JP2014062013A

JP2014062013A - セラミック焼結体およびその製造方法、ならびに工具

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Publication number: JP2014062013A
Application number: JP2012208396A
Authority: JP
Inventors: Hiroya Moroguchi; 浩也諸口; Natsuo Tatsumi; 夏生辰巳; Akira Kukino; 暁久木野
Original assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Current assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Priority date: 2012-09-21
Filing date: 2012-09-21
Publication date: 2014-04-10
Anticipated expiration: 2032-09-21
Also published as: JP6064482B2

Abstract

【課題】鉄との反応性を有さない高硬度なセラミック焼結体およびその製造方法を提供する。
【解決手段】セラミック焼結体は、酸窒化アルミニウムを含み、ビッカース硬度が２４００Ｈｖ以上である。セラミック焼結体の製造方法は、窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムの少なくともいずれか一方を含む出発物質から前駆体を準備し、前駆体から常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程（Ｓ１０）と、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末から、高圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を作製する工程（Ｓ２０）と、高圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を焼結することにより焼結体を作製する工程（Ｓ３０）とを備える。
【選択図】図１

Description

本発明は、セラミック焼結体およびその製造方法、ならびに工具に関し、特に、酸窒化アルミニウムを含むセラミック焼結体およびその製造方法、ならびに工具に関する。

常圧相の酸窒化アルミニウムは、熱膨張係数が低く、鉄との反応性も低い。その特性から、常圧相の酸窒化アルミニウムは切削工具の材料としての利用が検討されてきたが、切削工具用材料としては硬さがビッカース硬度で１９００Ｈｖ程度であり不十分であった。切削工具の望ましい硬度としては、被切削材の４倍程度が目安であると言われている。被切削材の一例である焼入鋼はロックウェル硬さで５０ＨＲＣ以上、ビッカース硬度換算で６００Ｈｖ以上であるため、切削工具は２４００Ｈｖ以上の硬度を所有していることが必要である。従って、常圧相の酸窒化アルミニウムは、高硬度の被切削材に対しては硬度の不足に伴う耐塑性変形性の不足により欠損が発生するため使用できなかった。なお、被切削材の４倍程度の硬度が必要であることに関して、たとえば杉田忠彰、他２名、「基礎切削加工学」、共立出版、p115に記載されている。また、常圧相の酸窒化アルミニウムの硬度と熱膨張係数に関して、たとえばコルビン（ＮｏｒｍａｎｄＤ.Ｃｏｒｂｉｎ）、「酸窒化アルミニウムスピネルに関する報告（ＡｌｕｍｉｎｕｍＯｘｙｎｉｔｒｉｄｅＳｐｉｎｅｌＡＲｅｖｉｅｗ）」、ジャーナルオブヨーロピアンセラミックソサエティ（ＪｏｕｒｎａｌｏｆＥｕｒｏｐｅａｎＣｅｒａｍｉｃＳｏｃｉｅｔｙ）、英国、１９８９年、５、ｐ．１４３−１５４、に記載されている。

また、特開２００７−５３３５９３号公報には、炭化珪素ウイスカーを含むことで補強された酸窒化アルミニウムからなるセラミック体も開示されている。しかし、これは破壊靭性を改善するものであり、欠損や亀裂発生直後の進展を抑える効果しか期待できない。また鉄との反応性が高い炭化珪素を含んでいるため、例えば、クロム鋼（ＳＣｒ）、クロムモリブデン鋼（ＳＣＭ）、ニッケルクロム鋼（ＳＮＣ）、ステンレス鋼（ＳＵＳ）等の鉄を含有している鉄系材料の切削工具には不適である。

特開２００７−５３３５９３号公報

コルビン（ＮｏｒｍａｎｄＤ．Ｃｏｒｂｉｎ）、「酸窒化アルミニウムスピネルに関する報告（ＡｌｕｍｉｎｕｍＯｘｙｎｉｔｒｉｄｅＳｐｉｎｅｌ：ＡＲｅｖｉｅｗ）」、ジャーナルオブヨーロピアンセラミックソサエティＪｏｕｒｎａｌｏｆＥｕｒｏｐｅａｎＣｅｒａｍｉｃＳｏｃｉｅｔｙ）、英国、１９８９年、５、ｐ．１４３−１５４杉田忠彰、他２名、「基礎切削加工学」、共立出版、ｐ１１５

本発明は、上記のような課題を解決するためになされたものである。この発明の主たる目的は、鉄との反応性が低い高硬度なセラミック焼結体およびその製造方法、ならびに工具を提供することにある。

本発明に係るセラミック焼結体は、酸窒化アルミニウムを含み、ビッカース硬度が２４００Ｈｖ以上である。このようにすれば、高い硬度を有し、かつ鉄との反応性の低いセラミック焼結体とすることができるため、鉄系材料の切削工具に最適である。

上記セラミック焼結体は、第４族、第５族、第６族の遷移元素、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つをさらに含んでもよい。これにより、上述した材料によって高圧相酸窒化アルミニウムがもつ高い硬度を維持しつつ、強固に焼き固めることができる。

さらに、上記セラミック焼結体は、窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムのうち、少なくとも一方を含んでもよい。このように酸窒化アルミニウムを構成するための出発原料である窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムのいずれか一方がセラミック焼結体中にある程度残存していても、本発明の効果を得ることができる。

上記酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比は、３以上９以下とすることができる。

本発明に係る工具は、上記セラミック焼結体よりなる。このようにすれば、高硬度で鉄系材料を切削可能な工具を実現できる。

本発明に係るセラミック焼結体の製造方法は、前駆体を準備し、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程と、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末から高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含複合粉末を作製する工程と、高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含複合粉末を焼結し、焼結体を作製する工程とを備える。このようにすれば、本発明に従ったセラミック焼結体を容易に得ることができる。

上記常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程は、高圧相酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比が３以上９以下となるように前駆体を作製する工程を含んでもよい。また、上記常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程は、前駆体を、加熱温度１６００℃以上２０００℃以下という条件で焼成することで常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程を含んでもよい。これにより、酸素原子と窒素原子との組成比が適切な常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製できる。また、上記常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程は、前記前駆体、前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、または前記第１の複合粉末のいずれか少なくとも１つに、第４族、第５族、第６族の遷移金属、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つを添加する工程を含んでもよい。

