JP2025520573A - 放射性同位体の製造のための標的物質の精製 - Google Patents

Abstract

放射性同位体の製造における再利用のための標的物質の精製方法が開示されている。本方法は、Ｒａ－２２６、並びに任意選択的にＲａ－２２５及びＡｃ－２２５を含む、照射された標的物質の溶液を得ることと、その後に、ＨＮＯ_３である酸を、所定量で添加して、標的物質を定量的に溶解するための、及び任意選択的に存在する放射性同位体の共沈を回避するための条件を提供することと、を含む。本方法はまた、蒸留によって、溶液からＨ_２Ｏを選択的に除去し、主に溶液中に酸を残し、それによって、溶液中の酸濃度が上昇する間に、標的物質が沈殿することを可能にし、それによって、任意選択的に存在する放射性同位体及び不純物の共沈を低減又は回避することも含む。過剰なＨ_２Ｏを除去した後、本方法は、溶液の温度を下げて、標的物質の沈殿を最大化し、残液中の標的物質の溶解度を低下させることと、任意選択的に存在する放射性同位体を含有する液体を、沈殿した標的物質から分離することと、放射性同位体の製造のための再照射による放射性同位体の製造における再利用のために、沈殿した標的物質を調製することと、を含む。
【選択図】図１

Description

本発明は、放射性同位体の分野に関する。より具体的には、本発明は、放射性同位体の製造における再利用のための、照射された標的の精製のための方法及びシステムに関する。

放射性同位体の製造の場合、一般的に、固体標的が、最先端のシステムにおける高収率のために使用されており、固体標的に関しては、放射性同位体が製造される親核種の大きな密度が、容易に達成され得る。

液体標的の場合、ほとんどの親核種化合物の室温での（典型的には、液体溶媒として使用される）水に対する溶解度が制限されている。例えば、Ｒａ－２２６（Ｔ_１／２：１６００年）の塩であって、放射性同位体Ａｃ－２２５（Ｔ_１／２：１０日）へと崩壊し得る放射性同位体Ｒａ－２２５（Ｔ_１／２：１４．８日）を製造するための親核種を提供するための塩基性化学物質として使用され得る、Ｒａ－２２６の塩は、水に対する制限された溶解度を有する。例解として、硝酸ラジウム塩Ｒａ（ＮＯ_３）は、２０℃でＨ_２Ｏの１００ｇ当たり１３．９ｇの溶解度を有する。それにも関わらず、最近、制限された溶解度の問題を克服する方法が見出されたため、液体標的への関心が高まっている。

固体標的の場合及び液体標的の場合の両方において、標的から放射性同位体を分離することが必要であり、これは、典型的には、固相抽出法によって分離カラム内で行われ得る。

放射性同位体を製造することができる、いくつかの親核種の標的物質の世界的に利用可能な在庫は限られている。特に、例えば、Ｒａ－２２６の場合などであるがそれらに限定されない、これらの場合では、標的物質を再利用することが有用である。

標的物質の再利用は、国際特許出願第２０２０／２６０２１０号で言及されており、ラジウム－２２６の液体標的に照射し、アクチニウムの分離後に、閉ループシステムを使用して、ラジウム－２２６の液体標的溶液に照射する、光核ルートに基づいて、アクチニウムの製造方法が記載されている。

アクチニウム放射性同位体の製造プロセスにおけるアクチニウムの精製は、国際特許出願第２０２０／１４８３１６号に記載されている。

それにも関わらず、放射性同位体の製造における更なる照射のために標的物質を再利用することができるようにするための、優れた精製方法及びシステムが依然として必要である。

本発明の目的は、放射性同位体の製造における再利用のための、照射された標的を精製するための方法及びシステムを提供することである。

本発明の実施形態の利点は、これらのシステム及び方法が、例えば、放射性同位体の生成のための、照射された標的を再利用する効率的なやり方を提供することである。

本発明の実施形態の利点は、これらの標的が照射時に固体形態であったか液体形態であったかに関わらず、照射された標的を再利用するためのシステム及び方法が提供されることである。

本発明の実施形態の利点は、放射性同位体の製造において、標的物質を再利用することができ、所与の量の標的物質を用いた放射性同位体の増産を可能にすることである。更に、例えば、Ｒａ－２２５の崩壊によって形成される、非キャリア添加（ＮＣＡ）Ａｃ－２２５の製造は、少量のＡｃ－２２７（Ｔ_１／２：２１．８年）もまた、親核種Ｒａ－２２６の中性子捕捉によって、光核製造経路に形成されるので、第１のラジウム／アクチニウム分離ステップでは可能ではないということも注意すべきである。したがって、ラジウム／アクチニウムベースの製造の例では、ＮＣＡ Ａｃ－２２５が、製造プロセスの主な目標である場合、閉ループシステムにおける液体ラジウム標的の操作は望ましくない。アクチニウム（２２５＋２２７）同位体からのラジウム（２２４＋２２５＋２２６）同位体の第１の高効率な分離の後、ラジウムは、Ｒａ－２２５の崩壊による新たなＡｃ－２２５の内部成長のために保存しなければならず、これは、第２のＲａ／Ａｃ分離ステップの後に、最終的にＮＣＡ Ａｃ－２２５になる。その結果として、このことは、Ａｃ－２２５を製造するために必要な親核種Ｒａ－２２６の量を増やし、Ｒａ－２２６に対する優れたリサイクル戦略の重要性に重点を置く。

本発明の実施形態の利点は、提供される精製プロセスにより、標的物質の再利用を実行することができるように、すすぎ（例えば、標的の希釈）に起因して引き起こされる問題と、照射された溶液のｐＨに関連する不確実性と、を克服し得ることである。

