JP2024042995A - 基板処理方法、半導体装置の製造方法、プログラム、および基板処理装置 - Google Patents

基板処理方法、半導体装置の製造方法、プログラム、および基板処理装置 Download PDF

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Abstract

Figure 2024042995000001
【課題】基板の凹部内に所望の厚さ分布を有する膜を形成することが可能な技術を提供する。
【解決手段】（ａ）処理室内の基板に対して、所定元素及びハロゲン元素を含有する第１ガスを供給する工程と、（ｂ）処理室内から第１ガスを除去する工程と、（ｃ）（ａ）と（ｂ）とを含むサイクルを第１の所定回数行うことで、基板上に、所定元素を含有し、表面がハロゲン終端された第１層を形成する工程と、（ｄ）第１層が形成された基板に対して、所定元素を含有する第２ガスを供給することで、基板上に所定元素を含有する第２層を形成する工程と、（ｅ）（ｃ）と（ｄ）とを含むサイクルを第２の所定回数行うことで、基板上に所定元素を含有する膜を形成する工程と、を有する。
【選択図】図４

Description

本開示は、基板処理方法、半導体装置の製造方法、プログラム、および基板処理装置に関する。
半導体装置の製造工程の一工程として、成膜工程とエッチング工程とを繰り返し行って膜を形成する成膜処理が行われることがある（例えば特許文献１参照）。
特開２０１９－１６０９６２号公報
しかしながら、従来の処理では、例えば、表面に凹部が形成されている基板に対し、凹部内に所望の厚さ分布を有する膜を形成することが困難となる場合がある。
本開示は、例えば、基板の凹部内に所望の厚さ分布を有する膜を形成することが可能な技術を提供することにある。
本開示の一態様によれば、
（ａ）処理室内の基板に対して、所定元素及びハロゲン元素を含有する第１ガスを供給する工程と、
（ｂ）前記処理室内から前記第１ガスを除去する工程と、
（ｃ）（ａ）と（ｂ）とを含むサイクルを第１の所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素を含有し、表面がハロゲン終端された第１層を形成する工程と、
（ｄ）前記第１層が形成された前記基板に対して、前記所定元素を含有する第２ガスを供給することで、前記基板上に前記所定元素を含有する第２層を形成する工程と、
（ｅ）（ｃ）と（ｄ）とを含むサイクルを第２の所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含有する膜を形成する工程と、
を行う技術が提供される。
本開示によれば、例えば、基板の凹部内に所望の厚さ分布を有する膜を形成することが可能な技術を提供できる。
図１は、本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉２０２部分を縦断面図で示す図である。 図２は、本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置の縦型処理炉の概略構成図であり、処理炉２０２部分を図１のＡ－Ａ線断面図で示す図である。 図３は、本開示の一態様で好適に用いられる基板処理装置のコントローラ１２１の概略構成図であり、コントローラ１２１の制御系をブロック図で示す図である。 図４は、本開示の一態様における処理シーケンスを示す図である。 図５（ａ）は、凹部３００が設けられたウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図５（ｂ）は、凹部３００内に第１層を形成した後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図５（ｃ）は、凹部３００内に第２層を形成した後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。図５（ｄ）は、凹部３００内の全体が膜３０８で埋め込まれた後のウエハ２００の表面における断面部分拡大図である。
＜本開示の一態様＞
以下、本開示の一態様について、主に、図１～図４、図５（ａ）～図５（ｄ）を参照しつつ説明する。なお、以下の説明において用いられる図面は、いずれも模式的なものであり、図面に示される、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は、現実のものとは必ずしも一致していない。また、複数の図面の相互間においても、各要素の寸法の関係、各要素の比率等は必ずしも一致していない。
（１）基板処理装置の構成
図１に示すように、処理炉２０２は温度調整器（加熱部）としてのヒータ２０７を有する。ヒータ２０７は円筒形状であり、保持板に支持されることにより垂直に据え付けられている。ヒータ２０７は、ガスを熱で活性化（励起）させる活性化機構（励起部）としても機能する。
ヒータ２０７の内側には、ヒータ２０７と同心円状に反応管２０３が配設されている。反応管２０３は、例えば石英（ＳｉＯ２）または炭化シリコン（ＳｉＣ）等の耐熱性材料により構成され、上端が閉塞し下端が開口した円筒形状に形成されている。反応管２０３の下方には、反応管２０３と同心円状に、マニホールド２０９が配設されている。マニホールド２０９は、例えばステンレス鋼（ＳＵＳ）等の金属材料により構成され、上端および下端が開口した円筒形状に形成されている。マニホールド２０９の上端部は、反応管２０３の下端部に係合しており、反応管２０３を支持するように構成されている。マニホールド２０９と反応管２０３との間には、シール部材としてのＯリング２２０ａが設けられている。反応管２０３はヒータ２０７と同様に垂直に据え付けられている。主に、反応管２０３とマニホールド２０９とにより処理容器（反応容器）が構成される。処理容器の筒中空部には処理室２０１が形成される。処理室２０１は、基板としてのウエハ２００を収容可能に構成されている。この処理室２０１内でウエハ２００に対する処理が行われる。
処理室２０１内には、第１供給部、第２供給部としてのノズル２４９ａ，２４９ｂが、マニホールド２０９の側壁を貫通するようにそれぞれ設けられている。ノズル２４９ａ，２４９ｂを、それぞれ第１ノズル、第２ノズルとも称する。ノズル２４９ａ，２４９ｂは、例えば石英またはＳｉＣ等の耐熱性材料により構成されている。ノズル２４９ａ，２４９ｂには、ガス供給管２３２ａ，２３２ｂがそれぞれ接続されている。ノズル２４９ａ，２４９ｂはそれぞれ異なるノズルであり、隣接して設けられている。
ガス供給管２３２ａ，２３２ｂには、ガス流の上流側から順に、流量制御器（流量制御部）であるマスフローコントローラ（ＭＦＣ）２４１ａ，２４１ｂおよび開閉弁であるバルブ２４３ａ，２４３ｂがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａのバルブ２４３ａよりも下流側には、ガス供給管２３２ｃ，２３２ｄがそれぞれ接続されている。ガス供給管２３２ｂのバルブ２４３ｂよりも下流側には、ガス供給管２３２ｅが接続されている。ガス供給管２３２ｃ～２３２ｅには、ガス流の上流側から順に、ＭＦＣ２４１ｃ～２４１ｅおよびバルブ２４３ｃ～２４３ｅがそれぞれ設けられている。ガス供給管２３２ａ～２３２ｅは、例えば、ＳＵＳ等の金属材料により構成されている。
