酸アミド等の添加剤を０．０１〜０．３ｗｔ％程度添加する。
このため、チャンバ１０２内で原料粉末は、流動性が低い状態となる場合がある。その結果、溝１０８の幅が狭い場合やテーブル１０７の内周側に設けられている場合には、原料粉末が溝１０８を跨ぐような状態でブリッジしてしまって溝１０８に落ち込まず、その結果、粉砕機２０への安定した原料供給ができないことがある。しかし、図２に示したように、溝１０８を、攪拌翼１０４を回転させるシャフト１０５ａに固定したテーブル１０７の外周側に設けることで、溝１０８の内周側は回転するテーブル１０７であり、外周側は固定されたチャンバ１０２の周壁となるので、溝１０８の内周側と外周側で相対変位が生じ、原料粉末のブリッジが生じにくい。さらに、溝１０８の幅を、広く設定することでも、粘度が高い原料粉末のブリッジを生じにくくすることができる。ここで、好ましい溝１０８の幅は、ステアリン酸亜鉛、オレイン酸アミド等の添加剤を０．０１〜０．３ｗｔ％程度添加するのであれば、例えば１０ｍｍ以上である。
【００４２】
さらに、このようなフィーダ１０は、常に回転して原料粉末との間で摩擦を生じているスクリュー式のものに比べ、その摩耗を抑えることができ、点検、メンテナンス等に要する手間とコストを低減するとともに、それらを行うことで生じる生産効率の低下を回避することができる。
【００４３】
また、上記した粉砕機２０では、タンク１０１内に一旦収容された原料粉末が、チャンバ１０２に供給されるようになっている。これにより、チャンバ１０２内には、一定量以上の原料粉末は収容されることなく、常にほぼ一定の原料粉末を収容した状態で、原料合金の安定した定量供給を行うことができる。
【００４４】
図１に示したように、このフィーダ１０から原料粉末を粉砕機２０に供給する配管１１２には、開閉可能なダンパーが２段階に設けられたダブルダンパ（ダンパ）１１を備えている。粉砕機２０に対し、配管１１２を通して原料粉末を供給するときには、このダブルダンパ１１を適宜作動させることで、系Ｌ内にフィーダ１０側から系Ｌ外の雰囲気が侵入し、酸素濃度が上がってしまうのを防止できるようになっている。
【００４５】
図４に示すものは、粉砕機２０の構成を示すものである。この図４に示すように、粉砕機２０は、いわゆる縦型で、上下方向に軸線を有する外筒（容器）２０１と、外筒２０１の軸線方向に沿って設けられた内筒２０２とを備えている。
外筒２０１の底部には、系Ｌ内を循環するキャリアガスを外筒２０１内の中央部に高速で噴出させるエジェクタノズル（ノズル部）２０３が設けられている。
また、外筒２０１の下端部には、その外周部を囲み、外筒２０１との間に周方向に連続する空間２０４ａを形成するジャケット２０４が設けられている。エジェクタノズル２０３は、このジャケット２０４により、外筒２０１の下端に対し所定の間隙Ｓを隔てた状態で固定されている。そして、このジャケット２０４には、配管２０４ｂから、二次ガスが送り込まれるようになっている。これにより、二次ガスは、ジャケット２０４内で外筒２０１との間に形成される空間２０４ａを介し、外筒２０１の下端とエジェクタノズル２０３との間隙Ｓを通り、外筒２０１内に入るようになっている。エジェクタノズル２０３からは一次ガスとして高速のキャリアガスが噴出されるので、その周囲に導入される二次ガスは一次ガスに引き込まれる。これにより、外筒２０１下端部のエジェクタノズル２０３の部分からは、キャリアガスとして一次ガスおよび二次ガスが、鉛直上方の内筒２０２に向けて噴出されることになる。
【００４６】
前記のエジェクタノズル２０３の鉛直上方、つまり外筒２０１の軸線上には、内筒２０２よりも内径が小さい筒状部２０２ｂが設けられている。
そして、エジェクタノズル２０３の内周面２０３ｂと、筒状部２０２ｂの下端部の内周面２０２ｃは、それぞれ下方から上方に行くに従い、その径が漸次小さくなるテーパ形状とされ、これにより、エジェクタノズル２０３の外周面２０３ｂと、筒状部２０２ｂの下端部の内周面２０２ｃとの間には隙間が形成されている。
【００４７】
フィーダ１０から配管１１２を介して送り込まれる原料粉末は、原料投入部２０５から外筒２０１内に投入される。
