JP2016122006A

JP2016122006A - 同位体特定分離及びイオン特定媒体を使用するガラス固化

Info

Publication number: JP2016122006A
Application number: JP2016003341A
Authority: JP
Inventors: デントン、マーク、エス．; S Denton Mark
Original assignee: Kurion Inc
Current assignee: Veolia Nuclear Solutions Inc
Priority date: 2010-03-09
Filing date: 2016-01-12
Publication date: 2016-07-07
Also published as: EP2556511A4; JP5871823B2; US10020085B2; WO2011152909A3; CA2986337A1; US20160293283A1; WO2011152909A2; EP2556511A2; KR20130012127A; US9437336B2; CA2792512C; CA2986337C; CA2792512A1; CN102859608A; EP2556511B1; CN102859608B; US20110224472A1; JP2013522598A

Abstract

【課題】廃棄物分類を決める同位体を、現場貯蔵のために非常に小さいパッケージに導き入れ、現場外廃棄のために低次分類の廃棄物の体積を高める特定放射性同位体の安定化方法を提供する。
【解決手段】特定の放射性同位体を液体放射性廃棄物から同位体特定媒体（ＩＳＭ）を用いて分離、単離、又は除去し、次いで分離、単離、又は除去された同位体をＩＳＭと共にガラス固化する。この同位体特定ガラス固化（ＩＳＶ）は、多くの場合、放射性同位体を長期貯蔵又はその他の処置のために調製する大型計画におけるステップである。
【選択図】図１

Description

本出願は、２０１０年３月９日に出願された米国特許仮出願第６１／３１２，０２９号の利益を主張する。

連邦支援の研究又は開発に関する記述
適用なし

本発明は、全般的に放射性廃棄物の処理に関し、特に放射性廃棄物質からの特定の放射性同位体の分離に関する。

特定の放射性同位体を単離し、管理することができることは、放射性物質を出さない清浄安全で確実な放射性廃棄物管理のために必要であり、この管理は、原子力の安全で費用効率の高い使用のために不可欠である。原子力発電所において、放射性同位体は、軽水原子炉の一次水及び二次水ループ中に漏出し、この漏出は、核燃料の崩壊及び炉構成要素の核活性化（炉心からの放射線にさらされることによる）の不可避の結果である。

廃棄物質中の特定の放射性同位体の濃度は、廃棄物質の廃棄物分類（例えば、クラスＡ、クラスＢ、クラスＣ）によって一般に決定される。廃棄物質の廃棄物分類は、順に、その廃棄物質に対する貯蔵及び廃棄要件を詳細に説明する。通例、高次分類（例えばクラスＢ又はクラスＣなど）が与えられる廃棄物質は、より厳しい貯蔵及び廃棄要件に直面し、管理のためにより多くの費用がかかり、合法的に貯蔵できる場所はより少ない。それ故、廃棄物分類を決めるような特定の放射性同位体を廃棄物質から分離又は除去することによって、高次分類が与えられるその廃棄物質の体積及び量を制限することが望ましい。この関連において、特に望ましいのは、Ｃｓ−１３７、Ｓｒ−９０、Ｎｉ−６３、Ｔｃ−９９、Ａｍ−２４１、Ｃｏ−５８、Ｃｏ−６０、及びいくつかのウラン同位体を分離するためのシステム、方法及びプロセスである。長期貯蔵又は廃棄のためにそうした特定の放射性同位体を処理する技術、例えば固形化又はガラス固化を介した技術も促進しこれを利用することも、同位体分離技術にとって有利であろう。

米国特許出願第１２／９８５，８６２号明細書

イオン特定媒体（Ion-Specific Media）は、廃棄物分類を決定する同位体を選択的に除去する。本発明の１つの目的は、廃棄物分類を決める同位体、特にセシウム−１３７、ニッケル−６３、及びストロンチウム−９０を、現場貯蔵のために非常に小さいパッケージに導き入れ、現場外廃棄のために低次分類の廃棄物の体積を高めることである。

本発明は、その実施例のいくつかにおいて、放射性廃棄物から特定の放射性同位体を分離、単離、又は除去（まとめて「分離」という）するためのプロセス、方法、及び装置を含み、これらのプロセス及び方法は同位体特定媒体（ＩＳＭ）を採用する。いくつかの実施例において、プロセス及び方法は分離された同位体を一般に同位体特定媒体と共にガラス固化することを更に含み、この同位体特定ガラス固化は、多くの場合、長期貯蔵又はその他の処置のために放射性同位体を調製する大型計画におけるステップである。いくつかの実施例において、本発明は、ガラス固化のための特定の放射性同位体のＩＳＭへの同位体特定再生を含む。

