JP2021027043A - リチウムイオン電池用電極材の製造方法及びリチウムイオン電池用電極材の製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】電極組成物の流動性が低い場合であっても、集電体上に所定の間隔で均一な電極組成物層を配置できるリチウムイオン電池用電極材の製造方法を提供すること。【解決手段】連続するシート状の基材の表面に、電極活物質を含む電極組成物からなる電極組成物層が配置された電極組成物層配置部が間欠的に配置されたリチウムイオン電池用電極材の製造方法であって、上記基材上に上記電極組成物を連続的に供給する供給工程と、上記供給工程によって上記基材上に供給された上記電極組成物を加圧して上記電極組成物層を得る加圧工程と、上記供給工程によって上記基材上に供給された上記電極組成物の一部を除去して、上記基材上に電極組成物層配置部を形成する除去工程と、を備えることを特徴とするリチウムイオン電池用電極材の製造方法。【選択図】 図１

Description

本発明は、リチウムイオン電池用電極材の製造方法及びリチウムイオン電池用電極材の製造装置に関する。

電気自動車及びハイブリッド電気自動車等の電源等に使用できる高エネルギー密度のリチウムイオン電池としては、その用途に応じて円筒型、角型及びラミネート型の電池が用いられており、それに用いられる発電素子は、電極シートとセパレータとを積層することで製造できる。電極シートを製造する方法としては、シート上に活物質を塗工した電極シートを加圧ロール等で加圧した後、所定の長さに切断する方法が知られている（特許文献１参照）。

特開２０１６―１８１４６９号公報

しかしながら、特許文献１に記載された方法は、塗工する電極組成物の流動性が低い場合には適用できないという問題があった。具体的には、電極組成物の流動性が低いために均一な塗膜を形成できない。さらに、加圧された電極組成物は脆いため、電極シートの切断時に割れや欠落が生じる場合がある。これらの理由から、電極シートを電池にした場合に耐久性等の電池性能が充分でない問題があった。

本発明は、上記課題を鑑みてなされたものであり、電極組成物の流動性が低い場合であっても、集電体上に所定の間隔で均一な電極組成物層を配置できるリチウムイオン電池用電極材の製造方法を提供することを目的とする。

本発明は、連続するシート状の基材の表面に、電極活物質を含む電極組成物からなる電極組成物層が配置された電極組成物層配置部が間欠的に配置されたリチウムイオン電池用電極材の製造方法であって、上記基材上に上記電極組成物を連続的に供給する供給工程と、上記供給工程によって上記基材上に供給された上記電極組成物を加圧して上記電極組成物層を得る加圧工程と、上記供給工程によって上記基材上に供給された上記電極組成物の一部を除去して、上記基材上に電極組成物層配置部を形成する除去工程と、を備えることを特徴とするリチウムイオン電池用電極材の製造方法、及び、連続するシート状の基材の表面に、電極活物質を含む電極組成物からなる電極組成物層が配置された電極組成物層配置部が間欠的に配置されたリチウムイオン電池用電極材の製造装置であって、上記基材上に上記電極組成物を連続的に供給する供給手段と、上記供給手段によって上記基材上に供給された上記電極組成物を加圧して上記電極組成物層を得る加圧手段と、上記供給手段によって上記基材上に供給された上記電極組成物の一部を除去して、上記基材上に電極組成物層配置部を形成する除去手段と、を備えることを特徴とするリチウムイオン電池用電極材の製造装置に関する。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法は、電極組成物の流動性が低い場合であっても、集電体上に所定の間隔で均一な電極組成物層を配置できるリチウムイオン電池用電極材を提供することができる。

図１は、本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法により製造されるリチウムイオン電池用電極材の一例を模式的に示す斜視図である。 図２は、供給工程の一例を模式的に示す断面図である。 図３は、供給工程の別の一例を模式的に示す断面図である。 図４Ａは、供給工程の一例を模式的に示す斜視図であり、図４Ｂは、除去工程の一例を模式的に示す斜視図である。 図５Ａ、図５Ｂ及び図５Ｃは、除去工程の別の一例を模式的に示す斜視図である。 図６Ａ、図６Ｂ及び図６Ｃは、除去工程のさらに別の一例を模式的に示す斜視図である。 図７Ａ及び図７Ｂは、除去工程のさらに別の一例を模式的に示す斜視図である。 図８は、加圧工程の一例を模式的に示す断面図である。 図９は、本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置を用いてリチウムイオン電池用電極材を製造する様子の一例を模式的に示す断面図である。 図１０は、本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置を用いてリチウムイオン電池用電極材を製造する様子の別の一例を模式的に示す断面図である。

以下、本発明を詳細に説明する。
なお、本明細書において、リチウムイオン電池と記載する場合、リチウムイオン二次電池も含む概念とする。

［リチウムイオン電池用電極材］
まず、本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法により得られるリチウムイオン電池用電極材について説明する。
本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法により得られるリチウムイオン電池用電極材は、連続するシート状の基材の表面に電極活物質を含む電極組成物からなる電極組成物層が配置された電極組成物層配置部が間欠的に配置されている。
ここで、連続するシート状の基材の表面に電極組成物層配置部が間欠的に配置されているとは、１つの基材の表面に、電極組成物層配置部と、電極組成物層が配置されていない部分（電極組成物層非配置部）とが存在し、電極組成物層配置部が２個以上存在し、かつ、互いに接触していない状態を意味する。互いに接触しないように設けられた電極組成物層配置部同士の距離は、一定であってもよく、異なっていてもよい。

電極組成物層配置部に配置された電極組成物層は、集電体上に配置されることによって、リチウムイオン電池用の電極として機能する。従って、基材が集電体である場合には、リチウムイオン電池用電極材をリチウムイオン電池用電極として用いることができる。一方、基材が集電体ではない場合には、電極組成物層を集電体上に移すことで、リチウムイオン電池用電極を得ることができる。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法により得られるリチウムイオン電池用電極材の例について、図１を参照しながら説明する。
図１は、本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法により製造されるリチウムイオン電池用電極材の一例を模式的に示す斜視図である。
図１に示すように、リチウムイオン電池用電極材１００では、連続するシート状の基材１０の表面に、電極活物質を含む電極組成物からなる電極組成物層２０が配置された電極組成物層配置部が、間欠的に配置されている。
基材１０の表面のうち、電極組成物層２０が配置された領域（電極組成物層配置部）以外の領域を電極組成物層非配置部ともいう。
リチウムイオン電池用電極材１００では、電極組成物層２０が配置された電極組成物層配置部が電極組成物層非配置部に囲まれた島状であり、電極組成物層非配置部と島状の電極組成物層配置部とが交互に配置されているともいえる。
本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法により得られるリチウムイオン電池用電極材を、基材の長手方向に沿った方向、かつ、基材の厚さ方向に垂直な方向に切断した切断面からみた場合には、電極組成物層配置部と電極組成物層非配置部とが交互に配置されていることになる。

図１に示すリチウムイオン電池用電極材１００では、基材１０の幅方向の両端部に、電極組成物層が設けられていない領域が存在するが、本発明のリチウムイオン電池用電極材においては、基材の幅方向の端部にまで電極組成物層が配置されていてもよい。この場合、電極組成物層が配置された電極組成物層配置部と電極組成物層非配置部とがそれぞれ縞状に配置されているともいえる。

