JP3346904B2 - 電気電子部品用封止材料 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、射出成形時の流動性に
優れ、かつ封止した電気電子素子の損傷を防止すること
が可能な電気電子部品用封止材料に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】従来、電気電子部品の保護を目的として
熱可塑性樹脂による封止が行われている。例えば、特開
昭６０−４０１６３号公報には、高分子液晶（ＬＣＰ）
を用いた電子部品の樹脂による封止が例示されている。
同公報によれば、ＬＣＰを用いて射出成形により樹脂で
封止する場合に、ＬＣＰの溶融粘度が高いときは射出成
形において高い圧力を必要とし、その結果封入成形を受
ける精密な電子部品が高い圧力により損傷することがあ
る。また溶融粘度が高いと、成形材料は型内への十分な
流入を妨げられて空隙（ボイド）を生じ、その結果ボイ
ドを通して水分などが電子部品に到達し、絶縁不良の原
因となるなどの欠点を生ずる。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、低い射出圧
力でも成形可能な全芳香族ポリエステルからなる封止材
料を開発することを目的とする。

【０００４】

【課題を解決するための手段】すなわち、本発明の第１
は、キャピラリーレオメーターにより求めた溶融完了温
度（Ｔη₂、℃）および固化開始温度（Ｔη₁、℃）の差
（Ｔη₂−Ｔη₁）が、１０〜８０℃の範囲にある光学的
溶融異方性を有する全芳香族ポリエステルからなること
を特徴とする電気電子部品用封止材料に関するものであ
る。また、本発明の第２は、上記本発明の第１の全芳香
族ポリエステルの融点が、３００〜４５０℃の範囲にあ
ることを特徴とする電気電子部品用封止材料に関するも
のである。さらに本発明の第３は、上記本発明の第１の
全芳香族ポリエステルと、組成物全体に対して１０〜９
５重量％の無機充填材とからなる電気電子部品用封止材
に関するものである。

【０００５】以下、本発明をさらに説明する。本発明の
サーモトロピック液晶ポリエステルは、溶融時に光学的
異方性を示し、かつ熱可塑性を有するポリマーである。
このように溶融時に光学的異方性を示すポリマーは、溶
融状態でポリマー分子鎖が規則的な平行配列をとる性質
を示す。光学的異方性溶融相の性質は、直交偏光子を利
用した通常の偏光検査法により確認することができる。
サーモトロピック液晶ポリマーは、一般に細長く、偏平
な分子構造からなり、分子の長鎖に沿って剛性が高い。
本発明において用いるサーモトロピック液晶ポリエステ
ルには、一つの高分子鎖の一部が異方性溶融相を形成す
るポリマーのセグメントで構成され、残りの部分が異方
性溶融相を形成しないポリマーのセグメントから構成さ
れるポリマーも含まれる。また、複数のサーモトロピッ
ク液晶ポリマーを複合したものも含まれる。

【０００６】サーモトロピック液晶ポリエステルを構成
するモノマーの代表例としては（Ａ）芳香族ジカルボン
酸の少なくとも１種、（Ｂ）芳香族ヒドロキシカルボン
酸系化合物の少なくとも１種、（Ｃ）芳香族ジオール系
化合物の少なくとも１種、（Ｄ）（Ｄ₁）芳香族ジチオ
ール、（Ｄ₂）芳香族チオフェノール、（Ｄ₃）芳香族チ
オールカルボン酸化合物の少なくとも１種、（Ｅ）芳香
族ヒドロキシルアミン、芳香族ジアミン系化合物の少な
くとも１種等の芳香族化合物が挙げられる。これらは単
独で構成される場合もあるが、多くは（Ａ）と（Ｃ）；
（Ａ）と（Ｄ）；（Ａ）、（Ｂ）と（Ｃ）；（Ａ）、
（Ｂ）と（Ｅ）；あるいは（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）と
（Ｅ）等の様に組合せて構成される。