上記高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含複合粉末を作製する工程は、圧力１５ＧＰａ以上、加圧時間５０μ秒以下の衝撃波によって瞬間的に前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末を加圧する工程と、超高圧発生装置を用いて圧力１０ＧＰａ以上、温度１２００℃以上２０００℃以下で前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末を加圧する工程と、エアロゾルデポジション法を用いて、搬送ガスの流量を１ＳＬＭとし、粒子速度を１５０ｍ／ｓ以上で基板に衝突させる工程とからなる群から選択される１つを含んでもよい。これにより、高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含複合粉末を作製することができる。

上記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第２の複合粉末を作製する工程は、前記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第２の複合粉末に、第４族、第５族、第６族の遷移金属、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つを添加する工程をさらに含んでもよい。

上記焼結体を作製する工程は、超高圧発生装置を用いて圧力１ＧＰａ以上、温度１１００℃以上２０００℃以下で、もしくは放電プラズマ焼結装置を用いて圧力１０ＭＰａ以上、温度８００℃以上１８００℃以下で、前記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を焼結する工程を含んでもよい。

また、本発明の他の局面におけるセラミック焼結体の製造方法は、窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムの少なくともいずれか一方を含む出発物質から、前駆体を準備する工程と、前記前駆体を高圧相へ相転移すると同時に焼結させ、焼結体を作製する工程とを備える。これにより、本発明に従ったセラミック焼結体を容易に得ることができる。

上記焼結体を作製する工程は、超高圧発生装置を用いて圧力１０ＧＰａ以上、温度１１００℃以上２０００℃以下で、前記前駆体を高圧相へ相転移すると同時に前記焼結体を作製する工程を含んでもよい。

本発明のセラミック焼結体は、高圧相の酸窒化アルミニウムを有するため、鉄系材料との反応性を有さず、高硬度とすることができる。また、本発明の工具は、本発明のセラミック焼結体を用いることにより、高硬度で鉄系材料を切削可能な工具を実現できる。

本発明のセラミック焼結体の製造方法は、高圧相の酸窒化アルミニウムを作製する工程を備えるため、鉄系材料との反応性を有さない高硬度のセラミック焼結体を作製できる。

本実施の形態に係るセラミック焼結体の製造方法を示すフロー図である。本実施の形態に係るセラミック焼結体の製造方法を示すフロー図である。本実施の形態に係るセラミック焼結体の製造方法の変形例を示すフロー図である。

以下、図面に基づいて本発明の実施の形態を説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には、同一の参照符号を付し、その説明は繰り返さない。

はじめに、実施の形態に係るセラミック焼結体を説明する。本実施の形態に係るセラミック焼結体は、切削工具（特に鉄系材料を切削する工具）の材料として用いることができ、高圧相酸窒化アルミニウムを含む。該高圧相酸窒化アルミニウムは、常圧相酸窒化アルミニウムと比較して高硬度であるため耐塑性変形性に優れており、かつ常圧相酸窒化アルミニウムが有する、鉄との反応性が低いという特性も備える。そのため、高圧相酸窒化アルミニウムを含むセラミック焼結体は、鉄系材料に対して切削可能な、高硬度の切削工具に用いることができる。

上記セラミック焼結体は、第４族、第５族、第６族の遷移元素、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つをさらに含んでもよい。第４族、第５族、第６族の遷移元素とは、例えば、第４族の遷移金属として、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、第５族の遷移金属として、バナジウム（Ｖ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）、第６族の遷移金属として、クロム（Ｃｒ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）から選択される少なくとも１種の金属である。

また、上記窒化物としては、例えば、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ジルコニウム（ＺｒＮ）、窒化ハフニウム（ＨｆＮ）、窒化バナジウム（ＶＮ）、窒化ニオブ（ＮｂＮ）、窒化タンタル（ＴａＮ）、窒化クロム（Ｃｒ₂Ｎ）、窒化モリブデン（ＭｏＮ）、窒化タングステン（ＷＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化珪素（Ｓｉ₃Ｎ₄）、窒化ホウ素（ＢＮ）を挙げることができる。また、上記炭化物としては、例えば、炭化チタン（ＴｉＣ），炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）、炭化ハフニウム（ＨｆＣ）、炭化バナジウム（ＶＣ）、炭化ニオブ（ＮｂＣ）、炭化タンタル（ＴａＣ）、炭化クロム（Ｃｒ₃Ｃ₂）、炭化モリブデン（Ｍｏ₂Ｃ）、炭化タングステン（ＷＣ）を挙げることができる。また、上記ホウ化物としては、例えば、ホウ化チタン（ＴｉＢ₂），ホウ化ジルコニウム（ＺｒＢ₂）、ホウ化ハフニウム（ＨｆＢ₂）、ホウ化バナジウム（ＶＢ）、ホウ化ニオブ（ＮｂＢ₂）、ホウ化タンタル（ＴａＢ₂）、ホウ化クロム（ＣｒＢ₂）、ホウ化モリブデン（ＭｏＢ）およびホウ化タングステン（ＷＢ）を挙げることができる。また、それらの金属の酸化物とは、酸化チタン（ＴｉＯ_２）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ_２）、酸化ハフニウム（ＨｆＯ_２）、酸化バナジウム（Ｖ_２Ｏ_５）、酸化ニオブ（Ｎｂ_２Ｏ_５）、酸化タンタル（Ｔａ_２Ｏ_５）、酸化クロム（Ｃｒ_２Ｏ_３）、酸化モリブデン（ＭｏＯ_３）、および酸化タングステン（ＷＯ_３）などをいう。また、それらの金属の複合化合物とは、窒化チタンジルコニウム（ＴｉＺｒＮ）、窒化チタンハフニウム（ＴｉＨｆＮ）、窒化チタンバナジウム（ＴｉＶＮ）、窒化チタンニオブ（ＴｉＮｂＮ）、窒化チタンタンタル（ＴｉＴａＮ）、窒化チタンクロム（ＴｉＣｒＮ）、窒化チタンモリブデン（ＴｉＭｏＮ）、窒化チタンタングステン（ＴｉＷＮ）、窒化ジルコニウムハフニウム（ＺｒＨｆＮ）、窒化ジルコニウムバナジウム（ＺｒＶＮ）、窒化ジルコニウムニオブ（ＺｒＮｂＮ）、窒化ジルコニウムタンタル（ＺｒＴａＮ）、窒化ジルコニウムクロム（ＺｒＣｒＮ）、窒化ジルコニウムモリブデン（ＺｒＭｏＮ）、窒化ジルコニウムタングステン（ＺｒＷＮ）、窒化ハフニウムバナジウム（ＨｆＶＮ）、窒化ハフニウムニオブ（ＨｆＮｂＮ）、窒化ハフニウムタンタル（ＨｆＴａＮ）、窒化ハフニウムクロム（ＨｆＣｒＮ）、窒化ハフニウムモリブデン（ＨｆＭｏＮ）、窒化ハフニウムタングステン（ＨｆＷＮ）、窒化バナジウムニオブ（ＶＮｂＮ）、窒化バナジウムタンタル（ＶＴａＮ）、窒化バナジウムクロム（ＶＣｒＮ）、窒化バナジウムモリブデン（ＶＭｏＮ）、窒化バナジウムタングステン（ＶＷＮ）、窒化ニオブタンタル（ＮｂＴａＮ）、窒化ニオブクロム（ＮｂＣｒＮ）、窒化ニオブモリブデン（ＮｂＭｏＮ）、窒化ニオブタングステン（ＮｂＷＮ）、窒化タンタルクロム（ＴａＣｒＮ）、窒化タンタルモリブデン（ＴａＭｏＮ）、窒化タンタルタングステン（ＴａＷＮ）、窒化クロムモリブデン（ＣｒＭｏＮ）、窒化クロムタングステン（ＣｒＷＮ）、窒化モリブデンクロム（ＭｏＷＮ）などをいう。酸窒化物とは、例えば、酸窒化チタン（ＴｉＯＮ）、酸窒化ジルコニウム（ＺｒＯＮ）、酸窒化ハフニウム（ＨｆＯＮ）、酸窒化バナジウム（ＶＯＮ）、酸窒化ニオブ（ＮｂＯＮ）、酸窒化タンタル（ＴａＯＮ）、酸窒化クロム（ＣｒＯＮ）、酸窒化モリブデン（ＭｏＯＮ）、酸窒化タングステン（ＷＯＮ）、酸窒化珪素（ＳｉＯＮ）、酸窒化ホウ素（ＢＯＮ）を挙げることができる。