本発明の製造方法で得られるリチウムイオン電池用電極材を用いてリチウムイオン電池を製造する際には、必要に応じて、基材を切断して、電極組成物層配置部を分離する。このとき、基材を切断する位置を、電極組成物層非配置部とすることによって、電極組成物層配置部を切断する必要がなくなり、電極組成物層に割れや欠落等が生じにくい。その結果、耐久性等の電池性能に優れたリチウムイオン電池を製造することができる。

［リチウムイオン電池用電極材の製造方法］
本発明は、連続するシート状の基材の表面に、電極活物質を含む電極組成物からなる電極組成物層が配置された電極組成物層配置部が間欠的に配置されたリチウムイオン電池用電極材の製造方法であって、上記基材上に上記電極組成物を連続的に供給する供給工程と、上記供給工程によって上記基材上に供給された上記電極組成物を加圧して上記電極組成物層を得る加圧工程と、上記供給工程によって上記基材上に供給された上記電極組成物の一部を除去して、上記基材上に電極組成物層配置部を形成する除去工程と、を備えることを特徴とする。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法においては、除去工程と加圧工程の順序は特に限定されない。従って、除去工程を行ってから加圧工程を行ってもよいし、加圧工程を行ってから除去工程を行ってもよい。また、加圧工程と除去工程を同時に行ってもよい。以下には、まず除去工程を行い、その後加圧工程を行う場合を説明する。

［供給工程］
供給工程では、連続するシート状の基材上に電極活物質を含む電極組成物を連続的に供給する。
連続的に供給する、とは、後述する除去工程によって形成される２以上の電極組成物層配置部に跨るように、電極組成物を途切れないように供給することを意味する。この時、電極組成物を間欠的に供給してもよい。ただし、電極組成物を間欠的に供給する場合、電極組成物を間欠的に供給することで基材上に形成された電極組成物を、後述する除去工程によって２以上の電極組成物層配置部とする必要がある。従って、間欠的に供給された１つの電極組成物に１つの電極組成物層配置部しか形成しない場合は、基材上に電極組成物を連続的に供給しているとはいえない。
また連続するシート状とは、単一の基材上に、複数個の電極組成物層配置部を間欠的に配置するのに充分な長さを有していることを意味する。
また基材上に供給するとは、基材の表面に直接供給するだけでなく、基材の上に配置された別の部材上に電極組成物を供給する場合も含む。従って、供給工程では、基材上に、直接又は間接的に電極組成物を供給する。

基材上に供給された電極組成物の厚さは、必要に応じて調整してもよい。
電極組成物の厚さを調整する方法としては、スキージ、回転ローラ、ドクターブレード、アプリケータ等を用いる方法が挙げられる。電極組成物の厚さを調整する工程は、上述した供給工程において用いられる装置によって行われてもよく、供給工程において用いられる装置とは別の装置を用いて行われてもよい。

供給工程の一例について、図２を参照しながら説明する。
図２は、供給工程の一例を模式的に示す断面図である。
図２に示すように、供給工程では、シート状の基材１０上に、電極組成物１２０を連続的に供給する。具体的には、定量的に電極組成物１２０を供給可能なホッパー１１０と基材１０との相対位置を変化させながら、基材１０上に配置されたホッパー１１０から、電極組成物１２０を連続的に供給する方法を用いることができる。

ホッパー１１０と基材１０との相対位置を変化させる方法は特に限定されず、ベルトコンベヤによって基材１０を一方向に移動させてもよい。また、ホッパー１１０に車輪を設け、車輪を駆動させる方法や、ホッパー１１０をウインチにより一方向に巻き取る方法等であってもよい。

なお、ホッパー１１０は、後述する本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置における供給手段に相当する。

ホッパーと基材との相対位置の変化速度は、電極組成物層の密度や厚さ、及び電極組成物層の粘度により適宜調整することができる。

供給工程の別の一例について、図３を参照しながら説明する。
図３は、供給工程の別の一例を模式的に示す断面図である。
図３に示すように、供給工程では、シート状の基材１０上に、定量供給装置（図示しない）によって電極組成物１２０Ａを間欠的に供給する。間欠的に供給された電極組成物１２０Ａは、基材１０とスキージ１３０との間を通過することによって、厚さが調整され、電極組成物１２０Ｂとなる。
１つの電極組成物１２０Ｂは、後に除去工程を行うことで、２以上の電極組成物層配置部となる。すなわち、図３に示す供給工程では、後の除去工程において形成される２以上の電極組成物層配置部に跨るように電極組成物を供給しているため、電極組成物を連続的に供給しているといえる。

なお、ホッパー及び必要に応じて用いるスキージは、後述する本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置における供給手段に相当する。

基材としては、構成材料は特に限定されない。基材として集電体そのものを用いてもよい。基材が集電体ではない場合には、基材の表面に形成した電極組成物層を基材から剥離できるものであればよい。なお、基材として集電体を用いる場合、電極組成物層を剥離する必要はない。
集電体としては、金属箔や導電性樹脂箔等が挙げられる。
集電体以外の基材としては、集電体としては機能しないシート状の材料［高分子フィルム（ポリエステルフィルム、ポリオレフィンシート及びテフロン（登録商標）シート等）及び紙等］等を用いることができる。
また、基材は複合材料であってもよい。基材が複合材料である場合の例としては、集電体と、該集電体の外周に沿って環状に配置された絶縁体（枠状部材ともいう）を有する枠付き集電体等が挙げられる。

供給工程において用いられる電極組成物については後述する。

［除去工程］
除去工程では、基材上に供給された電極組成物の一部を除去して、基材上に電極組成物層配置部を形成する。電極組成物層配置部が形成されなかった領域が、電極組成物層非配置部となる。
なお、除去工程よりも後に加圧工程が行われる場合であって、加圧工程によって電極組成物層配置部の大きさが変化する場合には、加圧後に所望の形状となるような電極組成物層配置部の大きさを予め設定しておくことが好ましい。

［除去工程の実施形態１］
基材上に供給された電極組成物の一部を除去する方法としては、例えば、供給工程の前に、電極組成物層配置部の配置パターンに応じた位置に開口部を有するマスク層を基材の表面に載置して、供給工程の後に、基材上からマスク層上に供給された電極組成物を除去する方法が挙げられる。
開口部を有するマスク層を基材の表面に載置する工程は、マスキング工程ともいう。
なお、マスク層が有する開口部の位置及び形状は、除去工程によって形成される電極組成物層配置部の位置及び形状に対応している。

また、本明細書において、電極組成物層配置部の配置パターンとは、電極組成物層配置部の位置、形状、大きさ、及び、複数個の電極組成物層配置部の並び等を含めた、電極組成物層配置部の配置を指す。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法が、除去工程の実施形態１を行う場合、除去工程の前に、間欠的に配置された開口部を有するマスク層を基材の表面に載置するマスキング工程を備え、供給工程において、電極組成物を、マスク層上、及び、開口部の全面に供給し、除去工程が、マスク層上に供給された電極組成物を、基材上から除去する工程であることが好ましい。

除去工程の一例について、図４Ａ及び図４Ｂを参照しながら説明する。
図４Ａは、供給工程の一例を模式的に示す斜視図であり、図４Ｂは、除去工程の一例を模式的に示す斜視図である。
図４Ａに示すように、供給工程の前に、電極組成物層配置部に対応する大きさの開口部（Ａ_１、Ａ_２、Ａ_３、Ａ_４及びＡ_５）を有するマスク層１４０を、基材１０上に載置する。
この場合、供給工程では、マスク層１４０上と、マスク層１４０の開口部（Ａ_１、Ａ_２、Ａ_３、Ａ_４及びＡ_５）の全面に、電極組成物１２０が供給される。

