JP3148514B2 - Ｒ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の製造方法 - Google Patents
Ｒ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、各種モーター、アク
チュエーター等の磁気回路を構成する永久磁石に用いる
ことが可能なＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の製造方法
に係り、所要組成に配合、混合した所要金属粉末または
合金粉末を特定雰囲気にてメカニカルアロイングし、拡
散処理にてＴｈ2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣｕ7型構造を
有するＲ2Ｆｅ17-xＭx相（但し、ｘ＝０．２〜３．
５）、ならびにｂｃｃ構造を有するＦｅ−Ｍ相の２相
が、各々微細結晶粒径を有し、互いに混合している集合
粉体となし、さらに窒化処理を行い、前記拡散処理と窒
化処理を同一炉内で雰囲気を切換えることにより連続的
に行い、得られた合金粉末を樹脂で結合することによ
り、高保磁力を有するＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石を
得る製造方法に関する。
チュエーター等の磁気回路を構成する永久磁石に用いる
ことが可能なＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の製造方法
に係り、所要組成に配合、混合した所要金属粉末または
合金粉末を特定雰囲気にてメカニカルアロイングし、拡
散処理にてＴｈ2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣｕ7型構造を
有するＲ2Ｆｅ17-xＭx相（但し、ｘ＝０．２〜３．
５）、ならびにｂｃｃ構造を有するＦｅ−Ｍ相の２相
が、各々微細結晶粒径を有し、互いに混合している集合
粉体となし、さらに窒化処理を行い、前記拡散処理と窒
化処理を同一炉内で雰囲気を切換えることにより連続的
に行い、得られた合金粉末を樹脂で結合することによ
り、高保磁力を有するＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石を
得る製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】ボンド磁石は寸法精度のよさ、他部材と
の一体成形によるコストダウンメリット、薄肉成形品で
の歩留りの良さ等の理由により多方面で使用されてお
り、その原料としてＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系粉末がある。Ｎｄ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用粉末としては、超急冷法などに
より得られた超微細組織を有する磁石粉末が用いられて
きた。
の一体成形によるコストダウンメリット、薄肉成形品で
の歩留りの良さ等の理由により多方面で使用されてお
り、その原料としてＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系粉末がある。Ｎｄ
−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用粉末としては、超急冷法などに
より得られた超微細組織を有する磁石粉末が用いられて
きた。
【０００３】前記Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石用粉末は、
キュリー点（Ｔｃ）が約３００℃前後と低く、Ｂｒ、ｉ
Ｈｃの温度係数が大きいため、ボンド磁石に用いた場合
の磁石特性の温度係数が大きいという問題がある。その
ためＣｏ等の添加によりＴｃを上昇させてＢｒの温度係
数を改善することが可能であるが、Ｂｒの温度係数αは
せいぜい−０．０８％／℃程度が限界であった。
キュリー点（Ｔｃ）が約３００℃前後と低く、Ｂｒ、ｉ
Ｈｃの温度係数が大きいため、ボンド磁石に用いた場合
の磁石特性の温度係数が大きいという問題がある。その
ためＣｏ等の添加によりＴｃを上昇させてＢｒの温度係
数を改善することが可能であるが、Ｂｒの温度係数αは
せいぜい−０．０８％／℃程度が限界であった。
【０００４】最近Ｔｈ2Ｚｎ17型構造を持つＳｍ2Ｆｅ17
化合物は、窒素を格子間に侵入させることによりＴｃが
絶対温度で２倍近く高くなり、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系のＴｃ
よりも１６０℃も高く、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂを上回る異方性
磁界が得られることが報告されている（Ｊ．Ｍ．Ｄ．Ｃ
ｏｅｙ ａｎｄ Ｈ．Ｓｕｎ，Ｊ．Ｍａｇｎ． Ｍａｇ
ｎ． Ｍａｔ． ８７ （１９９０）Ｌ２５１）。ま
た、ＴｈＭｎ12型構造を持つＮｄ−Ｆｅ−Ｍ（Ｍ＝Ｔ
ｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｏ等）系化合物でも、窒素を格子間に
侵入せしめることによりＴｃが上昇し、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ
と同程度の異方性磁界が得られることが報告されている
（Ｙｉｎｇ−ｃｈａｎｇ Ｙａｎｇ ｅｔ ａｌ．，Ｓ
ｏｌｉｄ Ｓｔａｔｅ Ｃｏｍｍｕｎ．７８（１９９
１）３１７．）。
化合物は、窒素を格子間に侵入させることによりＴｃが
絶対温度で２倍近く高くなり、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系のＴｃ
よりも１６０℃も高く、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂを上回る異方性
磁界が得られることが報告されている（Ｊ．Ｍ．Ｄ．Ｃ
ｏｅｙ ａｎｄ Ｈ．Ｓｕｎ，Ｊ．Ｍａｇｎ． Ｍａｇ
ｎ． Ｍａｔ． ８７ （１９９０）Ｌ２５１）。ま
た、ＴｈＭｎ12型構造を持つＮｄ−Ｆｅ−Ｍ（Ｍ＝Ｔ
ｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｏ等）系化合物でも、窒素を格子間に
侵入せしめることによりＴｃが上昇し、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ
と同程度の異方性磁界が得られることが報告されている
（Ｙｉｎｇ−ｃｈａｎｇ Ｙａｎｇ ｅｔ ａｌ．，Ｓ
ｏｌｉｄ Ｓｔａｔｅ Ｃｏｍｍｕｎ．７８（１９９
１）３１７．）。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】発明者らは先に、上記
