JP2009019202A - 成形材料、プリフォームおよび繊維強化樹脂 - Google Patents

Abstract

【課題】取扱性、樹脂含浸性、賦形性、力学特性に優れた成形材料、プリフォーム、ＦＲＰを提供する。
【解決手段】多数本の強化繊維糸条２が並行に引き揃えられたシートの複数層が、積層され、一体化された多層成形材料１であって、下記（イ）〜（ハ）の要件を満足することを特徴とする成形材料。（イ）前記シート間において複合材料のマトリックスを構成する第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体３が配置され、（ロ）積層体が第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸４および／または第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体３により一体化されており、（ハ）積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの不連続繊維から構成される紡績糸であるシートを含み、（ニ）積層体を構成する強化繊維糸条の５０％以上が、積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの不連続繊維から構成される紡績糸である。
【選択図】図１

Description

本発明は、優れた取扱性、樹脂含浸性、および賦形性を有する成形材料に関するものであって、力学特性および品位の優れた繊維強化樹脂（以下、ＦＲＰと記す。）を製造するにあたり、好適に用いられる成形材料、プリフォーム、および、それらからなるＦＲＰに関するものである。

従来から、炭素繊維やガラス繊維を強化繊維としたＦＲＰは、比強度、比弾性率に優れることから、ＦＲＰとして軽量化効果の大きいスポーツ用品やレジャー用品をはじめ、航空機用途や一般産業用に多く使われている。

かかるＦＲＰの成形方法としては、強化繊維基材に予めマトリックス樹脂を含浸させたプリプレグを用い、これを型にセットしてバッグフィルムで覆い、オートクレーブ内で加熱・加圧し、熱硬化性樹脂を硬化させるオートクレーブ成形法や、ドライな状態の強化繊維基材を型内にセットし、型内を減圧した状態（真空状態）で液状の熱硬化性樹脂を注入する真空注入成形法が一般的に広く知られている。しかしながら、オートクレーブ成形法や真空注入成形法では、基材を積層する必要や、バッグフィルムで覆い真空に減圧する必要があり、特に真空注入成形においては熱硬化性樹脂を注入する必要もあった。また、これらの方法では前述した工程を含めて一回あたりの成形時間（サイクルタイム）が長くなりすぎ、例えば生産台数の多い自動車部材などへの適応が困難であった。

かかる問題に対して、ＦＲＰを成形する時の積層工程を省略する手段として、強化繊維糸条を多方向に配向させた強化繊維層を積層してステッチ糸により一体化した多軸ステッチ基材が提案されている。しかしながら、かかる技術では、強化繊維層がステッチ糸にて拘束されているため、シングルコンター形状またはダブルコンター形状に賦形させることが非常に困難であるという欠点があった。すなわち、この多軸ステッチ基材を成形型内に配置させようとした場合に、曲面部で突っ張って所望の形状に賦形できなかったり、材料が元の形状に回復しようとして正確な形状を保持できなかったり、仮に賦形できたとしても皺が発生するという問題があった。

この問題を改善する手段として、低融点ポリマーでステッチ糸を構成することが提案されている（例えば、特許文献１など）。しかしながら、この方法では、低融点ポリマーでステッチ糸が構成されていることから、賦形時にステッチ糸を加熱溶融させることで見かけ上の賦形性を向上させることができるが、ステッチ糸を完全に溶融させてしまうと強化繊維糸条の拘束がなくなり、強化繊維層がばらばらになって形態を保持することができず、取り扱いできなくなる問題がある。

また、プリプレグに切れ目を入れることで面内に自由端を形成し、賦形性を向上させることが提案されている（例えば、特許文献２など）。しかしながら、この方法では、切れ目と切れ目周辺では賦形時の変形挙動が異なることから、プリプレグのように樹脂を含浸させたものでなければ皺が入り易いという問題がある。

さらに、紡績糸からなる織物を用いて賦形性を向上させることが提案されている（例えば、特許文献３など）。この織物は、細繊度の紡績糸を用いた目付が１００ｇ／ｍ²以下の低目付の織物であることから賦形性は優れているが、高目付化すると賦形性は低下してしまうという問題がある。

このように、多軸ステッチ基材のみならず強化繊維織物においても賦形性に優れた材料が得られておらず、かかる従来の技術により得られた多軸基材は、ダブルコンター形状への追従性が劣るとともに無理やり曲面へ追従させようとすると、強化繊維がばらけ、繊維蛇行や繊維量の粗密が発生し、ＦＲＰに成形した場合に高い力学的特性が発揮できないばかりか、表面平滑性に優れた成形品を得ることができないという課題があった。

一方、樹脂の注入・硬化の工程を省略する手段として、強化繊維糸条にマトリックスとなる熱可塑性樹脂製の繊維を予め一体化して前記多軸ステッチ基材とした成形材料（例えば、特許文献４など）や、前記多軸ステッチ基材の層間に溶融含浸した後マトリックスとなる熱可塑性樹脂製のフィルムを挿入した成形材料（例えば、特許文献５など）が提案されている。

かかる特許文献４に記載の方法では、多軸ステッチ基材における強化繊維の層の中にマトリックスとなる熱可塑性樹脂製の繊維を配置している成形材料であるため樹脂含浸性に劣り、樹脂の含浸には高い圧力が必要であるという問題があった。また、マトリックスとなる熱可塑性樹脂を強化繊維の中に含浸させる際には、含浸すべき箇所に存在する空気を効率的に系外に逃がす、すなわち空気の系外への経路を形成することが重要となるが、強化繊維に熱可塑樹脂製の繊維を予め一体化しているため、空気の系外への経路が狭く、加圧・加熱中に簡単に閉塞されてしまい、その結果、ＦＲＰ中にボイドとして残存しやすいという問題があった。さらには、強化繊維に合成樹脂繊維を予め一体化する必要があるため、工程が増加することによりコストアップするという問題もあった。

また、特許文献５に記載の方法では、強化繊維の層のそれぞれが厚く目付が大きいので、マトリックスとなる熱可塑性樹脂製のフィルムを溶融させた後、厚み方向に完全に含浸させるのが難しいという問題があった。

なお、上記熱可塑樹脂製のフィルムを用いた場合の問題に対して、強化繊維シートおよび熱可塑性樹脂の不織布を積層して加熱・加圧したプリプレグまたはセミプレグ状態の成形材料も提案されている（例えば、特許文献６など）。しかしながら、成形材料の面方向全面にわたって樹脂を強化繊維に含浸させてプリプレグまたはセミプレグ状態にしてしまうと、成形材料の取扱性・賦形性は大幅に低下する問題があった。

すなわち、特許文献１〜６をはじめとした従来の技術では、優れた取扱性・樹脂含浸性・賦形性を有し、力学特性および品位に優れたＦＲＰを生産性よく得ることができる成形材料、プリフォーム、および、それらからなるＦＲＰは見出されておらず、かかる技術が渇望されている。
特開２００２−２２７０６６号公報 特開昭６３−２６７５２３号公報 特開平１０−２８０２４６号公報 特開２００１−０７３２４１号公報 特開２００４−３４６１７５号公報 特開２００３−１６５８５１号公報

そこで本発明の目的は、上記従来技術の問題点を解決し、優れた取扱性、樹脂含浸性、および賦形性を有し、力学特性および品位の優れたＦＲＰを生産性よく得ることができる成形材料、プリフォーム、およびそれらを用いたＦＲＰを提供することにある。

上記課題を達成するため、本発明は以下の構成を採用する。すなわち、
（１）多数本の強化繊維糸条が並行に引き揃えられたシートの複数層が、積層されて積層体を構成し、該積層体が一体化された多層成形材料であって、下記（イ）〜（ハ）の要件を満足することを特徴とする成形材料。
（イ）少なくとも前記シート間おいて複合材料のマトリックスを構成する第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体が配置され、
（ロ）前記積層体が第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸および／または第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体により一体化されており、
（ハ）前記積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸であるシートを含み、
（ニ）前記積層体を構成する強化繊維糸条の少なくとも５０％以上が、前記積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸である。
（２）前記積層体を構成するシートのそれぞれが、強化繊維糸条が交差するように多軸配向にて積層されて積層体を構成しており、その配向する軸数をｎ軸、繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸の成形材料中の割合をＮ％とするとき、ｎ，Ｎが、下記式の関係を満たす前記（１）に記載の成形材料。
（１００−１００／ｎ）≦Ｎ
（３）前記紡績糸の繊度が３００〜５，０００ｔｅｘであり、かつ、糸幅Ｗ／糸厚みＴが２〜２０である前記（１）または（２）に記載の成形材料。
（４）前記紡績糸の撚り数が２００〜５ターン／ｍの範囲内である前記（１）〜（３）のいずれかに記載の成形材料。
（５）前記紡績糸が、実質的に無撚りであり、かつ、補助繊維糸条でカバリングして集束されてなる前記（１）〜（３）のいずれかに記載の成形材料。
（６）前記第１の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ１と第２の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ２とが、（Ｔｍ１−１５０）≦Ｔｍ２≦（Ｔｍ１−２０）の関係を満足する前記（１）〜（５）のいずれかに記載の成形材料。
（７）前記第１の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ１と前記第２の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ２とが、（Ｔｍ２−１５０）≦Ｔｍ１≦（Ｔｍ２−２０）の関係を満足する前記（１）〜（５）のいずれかに記載の成形材料。
（８）前記第１の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ１と前記第２の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ２とが、（Ｔｍ２−２０）＜Ｔｍ１＜（Ｔｍ２＋２０）の関係を満足する前記（１）〜（５）のいずれかに記載の成形材料。
（９）前記シートにおける、強化繊維の目付が５０〜３５０ｇ／ｍ^２の範囲内であり、前記帛体の目付が１５〜２５０ｇ／ｍ^２の範囲である前記（１）〜（８）のいずれかに記載の成形材料。
（１０）前記（１）〜（９）のいずれかに記載の成形材料の１ないし複数枚が積層され、シングルコンター形状またはダブルコンター形状に賦形されていることを特徴とするプリフォーム。
（１１）シングルコンター形状またはダブルコンター形状に賦形された箇所において、成形材料を構成する各シートの強化繊維糸条方向のそれぞれの断面における円弧の長さＬｃと繊維長ＬａがＬｃ＞Ｌａである前記（１０）に記載のプリフォーム。
（１２）前記（１）〜（１１）のいずれかに記載の成形材料またはプリフォームを用いて成形されたことを特徴とする繊維強化樹脂。

本発明の成形材料によれば、マトリックスとなる熱可塑性樹脂を成分とする帛体を強化繊維糸条からなるシートの間に配置して積層体を構成し、該積層体をステッチ糸および／または第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体で一体化しているので、プリフォームやＦＲＰの成形作業において、基材を積層したりマトリックス樹脂を注入したりする必要がなく、成形作業を簡易に素早くかつ確実に行うことができる。
また、積層体の層間に配置された帛体が溶融することで、積層体の層間においてせん断変形し易くなるうえ、強化繊維糸条として紡績糸が適用されることで、積層体の各シートの面内において進展変形し易くなり、プリフォームやＦＲＰの成形において優れた賦形性を発現させることができる。