【０００７】上記（Ａ）芳香族ジカルボン酸系化合物と
しては、テレフタル酸、４,４'−ビフェニルジカルボン
酸、４,４'−テルフェニルジカルボン酸、２,６−ナフ
タレンジカルボン酸、１,４−ナフタレンジカルボン
酸、２,７−ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルエー
テル−４,４'−ジカルボン酸、ジフェノキシエタン−
４,４'−ジカルボン酸、ジフェノキシブタン−４,４'−
ジカルボン酸、ジフェニルエタン−４,４'−ジカルボン
酸、イソフタル酸、ジフェニルエーテル−３,３'−ジカ
ルボン酸、ジフェノキシエタン−３,３'−ジカルボン
酸、ジフェニルエタン−３,３'−ジカルボン酸、１,６
−ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、ま
たはクロロテレフタル酸、ジクロロテレフタル酸、ブロ
モテレフタル酸、メチルテレフタル酸、ジメチルテレフ
タル酸、エチルテレフタル酸、メトキシテレフタル酸、
エトキシテレフタル酸等で代表される上記芳香族ジカル
ボン酸のアルキル、アルコキシまたはハロゲン置換体が
挙げられる。

【０００８】（Ｂ）芳香族ヒドロキシカルボン酸系化合
物としては、４−ヒドロキシ安息香酸、３−ヒドロキシ
安息香酸、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、６−ヒド
ロキシ−１−ナフトエ酸等の芳香族ヒドロキシカルボン
酸、または３−メチル−４−ヒドロキシ安息香酸、３,
５−ジメチル−４−ヒドロキシ安息香酸、２,６−ジメ
チル−４−ヒドロキシ安息香酸、３−メトキシ−４−ヒ
ドロキシ安息香酸、３,５−ジメトキシ−４−ヒドロキ
シ安息香酸、６−ヒドロキシ−５−メチル−２−ナフト
エ酸、６−ヒドロキシ−５−メトキシ−２−ナフトエ
酸、２−クロロ−４−ヒドロキシ安息香酸、３−クロロ
−４−ヒドロキシ安息香酸、２,３−ジクロロ−４−ヒ
ドロキシ安息香酸、３,５−ジクロロ−４−ヒドロキシ
安息香酸、２,５−ジクロロ−４−ヒドロキシ安息香
酸、３−ブロモ−４−ヒドロキシ安息香酸、６−ヒドロ
キシ−５−クロロ−２−ナフトエ酸、６−ヒドロキシ−
７−クロロ−２−ナフトエ酸、６−ヒドロキシ−５,７
−ジクロロ−２−ナフトエ酸等の芳香族ヒドロキシカル
ボン酸のアルキル、アルコキシまたはハロゲン置換体が
挙げられる。

【０００９】（Ｃ）芳香族ジオールとしては、４,４'−
ジヒドロキシビフェニル、３,３'−ジヒドロキシビフェ
ニル、４,４'−ジヒドロキシテルフェニル、ハイドロキ
ノン、レゾルシン、２,６−ナフタレンジオール、４,
４'−ジヒドロキシジフェニルエーテル、ビス(４−ヒド
ロキシフェノキシ)エタン、３,３'−ジヒドロキシジフ
ェニルエーテル、１,６−ナフタレンジオール、２,２−
ビス(４−ヒドロキシフェニル)プロパン、ビス(４−ヒ
ドロキシフェニル)メタン等の芳香族ジオール、または
クロロハイドロキノン、メチルハイドロキノン、tert−
ブチルハイドロキノン、フェニルハイドロキノン、メト
キシハイドロキノン、フェノキシハイドロキノン、４−
クロロレゾルシン、４−メチルレゾルシン等の芳香族ジ
オールのアルキル、アルコキシまたはハロゲン置換体が
挙げられる。

【００１０】（Ｄ₁）芳香族ジチオールとしては、ベン
ゼン−１,４−ジチオール、ベンゼン−１,３−ジチオー
ル、２,６−ナフタレン−ジチオール、２,７−ナフタレ
ン−ジチオール等が挙げられる。 （Ｄ₂）芳香族チオフェノールとしては、４−メルカプ
トフエノール、３−メルカプトフェノール、６−メルカ
プトフェノール等が挙げられる。 （Ｄ₃）芳香族チオールカルボン酸としては、４−メル
カプト安息香酸、３−メルカプト安息香酸、６−メルカ
プト−２−ナフトエ酸、７−メルカプト−２−ナフトエ
酸等が挙げられる。