上記セラミック焼結体は、添加材として、上記第４族、第５族、第６族の遷移元素、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、金属間化合物のうち、少なくとも１つ含むことにより、高圧相酸窒化アルミニウムがもつ高い硬度を維持しつつ、セラミック焼結体の強度を高めることができる。したがって、このセラミック焼結体を用いた工具は耐塑性変形性に優れるため、長寿命化することもできる。

さらに、上記セラミック焼結体は、窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムのうち、少なくとも一方を含んでもよい。好ましくは、セラミック焼結体における窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムの合計の含有率は、１０％以下である。このとき、セラミック焼結体における組成比は、例えば、上記酸窒化アルミニウムが６０％以上、上記添加材が３０％程度とすることができる。酸窒化アルミニウムの割合が５０％より低いと、高圧相の酸窒化アルミニウムによる効果が低減し、セラミック焼結体の硬度は低下する。

上記高圧相酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比は、３以上９以下であるのが好ましい。当該組成比の範囲より窒素もしくは酸素の割合が多いと、高圧相の酸窒化アルミニウムのスピネル構造が維持できないため硬度が低下し、耐欠損性に劣る酸化アルミニウムの特性に近づく。

以上のように、本実施の形態に係るセラミック焼結体は、高圧相の酸窒化アルミニウムを含むことで、高硬度とすることができる。さらに、セラミック焼結体は、炭化珪素以外の上記添加材を含むことにより、鉄との反応性を抑えながら、確実に高硬度とすることができる。その結果、本実施の形態に係るセラミック焼結体は、例えば切削用の工具に適用できる。

次に、図１〜図３を参照して、本実施の形態に係るセラミック焼結体の製造方法を説明する。

本実施の形態に係るセラミック焼結体の製造方法は、図１に示すように、前駆体を準備し、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程（Ｓ１０）と、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末から高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含複合粉末を作製する工程（Ｓ２０）と、高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含複合粉末から焼結体を作製する工程（Ｓ３０）、あるいは後述するように、前駆体から、高圧相酸窒化アルミニウムの合成と焼結体の作製を同時に実施する工程とを備える。

上記前駆体を準備し、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む複合粉末を作製する工程（Ｓ１０）では、高圧相酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比が３以上９以下となるように前駆体を作製する工程（Ｓ１１）を含んでもよい。このとき、工程（Ｓ１１）は、窒化アルミニウムの粉末と酸化アルミニウムの粉末とを混合する工程、または窒化アルミニウム粉末に吸着酸素量を増やす工程を採用することができる。窒化アルミニウム粉末に吸着酸素量を増やす工程は、具体的には大気中で粉末を熱処理する方法、湿度管理された場所で一定時間窒化アルミニウム粉末を暴露する方法が挙げられる。その工程を実施する際、粉末を粉砕して粉末の表面積を増やすと、短時間で吸着酸素量を増やすことができる。

図２を参照して、このとき、上記前駆体を準備し、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む複合粉末を作製する工程（Ｓ１０）は、酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比が３以上９以下となるように、窒化アルミニウムの粉末と酸化アルミニウムの粉末を混合して前駆体を作製する工程（Ｓ１１）を含んでもよい。工程（Ｓ１１）は、酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比が３以上９以下とすることができる限りにおいて、上記のように窒化アルミニウムの粉末と酸化アルミニウムの粉末を混合する方法に限らない。前駆体を作製する工程（Ｓ１１）は、窒化アルミニウム粉末に吸着酸素量を増やすことにより、前駆体を作製する工程であってもよい。

上記のようにして前駆体を作製した後は、該前駆体を加熱温度１６００℃以上２０００℃以下という条件で焼成することで、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程（Ｓ１３）を含んでもよい。図２の工程（Ｓ１１）、（Ｓ１２）において、酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比を上記の範囲内になるよう調整することにより、スピネル型の酸窒化アルミニウムを作製できる。上記範囲外では、スピネル型の酸窒化アルミニウムが作製されず、この場合セラミック焼結体は切削工具用材料としての十分な硬度を有さない場合がある。