続いて、図４Ｂに示すように、除去工程においてマスク層１４０を基材１０から除去する。このとき、マスク層１４０の開口部の中に配置されている電極組成物１２０は基材１０上に残存することとなる。一方、マスク層１４０の上に供給された電極組成物１２０は、マスク層１４０ごと基材１０上から除去される。
マスク層１４０の開口部（Ａ_１、Ａ_２、Ａ_３、Ａ_４及びＡ_５）があった領域だけに電極組成物１２０が残存することで、基材１０上には、電極組成物１２０が設けられた領域である電極組成物層配置部が間欠的に形成される。

除去工程の実施形態１では、２段階の除去工程を行ってもよい。
２段階の除去工程とは、例えば、マスク層上に供給された電極組成物の少なくとも一部をマスク層上から除去する第１除去工程と、マスク層を基板上から除去する第２除去工程とが挙げられる。
第１除去工程においてマスク層上の電極組成物を完全に除去していない場合、第２除去工程において、マスク層上に残存する電極組成物をマスク層ごと除去すればよい。
第１除去工程によってマスク層上に供給された電極組成物の少なくとも一部を除去しておくと、マスク層を基板上から除去する第２除去工程の際に、マスク層上に残存する電極組成物が、マスク層の開口部に配置された電極組成物上に落下することを抑制できる。

マスク層に設けられた開口部は、電極組成物層配置部の配置パターンに応じた位置に複数個設けられている。複数ある開口部の大きさは、各電極組成物層配置部に対応する大きさであれば全て同じであってもよく、異なっていてもよい。また、開口部同士の距離は、全て同じであってもよく、異なっていてもよい。

なお、マスク層１４０は、後述する本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置における除去手段に相当する。

開口部を有するマスク層としては、基材上に分離可能に重ねることができ、かつ間欠的に配置された所定の大きさの開口部を所定の位置に複数有する構造であれば制限なく使用することができ、開口部を有する金属シート及び開口部を有する樹脂フィルム等を使用することができる。
供給工程においてマスク層と基材との間に電極組成物が侵入しないように、マスク層と基材とが一時的に接着されていてもよい。
また、基材から剥離可能な塗膜を形成する塗料を、所定の開口部を残すように基材の表面に塗布して、マスク層を形成してもよい。

［除去工程の実施形態２］
また、基材上に供給された電極組成物の一部を除去する別の方法としては、上記基材上に直接供給された上記電極組成物の一部を除去する方法が挙げられる。基材上に直接供給された電極組成物の一部を除去する方法としては、例えば、連続的に供給された電極組成物上に、電極組成物層配置部の配置パターンに応じた位置にカバー層を載置し、カバー層が設けられていない領域の電極組成物を除去する方法が挙げられる。この場合、基材上に直接供給された電極組成物のうちの一部（カバー層が設けられていない領域に供給された電極組成物）が除去されることで、基材上に電極組成物層配置部が間欠的に配置される。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法が、除去工程の実施形態２を行う場合、除去工程は、基材上に直接供給された電極組成物の一部を除去して、除去されなかった電極組成物を電極組成物層配置部とする工程であることが好ましい。

除去工程の別の一例について、図５Ａ、図５Ｂ及び図５Ｃを参照しながら説明する。
図５Ａ、図５Ｂ及び図５Ｃは、除去工程の別の一例を模式的に示す斜視図である。
図５Ａに示すように、まず、供給工程の後、電極組成物１２０上に、電極組成物層配置部に対応する大きさのカバー層４０を電極組成物層が配置される場所にそれぞれ載置する。図５Ａにおいては、カバー層４０を載置する位置は、電極組成物層が配置されるそれぞれの領域（Ｂ_１、Ｂ_２、Ｂ_３、Ｂ_４及びＢ_５）である。

続いて、図５Ｂに示すように、カバー層４０によって覆われていない電極組成物１２０を、吸引器１５０によって吸引除去する。
最後に、図５Ｃに示すように、カバー層４０を電極組成物１２０上から取り除くことによって、基材１０上に、電極組成物１２０が設けられた領域である電極組成物層配置部を間欠的に配置することができる。

なお、カバー層４０は、電極組成物１２０の取り除かれない部分の全てを覆っている必要はない。例えば、図５Ａ及び図５Ｂにおいて、各カバー層４０の中央部において、電極組成物１２０が露出していてもよい。カバー層４０の中央部において、電極組成物１２０が露出している場合、カバー層４０で囲まれた領域にある電極組成物１２０を除去しないように、カバー層４０に覆われていない領域（カバー層４０の中央部に露出した部分を除く）に存在する電極組成物１２０を除去することで電極組成物層配置部を間欠的に配置することができる。

カバー層４０で覆われていない領域の電極組成物を除去する方法としては、吸引のほかにエアブロー等を用いて基材上の電極組成物を吹き飛ばす方法等が挙げられる。

なお、カバー層４０は、後述する本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置における除去手段に相当する。

カバー層を構成する材料としては、カバー層で覆った電極組成物を除去手段から保護してカバー層の下にある電極組成物を基材上に残すことができるものであれば特に限定されない。

図５Ｂ及び図５Ｃに示すカバー層４０は、それぞれ分離しているが、除去工程において用いられるカバー層は、互いに接続されて一体化していてもよい。ただし、カバー層同士を接続する構成によって、電極組成物の除去を妨げないものに限る。

なお、図１に示したリチウムイオン電池用電極材では、電極組成物層配置部が、１列に配置されているものを例示しているが、配置電極組成物層配置部は、各電極組成物層配置部が間欠的に配置されている限り、交互に配置された電極組成物層非配置部と電極組成物層配置部とで構成された列が２列以上配置されていてもよい。

［除去工程の実施形態３］
基材上に供給された電極組成物の一部を除去するさらに別の方法としては、例えば、供給工程の前に、電極組成物層配置部の配置パターンに応じた位置に、電極組成物層配置部以上の平面視寸法の開口部を有するマスク層を上記基材の表面に載置して、供給工程の後に、電極組成物層配置部の配置パターンに応じた位置にカバー層を載置し、カバー層が設けられていない領域の電極組成物の少なくとも一部を除去した後に、マスク層を基材上から除去する方法が挙げられる。
開口部を有するマスク層を基材の表面に載置する工程は、マスキング工程ともいう。
上記方法によると、マスク層の開口部の平面視寸法は、電極組成物層配置部以上に設定されている。
マスク層の開口部の平面視寸法が、電極組成物層配置部の平面視寸法よりも大きい場合、マスク層の開口部に配置された電極組成物の一部が、カバー層で覆われていないことになる。この状態でマスク層上に供給された電極組成物を基板上から除去してしまうと、得られる電極組成物層配置部の配置パターンが、所望の電極組成物層配置部の配置パターンに合致しない。そこで、所望の電極組成物層配置部の配置パターンとなるように、マスク層の開口部に配置された電極組成物上にカバー層を載置し、カバー層が設けられていない領域の電極組成物を除去した後、基板上からマスク層を除去することで、基板上に電極組成物層配置部が形成される。
加えて、マスク層の開口部に配置された電極組成物の全部をカバー層で覆うことにより、マスク層を基板上から除去する工程において、マスク層上に残存する電極組成物が電極組成物層配置部に落下することを抑制できる。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法が、除去工程の実施形態３を行う場合、供給工程の前に、電極組成物層配置部の配置パターンに応じた位置に、電極組成物層配置部以上の平面視寸法の開口部を有するマスク層を基材の表面に載置するマスキング工程を備え、供給工程において、電極組成物を、マスク層上、及び、開口部の全面に供給し、除去工程が、マスク層上に供給された電極組成物の少なくとも一部をマスク層上から除去する第１除去工程と、マスク層を基材上から除去する第２除去工程と、を有することが好ましい。