【００１１】（Ｅ）芳香族ヒドロキシルアミン、芳香族
ジアミン系化合物としては、４−アミノフェノ−ル、Ｎ
−メチル−４−アミノフェノール、１,４−フェニレン
ジアミン、Ｎ−メチル−１,４−フェニレンジアミン、
Ｎ,Ｎ'−ジメチル−１,４−フェニレンジアミン、３−
アミノフェノ−ル、３−メチル−４−アミノフェノ−
ル、２−クロロ−４−アミノフェノ−ル、４−アミノ−
１−ナフト−ル、４−アミノ−４'−ヒドロキシジフェ
ニル、４−アミノ−４'−ヒドロキシジフェニルエーテ
ル、４−アミノ−４'−ヒドロキシジフェニルメタン、
４−アミノ−４'−ヒドロキシジフェニルスルフィド、
４,４'−ジアミノフェニルスルフィド（チオジアニリ
ン）、４,４'ジアミノジフェニルスルホン、２,５−ジ
アミノトルエン、４,４'−エチレンジアニリン、４,４'
−ジアミノジフェノキシエタン、４,４'−ジアミノジフ
ェニルメタン（メチレンジアニリン）、４,４'−ジアミ
ノジフェニルエ−テル（オキシジアニリン）等が挙げら
れる。

【００１２】本発明で用いるサーモトロピック液晶ポリ
エステルは、上記モノマーから溶融アシドリシス法やス
ラリー重合法等の多様なエステル形成法などにより製造
することができる。

【００１３】本発明に用いるサーモトロピック液晶ポリ
エステルの重量平均分子量は、約２,０００〜２００,０
００、好ましくは約４,０００〜１００,０００である。
分子量の測定は、例えば圧縮フィルムについて赤外分光
法により末端基を測定して求めることができる。また溶
液状で行う一般的な測定法としてＧＰＣを用いることも
できる。

【００１４】これらのモノマーから得られるサーモトロ
ピック液晶ポリエステルのうち、一般式化１で表わされ
るモノマー単位を必須成分として含む（共）重合体であ
る芳香族ポリエステルが好ましい。特に好ましいもの
は、上記モノマー単位を５モル％以上含む芳香族ポリエ
ステルである。

【００１５】

【化１】

【００１６】本発明の特に好ましい芳香族ポリエステル
の１つは、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、フタル酸およびジ
ヒドロキシビフェニルの３種の化合物からそれぞれ誘導
される繰返し単位を有する化２で表わされるポリエステ
ルであるが、このポリエステルのジヒドロキシビフェニ
ルから誘導される繰返し単位は、その一部または全部を
ジヒドロキシベンゼンから誘導される繰返し単位により
置換することができる。また、ｐ−ヒドロキシ安息香酸
およびヒドロキシナフトエ酸の２種の化合物からそれぞ
れ誘導される繰返し単位を有する化３で表わされるポリ
エステルも好ましいものである。

【００１７】

【化２】

【化３】

【００１８】本発明のサーモトロピック液晶ポリエステ
ルは、１種または２種以上の混合物として使用すること
もできる。

【００１９】本発明の全芳香族ポリエステルは、キャピ
ラリーレオメーターにより求めた溶融完了温度（Ｔ
η₂、℃）と固化開始温度（Ｔη₁、℃）との差（Ｔη₂
−Ｔη₁）が、１０〜８０℃の範囲にあることが肝要で
ある。Ｔη₂−Ｔη₁の値が１０℃未満である全芳香族ポ
リエステルでは、低粘度に保持される温度範囲が狭すぎ
るために高い圧力で射出することとなり、電気電子素子
の損傷を招く懸念があるので好ましくない。一方、Ｔη
₂−Ｔη₁の値が８０℃を越えるような全芳香族ポリエス
テルでは、固化速度が小さくなりすぎるために、低い射
出圧力で射出することはできるが、金型空隙から溶融樹
脂の漏れを生じ、いわゆるバリの発生が多くなるためや
はり好ましくない。

【００２０】また本発明の全芳香族ポリエステルの融点
は、耐熱性と成形性とのバランスを考慮して３００〜４
５０℃、好ましくは３００〜４２０℃の範囲である。融
点が３００℃未満では、封止材料として耐熱性が不足す
るために好ましくない。また４５０℃を越えると融点が
高くなりすぎるために樹脂の分解が生じ易く、また通常
の射出成形機によっては成形が困難となるために好まし
くない。