さらに、前駆体を準備し、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程（Ｓ１０）は、遷移金属等を添加する工程（Ｓ１２）（Ｓ１４）を含んでいてもよい。具体的には、図２に示すように、前駆体を準備する工程（Ｓ１１）の後であって前駆体を焼成する工程（Ｓ１３）の前、前駆体を焼成する工程（Ｓ１３）の後であって高圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を作製する工程（Ｓ２０）の前に、添加材として、第４族、第５族、第６族の遷移元素、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つを添加してもよい。つまり、前駆体、常圧相酸窒化アルミニウム粉末、または前記第１の複合粉末のいずれか少なくとも１つに上記添加材を添加してもよい。これらの工程（Ｓ１２）および工程（Ｓ１４）は、それぞれ上記工程（Ｓ１１）および工程（Ｓ１３）に続いて実施されてもよい。また、工程（Ｓ１１）において、上記添加材を窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムの粉末と混合して前駆体を作製してもよいし、窒化アルミニウム粉末に添加材を添加した後、吸着酸素量を増やすことにより前駆体を作製してもよい。これにより、上記工程（Ｓ１３）によって得られる常圧相酸窒化アルミニウムが上記添加材を含むため、図１に示した工程（Ｓ３０）において得られるセラミック焼結体は、上記添加材を含有した高圧相酸窒化アルミニウムを含むものとなる。これにより、常圧相酸窒化アルミニウムと添加材との結合力が増し、硬度を維持しつつより強固に焼き固めることができるため、高圧相に転位させ焼結した当該セラミック焼結体は強度が高く、耐塑性変形性に優れた材料となる。

次に、図１に示した常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末から高圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を作製する工程（Ｓ２０）を説明する。当該工程では、工程（Ｓ１０）において作製した粉末に含まれる常圧相酸窒化アルミニウムを相転移させて、高圧相の酸窒化アルミニウムを作製する。

図１に示した、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末から高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を作製する工程（Ｓ２０）は、超高圧発生装置、もしくはエアロゾルデポジション法を用いた工程を含むことができる。

上記超高圧発生装置としては衝撃波により加圧する方法、マルチアンビル装置、ベルト装置、ピストンシリンダ装置を挙げることができる。

具体例としては、上記常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を、圧力１０ＧＰａ以上、加圧時間５０μ秒以下の衝撃波によって瞬間的に加圧する工程、マルチアンビル装置を用いて、圧力１０ＧＰａ以上、温度１２００℃以上２０００℃以下、処理時間を２０分以上とした条件にて加圧する工程、エアロゾルデポジション法を用いて搬送ガスの流量を１ＳＬＭ以上、粒子速度を１５０ｍ／ｓ以上で衝突させる工程などを含むことができる。

さらに、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末から高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を作製する工程（Ｓ２０）は、遷移金属等を添加する工程（Ｓ２２）を含んでいてもよい。具体的には、図２に示すように、上記工程（Ｓ２１）に続いて実施される上記高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末に、添加材として、第４族、第５族、第６族の遷移元素、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つをさらに混合する、遷移金属等を添加する工程（Ｓ２２）を含んでいてもよい。これにより、上記工程（Ｓ２１）によって得られる高圧相酸窒化アルミニウムは上記添加材を含むため、図１に示した工程（Ｓ３０）において得られるセラミック焼結体は、上記添加材を含有した高圧相酸窒化アルミニウムを含むものとなる。これにより、高圧相酸窒化アルミニウムと添加材との結合力が増し、硬度を維持しつつより強固に焼き固めることができるため、当該セラミック焼結体は強度が高く、耐塑性変形性に優れた材料となる。

次に、図２を参照して、高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を準備し焼結体を作製する工程（Ｓ３０）を説明する。本工程では、高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を焼結して、高圧相酸窒化アルミニウムを含む焼結体を作製する。

図１に示した、高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を準備し焼結体を作製する工程（Ｓ３０）は、図２に示すように、超高圧焼結装置にて圧力１ＧＰa以上、温度１１００℃以上２０００℃以下で、もしくは放電プラズマ焼結装置にて圧力１０ＭＰa以上、温度８００℃以上１８００℃以下で上記成形体を焼結する工程（Ｓ３１）を含んでもよい。

このとき、工程（Ｓ２１）において、高圧相酸窒化アルミニウムがバルク体として得られる場合には、バルク体を粉砕して粉末状としてから、上記添加材と混合すればよい。工程（Ｓ２２）によって、高圧相酸窒化アルミニウムと添加材とを混合した高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を、上記工程（Ｓ３１）によって焼結させることで、上記添加材を含有した高圧相の酸窒化アルミニウムを含むセラミック焼結体を得ることができる。

次に、図３を参照にして本実施の形態に係るセラミック焼結体の製造方法の他の例を説明する。本実施の形態に係るセラミック焼結体の製造方法の他の例では、前駆体を準備し、前駆体から高圧相への相転移と焼結体の作製とを同時に行い、高圧相の酸窒化アルミニウムを有する焼結体を作製する。

図３の前駆体を作製する工程（Ｓ１１）および遷移金属等を添加する工程（Ｓ１２）は、図１および図２において説明した工程（Ｓ１０）に含まれる工程と同じである。高圧相の酸窒化アルミニウムへの変換と焼結を同時に行う工程は、上記前駆体を、超高圧発生装置を用いて圧力１０ＧＰａ以上、温度１２００℃以上２０００℃以下、処理時間を２０分以上とした条件にて加圧する工程（Ｓ３２）であり、このようにして本発明によるセラミック焼結体を作製することができる。

つまり、本実施の形態に係るセラミック焼結体の製造方法によって、従来の酸窒化アルミニウムと比較して優れた特性を有し、切削工具として十分な特性を有するセラミック焼結体を作製することができる。

ここで、上述した実施の形態と一部重複する部分もあるが、本発明の特徴的な構成を列挙する。

上記セラミック焼結体は、窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムのうち、少なくとも一方をさらに含んでもよい。このように酸窒化アルミニウムを構成するための出発原料である窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムのいずれか一方がセラミック焼結体中にある程度残存していても、本発明の効果を得ることができる。

上記酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比は、３以上９以下とすることができる。これにより、当該組成比を調整することによって、セラミック焼結体の硬度を調整できる。

本発明に係るセラミック焼結体の製造方法は、窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムの少なくともいずれか一方を含む出発物質から、前駆体を準備し、前記前駆体から常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程（Ｓ１０）と、常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末から、高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を作製する工程（Ｓ２０）と、高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第２の複合粉末を焼結することにより焼結体を作製する工程（Ｓ３０）とを備える。このようにすれば、本発明に従ったセラミック焼結体を容易に得ることができる。