いくつかの実施例において、ＩＳＭは、多孔質の微小球又はヘルシェライトのような多孔質の鉱物を含み、全てのこれら媒体材料は媒体の重量当たりの反応性表面積が大きい。これらの多孔質又は高度に多孔質の媒体は、他の廃棄物質から放射性同位体を分離し、保持する。放射性同位体は、それらが媒体の粒子又は構成物質と接触すると、同位体特定媒体の反応性表面域上又は多孔質構造の間隙空間内に保持される。多くの実施例において、媒体には、その特定の同位体特定媒体が分離するように構成されている、特定の放射性同位体が埋め込まれ、含浸され、又はコーティングされている。一般に、本発明で使用されるＩＳＭの各タイプは、特定の同位体又は特定の類若しくは群の同位体を分離するように選択される。

本発明の多くの実施例において、特定の放射性同位体の液体廃棄物からのＩＳＭに基づく分離は、液体廃棄物が改質されたイオン交換カラム（以後「ＩＳＭカラム」）を通過することを含み、ここで液体は、ＩＳＭのカラムを通過し、ＩＳＭは、液体中の特定の放射性同位体を引き付け、保持し、次いで放射性同位体は、ＩＳＭと共にカラム中に留まり、一方液体は、カラムから抜け出る。いくつかの実施例において、分離された放射性同位体を含むＩＳＭは、カラム収容器から取り除かれ、ガラス固化のためのるつぼ又は溶融炉に搬送される。いくつかの実施例において、分離された放射性同位体を含むＩＳＭは、カラム収容器中に留まり、分離された放射性同位体を含むＩＳＭのガラス固化は、カラム収容器内で起こる。ガラス固化がカラム収容器内で起こるこれらの実施例においては、カラム収容器は、ガラス固化るつぼとして及び最終廃棄物用の長期貯蔵容器として作用するように構成されたキャニスタを一般に含む。場合によっては、キャニスタは、ステンレス鋼又は同等の材料の外層、絶縁体の中間層、及びグラファイト又は類似の材料の内層（又はライナー層）を備えることにより、放射性同位体を含むＩＳＭの熱分解、溶融、及びガラス固化のためのるつぼ又はモジュールとして作用し、いくつかの実施例において、グラファイトの内層は、放射性同位体を含むＩＳＭの誘導加熱のためのサセプタとして作用する。これらの実施例のいくつかにおいて、ＩＳＭは、ガラス固化プロセスの開始を補足又は助長する材料と混合される。放射性同位体を含むＩＳＭの熱分解、溶融、及びガラス固化は、一般に、誘導加熱又はマイクロ波加熱によって達成されるが、熱分解、溶融、及びガラス固化のためのその他の方法もまた本発明に適合する。

上記の及び更なる本発明の特徴は、図面と共に読み込まれる以下の発明の詳細な説明からより明確に理解されよう。

液体放射性廃棄物質から特定の放射性同位体を分離するためのＩＳＭに基づくシステムを含む、放射性廃棄物質を処理するためのシステムの１つの実例を示すブロック図である。液体放射性廃棄物質から特定の放射性同位体を分離するためのＩＳＭに基づくシステムにおいて使用するためのガラス系微小球の電子顕微鏡画像の写真である。液体放射性廃棄物質から特定の放射性同位体を分離するためのＩＳＭに基づくシステムにおいて使用するために、後に使用又は改質される、ガラス系微小球を形成するための１つのプロセスを示す図である。液体放射性廃棄物質から特定の放射性同位体を分離するためのＩＳＭに基づくシステムにおいて使用するためのヘルシェライト材料の電子顕微鏡画像の写真であり、画像はヘルシェライトをおよそ１０５０倍の倍率により示す。本発明によるＩＳＭカラムの１つの実施例の透視図である。図３Ａに示されている実施例を真上から見た図であり、図３Ｃに示されている断面図が捉えられる線を示す。図３Ａ及び図３Ｂに示されている実施例の断面図である。本発明の１つの実施例を示す図であり、順次に使用されている複数のＩＳＭカラムを示す。別の放射性廃棄物処理プロセスのオフガスから放射性同位体を分離するために、ＩＳＭカラムが使用される本発明の１つの実施例を示す図である。本発明によるＩＳＭカラムの代替の実施例の断面図である。

本発明は、その実施例のいくつかにおいて、放射性廃棄物から特定の放射性同位体を分離、単離、又は除去（まとめて「分離」）するためのプロセス及び方法を含み、これらのプロセス及び方法は同位体特定媒体（ＩＳＭ）を採用する。いくつかの実施例において、プロセス及び方法は、分離された同位体を一般にＩＳＭと共にガラス固化することを更に含み、この同位体特定ガラス固化（ＩＳＶ）は、多くの場合、長期貯蔵又はその他の処置のために放射性同位体を調製する大型計画におけるステップである。多くの場合において、ＩＳＭを使用する同位体分離及び同位体特定ガラス固化の両方を含む複合プロセス（即ち、ＩＳＭ／ＩＳＶ複合プロセス）は、放射性廃棄物を処理するためのより大きなシステムの一部である。

