JP2010082829A - 微小凹凸が形成された加飾成形シートの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】微小凹凸部分と絵柄層との見当を合わせることが容易で、かつ表面樹脂層の離型性の問題が生じず、また、ナノインプリント工程のスループットを向上できる加飾成形シートの製造方法を提供する。
【解決手段】表面樹脂層２が形成された加飾成形シート１１０を作製した後、表面樹脂層２にナノインプリント金型２０を押圧して微小凹凸を形成し、ナノインプリント金型１１０を前記表面樹脂層２から引き離した後、前記微小凹凸が形成された表面樹脂層２に電離放射線２５を照射する。
【選択図】図１
【解決手段】表面樹脂層２が形成された加飾成形シート１１０を作製した後、表面樹脂層２にナノインプリント金型２０を押圧して微小凹凸を形成し、ナノインプリント金型１１０を前記表面樹脂層２から引き離した後、前記微小凹凸が形成された表面樹脂層２に電離放射線２５を照射する。
【選択図】図１
Description
この発明は、表面に部分マットなどの微小凹凸が形成された加飾成形シートの製造方法に関するものであり、最表面に表面樹脂層が形成された加飾成形シートを作製した後、ナノインプリント法による後加工で微小凹凸を形成することを特徴とする。
部分マットハードコート材として、先に印刷した部分マット層のパターンと後に印刷するハードコート層以降、特に絵柄層のパターンとを一致させるため、部分マット層からハードコート層、絵柄層までを一連の印刷機で印刷するいわゆるインライン印刷で部分マットハードコート材をする技術が開発された（特許文献１参照）。
この技術は、剥離性を有する基体シート上に、マット材を分散させた水溶性樹脂からなる部分マット層、ハードコート層、接着層が少なくとも積層されているように転写材を構成し、同転写材を射出成形用金型に挟み込み、キャビティ内に成形樹脂を射出し、射出成形品を得るのと同時にその表面に転写材を接着し、型開きして成形品を取り出し、基体シートを剥離した後、活性エネルギー線を照射し、次いでハードコート層に残留した部分マット層の水溶性樹脂を水洗除去するものである。
しかし、上記方法はハードコート層をインライン印刷で形成する際、乾燥速度を早めるためにハードコート層の膜厚が約２μｍ程度にしか厚くできないため十分な強度を得ることが困難である。したがって、ハードコート性を向上させるためには、ハードコート層の厚みが必要であり、そのためには一旦印刷機から取り外してハードコート層をコーターなどで厚く塗布しなければならず、その工程のために部分マット層と絵柄層との見当が合わなくなるという問題があった。
本発明は、このような課題を解決するため、最初に表面樹脂層を形成するシートの段階では部分マット層を形成せず、転写などの方法により加飾成形シートの最表面に表面樹脂層を形成した後、ナノインプリント法による後加工で表面樹脂層に部分マットなどの微小凹凸を形成することを特徴とするものである。
本発明は前記目的を達成するため、以下のような特徴を備える。
本発明の加飾成形シートの製造方法は、少なくとも成形シート上の最表面に表面樹脂層が形成された加飾成形シートを作製した後、表面樹脂層にナノインプリント金型を押圧して微小凹凸を形成し、前記ナノインプリント金型を前記表面樹脂層から引き離した後、前記微小凹凸が形成された表面樹脂層に電離放射線を照射する工程をとる。
本発明の加飾成形シートの製造方法は、基体シート上に少なくとも表面樹脂層を形成し、該表面樹脂層を成形シートの表面に転写し、基体シートを剥離して、最表面に表面樹脂層が形成された加飾成形シートを作製した後、該加飾成形シートの表面樹脂層にナノインプリント金型を押圧し、該ナノインプリント金型を前記表面樹脂層から引き離した後、前記微小凹凸が形成された表面樹脂層に電離放射線を照射する工程をとる。
また、上記の発明において、表面樹脂層にナノインプリント金型を押圧して微小凹凸を形成した時には硬化重合未反応の状態で、かつタックフリーの状態であり、電離放射線を照射することにより硬化重合反応が促進されてもよい。