図２に示すように、ノズル２４９ａ，２４９ｂは、反応管２０３の内壁とウエハ２００との間における平面視において円環状の空間に、反応管２０３の内壁の下部より上部に沿って、ウエハ２００の配列方向上方に向かって立ち上がるようにそれぞれ設けられている。すなわち、ノズル２４９ａ，２４９ｂは、ウエハ２００が配列されるウエハ配列領域の側方の、ウエハ配列領域を水平に取り囲む領域に、ウエハ配列領域に沿うようにそれぞれ設けられている。ガス供給孔２５０ａ，２５０ｂは、それぞれが、平面視においてウエハ２００の中心に向かって開口しており、ウエハ２００に向けてガスを供給することが可能となっている。ガス供給孔２５０ａ，２５０ｂは、反応管２０３の下部から上部にわたって複数設けられている。
ガス供給管２３２ａからは、所定元素及びハロゲン元素を含有する第１ガスが、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａ、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給される。
ガス供給管２３２ｂからは、第１ガスが含有する所定元素と同じ所定元素を含有する第２ガスが、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂ、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。
ガス供給管２３２ｃからは、エッチングガスが、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃ、ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内へ供給される。
ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅからは、不活性ガスが、それぞれＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅ、バルブ２４３ｄ，２４３ｅ、ガス供給管２３２ａ，２３２ｂ、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給される。不活性ガスは、パージガス、キャリアガス、希釈ガス等として作用する。
主に、ガス供給管２３２ａ、ＭＦＣ２４１ａ、バルブ２４３ａにより、第１ガス供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｂ、ＭＦＣ２４１ｂ、バルブ２４３ｂにより、第２ガス供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｃ、ＭＦＣ２４１ｃ、バルブ２４３ｃにより、エッチングガス供給系が構成される。主に、ガス供給管２３２ｄ，２３２ｅ、ＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅ、バルブ２４３ｄ，２４３ｅにより、不活性ガス供給系が構成される。
第２ガスは、原料ガス（成膜ガス）として作用することから、第２ガス供給系を原料ガス（成膜ガス）供給系とも称する。また、第１ガスは、成膜阻害ガスとして作用することから、第１ガス供給系を成膜阻害ガス供給系とも称する。
上述の各種供給系のうち、いずれか、或いは、全ての供給系は、バルブ２４３ａ～２４３ｅやＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅ等が集積されてなる集積型供給システム２４８として構成されていてもよい。集積型供給システム２４８は、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅのそれぞれに対して接続され、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅ内への各種物質（各種ガス）の供給動作、すなわち、バルブ２４３ａ～２４３ｅの開閉動作やＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅによる流量調整動作等が、後述するコントローラ１２１によって制御されるように構成されている。集積型供給システム２４８は、一体型、或いは、分割型の集積ユニットとして構成されており、ガス供給管２３２ａ～２３２ｅ等に対して集積ユニット単位で着脱を行うことができ、集積型供給システム２４８のメンテナンス、交換、増設等を、集積ユニット単位で行うことが可能なように構成されている。
反応管２０３の側壁下方には、処理室２０１内の雰囲気を排気する排気口２３１ａが設けられている。排気口２３１ａは、反応管２０３の側壁の下部より上部に沿って、すなわち、ウエハ配列領域に沿って設けられていてもよい。排気口２３１ａには排気管２３１が接続されている。排気管２３１には、処理室２０１内の圧力を検出する圧力検出器（圧力検出部）としての圧力センサ２４５および圧力調整器（圧力調整部）としてのＡＰＣ（Ａｕｔｏ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）バルブ２４４を介して、真空排気装置としての真空ポンプ２４６が接続されている。ＡＰＣバルブ２４４は、真空ポンプ２４６を作動させた状態で弁を開閉することで、処理室２０１内の真空排気および真空排気停止を行うことができ、更に、真空ポンプ２４６を作動させた状態で、圧力センサ２４５により検出された圧力情報に基づいて弁開度を調節することで、処理室２０１内の圧力を調整することができるように構成されている。主に、排気管２３１、ＡＰＣバルブ２４４、圧力センサ２４５により、排気系が構成される。真空ポンプ２４６を排気系に含めて考えてもよい。
マニホールド２０９の下方には、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシールキャップ２１９が設けられている。シールキャップ２１９は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シールキャップ２１９の上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｂが設けられている。シールキャップ２１９の下方には、後述するボート２１７を回転させる回転機構２６７が設置されている。回転機構２６７の回転軸２５５は、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、シールキャップ２１９を貫通してボート２１７に接続されている。回転機構２６７は、ボート２１７を回転させることでウエハ２００を回転させるように構成されている。シールキャップ２１９は、反応管２０３の外部に設置された昇降機構としてのボートエレベータ１１５によって垂直方向に昇降されるように構成されている。ボートエレベータ１１５は、シールキャップ２１９を昇降させることで、ウエハ２００を処理室２０１内外に搬入および搬出（搬送）する搬送装置（搬送機構）として構成されている。搬送装置は、処理室２０１内へウエハ２００を提供する提供装置として機能する。
マニホールド２０９の下方には、シールキャップ２１９を降下させボート２１７を処理室２０１内から搬出した状態で、マニホールド２０９の下端開口を気密に閉塞可能な炉口蓋体としてのシャッタ２１９ｓが設けられている。シャッタ２１９ｓは、例えばＳＵＳ等の金属材料により構成され、円盤状に形成されている。シャッタ２１９ｓの上面には、マニホールド２０９の下端と当接するシール部材としてのＯリング２２０ｃが設けられている。シャッタ２１９ｓの開閉動作（昇降動作や回動動作等）は、シャッタ開閉機構１１５ｓにより制御される。