【００２１】本発明の光学的溶融異方性を有する全芳香
族ポリエステルの融点、ならびにキャピラリーレオメー
ターにより求めた溶融完了温度（Ｔη₂）および固化開
始温度（Ｔη₁）とは、以下に定義されるものである。 ＜融点＞ＤＳＣ装置（セイコー電子工業(株)製、ＳＳＣ
−５０２０）を用い、完全に溶融させた状態から１０℃
／分の速度で室温まで冷却したサンプルを、窒素雰囲気
下、２０℃／分で昇温し、吸熱ピークを測定し、これを
融点とする。 ＜キャピラリーレオメーターにより求めた固化開始温度
（Ｔη₁）＞キャピラリーレオメーター（(株)インテス
コ製、モデル２０１０）を用い、Ｌ／Ｄ＝４０／１（ｍ
ｍ／ｍｍ）、流入角９０゜のキャピラリーを用いて、剪
断速度１００sec^-1において見かけ粘度の温度依存性を
測定する。測定は融点より４０℃高い温度から開始し、
４℃／分の速度で等速冷却し、見かけ粘度−温度曲線に
おいて、見かけ粘度の温度依存性（見かけ粘度／温度の
勾配）が急激に上昇する温度の前後における曲線の接線
の交点を求め、この交点に対応する温度を固化開始温度
（Ｔη₁）とする。 ＜同溶融完了温度（Ｔη₂）＞固化開始温度（Ｔη₁）の
測定の場合と同一の装置およびキャピラリー用い、剪断
速度も同一とする。測定は、融点より５０℃低い温度か
ら開始し、４℃／分の速度で等速加熱し、見かけ粘度−
温度曲線において、見かけ粘度の温度依存性が急激に低
下する温度の前後における曲線の接線の交点を求め、交
点に対応する温度を溶融完了温度（Ｔη₂）とする。

【００２２】また本発明の全芳香族ポリエステルは、従
来のポリエステルの重縮合法に準じて製造することがで
き、製造法に特に制限はないが、代表的な製法として
は、例えば次の（１）〜（４）の方法が挙げられる。 （１）芳香族ジヒドロキシ化合物のジアシル化物、芳香
族ヒドロキシカルボン酸のアシル化物および芳香族ジカ
ルボン酸から、脱酢酸重縮合反応によって製造する方
法。 （２）芳香族ジヒドロキシ化合物、芳香族ヒドロキシカ
ルボン酸および芳香族ジカルボン酸と無水酢酸とから脱
酢酸重縮合反応によって製造する方法。 （３）芳香族ジヒドロキシ化合物、芳香族ジカルボン酸
のジフェニルエステルおよび芳香族ヒドロキシカルボン
酸のフェニルエステルから、脱フェノール重縮合反応に
より製造する方法。 （４）芳香族ヒドロキシカルボン酸および芳香族ジカル
ボン酸を所望量のジフェニルカーボネートと反応させ、
カルボキシル基をフェニルエステル化した後、芳香族ジ
ヒドロキシ化合物を加え、脱フェノール重縮合反応によ
り製造する方法。

【００２３】例えば、ｐ−ヒドロキシ安息香酸（ＰＨＢ
Ａ）、４,４'−ジヒドロキシビフェニル（ＤＨＢＰ）お
よびテレフタル酸（ＴＰＡ）を反応器に仕込み、無水酢
酸を加えて無水酢酸還流下にアセチル化を行い、その後
昇温して２５０〜３５０℃の温度範囲で酢酸を留出しな
がら脱酢酸重縮合することによりポリエステルが得られ
る。重合時間は１時間〜数十時間の範囲で選択すること
ができる。

【００２４】重縮合反応に使用する触媒としては、酢酸
マグネシウム、酢酸第一錫、テトラブチルチタネート、
酢酸鉛、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、三酸化アンチ
モン、金属触媒が代表的であり、特に脱フェノール重縮
合の際に有効である。

【００２５】また上記の各重縮合方法において、溶融重
合と固相重合を併用することも可能である。すなわち、
溶融重合により重縮合を終えたポリマーを固相重合によ
りより高重合度化することができる。固相重合は公知の
方法を広く使用することができる。例えば、溶融重合に
より得られたポリエステルを、窒素などの不活性雰囲気
下で２５０〜３５０℃の温度範囲で１時間〜３０時間熱
処理することにより行われる。