本発明の実施形態の利点は、無機及び有機汚染を標的物質から除去できることである。

本発明の実施形態の利点は、これらのことが、標的物質、例えば、Ｒａが、リサイクルされ再度照射されるのに必要な最小限の化学的純度を得ることを可能にすることである。

本発明の実施形態の利点は、本発明の実施形態による精製プロセスによって引き起こされる複雑さが制限されることである。

上記の目的は、本発明による方法及び装置によって達成される。

本発明は、一態様では、放射性同位体の製造における再利用のための標的物質の精製方法に関するものであり、方法は、
－照射された標的物質の溶液を得ることであって、溶液が、したがって、少なくともＲａ－２２６を含む標的物質を含み、かつ任意選択的にまた放射性同位体Ｒａ－２２５及びＡｃ－２２５、並びに任意選択的に不純物を含む、得ることと、その後に、
－ＨＮＯ_３である酸を、所定量及び濃度で添加して、標的物質を定量的に溶解するための、並びに任意選択的に存在する放射性同位体及び／又は不純物の共沈を回避するための条件を提供することと、
－蒸発によって、溶液からＨ_２Ｏを選択的に除去し、主に溶液中に酸を残し、それによって、溶液中の酸濃度が上昇する間に、標的物質が沈殿することを可能にし、それによって、任意選択的に存在する放射性同位体の共沈を低減又は回避することと、
－過剰なＨ_２Ｏを除去した後、溶液の温度を下げて、標的物質の沈殿を最大化し、残液中の標的物質の溶解度を低下させることと、
－任意選択的に存在する放射性同位体及び／又は不純物を含有する液体を、沈殿した標的物質から分離することと、
－放射性同位体の製造における再利用のために、沈殿した標的物質を調製することと、を含む。

後者は、例えば、放射性同位体の製造のための再照射によるものであり得るか、又は、例えば、新しいＡｃ－２２５の内部成長のための保存を伴い得る。

蒸発は、Ｈ_２Ｏを蒸発相にすることによって選択的に除去することを指し得る。蒸発は、いくつかの実施形態では、蒸留であり得る。

温度を下げることは、能動冷却ステップを含み得るが、能動冷却ステップを必要とするが必要ではない。温度が下がるということは、蒸発が実行される温度が、液体の分離が実行される温度よりも高いという事実を指す。

本発明の実施形態の利点は、蒸発プロセス、例えば、蒸留プロセスによって実行されている、本発明の実施形態では、少なくとも１つの濃縮ステップが実行されることである。

例えば、ラジウム－２２６標的物質からアクチニウム－２２５を製造する場合、Ａｃ－２２５は、平均して２週間ごとにラジウムから分離される。これにより、蒸発、例えば、蒸留、プロセスで得られるようなゆっくりとしたプロセスが容易になり、Ｒａ－２２６の損失を最小限に抑えることに焦点を当てることを可能にし、分離後のＡｃ－２２５の迅速な処理を可能する。

酸、例えばＨＮＯ_３は、１％～１００％の濃度で、例えば、上限として、例えば９０％、例えば８０％、例えば７５％、例えば７０％、例えば６９％を有する範囲で、下限として、例えば１０％、例えば２５％、例えば４０％を有する範囲で、添加され得る。酸は、例えば、Ｒａ－２２６標的物質を使用してＡｃ－２２５同位体を製造する場合、ＨＮＯ_３であり得る。本方法は、標的物質と、以前の照射中に製造された放射性同位体の分離が、異なる様式で実行されていても、標的物質をリサイクルするために使用され得ることを注意すべきである。例えば、標的物質がＲａ－２２６である場合、本方法はまた、Ｒａ－２２５及びＡｃ－２２５の量が、少ない又は完全に存在しない場合にも使用され得、本プロセスは、主に、Ｒａ－２２６を得るために実行され、Ｒａ－２２６は、無機若しくは有機不純物又は大量のＨＮＯ_３の存在の無い、純粋で濃縮された形態である。

精製方法は、新たに照射された標的物質、又は複数回ミルキングされた標的物質に適用され得ることに留意されたい。

照射された標的物質を含む溶液を得ることは、標的物質の照射された溶液を得ること、又は照射された標的物質の溶液を得ることであって、照射された標的物質が、固体形態であるときに照射された、照射された標的物質の溶液を得ることを含み得る。本発明の実施形態の利点は、これらが、固体照射標的及び液体照射標的の両方に使用され得る精製方法を提供することである。

標的物質の液体又は固体形態のいずれかにおける、標的物質の照射は、光子、中性子、又は、例えば陽子又は重陽子などの荷電粒子によることができる。有利な実施形態では、ラジウム－２２６標的物質は、ラジウム－２２５の製造を通したアクチニウム放射性同位体の製造のために、液体又は固体形態で、光子又は中性子によって照射される。

照射された標的物質の溶液を得ることは、水溶液又は固体、例えば、主要な標的物質の移送の前、それと同時に、又はその後に、固体又は液体形態で、標的カプセル／容器をすすぐために使用されるすすぎ用物質、移送配管をすすぐために使用されるすすぎ用物質、より少ない量の標的物質及び放射性同位体又はそれらの混合物を含有する副プロセス流を得ることを更に含み得る。