本発明の成形材料は、多数本の強化繊維糸条が並行に引き揃えられたシートの複数層が、積層されて積層体を構成し、該積層体が一体化された多層成形材料であって、下記（イ）〜（ニ）の要件を満足するものである。
（イ）少なくとも前記シート間おいて複合材料のマトリックスを構成する第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体が配置され、
（ロ）前記積層体が第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸または第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体により一体化されており、
（ハ）前記積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜３００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸であるシートを含み、
（ニ）前記積層体を構成する強化繊維糸条の少なくとも５０％以上が、前記積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜３００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸である。

本発明の成形材料を構成するシートは、多数本の強化繊維糸条を並行するように引き揃えてなる強化繊維糸条群を含むものである。かかるシートは、強化繊維糸条群のそれぞれが互いに接着して結合され、一枚のシートとして取り扱えるものに限定されるものでなく、多数本の強化繊維糸条が並行するように配置されただけの見かけ上のシートであってもよく、また、並行するように配置された強化繊維糸条群のそれぞれ、ないし、一部において間隙を有するものであってもよい。

ここで、並行に引き揃えるとは、隣接する強化繊維糸条同士が、実質的に交差または交錯しないように並べて配置することである。より好ましくは隣接する強化繊維糸条同士が連続的に強化繊維糸条幅の２０〜２００％の一定間隔を隔てて配置し、または、強化繊維糸条幅を超えない範囲で一定幅重複して配置することである。なお、実質的に交差または交錯していないとは、強化繊維糸条に蛇行があって幅方向に重なっている部分が生じても、隣接する強化繊維糸条のいずれか細い方の繊維糸条幅を超えて重なっていない場合はこれに含まない。また、ここでの一定とは、幅や間隔がその平均値から±５０％の範囲にあることである。さらに好ましくは、隣接する２本の強化繊維糸条を１００ｍｍの長さの範囲で直線に近似したとき、近似した直線が形成する角度が５°以下となるよう配置することであり、さらに好ましくは２°となるよう配置することである。なお、糸条を直線に近似するとは、１００ｍｍの起点と終点とを結んで直線を形成することである。

かかる態様を満足するシートを形成する手段として、例えば、強化繊維糸条を巻回したボビンから直接、強化繊維糸条を引き出して並行するように配列してもよいし、複数本のボビンから同時に引き揃えて引き出して配置してもよく、また、複数本の強化繊維糸条を予め引き揃えてテープ状またはシート状に加工したものを、別途配置してもよく、さらに、複数層の全てが同様の手段にて形成されてもよく、また、それぞれの層がそれぞれの手段にて形成されてもよい。

本発明の成形材料を構成する積層体は、前記シートの複数層、すなわち、少なくとも２層以上が積層されてなるものであって、その層数、積層角度は特に限定されるものではない。かかる積層体の構成として、例えば、［０°］ｎ、［０°／９０°］、［＋４５°／−４５°］、［０°／±６０°］、［−４５°／０°／＋４５°／９０°］、等の構成があるが、賦形性を重視した場合は、強化繊維糸条の配向が互いに直交する２軸配向積層（例えば、［０°／９０°］、［＋４５°／−４５°］）が好ましく、かかる構成であると積層体において優れたせん断変形を発現し、得られるＦＲＰの異方性を小さくしたい場合は、強化繊維糸条を多方向に配向する（例えば、［０°／＋４５°／９０°／−４５°／・・・］）ことで、ＦＲＰに疑似等方性を持たせることもでき、プリフォームないしＦＲＰを生産性よく得たい場合は、より多層に積層することで、積層工程における省力化に貢献できる。

ここで、本発明の積層体は、一方向積層体と交差積層体とに分類されるが、それぞれ以下の通りに定義する。一方向積層体は、積層体を構成するシートのそれぞれが、強化繊維方向が同一となるように積層されているもの（例えば、［０°］ｎ、［９０°］ｎ、等）であって、それぞれのシートの強化繊維方向がなす角度が±５°以内である。また、交差積層体とは、積層体を構成するシートのそれぞれが、強化繊維方向が交差するように積層されているもの（例えば、［０°／９０°］、［＋４５°／−４５°］、等）である。なお、本発明において、強化繊維方向が交差するとは、隣接するシートのそれぞれの強化繊維方向がなす角度が±５°以上であって、好ましくは、３０°〜６０°の範囲内である。ここで、積層体に含まれる強化繊維層の配向の方向の数が、ｎ個である場合、ｎ軸配向であると表現する。すなわち、交差積層体とは２軸配向以上の積層体である。さらに、［−４５／０／＋４５／９０］、［０／±６０］といった等方積層が好ましく、より好ましくは、［−４５／０／＋４５／９０］ｓ、［０／±６０］ｓといった対称積層である。かかる態様とすることで、ＦＲＰを均質な物性とし、熱応力による反りの発生を抑制することができる。なお、対称積層においては、折り返しとなる積層厚み方向中央部の２層において、繊維方向が同一となるが、この場合の２層は、上記定義の例外である。

前記（イ）について、少なくとも前記シート間に複合材料のマトリックスを構成する第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体が配置されていることで、成形材料の優れた樹脂含浸性および第１の賦形性を発現することができる。ここで「複合材料のマトリックスを構成する熱可塑性樹脂」とは、成形して複合材料となった後、そのマトリックスとなる熱可塑性樹脂を示す。成形材料の成形時において、マトリックスとなる熱可塑性樹脂の溶融体を強化繊維糸条に含浸させるには、成形材料内に存在する空気を効率よく系外に逃がすことが重要であり、空気を逃がすための系外への経路を形成することが重要となる。かかる経路を形成できなければ、得られたＦＲＰ中において空気（ボイド）が残存し、ＦＲＰの品位や力学特性を低下させる原因となる。前記（イ）の態様は、少なくともシート間に帛体を配置することで、成形材料の平面方向の全面に延在するシートおよび／またはシートにおける強化繊維糸条の単糸同士の隙間を系外への経路とすることで、成形中に空気の系外への経路が閉鎖されてしまうのを回避することができる。すなわち、本発明は前記（イ）の態様を満足することで、低い圧力においてもマトリックスとなる熱可塑性樹脂の溶融体を容易に含浸でき、ＦＲＰをボイドなく成形することが可能となる。

また、前記（イ）は、成形材料に第１の賦形性をもたらす。かかる第１の賦形性は、成形材料を加熱してＦＲＰを成形する際に、層間に配置された帛体が溶融することで層間にスペースが形成され、隣接するシート同士が層間おいてせん断変形し易い態様になることをいう。詳しくは、成形材料を加熱しＦＲＰを成形する際において、層間に配置された帛体が溶融することで、後述のステッチによる拘束が緩和されるか、もしくは、ステッチ糸までもが溶融することで、各層間における変形抵抗が低減し、僅かに外力を加えることでも容易にせん断変形可能な状態とされる。すなわち、第１の賦形性とは、成形材料の層間におけるせん断変形のことであり、成形材料の厚み方向における賦形性のことを示す。かかる第１の賦形性を有することで、特に円筒やＵ型、等のシングルコンター形状において、成形材料の厚み方向に発生する内外周長差を層間のせん断変形により吸収され、強化繊維糸条の突っ張りや皺の発生を抑制し、曲面部に沿った良好な品位のＦＲＰを成形することができる。これは、成形材料の厚みが大きくなるほど、より効果的に機能する。なお、本発明でいうシングルコンター形状とは、曲面形状の種類を指し、積層体の表面を二次曲面として取り出してきた際、該二次曲面と接する接平面を仮定すると、該接平面と該二次曲面が１本の接線を有し、かつ、その接線が直線である二次曲面（すなわち、面内の一軸方向にのみ曲率変化がある面：微分幾何学上、可展面と呼ばれる曲面）をいい、具体的には円錐形状や円筒形状、それらの一部が該当する。

なお、ここでいう帛体とは、一枚として取り扱えるものであれば、その形態は特に制限されるものではなく、不織布、フィルム、マット、メッシュ、織物、編物、等の種々の形態から選択することができる。特に不織布の形態であると、材料として安価である点、適度な変形性を有する点、成形材料の製造工程において、ニードルの通過性に優れる点、異方性が小さく取扱性に優れる点、ステッチ時のニードルへの負荷を小さくできる点、などから好ましい。

前記（ロ）について、本発明の成形材料において、積層体は第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸および／または第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体により一体化されていることで、成形材料の優れた取扱性と、ＦＲＰを成形する際の優れた含浸性をもたらすものである。

本発明の成形材料の各層に用いられている多数本の強化繊維糸条が並行に引き揃えられたシートは、織物の様な組織が形成されていないため、何らかの拘束を付与しない限り、それぞれの構成要素が容易に分離してしまう。その機能を担うのが、第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体、および／または、第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸である。これにより、成形材料としての取扱が可能となるうえ、外部との干渉により発生する強化繊維糸条の配向ズレや、目曲り、屈曲といった、取扱に際する外乱の影響を最小限に留めることができる。

また、本発明の成形材料が前記（ロ）のステッチ糸により一体化されている態様を取ることで、ＦＲＰを成形する際に優れた樹脂含浸性をもたらす。かかる樹脂含浸性とは、前記（イ）におけるそれとは異なるものであり、次ぎに詳述するとおりである。前記積層体の厚み方向にステッチ糸が貫通してあることで、成形材料の厚み方向に貫通孔が形成され、マトリックスとなる熱可塑性樹脂が含浸する際の樹脂流路として機能し、成形材料に優れた樹脂含浸性をもたらす。かかる貫通孔は、１層当たりの強化繊維目付が大きいほど効果的に機能し、すなわち、厚み方向への含浸距離がより長いほど、かかる態様は好適である。

さらに、本発明の成形材料が多軸に積層されたものの場合、前記（ロ）におけるステッチ糸により一体化されている態様を取ることで、ＦＲＰを成形する際に優れた強化繊維糸条の真直性をもたらす。成形材料を加熱加圧してＦＲＰを成形する際において、積層体がステッチ糸にて拘束されていることで、成形材料における強化繊維糸条の配向および真直性が、得られるＦＲＰにおいても維持される。ステッチ糸が形成するループは、成形材料において強化繊維糸条を物理的に規制する機能があることから、ＦＲＰ成形時における成形圧や樹脂流動により誘発する強化繊維糸条の乱れを抑制することができる。

前記ステッチ糸による一体化においては、成形材料の長手方向および幅方向のそれぞれにおいて貫通孔が４〜２５列／２５ｍｍの範囲内で規則的に配列されていることが好ましい。より好ましくは、それぞれの方向において５〜１３列／２５ｍｍの範囲内である。かかる範囲内にて貫通孔が配置されていると、ステッチ糸が強化繊維糸条を拘束してその配向方向（角度）、真直性を維持させること、強化繊維糸条の損傷を最低限に抑えること、ＦＲＰに成形する際の均一な賦形性を発現すること、さらには上述の樹脂含浸性を総合して、バランス的に勘案できることから好ましい。なお、長手方向と幅方向とで貫通孔を同一間隔に配置する必要はなく、ＦＲＰを成形する際の賦形性、樹脂含浸性の異方性、不均一性を嫌う場合は、同一間隔に配置することが好ましい。