投入された原料粉末は、エジェクタノズル２０３から噴出される高速のキャリアガスにより搬送され、エジェクタノズル２０３の外周面２０３ｂと、筒状部２０２ｂの下端部の内周面２０２ｃの隙間から筒状部２０２ｂ内に引き込まれる。筒状部２０２ｂは、内周面２０２ｃがテーパ面とされることで、下方から上方に引き込まれて流れる原料粉末の流路の内径を絞った構成となっている。これにより、キャリアガス中に分散した状態で搬送される原料粉末は、筒状部２０２ｂ内の内径を絞った部分で加速されることとなる。
【００４８】
内筒２０２は、下端部から上端部までほぼ一定の内径を有したストレート筒状の部分を有し、図示しない複数本のステーを介して外筒２０１に取り付けられる等して設けられている。この内筒２０２は、その外径が外筒２０１の内径よりも所定寸法小さく設定され、これにより内筒２０２と外筒２０１との間には隙間２０６が形成されるようになっている。
この内筒２０２の下端部には、底板２０２ａが設けられ、この底板２０２ａの中央部に前記の筒状部２０２ｂが取り付けられている。
底板２０２ａから所定寸法上方には、筒状部２０２ｂの鉛直上方位置に衝突板（粉砕部材）２０７が配設されている。この衝突板２０７は、図示しない複数本のステーを介して内筒２０２に取り付けられる等して、内筒２０２の軸線に直交する面内に位置している。
【００４９】
これにより、筒状部２０２ｂで加速されたキャリアガスおよび原料粉末は、開口部から内筒２０２内に送り込まれ、その噴出方向正面に位置する衝突板２０７に当たって粉砕される。そして、粉砕されることで得られた微粉は、内筒２０２内を下方から上方に向かうキャリアガスの流れに乗って上昇し、内筒２０２上端部の開口部から上方に放出される。
【００５０】
外筒２０１内において、内筒２０２の上端部の上方には、粉砕された微粉を分級する分級ロータ（分級機）２１０が設けられている。この分級ロータ２１０は、略水平方向（粉砕装置内において原料の流れに略直交する方向）に軸線を有した円筒状で、その外周面には、所定幅のスリット（開口部：図示無し）が複数形成されており、外筒２０１の外部に設けられた図示しない駆動モータにより、その軸線周りに回転駆動されるようになっている。また、分級ロータ２１０の側方には、分級ロータ２１０の内部空間に連通し、分級された微粉をサイクロン３０に送り込む送給管（排出部）２１２が設けられている。
【００５１】
これにより、内筒２０２上端部から上方に放出された微粉およびキャリアガスは、分級ロータ２１０に向かい、分級ロータ２１０のスリットを通る所定寸法以下の粒径の微粉はキャリアガスとともに分級ロータ２１０内に入り、送給管２１２を通ってサイクロン３０へと送り込まれる。
一方、分級ロータ２１０のスリットを通らなかった、所定寸法を超える粒径の微粉、および分級ロータ２１０のスリット以外の部分に当たってしまった微粉は、内筒２０２と外筒２０１との隙間２０６を通って外筒２０１内を落下する。そして、エジェクタノズル２０３から噴出される高速のキャリアガスにより、エジェクタノズル２０３の外周面２０３ｂと筒状部２０２ｂの下端部の内周面２０２ｃの隙間から、再度内筒２０２内に送り込まれ、衝突板２０７に向かうようになっている。
【００５２】
ところで、上記したような粉砕機２０において、内筒２０２、エジェクタノズル２０３、筒状部２０２ｂ、衝突板２０７を初めとする、原料粉末（微粉）が高速で流れたり当たったりする部分は、少なくともその表面を、高純度アルミナ、より好ましくはチッ化珪素で形成するのが良い。
通常、トナー粉砕等に用いられる一般的な微粉砕機は、衝突板等はアルミナで形成している。しかし、硬度の高い原料粉末を用いる本実施の形態の粉砕機２０では、チッ化珪素を採用することで、耐摩耗性を大幅に向上させることができる。また、粉砕機２０は、衝突板２０７を用いるタイプであるが、衝突板２０７やその周囲の内筒２０２をチッ化珪素等で形成することで、原料粉末の融着も抑制することができる。このようにして、粉砕機２０の点検、メンテナンス等に要する手間とコストを低減するとともに、それらを行うことで生じる生産効率の低下を回避することができる。
【００５３】