いくつかの実施例において、ＩＳＭは、媒体の重量当たりの反応性表面積が大きい多孔質の微小球を含む。例えば、ＩＳＭのために、本発明のいくつかの実施例は、１０〜１００ミクロン程度のオーダの平均直径、１グラム当たり１００〜２００平方メートルの外側と内側とを合わせた表面積、及びおよそ３５％〜４０％の全孔隙率を有するガラス系微小球を使用する。他の実施例は、１グラム当たりおよそ５００平方メートルの外側と内側とを合わせた表面積を有する多孔質の鉱物であるヘルシェライトに基づく又はこれを含有するＩＳＭを使用する。これらの多孔質又は高度に多孔質の媒体は、放射性同位体を他の廃棄物質から分離し、保持する。放射性同位体は、それらが媒体の粒子又は構成物質と接触すると、ＩＳＭの反応性表面域上又は多孔質構造の割れ目の空間内に保持される。多くの実施例において、媒体は特定の放射性同位体が埋め込まれ、含浸され、又はコーティングされ、特定のＩＳＭは特定の放射性同位体を分離するように構成されている。それ故、例えば、セシウム同位体を液体から分離するために使用されるＩＳＭの１つのタイプは、セシウムを含有するガラス系微小球を含み、これらのセシウムを含有するガラス系微小球はセシウム同位体を引き付け、保持するのに特に効果的である。一般に、本発明で使用されるＩＳＭの各タイプは、特定の同位体又は特定の類若しくは群の同位体を分離するように選択される。

図１は、ＩＳＭ／ＩＳＶプロセスが構成要素であるより大きいシステムの１つの実施例を示す。図に示されているように、原子炉１０からの放射性廃棄物質は、最初に廃棄物タンク２０に搬送され１５、ここで廃棄物質は、水中に沈んだ状態で保たれる（それによりこれ自体が一定濃度の放射性同位体を含有するようになる）。この段階で液体廃棄物及び固体廃棄物の両方を含む廃棄物質は、廃棄物タンク２０から液体／固体分離システム３０に搬送され２５、ここで液体廃棄物（廃棄物タンク２０からの水を含む）が固体廃棄物から分離される。液体／固体分離システム３０から、固体廃棄物は、安定化３４及び貯蔵３６に進む３２。いくつかの事例においては、固体廃棄物と混合されている水分又は液体の全てが固体廃棄物から液体／固体分離システム３０によって分離されないことがあり得、この場合、それらの廃棄物の安定化及び貯蔵は異なって進むことになる。

液体／固体分離システム３０から、固体廃棄物質を実質的に含まない液体廃棄物が液体処理システム４０に進む３８。いくつかの実施例、例えば図１に示されているものにおいて、液体処理システム４０は、特定の同位体を分離するためのＩＳＭに基づくシステム４２及びトリチウムを液体廃棄物から除去するためのトリチウム除去システム４４を備える。ＩＳＭによって液体廃棄物から除去された分離された同位体５２は、安定化され５４、貯蔵５６又はその他の処置に移される（最終処置又は貯蔵条件は、関与する特定の同位体に多くの場合依存する）。液体廃棄物から除去されたトリチウムは、６４からそれ自体の処置６６に進む。一般的に、回収されたトリチウムは貴重な生成物である。特定の放射性同位体及びトリチウムを今や実質的に含まない液体（殆んどが水）は通常、炉１０中に再循環され７０、ここでそれは炉１０中に供給される他の水７２と組み合わされる。いくつかの実施例において、液体処理システム４０から出てくる液体は、再循環されるために炉１０には進まず、低次分類の廃棄物のための貯蔵に進む。

本発明の多くの実施例において、特定の放射性同位体の液体廃棄物からのＩＳＭに基づく分離は、液体廃棄物が改質されたイオン交換カラム（以後「ＩＳＭカラム」）を通過することを含み、ここで液体は、ＩＳＭのカラムを通過し、ＩＳＭは、液体中の特定の放射性同位体を引き付け、保持し、次いで放射性同位体は、ＩＳＭと共にカラム中に留まり、一方液体は、カラムから抜け出る。