いくつかの実施形態では、本方法は、主に、不純物又は大量のＨＮＯ_３の存在の無い、純粋で濃縮された形態のＲａ－２２６を得るために実行され得る。

照射された標的物質は、Ｒａ－２２６、並びに任意選択的にＲａ－２２５及びＡｃ－２２５を含み得、酸は、ＨＮＯ_３であり、ＨＮＯ_３は、ラジウムの沈殿が実行されるとき、６５％～６８％の濃度で存在する。本発明の実施形態の利点は、沈殿のために６５％～６８％の濃度を使用することによって、連続的な蒸発プロセスにおいて、増量したＨ_２Ｏを除去する必要があることを回避することができ、これは、多くの場合、より低い濃度を添加する場合であるか、又は腐食性蒸気（ＨＮＯ_３、ＮＯＸ）の存在が高まることを回避することができ、これは、多くの場合、より高い濃度を添加する場合である。

方法ステップのうちの１つ以上は、減圧、すなわち、大気圧未満の圧力で実行され得る。減圧は、５０ｍｂａｒ～２００ｍｂａｒの範囲の動作圧力であり得る。後者は、揮発性同位体を選択的に捕捉すること、及び／又は腐食性煙霧の拡散を低減することを可能にし得る。圧力を低下させることは、有利なことに、溶液の沸点を低下させることをもたらし得る。

溶液の加熱又は冷却は、二重壁（ジャケット形）反応容器の二重壁内の循環液を使用して実行することができる。

本方法は、透明な反応容器を使用して、プロセスを視覚的に追跡することを含み得る。

加熱／冷却用の溶液は、主にＨ_２Ｏであり得る。

本方法は、例えば、磁気攪拌を使用して、溶液を攪拌することを更に含み得る。本発明の実施形態の利点は、攪拌が、蒸発プロセス、例えば蒸留中の蒸発又は沸騰プロセスを改善し得ることである。

本方法は、回転式蒸発器システムに適用され得る。本発明の実施形態の利点は、蒸発のための表面が能動的に増加され、したがって、プロセスの効率が改善されることである。

本方法は、熱交換器を通して加熱及び／又は冷却される閉回路において適用され得る。本発明の実施形態の利点は、二重壁反応容器を使用したときに二重壁が壊れた場合、閉回路を使用することによって、標的物質を液体から回収することができることである。

過剰なＨ_２Ｏを除去した後、温度は、室温未満だが液体の凍結温度超に下げられ得る。

溶液は、濾液収集容器、任意選択的にバッファ容器、及び真空ポンプに接続された浸漬フィルタを使用して濾過され得る。

沈殿した標的物質を調製することは、初回濾過後に、濃縮された酸で沈殿物を洗浄し、任意選択的に濾過プロセスを繰り返すことを含み得る。初回濾過後に沈殿物を酸で洗浄し、任意選択的に濾過プロセスを繰り返すことによって、標的物質の溶解を最小限に抑えながら、放射性同位体の回収を改善し得る。

最終濾過後、標的物質沈殿物を乾燥させて、残留酸を除去し得、したがって、Ｈ_２Ｏ中の標的物質の溶解度を更に改善し得る。

Ｈ_２Ｏは、標的物質を回収するために添加され得、それによって、標的物質を完全に溶解する。

いくつかの実施形態では、溶液を加熱して、残留標的物質の固形物の濃縮及び溶解によってプロセスが実行される反応容器を清掃し得る。

溶液は、還流され得る。

一態様では、本発明はまた、標的物質の精製のためのシステムに関するものでもあり、システムは、反応容器と、照射された標的物質の溶液のための入口と、酸を添加するための入口と、を備え、反応容器は、例えば、蒸留機器などの、照射された標的物質の溶液からＨ_２Ｏを除去し、酸を主に溶液中に残し、それによって、溶液中の酸濃度が上昇する間に、標的物質が沈殿することを可能にし、それによって、任意選択的に存在する放射性同位体の共沈を低減又は回避する、蒸発機器を備え、システムは、任意選択的に存在する放射性同位体を含有する液体を、沈殿した標的物質から分離するための濾過手段を更に備える。

照射された標的物質は、Ｒａ－２２６、並びに任意選択的にＲａ－２２５及びＡｃ－２２５を含み得る。酸のための入口は、ＨＮＯ_３のための入口であり得る。

本システムは、反応容器の温度を、加熱及び／又は冷却によって制御するための、加熱／冷却システムを備え得る。加熱／冷却システムは、二重壁加熱／冷却ジャケットであり得る。加熱／冷却システムは、加熱／冷却ジャケットを、液体循環ポンプシステムを備えた一次流体回路と接続し得る。

本システムは、反応容器内に減圧を誘起するための空気ポンプシステムを含み得る。

本システムは、反応容器内の圧力を測定するための圧力センサを備え得る。

更に、本システムは、前述したように方法を実行するための、例えば、空気ポンプシステム、加熱／冷却システム、及び添加される酸の量を制御するためのシステムなどの、システムを制御するためのコントローラを備え得る。

更に、システムは、ラドンを除去するためのラドン除去装置を備え得る。

本発明の特定の及び好ましい態様は、添付の独立請求項及び従属請求項に示される。従属請求項からの特徴は、請求項に適切なだけでなく明確に述べられるように、独立請求項の特徴及び他の従属請求項の特徴と組み合わせることができる。

この分野では、デバイスの絶え間ない改善、変化、及び進化があったが、本概念は、従来の慣行からの逸脱を含む、実質的な新規かつ斬新な改善を表し、この性質のより効率的で安定的かつ信頼性の高いデバイスの提供をもたらすと考えられる。

本発明の上記及び他の特性、特徴、及び利点は、例として、本発明の原理を例示する添付の図面と併せて、以下の詳細な説明から明らかになるであろう。この説明は、本発明の範囲を限定することなく、例示のためにのみ与えられるものである。以下に引用する参考図は、添付図面を指す。