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｍ系組成を持つ合金をメカニカルアロイン
グ法で得た後、加熱拡散処理によりＴｈＭｎ12型構造の
微細な結晶を析出させ、さらに窒化処理して得られる磁
石粉末を樹脂で結合するＲ−Ｔ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の
製造方法を提案した（特開平５−２３４７３１号）。こ
の製造方法においては、添加元素ＭはＴｈＭｎ12構造を
安定化させる必須元素として７ａｔ％以上添加する必要
があるが、この非磁性元素の添加により磁化が低下する
という磁気特性上の問題点があった。
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｍ系組成を持つ合金をメカニカルアロイン
グ法で得た後、加熱拡散処理によりＴｈＭｎ12型構造の
微細な結晶を析出させ、さらに窒化処理して得られる磁
石粉末を樹脂で結合するＲ−Ｔ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の
製造方法を提案した（特開平５−２３４７３１号）。こ
の製造方法においては、添加元素ＭはＴｈＭｎ12構造を
安定化させる必須元素として７ａｔ％以上添加する必要
があるが、この非磁性元素の添加により磁化が低下する
という磁気特性上の問題点があった。
【０００６】一方、Ｓｍ2Ｆｅ17系窒化物は、資源的に
少ないＳｍを多く含有することから比較的高価になる問
題があり、資源的に豊富な元素を多く含有する永久磁石
粉末が求められている。その解決策として、ＳｍとＦｅ
の組成比をＳｍ2Ｆｅ17の化学量論比よりもＦｅを多く
した組成比となるように配合、混合した原料をメカニカ
ルアロイングし、加熱拡散処理によりＳｍ2Ｆｅ17相と
α−Ｆｅ相を微細に析出、混合させた後、窒化するＳｍ
2Ｆｅ17Ｎx＋α−Ｆｅ系２相磁石の製造方法が提示され
ている（例えば、Ｊ．Ｄｉｎｇ，Ｐ．Ｇ．ＭｃＣｏｒｍ
ｉｃａｎｄＲ．Ｓｔｒｅｅｔ，Ｊ．Ｍａｇｎ．Ｍａｇ
ｎ．Ｍａｔ．１２４（１９９３），１）。しかし、この
方法によれば、Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎx相およびα−Ｆｅ相の結
晶粒径を充分に微細することができず、高保磁力を得る
ことができない。
少ないＳｍを多く含有することから比較的高価になる問
題があり、資源的に豊富な元素を多く含有する永久磁石
粉末が求められている。その解決策として、ＳｍとＦｅ
の組成比をＳｍ2Ｆｅ17の化学量論比よりもＦｅを多く
した組成比となるように配合、混合した原料をメカニカ
ルアロイングし、加熱拡散処理によりＳｍ2Ｆｅ17相と
α−Ｆｅ相を微細に析出、混合させた後、窒化するＳｍ
2Ｆｅ17Ｎx＋α−Ｆｅ系２相磁石の製造方法が提示され
ている（例えば、Ｊ．Ｄｉｎｇ，Ｐ．Ｇ．ＭｃＣｏｒｍ
ｉｃａｎｄＲ．Ｓｔｒｅｅｔ，Ｊ．Ｍａｇｎ．Ｍａｇ
ｎ．Ｍａｔ．１２４（１９９３），１）。しかし、この
方法によれば、Ｓｍ2Ｆｅ17Ｎx相およびα−Ｆｅ相の結
晶粒径を充分に微細することができず、高保磁力を得る
ことができない。
【０００７】この発明は、Ｒ2Ｆｅ17ＮX＋α−Ｆｅ系２
相磁石の製造、特にメカニカルアロイング法を用いた製
造方法において、微細な結晶粒径の磁石粉末を得て磁気
特性の高いボンド磁石を製造できるＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系
ボンド磁石の製造方法の提供を目的としている。
相磁石の製造、特にメカニカルアロイング法を用いた製
造方法において、微細な結晶粒径の磁石粉末を得て磁気
特性の高いボンド磁石を製造できるＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系
ボンド磁石の製造方法の提供を目的としている。
【０００８】
【問題を解決するための手段】発明者らは、メカニカル
アロイング法を用いたＳｍ2Ｆｅ17ＮX＋α−Ｆｅ系２相
磁石の製造方法において、磁気特性を向上させるため、
このタイプの磁石にとって理想的な組織、すなわち、窒
化後にハード相となるＳｍ2Ｆｅ17と、ソフト相である
α−Ｆｅのそれぞれが、極めて微細に析出し、互いに混
合し合っているような組織を実現させる方法を鋭意検討
した結果、出発原料中に１５ａｔ％以下の添加元素Ｍ
（Ｍ：Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔ
ａ，Ｗ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｇａ，Ｚｒ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｈｆ，
のうち１種または２種以上）を加え、メカニカルアロイ
ングを行った後、適当な条件で加熱拡散処理を行うこと
により、上記の理想的組織が現出し、窒化処理後の磁気
特性が向上することを知見し、この発明を完成した。ま
た、発明者らは、上記加熱拡散処理と窒化処理の工程に
おいて、両工程を同一の炉内で連続的に行うことによ
り、それぞれ個別に実施する場合に比べて処理する粉末
中の酸素量が低減され、磁気特性が向上することを知見
し、この発明を完成した。
アロイング法を用いたＳｍ2Ｆｅ17ＮX＋α−Ｆｅ系２相
磁石の製造方法において、磁気特性を向上させるため、
このタイプの磁石にとって理想的な組織、すなわち、窒
化後にハード相となるＳｍ2Ｆｅ17と、ソフト相である
α−Ｆｅのそれぞれが、極めて微細に析出し、互いに混
合し合っているような組織を実現させる方法を鋭意検討
した結果、出発原料中に１５ａｔ％以下の添加元素Ｍ
（Ｍ：Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔ
ａ，Ｗ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｇａ，Ｚｒ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｈｆ，
のうち１種または２種以上）を加え、メカニカルアロイ
ングを行った後、適当な条件で加熱拡散処理を行うこと
により、上記の理想的組織が現出し、窒化処理後の磁気
特性が向上することを知見し、この発明を完成した。ま
た、発明者らは、上記加熱拡散処理と窒化処理の工程に
おいて、両工程を同一の炉内で連続的に行うことによ
り、それぞれ個別に実施する場合に比べて処理する粉末
中の酸素量が低減され、磁気特性が向上することを知見
し、この発明を完成した。
【０００９】すなわち、この発明は、 １） Ｒ ６〜８ａｔ％、Ｆｅ ７５〜９２ａｔ％、Ｍ
１〜１５ａｔ％、（但し、Ｒ：Ｙを含む希土類元素の
少なくとも１種で、かつＳｍを５０％以上含有、 Ｍ：Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔａ，