また、貫通孔は、成形材料の平面方向における密度が３０，０００〜２５０，０００箇所／ｍ^２の範囲内であるのが好ましい。より好ましくは６０，０００〜２００，０００箇所／ｍ^２、さらに好ましくは６５，０００〜１５０，０００箇所／ｍ^２の範囲内である。前記貫通孔が４列／２５ｍｍ未満であったり、３０，０００箇所／ｍ^２未満であると、強化繊維糸条の拘束が緩くなることから取扱性に劣ったり、取扱時やＦＲＰ成形時において、強化繊維糸条の屈曲や目曲りを誘発したりする。そればかりか、前記貫通孔は、成形材料の厚み方向への樹脂の含浸流路として機能するため、その数が少なくなると樹脂含浸性に劣ったりする場合もある。一方で、前記貫通孔が２５列／２５ｍｍを超えたり、２５０，０００箇所／ｍ^２を超えたりすると、樹脂含浸性には優れるが、ニードルにより強化繊維糸条が傷つけられる確率が高くなるほか、ＦＲＰ内に含有されるステッチ糸の量が増加することから、力学特性に劣ったり、ＦＲＰの軽量化の効果を損なったりするうえ、強化繊維糸条の拘束が強くなり過ぎて賦形性に劣る場合がある。

ここで、貫通孔の密度とは、１００ｍｍ×１００ｍｍの正方形に切り出した成形材料から、ステッチ糸が厚み方向に貫通している貫通孔の数を１ｍ^２当たりに比例換算したものをいい、貫通孔の数を数えることで容易に求められる。また、成形材料の長手方向または幅方向２５ｍｍあたりの貫通孔の列数とは、１００ｍｍ×１００ｍｍの正方形に切り出した成形材料から長手方向または幅方向に関して、貫通孔が規則的に配列している列を数え、それぞれの数を１／４にした値の小数点以下１桁まで表したものを示す。貫通孔が規則的に配列しているかどうかの判断は、成形材料の当該方向において、互いに隣り合って存在する貫通孔２５個の間の距離を求め、その平均値に対してそれぞれの距離の個別値が±１０％以内であれば規則的と判断する。なお、隣り合う貫通孔の距離のそれぞれが同一である必要はない。

前記（ロ）について、本発明の成形材料は、第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体または第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸の何れにて一体化されていてもよいが、ＦＲＰにおける力学特性、平滑性の観点からは、強化繊維糸条の損傷を最小限にできるという観点から、第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体により一体化されることが好ましく、成形材料の取扱性、形態安定性およびＦＲＰの成形性の観点からは、第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸にて一体化されていることが好ましい。

第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体より一体化する態様としては、シート間に配置される第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体を熱融着または機械的に交絡させる等の手段により接着させる態様が挙げられるが、得られるＦＲＰの表面品位、力学特性の観点から、前者が好ましい。一体化の範囲について、特に制限はないが、取扱性を考えた場合には前記シートの全面に渡って接着されていることが好ましく、最低条件として、成形材料としての形状を保持できること（持ち運びにおいて強化繊維糸条の配向が保持できる程度）である。かかる一体化の手段としては、例えば、帛体を含む成形材料をホットローラー、加熱プレス、などで圧熱処理する方法が挙げられ、間欠に連続処理ができるホットローラーによる方法が生産性の観点から好ましい。

第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸により一体化する態様としては、経編、緯編、タフティング、などが挙げられ、取扱性と生産性の両面から経編が好ましい。

また、これら第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体と第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸との両方により一体化された態様であると、とりわけ形態安定性に優れた成形材料とすることができる。かかる態様は、具体的には上述したそれぞれの手段の組合せであって、例えば、ニッティングにおいてニードルを貫通させる際に、積層体におけるシートと帛体を交絡により機械的に結束すると同時にステッチ糸を組織させる方法であったり、積層体をホットローラーにて融着処理した後、ステッチ糸にて一体化する方法であったりが挙げられる。特に、工程を簡略にできる前者が、生産性の観点から好ましい。

前記（ハ）について、前記積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸であるシートを含むことで、本発明の成形材料における第２の賦形性を発現することができる。ここで、第２の賦形性とは、強化繊維糸条が紡績糸であることにより、成形材料を所定の形状に賦形させようとした際に、強化繊維糸条を構成する単糸の個々が適度にす抜けることにより、前記シートの平面方向において進展変形すること、あるいは、し易い態様にあることである。

かかる進展変形とは、強化繊維糸条、すなわち紡績糸を構成する単糸の個々が、強化繊維糸条内においてす抜たり、真直したりすることにより、強化繊維糸条自体が延伸変形することであり、これに起因する成形材料の変形に相当するものである。ＦＲＰに好適に用いられる強化繊維として、炭素繊維やガラス繊維が挙げられるが、これら強化繊維は伸度が小さいため、シングルコンター形状またはダブルコンター形状に賦形させようとした場合、強化繊維糸条が突っ張ってしまい、所望の形状に沿わすことができなかったり、皺が生じたりといった問題がある。シングルコンター形状であれば、上述した第１の賦形性の発現により、かかる問題を緩和することも可能であるが、ダブルコンター形状となると、成形材料の厚み方向における賦形性のみでは形状に沿わすことができず、成形材料の平面方向の変形が必要となる。仮に成形材料の平面方向にてせん断変形したとしても、それには限界があり、強化繊維糸条の配向軸が増えるほどその変形量も制限されるため、多軸配向の材料においてその効果は望めない。一方、前記（ハ）の態様を取る成形材料であると、強化繊維糸条が紡績糸であるため、ダブルコンター形状に賦形させようとした場合にも、強化繊維糸条が延伸変形することで、強化繊維糸条が突っ張る心配はないし、多軸配向されていても、強化繊維糸条の延伸変形することから、強化繊維糸条の配向方向への拘束がなく、成形材料の平面方向におけるせん断変形との相乗効果を奏することができる。

なお、本発明で云うダブルコンター形状とは積層体の表面を二次曲面として取り出してきた際、該二次曲面上の点であって、該点を通るどのような平面を参照しても、該平面と該二次曲面の交線のうち該点を通る交線が曲線となる部分を少なくとも一部に含む曲面形状を指す。具体的には鞍型、半球形状や凹凸部を有する平板などが該当するが凹凸部のない平板、円錐形状や円筒形状は該当しない。

ここで、紡績糸とは、不連続繊維の集合束のことを指し、糸条として取り扱うことができれば、その形態は特に制限されるものではなく、撚りを含むものであってもよいし、実質的に無撚りであって、カバリングおよびバインダー、などにより糸条形態を保持されたものでもよく、これらの組合せであってもよい。かかる紡績糸としては、不連続繊維から紡績（例えば、綿紡式）されたものであってものよいし、連続繊維（トウ）から紡績（例えば、牽切紡法、直線紡績法）されたものであってもよいが、後者であると、工程が簡単で設備費と加工費を少なくできる点において好ましい。また、かかる後者のうち牽切紡法によって製造される紡績糸（牽切紡）は、連続繊維からなる強化繊維糸条に牽伸を与え、糸条中の連続単繊維を牽切することにより紡績されるため、強化繊維糸条の１本から、強化繊維糸条の複数本を並行に引き揃えて、テープ状ないしシート状に予め成形されたものまで、同様にして紡績することができる。すなわち、牽切糸、牽切テープおよび牽切シートとして得ることができ、いずれの形態であっても、前記積層体を構成するシートの形成手段においてそれぞれ投入することができる。中でも、加工費の観点から牽切シートの形態を取ることが好ましい。

また、前記（ハ）は、前記積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸を含むものである。より好ましくは、３０〜７０ｍｍの範囲内の有限長の不連続繊維から構成される紡績糸である。かかる有限長の不連続繊維から構成される紡績糸を含むことで、成形材料の取扱性と賦形性を両立させることができる。

かかる範囲内において、不連続繊維が有限長、すなわち繊維長Ｌａを有することで、成形材料の取扱性と賦形性の両方において優れたものとすることができる。不連続繊維の繊維長Ｌａが１０ｍｍ未満では、繊維長が短過ぎるため、紡績糸を形成しようとした場合に、撚り数やバインダー量を増加する必要があり、結果的に延伸変形を発現しにくい形態になり、仮にそうでない状態で紡績糸を形成できたとしても、成形材料から不連続繊維が脱落したり、僅かな力が加わっただけでも変形を誘発したりしてしまうため、成形材料として取り扱うことが難しくなる。

前記（ニ）について、前記積層体を構成する強化繊維糸条の少なくとも５０％以上が、前記積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸である。かかる割合の強化繊維糸条が紡績糸であることで、成形材料における賦形性を効果的に引き出すことができる。

上述した通り、本発明の成形材料の賦形性は、第１の賦形性である層間のせん断変形と第２の賦形性である層内の進展変形との相乗効果であって、とりわけ面内方向の賦形性に関しては、第２の賦形性の寄与が大きい。

しかし、連続繊維から構成される成形材料が、面内において全くの賦形性を備えていないわけではない。例としては、二方向性織物であって、織物を非繊維方向に引き延ばした場合に、組織が正方形から菱形に変形する現象がそれである。この現象を本明細書では、面内のせん断変形と呼ぶ。

かかる面内のせん断変形は、面内における構成要素の形態変化であって、強化繊維束の集束、間隙の閉塞、組織の緻密化により、歪みを吸収することで賦形性をもたらす。また、変形には限界があり、空間が密になった状態（面内での変形の余地がなくなった状態）であって、理論的には、強化繊維束が真円状に集束し、密接している状態である。

一方、紡績糸から構成される成形材料であると、上記面内のせん断変形における限界点を、連続繊維のそれより引き上げることが可能である。上述の通り繊維束としては、真円状に集束した状態が限界であるが、これは連続繊維の場合であり、すなわち、繊維束断面における単糸数が絶対である故である。しかしながら、紡績糸の場合、紡績糸を構成する単糸の個々が、強化繊維糸条内においてす抜たり、真直したりすることにより、強化繊維糸条自体が延伸変形することができ、すなわち、繊維束断面における単糸数が可変であるため、理論上の限界点を迎えても尚、変形することが可能である。このように、変形の限界を引き上げることこそが、前記（ニ）の本質であって、鋭意検討した結果、積層体を構成する強化繊維糸条の少なくとも５０％以上が紡績糸であることで、前記効果を十分に発現できることを見出した。

前記積層体を構成するシートのそれぞれが、強化繊維糸条が交差するように多軸配向にて積層されて積層体を構成しており、その配向する軸数をｎ軸、繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸の成形材料中の重量割合をＮ％とするとき、ｎ，Ｎが、下記式の関係を満たすことが好ましい。

