JP3100920B2 - 燃焼排ガスの窒素酸化物除去触媒 - Google Patents
燃焼排ガスの窒素酸化物除去触媒Info
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Landscapes
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- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、燃焼排ガス中の
窒素酸化物のアンモニアによる選択還元脱硝触媒に関す
るものである。
窒素酸化物のアンモニアによる選択還元脱硝触媒に関す
るものである。
【０００２】
【従来の技術】燃焼排ガス中に含まれる窒素酸化物（Ｎ
Ｏｘ）は環境汚染をもたらすことが知られている。
Ｏｘ）は環境汚染をもたらすことが知られている。
【０００３】触媒を用いて、窒素酸化物とアンモニアを
反応させ、無害な窒素と水に変換するアンモニア選択還
元脱硝法が広く用いられており、広い温度域で過剰の酸
素存在下においても選択的に還元できることが特徴であ
る。このアンモニア選択脱硝触媒としては、アナターゼ
型のチタニア上にＶ2 Ｏ5 のような金属酸化物を担持さ
せた触媒が優れた性能を示すことが知られている（特開
昭５０−１２８６８０号）。さらに、副反応であるＳＯ
2 の酸化活性を抑制するために、Ｖ2 Ｏ5 の量を低減し
て、替わりに酸化活性の低いＷＯ3 ないしＭｏＯ3 を添
加した触媒が用いられている（特開昭５０−１２８６８
１号、特公昭５３−２８１４８号）。
反応させ、無害な窒素と水に変換するアンモニア選択還
元脱硝法が広く用いられており、広い温度域で過剰の酸
素存在下においても選択的に還元できることが特徴であ
る。このアンモニア選択脱硝触媒としては、アナターゼ
型のチタニア上にＶ2 Ｏ5 のような金属酸化物を担持さ
せた触媒が優れた性能を示すことが知られている（特開
昭５０−１２８６８０号）。さらに、副反応であるＳＯ
2 の酸化活性を抑制するために、Ｖ2 Ｏ5 の量を低減し
て、替わりに酸化活性の低いＷＯ3 ないしＭｏＯ3 を添
加した触媒が用いられている（特開昭５０−１２８６８
１号、特公昭５３−２８１４８号）。
【０００４】担体として用いられるチタニアは酸性酸化
物であるため、排ガス中に含まれるＳＯ2 ないしＳＯ3
による劣化を受けにくいという性質があり、通常の担体
として用いられるアルミナと比べて優れている。さら
に、アナターゼ型を担体としたときに特に活性が高いこ
とから、活性種であるＶ2 Ｏ5 への助触媒的な効果もあ
ると考えられている。
物であるため、排ガス中に含まれるＳＯ2 ないしＳＯ3
による劣化を受けにくいという性質があり、通常の担体
として用いられるアルミナと比べて優れている。さら
に、アナターゼ型を担体としたときに特に活性が高いこ
とから、活性種であるＶ2 Ｏ5 への助触媒的な効果もあ
ると考えられている。
【０００５】このようなことから、Ｖ−Ｗ−Ｔｉ−Ｏ系
触媒はアンモニア選択還元脱硝触媒として実用的に広く
用いられているが、この触媒の活性成分であるＶとＷは
勿論のこと、主要な成分量を占める担体ＴｉＯ2 も高価
な遷移金属酸化物であるため、実装置で大量な触媒が必
要とされるにもかかわらず、触媒コストが非常に高いと
いう問題点がある。
触媒はアンモニア選択還元脱硝触媒として実用的に広く
用いられているが、この触媒の活性成分であるＶとＷは
勿論のこと、主要な成分量を占める担体ＴｉＯ2 も高価
な遷移金属酸化物であるため、実装置で大量な触媒が必
要とされるにもかかわらず、触媒コストが非常に高いと
いう問題点がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】チタニアの全てないし
大部分を低表面積なシリケート、特にフライアッシュな
いしケイソウ土と置換した担体を用いることにより、触
媒コストを低減できるとともにＶ、Ｗの触媒活性成分と