Ｗ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｇａ，Ｚｒ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｈｆのうち
一種または２種以上）の配合組成となるように、所要の
金属粉末または合金粉末を配合、混合後、 ２） 真空中あるいはＡｒガス中にてメカニカルアロイ
ングし、 ３） さらに真空中あるいはＡｒガス中にて６００〜８
５０℃、１０分〜１２時間の加熱拡散処理を行い、Ｔｈ
2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣｕ7型構造を有するＲ2Ｆｅ
17-xＭx相（但し、ｘ＝０．２〜３．５）、ならびにｂ
ｃｃ構造を有するＦｅ−Ｍ相の２相が、各々平均粒径
０．０５〜０．５μｍを有して互いに混合している平均
粒度０．５〜５００μｍの粉末を得、 ４） この粉末を０．５〜１０００ａｔｍのＮ2ガス中
で３００〜５５０℃に１０分〜１２時間保持する窒化処
理を行い、前記加熱拡散処理と窒化処理を同一炉内で雰
囲気を切換えて連続的に行い、Ｒ ５〜７ａｔ％、Ｆｅ
７５〜９２ａｔ％、Ｍ １〜１５ａｔ％、Ｎ３〜１２
ａｔ％を含有する合金粉末を得、 ５） これを樹脂で結合したことを特徴とする温度特性
にすぐれたＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の製造方法で
ある。
１〜１５ａｔ％、（但し、Ｒ：Ｙを含む希土類元素の
少なくとも１種で、かつＳｍを５０％以上含有、 Ｍ：Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔａ，
Ｗ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｇａ，Ｚｒ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｈｆのうち
一種または２種以上）の配合組成となるように、所要の
金属粉末または合金粉末を配合、混合後、 ２） 真空中あるいはＡｒガス中にてメカニカルアロイ
ングし、 ３） さらに真空中あるいはＡｒガス中にて６００〜８
５０℃、１０分〜１２時間の加熱拡散処理を行い、Ｔｈ
2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣｕ7型構造を有するＲ2Ｆｅ
17-xＭx相（但し、ｘ＝０．２〜３．５）、ならびにｂ
ｃｃ構造を有するＦｅ−Ｍ相の２相が、各々平均粒径
０．０５〜０．５μｍを有して互いに混合している平均
粒度０．５〜５００μｍの粉末を得、 ４） この粉末を０．５〜１０００ａｔｍのＮ2ガス中
で３００〜５５０℃に１０分〜１２時間保持する窒化処
理を行い、前記加熱拡散処理と窒化処理を同一炉内で雰
囲気を切換えて連続的に行い、Ｒ ５〜７ａｔ％、Ｆｅ
７５〜９２ａｔ％、Ｍ １〜１５ａｔ％、Ｎ３〜１２
ａｔ％を含有する合金粉末を得、 ５） これを樹脂で結合したことを特徴とする温度特性
にすぐれたＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の製造方法で
ある。
【００１０】
【００１１】組成の限定理由 この発明の製造方法によるＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁
石では、Ｆｅ−Ｍ相の存在が必須条件であり、この点が
従来のＲ−Ｔ−Ｍ−Ｎ系磁石と本質的に異なるところで
ある。この発明に使用する原料組成において、希土類元
素ＲはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｈ
ｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｌｕが包含され、これらのうち少なく
とも１種以上で、ＳｍをＲの５０ａｔ％以上含有する。
Ｒの５０ａｔ％以上をＳｍとするのは、Ｓｍが５０％以
下では十分な保磁力が得られないためである。また、Ｒ
として全量Ｓｍを使用してもよい。メカニカルアロイン
グ前のＲ組成は、６ａｔ％未満ではＦｅ−Ｍ相に対する
Ｒ2Ｆｅ17-xＭx相の体積比が小さすぎて、保磁力が低下
し、また、８ａｔ％を超えるとＦｅ−Ｍ相が減少して磁
化が低下するため、６〜８ａｔ％とする。Ｒとして全量
Ｓｍを使用する場合のＳｍの組成範囲も、上記と同じ理
由で６〜８ａｔ％とする。より好ましいメカニカルアロ
イング前のＲの範囲は、７〜８ａｔ％である。
石では、Ｆｅ−Ｍ相の存在が必須条件であり、この点が
従来のＲ−Ｔ−Ｍ−Ｎ系磁石と本質的に異なるところで
ある。この発明に使用する原料組成において、希土類元
素ＲはＹ，Ｌａ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｈ
ｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｌｕが包含され、これらのうち少なく
とも１種以上で、ＳｍをＲの５０ａｔ％以上含有する。
Ｒの５０ａｔ％以上をＳｍとするのは、Ｓｍが５０％以
下では十分な保磁力が得られないためである。また、Ｒ
として全量Ｓｍを使用してもよい。メカニカルアロイン
グ前のＲ組成は、６ａｔ％未満ではＦｅ−Ｍ相に対する
Ｒ2Ｆｅ17-xＭx相の体積比が小さすぎて、保磁力が低下
し、また、８ａｔ％を超えるとＦｅ−Ｍ相が減少して磁
化が低下するため、６〜８ａｔ％とする。Ｒとして全量
Ｓｍを使用する場合のＳｍの組成範囲も、上記と同じ理
由で６〜８ａｔ％とする。より好ましいメカニカルアロ
イング前のＲの範囲は、７〜８ａｔ％である。
【００１２】メカニカルアロイング後に加熱拡散処理を
経て、窒化処理した後のＲ組成は、Ｒがメカニカルアロ
イング中にミル内壁やボール表面に付着したり、あるい
は加熱拡散処理時に蒸発したりするため、メカニカルア
ロイング前に比べて減少する傾向にある。また、窒化処
理による窒素量の増加や製造プロセス上、不可避な粉末
の酸化による酸素料の増加のため、Ｒの組成は相対的に
減少する。Ｒが５ａｔ％未満ではＦｅ−Ｍ相に対するＲ
2Ｆｅ17-xＭx相の体積比が小さすぎて、保磁力が低下
し、また、７ａｔ％を超えるとＲがＲ2Ｆｅ17-xＭxの化
学量論組成を超えるためＦｅ−Ｍ相が消滅し、ＲＦｅ3
相などが析出して磁化が低下するため、窒化処理後のＲ
は５〜７ａｔ％とする。より好ましい窒化処理後のＲの
範囲は６〜７ａｔ％である。
経て、窒化処理した後のＲ組成は、Ｒがメカニカルアロ
イング中にミル内壁やボール表面に付着したり、あるい
は加熱拡散処理時に蒸発したりするため、メカニカルア
ロイング前に比べて減少する傾向にある。また、窒化処
理による窒素量の増加や製造プロセス上、不可避な粉末
の酸化による酸素料の増加のため、Ｒの組成は相対的に
減少する。Ｒが５ａｔ％未満ではＦｅ−Ｍ相に対するＲ
2Ｆｅ17-xＭx相の体積比が小さすぎて、保磁力が低下
し、また、７ａｔ％を超えるとＲがＲ2Ｆｅ17-xＭxの化