（１００−１００／ｎ）≦Ｎ ・・・（１）
（１）式を満たすことにより、成形材料における賦形性、力学特性をバランス良く制御することができる。かかる（１）式を満たす具体的な態様として、次に示す２態様がある。それぞれの態様で期待できる効果については、以下に詳述するが、目標とする成形体の形状や設計によって、適宜使い分ければよい。

かかる（１）式を満たす第１の態様としては、強化繊維糸条が（０°／９０°）に配向された成形材料のうち、９０°シートを構成する強化繊維糸条の全てが、繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸である。かかる場合において、０°、９０°の各シートの単位面積あたりの重量（の合計）が等しい場合、Ｎ＝５０となり、紡績糸より構成される９０°のシートの単位面積あたりの重量（の合計）が、連続繊維糸条から構成される０°のシートの単位面積あたりの重量（の合計）より大きければ、５０＜Ｎとなる。

これより得られる成形材料は、９０°シートのみが紡績糸より構成されるため、第２の賦形性についても９０°シートのみに付与されることになるが、見方を変えれば、９０°方向にのみ曲率を必要とする形状であれば賦形が可能であって、０°方向においては連続繊維と同等の強度発現を見込める。これは、繊維配向軸が増えても同様であって、積層体における特定配向のシートを除く全てのシートに紡績糸を適用することにより得られる。すなわち、積層体における特定配向のシートを除く全てのシートが、繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸であることで、成形材料の賦形性に異方性を選択的に付与することができ、かつ、ＦＲＰの力学特性を最大限に残存させることができる。

上記（１）式を満たす第２の態様としては、強化繊維糸条が（０°／９０°）に配向された成形材料の各シートのそれぞれに、繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸を含むものである。この場合もｎが２軸であって、Ｎ≧５０となる。かかる第２の態様においても、繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長にて切断されている強化繊維糸条の重量割合Ｎが、（１）式を満たすことが好ましい。

かかる成形材料は、積層体を構成する全てのシートに紡績糸が幾分か含まれており、全てのシートにおいて第２の賦形性を幾らか発現するものである。あるいは、第２の賦形性の効果が十分でなくとも、上述した面内のせん断変形を発現するため、成形材料としての賦形性は十分に確保される。また、連続繊維の残存する割合ないし、紡績糸を構成する不連続繊維の繊維長Ｌａをシート毎に制限を持ってコントロールできるため、ＦＲＰにおける物性の異方性についても加味した処方を取ることができる。すなわち、成形材料における物性を均質にすることもでき、異方性を持たせることもできるが、とりわけ、成形材料の全シートのバランスを鑑みるに好ましい態様である。よって、好ましくは、繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸の重量割合が、各シートともＮ％以上にて同じであり、これより得られる成形材料は均質性に優れる。

以下、本発明の成形材料について図面を参照しながら詳細に説明する。

図１は、本発明の成形材料の一実施態様を示す概略斜視図である。

図１に示すとおり、成形材料１は、多数本の強化繊維糸条を並行に引き揃えてなるシートの複数層からなり、強化繊維糸条２を０°に並行に引き揃えたシートからなる第１層と、強化繊維糸条２を９０°に並行に引き揃えたシートからなる第２層と、強化繊維糸条２をα°に並行に引き揃えたシートからなる第３層と、強化繊維糸条２を−α°に並行に引き揃えたシートからなる第４層（最表層）との計４層が積層されて、それぞれの層間には帛体（不織布）３がそれぞれ配置されて積層体を構成し、該積層体の厚み方向に貫通して存在するステッチ糸４により一体化されている。かかる成形材料１における強化繊維糸条２の全ては、紡績糸である。なお、図１におけるステッチ糸の組織は、鎖編と１／１トリコット編とを複合した変則１／１トリコット編であるが、鎖編や１／１トリコット編でもよく、積層体を厚み方向に貫通し、かつ、一体化できれば所望の組織とすることができる。図１のように、第１層（最表層）において０°に強化繊維糸条が配向されてある場合は、トリコット編のような成形材料の長手方向と交差する方向にもステッチ糸を有する組織とすることで、強化繊維糸条の表面からの脱落を防止できることから好ましい。ここで、第１層における強化繊維糸条方向（０°方向）５、ステッチ糸４が延在する方向６、および、成形材料の長手方向７とはそれぞれ同一の方向であり、以下いずれの方向をいう場合においてもこれに付随するものとする。

ここで、本発明の成形材料に用いる紡績糸の繊度が３００〜５，０００ｔｅｘであり、かつ、糸幅Ｗ／糸厚みＴが２〜２０であることが好ましい。かかる態様であれば、太繊度の強化繊維糸条にもかかわらず扁平状であることから、成形材料およびそれから得られるＦＲＰの表面凹凸を小さくすることができる。

紡績糸の繊度が３００ｔｅｘ未満では繊度が小さすぎて補強繊維糸条が多数必要となる場合があり、紡績糸の繊度が５，０００ｔｅｘを超えると繊度が大きすぎて強化繊維糸条の糸幅をコントロールするのが困難となる場合がある。また、紡績糸の糸幅Ｗ／糸厚みＴが２未満では、紡績糸の断面形状が円に近くなることから、シートにおける凹凸が大きくなり、積層体にした場合には、さらに個々のシートの凹凸が転写され、成形材料において表面凹凸が非常に大きくなる場合がある。一方、紡績糸の糸幅Ｗ／糸厚みＴが２０を超えると扁平糸の形態を保持することが難しくなり、糸割れが発生する場合がある。かかる観点から、紡績糸の繊度は３００〜５，０００ｔｅｘであり、かつ、糸幅Ｗ／糸厚みＴは２〜２０の範囲であると、優れた品位の成形材料とすることができ、ＦＲＰにおける表面平滑性および意匠性の観点から、優れた効果をもたらす。

なお、糸幅Ｗと糸厚みＴは、成形材料から強化繊維糸条の断面形状が変わらないように取り出した状態で測定されるものである。測定方法としては、ノギスやマイクロメータなどを用いた接触式であっても構わないが、測定時に糸の断面形状が変化しやすいことから、好ましくは変位センサなどを用いた非接触式での測定である。ここで、糸幅Ｗと糸厚みＴは、取り出した糸の断面における最小直径を糸厚みＴとし、最大直径を糸幅Ｗとする。

また、本発明における別の好ましい態様として、前記紡績糸の撚り数が５〜２００ターン／ｍの範囲内であることである。撚り数が、かかる範囲内であると、紡績糸としての最低限の形態保持と延伸変形の機能とを両立することができる。撚り数が小さ過ぎると、紡績糸としての形態保持が困難となることから、成形材料の加工性、取扱性に劣ることとな、仮に取扱性を満足するものを得ようとすると必然的に繊維長が長くなり、結果、賦形性を十分発揮できなくなり、撚り数が大き過ぎると、紡績糸としての形態安定性には優れるものの、紡績糸が延伸変形する時の抵抗が大きくなり、賦形に際して過大な圧力が必要になり、結果的に賦形性を損なう場合がある。かかる観点から、本発明に用いる紡績糸の撚り数としては、５〜２００ターン／ｍの範囲内であることが好ましく、かかる範囲内であると成形材料における取扱性と賦形性の両方を損なうことなく共存させることができる。

さらに、本発明における好ましい別の態様として、不連続繊維からなる紡績糸は、実質的に無撚りであり、かつ、補助繊維糸条でカバリングして集束されてなる。無撚り状態でカバリング処理すること、すなわち、撚りがかかっていない状態であることから、糸条の扁平化処理を容易に行うことができ、カバリング糸が熱可塑性樹脂繊維であれば、カバリング状態で熱溶融させることにより扁平状態で糸の形状を保持することができる。ここで、カバリング糸として、本発明の第２の熱可塑性樹脂からなるカバリング糸を用いると、マトリックスとなる熱可塑性樹脂と同じ樹脂で構成することができるため、両者の相溶性に優れ、ＦＲＰにおいてとりわけ優れた力学特性を発現することができる。ここで実質的に無撚りとは、１ターン／ｍ未満のことをいう。

本発明の成形材料において、第１の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ１と第２の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ２とが、以下（ホ）〜（ト）のいずれかの関係を満足する態様であると、ＦＲＰの成形および得られたＦＲＰにおいて、それぞれに優れた効果をもたらす。
（ホ）第１の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ１と第２の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ２とが、（Ｔｍ１−１５０）≦Ｔｍ２≦（Ｔｍ１−２０）
（へ）第１の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ１と前記第２の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ２とが、（（Ｔｍ２−１５０）≦Ｔｍ１≦（Ｔｍ２−２０）
（ト）第１の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ１と第２の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ２とが、（Ｔｍ２−２０）＜Ｔｍ１＜（Ｔｍ２＋２０）
第１の熱可塑性樹脂および第２の熱可塑性樹脂の融点が前記（ホ）の関係であると、ＦＲＰを成形する時にステッチ糸を先に溶融させることができるため、帛体を溶融させて強化繊維糸条の層内に含浸させる前に、成形材料の厚み方向におけるステッチ糸の拘束を解き、各層間において、とりわけせん断変形し易い態様とすることができる。かかる（ホ）の関係において、ステッチ糸の機能が全く失われるのではなく、先に溶融しているステッチ糸が形態を替えて成形材料の厚み方向および平面方向に残存することで、強化繊維糸条同士が平面方向に糸割れを生じるのを防止し、強化繊維糸条の配向が著しく屈曲するのを抑制することができる。そのため複雑な形状に賦形する場合でも、成形材料に発生するシワを抑制して賦形することができるのである。すなわち、（ホ）の関係を満足する成形材料は、成形材料の層間におけるせん断変形に特化した態様であるといえ、このような特徴を有することから、シングルコンター形状（例えば、円筒形、アーチ形など）に好ましく賦形される。かかる（ホ）の関係においては、複数枚の成形材料を積層する場合、帛体は溶融させずに第２の熱可塑性樹脂で構成されるステッチ糸を部分的に溶融させて成形材料同士を一体化（例えばプリフォームの態様）することが可能となるため、本発明において好ましい態様といえる。

かかる（ホ）の関係を満足する具体的な組合せとしては、例えば、第１の熱可塑性樹脂がポリアミド６またはポリアミド６６であり、第２の熱可塑性樹脂がポリアミド１１、ポリアミド１２または共重合ポリアミド（例えば、ポリアミド６／６６／１２、ポリアミド６１０／１２、ポリアミド６／６６／６１０／１２、ポリアミド６／６６／６１２／１２など）である組合せや、第１の熱可塑性樹脂がポリアミド６６であり、第２の熱可塑性樹脂がポリアミド６である組合せ、第１の熱可塑性樹脂がポリエステルであり、第２の熱可塑性樹脂が共重合ポリエステルである組合せ、第１の熱可塑性樹脂がポリエチレンまたはポリプロピレンであり、第２の熱可塑性樹脂が共重合ポリオレフィンである組合せ、第１の熱可塑性樹脂がポリプロピレンであり、第２の熱可塑性樹脂がエチレンである組合せ等が挙げられる。前記組合せであると、第１の熱可塑性樹脂と第２の熱可塑性樹脂とが類似の分子構造を有する樹脂で構成されるため両者の相溶性に優れ、ＦＲＰにおいて優れた力学特性を発現することができる。