の相乗効果により低温度域で高い活性を有する触媒が得
られることが判明した。これによって上記の問題点を解
決することを目的とする。
大部分を低表面積なシリケート、特にフライアッシュな
いしケイソウ土と置換した担体を用いることにより、触
媒コストを低減できるとともにＶ、Ｗの触媒活性成分と
の相乗効果により低温度域で高い活性を有する触媒が得
られることが判明した。これによって上記の問題点を解
決することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め本発明はＶ及びＷ、又はＶ、Ｗ及びＴｉの酸化物を担
持させたアンモニア選択還元脱硝触媒において、シリカ
を主成分とした低表面積酸化物（シリケート）を担体と
して用い、該担体が４５重量％以上のシリカを含有し、
２０ｍ 2 ／ｇ以下の表面積を有するシリケート担体であ
ることを特徴とする燃焼排ガスの窒素酸化物除去触媒 シ リケート担体がフライアッシュないしケイソウ土から
なる上記第１発明記載の燃焼排ガスの窒素酸化物除去触
媒 上記金属酸化物が個々に次の濃度範囲 Ｖ2 Ｏ5 ＝０．１〜１０重量％ ＷＯ3 ＝１〜１０重量％ ＴｉＯ2 ＝５〜３０重量％ であり、フライアッシュないしケイソウ土が有効成分の
残部を占める上記第１又は第２発明記載の燃焼排ガスの
窒素酸化物除去触媒によって構成される。
め本発明はＶ及びＷ、又はＶ、Ｗ及びＴｉの酸化物を担
持させたアンモニア選択還元脱硝触媒において、シリカ
を主成分とした低表面積酸化物（シリケート）を担体と
して用い、該担体が４５重量％以上のシリカを含有し、
２０ｍ 2 ／ｇ以下の表面積を有するシリケート担体であ
ることを特徴とする燃焼排ガスの窒素酸化物除去触媒 シ リケート担体がフライアッシュないしケイソウ土から
なる上記第１発明記載の燃焼排ガスの窒素酸化物除去触
媒 上記金属酸化物が個々に次の濃度範囲 Ｖ2 Ｏ5 ＝０．１〜１０重量％ ＷＯ3 ＝１〜１０重量％ ＴｉＯ2 ＝５〜３０重量％ であり、フライアッシュないしケイソウ土が有効成分の
残部を占める上記第１又は第２発明記載の燃焼排ガスの
窒素酸化物除去触媒によって構成される。
【０００８】
【発明の実施の形態】本発明によれば、この触媒は次の
特徴を有する。 (1) シリケートはフライアッシュないしケイソウ土から
なる。 (2) シリケートの表面積は２０ｍ2 ／ｇ以下である。 担体としてシリケートを用いることにより、チタニア同
様に硫黄酸化物に対して高い耐性を有すると同時に、比
表面積が２０ｍ2 ／ｇ以下とすることにより、活性成分
であるＶ2 Ｏ5 の触媒活性を高く維持することができ
る。
特徴を有する。 (1) シリケートはフライアッシュないしケイソウ土から
なる。 (2) シリケートの表面積は２０ｍ2 ／ｇ以下である。 担体としてシリケートを用いることにより、チタニア同
様に硫黄酸化物に対して高い耐性を有すると同時に、比
表面積が２０ｍ2 ／ｇ以下とすることにより、活性成分
であるＶ2 Ｏ5 の触媒活性を高く維持することができ
る。
【０００９】すなわち、担持されたＶ2 Ｏ5 には単分子
状酸化物であるモノメリックバナジル種と高分子状のポ
リメリックバナジル種があるとされているが、Ｖ2 Ｏ5
上でのＮＯ−ＮＨ3 反応機構は、Ｖ濃度依存性が２次で
あることから、２つの表面Ｖ原子上で進むとされてお
り、担体表面上のＶ2 Ｏ5 濃度が高い程、活性種の濃度
が高くなり、触媒活性が高くなると言われている。
状酸化物であるモノメリックバナジル種と高分子状のポ
リメリックバナジル種があるとされているが、Ｖ2 Ｏ5
上でのＮＯ−ＮＨ3 反応機構は、Ｖ濃度依存性が２次で
あることから、２つの表面Ｖ原子上で進むとされてお
り、担体表面上のＶ2 Ｏ5 濃度が高い程、活性種の濃度
が高くなり、触媒活性が高くなると言われている。
【００１０】このことから、低表面積のシリケートであ
るフライアッシュないしケイソウ土担体としてＶ2 Ｏ5
を担持させれば、表面の活性種濃度が高くなり高い活性
が得られるとともに、これらは低価格な原料であること