上記常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程（Ｓ１０）は、高圧相酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比が３以上９以下となるように前駆体を作製する工程（Ｓ１１）を含んでもよい。また、前駆体を、加熱温度１６００℃以上２０００℃以下という条件で焼成することで、常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程（Ｓ１３）とを含んでもよい。このようにすることで、スピネル型の酸窒化アルミニウムを含むセラミック焼結体を作製することができ、該セラミック焼結体は、切削工具用材料として十分な硬度を有することができる。

上記常圧相酸窒化アルミニウム粉末あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程（Ｓ１０）は、窒化アルミニウムと酸化アルミニウムに、第４族、第５族、第６族の遷移金属、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つを添加する工程（Ｓ１２）を含んでもよい。これにより、常圧相酸窒化アルミニウムと添加材との結合力が増し、硬度を維持しつつより強固に焼き固めることができるため、高圧相に転位させ焼結した当該セラミック焼結体は強度が高く、耐塑性変形性に優れた材料となる。

上記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第２の複合粉末を作製する工程（Ｓ２０）は、圧力１０ＧＰａ以上、加圧時間５０μ秒以下の衝撃波によって瞬間的に前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末を加圧する工程と、超高圧発生装置を用いて圧力１０ＧＰａ以上、温度１２００℃以上２０００℃以下で前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末を加圧する工程と、エアロゾルデポジション法を用いて、搬送ガスの流量を１ＳＬＭとし、粒子速度を１５０ｍ／ｓ以上で基板に衝突させる工程とからなる群から選択される１つを含んでもよい。

上記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第２の複合粉末を作製する工程（Ｓ２０）は、第４族、第５族、第６族の遷移金属、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つを添加する工程（Ｓ２２）をさらに含んでもよい。これにより、添加材を含有した高圧相の酸窒化アルミニウムを含むセラミック焼結体を得ることができる。

上記焼結体を作製する工程（Ｓ３０）は、超高圧発生装置を用いて圧力１ＧＰａ以上、温度１１００℃以上２０００℃以下で、もしくは放電プラズマ焼結装置を用いて圧力１０ＭＰａ以上、温度８００℃以上１８００℃以下で、前記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を焼結する工程（Ｓ３１）を含んでもよい。

本発明の他の局面におけるセラミック焼結体の製造方法は、窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムの少なくともいずれか一方を含む出発物質から、前駆体を準備する工程（Ｓ１１、Ｓ１２）と、前記前駆体を高圧相へ相転移すると同時に焼結させ、焼結体を作製する工程（Ｓ３２）とを備える。このようにしても、高圧相酸窒化アルミニウムを含む複合粉末を作製することができる。

上記焼結体を作製する工程（Ｓ３２）は、超高圧発生装置を用いて圧力１０ＧＰａ以上、温度１１００℃以上２０００℃以下で、前記前駆体を高圧相へ相転移すると同時に前記焼結体を作製する工程を含んでもよい。

次に、本発明の実施例を説明する。

本発明の実施の形態に係るセラミック焼結体の製造方法として、図２に示した製造方法を用いて製造した生成物（試料）について評価した。

（評価試料）
まず、図２における工程（Ｓ１１）、工程（Ｓ１３）、および工程（Ｓ２１）の製造条件の組み合わせを１９通り用意し、それぞれの製造方法での工程（Ｓ２１）後の生成物を解析した（実験１）。工程（Ｓ１１）では、酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比が３以上９以下となるように酸化アルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）と窒化アルミニウム（ｈＡｌＮ）の混合比率をＡｌ₂Ｏ₃：ｈＡｌＮ＝１：１〜７：３の範囲で変化させる方法、および、酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比が３以上９以下となるように窒化アルミニウムの吸着酸素量を増加させる方法の２通りで前駆体を作製した。工程（Ｓ１３）では、加熱温度を、１５００℃〜２１００℃の範囲で４条件、工程（Ｓ２１）では、高圧相の酸窒化アルミニウムを作製する方法として、超高圧発生装置を用いて加圧する方法とエアロゾルデポジション法を用いる方法と、それぞれの条件を組み合わせて１９パターンの工程（Ｓ２１）後に得られた高圧相の酸窒化アルミニウム粉末あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を準備した。

実験１の評価の後、上記した複数種類の粉末あるいは複合粉末を、さらに図２における工程（Ｓ３１）を同一条件で施して、最終的に得られたセラミック焼結体を解析した（実験２）。工程（Ｓ２２）では、ＴｉＮを添加材とし、上記粉末あるいは複合粉末とＴｉＮとを３：１の比率で混合して成形体を作製した。工程（Ｓ３１）では、該成形体を、圧力６ＧＰａ、温度１３００℃で焼結した。

（実験１の評価方法）
吸着酸素量は酸素分析装置により評価した。さらに、Ｘ線回折（ＸＲＤ）のメインピークの強度比を用いて、混合物の組成比を評価した。また、混合物に含まれる酸窒化アルミニウムの組成比は、ＥＤＸ分析により評価した。

（実験１評価結果）

表１を参照して、まず、工程（Ｓ１１）における、酸化アルミニウムと窒化アルミニウムの混合比率によって、酸窒化アルミニウムの生成量が大きく変化することが分かった。窒化アルミニウムに対する酸化アルミニウムの混合比が、Ａｌ₂Ｏ₃：ｈＡｌＮ＝１：１と少なくても、Ａｌ₂Ｏ₃：ｈＡｌＮ＝７：３と多くても、工程（Ｓ２１）後の混合物における酸窒化アルミニウムの比率は３割程度であり、十分に生成されなかった。一方、酸化アルミニウムと窒化アルミニウムの混合比率について、Ａｌ₂Ｏ₃：ｈＡｌＮ＝３：２以上７：３未満では、酸窒化アルミニウムの比率は６割程度に達した。また、表３を参照して、工程（Ｓ１１）にとして、酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比が３以上９以下となるように窒化アルミニウムの吸着酸素量を増加させて前駆体を作製した場合において、吸着酸素量が２８ｗｔ％以上３３ｗｔ％以下になるように粉末を熱処理して、同様に焼成すると酸窒化アルミニウムの比率は６割程度に達した。また吸着酸素量が２８ｗｔ％未満、３３ｗｔ％を超える場合は、酸窒化アルミニウムの比率は３割程度に減少することがわかった。よって、酸窒化アルミニウムを十分な量作製するには、工程（Ｓ１１）における酸化アルミニウムの粉末と窒化アルミニウムの粉末の混合比を、上記範囲内とするのが適当であることが分かった。