除去工程のさらに別の一例について、図６Ａ、図６Ｂ、図６Ｃ、図７Ａ及び図７Ｂを参照しながら説明する。
図６Ａ、図６Ｂ、図６Ｃ、図７Ａ及び図７Ｂは、除去工程のさらに別の一例を模式的に示す斜視図である。
図６Ａに示すように、供給工程の前に、電極組成物層配置部以上の平面視寸法を有する開口部（Ｃ_１、Ｃ_２、Ｃ_３、Ｃ_４及びＣ_５）を有するマスク層１４０を、基材１０上に載置する。この場合、供給工程では、マスク層１４０上と、マスク層１４０の開口部（Ｃ_１、Ｃ_２、Ｃ_３、Ｃ_４及びＣ_５）の全面に、電極組成物１２０が供給される。

続いて、図６Ｂに示すように、マスク層１４０の開口部の内側に、カバー層４０を載置する。カバー層４０を載置する位置が、電極組成物層が配置されるそれぞれの領域となる。
マスク層１４０に設けられた開口部（Ｃ_１、Ｃ_２、Ｃ_３、Ｃ_４及びＣ_５）の平面視寸法は、カバー層４０の平面視寸法以上であればよい。図６Ｃは、マスク層１４０に設けられた開口部（Ｃ_１、Ｃ_２、Ｃ_３、Ｃ_４及びＣ_５）の平面視寸法がカバー層４０の平面視寸法よりも少し大きな例であるが、開口部（Ｃ_１、Ｃ_２、Ｃ_３、Ｃ_４及びＣ_５）の平面視寸法がカバー層４０の平面視寸法と同じであってもよい。

続いて、図６Ｃに示すように、カバー層４０に覆われていない領域の電極組成物１２０を吸引器１５０により除去する第１除去工程を行う。マスク層１４０の開口部（Ｃ_１、Ｃ_２、Ｃ_３、Ｃ_４及びＣ_５）の平面視寸法は、カバー層４０の平面視寸法よりも大きい。従って、マスク層１４０上の電極組成物１２０だけでなく、マスク層１４０の開口部の内側でカバー層４０により覆われていない電極組成物１２０も、吸引器１５０により除去される。

続いて、図７Ａに示すように、マスク層１４０を基板１０上から除去する第２除去工程を行う。第１除去工程によってマスク層上の電極組成物の少なくとも一部が除去されている。従って、第２除去工程において、マスク層１４０上に残存する電極組成物が落下することを抑制し、電極組成物層配置部を保護することができる。

最後に、図７Ｂに示すように、カバー層４０を除去する。
以上の工程により、基板１０上に電極組成物層配置部を形成することができる。

［加圧工程］
加圧工程では、供給工程によって基材上に供給された電極組成物を加圧して、電極組成物層を得る。
電極組成物を加圧する好ましい方法としては、平板プレス及びロールプレス等が挙げられる。

平板プレスにおける加圧圧力及びロールプレスにおける線圧は特に限定されず、電極組成物の組成、電極組成物の流動性及び電極組成物の密度に応じて、調整することができる。

ロールプレスを用いた場合の加圧工程の一例について、図８を参照しながら説明する。
図８は、加圧工程の一例を模式的に示す断面図である。
図８に示すように、加圧工程では、基材１０上に配置された電極組成物１２０をロールプレス１６０ａ及び１６０ｂにより加圧する。加圧工程によって、基材１０上に電極組成物層２０が形成される。
以上の工程により、連続するシート状の基材１０の表面に電極組成物層２０が配置された電極組成物層配置部が間欠的に配置された、図１に示すようなリチウムイオン電池用電極材が得られる。

なお、ロールプレス１６０ａ及び１６０ｂは、後述する本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置における加圧手段に相当する。

なお、図８に示す加圧工程は、除去工程の後に行われる加圧工程の例である。
除去工程の前に加圧工程を行う場合は、除去工程で使用される部材（例えばマスク層やカバー層）を、電極組成物とともに加圧してもよい。

上記手順により得られたリチウムイオン電池用電極材は、さらに電極組成物層非配置部において切断する工程を行い、所望の寸法のリチウムイオン電池用電極材としてもよい。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法により製造されたリチウムイオン電池用電極材では、リチウムイオン電池の電極に用いるために、複数の電極組成物層配置部を分離する場合、電極組成物層非配置部において切断することで、電極組成物層を切断することなく基材を切断して、複数の電極組成物層を得ることができるため、電極組成物層に割れや欠落が生じない。このとき、切断によって得られるリチウムイオン電池用電極材は、複数の電極組成物層配置部を有していてもよいし、単一の電極組成物層配置部を有していてもよい。
そのため、電極組成物の流動性が低い場合であっても、充分な耐久性能を有するリチウムイオン電池を製造するためのリチウムイオン電池用電極材を製造することができる。

なお、基材が集電体である場合、リチウムイオン電池用電極材そのものがリチウムイオン電池用電極となる。

電極組成物層非配置部において基材を切断する方法は特に限定されないが、公知の切断方法（回転式切断刃、ギロチン刃、トムソン型及びレーザーによる切断等）が挙げられる。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法に用いられる電極組成物について説明する。

電極組成物は、電極活物質と電解液とを含んでなることが好ましい。
電極活物質は、正極活物質であっても負極活物質であってもよい。
また、電極組成物は、必要に応じて、導電助剤を含んでいてもよい。

正極活物質としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ_２、ＬｉＮｉＯ_２、ＬｉＡｌＭｎＯ_４、ＬｉＭｎＯ_２及びＬｉＭｎ_２Ｏ_４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ_４、ＬｉＮｉ_１−ｘＣｏ_ｘＯ_２、ＬｉＭｎ_１−ｙＣｏ_ｙＯ_２、ＬｉＮｉ_１／３Ｃｏ_１／３Ａｌ_１／３Ｏ_２及びＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２）及び金属元素が３種類以上である複合酸化物［例えばＬｉＭ_ａＭ’_ｂＭ’’_ｃＯ_２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ_１／３Ｍｎ_１／３Ｃｏ_１／３Ｏ_２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ_４、ＬｉＣｏＰＯ_４、ＬｉＭｎＰＯ_４及びＬｉＮｉＰＯ_４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ_２及びＶ_２Ｏ_５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ_２及びＴｉＳ_２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ−ｐ−フェニレン及びポリビニルカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。

正極活物質の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１〜１００μｍであることが好ましく、０．１〜３５μｍであることがより好ましく、２〜３０μｍであることがさらに好ましい。

負極活物質としては、炭素系材料［黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等］、珪素系材料［珪素、酸化珪素（ＳｉＯｘ）、珪素−炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素−アルミニウム合金、珪素−リチウム合金、珪素−ニッケル合金、珪素−鉄合金、珪素−チタン合金、珪素−マンガン合金、珪素−銅合金及び珪素−スズ合金等）等］、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム−スズ合金、リチウム−アルミニウム合金及びリチウム−アルミニウム−マンガン合金等）等及びこれらと炭素系材料との混合物等が挙げられる。
上記負極活物質のうち、内部にリチウム又はリチウムイオンを含まないものについては、予め負極活物質の一部又は全部にリチウム又はリチウムイオンを含ませるプレドープ処理を施してもよい。