【００２６】また、重合器は特に限定されるものではな
いが、一般の高粘度反応に用いられる撹拌設備、例え
ば、錨型撹拌器、多段型撹拌器、らせん帯撹拌器、らせ
ん軸撹拌器等、およびそれらを変形した撹拌設備を備え
た撹拌槽型重合器、さらに、ワーナー式ミキサー、バン
バリーミキサー、ポニーミキサー、ミューラーミキサ
ー、ロールミル、連続操作可能なコニーダー、ハグミ
ル、ギヤーコンパウンダーなどから選ばれるものが望ま
しい。

【００２７】上記のようにして得られた本発明の全芳香
族ポリエステルは、単独で、または数種の全芳香族ポリ
エステルを混合して使用することができる。いずれの場
合も、共重合するモノマーの種類、配合割合、重合順
序、触媒、その他の重合条件などを適宜に選択し、得ら
れた光学的溶融異方性を有する全芳香族ポリエステルに
ついて、前記キャピラリーレオメーターにより求めた溶
融完了温度（Ｔη₂）と固化開始温度（Ｔη₁）との差
（Ｔη₂−Ｔη₁）が１０〜８０℃の範囲になるように重
合することが肝要である。言い替えれば、Ｔη₂−Ｔη₁
の値を指標として、共重合モノマーの種類、配合割合、
重合順序、触媒、その他の重合条件を適宜に選択して重
合を行う。

【００２８】封止材料としては、前記Ｔη₂−Ｔη₁の値
が１０〜８０℃の範囲にある光学的溶融異方性を有する
全芳香族ポリエステル単独でも用いられるが、組成物全
体に対して１０〜９５重量％の無機充填材を配合した組
成物としても用いることができる。この無機充填材とし
ては、熱膨張率が小さく、熱伝導率が大きく、かつ電気
電子部品の電気的動作を妨害する懸念のある有害物質を
可能な限り含まない無機充填材であれば特に限定されな
い。好ましくは、例えば、シリカ、アルミナ、チタニ
ア、ジルコニア、ケイ酸チタン、ケイ酸アルミニウム、
ケイ酸リチウム・アルミニウム、ケイ酸マグネシウム・ア
ルミニウム、チタン酸アルミニウム、窒化アルミニウ
ム、窒化珪素、タルク、マイカなどの球状粒子や破砕粒
子、およびガラスビーズ、グラスファイバーなどが例示
される。粒子状充填材の粒径または繊維状充填材の直径
およびアスペクト比などは、適宜に任意の範囲から選択
して使用することができる。これらは単独で用いること
ができ、また２種以上を混合することもできる。これら
のうち、流動性と耐熱性のバランスの点から、シリカ、
アルミナ、ガラスビーズ、グラスファイバーおよびタル
クの１種または２種以上の混合物を充填材として用いる
ことが好ましい。

【００２９】封止材料としての流動性および耐熱性を良
好に保つためには、充填材の量を樹脂組成物全体に対し
て１０〜９５重量％配合することが好ましく、３０〜６
５重量％の範囲が特に好ましい。１０重量％未満では、
熱膨張率や熱伝導率の向上が小さく、一方、９５重量％
を越えると樹脂の流動性が低下し、表面状態が劣化する
ので、いずれも好ましくない。

【００３０】本発明の封止材料の配合および封止材料に
より電子部品の封止を行うには、公知の任意の方法を採
用することができる。封止方法としては、例えば樹脂温
度２９０℃〜３７０℃、金型温度２０℃〜１７０℃で射
出成形し、対象とする電気電子部品を例えばインサート
成形により作製することができる。

【００３１】

【実施例】以下、実施例により本発明を詳述する。 ＜測定方法＞本発明の実施例および比較例に示した各物
性値は、以下の方法で測定した。 （融点）：前記の通りである。 （キャピラリーレオメーターによる固化開始温度（Ｔη
₁）および溶融完了温度（Ｔη₂））：前記の通りであ
る。 （コイル素子の変形量の測定）：成形材料をインサート
専用射出成形機（型締め力２５トン）により所定のシリ
ンダ温度および金型温度３０℃でコイル素子の封止成形
を行い、得られた封止部品を軟Ｘ線投影装置により撮影
して、コイル素子の変形量を測定する。