また、第１の熱可塑性樹脂がポリフェニレンサルファイドであり、第２の熱可塑性樹脂がポリアミドである組合せ等であると、第１の熱可塑性樹脂と第２の熱可塑性樹脂との融点の差を大きくでき、特に賦形性に優れる利点がある。

第１の熱可塑性樹脂および第２の熱可塑性樹脂の融点が前記（ヘ）の関係であると、成形材料を加熱してＦＲＰを成形する際に、第１の熱可塑性樹脂である帛体が先に溶融するため、第１の熱可塑性樹脂が強化繊維糸条の層内に含浸している最中に、強化繊維糸条で構成された各層は第２の熱可塑性樹脂であるステッチ糸によって拘束されているため、強化繊維糸条の配向をとりわけ規制することができる。また、ステッチ糸が成形材料の厚み方向に貫通していることにより、貫通孔が樹脂の含浸流路となって、溶融した第１の熱可塑性樹脂の含浸性を格段に向上させる効果をも奏する。なお、貫通孔による含浸性の向上は、ステッチ糸が溶融している／していないに関わらず奏するものであり、ステッチ糸が溶融している前述（ホ）や後述（ト）の関係においても、溶融したステッチ糸が形態を替えて貫通孔に存在するため、貫通孔は残存して含浸流路として機能する。なお、ステッチ糸が溶融していない本態様（ヘ）においては、ステッチ糸が糸条のまま存在することにより貫通孔の形状が完全に保たれ、より効率的に含浸流路としての機能を果たすことができ、本態様（ヘ）においてかかる効果がとりわけ大きく発現される。

また、（ヘ）の関係においては、帛体を先に溶融させてマトリックスとなる熱可塑性樹脂を各層に含浸させるため、図３、図４に示すように帛体（不織布）１２が挿入されていた層間の厚みが薄くなってステッチ糸１３の拘束が緩み、各層間における摩擦抵抗が低減することで、層間にてせん断変形し易い態様となる。そのため、曲面への賦形においてもシワの発生が抑制され、ステッチ糸が存在していることで強化繊維糸条の配向も維持されるため、優れた力学特性を発現できる品位のよいＦＲＰを得ることができる。すなわち、（ヘ）の関係を満足する成形材料は、成形材料の層間におけるせん断変形し易さとステッチ糸による強化繊維糸条の拘束とが両立された態様であるといえ、このような特徴を有することから、ダブルコンター形状（例えば、ハット形、など）で、比較的緩やかな曲面を有するものや、大面積でかつ薄厚の形状に好ましく賦形される。かかる（ヘ）の関係において、第１の熱可塑性樹脂で構成される帛体が成形材料の最表層の少なくとも一方に配置すると、複数枚の成形材料を積層するにあたって、ステッチ糸を溶融させずに、最表層の帛体を部分的に溶融させて成形材料同士を一体化（例えばプリフォームの態様）することが可能となるため、本発明において好ましい態様といえる。なお、図４はステッチ糸の拘束がゆるんだ状態を分かりやすくするために模式的に表したものであり、実際に帛体（不織布）が溶融している段階では、ステッチ糸はゆるんだ状態であってもマトリックスとなる熱可塑性樹脂中に浸漬する。

かかる（ヘ）の関係を満足する具体的な組合せとしては、例えば、第１の熱可塑性樹脂がポリアミド１１、ポリアミド１２または共重合ポリアミド（例えば、ポリアミド６／６６／１２、ポリアミド６１０／１２、ポリアミド６／６６／６１０／１２、など）であり、第２の熱可塑性樹脂がポリアミド６またはポリアミド６６である組合せや、第１の熱可塑性樹脂がポリアミド６であり、第２の熱可塑性樹脂がポリアミド６６である組合せ、第１の熱可塑性樹脂は共重合ポリエステルであり、第２の熱可塑性樹脂はポリエステルである組合せ、第１の熱可塑性樹脂が共重合ポリオレフィンであり、第２の熱可塑性樹脂がポリエチレンまたはポリプロピレンである組合せ、第１の熱可塑性樹脂がポリエチレンであり、第２の熱可塑性樹脂がポリプロピレンである組合せ等が挙げられる。前記組合せであると、第１の熱可塑性樹脂と第２の熱可塑性樹脂とに類似の樹脂を使用すると両者の接着性が優れるため、優れた力学特性を発現することができる。また、第１の熱可塑性樹脂がポリオレフィンであり、第２の熱可塑性樹脂がポリエステルである組合せ等であると、第１の熱可塑性樹脂と第２の熱可塑性樹脂との融点の差を大きくでき、含浸が容易にできるため成形性に優れる利点がある。

また、別の観点から、第１の熱可塑性樹脂および第２の熱可塑性樹脂の融点が前記（ト）の関係であると、ＦＲＰを成形する時にステッチ糸と帛体とをほぼ同時に溶融させることができる。かかる態様の成形材料は、前記（ホ）と（ヘ）との中間的な特性を有する、とりわけ優れる点として、成形時における加熱を１ステップにすることができ、成形サイクルを短くすることができる。また、１ステップの加熱でステッチ糸の痕跡を殆ど残さないように成形でき、表面平滑性に優れたＦＲＰを得ることができる。さらに、第１の熱可塑性樹脂と第２の熱可塑性樹脂とを同じ樹脂で構成することもできるため、両者の相溶性に優れ、ＦＲＰにおいてとりわけ優れた力学特性を発現することができる。

以上のとおり、本発明の成形材料は、所望のＦＲＰ形態に応じて（ホ）〜（ヘ）の関係のいずれかを満足する態様を任意に選択するとよい。

ここで、融点とは、ＤＳＣ（示差走査熱量計）を用いてＪＩＳ Ｋ７１２１（１９８７）に準拠し、絶乾状態で２０℃／ｍｉｎの昇温速度にて測定した値を指す。なお、本発明においては、融点を示さないもの（例えば非晶性ポリマー）について、上記測定方法により得られるガラス転移温度＋１００℃を簡易的に融点とみなす。

ここで、本発明の成形材料を構成する各シートにおける強化繊維の目付が５０〜３５０ｇ／ｍ^２の範囲内であることが好ましい。

かかる範囲内の強化繊維の目付であると、成形材料において、優れた表面品および賦形性を発現される。各層における強化繊維の目付が５０ｇ／ｍ^２未満であると、隣り合う強化繊維糸条の間に隙間（ギャップ）が形成され、ＦＲＰとした際の品位に劣ったり、力学特性の低下を引き起したりといった懸念がある。一方、各層における強化繊維の目付が３５０ｇ／ｍ^２より大きいと、隣接する強化繊維糸条同士が重複する箇所が発生し、ＦＲＰとした際に表面凹凸の発生に起因するほか、シートの厚みが増すため、賦形性および含浸性にも影響する場合がある。含浸性に関しては、各シートに熱可塑性樹脂で構成される帛体を溶融させて完全に含浸させるために、過大な圧力が必要となり、かかる過大な圧力により強化繊維糸条の目曲りを誘発する場合がある。

また、前記シート間に配置される帛体のそれぞれの目付が、１５〜２５０ｇ／ｍ^２の範囲であることが好ましい。より好ましくは３５〜１５０ｇ／ｍ^２、さらに好ましくは４０〜１００ｇ／ｍ^２である。

帛体の目付が１５ｇ／ｍ^２未満であると熱可塑性樹脂の量が強化繊維糸条の量に対して相対的に不足して十分に含浸ができないだけでなく、帛体が薄くなりすぎて成形材料の製造プロセスにおいて破れたり変形したりするといった問題が発生し易く、帛体の取扱性が著しく低下する。同様の観点から、より好ましくは３５ｇ／ｍ^２以上、さらに好ましくは４０ｇ／ｍ^２以上である。なお、この問題をさけるために各シートにおける強化繊維の目付を本発明の範囲を超えて低くすると、強化繊維糸条同士の間に隙間ができるためＦＲＰにしたときの強度が低下するばかりか品位も悪くなる場合がある。一方、帛体の目付が２５０ｇ／ｍ^２を越えると、強化繊維の含有量が相対的に少なくなり、ＦＲＰにしたときに十分な強度が発現できにくくなる。なお、この問題をさけるため各シートの強化繊維の目付を本発明の範囲を超えて高くすると強化繊維糸条どうしが重なり合うため表面に凸凹が発生し、賦形性や品位が劣るだけでなく、樹脂を含浸させるときに過大な外圧が必要となり強化繊維糸条の目曲がりが発生する場合がある。

なお、各シートの強化繊維糸条および帛体の目付は、ＪＩＳ Ｒ７６０２（１９８９）５．５項に準拠してサンプルを切り出し、局所的な融着を開放して成形材料を分解して各シートの強化繊維および帛体について測定した値とする。

本発明で用いる強化繊維糸条としては、例えば、炭素繊維、黒鉛繊維、ガラス繊維、および、アラミド、パラフェニレンベンゾビスオキサゾール、ポリビニルアルコール、ポリエチレン、ポリアリレートおよびポリイミド、等の有機繊維が挙げられ、これらの１種または２種類以上を併用して使用することができる。中でも、炭素繊維は、比強度、比弾性率に優れており、ＦＲＰ成形体の軽量化にも有効であることから好ましく用いられる。炭素繊維として、好ましくは、その糸条の引張強度が４ＧＰａ以上７ＧＰａ以下、より好ましくは４．５ＧＰａ以上６．５ＧＰａ以下、引張弾性率が２００ＧＰａ以上５００ＧＰａ以下であると、特に構造材に好適である。なお、該糸条の引張強度は、炭素繊維糸条に下記組成の樹脂を含浸させ、１３０℃で３５分間硬化させた後、ＪＩＳ Ｒ−７６０１に規定する引張試験方法に従って求めることができる。樹脂組成としては、脂環式エポキシ樹脂（３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシ−シクロヘキシル−カルボキシレート）：１００重量部、３フッ化ホウ素モノエチルアミン：３重量部、アセトン：４重量部である。また、該糸条の引張弾性率は、上記引張強度測定方法と同様の方法で引張試験を行い、荷重−伸び曲線の傾きから求めることができる。

かかる強化繊維糸条は、取扱性やニッティング時の耐ニードル擦過性の観点から、０．２〜２．５重量％の集束剤が付着されていることが好ましい。上記範囲内にて集束剤が付着していることで、毛羽の発生を抑制することができる。