本発明の実施形態による、標的物質の精製のためのシステムを図示する。

異なる図面において、同じ参照符号は、同じ又は類似の要素を指す。

本発明は、特定の実施形態に関して、特定の図面を参照して記載されているが、本発明は、それらに限定されず、特許請求の範囲によってのみ限定される。記載されている図面は、概略的であるにすぎず、非限定的である。図面において、要素のいくつかのサイズは、説明の目的で誇張されている場合もあり、縮尺どおりに描かれていない場合もある。寸法及び相対寸法は、本発明の実施に対する実際の縮小に対応していない。

更に、本明細書及び特許請求の範囲における、第１の、第２の、第３のなどの用語は、類似の要素を区別するために使用されており、必ずしも、時間的、空間的、ランキング的、又は任意の他の様式で順序を説明するために使用されているわけではない。このように使用される用語は、適切な状況下で交換可能であり、本明細書に記載の本発明の実施形態は、本明細書に記載又は図示される以外の順序で動作可能であることを理解されたい。

更に、本明細書及び特許請求の範囲における、上部（ｔｏｐ）、下部（ｂｏｔｔｏｍ）、上（ｏｖｅｒ）、下（ｕｎｄｅｒ）などの用語は、説明目的のために使用されており、必ずしも、相対位置を説明するために使用されているわけではない。このように使用される用語は、適切な状況下で交換可能であり、本明細書に記載の本発明の実施形態は、本明細書に記載又は図示される以外の配向で動作可能であることを理解されたい。

特許請求の範囲で使用される「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という用語は、その後にリストされる手段に限定されるものとして解釈されるべきではなく、他の要素又はステップを除外しないことに留意されたい。したがって、規定されるように、述べられた特徴、要素、ステップ、又は構成要素の存在を特定するものと解釈されるが、１つ以上の他の特徴、要素、ステップ、若しくは構成要素、又はそれらのグループの存在又は追加を排除するものではない。したがって、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という用語は、述べられた特徴のみが存在する状況、及びこれらの特徴及び１つ以上の他の特徴が存在する状況を包含する。したがって、本発明による「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」という語はまた、一実施形態として、更なる構成要素が存在しないことも含む。したがって、「手段Ａ及びＢを含むデバイス」という表現の範囲は、構成要素Ａ及びＢのみからなるデバイスに限定されると解釈されるべきではない。これは、本発明に関して、デバイスの唯一の関連する構成要素が、Ａ及びＢであることを意味する。

同様に、「結合された（ｃｏｕｐｌｅｄ）」という用語は、直接接続のみに限定されるものとして解釈されるべきではないことに留意されたい。「結合された（ｃｏｕｐｌｅｄ）」及び「接続された（ｃｏｎｎｅｃｔｅｄ）」という用語は、それらの派生語とともに使用され得る。これらの用語は、互いの同義語として意図されていないことを理解されたい。したがって、「デバイスＢに結合されたデバイスＡ」という表現の範囲は、デバイスＡの出力がデバイスＢの入力に直接接続されている、デバイス又はシステムに限定されるべきではない。これは、Ａの出力と、他のデバイス又は手段を含む経路であり得る、Ｂの入力との間に経路が存在することを意味する。「結合された（ｃｏｕｐｌｅｄ）」とは、２つ以上の要素が、直の物理的若しくは電気的に接触しているか、又は２つ以上の要素が、互いに直接接触していないが、それでも互いに協働又は相互作用していることを意味し得る。

本明細書の全体を通した「１つの実施形態」又は「一実施形態」への言及は、実施形態に関連して説明される特定の特徴、構造、又は特性が、本発明の少なくとも１つの実施形態に含まれることを意味する。したがって、本明細書全体を通じて様々な箇所で「１つの実施形態では」又は「一実施形態では」という語句が見られるが、必ずしも全てが同じ実施形態を指すわけではないが、そうである場合もある。更に、特定の特徴、構造、又は特性は、１つ以上の実施形態では、本開示から当業者に明らかであるように、任意の好適な様式で組み合わされ得る。

同様に、本発明の例示的な実施形態の説明では、本開示を簡素化し、様々な発明態様のうちの１つ以上の理解に役立つ目的のために、本発明の様々な特徴が、単一の実施形態、図、又はそれらの説明にまとめられることもあることを理解されたい。しかしながら、本開示の方法は、特許請求される発明が、各請求項に明示的に列挙されているよりも多くの特徴を必要とする意図を反映するものとして解釈されるものではない。むしろ、以下の特許請求の範囲が反映するように、発明態様は、単一の前述の開示された実施形態の全ての特徴よりも少ない範囲にある。したがって、詳細な説明に続く特許請求の範囲は、この詳細な説明に明示的に組み込まれ、各請求項は、本発明の別個の実施形態として単独で存在している。

更に、本明細書に記載のいくつかの実施形態は、他の実施形態に含まれるいくつかの特徴を含むが、他の特徴を含まない一方で、異なる実施形態の特徴の組み合わせは、当業者によって理解されるように、本発明の範囲内であり、異なる実施形態を形成することを意味する。例えば、以下の特許請求の範囲では、特許請求される実施形態のいずれかを、任意の組み合わせで使用することができる。

更に、実施形態のうちのいくつかは、コンピュータシステムのプロセッサによって、又は機能を遂行する他の手段によって実施され得る方法又は方法の要素の組み合わせとして、本明細書に記載される。したがって、そのような方法又は方法の要素を遂行するために必要な命令を有するプロセッサは、方法又は方法の要素を遂行するための手段を形成する。更に、装置の実施形態の本明細書に記載の要素は、本発明を遂行する目的のために、要素によって実行される機能を遂行するための手段の例である。