多数のＩＳＭ材料が本発明によって企図される。ＩＳＭに基づく同位体分離のために使用される媒体の多くは、多孔質のガラス又は多孔質のガラス系材料を含む。ＩＳＭに基づく同位体分離のために使用される媒体の多くは、ある形態のヘルシェライト又は１つ若しくは複数のヘルシェライト誘導体を含む。ＩＳＭに基づく同位体分離のために使用される媒体の多くは、ある鉱物又は鉱物系物質を含む。カラム中で使用されるＩＳＭの性質は、一般に、除去されるべき同位体に依存する。例えば、いくつかの実施例において、セシウムを分離するための媒体（即ち、セシウム特定媒体）は、改質されたヘルシェライト（（Ｎａ，Ｃａ，Ｋ）ＡｌＳｉ_２Ｏ_６・３Ｈ_２Ｏ）を含む。いくつかの実施例において、セシウム特定媒体は、ヘキサシアノ鉄酸カリウムコバルト（「ＫＣＣＦ」）により改質された（例えば、ＫＣＣＦが混合された、コーティングされた、又は含浸された）ヘルシェライトを含む。いくつかの実施例において、ストロンチウム同位体を分離するための媒体（即ち、ストロンチウム特定媒体）は、ヒドロキシアパタイトに改質されたガラス系微小球（「ＨＡ微小球」）を含む。いくつかの実施例において、テクネチウム同位体を分離するための媒体（即ち、テクネチウム特定媒体）は、セチルトリメチルアンモニウム（「ＣＴＭＡ」）により改質されたヘルシェライトを含む。いくつかの実施例において、テクネチウム特定媒体は、界面活性剤改質ゼオライト（ＳＭＺ）、例えばゼオライトの表面カチオンの一部がＣＴＭＡ等の高分子量界面活性剤により置き換えられているゼオライトなどを含む。いくつかの実施例において、ニッケル同位体を分離するための媒体（即ち、ニッケル特定媒体）は、ヘルシェライト又はＨＡ微小球を含む。いくつかの実施例において、コバルト同位体を分離するための媒体（即ち、コバルト特定媒体）は、ヘルシェライト又はＨＡ微小球を含む。いくつかの実施例において、鉛同位体を分離するための媒体（即ち、鉛特定媒体）は、ヘルシェライト又はＨＡ微小球を含む。いくつかの実施例において、ヨウ素同位体を分離するための媒体（即ち、ヨウ素特定媒体）は、銀が含浸されたヘルシェライトを含む。いくつかの実施例において、ヒ素同位体を分離するための媒体（即ち、ヒ素特定媒体）は、鉄が含浸されたヘルシェライトを含む。いくつかの実施例において、セレン同位体を分離するための媒体（即ち、セレン特定媒体）は、ＣＴＭＡにより改質されたＨＡ微小球又は鉄が含浸されたヘルシェライトを含む。いくつかの実施例において、アンチモン同位体を分離するための媒体（即ち、アンチモン特定媒体）は、ＣＴＭＡにより改質されたＨＡ微小球又は鉄が含浸されたヘルシェライトを含む。いくつかの実施例において、アメリシウム同位体を分離するための媒体（即ち、アメリシウム特定媒体）は、ＨＡ微小球を含む。液体廃棄物から分離するためのその他のＩＳＭは、ニッケル、コバルト、鉛、鉄、アンチモン、ヨウ素、セレン、アメリシウム、水銀、フッ素、プルトニウム、及びウランを分離するための媒体を含む。本発明によって包含されるＩＳＭは、Ｎｉ−６３、Ｃｏ−５８、Ｃｏ−６０、Ｆｅ−５５、Ｓｂ−１２５、Ｉ−１２９、Ｓｅ−７９、Ａｍ−２４１、及びＰｕ−２３９を含むがこれらに限定されない同位体を標的にするための媒体を含む。本発明のいくつかの実施例において使用されるその他の媒体は、カルシウムイオンの少なくとも一部が、多くの場合ストロンチウム、スズ、又は銀のようなイオンであるその他のカチオンにより置換されている改質型ヒドロキシアパタイトを含む。本発明のいくつかの実施例において使用されるその他の媒体は、ゼオライトが１つ又は複数のアニオン性又はカチオン性界面活性剤により改質されているＳＭＺを含む。本発明のいくつかの実施例において使用されるその他の媒体は、鉄又は銀が含浸されたガラス系微小球を含む。本発明のいくつかの実施例において使用されるその他の媒体は、銀含浸ゼオライトを含む。本発明のいくつかの実施例において使用されるその他の媒体は、銀改質酸化ジルコニウム、銀改質酸化マンガン、及び鉄改質ケイ酸アルミニウムを含む。一般にヘルシェライト、銀含浸ヘルシェライト、鉄含浸ヘルシェライト、ＫＣＣＦにより改質されたヘルシェライト、ＣＴＭＡにより改質されたヘルシェライト、ＨＡ微小球、ＣＴＭＡにより改質されたＨＡ微小球、及びＫＣＣＦにより改質されたＨＡ微小球を含む多数の媒体が、１つ又は複数の特定の放射性同位体を液体廃棄物から分離するために使用される。ここで示されている媒体は、実例であり、ＩＳＭに基づく同位体分離システム及びプロセスで使用される材料の網羅的なリストを構成するものではない。いくつかのカラムは２つ以上の媒体の組合せを含む。