基板支持具としてのボート２１７は、複数枚、例えば２５～２００枚のウエハ２００を、水平姿勢で、かつ、互いに中心を揃えた状態で鉛直方向に整列させて多段に支持するように、すなわち、間隔を空けてウエハ２００の面に対して垂直方向に配列させるように構成されている。ボート２１７は、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される。ボート２１７の下部には、例えば石英やＳｉＣ等の耐熱性材料により構成される断熱板２１８が多段に支持されている。
反応管２０３内には、温度検出器としての温度センサ２６３が設置されている。温度センサ２６３により検出された温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合を調整することで、処理室２０１内の温度が所望の温度分布となる。温度センサ２６３は、反応管２０３の内壁に沿って設けられている。
図３に示すように、制御部（制御手段）であるコントローラ１２１は、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）１２１ａ、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄを備えたコンピュータとして構成されている。ＲＡＭ１２１ｂ、記憶装置１２１ｃ、Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、内部バス１２１ｅを介して、ＣＰＵ１２１ａとデータ交換可能なように構成されている。コントローラ１２１には、例えばタッチパネル等として構成された入出力装置１２２が接続されている。また、コントローラ１２１には、外部記憶装置１２３を接続することが可能となっている。
記憶装置１２１ｃは、例えばフラッシュメモリ、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）、ＳＳＤ（Ｓｏｌｉｄ Ｓｔａｔｅ Ｄｒｉｖｅ）等で構成されている。記憶装置１２１ｃ内には、基板処理装置の動作を制御する制御プログラムや、後述する基板処理の手順や条件等が記載されたプロセスレシピ等が、読み出し可能に記録され、格納されている。プロセスレシピは、後述する基板処理における各手順をコントローラ１２１によって、基板処理装置に実行させ、所定の結果を得ることができるように組み合わされたものであり、プログラムとして機能する。以下、プロセスレシピや制御プログラム等を総称して、単に、プログラムともいう。また、プロセスレシピを、単に、レシピともいう。本明細書においてプログラムという言葉を用いた場合は、レシピ単体のみを含む場合、制御プログラム単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。ＲＡＭ１２１ｂは、ＣＰＵ１２１ａによって読み出されたプログラムやデータ等が一時的に保持されるメモリ領域（ワークエリア）として構成されている。
Ｉ／Ｏポート１２１ｄは、上述のＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅ、バルブ２４３ａ～２４３ｅ、圧力センサ２４５、ＡＰＣバルブ２４４、真空ポンプ２４６、温度センサ２６３、ヒータ２０７、回転機構２６７、ボートエレベータ１１５、シャッタ開閉機構１１５ｓ等に接続されている。
ＣＰＵ１２１ａは、記憶装置１２１ｃから制御プログラムを読み出して実行すると共に、入出力装置１２２からの操作コマンドの入力等に応じて記憶装置１２１ｃからレシピを読み出すことが可能なように構成されている。ＣＰＵ１２１ａは、読み出したレシピの内容に沿うように、ＭＦＣ２４１ａ～２４１ｅによる各種物質（各種ガス）の流量調整動作、バルブ２４３ａ～２４３ｅの開閉動作、ＡＰＣバルブ２４４の開閉動作および圧力センサ２４５に基づくＡＰＣバルブ２４４による圧力調整動作、真空ポンプ２４６の起動および停止、温度センサ２６３に基づくヒータ２０７の温度調整動作、回転機構２６７によるボート２１７の回転および回転速度調節動作、ボートエレベータ１１５によるボート２１７の昇降動作、シャッタ開閉機構１１５ｓによるシャッタ２１９ｓの開閉動作等を制御することが可能なように構成されている。
コントローラ１２１は、外部記憶装置１２３に記録され、格納された上述のプログラムを、コンピュータにインストールすることにより構成することができる。外部記憶装置１２３は、例えば、ＨＤＤ等の磁気ディスク、ＣＤ等の光ディスク、ＭＯ等の光磁気ディスク、ＵＳＢメモリやＳＳＤ等の半導体メモリ等を含む。記憶装置１２１ｃや外部記憶装置１２３は、コンピュータ読み取り可能な記録媒体として構成されている。以下、これらを総称して、単に、記録媒体ともいう。本明細書において記録媒体という言葉を用いた場合は、記憶装置１２１ｃ単体のみを含む場合、外部記憶装置１２３単体のみを含む場合、または、それらの両方を含む場合がある。なお、コンピュータへのプログラムの提供は、外部記憶装置１２３を用いず、インターネットや専用回線等の通信手段を用いて行ってもよい。
（２）基板処理工程
上述の基板処理装置を用い、半導体装置の製造工程の一工程として、基板としてのウエハ２００上に膜を形成する処理シーケンスの例について、主に、図４、図５（ａ）～図５（ｄ）を用いて説明する。本態様では、一例として、ウエハ２００の表面に、凹部３００が形成されている場合について説明する。本明細書において「凹部」とは、トレンチやホールだけでなく、横穴や貫通孔等、開口に対して内部の表面積が大きい構造全般を含むものとする。なお、以下の説明において、基板処理装置１００を構成する各部の動作は、コントローラ１２１により制御される。
本態様における処理シーケンスでは、
処理室２０１内のウエハ２００に対して、所定元素及びハロゲン元素を含有する第１ガスを供給するステップＡと、
処理室２０１内から第１ガスを除去するステップＢと、
ステップＡとステップＢとを含むサイクルを第１の所定回数（ｎ回、ｎは１以上の整数）行うことで、ウエハ２００上に、所定元素を含有し、表面がハロゲン終端された第１層３０４を形成するステップＣと、
第１層３０４が形成されたウエハ２００に対して、所定元素を含有する第２ガスを供給することで、ウエハ２００上に所定元素を含有する第２層３０６を形成するステップＤと、
ステップＣとステップＤとを含むサイクルを第２の所定回数（ｍ回、ｍは１以上の整数）行うことで、ウエハ２００上に所定元素を含有する膜３０８を形成するステップＥと、
を行う。なお、図４に記載されているＡ～Ｅは、それぞれステップＡ～Ｅを示している。
なお、以下では、膜３０８としてシリコン（Ｓｉ）膜を形成する例について説明する。
本明細書では、上述の処理シーケンスを、便宜上、以下のように示すこともある。以下の変形例や他の態様等の説明においても、同様の表記を用いる。
[（第１ガス→パージ）×ｎ→第２ガス]×ｍ
また、図４や以下に示す処理シーケンスのように、第２ガスを供給するステップを行った後に、パージを行うステップをさらに行うようにしてもよい。本態様では、一例として、この場合について説明する。
[（第１ガス→パージ）×ｎ→第２ガス→パージ]×ｍ