本発明の加飾成形シートは、上記のいずれかの発明の加飾成形シートの製造方法で製造された構成を備える。
また、上記の発明において、前記表面樹脂層が、（メタ)アクリル当量１００〜３００ｇ／ｅｑ、水酸基価２０〜５００、重量平均分子量５，０００〜５０，０００のポリマーと多官能イソシアネート、または融点４０℃以上で分子量５，０００〜１００，０００である活性エネルギー線硬化型樹脂と光開始重合剤の混合物、またはα、β―不飽和モノカルボン酸を付加反応させたグリシジル（メタ）アクリレート系重合体、のいずれかを含む樹脂組成物からなってもよい。
また、上記の発明において、前記表面樹脂層に形成された微小凹凸がマットでもよい。
また、上記の発明において、前記表面樹脂層に形成された微小凹凸が低反射モスアイ構造でもよい。
請求項１から請求項２に係る発明は、表面樹脂層が形成された加飾成形シートを作製した後、表面樹脂層にナノインプリント金型を押圧して微小凹凸を形成し、ナノインプリント金型を前記表面樹脂層から引き離した後、前記微小凹凸が形成された表面樹脂層に電離放射線を照射することを特徴とする。したがって、微小凹凸部分と絵柄層との見当を合わせることが容易で、かつ表面樹脂層の離型性の問題が生じないという効果がある。また、ナノインプリント金型を押圧して微小凹凸を形成する工程と電離放射線を照射する工程とが別になっているため、ナノインプリント工程のスループットを向上できる効果がある。
請求項３に係る発明は、ナノインプリント金型を押圧する際に硬化重合未反応の状態で、かつタックフリーの状態にあることを特徴とする。したがって、従来の光ナノインプリントで用いられるようなタック状態でないため、ナノインプリント金型からの離型がスムーズになるメリットがある。また、硬化重合未反応の状態であるため、押圧するだけで変形するような状態にあるため、従来の熱ナノインプリントのような加熱をする必要がなく、その結果、冷却などの工程が不要になり、また寸法精度も改善されるという効果がある。
請求項５に係る発明は、表面樹脂層が、（メタ)アクリル当量１００〜３００ｇ／ｅｑ、水酸基価２０〜５００、重量平均分子量５，０００〜５０，０００のポリマーと多官能イソシアネート、または融点４０℃以上で分子量５，０００〜１００，０００である活性エネルギー線硬化型樹脂と光開始重合剤の混合物、またはα、β―不飽和モノカルボン酸を付加反応させたグリシジル（メタ）アクリレート系重合体、のいずれかを含む樹脂組成物からなることを特徴とする。したがって、ナノインプリント加工しやすいだけでなく、硬化重合後ハードコート性を有する表面樹脂層になるという効果がある
請求項６または請求項７に係る発明は、表面樹脂層に形成された微小凹凸がマットまたは低反射モスアイ構造であることを特徴とするしたがって、ナノインプリント加工しやすく、ハードコート性を有する表面樹脂層が、マットの意匠性または低反射の機能性をも有するという効果がある。
図面を参照しながらこの発明の実施の形態について詳しく説明する。
図１から図４は本発明の加飾成形シートの製造方法を示す断面図である。図中、１は基体シート、２は表面樹脂層、３は絵柄層、５は微細な凹凸部、９は離型層、１１はアンカー層、１２は接着層、２０はナノインプリント金型、２５は電離放射線、３０は転写シート、３５は成形シート、１１０は加飾成形シート、である。なお、各図において同じ構成部分については同じ符号を付している。
本発明の第１の実施態様は、成形シート３５の上に少なくとも最表面に形成される表面樹脂層２が設けられ、それ以外に適宜絵柄層３が設けられた加飾成形シート１１０を作製した後（図２（ａ）〜（ｃ）参照）、加飾成形シート１１０の表面樹脂層２にナノインプリント金型２０を押圧し微細な凹凸部５を形成し（図１（ａ）参照）、前記ナノインプリント金型２０を前記表面樹脂層２から引き離した後、前記表面樹脂層２の微細な凹凸部５に電離放射線２５を照射することを特徴とする（図１（ｂ）参照）。