本発明の多くの実施例において、ＩＳＭカラムは、多孔質の微小球、特にガラス系微小球の形態のＩＳＭを備える。図２Ａは、例えばストロンチウムを分離するために使用されるＨＡ改質ガラス系微小球の電子顕微鏡画像の写真である。図２Ｂは、１つのタイプの多孔質のガラス系微小球が調製される１つのプロセスを示す。このプロセスのいくつかの実施例は、ナトリウム、カルシウム、及びホウ素を含む混合物から作られているガラスビーズ２１０から始まる。ガラスビーズ２１０は、塩基性ｐＨを有するリン酸カリウム溶液（又は類似のリン酸塩溶液）と混合され２１５、多くの実施例において、この溶液は水酸化カリウム又は別の水酸化物源も含む。ナトリウム、カルシウム及びホウ素イオンがガラスから、ガラスビーズ２１０の表面を起点として遊離されると、リン酸イオン及び水酸化物イオンはビーズ上に留まっているカルシウムと反応して、ビーズの未反応のガラス芯２２１を取り巻く非結晶質のリン酸カルシウムの層２２３を形成する。リン酸イオン及び水酸化物イオンがガラス芯２２１に作用し続けると、未反応の芯は収縮し２３１、非結晶質のリン酸カルシウムの層２３３は成長する。同時に、ガラス芯上の反応の部位から最も離れた非結晶質のリン酸カルシウムは、溶液から引き出された水酸化物イオンと協同して安定化し、ヒドロキシアパタイト（ＨＡ）層２３５の中に入り始める。ＨＡ層は、ガラス芯が収縮し続ける２４１と成長し続け２４５、反応して非結晶質のリン酸カルシウム２４３を形成する。このプロセスの結末は、ＨＡから実質的に構成された多孔質の微小球２５０である。本発明の多くの実施例において、ＩＳＭカラムは、ヘルシェライト又は改質されたヘルシェライト材料を備える。図２Ｃは、ヘルシェライト材料の電子顕微鏡画像の写真である。

図３Ａ、図３Ｂ、及び図３Ｃは、本発明によるＩＳＭカラムの１つの実施例を示す。図３Ａは、カラム収容器３１０（図示された実施例においては円筒であるが他の形状も可能である）の透視図を提示し、これは注入管路３２０及び排出管路３２５に接続されている。図３Ｂは、ＩＳＭカラムを真上から見た図を提示し、図３Ｃに示されている断面図が捉えられる線を示す。図３Ｃの断面図に示されているように、カラム管はビーズ形態のＩＳＭ３３０で大部分満たされており、多くの実施例において、ＩＳＭ３３０は、上記のようなガラス系微小球又は類似の材料を含む。浸漬管３４０が、カラム収容器３１０の頂部からカラムの内部を通してカラム収容器３１０の底近くまで延びている。分配環３４５が、浸漬管３４０の下端に接続されている。放射性同位体を含有する液体廃棄物質がカラムに注入管路３２０を通して入るとき（図３Ｃの矢印によって示されている方向に移動する）、液体は浸漬管３４０を下って移動し分配環３４５中に入る。分配環３４５は液体をカラムの幅全体にわたって分散させ、液体はＩＳＭ３３０で満たされている空間に入る。液体が、注入管路３２０及び浸漬管３４０を通してカラム中にポンプ移送又は別法で強制導入されると、液体は、ＩＳＭ空間を通って上昇し、多孔質ＩＳＭ３３０のそば及び中を通過せざるを得ない。液体がＩＳＭ３３０の近く及び中を通過するとき、媒体は、液体が搬送する特定の放射性同位体を引き付け、保持して、これらの同位体を液体から分離する。ＩＳＭ３３０を強制通過した液体は、カラム収容器３１０の頂部の排出管路３２５を通ってカラムから出る。

液体がカラム内のＩＳＭ３３０を通過し続けるとき、ＩＳＭ３３０は、放射性同位体を分離し、保持し続ける。最終的に、分離された放射性同位体が媒体上の利用できる保持部位の殆んど全てを満たすようになると、ＩＳＭ３３０は、更なる流入液体廃棄物質から放射性同位体の効果的な濾過又は分離を止める。この時点で液体廃棄物質のカラムへの添加は終わり、分離された放射性同位体を今では担持するＩＳＭ３３０は、最終貯蔵又は処置の準備として更なる処理を受ける。いくつかの実施例において、分離された放射性同位体を含むＩＳＭビーズは、カラム収容器３１０から取り除かれ、その後の処理のための貯蔵収容器に搬送される。いくつかの実施例において、分離された放射性同位体を含むＩＳＭビーズは、カラム収容器３１０から取り除かれ、ガラス固化のためのるつぼ又は溶融炉に搬送される。いくつかの実施例において、分離された放射性同位体を含むＩＳＭビーズは、カラム収容器３１０中に留まり、分離された放射性同位体を含むＩＳＭ３３０のガラス固化がカラム収容器３１０内で起こる。