【００３２】＜実施例１＞錨型撹拌翼を有し、重合槽の
槽壁と撹拌翼とのクリアランスの小さい重合槽に、ｐ−
ヒドロキシ安息香酸（ＰＨＢＡ）１,４４９ｇ（１０.５
モル）および２−ヒドロキシ−６−ナフトエ酸（ＨＮ
Ａ）８４６ｇ（４.５モル）を投入し、真空乾燥の後、
無水酢酸１,７２０ｇを加え、１５０℃で３時間、無水
酢酸環流下にアセチル化反応を行った。その後昇温し、
酢酸を留去しながら温度を２８０℃まで１℃／分の速度
で昇温し４５分保持した。次いで、３００℃まで１℃／
分の速度で昇温して３０分保持し、さらに３２０℃まで
１℃／分の速度で昇温し保持した。酢酸の留出量が理論
留出量の９３％に達した時点で、ジステアリルペンタエ
リトリトールジホスファイト１.２５ｇを投入した。そ
の後トルクは上昇したが、撹拌動力を上げ、撹拌を停止
することなく保持した。ジステアリルペンタエリトリト
ールジホスファイト投入後、３時間経過した後に槽内物
質を取り出したところ、フレーク状を呈していた。得ら
れた樹脂の融点は２８０℃、溶融完了温度は３０５℃、
固化開始温度は２８０℃であり、溶融完了温度と固化開
始温度の差は２５℃であった。また、２９０℃で溶融し
たところ光学異方性を示した。上記の樹脂に石英ガラス
粉末を４０重量％混合し、二軸押出機で混練造粒し、ペ
レット状の成形材料を得た。その材料について、射出温
度２９０℃で射出成形実験を行ったところ、コイル素子
の変形量は０.４ｍｍであった。

【００３３】＜実施例２＞錨型撹拌翼を有し、重合槽の
槽壁と撹拌翼とのクリアランスの小さい重合槽に、ｐ−
ヒドロキシ安息香酸（ＰＨＢＡ）１,６１５ｇ（１１.７
モル）および２−ヒドロキシ−６−ナフトエ酸（ＨＮ
Ａ）６２０ｇ（３.３モル）を投入し、真空乾燥の後、
無水酢酸１,７２０ｇを加え、１５０℃で３時間、無水
酢酸環流下にアセチル化反応を行った。その後昇温し、
酢酸を留去しながら温度を２８０℃まで１℃／分の速度
で昇温し４５分保持した。次いで、３００℃まで１℃／
分の速度で昇温して３０分保持し、さらに３２０℃まで
１℃／分の速度で昇温し保持した。酢酸の留出量が理論
留出量の９３％に達した時点で、ジステアリルペンタエ
リトリトールジホスファイト１.２５ｇを投入した。そ
の後トルクは上昇したが、撹拌動力を上げ、撹拌を停止
することなく保持した。ジステアリルペンタエリトリト
ールジホスファイト投入後、３時間経過した後に槽内物
質を取り出したところ、フレーク状を呈していた。得ら
れた樹脂の融点は３３２℃、溶融完了温度は３５６℃、
固化開始温度は３３０℃であり、溶融完了温度と固化開
始温度の差は２６℃であった。また、３４０℃で溶融し
たところ光学異方性を示した。上記の樹脂に石英ガラス
粉末を４０重量％混合し、二軸押出機で混練造粒し、ペ
レット状の成形材料を得た。その材料について、射出温
度３４０℃で射出成形実験を行ったところ、コイル素子
の変形量は０.３ｍｍであった。