また、本発明の第２の実施態様は、まず基体シート１上に少なくとも表面樹脂層２が設けられ、その上に適宜絵柄層３が積層して設けられた転写シート３０を別途用意し（図３（ａ）参照）、成形シート３５の表面に転写シート３０を積層し、熱や圧力などを加えた後（図３（ｂ）参照）、基体シート１を剥離して、転写シート３０の表面樹脂層２および絵柄層３を成形シート３５の表面に転写し、加飾成形シート１１０を作製した後（図３（ｃ）参照）、加飾成形シート１１０の表面樹脂層２にナノインプリント金型２０を押圧し微細な凹凸部５を形成し（図４（ａ）参照）、前記ナノインプリント金型２０を前記表面樹脂層２から引き離した後、前記表面樹脂層２の微細な凹凸部５に電離放射線２５を照射することを特徴とする（図４（ｂ）参照）。
第１の実施態様では、表面樹脂層２は加飾成形シート１１０の最外面となるよう構成する。第２の実施態様では、表面樹脂層２は基体シート１または必要に応じて設けられる離型層９から剥離して加飾成形シート１１０の最外面となるよう構成する。表面樹脂層２は、ナノインプリント金型２０を押圧して微細な凹凸部５を形成した時には硬化重合未反応の状態で、かつタックフリーの状態であり、電離放射線２５を照射することにより硬化重合反応が促進されるような材質を選定する。
とくに、表面樹脂層２として、（メタ)アクリル当量１００〜３００ｇ／ｅｑ、水酸基価２０〜５００、重量平均分子量５，０００〜５０，０００のポリマーと多官能イソシアネート、または融点４０℃以上で分子量５，０００〜１００，０００である活性エネルギー線硬化型樹脂と光開始重合剤の混合物、またはα、β―不飽和モノカルボン酸を付加反応させたグリシジル（メタ）アクリレート系重合体、のいずれかを含む樹脂組成物は、上記の特性を有するだけでなく、硬化重合後、鉛筆硬度３Ｈ以上のハードコート性を有する点で好ましい。表面樹脂層２は、着色したものでも、未着色のものでもよい。表面樹脂層２の形成方法としては、グラビアコート法、ロールコート法、コンマコート法などのコート法がある。
なお、硬化重合未反応の状態とは、全く硬化重合が起こっていないという意味ではなく、主たる硬化重合反応が起こっていないという意味であり、若干の硬化重合反応が起こっている場合も含む。また、タックフリーの状態とは最表面を１ｇ重／ｃｍ２の圧力でもって指で触っても、指に表面樹脂層２が目視上つかない状態を指す。
表面樹脂層２の膜厚は、０．５〜５０μｍの厚さに形成するが好ましい。表面樹脂層２の厚さが０．５μｍ未満になるとハードコート性・耐薬品性が不足しがちになり、また表面樹脂層２の厚さが５０μｍを超えると生産性が低下するからである。
次に、表面樹脂層２にナノインプリント法を用いて、前記表面樹脂層２の一部または全部に多数の微細な凹凸部５を形成する方法について説明する。ナノインプリント法は、スタンパーを表面樹脂層２に押し付け、表面樹脂層２に微細な凹凸部５を形成する加工方法である。ナノインプリント法の代表的な方式としては、熱ナノインプリント法、光ナノインプリント法、室温ナノインプリント法があげられる。本発明では、室温ナノインプリント法または低温での熱ナノインプリント法で表面樹脂層２に微細な凹凸部５を形成する。これにより、冷却などの工程が不要になりスループットが改善され、また寸法精度も改善される。
ナノインプリントの方法としては、まず電子線などで描いた母型の金型からニッケル電鋳からなるスタンパーを作製し、次にそれを表面樹脂層２に載置し、高圧下で押し付け、スタンパーを表面樹脂層２から外して表面樹脂層２に微細な凹凸部５を形成する（図１（ａ）、図４（ａ）参照）。また押し付ける際の温度は常温または６０℃以下の温度下に設定し、圧力は一般的に数ＭＰａに設定する。その条件下でスタンパーを押圧した後、表面樹脂層２からスタンパーを外し、表面樹脂層２に形成された微細な凹凸部５に電離放射線２５を照射する（図１（ｂ）、図４（ｂ）参照）。該照射により硬化重合未反応の状態の表面樹脂層２の硬化重合反応が開始され、強靭なハードコート性・耐薬品性のある表面樹脂層２が形成される。
電離放射線２５の例としては、電波、可視光線、紫外線、赤外線、Ｘ線、ガンマ線、粒子線、電子線などがある。