粉砕機２０は、このように、下方から鉛直上方に向けて原料粉末を噴出させ、衝突板２０７に衝突させることで粉砕し、さらに粉砕された微粉をその鉛直上方に位置する分級ロータ２１０で分級するようにした。このような方式では、分級ロータ２１０の回転数を調整することで、時間当たりの処理量を変化させることなく粉砕後の微粉の粒径を制御することができる。
【００５４】
また、分級ロータ２１０を粉砕機２０に内蔵することで、これを外部に設ける場合に比較し、配管等が不要となるので、リーク等の心配が少なく、低酸素、無酸素環境を維持しやすい、という効果もある。しかも分級ロータ２１０は、エジェクタノズル２０３から噴出されたキャリアガスにより、原料粉末が送り込まれる方式となっているので、分級ロータ２１０の前後で負圧となる部分が生じにくく、系Ｌ内の低酸素状態が悪化するのを抑止できる。このようにして、系Ｌ内の低酸素、無酸素環境を確実に維持することができるので、究極的な低酸素状態を維持することもでき、高品質な磁石を製造することができる。
【００５５】
さて、図１に示したように、粉砕機２０で粉砕・分級された、所定以下の粒径の微粉は、サイクロン３０にて、重量に基づき、さらに所定以上の粒径のもののみが選別されて回収される。
これにより、サイクロン３０では、所定の範囲の粒径の微粉を回収するわけであるが、本実施の形態において、このサイクロン３０には、回収した微粉の粒度分布を測定するための粒度分布測定装置６０を備えている。
この粒度分布測定装置６０は、サイクロン３０で回収された微粉をミキサ４０に送り込む供給管（送出管）６１の壁面に開口した開口部（図示無し）に接続されたサンプリング管（流路）６２と、このサンプリング管６２内にレーザ光等を照射し、その透過度合いに基づいて粒度分布を測定する測定装置本体（粒度分布測定計）６３と、測定装置本体６３を通過した微粉を回収するサイクロン６４と、を備えている。
ここで、サンプリング管６２は、供給管６１に対してその径が十分に小さく、例えば供給管６１の内径に対し、サンプリング管６２の内径を１／３以下とするのが好ましい。
なお、測定装置本体６３を通過した微粉を回収するサイクロン６４では、回収した微粉を、サイクロン３０で回収された微粉と同様、ミキサ４０に供給することもできる。
【００５６】
このような粒度分布測定装置６０では、供給管６１内の微粉（の一部）をサンプリング管６２に取り出し、測定装置本体６３でサンプリング管６２内にレーザ光等を照射して粒度分布を測定するようにしたので、微粉を系Ｌ外に取り出すことなく粒度分布をオンラインで測定することができる。これにより、系Ｌ内を低酸素、無酸素状態に維持することが容易となる。特に、本実施の形態においては、得られる微粉の活性度が極めて高いために、系Ｌ外に微粉を取り出してのサンプリングを行うのは好ましくなく、この構成は非常に有効である。
しかも、測定装置本体６３では、供給管６１内ではなく、それよりも小径のサンプリング管６２内で粒度分布を測定するようにした。特に量産工程では、生産効率を上げることが常に求められているため、生産効率が向上するに伴って系Ｌ内における微粉の流量が増えた場合、供給管６１内で微粉の密度が上がって測定装置本体６３のレーザ光の透過が困難になり、測定が困難になるようなケースでも、サンプリング管６２内では、レーザ光の光路が短いため、測定を正確に行うことができる。
【００５７】
さて、上述した粉砕システムでは、気流式で縦型の粉砕機２０を用いるようにした。このような粉砕機２０は、粉砕機２０内で下方から上方の分級ロータ２１０まで原料粉末（微粉）がストレートに流れながら粉砕され、粉砕機２０内での滞留時間が短く、またロット処理ではなく連続処理を行うことができるために、他のタイプ（方式）の粉砕機に比較して粉砕効率に優れ、安定した品質で生産効率を向上できる。
ここで、本実施の形態で示した粉砕機２０と、他のタイプの粉砕機についての比較結果を表１、表２に示す。表１、表２において、「タイプ１」は本実施の形態で示した粉砕機２０、「タイプ２」は、例えば特開平５−１５８０１号公報に開示された衝突式気流式粉砕機、「タイプ３」は前記特許文献３（特開平１１−１７９２２８号公報）に開示されたケーシングを用いた気流式粉砕機、「タイプ４」は前記特許文献４（特開平１１−２２６４４３号公報）に開示された、流動層を用いた気流式粉砕機、に対応したものである。