ガラス固化がカラム収容器３１０内で起こるこれらの実施例においては、カラム収容器３１０は、ガラス固化るつぼとして、及び最終廃棄物用の長期貯蔵容器として作用するように構成されたキャニスタを一般に含む。場合によっては、キャニスタは、ステンレス鋼又は同等の材料の外層、絶縁体の中間層、及びグラファイト又は類似の材料の内層（又はライナー層）を備えることにより、放射性同位体を含むＩＳＭ３３０の熱分解、溶融、及びガラス固化のためのるつぼとして作用する。いくつかの実施例において、グラファイトの内層は、ＩＳＭ３３０の誘導加熱のためのサセプタとしての機能を果たす。これらの実施例のいくつかにおいて、ＩＳＭ３３０は、ガラス固化プロセスの開始を補足又は助長する材料と混合される。放射性同位体を含むＩＳＭ３３０の熱分解、溶融、及びガラス固化は一般に、誘導加熱又はマイクロ波加熱によって達成されるが、熱分解、溶融、及びガラス固化のためのその他の方法もまた本発明に適合する。いくつかの実施例において、ＩＳＭ及び放射性同位体のガラス固化は、本発明と同じ発明者による米国特許出願第１２／９８５，８６２号に記載されているものと類似のプロセスによって行なわれる。多くの実施例において、浸漬管３４０及び分配環３４５は、ＩＳＭ３３０と一緒の熱分解、溶融、及びガラス固化に耐えうるセラミック又は多孔質のグラファイト材料、或いは類似の材料から作られており、これらの実施例において、浸漬管３４０及び分配環３４５は、ガラス固化された最終廃棄物中に包み込まれた状態になる。いくつかの実施例において、浸漬管３４０及び分配環３４５は、ＩＳＭ３３０と一緒のガラス固化を受けることになる材料から作られており、したがって、浸漬管３４０及び分配環３４５は、ガラス固化された同じ最終廃棄物の一部となる。他の実施例においては、浸漬管３４０及び分配環３４５はカラム収容器３１０から、ガラス固化プロセスが始まる前に取り除かれる。

図４は、別個のさまざまな放射性同位体を異なるカラム中に除去するために、液体廃棄物質が複数のＩＳＭカラム４０１、４０２、４０３を通過する本発明の１つの実施例を示す。図３Ｃにおけるように、各ＩＳＭカラムは、カラム収容器、浸漬管、分配環、注入管路、排出管路、及びビーズ形態のＩＳＭを備える。図示された実施例において、液体廃棄物は、第１のカラム４０１に注入管路４２１及び第１の浸漬管４４１を通して入る。液体は第１の浸漬管４４１及び第１の分配環４４６から第１のＩＳＭ４３１中に入り、第１のＩＳＭ４３１は、説明のためにこの実例においては、液体中のセシウム同位体を捕捉するために選択される、ＫＣＣＦにより改質されたヘルシェライトを含む。第１のカラム４０１から液体は第２の管路４２２を通して移動して第２のカラム４０１中に入り、液体は、第２の浸漬管４４２及び分配環４４７を通過して第２のＩＳＭ４３２中に入る。説明のために、この第２のカラム４０２中の媒体は、ストロンチウム同位体及びその他のアクチニドを液体から分離するために選択されるＨＡ微小球を含む。液体は、第２のカラム４０２から第３の管路４２３を通して出てきて第３のカラム４０３中に入り、液体は、第３の浸漬管４４３及び分配環４４８を通過して第３のＩＳＭ４３３中に入る。説明のために、この第３のカラム４０３中の媒体は、テクネチウム同位体を液体から分離するために選択される、ＣＴＭＡにより改質されたヘルシェライトと界面活性剤改質ゼオライトとの混合物を含む。セシウム、ストロンチウム、及びテクネチウム同位体を今や実質的に含まない液体が、第３のカラム４０３から排出管路４２５を通して出てくる。このようにして、それぞれのカラム４０１、４０２、４０３は、放射性同位体のさまざまな組を分離及び捕捉し、それぞれのカラムは、放射性同位体のその特定の組に対する要件に従った廃棄に進む。いくつかの実施例において、液体から低次分類同位体を分離するいくつかのカラムは、液体から高次分類の同位体を分離する他のカラムより、廃棄物分類の低次レベルが与えられよう。図示された実施例におけるＩＳＭカラムの順序（セシウム、ストロンチウム、テクネチウム）は１つの実例に過ぎず、さまざまなカラムの順序付けが可能であることが理解されよう。さまざまな特定の同位体を分離するように構成されたさまざまなタイプのカラムが可能であり、本発明によって包含されることも理解されよう。さまざまな媒体が図４のために実例として与えられたもの以外にも可能であることが更に理解されよう。

図５は、本発明によるＩＳＭカラムが、別の廃棄物処理システムのオフガスから放射性同位体を分離するために採用される本発明の別の実施例を示す。図示された実施例において、溶融炉４８０は、固体放射性廃棄物質又は固体放射性廃棄物質と液体放射性廃棄物質とのスラリー混合物（「流入廃棄物質」）を注入管路４７５から受け取る。（ジュール溶融炉、マイクロ波に基づく溶融炉、誘導加熱るつぼなどを含む多種多様の溶融炉が、この設備に適合することが理解されよう。）この流入廃棄物質は、廃棄物質が溶融状態Ａに達するように流入廃棄物質を熱分解するために加熱される。熱分解し、溶融した廃棄物質は、次いで冷却（又は放冷）されて、高密度の、固化した、多くの場合ガラス固化した最終固体廃棄物Ｂとなる。流入廃棄物質の熱分解の間、廃棄物質Ａが溶融状態である期間の間、及びガラス固化プロセスの間、廃棄物質は、放射性同位体を搬送するガス及び蒸気Ｃを放出している。放射性同位体を搬送するこれらのガス及び蒸気は、溶融炉排出管路４８５を通って溶融炉４８０から出て、凝縮器４９５に入り、ここで放射性同位体を搬送するガス及び蒸気は放射性同位体を搬送する液体に転化される。放射性同位体を搬送する液体は、カラム注入管路５２０を通して移動してＩＳＭカラム５０１中に入り、ここで放射性同位体を搬送する液体は、浸漬管５４０、分配環５４５、及びＩＳＭ５３０を通過し、ここで特定の放射性同位体は媒体によって分離及び保持される。液体は次いで、カラム排出管路５２５を通ってＩＳＭカラム５０１から出る。この実施例において、ＩＳＭカラムは、元の流入廃棄物質の安定化において保持されず、安定化されていない放射性同位体を分離し、単離する。