多数の微細な凹凸部５の表面形状としては、線、多角形、円、またはこれらを組み合わせた形状等が挙げられる。また断面形状としては、Ｕ字型、Ｖ字型、コの字型の凹凸形状が挙げられる（図５（ａ）〜（ｃ）参照）。その中でも、ピッチが１０〜５０μｍで深さが１μｍ程度の不規則な多数の角錐または円錐状のピラミッド形状が整然と並んだような構造にすれば、マット調の高級感のある意匠を呈することとなり好ましい（図６参照）。また、ピッチが１００〜４００ｎｍで多数の角錐または円錐状のピラーが規則的に整然と並んだような所謂モスアイ構造と呼ばれる形状（図７参照）にすれば、反射防止機能を有することとなり好ましい。しかし、これら多数の微細な凹凸部５の表面形状は上記の例に限定されない。
表面樹脂層２の所望の位置に多数の微細な凹凸部５を設けるための方法としては、予め基体シート１上に、絵柄とは別の位置検知用のパターンを絵柄層３によって設けておき、このパターンを光電管などにより読み取って、絵柄と多数の微細な凹凸部５との位置関係を決定する方法などが挙げられる。
転写シート３０は、基体シート１上に必要に応じて離型層９が形成され、基体シート１または離型層９上に表面樹脂層２、絵柄層３が順次積層される構成からなる（図３（ａ）参照）。
必要に応じて形成される離型層９は、転写後に基体シート１を剥離した際に、基体シート１とともに表面樹脂層２から離型する。離型層９の材質としては、メラミン樹脂系離型剤、シリコーン樹脂系離型剤、フッ素樹脂系離型剤、セルロース誘導体系離型剤、尿素樹脂系離型剤、ポリオレフィン樹脂系離型剤、パラフィン系離型剤およびこれらの複合型離型剤などを用いることができる。離型層の形成方法としては、ロールコート法、スプレーコート法などのコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法などの印刷法がある。
絵柄層３は、種々のパターンや文字などの装飾を行うための層であり、材質としては、ポリビニル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリビニルアセタール系樹脂、ポリエステルウレタン系樹脂、セルロースエステル系樹脂、アルキド樹脂などの樹脂をバインダーとし、適切な色の顔料または染料を着色剤として含有する着色インキを用いるとよい。印刷層の形成方法としては、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、オフセット印刷法などの通常の印刷法などを用いるとよい。特に、多色刷りや階調表現を行うには、オフセット印刷法やグラビア印刷法が適している。また、単色の場合には、グラビアコート法、ロールコート法、コンマコート法などのコート法を採用することもできる。絵柄層は、表現したい絵柄に応じて任意のパターンに設けるとよい。また、必要に応じて真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法などにより金属膜層を形成してもよい。金属膜層は、表現したい透明色に応じて、アルミニウム、スズ、ニッケル、金、白金、クロム、鉄、銅、インジウム、銀、チタニウム、鉛、亜鉛などの金属、これらの合金または化合物を使用する。
また、絵柄層３と表面樹脂層２との密着性を向上させるために、アンカー層１１を設けてもよい。アンカー層１１の材質としては、二液性硬化ウレタン樹脂、熱硬化ウレタン樹脂、メラミン系樹脂、セルロースエステル系樹脂、塩素含有ゴム系樹脂、塩素含有ビニル系樹脂、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、ビニル系共重合体樹脂などを使用するとよい。アンカー層１１の形成方法としては、グラビアコート法、ロールコート法、コンマコート法などのコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法などの印刷法がある。