学量論組成を超えるためＦｅ−Ｍ相が消滅し、ＲＦｅ3
相などが析出して磁化が低下するため、窒化処理後のＲ
は５〜７ａｔ％とする。より好ましい窒化処理後のＲの
範囲は６〜７ａｔ％である。
【００１３】この発明の製造方法によるＲ−Ｆｅ−Ｍ−
Ｎ系ボンド磁石では、Ｆｅ−Ｍ相の存在が必須条件であ
るが、ＴｈＭｎ12型構造の化合物においては、Ｒの化学
量論組成は７．７ａｔ％と低く、この発明のＲの組成範
囲においてＦｅ−Ｍ相を存在させることは困難となる。
このため、この発明では加熱拡散処理後の粉末を構成す
る化合物をＴｈ2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣｃ7型構造を
有するＲ2Ｆｅ17-xＭx相、ならびにｂｃｃ構造を有する
Ｆｅ−Ｍ相に限定する。Ｆｅは、７５ａｔ％未満ではＲ
Ｆｅ3相などが析出して磁化が低下し、９２ａｔ％を超
えるとＦｅ−Ｍ相に対するＲ2Ｆｅ17-xＭx相の体積比が
小さすぎて保磁力が低下するため、７５〜９２ａｔ％と
する。より好ましいＦｅの範囲は８０〜８５ａｔ％であ
る。
Ｎ系ボンド磁石では、Ｆｅ−Ｍ相の存在が必須条件であ
るが、ＴｈＭｎ12型構造の化合物においては、Ｒの化学
量論組成は７．７ａｔ％と低く、この発明のＲの組成範
囲においてＦｅ−Ｍ相を存在させることは困難となる。
このため、この発明では加熱拡散処理後の粉末を構成す
る化合物をＴｈ2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣｃ7型構造を
有するＲ2Ｆｅ17-xＭx相、ならびにｂｃｃ構造を有する
Ｆｅ−Ｍ相に限定する。Ｆｅは、７５ａｔ％未満ではＲ
Ｆｅ3相などが析出して磁化が低下し、９２ａｔ％を超
えるとＦｅ−Ｍ相に対するＲ2Ｆｅ17-xＭx相の体積比が
小さすぎて保磁力が低下するため、７５〜９２ａｔ％と
する。より好ましいＦｅの範囲は８０〜８５ａｔ％であ
る。
【００１４】添加元素Ｍは、加熱拡散処理で結晶化する
Ｒ2Ｆｅ17相およびα−Ｆｅ相中に置換あるいは固溶し
て、両相の結晶粒径が０．５μｍ以上に粗大化するのを
防止し、結果として保磁力が低下するのを抑制する効果
を有する元素が望まれ、特に顕著な効果を持つものとし
て、Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔａ，
Ｗがある。また、Ｍのうち、Ａｌ，Ｓｉ，Ｇａ，Ｚｒ，
Ｉｎ，Ｓｎ，Ｈｆは、Ｒ2Ｆｅ17-xＭx相の結晶構造を安
定化し、窒化処理における同相の分解反応を抑制するの
に有用な元素である。従って、Ｍとしては、上記の元素
を目的に応じて組み合せて用いることが得策である。添
加量は、１５ａｔ％を超えると強磁性でない第２相が析
出して磁化を低下することから、Ｍは１５ａｔ％以下と
する。より好ましいＭの範囲は１〜１０ａｔ％である。
Ｒ2Ｆｅ17相およびα−Ｆｅ相中に置換あるいは固溶し
て、両相の結晶粒径が０．５μｍ以上に粗大化するのを
防止し、結果として保磁力が低下するのを抑制する効果
を有する元素が望まれ、特に顕著な効果を持つものとし
て、Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔａ，
Ｗがある。また、Ｍのうち、Ａｌ，Ｓｉ，Ｇａ，Ｚｒ，
Ｉｎ，Ｓｎ，Ｈｆは、Ｒ2Ｆｅ17-xＭx相の結晶構造を安
定化し、窒化処理における同相の分解反応を抑制するの
に有用な元素である。従って、Ｍとしては、上記の元素
を目的に応じて組み合せて用いることが得策である。添
加量は、１５ａｔ％を超えると強磁性でない第２相が析
出して磁化を低下することから、Ｍは１５ａｔ％以下と
する。より好ましいＭの範囲は１〜１０ａｔ％である。
【００１５】Ｎは、Ｒ2Ｆｅ17-xＭx相中に拡散し、一軸
異方性を持つ窒素侵入型化合物Ｒ2Ｆｅ17-xＭxＮyを形
成するが、Ｎが３ａｔ％未満だと一軸異方性が得られ
ず、また１２ａｔ％を超えるとＴｈ2Ｚｎ17型構造また
はＴｂＣｕ7型構造が不安定となり、Ｒ2Ｆｅ17-xＭxＮy
相がＲＮとＦｅ−Ｍに分解して好ましくないため、３〜
１２ａｔ％とする。より好ましいＮの範囲は７〜１１ａ
ｔ％である。
異方性を持つ窒素侵入型化合物Ｒ2Ｆｅ17-xＭxＮyを形
成するが、Ｎが３ａｔ％未満だと一軸異方性が得られ
ず、また１２ａｔ％を超えるとＴｈ2Ｚｎ17型構造また
はＴｂＣｕ7型構造が不安定となり、Ｒ2Ｆｅ17-xＭxＮy
相がＲＮとＦｅ−Ｍに分解して好ましくないため、３〜
１２ａｔ％とする。より好ましいＮの範囲は７〜１１ａ
ｔ％である。
【００１６】製造条件の限定理由 この発明において、メカニカルアロイングとは、所要組
成に配合した金属粉末あるいは合金粉末を混合、調整し
た後、真空中またはＡｒガス中で鋼球などの微粉砕媒体
を収容した微粉砕装置により、前記金属粉末あるいは合
金粉末を原子レベルまで混合することにより、常温で機
械的に合金化する工程である。メカニカルアロイングに
使用する装置は、容器内を不活性ガスで置換することが
可能なものであれば、ボールミル、振動ミル、遊星ボー
ルミル、アトライターなどが使用できるが、その性能な
どにより運転条件が異なるので、適宜選定する必要があ
る。メカニカルアロイング後の生成物は、Ｒ−Ｆｅ−Ｍ
系非晶質あるいはＲ−Ｆｅ−Ｍ系非晶質中にｂｃｃ−Ｆ
ｅ、元素ＭおよびＦｅ−Ｍのうちの１種、あるいは２種
以上が微細に分散した状態のいずれかであることが望ま
しい。
成に配合した金属粉末あるいは合金粉末を混合、調整し
た後、真空中またはＡｒガス中で鋼球などの微粉砕媒体
を収容した微粉砕装置により、前記金属粉末あるいは合
金粉末を原子レベルまで混合することにより、常温で機
械的に合金化する工程である。メカニカルアロイングに
使用する装置は、容器内を不活性ガスで置換することが
可能なものであれば、ボールミル、振動ミル、遊星ボー
ルミル、アトライターなどが使用できるが、その性能な
どにより運転条件が異なるので、適宜選定する必要があ
る。メカニカルアロイング後の生成物は、Ｒ−Ｆｅ−Ｍ
系非晶質あるいはＲ−Ｆｅ−Ｍ系非晶質中にｂｃｃ−Ｆ
ｅ、元素ＭおよびＦｅ−Ｍのうちの１種、あるいは２種
以上が微細に分散した状態のいずれかであることが望ま
しい。
【００１７】メカニカルアロイング後の加熱拡散処理条
件を600〜850℃、10分〜12時間に限定した理由は以下の
とおりである。加熱拡散処理温度が600℃未満では、構
成元素の拡散速度が遅いため、メカニカルアロイング後
に得られた構成元素が微視的オーダーで混合した組成物
から、Th2Zn17型構造あるいは多くの積層欠陥を含んだ
構造であるTbCu7型構造を有するR2Fe17-xMx化合物が析
出する速度が極めて遅くなり、反応に長時間を要するた
め好ましくなく、また850℃を超えるとTh2Zn17型構造ま
たはTbCu 7 型構造を有するR2Fe17-xMx化合物が速やかに
析出するが、粗大結晶となり保磁力が低下して好ましく
ない。より好ましい温度範囲は650〜750℃である。加熱