本明細書において用いる「ウエハ」という用語は、ウエハそのものを意味する場合や、ウエハとその表面に形成された所定の層や膜との積層体を意味する場合がある。本明細書において用いる「ウエハの表面」という言葉は、ウエハそのものの表面を意味する場合や、ウエハ上に形成された所定の層等の表面を意味する場合がある。本明細書において「ウエハ上に所定の層を形成する」と記載した場合は、ウエハそのものの表面上に所定の層を直接形成することを意味する場合や、ウエハ上に形成されている層等の上に所定の層を形成することを意味する場合がある。本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も、「ウエハ」という言葉を用いた場合と同義である。
（ウエハチャージおよびボートロード）
複数枚のウエハ２００がボート２１７に装填（ウエハチャージ）されると、シャッタ開閉機構１１５ｓによりシャッタ２１９ｓが移動させられて、マニホールド２０９の下端開口が開放される（シャッタオープン）。その後、図１に示すように、複数枚のウエハ２００を支持したボート２１７は、ボートエレベータ１１５によって持ち上げられて処理室２０１内へ搬入（ボートロード）される。この状態で、シールキャップ２１９は、Ｏリング２２０ｂを介してマニホールド２０９の下端をシールした状態となる。
ウエハ２００としては、例えば、単結晶シリコン（Ｓｉ）ウエハを用いることができる。また、ウエハ２００の表面には、図５（ａ）～図５（ｄ）に示すように、凹部３００が設けられている。凹部３００内の表面（最表面）、すなわち、凹部３００の内壁の表面の材質は特に制限はなく、例えば、単結晶Ｓｉ（単結晶Ｓｉウエハそのもの）、シリコン膜（Ｓｉ膜）、ゲルマニウム膜（Ｇｅ膜）、シリコンゲルマニウム膜（ＳｉＧｅ膜）、シリコン炭化膜（ＳｉＣ膜）、シリコン窒化膜（ＳｉＮ膜）、シリコン炭窒化膜（ＳｉＣＮ膜）、シリコン酸化膜（ＳｉＯ膜）シリコン酸窒化膜（ＳｉＯＮ）、シリコン酸炭化膜（ＳｉＯＣ膜）、シリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）、シリコン硼窒化膜（ＳｉＢＮ膜）、シリコン硼炭窒化膜（ＳｉＢＣＮ膜）、硼窒化膜（ＢＮ膜）等が挙げられ、例えば、これらのうち少なくともいずれか１つである場合がある。
（圧力調整および温度調整）
ボートロードが終了した後、処理室２０１内、すなわち、ウエハ２００が存在する空間が所望の圧力（真空度）となるように、真空ポンプ２４６によって真空排気（減圧排気）される。この際、処理室２０１内の圧力は圧力センサ２４５で測定され、この測定された圧力情報に基づきＡＰＣバルブ２４４がフィードバック制御される。また、処理室２０１内のウエハ２００が所望の処理温度となるように、ヒータ２０７によって加熱される。この際、処理室２０１内が所望の温度分布となるように、温度センサ２６３が検出した温度情報に基づきヒータ２０７への通電具合がフィードバック制御される。また、回転機構２６７によるウエハ２００の回転を開始する。処理室２０１内の排気、ウエハ２００の加熱および回転は、いずれも、少なくともウエハ２００に対する処理が終了するまでの間は継続して行われる。
その後、ステップＡ～Ｅをこの順に実行し、ウエハ２００上への成膜処理を行う。本明細書では、ウエハ２００の表面に設けられた凹部３００内への成膜処理を、埋め込み処理とも称する。以下、これらの各ステップについて説明する。
［ステップＡ］
ステップＡでは、処理室２０１内のウエハ２００に対して第１ガスを供給する。
具体的には、バルブ２４３ａを開き、ガス供給管２３２ａ内へ第１ガスを流す。第１ガスは、ＭＦＣ２４１ａにより流量調整され、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対して第１ガスが供給される（第１ガス供給）。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｂのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給するようにしてもよい。
本ステップにおける処理条件としては、
処理温度：３００～６００℃、好ましくは４００～５００℃
処理圧力：１ｋ～１００ｋＰａ、好ましくは２０ｋ～５０ｋＰａ
第１ガス供給流量：０．１～１ｓｌｍ、好ましくは０．２～０．５ｓｌｍ
第１ガス供給時間：１～１０分、好ましくは３～６分
不活性ガス供給流量（ガス供給管毎）：０～０．５ｓｌｍ
が例示される。
なお、本明細書における「３００～６００℃」のような数値範囲の表記は、下限値および上限値がその範囲に含まれることを意味する。よって、例えば、「３００～６００℃」とは「３００℃以上６００℃以下」を意味する。他の数値範囲についても同様である。また、本明細書における処理温度とはウエハ２００の温度または処理室２０１内の温度のことを意味し、処理圧力とは処理室２０１内の圧力のことを意味する。また、供給流量に０ｓｌｍが含まれる場合、０ｓｌｍとは、そのガスを供給しないケースを意味する。これらは、以下の説明においても同様である。
上述の条件下でウエハ２００に対して、第１ガスとして、例えば、所定元素としてのＳｉとハロゲン元素としての塩素（Ｃｌ）とを含み、Ｓｉ－Ｃｌ結合を有するクロロシラン系ガスを供給することにより、当該ガスの分子に含まれるＳｉ－Ｃｌ結合の一部をウエハ２００の表面と反応させ、当該ガスをウエハ２００の表面に吸着させることができる。また、上述の条件下では、ウエハ２００の表面に吸着した第１ガスの分子に含まれるＳｉ－Ｃｌ結合であって、ウエハ２００の表面と反応しなかった残りのＳｉ－Ｃｌ結合をそのまま保持させ、ウエハ２００の表面にハロゲン終端であるＣｌ終端（Ｓｉ－Ｃｌ終端）を形成することができる。なお、第１ガスのウエハ２００の表面への吸着は、未結合手を有することとなったＳｉが表面と反応することによって化学吸着する場合のほかに、Ｓｉ－Ｃｌ結合を保持した第１ガスが表面に物理吸着する場合を含んでいてもよい。
ウエハ２００の表面に第１ガスを吸着させた後、バルブ２４３ａを閉じ、処理室２０１内への第１ガスの供給を停止する。
第１ガスとしては、例えば、所定元素としてのＳｉとハロゲン元素とを含むハロシラン系ガスを用いることができる。ハロゲンには、例えば、Ｃｌ、フッ素（Ｆ）、臭素（Ｂｒ）、ヨウ素（Ｉ）等が含まれる。ハロシラン系ガスとしては、例えば、ＳｉおよびＣｌを含む上述のクロロシラン系ガスを用いることができる。
第１ガスとしては、例えば、ジクロロシラン（ＳｉＨ２Ｃｌ２、略称：ＤＣＳ）ガス、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ４、略称：ＳＴＣ）ガス、ヘキサクロロジシランガス（Ｓｉ２Ｃｌ６、略称：ＨＣＤＳ）ガス、オクタクロロトリシラン（Ｓｉ３Ｃｌ８、略称：ＯＣＴＳ）ガス等のクロロシラン系ガスを用いることができる。第１ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。
第１ガスとしては、クロロシラン系ガスの他、テトラフルオロシラン（ＳｉＦ４）ガス、ジフルオロシラン（ＳｉＨ２Ｆ２）ガス、ヘキサフルオロジシラン（Ｓｉ２Ｆ６、略称：ＨＦＤＳ）ガス、オクタフルオロトリシラン（Ｓｉ３Ｆ８）ガス等のフルオロシラン系ガスや、テトラブロモシラン（ＳｉＢｒ４）ガス等のブロモシラン系ガス、ヘキサブロモジシラン（Ｓｉ２Ｂｒ６、略称：ＨＢＤＳ）ガス、オクタブロモトリシラン（Ｓｉ３Ｂｒ８）ガス等のブロモシラン系ガスや、テトラヨードシラン（ＳｉＩ４、略称：ＳＴＩ）ガス、ジヨードシラン（ＳｉＨ２Ｉ２）ガス、ヘキサヨードジシラン（Ｓｉ２Ｉ６、略称：ＨＩＤＳ）ガス、オクタヨードトリシラン（Ｓｉ３Ｉ８）ガス等のヨードシラン系ガスを用いることもできる。第１ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。