図６は、本発明によるＩＳＭカラムの代替の実施例を示す。いくつかの既に図示された実施例（例えば、図３Ｃ、図４、及び図５など）においては、液体廃棄物質はカラムに浸漬管を通して入り、カラム収容器の底近くの点に進んだ後、ＩＳＭを上方に通過してカラム収容器の頂部近くの排出管路に向う。図６に示されている実施例においては、放射性同位体を搬送する液体はカラム６０１に、カラム収容器６１０の頂部の注入管路６２０を通して入る。放射性同位体を含む液体は次いで、ＩＳＭ６３０を通してしたたり落ちてカラム収容器６１０の底に向う。カラム収容器６１０の底近くで、液体は、カラム収容器６１０の頂部の排出管路６２５に接続している浸漬管６４１によって押し上げられる又は吸い上げられる。図示された実施例は、カラム収容器６１０の頂部近くに同様に位置している安全排出口６２７を更に備える。

本発明は、図示された実施例に限定されない。いくつかの代替の実施例において、ＩＳＭは、液体廃棄物保持タンクに添加され、撹拌又は別法で液体中に混合され、ＩＳＭが特定の放射性同位体を液体から分離した後、放射性同位体を含むＩＳＭは、液体から取り除かれる（例えば、遠心分離、濾過、又は電気凝固法によって）。当業者であれば、本発明が、放射性同位体の核廃棄物からの分離及び単離と関連するイオン特定媒体のいくつかのその他の潜在的使用を包含することが理解されよう。

本発明のいくつかの実施例において、ガラス系微小球又は類似の材料は、１つにはガラス固化プロセスを促進するので、媒体として使用される。１つの特定のガラス固化用途において、リン酸鉄ガラス形成材料が、ウラン及び酸化ウランをガラス固化及び安定化するために有用である。実験テストにおいて、ガラス形成材料（「ガラス形成剤」）の混合物は、およそ２０重量％の酸化鉄、５２重量％の五酸化リン、及び２３％の酸化ナトリウムであるブレンドを含んでいた。リン酸鉄ガラス形成剤は、ウラン対ガラス比がおよそ１：９の劣化ウラン・ペレットと混合した。混合する前に劣化ウラン・ペレットは硝酸中で洗浄し、すすぎ、プレ酸化を防ぐために真空包装した。ウランとリン酸鉄ガラス形成剤との混合物をグラファイトるつぼ中で、５００℃で３０分間、次いで７００℃で３０分間、次いで９００℃で３０分間、最後におよそ１０６３℃で３０分間加熱した。５００℃及び７００℃でウランは酸化し、より高い温度で、酸化ウラン及びリン酸鉄ガラス形成剤は、ガラス固化を受け、実質的に均一なガラス・ウラン生成物を形成した。走査電子顕微鏡観察及びＸ線エネルギー分散吸収（ＥＤＡＸ）により、ガラス固化プロセスは、非金属非酸化型のウラン同位体がガラス基質全体にわたって均一に溶解して分布している最終廃棄物を産生したことが確認された。

本発明は、いくつかの実施例の記述によって例示されており、こうした例示的な実施例が詳細に記述されているが、本出願人は、添付の特許請求の範囲をこのような詳細へと制限又は限定することを決して意図していない。更なる改変が、当業者には容易に想起されよう。それ故、本発明は、より広い態様において、図示及び記述されている具体的な詳細、代表的な装置及び方法、並びに例示的な実例に限定されない。したがって、出願人の全般的な発明概念の精神及び範囲から逸脱することなく、このような詳細からの逸脱をなし得る。