また、強化繊維糸条は、無撚糸でも有撚糸でもよいが、引張強度や圧縮強度、等の力学特性の面からは、実質的に無撚（１ターン／ｍ未満）のものが好ましい。かかる観点から、本発明の成形材料の製造においては、強化繊維糸条をたて取解舒して解舒撚を混入させてもよいが、よこ取解舒して解舒撚が入らないようにし、成形材料中に強化繊維糸条を実質的に無撚（１ターン／ｍ未満）の状態で存在させるのが好ましい。かかるよこ取解舒により、本発明の範囲内の強化繊維目付において、高品位のシートを容易に得られるだけでなく、ＦＲＰとしても強化繊維体積配合率（Ｖｆ）や力学特性を高めることができる。特に、シートの目付が１９０ｇ／ｍ^２以下であると、シート中に強化繊維糸条同士の隙間（ギャップ）が形成され易く、シートの品位に劣る場合があるのでよこ取解舒が好ましい。上記効果は、強化繊維糸条の繊度が以下の範囲内である場合により顕著に発現する。強化繊維糸条の繊度として、好ましくは５００〜７，０００ｔｅｘであり、より好ましくは１，０００〜２，０００ｔｅｘである。繊度が小さすぎると、撚りの混入による影響が殆どないため、本発明の効果が発揮されない場合があり、繊維糸条が高価となるうえ、細繊度の強化繊維糸条を多数本使用することになるので、多軸基材そのものが高価になる。一方、繊度が大きすぎると、例えば、１層当たりの強化繊維糸条の目付が１００ｇ／ｍ^２以下の低目付の成形材料を得る際に、僅かな力で糸条幅が変動し易く、安定した糸条幅の維持が困難な場合がある。

本発明の成形材料は、その１ないし複数枚が積層され、少なくともシングルコンター形状またはダブルコンター形状に賦形されたプリフォームとすることで、その優れた賦形性を最大限に発揮することができる。 図２は、本発明の成形材料をアーチ形状に賦形したプリフォームの概略断面図である。

図２のとおり、本発明の成形材料８は、アーチ形状を有する金型（図示しない）に賦形されており、成形材料８が厚み方向にせん断変形することで、金型の表面に位置する内周部から外周部にかけての内外周長差を緩和し、皺の発生が抑制されている。さらに、成形材料を構成する各シート９に注目してみると、それぞれのシート内において強化繊維糸条（紡績糸）１０が延伸変形しており、これにより成形材料８の平面方向における歪みが解放され、金型に沿って賦形されている。すなわち、成形材料における第１の賦形性と第２の賦形性との互いの相乗効果により、シングルコンター形状またはダブルコンター形状においても、皺や強化繊維糸条の突っ張りが発生することなく、所望の形状に沿ったプリフォームを得ることができる。

また、成形材料がシングルコンター形状またはダブルコンター形状に賦形された箇所において、成形材料を構成する各シートの強化繊維糸条方向のそれぞれの断面における円弧の長さＬｃと繊維長ＬａがＬｃ＞Ｌａであることが好ましい。ここで、成形材料を構成する各シートの強化繊維糸条方向のそれぞれの断面とは、成形材料を形成する各シートにおいて、強化繊維糸条が並行に引き揃えられている方向に沿って切り出した断面のことであり、円弧の長さＬｃとは、かかる断面における形状において成形材料と接する線分の長さであり、繊維長Ｌａとは、かかる断面と同一方向に引き揃えられてある強化繊維糸条の繊維長である。なお、形状において断面は無数に存在するため、賦形対象である形状において最も大きい円弧の長さＬｃに対し、１／１０以内にある円弧について、前記態様を満足すればよいものとする。

かかる態様であると、強化繊維糸条が少なくとも円弧よりも短い距離で切断されているため、賦形する金型上に必ず強化繊維糸条の自由端が配置されることから、強化繊維糸条が突っ張ることがなく、成形材料における第２の賦形性を発現させることが可能である。すなわち、かかる態様であると、賦形される形状に左右されることなく、上述した成形材料の賦形性を発現することが可能である。かかる理由から、Ｌｃ＞Ｌａである。なお、Ｌａは上述にて１０〜３００ｍｍの範囲であることから、下限値はＬａ＝１０ｍｍとなり、Ｌｃ＜１０ｍｍにおいては、微少な形状変化であることから、近傍の強化繊維糸条の自由端により緩和されるため、Ｌｃ＞Ｌａの範囲外であっても特に問題にならない。

本発明のＦＲＰは、前述の成形材料またはプリフォームを用いて成形したものであって、少なくとも前記帛体を構成していた第１の熱可塑性樹脂を溶融・固化させてマトリックス樹脂としたものである。

予めマトリックスとなる帛体と一体となっている本発明の成形材料またはプリフォームであると、ＲＴＭのようにマトリックス樹脂を注入する工程などを省略できるため、成形サイクルを短くでき、ＦＲＰの生産性に優れる。また、本発明の成形材料またはプリフォームを用いると、シングルコンター形状またはダブルコンター形状にもシワの発生を抑えながら賦形することができ、強化繊維糸条の配向の乱れを抑制したＦＲＰを成形することができる。

かかるＦＲＰは、上述（ホ）の熱可塑性樹脂を成分とする帛体、ステッチ糸を用いた場合には、まず第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸が溶融した後、第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体が溶融・固化してマトリックスを構成するため、ステッチ糸の痕跡が残らないＦＲＰとなる。そして、上述したとおり、複雑な形状でもシワを抑制しながら賦形することができ、その結果、表面平滑性、力学特性に優れたＦＲＰとすることができる。また、成形材料を複数枚積層してプリフォームを形成・成形する場合において、成形材料同士を予め一体化することができるので、成形サイクルが短く、生産性に優れたものとできる。

また、上述（ヘ）の熱可塑性樹脂を成分とする帛体、ステッチ糸を用いた場合には、第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体が溶融・固化してマトリックスを構成し、第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸がその形態を実質的に維持して存在しているＦＲＰとなり、上述したとおり溶融していないステッチ糸によって強化繊維糸条の配向の乱れが抑制され、優れた力学特性を発現できるＦＲＰとなる。

さらに、上記態様（ト）の熱可塑性樹脂を成分とする帛体、ステッチ糸を用いた場合には、第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体と第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸とが同時に溶融・固化してマトリックスを構成するＦＲＰとなる。これにより、上述したとおり、成形サイクルを短くでき、表面平滑性、力学特性に優れたＦＲＰとすることができる。

かかるＦＲＰの製造において、成形材料を加熱・加圧する手段としては、特に制限されるものではないが、オートクレーブ、オーブンと大気圧との組合せ、プレス機などを用いるのが好適であり、中でも成形時間の早さからプレス機がより好ましい。

実施例および比較例における原材料として、次のものを用いた。
＜強化繊維糸条＞
ＰＡＮ系炭素繊維糸条、１２，０００フィラメント、繊度８００ｔｅｘ、引張強度４，９００ＭＰａ、引張弾性率２４０ＧＰａ、０ターン／ｍ。
＜ステッチ糸＞
ステッチ糸Ａ：共重合ポリアミ（東レ株式会社製、“エルダー”（登録商標））ド、１０フィラメント、繊度５６ｄｔｅｘ、融点１１５℃。
ステッチ糸Ｂ：ポリアミド６６、１０フィラメント、繊度３３ｄｔｅｘ、融点２５５℃。
＜帛体＞
不織布Ａ：ポリアミド６、目付８０ｇ／ｍ^２、融点２２０℃。
不織布Ｂ：共重合ポリアミド（東レ株式会社製、“エルダー”（登録商標））、目付８０ｇ／ｍ^２、融点１１５℃。
不織布Ｃ：ポリアミド６、目付３３ｇ／ｍ^２、融点２２０℃。
＜成形材料＞
以下（１）〜（６）の手順にて、１．２７ｍ幅の成形材料を作製した。

まず、強化繊維糸条で構成された各シート間、および、最外層の何れにも不織布Ａを有する積層体を形成した。
（１）最外層に配置する不織布Ａを、不織布Ａとベルトコンベアとの長手方向が平行になるように連続的に供給した。かかるベルトコンベアは、以降の強化繊維糸条の層および不織布を積層する間も１ｍ／ｍｉｎの一定速度にて、その長手方向（０°方向）に移動し続け、後述の接着手段へ連続的に搬送するものである。
（２）前記不織布Ａの上に、解舒撚を混入させないようによこ取解舒した強化繊維糸条を、長手方向（０°方向）に対して−４５°に並行に引き揃え、かつ、層当たりの強化繊維の目付が１５０ｇ／ｍ^２となるように配列して、−４５°シートを形成した。かかる−４５°シートの強化繊維糸条の配置はキャリッジ装置にて行った。本工程におけるキャリッジ装置は、−４５°方向に往復運動するものであり、その内の往運動（または復運動）する時に強化繊維糸条をベルトコンベア上に配置する装置であり、ベルトコンベアが長手方向へ搬送している速度に同調して強化繊維糸条同士が重ならず、並行に隣り合うように制御した。
（３）前記−４５°シートの上に２枚目の不織布Ａを配置し、その上に、−４５°シート形成と同様の方法で、強化繊維糸条を長手方向に対して＋９０°に並行に、かつ、１５０ｇ／ｍ^２となるように配列し、＋９０°シートを形成した。
（４）前記＋９０°シートの上に３枚目の不織布Ａを配置し、その上に、−４５°シート形成と同様の方法で、強化繊維糸条を長手方向に対して＋４５°に並行に、かつ、１５０ｇ／ｍ^２となるように配列し、＋４５°シートを形成した。
（５）前記＋４５°シート層の上に４枚目の不織布Ａを配置し、その上に、−４５°シート形成と同様の方法で、強化繊維糸条を長手方向に対して０°に並行に、かつ、１５０ｇ／ｍ^２となるように配列し、０°シートを形成した。
（６）前記０°シートの上に５枚目の不織布Ａを配置し、積層体を形成した。
続いて、上記のとおり形成したベルトコンベア上の積層体を、ステッチ糸Ａにてステッチにより一体化させた。かかるステッチにおいては、ステッチ糸Ａを巻出装置にて巻き出し、ニードルを積層体に貫通させながら編成した。ステッチ糸の編組織は鎖編と１／１トリコット編とを複合した変則１／１トリコット編とし、ステッチ糸による貫通孔を成形材料の長手方向に８．３列／２５ｍｍ、幅方向（Ｗｂ）に５列／２５ｍｍとなるように規則的に配列した。なお、貫通孔の密度は６６，６６６箇所／ｍ^２であった。不織布Ａはニードル貫通性に優れ、不織布の繊維がニードルに絡まることはなかった。ステッチ糸Ａにより一体化された成形材料を、ブランクとして巻取装置にて巻き取った。

（実施例１）
前記（１）〜（６）の手順にて作製した成形材料（ブランク）のうち、−４５°シート、９０°シートおよび＋４５°シートのそれぞれを構成する強化繊維糸条の１００％に紡績糸Ａを用いて成形材料Ａを得た。かかる紡績糸Ａ（繊度：８００ｔｅｘ）は、強化繊維糸条を繊維長Ｌａ＝５０ｍｍにカットした不連続繊維を、撚り数＝１００ターン／ｍにて加撚処理して糸条とし、さらに、ニップローラを通して糸幅／糸厚み＝１０となるよう扁平化処理した。