本明細書に提供される説明では、多くの特定の詳細が示されている。しかしながら、本発明の実施形態は、これらの特定の詳細なしで実施され得ることを理解されたい。他の例では、周知の方法、構造、及び技術は、この説明の理解を不明瞭にしないように、詳細に示されていない。

ここで、本発明を、本発明のいくつかの実施形態の詳細な説明によって説明する。本発明の他の実施形態は、本発明の技術的教示から逸脱することなく、当業者の知識に従って構成され得、本発明は、添付の特許請求の範囲の条件によってのみ限定されることは明らかである。

第１の態様では、本発明は、放射性同位体の製造における再利用のための標的物質の精製方法に関する。更に、本方法は、放射性同位体の製造の枠組みに適用され得、その結果として、本発明はまた、放射性同位体を製造し、標的物質の精製を利用し、放射性同位体の製造において標的物質を再利用する方法に関する。

標的物質の精製方法は、照射された標的物質の溶液を得ることであって、溶液が、したがって、少なくとも標的物質を含み、かつ任意選択的にまた放射性同位体、及び任意選択的に不純物を含む、照射された標的物質の溶液を得ることを含む。照射された標的物質の溶液を得ることは、照射された液体標的を得ること、又は固体形態で照射された、照射された標的物質を溶解することによって得られる溶液を得ることを含み得る。いくつかの実施形態では、溶液は、Ａｃ－２２５精製プロセスの前に保存される、Ｒａ－２２５及びＲａ－２２６溶液であり得る。そのような溶液は、例えば、まず２週間保存することができる。本方法はまた、その後に、標的物質を定量的に溶解するための、及び任意選択的に存在する放射性同位体の共沈を回避するための、所定の温度条件下で添加することであり得る、所定量及び濃度で酸を添加することも含む。したがって、酸が添加される温度、並びに酸の量及び濃度は、放射性同位体及び不純物の共沈が起こらないか、又は実質的に起こらないように選択され得る。代替的に、添加中又は添加後に、標的物質を定量的に溶解又は再溶解し、任意選択的に存在する放射性同位体の共沈を回避又は除去するように、条件を選択し得る。本方法はまた、例えば蒸留などの蒸発によって、溶液からＨ_２Ｏを選択的に除去し、主に溶液中に酸を残し、それによって、溶液中の酸濃度が上昇する間に、標的物質が沈殿することを可能にし、それによって、任意選択的に存在する放射性同位体の共沈を低減又は回避することも含む。本方法はまた、過剰なＨ_２Ｏを除去した後、溶液の温度を下げて、標的物質の沈殿を最大化し、残液中の標的物質の溶解度を低下させることも含む。このことは、アクチニウム精製ステップに導入されるＲａ物質の量が低減され、このプロセス副流から回収する必要があるＲａが少ないという特定の利点を有する。温度を下げることは、能動冷却ステップを含み得るが、そのような冷却が能動的であることは必要ではない。

本方法は、任意選択的に存在する放射性同位体及び不純物を含有する液体を、沈殿した標的物質から分離することと、放射性同位体の製造における再利用のために、沈殿した標的物質を調製することと、を更に含む。本方法は、放射性同位体の製造のための再照射、及び／又はＲａ－２２５からのＡｃ－２２５の新たな内部成長のために貯蔵することを含み得る。

例解として、本発明の実施形態は、それらに限定されず、更なる標準及び任意選択の特徴は、例示的な方法及び実施形態において以下に例解される。

第１の例示的な方法では、アクチニウムの製造のための照射後にラジウム標的物質を精製するための方法が記載されている。プロセスは、ｐＨが１～３であり、Ｒａ－２２６、Ｒａ－２２５、Ａｃ－２２５及び不純物を含有する液体標的溶液を、沈殿容器内に移送することによって開始される。その後、すすぎ溶液が移送され、すすぎプロセスの性能を最大化することにより、Ｒａ－２２６の沈殿容器への（ほぼ）定量的な移送が保証される。液体標的溶液は、照射された液体標的であり得るか、又は液体標的溶液を得るために溶媒中に溶解された固体標的に由来し得る。ここで、Ｒａ溶液は、最大溶解度レベルをはるかに下回って希釈されている。次に、例えば濃縮されたＨＮＯ_３、例えば２５～５０ｍｌの濃縮されたＨＮＯ_３（６８％）などの酸を、好ましくは、濾過プロセスにおいてＡｃが好ましく分離されるモル量で添加する。この段階では、この添加後にＨＮＯ_３濃度を１～３ＭのＨＮＯ_３まで高めることができるため、一部のＲａ沈殿が起こる可能性がある。しかしながら、蒸発、例えば、蒸留プロセスを開始すると、全てのＲａは、温度の上昇によって再度溶解され、したがって、濃縮されたＨＮＯ_３の添加時の、Ａｃ－２２５／Ａｃ－２２７及び不純物の共沈の可能性を除外する。代替的に、過剰なＨ_２Ｏでさえも、濃縮されたＨＮＯ_３の添加後、全てのＲａ－２２６が溶解する状態に達するまで、添加することができる。換言すれば、標的物質を定量的に溶解するための、及び任意選択的に存在する放射性同位体の共沈を回避するための条件が提供される。次に、Ｈ_２Ｏを、高温及び減圧での蒸発、例えば、蒸留によって溶液から除去し、蒸留物収集フラスコに収集する。蒸発中、例えば、蒸留中に、ＨＮＯ_３濃度が上昇し、体積が減少すると、ますます多くのＲａ（ＮＯ_３）_２結晶が形成される。しかしながら、蒸発、例えば、蒸留中の液体内の温度変動の間の、このようなゆっくりとして制御された結晶の形成及び成長によって、共沈によるＡｃの包含は効果的に回避される。