Claims

原子炉からの放射性廃棄物を処理し、前記放射性廃棄物から特定の放射性同位体を分離し、前記分離している特定の放射性同位体を安定化させるための方法であって、
放射性廃棄物を、放射性同位体を含む液体廃棄物と固体廃棄物とに分離するステップと、
放射性同位体を含む前記液体廃棄物を、カラムの頂端部上の注入管路を通過させて、略垂直方向に生成された浸漬管を下方に、前記カラムの底端部に通過させるステップであって、
前記液体廃棄物は、前記浸漬管に取り付けられ、前記コラムの前記底端部の略水平方向上側に吊るされる分配環により、前記カラム全体にわたって分散され、前記分配環は前記コラムの前記底端部に向かって下側方向に前記液体廃棄物を案内する複数の分配穴を有し、前記分散された液体廃棄物は、前記液体廃棄物から特定の放射性同位体を補足するために、前記カラムの前記底端部から前記カラム内に含まれる同位体特定媒体に押圧されるステップと、
前記カラムの前記頂端部の排出管路を通過して、前記カラムの外側に、減少した量の前記特定の放射性同位体を含む前記液体廃棄物を押圧するステップと、
前記カラムに含まれる前記同位体特定媒体及び補足された放射性同位体をガラス固化して、ガラスマトリックスにするステップであって、
前記浸漬管及び前記分配環は両方とも前記マトリックス内に包み込まれるステップと、
を含む方法。
前記カラムは、特定の放射性同位体の第１の群を補足するための第１の同位体特定媒体を含む第１のカラムを備え、
前記第１のカラムの前記排出管路から第２のカラムの頂端部上の第２の注入管路に、前記液体廃棄物を通過させて、浸漬管を下方に前記第２のカラムの底端部へ通過させるステップと、
前記液体廃棄物から特定の放射性同位体の第２の異なる群を補足するために、前記第２のコラム内に含まれる第２の同位体特定媒体の中に、前記第２のカラムの前記底端部から前記液体廃棄物を上方に押圧するステップと、
減少した量の前記特定の放射性同位体の第２の異なる群を含む前記液体廃棄物を前記第２のカラムの前記頂端部上の第２の排出管路を通過して外側に押圧するステップと。を更に含む請求項１に記載の方法。
前記第２の排出管路から第３のカラムの頂端部上の第３の注入管路に前記液体廃棄物を通過させて、浸漬管を下方に前記第３のカラムの底端部へ通過させるステップと、
前記液体廃棄物から特定の放射性同位体の第３の異なる群を補足するために、前記第３のカラム内に含まれる第３の同位体特定媒体の中に、前記第３のカラムの前記底端部から前記液体廃棄物を上方に押圧するステップと、
減少した量の前記特定の放射性同位体の第３の異なる群を含む前記液体廃棄物を前記第３のカラムの前記頂端部上の第３の排出管路を通過して外側に押圧するステップと、
を更に含む請求項２に記載の方法。
前記第１の同位体特定媒体はセシウム特定の放射性同位体を補足するように構成され、前記第２の同位体特定媒体はストロンチウム特定の放射性同位体を補足するように構成され、前記第３の同位体特定媒体はテクネチウム特定の放射性同位体を補足するように構成される、請求項３に記載の方法。
前記液体廃棄物を同位体特定媒体のカラムに通過させた後、前記液体廃棄物を前記原子炉に再循環させるステップを更に含む、請求項１に記載の方法。
前記特定の放射性同位体が、少なくとも１つのセシウム同位体を含む、請求項１に記載の方法。
前記特定の放射性同位体が、少なくとも１つのストロンチウム同位体を含む、請求項１に記載の方法。
前記同位体特定媒体が、ヒドロキシアパタイトを含む、請求項７に記載の方法。
前記同位体特定媒体が、ヒドロキシアパタイトを含む、微小球を含む、請求項７に記載の方法。
前記特定の放射性同位体が、少なくとも１つのテクネチウム同位体を含む、請求項１に記載の方法。
前記特定の放射性同位体が、少なくとも１つのヨウ素同位体を含む、請求項１に記載の方法。
前記特定の放射性同位体が、ニッケル、コバルト、及び鉛からなる群から選択される少なくとも１つの同位体を含む、請求項１に記載の方法。
前記同位体特定媒体、及び補足された放射性同位体を、前記カラムに配置している間に前記ガラスマトリックスにガラス固化するステップを更に含む請求項１に記載の方法。
前記同位体特定媒体は、ナトリウム、カルシウム、及びホウ素の混合物から作られるガラスビーズを含み、前記ガラスビーズはリン酸カリウム溶液と混合され、前記ナトリウム、カルシウム、及びホウ素は、前記リン酸カリウム溶液と反応して、ヒドロキシアパタイト層を前記ガラスビーズ上に形成する、請求項１に記載の方法。
前記浸漬管及び前記分配環は、両方共セラミック材料で形成される、請求項１に記載の方法。
前記浸漬管及び前記分配環は、両方共多孔質のグラファイト材料で形成される、請求項１に記載の方法。
前記カラムはヘルシェライト材料を含む請求項１に記載の方法。
前記カラムは、外側のステンレス鋼層と内側のグラファイト層とを備え、前記カラムの前記内側のグラファイト層をサセプタとして使用して誘電加熱される前記同位体特定媒体を備える前記同位体特定媒体をガラス固化するステップを含む、請求項１に記載の方法。
前記内側のグラファイト層は、前記同位体特定媒体を融解するるつぼを形成する、請求項１８に記載の方法。
前記カラムは、前記外側のステンレス鋼層と前記内側のグラファイト層との間に配置される絶縁体の中間層を更に備える、請求項１８に記載の方法。