拡散処理時間が10分未満では、粉末全体を均一な組織に
することが困難となり、また12時間を超えると粗大粒成
長による保磁力の低下、および熱処理中の粉末の酸化に
より磁気特性に低下を招来し、また処理費用が高騰する
ため好ましくない。より好ましい加熱拡散処理時間は30
〜60分である。
件を600〜850℃、10分〜12時間に限定した理由は以下の
とおりである。加熱拡散処理温度が600℃未満では、構
成元素の拡散速度が遅いため、メカニカルアロイング後
に得られた構成元素が微視的オーダーで混合した組成物
から、Th2Zn17型構造あるいは多くの積層欠陥を含んだ
構造であるTbCu7型構造を有するR2Fe17-xMx化合物が析
出する速度が極めて遅くなり、反応に長時間を要するた
め好ましくなく、また850℃を超えるとTh2Zn17型構造ま
たはTbCu 7 型構造を有するR2Fe17-xMx化合物が速やかに
析出するが、粗大結晶となり保磁力が低下して好ましく
ない。より好ましい温度範囲は650〜750℃である。加熱
拡散処理時間が10分未満では、粉末全体を均一な組織に
することが困難となり、また12時間を超えると粗大粒成
長による保磁力の低下、および熱処理中の粉末の酸化に
より磁気特性に低下を招来し、また処理費用が高騰する
ため好ましくない。より好ましい加熱拡散処理時間は30
〜60分である。
【００１８】加熱拡散処理後の粉末の平均結晶粒度を
０．０５〜０．５μｍに限定した理由は、０．０５μｍ
未満では事実上生成が困難であり、０．０５μｍ未満の
結晶が得られたとしても特性上の利点はなく、また０．
５μｍを超えると窒化処理後のＲ2Ｆｅ17-xＭxＮy相の
粒径が単磁区粒子臨界径よりも大きくなり、粉末の保磁
力が減少して、永久磁石用粉末として好ましくないため
である。より好ましい平均結晶粒度は０．１〜０．３μ
ｍである。本発明の磁石粉末を構成するＲ2Ｆｅ17-xＭx
Ｎｙ相およびＦｅ−Ｍ相のいずれもが、上記の平均結晶
粒度範囲を維持し、しかも、両相が互いに結晶粒界を介
して混合していることが必要不可欠である。
０．０５〜０．５μｍに限定した理由は、０．０５μｍ
未満では事実上生成が困難であり、０．０５μｍ未満の
結晶が得られたとしても特性上の利点はなく、また０．
５μｍを超えると窒化処理後のＲ2Ｆｅ17-xＭxＮy相の
粒径が単磁区粒子臨界径よりも大きくなり、粉末の保磁
力が減少して、永久磁石用粉末として好ましくないため
である。より好ましい平均結晶粒度は０．１〜０．３μ
ｍである。本発明の磁石粉末を構成するＲ2Ｆｅ17-xＭx
Ｎｙ相およびＦｅ−Ｍ相のいずれもが、上記の平均結晶
粒度範囲を維持し、しかも、両相が互いに結晶粒界を介
して混合していることが必要不可欠である。
【００１９】この発明において、微細結晶粒径を有する
微粉末の平均粒度を０．５〜５００μｍに限定したの
は、０．５μｍ未満では粉末の酸化による磁気特性劣化
のおそれがあり、また、５００μｍを超えると窒化処理
に長時間を要して好ましくないためである。より好まし
い微粉末の平均粒度は１〜１０μｍである。
微粉末の平均粒度を０．５〜５００μｍに限定したの
は、０．５μｍ未満では粉末の酸化による磁気特性劣化
のおそれがあり、また、５００μｍを超えると窒化処理
に長時間を要して好ましくないためである。より好まし
い微粉末の平均粒度は１〜１０μｍである。
【００２０】窒化処理時のN2圧力を0.5〜1000atmに限定
した理由は、0.5atm未満では窒化反応が遅く、圧力を上
げると反応は速やかに進行するが、1000atmを超えると
処理設備が大きくなりすぎ、工業生産コスト的に好まし
くないためである。より好ましい圧力範囲は1〜50atmで
ある。窒化処理時の温度を300〜550℃に限定した理由
は、300℃未満では窒化が進行せず、550℃を超えるとR2
Fe17-xMx化合物がRNとFe-Mに分解し、磁気特性の劣化を
招来するためである。より好ましい温度範囲は400〜450
℃である。また、窒化処理時の保持時間は、10分未満で
は充分な窒化が進行せず、また12時間を超えると分解が
起こり、磁気特性の劣化を招来するため、10分〜12時間
とする。より好ましい保持時間は1〜5時間である。
した理由は、0.5atm未満では窒化反応が遅く、圧力を上
げると反応は速やかに進行するが、1000atmを超えると
処理設備が大きくなりすぎ、工業生産コスト的に好まし
くないためである。より好ましい圧力範囲は1〜50atmで
ある。窒化処理時の温度を300〜550℃に限定した理由
は、300℃未満では窒化が進行せず、550℃を超えるとR2
Fe17-xMx化合物がRNとFe-Mに分解し、磁気特性の劣化を
招来するためである。より好ましい温度範囲は400〜450
℃である。また、窒化処理時の保持時間は、10分未満で
は充分な窒化が進行せず、また12時間を超えると分解が
起こり、磁気特性の劣化を招来するため、10分〜12時間
とする。より好ましい保持時間は1〜5時間である。
【００２１】この発明において、加熱拡散処理と窒化処
理の両工程を同一の炉内で雰囲気を切換えて連続的に行
う方法としては、バッチ式または連続式の炉のいずれを
用いてもよく、後者の場合は、加熱拡散処理室と窒化処
理室の少なくとも２室を備え、炉内の両室間で処理用原
料の入った容器を移動させる構造のものが好ましい。
理の両工程を同一の炉内で雰囲気を切換えて連続的に行
う方法としては、バッチ式または連続式の炉のいずれを
用いてもよく、後者の場合は、加熱拡散処理室と窒化処
理室の少なくとも２室を備え、炉内の両室間で処理用原
料の入った容器を移動させる構造のものが好ましい。
【００２２】この発明におけるＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボン
ド磁石は、以下に示す圧縮成形、射出成形、押し出し成
形、圧延成形、樹脂含浸法など、公知のいずれの製造方
法であってもよい。圧縮成形の場合は、磁石粉末に熱硬
化性樹脂、カップリング剤、滑剤などを添加混練した
後、圧縮成形後加熱し、樹脂を硬化して得られる。射出
成形、押し出し成形、圧延成形の場合は、磁石粉末に熱
可塑性樹脂、カップリング剤、滑剤などを添加混練した
後、射出成形、押し出し成形、圧延成形のいずれかの方
法で成形して得られる。樹脂含浸法においては、磁石粉
末を圧縮成形後、必要に応じて熱処理した後、熱硬化性
樹脂を含浸し、加熱して樹脂を硬化させて得る。あるい
は、磁石粉末を圧縮成形後、必要に応じて熱処理した
後、熱可塑性樹脂を含浸して得る。
ド磁石は、以下に示す圧縮成形、射出成形、押し出し成
形、圧延成形、樹脂含浸法など、公知のいずれの製造方
法であってもよい。圧縮成形の場合は、磁石粉末に熱硬
化性樹脂、カップリング剤、滑剤などを添加混練した
後、圧縮成形後加熱し、樹脂を硬化して得られる。射出
成形、押し出し成形、圧延成形の場合は、磁石粉末に熱
可塑性樹脂、カップリング剤、滑剤などを添加混練した
後、射出成形、押し出し成形、圧延成形のいずれかの方