蒸発プロセス、例えば、蒸留プロセスが完了すると、減圧が除去され、沸騰プロセスは直ちに停止し、ここで、液体は、最小限まで冷却される必要がある。加熱ジャケットは、７０～８０℃から、例えば５℃まで冷却する必要がある。これにより、濃縮されたＨＮＯ_３中のＲａの残留溶解度が最小限に抑えられる。

完全な冷却後、フィルタ浸漬管を反応器に挿入し、フィルタを、丸底反応容器の下部に向ける。フィルタ浸漬管は、アクチニウム留分用の収集容器と、小型バッファ容器と、Ｒｎ捕獲システムに接続された真空ポンプと、に接続されている。濾過プロセスが実行される。

２５～５０ｍｌの低温濃縮されたＨＮＯ_３（６８％）を、フィルタ浸漬管がまだ所定の位置にある状態で、反応器内に添加し、この追加体積を、アクチニウム収集容器に向けて再度除去する。このプロセスは、Ｒａの追加溶解を最小限に抑えながら、Ｒａから全てのＡｃを除去することに焦点を当てており、体積を最小限に保ちながら、数回繰り返すことができる。ＲａからＡｃを定量的に移送した後、フィルタ浸漬管を取り外し、Ｈ_２Ｏで洗浄して、管から存在するＲａを全て除去する。

これらの洗浄液は、例えば、リサイクルされた（ＨＮＯ_３が低い）蒸留物又は新たなＨ_２Ｏであり得る。Ｒａ－２２６は、この副流から回収することがより困難であるため、主な焦点は、濃縮されたＨＮＯ_３中のＡｃに向けてのＲａの追加の移送を最小限に抑えることである。ここで、蒸留物を使用して、Ａｃを含有する濃縮されたＨＮＯ_３を、典型的には、２～４ＭのＨＮＯ_３である、ＤＧＡ Ｒａ／Ａｃ分離のための適切な条件まで希釈することができる。

フィルタ浸漬管を取り外した後、蒸発プロセスを再度開始し、反応器及びＨ_２Ｏ／ＨＮＯ_３分離器内の濃縮されたＨＮＯ_３の残留痕跡を全て除去する。最後に残った量のＨＮＯ_３を除去することによって、Ｒａ溶解度が最大化され、最小限の酸が、場合によっては照射液体標的システムに移される。

新たなＨ_２Ｏ、１２０～２００ｍｌを反応容器に添加し、蒸発、例えば、蒸留プロセスを、ジャケットを加熱して、減圧をかけることによって再度開始する。このプロセスは、Ｈ_２Ｏの還流によって、残留Ｒａ－２２６から壁を効果的に清掃する。次に、プロセスを停止し、浸漬管を使用して、液体を除去する。新たなＨ_２Ｏを反応器に添加することができ、プロセスは、残留Ｒａ－２２６から反応器が効果的に精製されるまで繰り返される。

Ｒａ－２２６＋Ｒａ－２２５が、２週間のＡｃ－２２５の内部成長のために崩壊貯蔵容器に送られているか、又は照射プロセスに戻されているかに応じて、すすぎが、主要なＲａ溶液に追加されるか又はされない。前者の場合には、すすぎ溶液を、照射に戻す前に最後にミルキングされるＲａバッチに添加することができる。この戦略は、この沈殿反応器におけるＲａ－２２６のループを閉じる。

崩壊タンク内の容積は、液体標的＋すすぎの体積に相当する。そうすることで、プロセスは、新たに照射された標的と連続したミルキングとを区別せず、プロセスを更に簡素化する。

例えば、Ｒａなどの標的物質をうまく再利用するために、最小限の化学的純度が必要である。したがって、標的物質を再利用することによって、標的物質から同位体を製造するための方法で使用されるプロセスは、有機物又は浸出抽出剤の導入を回避又は最小限に抑える必要がある。本発明の実施形態による精製方法は、不純物の低減を有利に支援する。そのような不純物としては、例えば、光核分裂プロセス生成物などの核分裂生成物、標的物質に由来する生成物（例えば、ラジウムの場合、安定した及び／又は放射性Ｐｂの発生、並びにＰｏ－２１０）、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｎｂなどの封入物質に由来する生成物、又は石英又はホウケイ酸塩などに由来するＳｉ、Ａｌ、Ｎａ、Ｂなどの浸出生成物、放射化生成物などが挙げられる。

いくつかの例示的な実施形態では、反応容器は、減圧で動作される。減圧は、例えば、５０ｍｂａｒ～２００ｍｂａｒの範囲、例えば、１００ｍｂａｒ～２００ｍｂａｒの範囲であり得る。このようにして、容器からホットセル格納容器内への酸煙及びラドン（Ｒｎ－２２０、Ｒｎ－２２２）の漏洩を回避することができる。ラドンを濾過し、低流量で捕捉することができる。酸煙及びラドンの漏洩は、代替的に又は追加的に、水分トラップカラム、Ａｇ－ＥＴＳ１０カラムを使用するか、又は崩壊タンクを使用することによって低減され得る。１つの実施形態では、崩壊タンクは、例えば、例を挙げると最大１０ｂａｒに加圧された、１００リットルの容積を有し得る。１００ｍｂａｒ～２００ｍｂａｒの圧力で反応容器を動作させることにより、液体の沸点が、５０℃～７０℃の範囲の温度に下がる。いくつかの実施形態では、圧力センサは、凝縮器と蒸留物収集容器との間に設置されている。例えば、回転式蒸発器システムで知られているような同様の装備が使用され得る。本発明の実施形態の利点は、使用される機器が、放射線耐性であり、したがって、システムに加わる複雑さは皆無かそれに近い。本発明の実施形態の利点は、圧力及び圧力差を、システム、例えば、ホットセルで容易に測定できることである。