また、必要に応じて接着層１２を絵柄層３の上に全面的または部分的に形成してもよい。接着層１２は、被加飾物の表面に上記の各層を接着するものである。また接着層１２は、接着させたい部分に形成する。すなわち、接着させたい部分が全面的なら、接着層１２を全面的に形成する。接着させたい部分が部分的なら、接着層１２を部分的に形成する。接着層１２としては、被加飾物の素材に適した感熱性あるいは感圧性の樹脂を適宜使用する。たとえば、被加飾物の材質がアクリル系樹脂の場合はアクリル系樹脂を用いるとよい。また、被加飾物の材質がポリフェニレンオキシド・ポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、スチレン共重合体系樹脂、ポリスチレン系ブレンド樹脂の場合は、これらの樹脂と親和性のあるアクリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリアミド系樹脂などを使用すればよい。さらに、被加飾物の材質がポリプロピレン樹脂の場合は、塩素化ポリオレフィン樹脂、塩素化エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、環化ゴム、クマロンインデン樹脂が使用可能である。接着層１２の形成方法としては、グラビアコート法、ロールコート法、コンマコート法などのコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法などの印刷法がある。
以上のようにして構成される転写シート３０を用い、表面樹脂層２および絵柄層３を、成形シート３５の表面に転写し、加飾成形シート１１０を作製することができる（図３（ａ）〜（ｃ）参照）。
成形シートとして厚さ３８μｍのポリエステル樹脂フィルムを用い、成形シート上に所定のパターンからなる絵柄層を設けた後、（メタ）アクリル当量１００〜３００ｇ／ｅｑ、水酸基価２０〜５００、重量平均分子量５，０００〜５０，０００のポリマーと多官能イソシアネートからなる表面樹脂層を厚さ１０μｍで全面に設け、加飾成形シートを作製した。次に加飾成形シートの表面樹脂層の一部に、ピッチが１０〜５０μｍで深さが１μｍ程度の不規則な多数の角錐または円錐状のピラミッド形状が整然と並んだナノインプリント金型を押圧して微細な凹凸部を形成し、前記ナノインプリント金型を前記表面樹脂層から引き離した後、前記表面樹脂層の微細な凹凸部に紫外線を照射した。
紫外線を照射後の加飾成形シートは、絵柄層と表面樹脂層の微細な凹凸部とが調和しマット調の高級感のある意匠を呈していた。そして、表面樹脂層は鉛筆硬度が５Ｈと、非常に優れたハードコート性を有していた。
基体シートとして厚さ３８μｍのポリエステル樹脂フィルムを用い、その上にメラミン樹脂系の剥離層、α、β―不飽和モノカルボン酸を付加反応させたグリシジル（メタ）アクリレート系重合体からなる表面樹脂層を厚さ１５μｍで全面に設け、その上にアクリル樹脂からなる絵柄層およびウレタン樹脂からなる接着層が設けられた転写シートを別途用意し、厚さ１００μｍのアクリル樹脂からなる成形シートの表面に積層し、１日放置後、基体シートを剥離して、転写シートの表面樹脂層、絵柄層、接着層を成形シートの表面にラミネート転写し、加飾成形シートを作製した。つぎに、加飾成形シートの表面樹脂層上にピッチが１０〜５０μｍで深さが１μｍ程度の不規則な多数の円錐状のピラミッド形状が整然と並んだナノインプリント金型を押圧し微細な凸部を形成し、前記ナノインプリント金型を前記表面樹脂層から引き離した後、前記表面樹脂層の微細な凸部に紫外線を照射した。
紫外線を照射後の加飾成形シートは、絵柄層と表面樹脂層の微細な凹凸部とが調和しマット調の高級感のある意匠を呈していた。そして、表面樹脂層は鉛筆硬度が４Ｈと、非常に優れたハードコート性を有していた。
基体シートとして厚さ３８μｍのポリエステル樹脂フィルムを用い、その上にメラミン樹脂系の剥離層、融点４０℃以上で分子量５，０００〜５０，０００である活性エネルギー線硬化型樹脂と光開始重合剤の混合物からなる表面樹脂層を設け、その上にアクリル樹脂からなる絵柄層および接着層が設けられた転写シートを別途用意し、厚さ１００μｍのアクリル樹脂からなる成形シートの表面に積層し、１m／分の速度で動く２００℃のゴムロールで押圧後、基体シートを剥離して、転写シートの表面樹脂層、絵柄層、接着層を成形シートの表面に転写し、加飾成形シートを作製した。つぎに、加飾成形シートの表面樹脂層上にピッチが３００ｎｍで多数の四角錐状のピラーが規則的に整然と並んだ構造のナノインプリント金型を押圧し微細な凹凸部を形成し、前記ナノインプリント金型を前記表面樹脂層から引き離した後、前記表面樹脂層の微細な凹凸部に紫外線を照射した。