法で成形して得られる。樹脂含浸法においては、磁石粉
末を圧縮成形後、必要に応じて熱処理した後、熱硬化性
樹脂を含浸し、加熱して樹脂を硬化させて得る。あるい
は、磁石粉末を圧縮成形後、必要に応じて熱処理した
後、熱可塑性樹脂を含浸して得る。
【００２３】この発明において、ボンド磁石中の磁石粉
末の充填率は、前記製造方法により異なるが、７０〜９
９．５ｗｔ％であり、残部０．５〜３０ｗｔ％が樹脂そ
の他である。圧縮成形法の場合、磁石粉末の充填率は９
５〜９９．５ｗｔ％、射出成形法の場合、９０〜９５ｗ
ｔ％、樹脂含浸法の場合、９６〜９９．５ｗｔ％が好ま
しい。この発明において、バインダーとして用いる合成
樹脂は熱硬化性、熱可塑性のいずれでも使用できるが、
熱的に安定な樹脂が好ましく、例えば、ポリアミド、ポ
リイミド、ポリエステル、フェノール樹脂、フッソ樹
脂、ケイ素樹脂、エポキシ樹脂などが適宜選択される。
末の充填率は、前記製造方法により異なるが、７０〜９
９．５ｗｔ％であり、残部０．５〜３０ｗｔ％が樹脂そ
の他である。圧縮成形法の場合、磁石粉末の充填率は９
５〜９９．５ｗｔ％、射出成形法の場合、９０〜９５ｗ
ｔ％、樹脂含浸法の場合、９６〜９９．５ｗｔ％が好ま
しい。この発明において、バインダーとして用いる合成
樹脂は熱硬化性、熱可塑性のいずれでも使用できるが、
熱的に安定な樹脂が好ましく、例えば、ポリアミド、ポ
リイミド、ポリエステル、フェノール樹脂、フッソ樹
脂、ケイ素樹脂、エポキシ樹脂などが適宜選択される。
【００２４】
【作用】この発明は、Ｔｈ2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣ
ｕ7型構造のＲ2Ｆｅ17のＦｅを添加元素Ｍで置換するた
め、メカニカルアロイング後に行う加熱拡散処理で晶出
するＴｈ2Ｚｎ17型結晶構造またはＴｂＣｕ7型構造を有
するＲ2Ｆｅ17-xＭx化合物の粒径を０．５μｍ以下にす
ることができ、その結果、晶出した結晶粒径は単磁区粒
子径と同等以下となり、窒化処理の後、得られた磁石用
合金粉末はすぐれた保磁力を発現する。また、この発明
は、原子オーダーで混合された特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｍ
系合金粉末をメカニカルアロイングにて作製した後、さ
らに６００〜８５０℃で加熱拡散処理することにより、
Ｔｈ2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣｕ7型構造のＲ2Ｆｅ
17-xＭx相およびｂｃｃ構造のＦｅ−Ｍ相の２相を主相
とする特定平均結晶粒径を有する粉末を得ることがで
き、これを同一炉内で特定条件にてＮ2ガス中で窒化処
理することにより、３ｋＯｅ以上の保磁力を有する所要
のＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系合金粉末を製造でき、これを樹脂
で結合することにより、温度特性の優れたＲ−Ｆｅ−Ｍ
−Ｎ系ボンド磁石を容易に製造できる。
ｕ7型構造のＲ2Ｆｅ17のＦｅを添加元素Ｍで置換するた
め、メカニカルアロイング後に行う加熱拡散処理で晶出
するＴｈ2Ｚｎ17型結晶構造またはＴｂＣｕ7型構造を有
するＲ2Ｆｅ17-xＭx化合物の粒径を０．５μｍ以下にす
ることができ、その結果、晶出した結晶粒径は単磁区粒
子径と同等以下となり、窒化処理の後、得られた磁石用
合金粉末はすぐれた保磁力を発現する。また、この発明
は、原子オーダーで混合された特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｍ
系合金粉末をメカニカルアロイングにて作製した後、さ
らに６００〜８５０℃で加熱拡散処理することにより、
Ｔｈ2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣｕ7型構造のＲ2Ｆｅ
17-xＭx相およびｂｃｃ構造のＦｅ−Ｍ相の２相を主相
とする特定平均結晶粒径を有する粉末を得ることがで
き、これを同一炉内で特定条件にてＮ2ガス中で窒化処
理することにより、３ｋＯｅ以上の保磁力を有する所要
のＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系合金粉末を製造でき、これを樹脂
で結合することにより、温度特性の優れたＲ−Ｆｅ−Ｍ
−Ｎ系ボンド磁石を容易に製造できる。
【００２５】
実施例 原料金属粉末として粒度２５０μｍ以下のＲ粉末、粒度
１５０μｍ以下のＦｅ粉末、および添加元素Ｍの粉末を
表１に示す組成に配合後、この配合原料の３６ｇを直径
１２８ｍｍ×高さ１３２ｍｍ寸法のボールミル内に装入
し、さらに微粉砕媒体として直径９．８ｍｍのステンレ
ス鋼球５００ｇを装入し、このボールミル内をＡｒガス
にて置換後、回転数９５ｒｐｍ、回転時間２００時間の
条件にてメカニカルアロイング処理した。メカニカルア
ロイングの結果、実施例Ｎｏ．１〜９の原料は、平均粒
度１．５μｍの微粉末となった。この粉末は、Ｘ線回折
によるとアモルファス相と結晶質のｂｃｃ構造を有する
Ｆｅ−Ｍ相の混合物であった。
１５０μｍ以下のＦｅ粉末、および添加元素Ｍの粉末を
表１に示す組成に配合後、この配合原料の３６ｇを直径
１２８ｍｍ×高さ１３２ｍｍ寸法のボールミル内に装入
し、さらに微粉砕媒体として直径９．８ｍｍのステンレ
ス鋼球５００ｇを装入し、このボールミル内をＡｒガス
にて置換後、回転数９５ｒｐｍ、回転時間２００時間の
条件にてメカニカルアロイング処理した。メカニカルア
ロイングの結果、実施例Ｎｏ．１〜９の原料は、平均粒
度１．５μｍの微粉末となった。この粉末は、Ｘ線回折
によるとアモルファス相と結晶質のｂｃｃ構造を有する
Ｆｅ−Ｍ相の混合物であった。
【００２６】次にＡｒガス中にて表２に示す加熱拡散処
理条件にて熱処理を行い、Ｔｈ2Ｚｎ17型構造のＲ2Ｆｅ
17-xＭx相およびｂｃｃ構造のＦｅ−Ｍ相の２相を主相
とする粉末を得た。粉末の平均結晶粒径ならびに平均粒
度はそれぞれ０．１μｍおよび１．５μｍであった。Ｓ
ＥＭ観察したところ、粉末粒度分布が大きく、さらに各
粉末は細かい粒子が凝集したように見えた。メカニカル
アロイング後の粉末を、新たにＡｒガス中で表２に示す
加熱拡散処理条件にて熱処理を行い、さらに処理炉内の
雰囲気を圧力１ａｔｍのＮ2ガスで置換し、表２に示す
窒化条件にて窒化処理した後、冷却した。得られた合金
粉末の組成を表１に示し、また、実施例Ｎｏ．１〜３の
Ｘ線回折パターンを図１に示す。図１から明らかなよう
に、実施例の試料Ｎｏ．１，２，３の磁石粉末のＸ線回
折パターンは、いずれもＳｍ2Ｆｅ17-xＭxＮy相とｂｃ
ｃ構造のＦｅ−Ｍ相の回折ピークからなり、この発明の
磁石粉末がこれら２相からなっていることを示してい
る。
理条件にて熱処理を行い、Ｔｈ2Ｚｎ17型構造のＲ2Ｆｅ
17-xＭx相およびｂｃｃ構造のＦｅ−Ｍ相の２相を主相
とする粉末を得た。粉末の平均結晶粒径ならびに平均粒