これらの中でも、電池容量等の観点から、炭素系材料、珪素系材料及びこれらの混合物が好ましく、炭素系材料としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素及びアモルファス炭素がさらに好ましく、珪素系材料としては、酸化珪素及び珪素−炭素複合体がさらに好ましい。

負極活物質の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１〜１００μｍが好ましく、０．１〜２０μｍであることがより好ましく、２〜１０μｍであることがさらに好ましい。

本明細書において、負極活物質の体積平均粒子径は、マイクロトラック法（レーザー回折・散乱法）によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径（Ｄｖ５０）を意味する。マイクロトラック法とは、レーザー光を粒子に照射することによって得られる散乱光を利用して粒度分布を求める方法である。なお、体積平均粒子径の測定には、レーザー回折・散乱式の粒子径分布測定装置［マイクロトラック・ベル（株）製のマイクロトラック等］を用いることができる。

導電助剤は、導電性を有する材料から選択される。
具体的には、金属［ニッケル、アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
これらの導電助剤は１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物を用いてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電助剤としては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料（上記した導電助剤の材料のうち金属のもの）をめっき等でコーティングしたものでもよい。

導電助剤の平均粒子径は、特に限定されるものではないが、電池の電気特性の観点から、０．０１〜１０μｍであることが好ましく、０．０２〜５μｍであることがより好ましく、０．０３〜１μｍであることがさらに好ましい。なお、本明細書中において、「粒子径」とは、導電助剤の輪郭線上の任意の２点間の距離のうち、最大の距離Ｌを意味する。「平均粒子径」の値としては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の観察手段を用い、数〜数十視野中に観察される粒子の粒子径の平均値として算出される値を採用するものとする。

導電助剤の形状（形態）は、粒子形態に限られず、粒子形態以外の形態であってもよく、カーボンナノチューブ等、いわゆるフィラー系導電性樹脂組成物として実用化されている形態であってもよい。

導電助剤は、その形状が繊維状である導電性繊維であってもよい。
導電性繊維としては、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性のよい金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレス鋼のような金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等が挙げられる。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。また、グラフェンを練りこんだポリプロピレン樹脂も好ましい。
導電助剤が導電性繊維である場合、その平均繊維径は０．１〜２０μｍであることが好ましい。

電極活物質は、その表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層により被覆された被覆活物質であってもよい。
電極活物質の周囲が被覆層で被覆されていると、電極の体積変化が緩和され、電極の膨張を抑制することができる。
なお、電極活物質として正極活物質を使用した場合の被覆活物質を被覆正極活物質といい、被覆組成物層を被覆正極組成物層ともいう。また電極活物質として負極活物質を使用した場合の被覆活物質を被覆負極活物質といい、被覆組成物層を被覆負極組成物層ともいう。

被覆層を構成する高分子化合物としては、特開２０１７−０５４７０３号公報に非水系二次電池活物質被覆用樹脂として記載されたものを好適に用いることができる。

電解液としては、リチウムイオン電池の製造に用いられる、電解質及び非水溶媒を含有する公知の電解液を使用することができる。

電解質としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＳｂＦ_６、ＬｉＡｓＦ_６及びＬｉＣｌＯ_４等の無機酸のリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２、ＬｉＮ（Ｃ_２Ｆ_５ＳＯ_２）_２及びＬｉＣ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_３等の有機酸のリチウム塩等が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはＬｉＰＦ_６である。

非水溶媒としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。

ラクトン化合物としては、５員環（γ−ブチロラクトン及びγ−バレロラクトン等）及び６員環のラクトン化合物（δ−バレロラクトン等）等を挙げることができる。

環状炭酸エステルとしては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート及びブチレンカーボネート等が挙げられる。
鎖状炭酸エステルとしては、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチル−ｎ−プロピルカーボネート、エチル−ｎ−プロピルカーボネート及びジ−ｎ−プロピルカーボネート等が挙げられる。

鎖状カルボン酸エステルとしては、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル及びプロピオン酸メチル等が挙げられる。
環状エーテルとしては、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、１，３−ジオキソラン及び１，４−ジオキサン等が挙げられる。
鎖状エーテルとしては、ジメトキシメタン及び１，２−ジメトキシエタン等が挙げられる。

リン酸エステルとしては、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸エチルジメチル、リン酸ジエチルメチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（トリフルオロメチル）、リン酸トリ（トリクロロメチル）、リン酸トリ（トリフルオロエチル）、リン酸トリ（トリパーフルオロエチル）、２−エトキシ−１，３，２−ジオキサホスホラン−２−オン、２−トリフルオロエトキシ−１，３，２−ジオキサホスホラン−２−オン及び２−メトキシエトキシ−１，３，２−ジオキサホスホラン−２−オン等が挙げられる。
ニトリル化合物としては、アセトニトリル等が挙げられる。
アミド化合物としては、ＤＭＦ等が挙げられる。
スルホンとしては、ジメチルスルホン及びジエチルスルホン等が挙げられる。
非水溶媒は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

非水溶媒の内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのは、ラクトン化合物、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル及びリン酸エステルであり、更に好ましいのはラクトン化合物、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステルであり、特に好ましいのは環状炭酸エステルと鎖状炭酸エステルの混合液である。最も好ましいのはエチレンカーボネートとジメチルカーボネートの混合液、又は、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートの混合液である。

上述した被覆活物質を製造する方法について説明する。
被覆活物質は、例えば、高分子化合物及び電極活物質並びに必要により用いる導電剤を混合することによって製造してもよく、被覆層に導電剤を用いる場合には高分子化合物と導電剤とを混合して被覆材を準備したのち、該被覆材と電極活物質とを混合することにより製造してもよく、高分子化合物、導電剤及び電極活物質を混合することによって製造してもよい。
なお、電極活物質と高分子化合物と導電剤とを混合する場合、混合順序には特に制限はないが、電極活物質と高分子化合物とを混合した後、更に導電剤を加えて更に混合することが好ましい。
上記方法により、高分子化合物と必要により用いる導電剤を含む被覆層によって電極活物質の表面の少なくとも一部が被覆される。

被覆材の任意成分である導電剤としては、電極組成物を構成する導電助剤と同様のものを好適に用いることができる。

電極組成物には、さらに、溶液乾燥型の公知の電極用バインダー（カルボキシメチルセルロース、ＳＢＲラテックス及びポリフッ化ビニリデン等）や粘着性樹脂等が含まれていてもよい。
ただし、公知の電極用バインダーではなく、粘着性樹脂を含むことが望ましい。電極組成物が上記の溶液乾燥型の公知の電極用バインダーを含む場合には、電極組成物層を形成した後に乾燥工程を行うことで一体化する必要があるが、粘着性樹脂を含む場合には、乾燥工程を行うことなく常温において僅かな圧力で電極組成物を一体化することができる。乾燥工程を行わない場合、加熱による電極組成物の収縮や亀裂の発生がおこらないため好ましい。
また、電極活物質、電解液及び粘着性樹脂を含む電極組成物は、電極組成物層を形成した後であっても、電極組成物層が非結着体のままで維持される。電極組成物層が非結着体であれば、電極組成物層を厚くすることができ、高容量の電池を得ることができ好ましい。
粘着性樹脂としては、被覆層を構成する高分子化合物（特開２０１７−０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂等）に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調整したもの、及び、特開平１０−２５５８０５公報等に粘着剤として記載されたものを好適に用いることができる。
ここで、非結着体とは、電極組成物を構成する電極活物質同士が、互いに結合していないことを意味し、結合とは不可逆的に電極活物質同士が固定されていることを意味する。
なお、溶液乾燥型の電極用バインダーは、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して活物質同士を強固に固定するものを意味する。一方、粘着性樹脂は、粘着性（水、溶媒、熱等を使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。
溶液乾燥型の電極用バインダーと粘着性樹脂とは異なる材料である。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法において、電極組成物は、電極活物質と電解液を含んでなる湿潤粉体であることが好ましい。
湿潤粉体は、ペンデュラー状態又はファニキュラー状態であることがより望ましい。