不活性ガスとしては、例えば、窒素（Ｎ２）ガスや、アルゴン（Ａｒ）ガス、ヘリウム（Ｈｅ）ガス、ネオン（Ｎｅ）ガス、キセノン（Ｘｅ）ガス等の希ガスを用いることができる。不活性ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。この点は、後述する各ステップにおいても同様である。
［ステップＢ］
ステップＢでは、処理室２０１内を真空排気し、処理室２０１内に残留するガス状物質等を処理室２０１内から排除する。このとき、処理室２０１内へ不活性ガスを供給する。
具体的には、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを開き、ガス供給管２３２ａ，２３２ｂ内へ不活性ガスを流す。不活性ガスは、ＭＦＣ２４１ｄ，２４１ｅにより流量調整され、ノズル２４９ａ，２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。ノズル２４９ａ，２４９ｂより供給される不活性ガスは、パージガスとして作用し、これにより、処理室２０１内がパージされる（パージ）。
本ステップにおける処理条件としては、
処理圧力：１０～１００Ｐａ
不活性ガス供給流量（ガス供給管毎）：０．１～１ｓｌｍ
不活性ガス供給時間：１～１２０秒、好ましくは１～６０秒
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにおける処理条件と同様な処理条件とする。
［ステップＣ（サイクルの所定回数実施）］
上述のステップＡ，Ｂを非同時に、すなわち、同期させることなく行うサイクルを第１の所定回数（ｎ回、ｎは１以上の整数）行うことにより、下地としてのウエハ２００の最表面上に、第１層３０４として、例えば表面がハロゲン終端（Ｃｌ終端）された所定元素（Ｓｉ）を含有する層が形成される。
本ステップでは、例えば、凹部３００内面の一部における第１層３０４の密度を、凹部３００内面の他の部分における第１層３０４の密度よりも高くすることができる。具体的には、例えば、１サイクル当たりの第１ガスの供給流量を少くすることや、第１ガスの供給時間を短くすることにより、第１ガスが、凹部３００内面の底部近傍に到達することを抑制し、第１ガスの供給が凹部３００内面の開口部近傍に対して限定されるようにする。こうすることにより、例えば、開口部近傍における第１層３０４の密度を、底部近傍における第１層３０４の密度よりも高くすることが容易となる（図５（ｂ）参照）。このとき、第１の所定回数を２回以上、すなわち、上述のサイクルを２回以上行うことにより、この第１層３０４の密度の調整をさらに容易に行うことができる。本明細書において、凹部３００内面における「層の密度」とは、例えば、凹部３００内面における単位面積当たりの、Ｃｌ等が結合している（すなわちＣｌ等で終端されている）Ｓｉ等の吸着個数、または凹部３００内面における単位面積当たりの層の平均的な厚さと同義であると考えることもできる。
さらに、本ステップでは、１サイクル当たりのステップＡの実行時間（第１ガスの供給時間）や第１ガス供給流量を調整することにより、凹部３００内面の開口部近傍に形成される第１層３０４の密度に対する底部近傍に形成される第１層３０４の密度の割合を所望の大きさとすることができる。具体的には、例えば、１サイクル当たりのステップＡの実行時間を所定の時間から短くする方向に調整することや、ステップＡにおける第１ガスの供給流量を所定の流量から減少させる方向に調整することにより、凹部３００内面の開口部近傍に形成される第１層３０４の密度に対する底部近傍に形成される第１層３０４の密度の割合を小さくするように制御することができる。
［ステップＤ］
ステップＤでは、処理室２０１内のウエハ２００に対して第２ガスを供給する。
具体的には、バルブ２４３ｂを開き、ガス供給管２３２ｂ内へ第２ガスを流す。第１ガスは、ＭＦＣ２４１ｂにより流量調整され、ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対して第２ガスが供給される（第２ガス供給）。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｂのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給するようにしてもよい。
本ステップにおける処理条件としては、
処理温度：４００～６００℃、好ましくは４５０～５５０℃
処理圧力：１０～５００Ｐａ、好ましくは５０～１００Ｐａ
第２ガス供給流量：１～５ｓｌｍ、好ましくは２～４ｓｌｍ
第２ガス供給時間：１０～１２０分、好ましくは３０～９０分
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにおける処理条件と同様な処理条件とする。
上述の条件下でウエハ２００に対して、第２ガスとして、例えば、所定元素としてのＳｉを含むシラン系ガスを供給することにより、ウエハ２００上に、第２層３０６としてのＳｉ含有層が形成される。具体的には、例えば、凹部３００内面において、第２層３０６は、開口部近傍における密度が、底部近傍における密度よりも低くなるように形成される（図５（ｃ）参照）。第２層３０６が、このような密度分布で形成されるのは、第１層３０４の表面に存在するＣｌ終端が、第２ガスに含まれるＳｉ原子の第１層３０４の表面への吸着を阻害する要因、すなわち、インヒビターとして作用するためである。
第２層が形成された後、バルブ２４３ｂを閉じ、処理室２０１内への第２ガスの供給を停止する。そして、ステップＢにおけるパージと同様の処理手順、処理条件により、処理室２０１内に残留するガス状物質等を処理室２０１内から排除する（パージ）。
第２ガスとしては、例えば、ウエハ２００上に形成される膜を構成する主元素としてのＳｉを含む上述のシラン系ガスを用いることができる。シラン系ガスとしては、例えば、モノシラン（ＳｉＨ４）ガス、ジシラン（Ｓｉ２Ｈ６）ガス等のＳｉを含有しハロゲンを非含有とするガスを用いることができる。第２ガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。
［ステップＥ（成膜処理・サイクルの所定回数実施）］
上述のステップＣ，Ｄを非同時に、すなわち、同期させることなく行うサイクルを第２の所定回数（ｍ回、ｍは１以上の整数）行うことにより、ウエハ２００上に、第２層３０６が積層されてなる膜３０８として、例えばＳｉ膜が形成される。上述したように、例えば、凹部３００内面において、インヒビター効果を有する第１層３０４は、開口部近傍における密度が、底部近傍における密度よりも高いので、膜３０８は、凹部３００内面の底部から開口部に向けてボトムアップ成長し、凹部３００内を膜３０８により埋め込むことができる（図５（ｄ）参照）。これにより、凹部３００内にボイドフリーかつシームレスな膜３０８を形成でき、埋め込み特性を向上させることができる。