いくつかの例示的な実施形態では、蒸発、すなわち、蒸留を制御するための温度は、液状加熱／冷却システムを使用して制御することができる。本発明の実施形態の利点は、反応容器と直接接触する電気加熱機器を必要としないことである。液状加熱／冷却システムは、例えば、二重壁加熱／冷却システム、例えば、二重壁加熱／冷却ジャケットであり得る。そのような二重壁加熱／冷却システムは、例えば、水に基づき得る。二重壁加熱システムは、例えば、８０℃で動作することができるため、液体の沸騰温度は、典型的には、５０℃～７０℃の範囲の温度に下がり、したがって、水による温度制御が完全に可能であるため、低圧で反応容器を動作させるときに、システムを有利に使用することができる。水を用いる二重壁加熱／冷却ジャケットは、例えば、８０℃で動作することができるため、上記の条件は、有利なことに、蒸発プロセスが制御及び／又は高速化され得るような、著しい温度差を提供し得る。

二重壁加熱／冷却システムは、循環ポンプを備えた一次液体回路と接続され得る。本発明の実施形態の利点は、水を使用する場合、及び問題のある二重壁加熱システムの場合、水中のラジウム濃度が下がるが、これにより、（例えば、シリコン油を用いた加熱／冷却と比較して）より容易な回収が可能になることである。

いくつかの実施形態の利点は、沈殿のために蒸発、例えば、蒸留を制御するための、電気加熱ジャケット及び熱電対を必要としないことである。電気加熱ジャケットを使用すること、及び熱電対を使用することにより、同位体製造システム及び／又は標的物質精製システムをいっそう複雑にするため、電気加熱ジャケット及び／又は熱電対を回避する可能性により、そのようなシステムの制御／使用がより容易になる。

本発明の実施形態の利点は、例えば濾過前に、強制冷却を利用して、残留標的物質（例えば、Ｒａ－２２６）濃度を低下させ、及び／又は、蒸発、例えば蒸留後の冷却プロセスを高速化することができることである。

本発明の実施形態の利点は、室温よりも低い温度でＡｃ－２２５を含有する液体を濾過することによって、Ｒａ－２２６の後の沈殿を回避することができることである。

本発明による実施形態では、攪拌デバイスが、反応容器内、例えば、反応容器の下部で、攪拌作用を実行するため使用され得る。１つの実施形態では、そのような攪拌デバイスは、磁気攪拌器であり得る。磁気攪拌器は、１つの実施形態では、例えば、ＰＴＦＥの代わりにホウケイ酸塩に覆われた、楕円型の攪拌器であってもよい。攪拌器は、有利なことに、丸底反応容器内で使用することができるが、実施形態はそれに限定されない。攪拌デバイスを使用することにより、低圧で激しくなる可能性がある沸騰プロセスの気泡サイズを縮小し、ガスの形成を、反応器の中央に集中させることができる。

本発明の実施形態によれば、蒸発、例えば、蒸留のパラメータは、溶液中にＨＮＯ_３がほぼ完全に残っている状態に調整され、濃縮されたＨＮＯ_３の共沸混合物に到達すると、蒸発プロセスは大幅に減速する。これにより、安全性が高まり、液体を不必要に蒸発乾固する可能性を低下させる。いくつかの実施形態では、反応容器と蒸留ブリッジとの間のＶｉｇｒｅｕｘ型カラムは、Ｈ_２ＯからのＨＮＯ_３の分離で効率的でありのＨＮＯ_３最大実用濃度６８％に比較的容易に到達することができる。この共沸点を超えると、典型的には、褐色のＮＯＸ煙霧が溶液中で見られるが、これは、回避すべきである。蒸留物は、圧力が大幅に低下しない限り、ＨＮＯ_３を比較的含まないままである。

第２の態様では、本発明は、標的物質の精製のためのシステムに関する。本システムは、反応容器と、照射された標的物質の溶液のための入口と、酸を添加するための入口と、を備える。反応容器は、蒸発機器、例えば、蒸留機器であって、照射された標的物質の溶液からＨ_２Ｏを除去し、主に溶液中に酸（例えば、ＨＮＯ_３）を残し、それによって、溶液中の酸濃度が上昇する間に、標的物質が沈殿することを可能にし、それによって、任意選択的に存在する放射性同位体及び不純物の共沈を低減又は回避するための蒸発機器を備える。更に、任意選択的に存在する放射性同位体を含有する液体を、沈殿した標的物質から分離するための濾過手段を備える。本システムはまた、溶媒、例えば、Ｈ_２Ｏを添加するための入口も備え得る。本システムはまた、反応容器の温度を、加熱及び／又は冷却によって制御するための、加熱／冷却システムも備え得る。加熱／冷却システムは、二重壁加熱／冷却ジャケットであり得る。本システムはまた、反応容器内に減圧を誘起するための空気ポンプシステムも備え得る。更に、本システムは、反応容器内の圧力を感知するための圧力センサを備え得る。いくつかの実施形態によれば、本システムはまた、第１の態様に記載されるような方法を実行するためのシステムを制御するためのコントローラも備え得る。本システムはまた、ラドンを除去するためのラドン除去装置も備え得る。本発明の第１の態様に記載されるような機能性を実行するための、更なる特徴及び構成要素が提供され得る。例解として、本発明の実施形態は、それらに限定されず、異なる構成要素は、図１に示すようであり得る。