次に、工程（Ｓ１３）における、加熱温度についても適当な範囲が存在することが分かった。工程（Ｓ１１）において上記範囲内の混合比で混合した前駆体においても、工程（Ｓ１３）における加熱温度を１５００℃としたときには、工程（Ｓ２１）後の複合粉末における酸窒化アルミニウムの比率は、２割程度であり、十分に生成されなかった。一方、工程（Ｓ１３）における加熱温度を２１００℃としたときには、酸窒化アルミニウムは十分な量を生成できたが、酸窒化アルミニウムの組成は窒素が過剰であった。つまり、窒素過剰となり、酸窒化アルミニウムのスピネル構造が維持できず、窒化アルミニウムの量が増えたため、硬度の低下が見込まれる。実際、下記実験２において、当該条件で作製したセラミック焼結体は、硬度の低下が確認された。一方、工程（Ｓ１１）において上記範囲内の混合比とし、かつ上記加熱温度を１７５０℃としたときには、酸窒化アルミニウムを十分に生成でき、かつ該酸窒化アルミニウムは窒素過剰とならなかった。

次に、工程（Ｓ２１）では、上記前駆体を圧力１０ＧＰａ以上の衝撃波により加圧する方法を採用することで、十分な量の酸窒化アルミニウムが生成されることが分かった。一方、マルチアンビル装置を用いて、上記前駆体を焼結する方法を採用した場合には、焼結温度によって酸窒化アルミニウムの生成量は大きく変化した。

焼結温度１１００℃では、酸窒化アルミニウムは十分な量生成できず、混合物中は酸化アルミニウムと窒化アルミニウムが、工程（Ｓ１１）における混合比を略維持したまま存在している。一方、焼結温度２１００℃では、酸窒化アルミニウムは十分な量生成されず、さらに、混合物全体から窒素が脱離していた。つまり、酸窒化アルミニウムの組成は窒素が不足し、かつ混合物中の窒化アルミニウムの量も極端に少なく、酸化アルミニウムへの変換が起きたと考えられた。

焼結温度を１７５０℃とし、かつ圧力を１０ＧＰａ以上とすれば、酸窒化アルミニウムを十分な量生成できた。なお、焼結温度を１７５０℃で、かつ圧力を９ＧＰａとしたときには、酸窒化アルミニウムは十分に生成でき、酸窒化アルミニウムの組成比も適切であった。

なお、酸窒化アルミニウムが十分に作製できた条件において、該酸窒化アルミニウムの組成は、酸素原子：窒素原子＝３：２以上９：１以下であった。

（実験２の評価方法）
セラミック焼結体のビッカース硬度を、試験荷重１０ｋｇｆでダイヤモンド圧子を押し込み、その圧痕から算出した。さらに、セラミック焼結体をレーザーにより切断し、その先端のノーズＲが０．８ｍｍの切削工具を作製し、切削試験を行った。切削試験は、Ｓ４５Ｃの鋼を被切削物とし、当該Ｓ４５Ｃからなる被切削物を１ｋｍ切削後の、上記切削工具の逃げ面の摩耗量を測定した。なお、切削条件は、切削速度４００ｍ／分、切り込み量０．２ｍｍ、１回転あたりの送り量０．１ｍｍ／ｒｅｖ、切削油は使用せず、とした。

なお、一般的な酸化アルミニウムＡｌ₂Ｏ₃、および工程（Ｓ２１）を施さない酸窒化アルミニウム（常圧相酸窒化アルミニウム）からなる切削工具を上記評価方法にて評価したところ、Ａｌ₂Ｏ₃からなる切削工具はビッカース硬度２２００Ｈｖ、切削試験では欠損が発生した。一方、上記工程（Ｓ２１）を施さない酸窒化アルミニウムからなる切削工具は、ビッカース硬度１６００Ｈｖ、切削試験では欠損が発生した。

（実験２の評価結果）

表４を参照して、実験２の評価結果を説明する。実験１にて酸窒化アルミニウムが十分に生成されていなかった混合物から得られたセラミック焼結体は、ビッカース硬度が２２００Ｈｖ以下となり、十分な硬度が得られなかった。また、酸窒化アルミニウムは十分に作製できたものの、該酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子が過剰（酸素原子：窒素原子＝３：２）であった混合物から得られたセラミック焼結体も、ピッカース硬度は２２００Ｈｖと十分な硬度が得られなかった。さらに、これらの硬度不足のセラミック焼結体は、切削試験においては、逃げ面の摩耗量は１００μｍ以上と大きく、欠損も発生したため切削工具用材料として適当でないことが示された。特に酸窒化アルミニウムの組成が窒素不足であった混合物から得られたセラミック焼結体を用いた切削工具は、切削試験中に欠損した。この結果から、酸窒化アルミニウムに含まれる、窒素原子に対する酸素原子の組成比は、３以上９以下とするのが好ましいことが示された。

また、工程（Ｓ２１）において、マルチアンビル装置を用いて、前駆体を圧力９ＧＰａ、温度１７５０℃で焼結する条件を採用して得られたセラミック焼結体は、酸窒化アルミニウムの生成量は十分であったにもかかわらず、ビッカース硬度が１９８０Ｈｖと低硬度であった。つまり、焼結時の圧力不足により、高圧相酸窒化アルミニウムへの相転移が十分進行しなかったか、常圧相酸窒化アルミニウムへ相変態が起きたと推定される。よって工程（Ｓ２１）でマルチアンビル装置を用いて焼結する方法では、圧力は１０ＧＰａ以上とすることが好ましいことが示された。

以上実施例１から、窒化アルミニウムに対する酸化アルミニウムのモル比が、３／２以上７／３以下である前駆体を生成し、該前駆体を、加熱温度１６００℃以上２０００℃以下で焼成し、これを圧力１０ＧＰａ以上、温度１１００℃以上２０００℃以下で焼結又は圧力１０ＧＰａ以上の衝撃波で瞬間加圧することによって、従来の酸化アルミニウムあるいは酸窒化アルミニウムより高硬度で長寿命の切削工具用材料を作製できることが示された。また、このとき、酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比は、好ましくは３以上９以下であることが確認できた。