また、表１は、これら４タイプの粉砕機における、合計９の項目についての評価であり、それぞれの項目について、「◎」、「○」、「△」、「×」の４段階で評価した。
表２は、これら４タイプの粉砕機において、５種類の狙い粒径（Ｄ５０（μｍ））それぞれでの粉砕能力を示したものである。ここで、粉砕能力は、３５ｋｇ／ｈ程度の処理量を問題なく処理できたものを基準とし、これを「◎」評価とした。これに対し、２０％未満の処理量低下が認められたものを「○」評価、２０〜５０％程度の処理量低下が認められたものを「△」評価、これ以上の大幅な処理量低下が認められたものを「×」評価とした。
【００５８】
【表１】

【００５９】
【表２】

【００６０】
（１）について：この表１の（１）に示したように、タイプ４の粉砕機では、流動層が必要となっている。すると、粉砕を開始する時点で粉砕室内に予め原料粉末を収めておく必要があり、原料粉末が余分に必要となる。また、このタイプ４の粉砕機では、粉砕室での滞留時間によって、酸素濃度にばらつきが生じたり、過度に微粉化された超微粉が生じてしまう。これに対し、タイプ１〜３の粉砕機ではそのような問題は生じない。
（２）について：タイプ３の粉砕機では、他のタイプの粉砕機に比較すると、粒度分布の制御が難しく、磁気特性、成形性等に影響が生じる。これに対し、タイプ１、２、４の粉砕機ではそのような問題は生じない。
（３）について：衝突板、内壁等に対する原料粉末の融着については、添加剤の選定を適切に行えば、どのタイプの粉砕機でも、融着を回避できる。
（４）時間あたりの処理能力については、表２にも示したように、タイプ１の粉砕機が優れており、狙い粒径５μｍ未満の領域では、タイプ２の粉砕機に対し、約２倍の粉砕能力を有していた。
（５）粉砕能力については、タイプ１の粉砕機が、他のタイプでは粉砕が困難、あるいは十分な処理量が得られない微細な粒径まで高い処理能力を有している。（６）メンテナンスの容易性については、タイプ１の粉砕機の本体接合部の接合法が、他のタイプ２、３に比較し、優れている。
（７）粉砕機（設備）のコンパクト性は、タイプ１〜３が良好である。
（８）また、タイプ１、タイプ４の粉砕機では機内への分級機の設置が可能であるが、タイプ２、３の粉砕機では設置が不可能である。
（９）高特性のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を得るため、系Ｌ内を無酸素状態として製造を行う無酸素製法への適用の容易性については、タイプ１の粉砕機が、他のタイプ２〜４の粉砕機に比較して優れている。
このようにして、気流式で縦型の粉砕機２０は、他のタイプ（方式）の粉砕機に比較して、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の量産に用いるのに適しているのがわかる。
【００６１】
上述したような粉砕システムを用いることで、低酸素、無酸素の雰囲気中の粉砕でも、高い粉砕性を有しつつ、生産効率を維持することが可能となったのである。
【００６２】
【実施例】
上記に示した粉砕システムにて粉砕した原料粉末を用い、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を製造した。原料合金の組成は、
（Ａ）３０．０ｗｔ％Ｔ．Ｎｄ−２．０％Ｄｙ−１．０％Ｂ−０．５％Ｃｏ−０．２％Ａｌ−０．０６％Ｃｕ−ｂａｌ．Ｆｅ
（Ｂ）２９．５ｗｔ％Ｔ．Ｎｄ−１．０％Ｄｙ−１．０％Ｂ−０．５％Ｃｏ−０．２％Ａｌ−０．１５％Ｚｒ−０．０５％Ｃｕ−ｂａｌ．Ｆｅ
の２通りとした。
そして、粉砕システムの系Ｌ内の酸素濃度を、２９５０〜３０７０ｐｐｍ（実施例１）、４２００〜４４００ｐｐｍ（比較例１）、１００ｐｐｍ以下（実施例２）、１０００ｐｐｍ以下（比較例２）の４通りとして、原料合金を粉砕した。
このとき、Ｄ５０の粉砕粒径を、実施例１では５．０μｍ、比較例１では４．８μｍ、実施例２では４．１μｍ、比較例２では４．２μｍとした。なお、粉砕粒径の測定は、レーザ回折式粒度分布計（ＭａｌｖｅｒｎＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ）によって行った。