上述のステップＤでは、例えば、第１層３０４の表面に存在するＣｌ終端におけるＣｌ原子（ハロゲン原子）の少なくとも一部が、第１層３０４の表面から脱離することがある。これにより、第１層３０４のインヒビター効果が不充分となり、膜３０８のボトムアップ成長が阻害される場合がある。このとき、第２の所定回数を２回以上、すなわち、上述のサイクルを２回以上行うことにより、表面がＣｌ終端された第１層３０４を再度形成できる。これにより、第１層３０４のインヒビター効果を維持することができ、膜３０８のボトムアップ成長を継続することができる。これにより、凹部３００内にボイドフリーかつシームレスな膜３０８を形成でき、埋め込み特性を向上させることができる。なお、ステップＤにおいて第１層３０４の表面からＣｌ原子（ハロゲン原子）が脱離した場合、脱離したＣｌ原子と結合していた第１層３０４を構成するＳｉ原子（所定元素の原子）は、そのまま膜３０８を構成するＳｉ原子（所定元素の原子）と見做すことができる。
上述のステップＤを、例えば、第２ガスが気相分解（熱分解）する条件下で行うことにより、第２ガスに含まれるＳｉをウエハ２００上に多重に堆積させる。これにより、膜３０８の形成速度を向上させることができる。
（アフターパージおよび大気圧復帰）
ステップＥが終了したら、ノズル２４９ａ，２４９ｂのそれぞれからパージガスとしての不活性ガスを処理室２０１内へ供給し、排気口２３１ａより排気する。これにより、処理室２０１内がパージされ、処理室２０１内に残留するガスや反応副生成物等が処理室２０１内から除去される（アフターパージ）。その後、処理室２０１内の雰囲気が不活性ガスに置換され（不活性ガス置換）、処理室２０１内の圧力が常圧に復帰される（大気圧復帰）。
（ボートアンロードおよびウエハディスチャージ）
その後、ボートエレベータ１１５によりシールキャップ２１９が下降され、マニホールド２０９の下端が開口される。そして、処理済のウエハ２００が、ボート２１７に支持された状態でマニホールド２０９の下端から反応管２０３の外部に搬出（ボートアンロード）される。ボートアンロードの後は、シャッタ２１９ｓが移動させられ、マニホールド２０９の下端開口がＯリング２２０ｃを介してシャッタ２１９ｓによりシールされる（シャッタクローズ）。処理済のウエハ２００は、反応管２０３の外部に搬出された後、ボート２１７より取り出される（ウエハディスチャージ）。
（３）本態様による効果
本態様によれば、以下に示す１つ又は複数の効果が得られる。
（ａ）第１層３０４の表面に存在するＣｌ終端は、第２層３０６の形成を阻害するインヒビターとして作用するので、例えば、ウエハ２００の表面に凹部３００が形成されている場合には、凹部３００内の第１層３０４の密度分布を調整することにより、第２層３０６の厚さ分布を制御できる。結果として、凹部３００内に所望の厚さ分布の膜３０８を形成することが可能となる。
第１ガスが第２ガスと同様にＳｉを含むので、第１ガスがＳｉを含まない場合と比べて、膜３０８の形成速度を向上させることが可能となる。
（ｂ）ステップＣでは、凹部３００内面おいて、第１層３０４の密度が、開口部近傍の方が底部近傍よりも高くなっているので、膜３０８は、凹部３００内面の底部から開口部に向けてボトムアップ成長し、凹部３００内を膜３０８により埋め込むことができる。これにより、凹部３００内にボイドフリーかつシームレスな膜３０８を形成でき、埋め込み特性を向上させることができる。
（ｃ）第１ガスとして、Ｈ非含有ガスを用いることにより、ウエハ２００上に、表面がＨ終端された層が形成されることを抑制することができる。Ｈ終端におけるＨ原子は、例えば、Ｃｌ終端におけるＣｌ原子と比べて層から脱離しやすいため、ウエハ２００上に、表面がＨ終端された層が形成された場合には、第１層３０４におけるインヒビター効果を発揮させることが困難となることがある。第１ガスとして、Ｈ非含有ガスを用いることにより、表面がＨ終端された層が形成されることを抑制することができるので、第１層３０４におけるインヒビター効果を充分に発揮させることができる。
（ｄ）第１ガスとして、１分子中にＳｉ原子同士の結合（Ｓｉ－Ｓｉ結合）を含まないガスを用いることにより、第１ガスがステップＡにおいて熱分解することを抑制できる。第１ガスが熱分解した場合には、ステップＡにおいて、第１ガスに含まれ、かつウエハ２００に吸着したＳｉが、未結合手を有する状態となりやすい。ステップＤでは、この未結合手に第２ガスに含まれるＳｉが結合し得るので、第１層３０４のインヒビター効果が発揮できない場合がある。第１ガスとして、１分子中にＳｉ原子同士の結合を含まないガスを用いることにより、第１層３０４のインヒビター効果を充分に発揮させることができる。
（ｅ）ステップＣの後、少なくともステップＤを開始するまでの間、ウエハ２００に対して、Ｃｌ終端と反応する、第１ガス及び第２ガスのいずれのガスとも異なるガスの供給を不実施とすることにより、第１層３０４の表面に存在するＣｌ終端におけるＣｌ原子の脱離を抑制できる。これにより、第１層３０４は、表面におけるＣｌ終端の存在を維持するので、ステップＤにおいてインヒビター効果を発揮することができる。
（４）変形例
本態様における基板処理シーケンスは、以下に示す変形例のように変更することができる。これらの変形例は、任意に組み合わせることができる。特に説明がない限り、各変形例の各ステップにおける処理手順、処理条件は、上述の基板処理シーケンスの各ステップにおける処理手順、処理条件と同様とすることができる。
（変形例１）
以下に示す処理シーケンスのように、成膜処理（ステップＥ）を行った後に、ウエハ２００に対して膜３０８をエッチング可能なエッチングガスを供給する処理（ステップＦ）を行い、さらにステップＥを行うようにしてもよい。以下に示すｐ，ｑは、いずれも１以上の整数を示している。
[（第１ガス→パージ）×ｎ→第２ガス→パージ]×ｍ→エッチングガス→[（第１ガス→パージ）×ｐ→第２ガス→パージ]×ｑ
[ステップＦ]
ステップＦでは、処理室２０１内のウエハ２００に対して膜３０８をエッチングする作用を有するエッチングガスを供給し、膜３０８の一部をエッチング（除去）する。
具体的には、バルブ２４３ｃを開き、ガス供給管２３２ｃ内へエッチングガスを流す。エッチングガスは、ＭＦＣ２４１ｃにより流量調整され、ノズル２４９ａを介して処理室２０１内へ供給され、排気口２３１ａより排気される。このとき、ウエハ２００に対してエッチングガスが供給される（エッチングガス供給）。このとき、バルブ２４３ｄ，２４３ｅを開き、ノズル２４９ａ，２４９ｂのそれぞれを介して処理室２０１内へ不活性ガスを供給するようにしてもよい。
本ステップにおける処理条件としては、
処理温度：２００～８００℃、好ましくは３００～６００℃
処理圧力：１０～１００ｋＰａ、好ましくは１００～５０ｋＰａ
エッチングガス供給流量：０．０１～１０ｓｌｍ、好ましくは０．１～５ｓｌｍ
エッチングガス供給時間：１～６０分、好ましくは１０～３０分
が例示される。他の処理条件は、ステップＡにおける処理条件と同様な処理条件とする。
エッチングガスとしては、例えば、塩素（Ｃｌ２）ガス、フッ素（Ｆ２）ガス、三フッ化塩素（ＣｌＦ３）ガス、塩化水素（ＨＣｌ）ガス、フッ化水素（ＨＦ）ガス等のハロゲン含有ガスを用いることができる。エッチングガスとしては、これらのうち１以上を用いることができる。
本変形例においても、上述の態様と同様の効果が得られる。