紫外線を照射後の加飾成形シートは、絵柄層と表面樹脂層の微細な凹凸部とが調和し反射防止機能を有する意匠を呈していた。そして、表面樹脂層は鉛筆硬度が５Ｈと、非常に優れたハードコート性を有していた。
本発明は、携帯電話などの通信機器、電子情報機器、液晶ディスプレイ、太陽電池など、各種成形品において好適に用いることができ、産業上有用なものである。
１ 基体シート
２ 表面樹脂層
３ 絵柄層
５ 微細な凹凸部
９ 離型層
１１ アンカー層
１２ 接着層
２０ ナノインプリント金型
２５ 電離放射線
３０ 転写シート
３５ 成形シート
１１０ 加飾成形シート
２ 表面樹脂層
３ 絵柄層
５ 微細な凹凸部
９ 離型層
１１ アンカー層
１２ 接着層
２０ ナノインプリント金型
２５ 電離放射線
３０ 転写シート
３５ 成形シート
１１０ 加飾成形シート
Claims (7)
- 少なくとも成形シート上の最表面に表面樹脂層が形成された加飾成形シートを作製した後、表面樹脂層にナノインプリント金型を押圧して微小凹凸を形成し、前記ナノインプリント金型を前記表面樹脂層から引き離した後、前記微小凹凸が形成された表面樹脂層に電離放射線を照射することを特徴とする加飾成形シートの製造方法。
- 基体シート上に少なくとも表面樹脂層を形成し、該表面樹脂層を成形シートの表面に転写し、基体シートを剥離して、最表面に表面樹脂層が形成された加飾成形シートを作製した後、該加飾成形シートの表面樹脂層にナノインプリント金型を押圧し、該ナノインプリント金型を前記表面樹脂層から引き離した後、前記微小凹凸が形成された表面樹脂層に電離放射線を照射することを特徴とする加飾成形シートの製造方法。
- 表面樹脂層にナノインプリント金型を押圧して微小凹凸を形成した時には硬化重合未反応の状態で、かつタックフリーの状態であり、電離放射線を照射することにより硬化重合反応が促進されることを特徴とする請求項１〜２のいずれかに記載の加飾成形シートの製造方法。
- 前記請求項１〜３のいずれかに記載の加飾成形シートの製造方法で製造された加飾成形シート。
- 前記表面樹脂層が、（メタ)アクリル当量１００〜３００ｇ／ｅｑ、水酸基価２０〜５００、重量平均分子量５，０００〜５０，０００のポリマーと多官能イソシアネート、または融点４０℃以上で分子量５，０００〜１００，０００である活性エネルギー線硬化型樹脂と光開始重合剤の混合物、またはα、β―不飽和モノカルボン酸を付加反応させたグリシジル（メタ）アクリレート系重合体、のいずれかを含む樹脂組成物からなることを特徴とする請求項４に記載の加飾成形シート。
- 前記表面樹脂層に形成された微小凹凸がマットであることを特徴とする請求項４、５のいずれかに記載の加飾成形シート。
- 前記表面樹脂層に形成された微小凹凸が低反射モスアイ構造であることを特徴とする請求項４、５のいずれかに記載の加飾成形シート。
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|---|---|---|---|---|
| WO2014163185A1 (ja) * | 2013-04-05 | 2014-10-09 | 三菱レイヨン株式会社 | 微細凹凸構造体、加飾シート及び加飾樹脂成形体、並びに微細凹凸構造体及び加飾樹脂成形体の製造方法 |
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-
2008
- 2008-09-29 JP JP2008251462A patent/JP2010082829A/ja not_active Withdrawn
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