得られた成形材料Ａは、強化繊維糸条の７５％が不連続繊維からなり、取扱性に関しては、撚り加工により、紡績糸としての形態が保持されるとともに、ステッチ糸により拘束されていたため、成形材料として十分に取り扱えるレベルであった。

得られた成形材料Ａを、最大直径における曲率半径：３００ｍｍを有する半球状の雌型上に配置し、その上から曲率半径：３０５ｍｍの同形状の雌型にて挟んで加圧し、プリフォームを得た。

得られたプリフォームは、紡績糸を構成する不連続繊維がす抜けることで、成形材料の面内における歪みを解放し、皺が発生することなく良好なプリフォームであった。

さらに、得られたプリフォームを再度金型上に配置し、一旦、１５０℃に加熱した状態でステッチ糸Ａを溶融させながら金型に追従させ、２５ＭＰａで１８０秒間加圧（プレス）した。加圧したまま金型温度を２５０℃に昇温して更に１８０秒間保持し、金型温度を５０℃に冷却してから放圧・脱型してＦＲＰを得た。

得られたＦＲＰから幅が２ｃｍになるように切り出した断面を光学顕微鏡で観察すると、強化繊維糸条の内部にまで樹脂が含浸しており、わずかに最外層付近にボイドがみられるものの観察面の９６％に樹脂が含浸していた。また、繊維配向の乱れが僅かにみられただけで皺の発生はなく、糸幅／厚み比が１０になるように扁平化処理を行っていることから、表面平滑性にも優れるものであった。

（実施例２）
前記（１）〜（６）の手順にて作製した成形材料（ブランク）のうち、−４５°シート、９０°シートおよび＋４５°シートを構成する強化繊維糸条の１００％に紡績糸Ｂを用いて成形材料Ｂを得た。かかる紡績糸Ｂは、強化繊維糸条を繊維長Ｌａ＝５０ｍｍにカットした不連続繊維を、無撚りの状態においてステッチ糸Ａと同様のカバリング糸を用いて２００ターン／ｍにてカバリングし、糸幅／糸厚み＝１０となるよう扁平化処理した後、カバリング糸を溶融接着させることにより形態保持させた。

得られた成形材料Ｂは、強化繊維糸条の７５％が不連続繊維からなり、取扱性に関しては、カバリング糸のバインダー効果により紡績糸としての形態が安定して保持されており、成形材料としての取扱い性に優れた。

得られた成形材料Ｂを、最大直径における曲率半径：３００ｍｍを有する半球状の雌型上に配置し、その上から曲率半径：３０５ｍｍの同形状の雌型の間に配置し、一旦、１５０℃に加熱した状態でステッチ糸Ａおよびカバリング糸を溶融させながら金型に追従させ、２５ＭＰａで１８０秒間加圧（プレス）した。加圧したまま金型温度を２５０℃に昇温して更に１８０秒間保持し、金型温度を５０℃に冷却してから放圧・脱型してＦＲＰを得た。

得られたＦＲＰから幅が２ｃｍになるように切り出した断面を光学顕微鏡で観察すると、強化繊維糸条の内部にまで樹脂が含浸しており、わずかに最外層付近にボイドがみられるものの観察面の９６％に樹脂が含浸していた。本実施例においては、紡績糸がカバリング糸にて接着されていたため、プリフォーム形態を経ずにＦＲＰとしたが、カバリング糸を溶融させながら金型に追従させることにより、紡績糸を構成する不連続繊維がす抜けながら賦形されることで、繊維配向の乱れが僅かにみられただけで、皺の発生のない良好なＦＲＰを得た。また、糸幅／厚み比が１０になるように扁平化処理を行っていることから、表面平滑性にも優れるものであった。

（実施例３）
用いるステッチ糸Ａをステッチ糸Ｂに替えた以外は、実施例１と同様の仕様にて、成形材料Ｃを得た。

得られた成形材料Ｃは、強化繊維糸条の７５％が不連続繊維からなり、取扱性に関しては、撚り加工により、紡績糸としての形態が保持されるとともに、ステッチ糸により拘束されていたため、成形材料として十分に取り扱えるレベルであった。

得られた成形材料Ｃを、最大直径における曲率半径：３００ｍｍを有する半球状の雌型上に配置し、その上から曲率半径：３０５ｍｍの同形状の雌型にて挟んで加圧し、プリフォームを得た。

得られたプリフォームは、紡績糸を構成する不連続繊維がす抜けることで、成形材料の面内における歪みを解放し、皺が発生することなく良好なプリフォームであった。

さらに、得られたプリフォームを再度金型上に配置し、２３０℃に加熱した状態で不織布Ａを溶融させながら型に追従させ、２５ＭＰａで２４０秒間加圧（プレス）し、加圧したまま金型温度を５０℃に冷却してから放圧・脱型してＦＲＰを得た。

得られたＦＲＰは、ステッチ糸が残存しているため、成形時における樹脂含浸性に優れ、強化繊維糸条の内部にまで樹脂が含浸しており、観察面の９９％に樹脂が含浸していた。また、ステッチ糸により繊維が拘束されているため、繊維配向の乱れや皺の発生が全く見られなかった。なお、糸幅／厚み比が１０になるように扁平化処理を行っているものの、ステッチ糸が残存していたため、表面に僅ではあるが凹凸が確認された。

（実施例４）
用いる不織布Ａを不織布Ｂに替えた以外は、実施例１と同様の仕様にて、成形材料Ｄを得た。

得られた成形材料Ｄは、強化繊維糸条の７５％が不連続繊維からなり、取扱性に関しては、撚り加工により、紡績糸としての形態が保持されるとともに、ステッチ糸により拘束されていたため、成形材料として十分に取り扱えるレベルであった。

得られた成形材料Ｄを、最大直径における曲率半径：３００ｍｍを有する半球状の雌型上に配置し、その上から曲率半径：３０５ｍｍの同形状の雌型にて挟んで加圧し、プリフォームを得た。

得られたプリフォームは、紡績糸を構成する不連続繊維がす抜けることで、成形材料の面内における歪みを解放し、皺が発生することなく良好なプリフォームであった。

さらに、得られたプリフォームを再度金型上に配置し、１５０℃に加熱した状態で不織布Ｂおよびステッチ糸Ａを溶融させながら発生したシワを伸ばして型に追従させ、２５ＭＰａで１８０秒間加圧（プレス）し、加圧したまま金型温度を５０℃に冷却してから放圧・脱型してＦＲＰを得た。

得られたＦＲＰは、強化繊維糸条の内部にまで樹脂が含浸しており、わずかに最外層付近にボイドがみられるものの観察面の９６％に樹脂が含浸していた。また、ステッチ糸の痕跡がほとんど残っていなかったが、繊維配向の乱れや皺は殆どみられず、実施例１〜３のＦＲＰに較べてとりわけ表面品位に優れていた。

（実施例５）
前記（１）〜（６）の手順のうち、（５）、（６）の手順にて、０°配向の成形材料Ｉを作製した。なお、前記（５）について、不織布Ｃを配置し、その上に、−４５°シート形成と同様の方法で、強化繊維糸条を長手方向に対して０°に並行に、かつ、７５ｇ／ｍ^２となるように配列し、０°シートを形成した。これを２度くり返した後、（６）を経ることで、０°配向のシートが２層積層され一体化された、成形材料Ｉを作製した。また、積層体を構成する０°シートのそれぞれは、強化繊維糸条の７５％に紡績糸Ａを用いた。

得られた成形材料Ｉは、強化繊維糸条の７５％が不連続繊維からなり、取扱性に関しては、撚り加工により、紡績糸としての形態が保持されるとともに、ステッチ糸により拘束されていたため、成形材料として十分に取り扱えるレベルであった。

得られた成形材料Ｉを、［−４５°／９０°／＋４５°／０°］の構成にて積層し、最大直径における曲率半径：３００ｍｍを有する半球状の雌型上に配置し、その上から曲率半径：３０５ｍｍの同形状の雌型にて挟んで加圧し、プリフォームを得た。

得られたプリフォームは、紡績糸を構成する不連続繊維がす抜けることで、成形材料の面内における歪みを解放し、皺が発生することなく良好なプリフォームであった。成形材料の各配向方向において紡績糸が使用されていることで、賦形性が等方的に発現すると共に、各方向に成形材料が個別に積層された態様であるため、層間のせん断変形が有効に作用し、とりわけ賦形性に優れた。
強化繊維糸条の１００％が紡績糸であったことで、とりわけ賦形性に優れた。

さらに、得られたプリフォームを再度金型上に配置し、一旦、１５０℃に加熱した状態でステッチ糸Ａを溶融させながら金型に追従させ、２５ＭＰａで１８０秒間加圧（プレス）した。加圧したまま金型温度を２５０℃に昇温して更に１８０秒間保持し、金型温度を５０℃に冷却してから放圧・脱型してＦＲＰを得た。

得られたＦＲＰから幅が２ｃｍになるように切り出した断面を光学顕微鏡で観察すると、強化繊維糸条の内部にまで樹脂が含浸しており、わずかに最外層付近にボイドがみられるものの観察面の９６％に樹脂が含浸していた。また、繊維配向の乱れが僅かにみられただけで皺の発生はなく、糸幅／厚み比が１０になるように扁平化処理を行っていることから、表面平滑性にも優れるものであった。

（比較例１）
前記（１）〜（６）の手順にて得られた成形材料（ブランク）を、成形材料Ｅとして用いた。成形材料Ｅは、強化繊維糸条の１００％が連続した状態で残存していた。

得られた成形材料Ｅは、構成する強化繊維糸条の全てか連続繊維であるうえ、ステッチ糸により保持されているため、成形材料として抜群の取扱性であった。

得られた成形材料Ｅを用いて、実施例１と同様の方法でプリフォームおよびＦＲＰを作製した。

得られたプリフォームは、全ての強化繊維糸条が連続して存在していることから、賦形時において強化繊維糸条が突っ張ってしまい半球状に追従させることができず、無理に賦形させたため皺が多発した。

さらに、得られたＦＲＰから幅が２ｃｍになるように切り出した断面を光学顕微鏡で観察すると、強化繊維糸条の内部にまで樹脂が含浸しており、わずかに最外層付近にボイドがみられるものの観察面の９６％に樹脂が含浸していた。また、ステッチ糸Ａおよび不織布Ａが溶融することで、変形に自由度が生じたため、プリフォームにおける皺は多少なり緩和されたものの、ＦＲＰにおいても表面凹凸、繊維配向の乱れとして残存し、品位にかなり劣るものであった。