次に、実施例２を説明する。
本実施例では、図２の工程（Ｓ２２）において、工程（Ｓ２１）で得られた酸窒化アルミニウムを含む複合粉末に加えられる、添加材の効果を評価した。すなわち、第４族、第５族、第６族の遷移金属、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、金属間化合物のうち、少なくとも１つを混合して焼結体を作製し、これを評価した。また、図２に示す本発明の製造方法において、工程（Ｓ２２）を含まず、添加材を添加せずに作成した焼結体についても評価を行った。

（評価試料）
まず、工程（Ｓ１１）、工程（Ｓ１３）において単一の条件で生成された混合物を、工程（Ｓ２１）において衝撃波により加圧する方法で高圧相酸窒化アルミニウムを含む複合粉末を作製した。これに、添加材として、ＴｉＮ、ＺｒＮ、ＨｆＮ、ＶＮ、ＮｂＮ、ＴａＮ、ＣｒＮ、ＭｏＮ、ＷＮ、ＴｉＣ、ＴｉＢ₂を上記酸窒化アルミニウム：添加材＝７：３の比率で加えて作製した第２の複合粉末と、添加材を加えずに作製した複合粉末とを用意した。これを工程（Ｓ３１）で焼結してセラミック焼結体を作製した。なお、ＴｉＮを添加した第２の複合粉末に対しては、工程（Ｓ３１）において使用設備、圧力条件および焼結温度条件を変更した１０通りのセラミック焼結体を作製し、比較した。

（評価方法）
実施例１と同手法で、同一項目を評価した。すなわち、工程（Ｓ２１）後で得られた複合粉末の組成比および、複合粉末に含まれる酸窒化アルミニウムの組成比を評価した。さらに、セラミック焼結体のビッカース硬度と、切削工具としたときの切削試験における逃げ面の摩耗量を評価した。

（評価結果）

表５に、工程（Ｓ２１）において、衝撃波により加圧する方法を採用したときの評価結果を、表６にマルチアンビル装置を用いて焼結する方法を採用したときの評価結果を示す。いずれの方法においても、上記のいずれかの添加材を加えた場合、ビッカース硬度は２４００Ｈｖ以上と高硬度であり、切削試験における逃げ面の摩耗量も１００μｍ以下と切削用材料として好適であることが示された。さらに、添加材を加えない場合にも、ビッカース硬度および摩耗量も同等の性能を有することが確認できた。

しかし、工程（Ｓ３１）において、ベルト装置を用いて焼結する方法を採用し、焼結条件を９００℃の低温、あるいは２２００℃の高温としたときには、得られたセラミック焼結体のビッカース硬度は、いずれも２２００Ｈｖ以下であり、切削試験で欠損が発生した。これは、焼結条件として温度が十分高温でないと焼結が不十分で硬度不足となり、一方焼結温度が高すぎると窒素が脱離し、酸化アルミニウムに変換されたと考えられる。

よって、工程（Ｓ３１）において超高圧発生装置を用いて焼結する方法を採用した時の焼結条件は、圧力１ＧＰａ以上、温度１１００℃以上２０００℃以下が好ましいことが示された。

一方、放電プラズマ焼結装置を用いて焼結する方法を採用し、焼結条件を７００℃の低温、あるいは１９００℃の高温、あるいは５ＭＰａの低圧としたとき、得られたセラミック焼結体のビッカース硬度は、いずれも２０００Ｈｖ以下であり、切削試験の摩耗量も１００μｍ以上であった。これは、焼結条件として温度が十分高温でないと焼結が不十分で硬度不足となり、一方焼結温度が高すぎると窒素が脱離し、酸化アルミニウムに変換されたと考えられる。

本実施例では、図２に示した製造方法を用いて製造したセラミック焼結体、および、図３に示した製造方法を用いて製造したセラミック焼結体を評価した。

（評価試料）
図２を参照して、工程（Ｓ１１）で準備した酸化アルミニウムの粉末と窒化アルミニウムの粉末に、工程（Ｓ１１）において添加材を混合して前駆体を作製した。酸化アルミニウムと窒化アルミニウムの混合比率は実施例１と同様に、Ａｌ₂Ｏ₃：ｈＡｌＮ＝１：１〜７：３の範囲で４条件、添加材は実施例２と同様に、ＴｉＮ、ＺｒＮ、ＨｆＮ、ＶＮ、ＮｂＮ、ＴａＮ、ＣｒＮ、ＭｏＮ、ＷＮ、ＴｉＣ、ＴｉＢ₂の１１種用意し、工程（Ｓ１１）で準備した酸化アルミニウムの粉末と窒化アルミニウムの粉末と添加材の比率を７：３の割合として前駆体を作製した。以降、工程（Ｓ１３）、工程（Ｓ２１）、工程（Ｓ３１）はいずれも単一条件としてセラミック焼結体を作製した。工程（Ｓ１３）では、加熱温度１７５０℃で前駆体を焼成し、工程（Ｓ２１）では圧力１５ＧＰａ、加圧時間５０μ秒の衝撃波により前駆体を加圧し、工程（Ｓ３１）では圧力６ＧＰａ、加熱温度１３００℃で高圧相酸窒化アルミニウムを含む複合粉末を焼結した。このようにして、図２に示す製造方法用いて製造したセラミック焼結体を準備した。

また、図３を参照にして、前駆体を作製した後、マルチアンビル装置を用いて圧力１０ＧＰａ、温度１７５０℃で焼結をし、高圧相酸窒化アルミニウムへの相転移と、焼結を同時に行った。このようにして、図３に示す製造方法用いて製造したセラミック焼結体を準備した。

（評価方法）
図２に示す製造方法用いて製造したセラミック焼結体に対しては、実施例１および実施例２と同手法で、同一項目を評価した。すなわち、工程（Ｓ２１）後で得られた複合粉末の組成比および、複合粉末に含まれる酸窒化アルミニウムの組成比を評価した。さらに、セラミック焼結体のビッカース硬度と、切削工具としたときの切削試験における逃げ面の摩耗量を評価した。

また、図３に示す製造方法用いて製造したセラミック焼結体に対しては、工程（Ｓ３２）後に得られたセラミック焼結体の組成比および、セラミック焼結体に含まれる酸窒化アルミニウムの組成比を評価した。さらに、セラミック焼結体のビッカース硬度と、切削工具としたときの切削試験における逃げ面の摩耗量を評価した。