そして、上記各条件で粉砕した微粉を、磁場中成形した後、得られた成形体に焼結、時効処理を施し、焼結体磁石を得た。得られた磁石の密度の他、磁気特性として、残留磁束密度Ｂｒ、保磁力Ｈｃｊ、Ｈｋ／Ｈｃｊ、焼結体酸素量を測定した。その結果を表３に示した。
【００６３】
【表３】

【００６４】
表３に示したように、実施例１、比較例１は、焼結体における酸素含有量を互いに異ならせたもので、実施例１では、焼結体における酸素量：Ｏ≦６０００ｐｐｍを満足しており、比較例１では満足していない。この結果、実施例１は比較例１より磁気特性が高い。
また、実施例２、比較例２も、焼結体における酸素含有量を互いに異ならせたもので、実施例２では、焼結体における酸素量：Ｏ≦２０００ｐｐｍを満足しており、比較例２では満足していない。このような実施例２と比較例２では、焼結体における酸素量：Ｏ≦２０００ｐｐｍを満足する実施例２が、
Ｂｒ〔Ｔ〕＞１．６０−（０．０７／３９０）×Ｈｃｊ〔ｋＡ／ｍ〕
を満たす特性を有しているのに対し、比較例２ではそのような特性まで達していない。
【００６５】
なお、本発明に係る特許請求の範囲の趣旨を逸脱しない範囲内であれば、上記実施の形態で挙げた構成の変更、一部除外、他の構成の追加等を適宜行うことができる。
【００６６】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、生産効率を高めるとともに安定した品質でＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を量産することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本実施の形態における粉砕システムの全体構成を示す図である。
【図２】フィーダの立断面図である。
【図３】図２に示したフィーダの（ａ）Ｄ−Ｄ矢視図、（ｂ）Ｅ−Ｅ矢視図である。
【図４】粉砕装置の立断面図である。
【符号の説明】
１０…フィーダ（供給装置）、１１…ダブルダンパ（ダンパ）、２０…粉砕機（気流式粉砕装置）、３０…サイクロン（粉砕物回収装置）、４０…ミキサ、５０…バグフィルタ（捕集装置）、５３…コンプレッサ（気流循環装置）、６０…粒度分布測定装置、６１…供給管（送出管）、６２…サンプリング管（流路）、１０１…タンク（予備容器）、１０２…チャンバ（原料容器）、１０７…テーブル、１０８…溝、１１１…掻き出し爪（掻き出し部材）、１１２…配管、２０１…外筒（容器）、２０２…内筒、２０３…エジェクタノズル（ノズル部）、２０７…衝突板（粉砕部材）、２１０…分級ロータ（分級機）、２１２…送給管（排出部）、Ｌ…系（閉回路）

Claims

原料を気流により搬送し、粉砕部材に衝突させることで粉砕して粉砕物を得る気流式粉砕装置と、
前記気流式粉砕装置に対して原料を供給する供給装置と、
前記気流式粉砕装置で得られた粉砕物のうち、所定範囲の粒度のものを回収する粉砕物回収装置と、
前記気流式粉砕装置および前記粉砕物回収装置を含む閉回路で気流を循環させる気流循環装置と、
前記粉砕物回収装置を経た気流中に残存する粉砕物を捕集する捕集装置と、
前記粉砕物回収装置で回収された粉砕物の粒度分布を計測するため、前記粉砕物回収装置から後工程に前記粉砕物を送り込む流路に設けられた粒度分布計測装置と、
を備えることを特徴とする粉砕システム。
前記閉回路内の圧力が正圧であることを特徴とする請求項１に記載の粉砕システム。
前記閉回路内の酸素濃度が４０００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の粉砕システム。
前記原料が、Ｒ−Ｔ−Ｂ（ただし、ＲはＹを含む希土類元素の１種又は２種以上、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）系永久磁石の原料であることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の粉砕システム。
前記気流式粉砕装置が、
その外殻をなし、上下方向に軸線を有する略筒状の容器と、
前記容器の内部に設けられ、上下方向に軸線を有しかつ上下に開口した内筒と、
前記容器内に前記原料を投入する原料投入部と、