ステップＣとステップＤとを含むサイクルを繰り返すことにより、凹部３００の内部が膜３０８によって完全に埋め込まれる前に、凹部３００の開口部近傍が膜３０８によって塞がれてしまう、いわゆるオーバーハング状態となる場合がある。このとき、凹部３００内に深さ方向に伸びるボイドやシームが発生してしまう場合がある。本変形例において、上述の条件下でウエハ２００に対して、エッチングガスを供給することにより、凹部３００内の開口部近傍に形成された膜３０８の一部を優先的に（選択的に）除去することができる。これにより、例えば、凹部３００内に埋め込まれた膜３０８中にボイドやシームが形成される前に、オーバーハング状態を解消させて、ステップＣとステップＤとを含むサイクルを継続させることができる。また、例えば、凹部３００内に埋め込まれた膜３０８中にボイドやシームが形成された場合に、これらを消失させることができる。膜３０８中に形成されたボイドやシームを消失させた後、さらに、ステップＥを行うことにより、凹部３００内にボイドフリーかつシームレスな膜３０８を確実に形成し、埋め込み特性をさらに向上させることができる。
また、ステップＥを行った後にステップＦを行い、その後さらにステップＥを行うサイクルを複数回行うようにしてもよい。これにより、凹部３００内にボイドフリーかつシームレスな膜３０８をさらに確実に形成し、埋め込み特性をまたさらに向上させることができる。
（変形例２）
ステップＥでは、凹部３００内面の底部近傍に対して膜３０８を形成するステップＣおよびステップＤのサイクル中での第１の所定回数よりも、凹部３００内面の開口部近傍に対して膜３０８を形成するステップＣおよびステップＤのサイクル中での第１の所定回数の方を少なくしてもよい。
凹部３００の内部における成膜処理（埋め込み処理）が進行すると、凹部３００のアスペクト比（凹部の深さ／凹部の幅）が次第に小さくなるため、凹部３００の底部から開口部にかけて高密度に第１層３０４が形成されやすくなる。これにより、凹部３００内の全域で第２層３０６の形成速度が低下して、埋め込み処理の生産性が低下する場合がある。また、凹部３００の底部から開口部にかけて高密度に第１層３０４が形成された状態で行われる埋め込み処理では、開口部近傍における膜３０８の厚さが、底部近傍における膜３０８の厚さより大きくなることがあり、凹部３００内にボイド等が発生し、埋め込み処理の生産性が低下する場合がある。本変形例において、凹部３００内面の底部近傍に対する膜３０８形成時、例えば、埋め込み処理の初期（ステップＥにおける最初の所定サイクル数の間）におけるサイクルでの第１の所定回数よりも、凹部３００内面の開口部近傍に対する膜３０８形成時、例えば、埋め込み処理の中期または終期（ステップＥにおける最後の所定サイクル数の間）におけるサイクルでの第１の所定回数の方を少なくすることにより、第１層３０４を凹部３００内面に所望な密度分布で形成できる。これにより、膜３０８の埋め込み特性を向上させることができる。
なお、埋め込み処理の進行時期に伴い、ステップＣにおける１サイクル当たりの第１ガスの供給流量を少なくすることや、第１ガスの供給時間を短くすることでも同様の効果を得ることができる。
＜本開示の他の態様＞
以上、本開示の態様を具体的に説明した。しかしながら、本開示は上述の態様に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。
上述の態様では、ステップＥにおいて、膜３０８を凹部３００内の底部から開口部に向かって徐々に形成するボトムアップ成長を例に挙げて説明したが、本開示はこれに限定されない。例えば、凹部３００内面に対してコンフォーマルに膜３０８を形成するようにしてもよい。これらの場合においても、上述の態様と同様の効果が得られる。
上述の態様では、ステップＣにおいて、凹部３００内面の開口部近傍における第１層３０４の密度を、底部近傍おける第１層３０４の密度よりも高くする場合を例に挙げて説明したが、本開示はこれに限定されない。これ以外の所望の態様で、凹部３００内における第１層３０４の密度（粗密）分布を調整してもよい。これらの場合においても、上述の態様と同様の効果が得られる。特に、たとえば、膜３０８をボトムアップ成長させたり、コンフォーマルに形成させたりする場合に顕著な効果得られる。
上述の態様では、特に説明しなかったが、凹部３００のアスペクト比が大きくなるほどオーバーハング状態になりやすく、凹部３００内にボイド等が発生することになる。本開示は凹部３００のアスペクト比が大きい、具体的には１０以上である場合に、上述の埋め込み特性の効果を顕著に得られる。
上述の態様では、第１層３０４の表面がＣｌ終端された場合を例に挙げて説明したが、本開示はこれに限定されない。例えば、第１層３０４の表面が、Ｆ終端、Ｂｒ終端、またはＩ終端されていてもよい。これらの場合においても、上述の態様と同様の効果が得られる。
上述の態様では、第１ガスとして、Ｓｉを所定元素として含むシラン系ガスを例に挙げて説明したが、本開示はこれに限定されない。例えば、第１ガスとして、硼素（Ｂ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、砒素（Ａｓ）等の半金属元素を所定元素として含むガスを用いることができる。また、第１ガスとして、チタン（Ｔｉ）を含む四塩化チタン（ＴｉＣｌ４）ガス、ジルコニウム（Ｚｒ）を含む四塩化ジルコニウム（ＺｒＣｌ４）ガス、ハフニウム（Ｈｆ）を含む四塩化ハフニウム（ＨｆＣｌ４）等の金属元素を所定元素として含むガスを用いることができる。これらの場合においても、上述の態様と同様の効果が得られる。
各処理に用いられるレシピは、処理内容に応じて個別に用意し、電気通信回線や外部記憶装置１２３を介して記憶装置１２１ｃ内に記録し、格納しておくことが好ましい。そして、各処理を開始する際、ＣＰＵ１２１ａが、記憶装置１２１ｃ内に記録され、格納された複数のレシピの中から、処理内容に応じて適正なレシピを適宜選択することが好ましい。これにより、１台の基板処理装置で様々な膜種、組成比、膜質、膜厚の膜を、再現性よく形成することができるようになる。また、オペレータの負担を低減でき、操作ミスを回避しつつ、各処理を迅速に開始できるようになる。
上述のレシピは、新たに作成する場合に限らず、例えば、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを変更することで用意してもよい。レシピを変更する場合は、変更後のレシピを、電気通信回線や当該レシピを記録した記録媒体を介して、基板処理装置にインストールするようにしてもよい。また、既存の基板処理装置が備える入出力装置１２２を操作し、基板処理装置に既にインストールされていた既存のレシピを直接変更するようにしてもよい。
上述の態様では、一度に複数枚の基板を処理するバッチ式の基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、例えば、一度に１枚または数枚の基板を処理する枚葉式の基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用することができる。また、上述の態様では、ホットウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する例について説明した。本開示は上述の態様に限定されず、コールドウォール型の処理炉を有する基板処理装置を用いて膜を形成する場合にも、好適に適用することができる。