湿潤粉体における電解液の割合は、特に限定されないが、正極の場合には電解液の割合を湿潤粉体全体の０．５〜１５重量％とすることが好ましく、０．５〜５重量％とすることがより好ましく、０．５〜３重量％とすることがさらに好ましい。また、負極の場合には、電解液の割合を湿潤粉体全体の０．５〜２５重量％とすることが好ましく、０．５〜１０重量％とすることがより好ましく、０．５〜５重量％とすることがさらに好ましい。

本発明のリチウムイオン電池用電極材からリチウムイオン電池を製造する方法としては、例えば、電極活物質として正極活物質を用いて製造されたリチウムイオン電池用正極材と、電極活物質として負極活物質を用いて製造されたリチウムイオン電池用負極材とを、セパレータを介して、電極組成物層同士（正極組成物層と負極組成物層）が対向するように積層して蓄電素子を作製し、この蓄電素子を電池外装体に収容して封止する方法が挙げられる。
封止前には、必要に応じて電解液を添加してもよい。
また、リチウムイオン電池用正極材とリチウムイオン電池用負極材とをセパレータを介して電極組成物層同士が対向するように積層し、正極集電体と負極集電体との外周を耐電解液性を有する樹脂等で封止することで、外装体を使用せずにリチウムイオン電池を製造することもできる。

［リチウムイオン電池用電極材の製造装置］
本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置は、連続するシート状の基材の表面に電極活物質を含む電極組成物からなる電極組成物層が配置された電極組成物層配置部が、間欠的に配置されたリチウムイオン電池用電極材の製造装置であって、上記基材上に上記電極組成物を連続的に供給する供給手段と、上記供給手段によって上記基材上に供給された上記電極組成物を加圧して上記電極組成物層を得る加圧手段と、上記供給手段によって上記基材上に供給された上記電極組成物の一部を除去して、上記基材上に電極組成物層配置部を形成する除去手段と、を備えることを特徴とする。

供給手段としては、例えば、公知の粉体定量供給装置（ホッパー等）等が挙げられる。

除去手段としては、例えば、基材上に配置された電極組成物の上にカバー層を載置するカバー層載置手段と、カバー層が設けられていない領域の電極組成物を除去する電極組成物除去手段とを備える手段や、電極組成物が供給される前の基材の表面に、開口部を有するマスク層を載置するマスク層載置手段と、基材及びマスク層の表面に電極組成物が供給された後に、マスク層を剥がす剥離手段とを備える手段が挙げられる。
これらの中では、マスク層載置手段と剥離手段とを備えることが好ましい。

好ましい加圧手段としては、平板プレス及びロールプレス等が挙げられる。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置の一例について、図９を参照しながら説明する。
図９は、本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置を用いてリチウムイオン電池用電極材を製造する様子の一例を模式的に示す断面図である。
図９に示すリチウムイオン電池用電極材の製造装置２００は、供給手段であるホッパー１１０と、除去手段であるマスク層１４０、マスク層載置用ローラ１７０及びマスク層剥離用ローラ１８０と、加圧手段であるロールプレス１６０ａ及び１６０ｂとを備える。
基材１０は、基材移動用ローラ１９０により一方向（矢印方向）に移動している。まず、開口部Ａを有するマスク層１４０が、マスク層載置用ローラ１７０によって基材１０上に載置される。その後、基材１０上及びマスク層１４０の開口部Ａの全面にホッパー１１０から電極組成物１２０が供給される。供給された電極組成物１２０はスキージ１３０によりその厚さが調整される。その後、マスク層剥離用ローラ１８０によって、マスク層１４０は、基材１０の表面から剥離される。最後に、基材１０上に残存する電極組成物１２０を加圧手段であるロールプレス１６０ａ及び１６０ｂによって加圧して、基材１０上に電極組成物層２０を形成することで、本発明のリチウムイオン電池用電極材を製造することができる。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置においては、除去手段が加圧手段を兼ねていてもよい。

除去手段が加圧手段を兼ねている場合の一例について、図１０を参照しながら説明する。
図１０は、本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造装置を用いてリチウムイオン電池用電極材を製造する様子の別の一例を模式的に示す断面図である。
図１０に示すリチウムイオン電池用電極材の製造装置３００は、供給手段であるホッパー１１０と、除去手段であるマスク層１４０と、加圧手段であるロールプレス１６０ｂと、加圧兼マスク層剥離用ローラ１９５とを備える。加圧兼マスク層剥離用ローラ１９５は、除去手段であるマスク層剥離用ローラと加圧手段であるロールプレスを兼ねている。
基材１０は、基材移動用ローラ１９０により一方向（矢印方向）に移動している。まず、開口部Ａを有するマスク層１４０が、マスク層載置用ローラ１７０によって基材１０上に載置される。その後、基材１０上及びマスク層１４０の開口部Ａの全面にホッパー１１０から電極組成物１２０が供給される。供給された電極組成物１２０はスキージ１３０によりその厚さが調整される。その後、電極組成物１２０が加圧兼マスク層剥離用ローラ１９５及びロールプレス１６０ｂによって加圧されるとともに、マスク層１４０が基材１０の表面から剥離される。以上の工程により、基材１０上に電極組成物層２０を形成して、本発明のリチウムイオン電池用電極材を製造することができる。

次に本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明の主旨を逸脱しない限り本発明は実施例に限定されるものではない。なお、特記しない限り部は重量部、％は重量％を意味する。

＜製造例１：粘着性樹脂の製造＞
攪拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口コルベンに、酢酸ビニル５．０部、２−エチルヘキシルアクリレート２３．７部及び酢酸エチル１８５．５部を仕込み７５℃に昇温した。酢酸ビニル１１．１部、２−エチルヘキシルアクリレート２１．０部、２−ヒドロキシエチルメタクリレート２８．１部、アクリル酸１１．１部及び２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）０．２００部及び２，２’−アゾビス（２−メチルブチロニトリル）０．２００部を混合した。得られた単量体混合液をコルベン内に窒素を吹き込みながら、滴下ロートで４時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、２，２’−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）０．８００部を酢酸エチル１２．４部に溶解した溶液を滴下ロートを用いて、重合を開始してから６〜８時間目にかけて連続的に追加した。さらに、沸点で重合を２時間継続し、酢酸エチルを７０２．４部加えて樹脂濃度１０重量％の粘着性樹脂の溶液を得た。その後、１００℃の減圧乾燥機内に３時間入れることで酢酸エチルを除去した。粘着性樹脂の重量平均分子量（以下、Ｍｗと略記する）は４２０，０００であった。
Ｍｗは、以下の条件でゲルパーミエーションクロマトグラフィー測定により求めた。
装置：「ＨＬＣ−８１２０ＧＰＣ」［東ソー（株）製］
カラム：「ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＸＬ」（２本）、「ＴＳＫｇｅｌ Ｍｕｌｔｉｐｏｒｅ ＨＸＬ−Ｍを各１本連結したもの」［いずれも東ソー（株）製］
試料溶液：０．２５重量％のテトラヒドロフラン溶液
溶液注入量：１０μＬ
流量：０．６ｍＬ／分
測定温度：４０℃
検出装置：屈折率検出器
基準物質：標準ポリスチレン［東ソー（株）製］