【００３４】＜比較例１＞錨型撹拌翼を有し、重合槽の
槽壁と撹拌翼とのクリアランスの小さい重合層に、ｐ−
ヒドロキシ安息香酸（ＰＨＢＡ）１,０３５ｇ（７.５モ
ル）、４,４'−ジヒドロキシビフェニル（ＤＨＢＰ）６
９８ｇ（３.７５モル）、テレフタル酸（ＴＰＡ）５７
３ｇ（３.４５モル）およびイソフタル酸（ＩＰＡ）５
０ｇ（０.３モル）を投入し、真空乾燥の後、無水酢酸
１,７２０ｇを加え、１５０℃で３時間、無水酢酸環流
下にアセチル化反応を行った。その後昇温し、酢酸を留
去しながら温度を２８０℃まで１℃／分の速度で昇温し
４５分保持した。次いで、３００℃まで１℃／分の速度
で昇温して３０分保持し、さらに３２０℃まで１℃／分
の速度で昇温し保持した。酢酸の留出量が理論留出量の
９３％に達した時点で、ジステアリルペンタエリトリト
ールジホスファイト１.２５ｇを投入した。その後トル
クは上昇したが、撹拌動力を上げ、撹拌を停止すること
なく保持した。ジステアリルペンタエリトリトールジホ
スファイト投入後、３時間経過した後に槽内物質を取り
出したところ、フレーク状を呈していた。得られたフレ
ーク状物質を粉砕機により粉砕し、窒素雰囲気下に、２
８０℃で２時間、３００℃で２時間、さらに３３０℃で
６時間熱処理を行った。熱処理後の樹脂の融点は４０１
℃、溶融完了温度は４１５℃、固化開始温度は４０９℃
であり、溶融完了温度と固化開始温度の差は６℃であっ
た。また、４１１℃で溶融したところ光学異方性を示し
た。上記の樹脂に石英ガラス粉末を４０重量％混合し、
二軸押出機で混練造粒し、ペレット状の成形材料を得
た。その材料について、射出温度４１１℃で射出成形実
験を行ったところ、コイル素子の変形量は１.５ｍｍで
あった。

【００３５】＜比較例２＞錨型撹拌翼を有し、重合槽の
槽壁と撹拌翼とのクリアランスの小さい重合槽に、ｐ−
ヒドロキシ安息香酸（ＰＨＢＡ）１,２４２ｇ（９.０モ
ル）、４,４'−ジヒドロキシビフェニル（ＤＨＢＰ）５
５８ｇ（３.０モル）、テレフタル酸（ＴＰＡ）４４８
ｇ（２.７モル）およびイソフタル酸（ＩＰＡ）５０ｇ
（０.３モル）を投入し、真空乾燥の後、無水酢酸１,７
２０ｇを加え、１５０℃で３時間、無水酢酸環流下にア
セチル化反応を行った。その後昇温し、酢酸を留去しな
がら温度を２８０℃まで１℃／分の速度で昇温し４５分
保持した。次いで、３００℃まで１℃／分の速度で昇温
して３０分保持し、さらに３２０℃まで１℃／分の速度
で昇温し保持した。酢酸の留出量が理論留出量の９３％
に達した時点で、ジステアリルペンタエリトリトールジ
ホスファイト１.２５ｇを投入した。その後トルクは上
昇したが、撹拌動力を上げ、撹拌を停止することなく保
持した。ジステアリルペンタエリトリトールジホスファ
イト投入後、３時間経過した後に槽内物質を取り出した
ところ、フレーク状を呈していた。得られたフレーク状
物質を粉砕機により粉砕し、窒素雰囲気下に、２８０℃
で２時間、３００℃で２時間、さらに３３０℃で６時間
熱処理を行った。熱処理後の樹脂の融点は３９０℃、溶
融完了温度は３９２℃、固化開始温度は３９０℃であ
り、溶融完了温度と固化開始温度の差は２℃であった。
また、４００℃で溶融したところ光学異方性を示した。
上記の樹脂に石英ガラス粉末を４０重量％混合し、二軸
押出機で混練造粒し、ペレット状の成形材料を得た。そ
の材料について、射出温度４００℃で射出成形実験を行
ったところ、コイル素子の変形量は１.８ｍｍであっ
た。

【００３６】

【発明の効果】光学的溶融異方性を有する全芳香族ポリ
エステルは、射出成形圧力を低くすることが可能であ
り、これを用いて封止成形を行うと、封止した電気電子
素子の損傷を少なくすることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) C08G 63/00 - 63/91 C08G 67/00 - 67/03

Claims (3)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 キャピラリーレオメーターにより求めた
   溶融完了温度（Ｔη₂、℃）および固化開始温度（Ｔ
   η₁、℃）の差（Ｔη₂−Ｔη₁）が、１０〜８０℃の範
   囲にある光学的溶融異方性を有する全芳香族ポリエステ
   ルからなることを特徴とする電気電子部品用封止材料。
2. 【請求項２】 前記全芳香族ポリエステルの融点が、３
   ００〜４５０℃の範囲にあることを特徴とする請求項１
   に記載の電気電子部品用封止材料。
3. 【請求項３】 請求項１に記載の全芳香族ポリエステル
   と、組成物全体に対して１０〜９５重量％の無機充填材
   とからなる電気電子部品用封止材料。