（評価結果）

表７を参照して、本実施例の評価結果を説明する。まず、工程（Ｓ１１）における酸化アルミニウムの粉末と窒化アルミニウムの粉末との混合比率は、実施例１と同様に、Ａｌ₂Ｏ₃：ｈＡｌＮ＝３：２以上７：３未満が好ましいことが分かった。すなわち、上記範囲内では、十分な量の酸窒化アルミニウムを作製でき、最終的に得られたセラミック焼結体はビッカース硬度２４００Ｈｖ以上と高硬度であり、切削工具としたときの切削試験における逃げ面の摩耗量も１００μｍ以下と良好な結果であった。一方、上記範囲外では、十分な量の酸窒化アルミニウムが作製されず、最終的に得られたセラミック焼結体は、ビッカース硬度２４００Ｈｖ以下であり、切削工具としたときの切削試験ではチップが欠損したため、切削工具用材料として適当ではないことが示された。

添加材については、本実施例で用いた１１種のいずれを用いても、上記酸化アルミニウムの粉末と窒化アルミニウムの粉末との混合比率を上記範囲内として前駆体とし、かつ該前駆体と添加材とを上記混合比率としたときには、最終的に得られたセラミック焼結体は、ビッカース硬度２４００Ｈｖ以上と高硬度であり、切削工具としたときの切削試験における逃げ面の摩耗量が１００μｍ以下であった。

なお、本実施例で作製された酸窒化アルミニウムは、実施例１および実施例２で評価した酸窒化アルミニウムと比較して、窒素原子の組成比が高くなっている。これは、図２に示す製造方法においては、添加材として窒化物を使用してこれを工程（Ｓ１３）および工程（Ｓ２１）の工程前の前駆体に混合することによって、添加材が分散性良く取り込まれた高圧相の酸窒化アルミニウムを得ることができたためと考えられる。一方、図３に示す製造方法においては、添加材として窒化物を使用してこれを工程（Ｓ３２）の工程前の前駆体に混合することによって、添加材が分散性良く取り込まれた高圧相の酸窒化アルミニウムを得ることができたためと考えられる。

また、前駆体を作製した後、マルチアンビル装置を用いて圧力１０ＧＰａ、温度１７５０℃で焼結をし、高圧相酸窒化アルミニウムへの相転移と、焼結を同時に行った、図３に示す製造方法を用いて製造したセラミック焼結体は、図２に示す製造方法を用いて製造したセラミック焼結体と、ビッカース硬度および摩耗量ともに同等の性能を有することが確認できた。

以上のように本発明の実施の形態および実施例について説明を行ったが、今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲のすべての変更が含まれることが意図される。

本発明のセラミック焼結体は、切削工具用材料として、特に有利に適用される。

Claims

酸窒化アルミニウムを含み、
ビッカース硬度が２４００Ｈｖ以上である、セラミック焼結体。
第４族、第５族、第６族の遷移元素、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つをさらに含む、請求項１に記載のセラミック焼結体。
窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムのうち、少なくとも一方をさらに含む、請求項１または２に記載のセラミック焼結体。
前記酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比は、３以上９以下である、請求項１〜３のいずれか１項に記載のセラミック焼結体。
請求項１に記載のセラミック焼結体を用いた工具。
窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムの少なくともいずれか一方を含む出発物質から、前駆体を準備し、前記前駆体から常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む第１の複合粉末を作製する工程と、
前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末から、高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を作製する工程と、
前記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第２の複合粉末を焼結することにより焼結体を作製する工程とを備える、セラミック焼結体の製造方法。
前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末を作製する工程は、
前記高圧相酸窒化アルミニウムに含まれる窒素原子に対する酸素原子の組成比が３以上９以下となるように前記前駆体を作製する工程と、
前記前駆体を、加熱温度１６００℃以上２０００℃以下という条件で焼成することで、前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末を作製する工程とを含む、請求項６に記載のセラミック焼結体の製造方法。
前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末を作製する工程では、
前記前駆体、前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、または前記第１の複合粉末のいずれか少なくとも１つに、第４族、第５族、もしくは第６族の遷移金属、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、もしくはそれらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つを添加する工程を含む、請求項７に記載のセラミック焼結体の製造方法。
前記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第２の複合粉末を作製する工程は、
圧力１５ＧＰａ以上、加圧時間５０μ秒以下の衝撃波によって瞬間的に前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末を加圧する工程と、超高圧発生装置を用いて圧力１０ＧＰａ以上、温度１２００℃以上２０００℃以下で前記常圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは常圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第１の複合粉末を加圧する工程と、エアロゾルデポジション法を用いて、搬送ガスの流量を１ＳＬＭとし、粒子速度を１５０ｍ／ｓ以上で基板に衝突させる工程とからなる群から選択される１つを含む、請求項６〜８のいずれか１項に記載のセラミック焼結体の製造方法。
前記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第２の複合粉末を作製する工程は、
前記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む前記第２の複合粉末に、第４族、第５族、第６族の遷移金属、もしくはアルミニウム、珪素、ホウ素、または、それらの窒化物、炭化物、炭窒化物、ホウ化物、酸化物、酸窒化物、金属間化合物、またはそれらの複合化合物のうち、少なくとも１つを添加する工程をさらに含む、請求項６〜９のいずれか１項に記載のセラミック焼結体の製造方法。
前記焼結体を作製する工程は、
超高圧発生装置を用いて圧力１ＧＰａ以上、温度１１００℃以上２０００℃以下で、もしくは放電プラズマ焼結装置を用いて圧力１０ＭＰａ以上、温度８００℃以上１８００℃以下で、前記高圧相酸窒化アルミニウム粉末、あるいは高圧相酸窒化アルミニウムを含む第２の複合粉末を焼結する工程を含む、請求項６〜１０のいずれか１項に記載のセラミック焼結体の製造方法。
窒化アルミニウムおよび酸化アルミニウムの少なくともいずれか一方を含む出発物質から、前駆体を準備する工程と、
前記前駆体を高圧相へ相転移すると同時に焼結させ、焼結体を作製する工程とを備える、セラミック焼結体の製造方法。
前記焼結体を作製する工程は、
超高圧発生装置を用いて圧力１０ＧＰａ以上、温度１１００℃以上２０００℃以下で、前記前駆体を高圧相へ相転移すると同時に前記焼結体を作製する工程を含む、請求項１２に記載のセラミック焼結体の製造方法。