＜製造例２：電解液の調製＞
エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合溶媒（体積比率でＥＣ：ＰＣ＝１：１）にＬｉＮ（ＦＳＯ_２）_２（ＬｉＦＳＩ）を２ｍｏｌ／Ｌの割合で溶解させ、電解液を調製した。

＜製造例３：正極組成物の作製＞
万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］を用いて、炭素繊維［大阪ガスケミカル（株）製 ドナカーボ・ミルド Ｓ−２４３］２０部と製造例１で得た粘着性樹脂の溶液３００部とアセチレンブラック［デンカ（株）製 デンカブラック］５７部とＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２［（株）ＢＡＳＦ戸田バッテリーマテリアルズ製ＨＥＤ ＮＣＡ−７０５０、体積平均粒子径１０μｍ］８７５部を室温、７２０ｒｐｍの条件で１５分撹拌した。撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を８０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。得られた混合物を３００μｍの金属メッシュを取り付けたハンマークラッシャーＮＨ−３４Ｓ［（株）三庄インダストリー製］で粉砕し造粒を行い、正極活物質と粘着性樹脂との混合造粒物を得た。

＜製造例４：正極組成物の湿潤粉体の作製＞
製造例３で得られた混合造粒物９９．０部と製造例２で作製した電解液１．０部とを遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝に入れ、２０００ｒｐｍで５分間混合して、正極組成物の合計重量に基づく上記電解液の重量割合が１．０重量％である正極組成物の湿潤粉体を作製した。

＜実施例１＞
（１）供給工程
アプリケータ用自動塗工機［イーガーコーポレーション製卓上テストコーター（型式：ＥＧＰＩ−１２１０）］にセットした厚さ１００μｍの離型紙上に、幅４２ｍｍ、長さ５７ｍｍの開口部を、長さ方向に２９ｍｍの間隔を隔てて２つ有する、厚み６００μｍ、幅９０ｍｍ、長さ２２７ｍｍのＳＵＳ製シート状のマスクを配置した。さらに製造例４で作製した正極組成物の湿潤粉体１０ｇを山状に乗せた。さらにマイクロメーター付フィルムアプリケーター［イーガーコーポレーション製］をギャップ間隔０でマスク上に乗せた。マイクロメーター付フィルムアプリケータを正極組成物の湿潤粉体の山の上を移動速度２０ｍｍ／ｓの一定速度で平行移動させ、山の表面を擦切る操作を行った。なお、擦切りを行った後、電極組成物の表面に線状のキズが観察された場合にはキズの発生がない表面が得られるまで擦切りの操作をやり直した。
（２）除去工程
擦切りを行った後、離型紙上に配置したＳＵＳ製シート状のマスクを取り外し、離型紙上に電極組成物が間欠的に配置された正極組成物層を得た。正極組成物層の上面視寸法は、幅４２ｍｍ、長さ５７ｍｍであり、長さ方向に２９ｍｍの間隔を隔てて２つの正極組成物層が配置されている。
（３）加圧工程
続いて、正極組成物層が配置された基材をロールプレス機にセットし、以下の条件で加圧を行い、リチウムイオン電池用電極材（１Ａ）を得た。
ロールプレス機から排出されたリチウムイオン電池用電極材（１Ａ）は、ガラス板の上に載せて移動しても形状が壊れない程度にしっかり固められており、平滑な表面を有していた。
＜ロールプレス機の条件＞
・ロールサイズ：２５０ｍｍφ×４００ｍｍ
・ロール回転速度：０．２ｍ／分
・ロールの間隔（ギャップ）：１００μｍ
・線圧：１ｔｏｎ／ｃｍ

＜実施例２＞
（１）供給工程
アプリケータ用自動塗工機［イーガーコーポレーション製卓上テストコーター（型式：ＥＧＰＩ−１２１０）］にセットした厚さ１００μｍの離型紙上に、製造例４で作製した正極活物質組成物の湿潤粉体１０ｇを山状に乗せた。さらにマイクロメーター付フィルムアプリケーター［イーガーコーポレーション製］をギャップ間隔６００μｍにして離型紙上に乗せた。マイクロメーター付フィルムアプリケータを正極組成物の湿潤粉体の山の上を移動速度２０ｍｍ／ｓの一定速度で平行移動させ、山の表面を擦切る操作を行った。なお、擦切りを行った後、表面に線状のキズが観察された場合にはキズの発生がない表面が得られるまで擦切りの操作をやり直した。
剥離紙上に供給された電極組成物の上面視寸法は、幅４２ｍｍ、長さ１５０ｍｍであった。
（２）除去工程
擦切りを行った後、幅４２ｍｍ、長さ５７ｍｍの長方形のＳＵＳ製の板状部材（カバー層）を２つ、長さ方向に２９ｍｍの間隔を隔てて、擦切った電極組成物上に載せた。板状部材の外側にはみ出した電極組成物を吸引機［コトヒラ工業製クリーンルーム用集じん機（型式：ＫＤＣ−Ｃ０１）］で吸引除去した。吸引除去した後に、板状部材を取り外し、離型紙上に電極組成物を間欠的に配置した。
（３）加圧工程
実施例１と同様の条件で加圧を行い、リチウムイオン電池用電極材（１Ｂ）を得た。

＜実施例３＞
（１）供給工程
アプリケータ用自動塗工機［イーガーコーポレーション製卓上テストコーター（型式：ＥＧＰＩ−１２１０）］にセットした厚さ１００μｍの離型紙上に、幅４４ｍｍ、長さ５９ｍｍの開口部を、長さ方向に１９ｍｍの間隔を隔てて２つ有する、厚み６００μｍ、幅９０ｍｍ、長さ２２７ｍｍのＳＵＳ製シート状のマスクを配置した。さらに製造例４で作製した正極組成物の湿潤粉体１０ｇを山状に乗せた。さらにマイクロメーター付フィルムアプリケーター［イーガーコーポレーション製］をギャップ間隔０でマスク上に乗せた。マイクロメーター付フィルムアプリケータを正極組成物の湿潤粉体の山の上を移動速度２０ｍｍ／ｓの一定速度で平行移動させ、山の表面を擦切る操作を行った。なお、擦切りを行った後、電極組成物の表面に線状のキズが観察された場合にはキズの発生がない表面が得られるまで擦切りの操作をやり直した。
離型紙上には、幅５０ｍｍ、長さ６７ｍｍの電極組成物層が、長さ方向に１９ｍｍの間隔を隔てて間欠的に配置されている。
（２）除去工程
剥離紙上に配置された電極組成物の上に、幅４２ｍｍ、長さ５７ｍｍの長方形のＳＵＳ製の板状部材（カバー層）を２つ、長さ方向に２９ｍｍの間隔を隔てて、擦切った電極組成物上に載せた。このとき、上面視において板状部材がマスクに重ならないように、板状部材が配置される位置を調整した。板状部材の上面視寸法はマスクの開口部の上面視寸法よりも小さいため、板状部材の外側かつマスクの開口部の内側には電極組成物がわずかに露出している。
板状部材の外側とマスクの開口部に囲まれる領域に露出した電極組成物及びマスク上面部に存在する電極組成物を吸引機［コトヒラ工業製クリーンルーム用集じん機（型式：ＫＤＣ−Ｃ０１）］で吸引除去した。吸引除去した後に、板状部材を取り外し、離型紙上に電極組成物を間欠的に配置した。
（３）加圧工程
実施例１と同様の条件で加圧を行い、リチウムイオン電池用電極材（１Ｃ）を得た。