度はそれぞれ０．１μｍおよび１．５μｍであった。Ｓ
ＥＭ観察したところ、粉末粒度分布が大きく、さらに各
粉末は細かい粒子が凝集したように見えた。メカニカル
アロイング後の粉末を、新たにＡｒガス中で表２に示す
加熱拡散処理条件にて熱処理を行い、さらに処理炉内の
雰囲気を圧力１ａｔｍのＮ2ガスで置換し、表２に示す
窒化条件にて窒化処理した後、冷却した。得られた合金
粉末の組成を表１に示し、また、実施例Ｎｏ．１〜３の
Ｘ線回折パターンを図１に示す。図１から明らかなよう
に、実施例の試料Ｎｏ．１，２，３の磁石粉末のＸ線回
折パターンは、いずれもＳｍ2Ｆｅ17-xＭxＮy相とｂｃ
ｃ構造のＦｅ−Ｍ相の回折ピークからなり、この発明の
磁石粉末がこれら２相からなっていることを示してい
る。
【００２７】また、得られた合金粉末に２．０ｗｔ％の
エポキシ樹脂を混合し、３．０ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力で
圧縮成形し、さらに温度１５０℃、１時間の条件で樹脂
を硬化させてボンド磁石を作製した。ボンド磁石の特性
を測定し表２に示し、また、試料Ｎｏ．１（実施例Ｎ
ｏ．１）の減磁カーブを図２に示す。図２から明らかな
ように、減磁カーブは点線で示したマイナーループの傾
きが大きいことから、Ｓｍ2Ｆｅ17−ｘＭｘＮｙ相とＦ
ｅ−Ｃｏ相とが、互いに磁気的な交換相互作用を及ぼし
合うのに充分なほど短い距離で混合し合っていることが
わかる。さらに、試料Ｎｏ．１（実施例Ｎｏ．１）のボ
ンド磁石の残留磁束密度と保磁力の、２０〜１４０℃に
おける温度変化率を測定したところ、それぞれα＝−
０．０２％／℃、β＝−０．２８／℃であった。
エポキシ樹脂を混合し、３．０ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力で
圧縮成形し、さらに温度１５０℃、１時間の条件で樹脂
を硬化させてボンド磁石を作製した。ボンド磁石の特性
を測定し表２に示し、また、試料Ｎｏ．１（実施例Ｎ
ｏ．１）の減磁カーブを図２に示す。図２から明らかな
ように、減磁カーブは点線で示したマイナーループの傾
きが大きいことから、Ｓｍ2Ｆｅ17−ｘＭｘＮｙ相とＦ
ｅ−Ｃｏ相とが、互いに磁気的な交換相互作用を及ぼし
合うのに充分なほど短い距離で混合し合っていることが
わかる。さらに、試料Ｎｏ．１（実施例Ｎｏ．１）のボ
ンド磁石の残留磁束密度と保磁力の、２０〜１４０℃に
おける温度変化率を測定したところ、それぞれα＝−
０．０２％／℃、β＝−０．２８／℃であった。
【００２８】
【００２９】比較例１ 実施例と同一の原料粉末を用いて、表１に示す組成に配
合後、実施例と同一のメカニカルアロイング処理を施
し、得られた粉末Ａｒガス中で表２に示す加熱拡散処理
条件にて熱処理を行い、さらに処理炉内の雰囲気を圧力
１ａｔｍのＮ2ガスで置換し、表２に示す窒化条件にて
窒化処理し、磁石用粉末（比較例Ｎｏ．１）を得た。得
られた合金粉末の組成を表１に、実施例と同様の方法で
樹脂結合後のボンド磁石の磁気特性を表２に示す。
合後、実施例と同一のメカニカルアロイング処理を施
し、得られた粉末Ａｒガス中で表２に示す加熱拡散処理
条件にて熱処理を行い、さらに処理炉内の雰囲気を圧力
１ａｔｍのＮ2ガスで置換し、表２に示す窒化条件にて
窒化処理し、磁石用粉末（比較例Ｎｏ．１）を得た。得
られた合金粉末の組成を表１に、実施例と同様の方法で
樹脂結合後のボンド磁石の磁気特性を表２に示す。
【００３０】比較例２ 実施例Ｎｏ．１と同一の組成に配合後、実施例と同一の
メカニカルアロイング処理を施し、得られた粉末をＡｒ
ガス中３００℃で１５分間保持する加熱拡散処理を行
い、さらに処理炉内の雰囲気を圧力１ａｔｍのＮ2ガス
で置換し、表２に示す窒化条件にて窒化処理し、磁石用
粉末（比較例Ｎｏ．２）を得た。得られた合金粉末の組
成を表１に、実施例と同様の方法で樹脂結合後のボンド
磁石の磁気特性を表２に示す。
メカニカルアロイング処理を施し、得られた粉末をＡｒ
ガス中３００℃で１５分間保持する加熱拡散処理を行
い、さらに処理炉内の雰囲気を圧力１ａｔｍのＮ2ガス
で置換し、表２に示す窒化条件にて窒化処理し、磁石用
粉末（比較例Ｎｏ．２）を得た。得られた合金粉末の組
成を表１に、実施例と同様の方法で樹脂結合後のボンド
磁石の磁気特性を表２に示す。
【００３１】比較例３ 実施例Ｎｏ．２と同一の組成に配合後、実施例と同一の
メカニカルアロイング処理を施し、得られた粉末をＡｒ
ガス中で表２に示す熱拡散処理条件で熱処理を行い、さ
らに処理炉内の雰囲気を圧力１ａｔｍのＮ2ガスで置換
し、９００℃で２時間保持する窒化処理を行い、磁石用
粉末（比較例Ｎｏ．３）を得た。得られた合金粉末の組
成を表１に、実施例と同様の方法で樹脂結合後のボンド
磁石の磁気特性を表２に示す。
メカニカルアロイング処理を施し、得られた粉末をＡｒ
ガス中で表２に示す熱拡散処理条件で熱処理を行い、さ
らに処理炉内の雰囲気を圧力１ａｔｍのＮ2ガスで置換
し、９００℃で２時間保持する窒化処理を行い、磁石用
粉末（比較例Ｎｏ．３）を得た。得られた合金粉末の組
成を表１に、実施例と同様の方法で樹脂結合後のボンド
磁石の磁気特性を表２に示す。
【００３２】比較例４ 実施例と同一の原料粉末を用いて、表１に示す組成に配
合後、実施例と同一のメカニカルアロイング処理を施
し、得られた粉末Ａｒガス中で表２に示す加熱拡散処理
条件にて熱処理を行い、さらに処理炉内の雰囲気を圧力
１ａｔｍのＮ2ガスで置換し、表２に示す窒化条件にて
窒化処理し、ＴｈＭｎ12型構造を有するＮｄＦｅ12-xＶ
xＮy相を主相とする磁石用粉末（比較例Ｎｏ．４）を得
た。得られた合金粉末の組成を表１に、実施例と同様の
方法で樹脂結合後のボンド磁石の磁気特性を表２に示
す。
合後、実施例と同一のメカニカルアロイング処理を施
し、得られた粉末Ａｒガス中で表２に示す加熱拡散処理
条件にて熱処理を行い、さらに処理炉内の雰囲気を圧力
１ａｔｍのＮ2ガスで置換し、表２に示す窒化条件にて
窒化処理し、ＴｈＭｎ12型構造を有するＮｄＦｅ12-xＶ
xＮy相を主相とする磁石用粉末（比較例Ｎｏ．４）を得
た。得られた合金粉末の組成を表１に、実施例と同様の
方法で樹脂結合後のボンド磁石の磁気特性を表２に示
す。
【００３３】
【表１】
【００３４】
【表２】
【００３５】
【発明の効果】この発明によれば、Ｔｈ2Ｚｎ17型構造
またはＴｂＣｕ7型構造の安定化元素ＭとしてＴｉ，
Ｖ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔａ，Ｗ，Ａｌ，
Ｓｉ，Ｇａ，Ｚｒ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｈｆの少なくとも１種
を１５ａｔ％以下含有する特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｍ系合
金粉末を作製することにより、メカニカルアロイング後
の加熱拡散処理温度を６００〜８５０℃と比較的低い温