前記容器の下部から上方の前記内筒内に向けてガスを噴出するノズル部と、
前記内筒内にて、前記ノズル部からのガスの噴出方向に略直交する衝突面を有し、前記ノズル部から噴出されたガスによって前記内筒内に搬送された前記原料を前記衝突面に衝突させることで当該原料を粉砕する粉砕部材と、
を備えることを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の粉砕システム。
前記内筒の上部の開口の上方に配設され、前記粉砕部材で粉砕された前記原料のうち、所定径を下回るもののみを通過させる開口部を有した分級機と、
前記開口部を通過した前記原料を前記粉砕物回収装置に向けて排出する排出部と、
をさらに備えることを特徴とする請求項５に記載の粉砕システム。
前記供給装置は、添加剤が添加された前記原料を収容する原料容器と、
前記原料容器の底部に設けられ、その外周部に周方向に連続する所定幅の溝を有して当該原料容器内で回転するテーブルと、
前記テーブルの前記溝から、前記原料を前記原料容器外に掻き出し、前記原料投入部に送り込む掻き出し部材と、
を備えることを特徴とする請求項１から６のいずれかに記載の粉砕システム。
前記原料容器の上部に、前記添加剤が添加された前記原料を収容し、前記原料容器内に前記原料を供給する予備容器をさらに備えることを特徴とする請求項７に記載の粉砕システム。
Ｒ−Ｔ−Ｂ（ただし、ＲはＹを含む希土類元素の１種又は２種以上、ＴはＦｅ又はＦｅ及びＣｏを必須とする１種又は２種以上の遷移金属元素）系永久磁石の製造方法であって、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の原料を粉砕して粉砕物を得るとともに、所定範囲の粒度の前記粉砕物を分級して回収する粉砕工程と、
回収した前記粉砕物を所定方向の磁場中にて所定形状に成形し、成形体を得る磁場中成形工程と、
前記成形体を焼成することで前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を得る焼成工程と、を含み、
前記粉砕工程では、
前記原料を、閉回路内を循環する気流により搬送し、
前記閉回路内にて、前記原料を粉砕部材に衝突させることで粉砕して粉砕物を得た後、得られた前記粉砕物のうち、所定範囲の粒度のものを分級して回収するとともに、所定範囲の粒度の前記粉砕物を回収した後の気流中に残存する粉砕物を捕集し、
回収された所定範囲の粒度の前記粉砕物について、粒度分布を計測することを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造方法。
前記粉砕工程で前記原料を粉砕するには、
上下方向に軸線を有しかつ上下に開口した筒状部材内に、下方から上方に向けて前記気流とともに前記原料を噴出させ、前記筒状部材内で前記気流の噴出方向に略直交する衝突面を有する前記粉砕部材に前記原料を衝突させることを特徴とする請求項９に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造方法。
請求項１から８のいずれかに記載の粉砕システムで粉砕された粉砕物を用い、磁場中成形、焼結させることで製造されたことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石。
焼結体における含有量が、３１≦Ｒ≦３５ｗｔ％、Ｏ≦６０００ｐｐｍ、２０≦Ｎ≦２００ｐｐｍ、Ｃ≦１５００ｐｐｍであることを特徴とする請求項１１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石。
焼結体における含有量が、２５≦Ｒ≦３１ｗｔ％、Ｏ≦２０００ｐｐｍ、２００≦Ｎ≦６００ｐｐｍ、Ｃ≦１５００ｐｐｍであることを特徴とする請求項１１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石。
残留磁束密度Ｂｒ〔Ｔ〕が、
１．６０−（０．０７／３９０）×Ｈｃｊ〔ｋＡ／ｍ〕（Ｈｃｊは保磁力）
以上であることを特徴とする請求項１３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石。