から、触媒コストが著しく低減される。
るフライアッシュないしケイソウ土担体としてＶ2 Ｏ5
を担持させれば、表面の活性種濃度が高くなり高い活性
が得られるとともに、これらは低価格な原料であること
から、触媒コストが著しく低減される。
【００１１】さらに、シリケート表面を少量のチタニア
でコートした酸化物を担体として用いることにより、Ｖ
2 Ｏ5 への助触媒効果により、活性をより高めることが
できる。表面コート法としては、チタン化合物としてチ
タン塩、もしくはチタニル塩、とくにハロゲン化物およ
び硫酸チタニルを用いて、浸漬法によりシリケートに含
浸担持させる方法と、チタンの酸化物ないしは水酸化物
を含有するチタニアゾルをシリケートと混練して担持さ
せる方法のいずれでもよい。
でコートした酸化物を担体として用いることにより、Ｖ
2 Ｏ5 への助触媒効果により、活性をより高めることが
できる。表面コート法としては、チタン化合物としてチ
タン塩、もしくはチタニル塩、とくにハロゲン化物およ
び硫酸チタニルを用いて、浸漬法によりシリケートに含
浸担持させる方法と、チタンの酸化物ないしは水酸化物
を含有するチタニアゾルをシリケートと混練して担持さ
せる方法のいずれでもよい。
【００１２】バナジウム出発原料は、オルト及びポリ-
バナジン酸あるいはバナジン酸塩、ハロゲン化バナジウ
ム、オキシハロゲン化バナジウムさらにはバナジウム塩
もしくはバナジル塩が適しており、担体へ浸漬法ないし
混練法で担持させることができる。
バナジン酸あるいはバナジン酸塩、ハロゲン化バナジウ
ム、オキシハロゲン化バナジウムさらにはバナジウム塩
もしくはバナジル塩が適しており、担体へ浸漬法ないし
混練法で担持させることができる。
【００１３】タングステン出発原料はモノおよびポリ-
タングステン酸、タングステン酸塩、ハロゲン化タング
ステンおよびオキシハロゲン化タングステンが適してお
り、担体へ浸漬法ないし混練法で担持させることができ
る。
タングステン酸、タングステン酸塩、ハロゲン化タング
ステンおよびオキシハロゲン化タングステンが適してお
り、担体へ浸漬法ないし混練法で担持させることができ
る。
【００１４】担持量はＶ2 Ｏ5 ＝０．１〜１０重量％、
ＷＯ3 ＝１〜１０重量％であり、チタニアコートの場合
は、ＴｉＯ2 ＝５〜３０重量％が適している。
ＷＯ3 ＝１〜１０重量％であり、チタニアコートの場合
は、ＴｉＯ2 ＝５〜３０重量％が適している。
【００１５】
（実施例１）１ｍ2 ／ｇ以下の表面積と表１に示す組成
のフライアッシュ２０ｇをシュウ酸バナジル（ＶＯＣ2
Ｏ4 ・５Ｈ2 Ｏ）２．７ｇ、パラタングステン酸アンモ
ニウム（（ＮＨ4 ）10Ｗ12Ｏ41・５Ｈ2 Ｏ）１．１ｇを
溶解させた水溶液２００ｍｌに浸漬した後、水分を蒸
発、乾燥後、５００℃３時間焼成してプレス成型機によ
り成型して触媒とした。
のフライアッシュ２０ｇをシュウ酸バナジル（ＶＯＣ2
Ｏ4 ・５Ｈ2 Ｏ）２．７ｇ、パラタングステン酸アンモ
ニウム（（ＮＨ4 ）10Ｗ12Ｏ41・５Ｈ2 Ｏ）１．１ｇを
溶解させた水溶液２００ｍｌに浸漬した後、水分を蒸
発、乾燥後、５００℃３時間焼成してプレス成型機によ
り成型して触媒とした。
【００１６】（実施例２）実施例１に記載のフライアッ
シュ２０ｇとチタニアゾル（３０％ＴｉＯ2 ）２０ｇを
混練、乾燥後、４００℃２時間焼成したものを担体とし
て、実施例１と同様な方法でＶ、Ｗの担持をし５００℃
３時間焼成してプレス成型機により成型して触媒とし
た。
シュ２０ｇとチタニアゾル（３０％ＴｉＯ2 ）２０ｇを
混練、乾燥後、４００℃２時間焼成したものを担体とし
て、実施例１と同様な方法でＶ、Ｗの担持をし５００℃
３時間焼成してプレス成型機により成型して触媒とし
た。
【００１７】（実施例３）１０ｍ2 ／ｇの表面積と表１
に示す組成のケイソウ土２０ｇを用いて、実施例２と同
様な方法でＴｉ、Ｖ、Ｗの担持をし５００℃３時間焼成
してプレス成型機により成型して触媒とした。
に示す組成のケイソウ土２０ｇを用いて、実施例２と同