更なる態様では、本発明はまた、放射性同位体の製造のための照射のために再度再利用することができる標的物質を製造するための第１の態様による、精製方法の使用に関する。

Claims (15)

1. 放射性同位体の製造における再利用のための標的物質の精製方法であって、前記方法が、
   －照射された標的物質の溶液を得ることであって、前記溶液が、したがって、少なくとも標的物質を含み、かつ任意選択的にまた放射性同位体、及び任意選択的に不純物を含む、得ることと、その後に、
   －所定量及び濃度で酸を添加して、前記標的物質を定量的に溶解するための、及び任意選択的に存在する前記放射性同位体の共沈を回避するための条件を提供することと、
   －蒸発によって、前記溶液からＨ_２Ｏを選択的に除去し、主に前記溶液中に前記酸を残し、それによって、前記溶液中の酸濃度が上昇する間に、前記標的物質が沈殿することを可能にし、それによって、前記任意選択的に存在する放射性同位体の共沈を低減又は回避することと、
   －過剰な前記Ｈ_２Ｏを除去した後、前記溶液の温度を下げて、前記標的物質の前記沈殿を最大化し、残液中の前記標的物質の溶解度を低下させることと、
   －前記任意選択的に存在する放射性同位体を含有する液体を、沈殿した前記標的物質から分離することと、
   －前記放射性同位体の製造における再利用のために、前記沈殿した標的物質を調製することと、を含み、
   前記照射された標的物質が、Ｒａ－２２６、並びに任意選択的にＲａ－２２５及びＡｃ－２２５を含み、前記酸が、ＨＮＯ_３であることを特徴とする、方法。
2. 照射された標的物質を含む溶液を得ることが、標的物質の照射された溶液を得ること、又は照射された標的物質の溶液を得ることであって、前記照射された標的物質が、固体形態であるときに照射された、照射された標的物質の溶液を得ることを含む、請求項１に記載の方法。
3. 照射された標的物質の溶液を得ることが、水溶液又は固体、例えば、主要な前記標的物質の移送の前、それと同時に、又はその後に、固体又は液体形態で、標的カプセル／容器をすすぐために使用されるすすぎ用物質、移送配管をすすぐために使用されるすすぎ用物質、より少ない量の標的物質及び放射性同位体又はそれらの混合物を含有する副プロセス流を得ることを更に含む、先行請求項のいずれか一項に記載の方法。
4. 前記ＨＮＯ_３が、反応容器に添加されるときに、６５％～６８％の濃度で存在する、先行請求項のいずれか一項に記載の方法。
5. 方法ステップのうちの１つ以上が、大気圧よりも低い圧力で実行される、先行請求項のいずれか一項に記載の方法。
6. 前記溶液の加熱若しくは冷却が、二重壁反応容器の二重壁内の循環液を使用して実行され、かつ／又は前記方法が、熱交換器を通して加熱及び／若しくは冷却される閉回路において適用される、先行請求項のいずれか一項に記載の方法。
7. 前記方法が、透明な反応容器を使用して、プロセスを視覚的に追跡することを含む、先行請求項のいずれか一項に記載の方法。
8. 前記方法が、例えば、磁気攪拌を使用して、前記溶液を攪拌することを更に含む、先行請求項のいずれか一項に記載の方法。
9. 前記方法が、回転式蒸発器システムに適用される、先行請求項のいずれか一項に記載の方法。
10. 前記過剰なＨ_２Ｏを除去した後、前記温度が、室温未満だが前記液体の凍結温度超に下げられる、先行請求項のいずれか一項に記載の方法。
11. 前記溶液が、濾液収集容器及び真空ポンプ、又は任意選択的にバッファ容器に接続された浸漬フィルタを使用して濾過される、先行請求項のいずれか一項に記載の方法。
12. 前記沈殿した標的物質を調製することが、初回濾過後に、沈殿物を酸で洗浄し、任意選択的に濾過プロセスを繰り返すことを含む、先行請求項のいずれか一項に記載の方法。
13. 標的物質の精製のためのシステムであって、前記システムが、
    反応容器と、
    照射された標的物質の溶液のための入口と、
    酸を添加するための入口と、を備え、
    前記反応容器が、前記照射された標的物質の溶液からＨ_２Ｏを除去し、前記酸を主に前記溶液中に残し、それによって、前記溶液中の酸濃度が上昇する間に、前記標的物質が沈殿することを可能にし、それによって、任意選択的に存在する放射性同位体の共沈を低減又は回避するための蒸発機器と、前記任意選択的に存在する放射性同位体を含有する液体を、沈殿した前記標的物質から分離するための濾過手段と、を備える、システム。
14. 前記システムが、前記反応容器の温度を、加熱及び／若しくは冷却によって制御するための加熱／冷却システム、並びに／又は前記反応容器内に大気圧未満の圧力を誘起するためのポンプシステム、
    前記反応容器内の圧力を測定するための圧力センサ、並び／又はラドンを除去するためのラドン除去装置のうちの１つ以上を備える、請求項１３に記載のシステム。
15. 請求項１～１２のいずれか一項に記載の方法を実行するために前記システムを制御するためのコントローラを更に備える、請求項１３又は１４に記載のシステム。