＜比較例１＞
（１）供給工程
アプリケータ用自動塗工機［イーガーコーポレーション製卓上テストコーター（型式：ＥＧＰＩ−１２１０）］にセットした厚さ１００μｍの離型紙上に、製造例４で作製した正極活物質組成物の湿潤粉体１０ｇを山状に乗せた。さらにマイクロメーター付フィルムアプリケーター［イーガーコーポレーション製］をギャップ間隔６００μｍにして離型紙上に乗せた。マイクロメーター付フィルムアプリケーターを正極組成物の湿潤粉体の山の上を移動速度２０ｍｍ／ｓの一定速度で平行移動させ、山の表面を擦切る操作を行った。なお、擦切りを行った後、表面に線状のキズが観察された場合にはキズの発生がない表面が得られるまで擦切りの操作をやり直した。
（２）加圧工程
擦切りの後、何も操作を行わず、実施例１と同様の条件で加圧を行った。
（３）切断工程
加圧された電極組成物層を、上面視寸法が、幅４２ｍｍ、長さ６６ｍｍとなるように、基材ごとトムソン型を用いて切断して、比較用リチウムイオン電池用電極材（Ｈ１Ａ）を得た。

実施例１〜３で得られたリチウムイオン電池用電極材（１Ａ）〜（１Ｃ）及び比較例１で得られた比較用リチウムイオン電池用電極材（Ｈ１Ａ）を以下の項目で評価し、その結果をリチウムイオン電池用電極材の製造条件と共に表１に記載した。
＜リチウムイオン電池用電極材の形状評価＞
（１）目視での外観評価
目視したリチウムイオン電池用電極材の表面を目視で観察し、表面のキズ及びヒビ割れの有無により外観評価を行った。結果を表１に示す。
表面にキズ及びヒビ割れが確認できないものを、○と判定し、キズ又はヒビ割れがあれば△と判定し、電極組成物層の崩落や欠陥がみられた場合には×と判定した。
（２）重量のばらつき
それぞれのリチウムイオン電池用電極材から、φ７ｍｍの丸刃ポンチ（塚谷製）を用いて電極組成物層を１２箇所で打ち抜き、ばらつき評価用の試料とした。１２個の試料についてその重量を測定して得られる平均重量と標準偏差とから変動係数を計算した。変動係数が小さいほど、電極組成物層の重量ばらつきがなく、均一性が高いといえる。変動係数が２％未満の場合は◎（均一性が非常に優れる）と判定し、２〜５％の範囲であれば○と判定し、５％を超えていれば×と判定した。結果を表１に示す。
なお、１２個の試料は、打ち抜いた場所に偏りが生じないように幅方向と長さ方向のそれぞれに均等な間隔で３列×４列で打ち抜いた。

比較例１の結果より、正極組成物層を切断することにより、正極組成物層の端部に割れや欠け等が発生するだけでなく、重量もばらついてしまうことがわかった。
一方、実施例１〜３の結果より、本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法を用いた場合には、電極組成物層を切断しないため、電極組成物層の端部の割れ、欠けや、重量のばらつき等の不具合を抑制することができる。

本発明のリチウムイオン電池用電極材の製造方法は、特に、携帯電話、パーソナルコンピューター、ハイブリッド自動車及び電気自動車用に用いられる双極型二次電池用及びリチウムイオン二次電池用等の電極材を製造する製造方法として有用である。

１０ 基材
２０ 電極組成物層
４０ カバー層（除去手段）
１００ リチウムイオン電池用電極材
１１０ ホッパー（供給手段）
１２０Ａ、１２０Ｂ、１２０ 電極組成物
１３０ スキージ（供給手段）
１４０ マスク層（除去手段）
１５０ 吸引器（除去手段）
１６０ａ、１６０ｂ ロールプレス（加圧手段）
１７０ マスク層載置用ローラ（除去手段）
１８０ マスク層剥離用ローラ（除去手段）
１９０ 基材移動用ローラ
１９５ 加圧兼マスク層剥離用ローラ（加圧手段兼除去手段）
２００、３００ リチウムイオン電池用電極材の製造装置
Ａ、Ａ_１、Ａ_２、Ａ_３、Ａ_４、Ａ_５、Ｃ_１、Ｃ_２、Ｃ_３、Ｃ_４、Ｃ_５ 開口部
Ｂ_１、Ｂ_２、Ｂ_３、Ｂ_４、Ｂ_５ 電極組成物が配置される領域

Claims (6)

1. 連続するシート状の基材の表面に、電極活物質を含む電極組成物からなる電極組成物層が配置された電極組成物層配置部が間欠的に配置されたリチウムイオン電池用電極材の製造方法であって、
   前記基材上に前記電極組成物を連続的に供給する供給工程と、
   前記供給工程によって前記基材上に供給された前記電極組成物を加圧して前記電極組成物層を得る加圧工程と、
   前記供給工程によって前記基材上に供給された前記電極組成物の一部を除去して、前記基材上に電極組成物層配置部を形成する除去工程と、
   を備えることを特徴とするリチウムイオン電池用電極材の製造方法。
2. 前記供給工程の前に、電極組成物層配置部の配置パターンに応じた位置に開口部を有するマスク層を前記基材の表面に載置するマスキング工程を備え、
   前記供給工程において、前記電極組成物を、前記マスク層上、及び、前記開口部の全面に供給し、
   前記除去工程が、前記マスク層上に供給された前記電極組成物を、前記基材上から除去する工程である、請求項１に記載のリチウムイオン電池用電極材の製造方法。
3. 前記除去工程が、前記基材上に直接供給された前記電極組成物の一部を除去して、除去されなかった前記電極組成物を前記電極組成物層配置部とする工程である、請求項１に記載のリチウムイオン電池用電極材の製造方法。
4. 前記供給工程の前に、電極組成物層配置部の配置パターンに応じた位置に、前記電極組成物層配置部以上の平面視寸法の開口部を有するマスク層を前記基材の表面に載置するマスキング工程を備え、
   前記供給工程において、前記電極組成物を、前記マスク層上、及び、前記開口部の全面に供給し、
   前記除去工程が、前記マスク層上に供給された前記電極組成物の少なくとも一部を前記マスク層上から除去する第１除去工程と、前記マスク層を前記基材上から除去する第２除去工程と、を有する工程である、請求項１に記載のリチウムイオン電池用電極材の製造方法。
5. 連続するシート状の基材の表面に、電極活物質を含む電極組成物からなる電極組成物層が配置された電極組成物層配置部が間欠的に配置されたリチウムイオン電池用電極材の製造装置であって、
   前記基材上に前記電極組成物を連続的に供給する供給手段と、
   前記供給手段によって前記基材上に供給された前記電極組成物を加圧して前記電極組成物層を得る加圧手段と、
   前記供給手段によって前記基材上に供給された前記電極組成物の一部を除去して、前記基材上に電極組成物層配置部を形成する除去手段と、を備えることを特徴とするリチウムイオン電池用電極材の製造装置。
6. 前記除去手段は、前記基材上に開口部を有するマスク層を載置するマスク層載置手段と、前記基材上から前記マスク層を剥がす剥離手段とを備える、請求項５に記載のリチウムイオン電池用電極材の製造装置。

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