様な方法でＴｉ、Ｖ、Ｗの担持をし５００℃３時間焼成
してプレス成型機により成型して触媒とした。
【００１８】（比較例１）５００ｍ2 ／ｇの表面積を有
するシリカゲル２０ｇを用いて、実施例１と同様な方法
でＶ、Ｗの担持をし５００℃３時間焼成してプレス成型
機により成型して触媒とした。
するシリカゲル２０ｇを用いて、実施例１と同様な方法
でＶ、Ｗの担持をし５００℃３時間焼成してプレス成型
機により成型して触媒とした。
【００１９】（比較例２）５００ｍ2 ／ｇの表面積を有
するシリカゲル２０ｇを用いて、実施例２と同様な方法
でＴｉ、Ｖ、Ｗの担持をし５００℃３時間焼成してプレ
ス成型機により成型して触媒とした。
するシリカゲル２０ｇを用いて、実施例２と同様な方法
でＴｉ、Ｖ、Ｗの担持をし５００℃３時間焼成してプレ
ス成型機により成型して触媒とした。
【００２０】
【表１】
【００２１】下記の試験条件で活性評価した結果を表２
に示す。 反応前後のＮＯｘ濃度を柳本製化学発光式ＮＯｘ計で測
定しＮＯｘ転化率を求めた。
に示す。 反応前後のＮＯｘ濃度を柳本製化学発光式ＮＯｘ計で測
定しＮＯｘ転化率を求めた。
【００２２】
【表２】
【００２３】
【発明の効果】本発明は上述のようにＶ及びＷ、又は
Ｖ、Ｗ及びＴｉの酸化物を担持させたアンモニア選択還
元脱硝触媒において、シリカを主成分とした低表面積酸
化物（シリケート）を担体として用いたので、触媒コス
トを低減できるとともに、Ｖ、Ｗの触媒活性成分との相
乗効果により低温度域で高い活性を有する触媒が得ら
れ、実装置で大量な触媒が必要とされるにもかかわら
ず、触媒コストを低減し得る効果がある。
Ｖ、Ｗ及びＴｉの酸化物を担持させたアンモニア選択還
元脱硝触媒において、シリカを主成分とした低表面積酸
化物（シリケート）を担体として用いたので、触媒コス
トを低減できるとともに、Ｖ、Ｗの触媒活性成分との相
乗効果により低温度域で高い活性を有する触媒が得ら
れ、実装置で大量な触媒が必要とされるにもかかわら
ず、触媒コストを低減し得る効果がある。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平１−270942（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−74530（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−310741（ＪＰ，Ａ) 特開 平８−257409（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01J 21/00 - 38/74 B01D 53/86 B01D 53/94 F23J 15/00
Claims (3)
- 【請求項１】 Ｖ及びＷ、又はＶ、Ｗ及びＴｉの酸化物
を担持させたアンモニア選択還元脱硝触媒において、シ
リカを主成分とした低表面積酸化物（シリケート）を担
体として用い、該担体が４５重量％以上のシリカを含有
し、２０ｍ 2 ／ｇ以下の表面積を有するシリケート担体
であることを特徴とする燃焼排ガスの窒素酸化物除去触
媒。 - 【請求項２】 シリケート担体がフライアッシュないし
ケイソウ土からなる請求項１記載の燃焼排ガスの窒素酸
化物除去触媒。 - 【請求項３】 上記金属酸化物が個々に次の濃度範囲 Ｖ2 Ｏ5 ＝０．１〜１０重量％ ＷＯ3 ＝１〜１０重量％ ＴｉＯ2 ＝５〜３０重量％ であり、フライアッシュないしケイソウ土が有効成分の
残部を占める請求項１又は２記載の燃焼排ガスの窒素酸
化物除去触媒。
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| JP09118542A JP3100920B2 (ja) | 1997-05-09 | 1997-05-09 | 燃焼排ガスの窒素酸化物除去触媒 |
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