度とすることができ、この加熱拡散処理により容易にＴ
ｈ2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣｕ7型構造のＲ2Ｆｅ17-x
Ｍx相およびｂｃｃ構造のＦｅ−Ｍ相の２相を主相とす
る特定平均結晶粒径を有する粉末を得ることができ、こ
れを特定条件でのＮ2ガス中窒化処理することにより、
３ｋＯｅ以上の保磁力を有する所要のＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ
系合金粉末を製造でき、これを樹脂で結合することによ
り、温度特性に優れたＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石を
容易に製造できる。
またはＴｂＣｕ7型構造の安定化元素ＭとしてＴｉ，
Ｖ，Ｃｒ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔａ，Ｗ，Ａｌ，
Ｓｉ，Ｇａ，Ｚｒ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｈｆの少なくとも１種
を１５ａｔ％以下含有する特定組成のＲ−Ｆｅ−Ｍ系合
金粉末を作製することにより、メカニカルアロイング後
の加熱拡散処理温度を６００〜８５０℃と比較的低い温
度とすることができ、この加熱拡散処理により容易にＴ
ｈ2Ｚｎ17型構造またはＴｂＣｕ7型構造のＲ2Ｆｅ17-x
Ｍx相およびｂｃｃ構造のＦｅ−Ｍ相の２相を主相とす
る特定平均結晶粒径を有する粉末を得ることができ、こ
れを特定条件でのＮ2ガス中窒化処理することにより、
３ｋＯｅ以上の保磁力を有する所要のＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ
系合金粉末を製造でき、これを樹脂で結合することによ
り、温度特性に優れたＲ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石を
容易に製造できる。
【図１】実施例の試料Ｎｏ．１，２，３の磁石粉末のＸ
線回折パターンを示すグラフである。
線回折パターンを示すグラフである。
【図２】実施例の試料Ｎｏ．１のボンド磁石の減磁カー
ブを示すグラフである。
ブを示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｈ０１Ｆ 1/08 Ｈ０１Ｆ 1/06 Ａ (56)参考文献 特開 平６−69010（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−330252（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01F 41/02 B22F 1/00 B22F 9/04 C22C 38/00 H01F 1/06 H01F 1/08
Claims (1)
- 【請求項１】 Ｒ（Ｒ：Ｙを含む希土類元素の少なくと
も１種で、かつＳｍを５０％以上含有）６〜８ａｔ％、
Ｆｅ ７５〜９２ａｔ％、Ｍ（Ｍ：Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｃ
ｏ，Ｎｉ，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔａ，Ｗ，Ａｌ，Ｓｉ，Ｇａ，
Ｚｒ，Ｉｎ，Ｓｎ，Ｈｆのうち一種または２種以上）１
〜１５ａｔ％の配合組成となるように、所要の金属粉末
または合金粉末を配合、混合後、真空中あるいはＡｒガ
ス中にてメカニカルアロイングし、さらに真空中あるい
はＡｒガス中にて６００〜８５０℃、１０分〜１２時間
の加熱拡散処理を行い、Ｔｈ2Ｚｎ17型構造またはＴｂ
Ｃｕ7型構造を有するＲ2Ｆｅ17-xＭx相（但し、ｘ＝
０．２〜３．５）、ならびにｂｃｃ構造を有するＦｅ−
Ｍ相の２相が、各々平均粒径０．０５〜０．５μｍを有
して互いに混合している平均粒度０．５〜５００μｍの
粉末を得、この粉末を０．５〜１０００ａｔｍのＮ2ガ
ス中で３００〜５５０℃に１０分〜１２時間保持する窒
化処理を行い、前記加熱拡散処理を窒化処理と同一の炉
内で雰囲気を真空中またはＡｒ中から窒素ガス中に切替
えることにより連続的に行い、Ｒ ５〜７ａｔ％、Ｆｅ
７５〜９２ａｔ％、Ｍ １〜１５ａｔ％、Ｎ ３〜１
２ａｔ％を含有する合金粉末を得、これを樹脂で結合し
たことを特徴とする温度特性にすぐれたＲ−Ｆｅ−Ｍ−
Ｎ系ボンド磁石の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11452194A JP3148514B2 (ja) | 1994-04-28 | 1994-04-28 | Ｒ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11452194A JP3148514B2 (ja) | 1994-04-28 | 1994-04-28 | Ｒ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07302725A JPH07302725A (ja) | 1995-11-14 |
| JP3148514B2 true JP3148514B2 (ja) | 2001-03-19 |
Family
ID=14639841
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11452194A Expired - Lifetime JP3148514B2 (ja) | 1994-04-28 | 1994-04-28 | Ｒ−Ｆｅ−Ｍ−Ｎ系ボンド磁石の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3148514B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2898229B2 (ja) * | 1994-07-12 | 1999-05-31 | ティーディーケイ株式会社 | 磁石、その製造方法およびボンディッド磁石 |
| JP3473677B2 (ja) * | 1998-06-24 | 2003-12-08 | 住友金属鉱山株式会社 | 希土類ボンド磁石用磁性粉末と希土類ボンド磁石用組成物および希土類ボンド磁石 |
| CN117758116A (zh) * | 2023-12-27 | 2024-03-26 | 浙江工业大学 | 一种ThMn12型SmFe12基合金及其制备方法 |
-
1994
- 1994-04-28 JP JP11452194A patent/JP3148514B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07302725A (ja) | 1995-11-14 |
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