（比較例２）
前記（１）〜（６）の手順にて作製した成形材料（ブランク）のうち、−４５°シート、９０°シートおよび＋４５°シートを構成する強化繊維糸条の５０％に紡績糸Ａを用いて成形材料Ｆを得た。かかる紡績糸Ａ（繊度：８００ｔｅｘ）は、強化繊維糸条を繊維長Ｌａ＝５０ｍｍにカットした不連続繊維を、撚り数＝１００ターン／ｍにて有撚処理して糸条とし、さらに、ニップローラを通して糸幅／糸厚み＝１０となるよう扁平化処理した。

得られた成形材料Ｆは、強化繊維糸条の３７．５％が不連続繊維からなり、取扱性に関しては、連続繊維が多く残存していることから、成形材料として安定して取り扱えるレベルであった。

得られた成形材料Ｅを、最大直径における曲率半径：３００ｍｍを有する半球状の雌型上に配置し、その上から曲率半径：３０５ｍｍの同形状の雌型にて挟んで加圧し、プリフォームを得た。

得られたプリフォームは、一部において紡績糸を構成する不連続繊維がす抜けていたものの、連続繊維が多く残存していたため、成形材料の面内における歪みを全て緩和できず、比較例１よりは優れるものの、皺が多発した。

さらに、得られたプリフォームを再度金型上に配置し、一旦、１５０℃に加熱した状態でステッチ糸Ａを溶融させながら金型に追従させ、２５ＭＰａで１８０秒間加圧（プレス）した。加圧したまま金型温度を２５０℃に昇温して更に１８０秒間保持し、金型温度を５０℃に冷却してから放圧・脱型してＦＲＰを得た。

さらに、得られたＦＲＰから幅が２ｃｍになるように切り出した断面を光学顕微鏡で観察すると、強化繊維糸条の内部にまで樹脂が含浸しており、わずかに最外層付近にボイドがみられるものの観察面の９６％に樹脂が含浸していた。また、ステッチ糸Ａおよび不織布Ａが溶融することで、変形に自由度が生じたため、プリフォームにおける皺は多少なり緩和されたものの、ＦＲＰにおいても表面凹凸、繊維配向の乱れとして残存し品位に劣るものであった。

（比較例３）
前記（１）〜（６）の手順にて作製した成形材料（ブランク）のうち、−４５°シート、９０°シートおよび＋４５°シートを構成する強化繊維糸条の７５％に紡績糸Ｃを用いて成形材料Ｇを得た。かかる紡績糸Ｃ（繊度：８００ｔｅｘ）は、強化繊維糸条を繊維長Ｌａ＝３００ｍｍにカットした不連続繊維を、撚り数＝１００ターン／ｍにて有撚処理して糸条とし、さらに、ニップローラを通して糸幅／糸厚み＝１０となるよう扁平化処理した。

得られた成形材料Ｇは、強化繊維糸条の７５％が不連続繊維からなり、取扱性に関しては、不連続繊維の繊維長が長いことから紡績糸の形態が安定して保持されており、成形材料としての取扱性に優れた。

得られた成形材料Ｇを、最大直径における曲率半径：３００ｍｍを有する半球状の雌型上に配置し、その上から曲率半径：３０５ｍｍの同形状の雌型にて挟んで加圧し、プリフォームを得た。

得られたプリフォームは、不連続繊維の繊維長が長かったため、紡績糸がす抜ける際の抵抗が大きくなり、一部において強化繊維糸条が突っ張り、金型に上手く追従させることができず、皺が発生した。

さらに、得られたプリフォームを再度金型上に配置し、一旦、１５０℃に加熱した状態でステッチ糸Ａを溶融させながら金型に追従させ、２５ＭＰａで１８０秒間加圧（プレス）した。加圧したまま金型温度を２５０℃に昇温して更に１８０秒間保持し、金型温度を５０℃に冷却してから放圧・脱型してＦＲＰを得た。

さらに、得られたＦＲＰから幅が２ｃｍになるように切り出した断面を光学顕微鏡で観察すると、強化繊維糸条の内部にまで樹脂が含浸しており、わずかに最外層付近にボイドがみられるものの観察面の９６％に樹脂が含浸していた。また、ステッチ糸Ａおよび不織布Ａが溶融することで、変形に自由度が生じたため、プリフォームにおける皺は多少なり緩和されたものの、ＦＲＰにおいても表面凹凸、繊維配向の乱れとして残存し品位に劣るものであった。

（比較例４）
前記（１）〜（６）の手順にて作製した成形材料（ブランク）のうち、−４５°シート、９０°シートおよび＋４５°シートを構成する強化繊維糸条の７５％に紡績糸Ｄを用いて成形材料Ｈを得た。かかる紡績糸Ｄ（繊度：８００ｔｅｘ）は、強化繊維糸条を繊維長Ｌａ＝５ｍｍにカットした不連続繊維を、撚り数＝１００ターン／ｍにて有撚処理して糸条とし、さらに、ニップローラを通して糸幅／糸厚み＝１０となるよう扁平化処理した。

得られた成形材料Ｈは、強化繊維糸条の７５％が不連続繊維からなり、取扱性に関しては、不連続繊維の繊維長が短いことから、紡績糸としての形態が不安定であり、成形材料の形態においても繊維の脱落が発生した。

得られた成形材料Ｈを、最大直径における曲率半径：３００ｍｍを有する半球状の雌型上に配置し、その上から曲率半径：３０５ｍｍの同形状の雌型にて挟んで加圧し、プリフォームを得た。

得られたプリフォームは、不連続繊維の繊維長が短かったため、金型上に配置しただけでも変形し、一度は綺麗に賦形されたものの、金型から取り出す際に型崩れしてしまい、プリフォームとしての形態を維持することが出来なかった。

上記の各実施例および比較例の結果を、表１に示す。

表１、２に結果を示すとおり、強化繊維糸条がｎ軸配向された前記積層体を構成する強化繊維糸条のうち、（１００−１００／ｎ）％以上について、すなわち、本実施例では７５％以上について、繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維からなる紡績糸にて構成されていることより、成形材料として取扱可能なレベルであって、かつ、賦形性にも優れた効果を示すことが確認された。中でも実施例２の態様であると、成形材料の取扱性および賦形性の両面において優れることから、好ましい態様であるといえる。

また、ＦＲＰの成形においては、実施例１、３、４のそれぞれにおいて優れた特徴を示し、ＦＲＰの優れた力学特性を追究する場合には実施例３、ＦＲＰの優れた意匠性を追究する場合には実施例４、また、これらバランスを鑑みた場合には実施例１であった。

例えば、自動車部材において機械特性が要求される構造部材においては、実施例２ないし実施例３、またはその組み合わせであるとよいし、外板部材のように意匠性が要求される場合においては、実施例２ないし実施例４、またはその組み合わせである。すなわち、実施例２および実施例３ないし実施例４の組み合わせであると、本発明における理想的な態様であるといえる。

本発明の成形材料によると、取扱性に優れ、複雑な形状のＦＲＰの成形において、シワや強化繊維糸条の配向の乱れを抑制することができるため、力学特性に優れ、かつ、樹脂含浸性に優れるため品位のよいＦＲＰを生産性よく得られることができる。このような成形材料は、自動車、航空機、船舶等の輸送機器の構造部材や、建築部材などに好適に使用することができる。

本発明の成形材料の一実施態様を示す概略斜視図である。 本発明の成形材料をアーチ形状に賦形したプリフォームの概略断面図である。 本発明における帛体（不織布）が溶融する前の成形材料の一実施態様を示す概略断面図である。 本発明における帛体（不織布）が溶融した状態の成形材料の一実施態様を示す概略断面図である。

符号の説明

１、８、１１：成形材料
２、１０：強化繊維糸条（紡績糸）
３、１２：帛体（不織布）
４、１３：ステッチ糸
５：強化繊維糸条方向（０°方向）
６：ステッチ糸が延在する方向
７：成形材料の長手方向
９：成形材料を構成するシート

Claims (12)

1. 多数本の強化繊維糸条が並行に引き揃えられたシートの複数層が、積層されて積層体を構成し、該積層体が一体化された多層成形材料であって、下記（イ）〜（ハ）の要件を満足することを特徴とする成形材料。
   （イ）少なくとも前記シート間おいて複合材料のマトリックスを構成する第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体が配置され、
   （ロ）前記積層体が第２の熱可塑性樹脂を成分とするステッチ糸および／または第１の熱可塑性樹脂を成分とする帛体により一体化されており、
   （ハ）前記積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸であるシートを含み、
   （ニ）前記積層体を構成する強化繊維糸条の少なくとも５０％以上が、前記積層体を構成する強化繊維糸条の繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸である。
2. 前記積層体を構成するシートのそれぞれが、強化繊維糸条が交差するように多軸配向にて積層されて積層体を構成しており、その配向する軸数をｎ軸、繊維長Ｌａが１０〜１００ｍｍの有限長の不連続繊維から構成される紡績糸の成形材料中の割合をＮ％とするとき、ｎ，Ｎが、下記式の関係を満たす請求項１に記載の成形材料。
   （１００−１００／ｎ）≦Ｎ
3. 前記紡績糸の繊度が３００〜５，０００ｔｅｘであり、かつ、糸幅Ｗ／糸厚みＴが２〜２０である請求項１または２に記載の成形材料。
4. 前記紡績糸の撚り数が２００〜５ターン／ｍの範囲内である請求項１〜３のいずれかに記載の成形材料。
5. 前記紡績糸が、実質的に無撚りであり、かつ、補助繊維糸条でカバリングして集束されてなる請求項１〜３のいずれかに記載の成形材料。
6. 前記第１の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ１と第２の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ２とが、（Ｔｍ１−１５０）≦Ｔｍ２≦（Ｔｍ１−２０）の関係を満足する請求項１〜５のいずれかに記載の成形材料。
7. 前記第１の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ１と前記第２の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ２とが、（Ｔｍ２−１５０）≦Ｔｍ１≦（Ｔｍ２−２０）の関係を満足する請求項１〜５のいずれかに記載の成形材料。
8. 前記第１の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ１と前記第２の熱可塑性樹脂の融点Ｔｍ２とが、（Ｔｍ２−２０）＜Ｔｍ１＜（Ｔｍ２＋２０）の関係を満足する請求項１〜５のいずれかに記載の成形材料。
9. 前記シートにおける、強化繊維の目付が５０〜３５０ｇ／ｍ^２の範囲内であり、前記帛体の目付が１５〜２５０ｇ／ｍ^２の範囲である請求項１〜８のいずれかに記載の成形材料。
10. 請求項１〜９のいずれかに記載の成形材料の１ないし複数枚が積層され、シングルコンター形状またはダブルコンター形状に賦形されていることを特徴とするプリフォーム。
11. シングルコンター形状またはダブルコンター形状に賦形された箇所において、成形材料を構成する各シートの強化繊維糸条方向のそれぞれの断面における円弧の長さＬｃと繊維長ＬａがＬｃ＞Ｌａである請求項１０に記載のプリフォーム。
12. 請求項１〜１１のいずれかに記載の成形材料またはプリフォームを用いて成形されたことを特徴とする繊維強化樹脂。

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