これらの基板処理装置を用いる場合においても、上述の態様や変形例における処理手順、処理条件と同様な処理手順、処理条件にて各処理を行うことができ、上述の態様や変形例と同様の効果が得られる。
上述の態様や変形例は、適宜組み合わせて用いることができる。このときの処理手順、処理条件は、例えば、上述の態様の処理手順、処理条件と同様とすることができる。
２００ ウエハ（基板）
３０４ 第１層
３０６ 第２層
３０８ 膜

Claims (20)

  1. （ａ）処理室内の基板に対して、所定元素及びハロゲン元素を含有する第１ガスを供給する工程と、
    （ｂ）前記処理室内から前記第１ガスを除去する工程と、
    （ｃ）（ａ）と（ｂ）とを含むサイクルを第１の所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素を含有し、表面がハロゲン終端された第１層を形成する工程と、
    （ｄ）前記第１層が形成された前記基板に対して、前記所定元素を含有する第２ガスを供給することで、前記基板上に前記所定元素を含有する第２層を形成する工程と、
    （ｅ）（ｃ）と（ｄ）とを含むサイクルを第２の所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含有する膜を形成する工程と、
    を有する基板処理方法。
  2. （ｄ）では、前記ハロゲン終端は、前記第２ガスに含まれる前記所定元素の原子が、前記第１層の表面に吸着することを阻害する、
    請求項１に記載の基板処理方法。
  3. 前記第２の所定回数は、２回以上である、
    請求項１に記載の基板処理方法。
  4. 前記基板は、表面に凹部が設けられており、
    前記第２の所定回数は、（ｅ）において、前記凹部内が前記膜により埋め込まれる回数である、
    請求項３に記載の基板処理方法。
  5. （ｄ）では、前記ハロゲン終端におけるハロゲン原子の少なくとも一部が、前記第１層から脱離する、
    請求項３または４に記載の基板処理方法。
  6. （ｃ）の後、少なくとも（ｄ）を開始するまでの間、前記基板に対して、前記ハロゲン終端と反応する、前記第１ガス及び前記第２ガスのいずれのガスとも異なるガスの供給を不実施とする、
    請求項１に記載の基板処理方法。
  7. 前記第１ガスは水素非含有ガスである、
    請求項１に記載の基板処理方法。
  8. 前記第１ガスは、１分子中に前記所定元素の原子同士の結合を含まないガスである、
    請求項１に記載の基板処理方法。
  9. 前記基板は、表面に凹部が設けられており、
    （ｃ）では、前記凹部内面の一部における前記第１層の密度を、前記凹部内面の他の部分における前記第１層の密度よりも高くする、
    請求項１に記載の基板処理方法。
  10. （ｃ）では、前記凹部内面の開口部近傍における前記第１層の密度を、前記凹部内面の底部近傍おける前記第１層の密度よりも高くする、
    請求項９に記載の基板処理方法。
  11. 前記第１の所定回数は、２回以上である、
    請求項１に記載の基板処理方法。
  12. （ｅ）では、前記凹部内面の底部近傍に対して前記膜形成を行うサイクル中の（ｃ）における前記第１の所定回数よりも、前記凹部内面の開口部近傍に対して前記膜形成を行うサイクル中の（ｃ）における前記第１の所定回数の方を少なくする、
    請求項１０に記載の基板処理方法。
  13. （ａ）の実行時間は、前記凹部内面の開口部近傍に形成される前記第１層の密度に対する前記凹部内面の底部近傍に形成される前記第１層の密度の割合が所望の大きさとなる時間である、
    請求項９に記載の基板処理方法。
  14. （ａ）における前記第１ガスの供給流量は、前記凹部内面の開口部近傍に形成される前記第１層の密度に対する前記凹部内面の底部近傍に形成される前記第１層の密度の割合が所望の大きさとなる供給流量である、
    請求項９に記載の基板処理方法。
  15. （ｄ）を、前記第２ガスが気相分解する条件下で行う、
    請求項１に記載の基板処理方法。
  16. （ｆ）前記膜が形成された前記基板にエッチングガスを供給することにより、前記膜の一部を除去する工程、を更に有する、
    請求項１に記載の基板処理方法。
  17. （ｆ）の後に、（ｅ）を更に実行し、
    （ｅ）と（ｆ）とを含むサイクルを複数回実行する、
    請求項１６に記載の基板処理方法。
  18. （ａ）処理室内の基板に対して、所定元素及びハロゲン元素を含有する第１ガスを供給する工程と、
    （ｂ）前記処理室内に残留する前記第１ガスを除去する工程と、
    （ｃ）（ａ）と（ｂ）とを含むサイクルを第１の所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素を含有し、表面がハロゲン終端された第１層を形成する工程と、
    （ｄ）前記第１層が形成された前記基板に対して、前記所定元素を含有する第２ガスを供給することで、前記基板上に前記所定元素を含有する第２層を形成する工程と、
    （ｅ）（ｃ）と（ｄ）とを含むサイクルを第２の所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含有する膜を形成する工程と、
    を有する半導体装置の製造方法。
  19. （ａ）処理室内の基板に対して、所定元素及びハロゲン元素を含有する第１ガスを供給する手順と、
    （ｂ）前記処理室内に残留する前記第１ガスを除去する手順と、
    （ｃ）（ａ）と（ｂ）とを含むサイクルを第１の所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素を含有し、表面がハロゲン終端された第１層を形成する手順と、
    （ｄ）前記第１層が形成された前記基板に対して、前記所定元素を含有する第２ガスを供給することで、前記基板上に前記所定元素を含有する第２層を形成する手順と、
    （ｅ）（ｃ）と（ｄ）とを含むサイクルを第２の所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含有する膜を形成する手順と、
    をコンピュータによって基板処理装置に実行させるプログラム。
  20. 基板が処理される処理室と、
    前記処理室内の基板に対して、所定元素及びハロゲン元素を含有する第１ガスを供給する第１ガス供給系と、
    前記処理室内から前記第１ガスを除去する排気系と、
    前記処理室内の基板に対して、前記所定元素を含有する第２ガスを供給する第２ガス供給系と、
    （ａ）前記処理室内の基板に対して、前記第１ガスを供給する処理と、（ｂ）前記処理室内から前記第１ガスを除去する処理と、（ｃ）（ａ）と（ｂ）とを含むサイクルを第１の所定回数行うことで、前記基板上に、前記所定元素を含有し、表面がハロゲン終端された第１層を形成する処理と、（ｄ）前記第１層が形成された前記基板に対して、前記第２ガスを供給することで、前記基板上に前記所定元素を含有する第２層を形成する処理と、（ｅ）（ｃ）と（ｄ）とを含むサイクルを第２の所定回数行うことで、前記基板上に前記所定元素を含有する膜を形成する処理と、を行わせるように、前記第１ガス供給系、前記排気系、および前記第２ガス供給系を制御することが可能なよう構成される制御部と、
    を有する基板処理装置。
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