JP4082151B2

JP4082151B2 - 面発光体

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Publication number: JP4082151B2
Application number: JP2002278483A
Authority: JP
Inventors: 伸弘井出; 行廣近藤; 泰久岸上; 健治椿
Original assignee: Matsushita Electric Works Ltd
Current assignee: Panasonic Electric Works Co Ltd
Priority date: 2001-09-28
Filing date: 2002-09-25
Publication date: 2008-04-30
Anticipated expiration: 2022-09-25
Also published as: JP2003173877A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、液晶用バックライトや照明器具等に用いることのできる面発光体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
白色の発光を行う面発光体は、液晶用バックライトや照明器具として、産業上有用なものである。この面発光体として、近年、エレクトロルミネッセンス素子を利用したものが提案されている。エレクトロルミネッセンス素子は、蛍光物質に電圧を印加することで発光するものであり、用いる蛍光物質により、有機エレクトロルミネッセンス素子と無機エレクトロルミネッセンス素子に分類できる。特に、有機エレクトロルミネッセンス素子は、平面発光が可能であること、電池など１０Ｖ程度の低電圧で１００〜１０００００ｃｄ／ｍ²程度の高輝度の発光が可能なこと、蛍光物質を構成する材料の組合せで多数の色を発光させることが可能なことから、注目されている。このようなエレクトロルミネッセンス素子を用いたものは、従来の面発光体として使用されている、例えば、冷陰極管と導光板、あるいは、白色ＬＥＤと導光板を用いたものと比較して、軽く薄いものが可能となることが期待されている。
【０００３】
有機エレクトロルミネッセンス素子を用いて白色の発光を得る方法は、ＲＧＢ（赤、緑、青）３波長をそれぞれ有する発光を合成して得る方法と、青と黄色の２波長や青緑と橙の２波長など、補色関係にある波長を利用して得る方法がある。
【０００４】
ＲＧＢ（赤、緑、青）３波長の場合、有機エレクトロルミネッセンス素子は、３波長各々の発光を生ずる蛍光色素の劣化挙動が異なるために、特に長時間使用後の色ずれを生じ易く、安定した白色を容易に得ることが難しい。一方、補色を利用した２波長の場合、発光効率を高くすることはできるものの、フルカラーを必要とする液晶用バックライト等に用いるには一部の色成分が不足することがあり、色度バランスに優れた白色を得ることが困難である。
【０００５】
その解決のため、白色に発光する発光体として、エレクトロルミネッセンス素子上にその発光色（例えば、青色）と補色関係にある蛍光を発する染料で着色されたフィルムを設けたもの（例えば、特開平３−１４５４０号公報等）、青色発光するエレクトロルミネッセンス材料と蛍光材料にその発光色を吸収して青緑色から赤色までを発光するもの（例えば、特開平３−１５２８９７号公報等）が知られている。しかし、これらの方法で色変換により白色光を得る場合、青色の輝度に比較し白色の輝度は低下せざるを得ないものである。また、上記エレクトロルミネッセンス素子にあっては、各種要因によって生じる干渉から観測する方向によって色調のばらつきを生じ易く、特に、外面と直交する方向に対し４５度以上、例えば６０度程度の方向から観測したときにばらつきが大きくなり易いものである。そのため、観測方向による色調のばらつきが少なく、また、発光効率の良好な面発光体が求められている。
【０００６】
【特許文献１】
特開平３−１４５４０号公報
【０００７】
【特許文献２】
特開平３−１５２８９７号公報
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は上記の事情に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、観測方向による色調のばらつきが少ない面発光体を提供することにある。
【０００９】
さらに、本発明の他の目的とするところは、発光効率が良好で、色度バランスに優れた白色を実現できる面発光体を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記目的を達成するために、鋭意研究を重ねた結果、有機発光層で発光した光の発光波長で少ない波長成分を、外側に形成した色素を含有する蛍光層で発した光で補強するようにすると良好な白色が得られ、さらに、蛍光層の外側にヘーズ値が８０％以上である拡散層を形成すると、観測方向による色調のばらつきが少なくなることを見出し、本発明の完成に至ったものである。特に、液晶用バックライト等に好適に使用できる白色を実現するには、青色および発光効率が良好な黄色もしくは緑色などを発光する有機のエレクトロルミネッセンス素子を用い、蛍光層で発生する発光波長の極大値を５００〜７００ｎｍとすると、発光効率が良好で色度バランスに優れた白色を得ることができることを見出し、本発明の完成に至ったものである。
【００１１】
請求項１記載の面発光体は、そのうちの一方が透明電極である陽極と陰極との間に青色と黄色、あるいは青色と緑色の発光色を有する層を積層した有機発光層を形成したエレクトロルミネッセンス素子を備え、上記透明電極側に発光する面を有する面発光体において、上記透明電極の外側に、蛍光を発する色素を含有する蛍光層と、さらにその外側にヘーズ値が８０％以上である拡散層とを備え、上記蛍光層で発生する発光波長の極大値が、５００〜７００ｎｍであり、上記蛍光層で発生する発光波長と、上記エレクトロルミネッセンス素子で発生する発光波長とを合成すると、白色となることを特徴とする。
【００１２】
上記によって、良好な白色が得られるとともに、観測方向による色調のばらつきを少なくすることができるものである。
【００１４】
請求項２記載の面発光体は、請求項１記載の面発光体において、上記拡散層が、透明な母層内に、この母層と屈折率が異なる粒子を散在させたものであることを特徴とする。
【００１５】
請求項３記載の面発光体は、請求項１又は請求項２記載の面発光体において、上記エレクトロルミネッセンス素子を、光透過性を有する基板の一方の面の側に備え、この基板の他方の面の側に蛍光層、拡散層をこの順に形成していることを特徴とする。
【００１６】
請求項４記載の面発光体は、請求項１又は請求項２記載の面発光体において、上記エレクトロルミネッセンス素子を、蛍光層からなるシートの一方の面の側に備え、このシートの他方の面の側に拡散層を形成していることを特徴とする。
【００１７】
【発明の実施の形態】
本発明の第１の実施の形態を図１〜２に基づいて説明する。
【００１８】
図１に示すように、本発明に係る面発光体は、光透過性を有する基板８の裏面に、透明導電膜からなる陽極５、ホール輸送層４、有機発光層３、電子輸送層２、陰極１を順に積層したエレクトロルミネッセンス素子６を備えている。上記エレクトロルミネッセンス素子６は、陽極５に正電圧を、陰極１に負電圧を印加すると、電子輸送層２を介して有機発光層３に注入された電子と、ホール輸送層４を介して有機発光層３に注入されたホールとが、有機発光層３内にて再結合して発光が起こるものである。上記有機発光層３で発光した光は、透明導電膜からなる陽極５と、光透過性を有する基板８を透過し、基板８の表面側から取出されるものである。
【００１９】
上記エレクトロルミネッセンス素子６は、従来から使用されているものをそのまま使用することができる。上記陽極５は、素子中にホールを注入するための電極であり、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が４ｅＶ以上のものを用いるのがよい。このような陽極５の材料としては、例えば、金などの金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物：インジウムチンオキサイド）、ＳｎＯ₂、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。陽極５は、例えば、これらの電極材料を、基板８の表面に、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により薄膜に形成することによって作製することができる。また、有機発光層３における発光を陽極５を透過させて外部に照射するためには、陽極５の光透過率を７０％以上にすることが好ましい。さらに、陽極５のシート抵抗は数百Ω／□以下とすることが好ましく、特に好ましくは１００Ω／□以下とするものである。ここで、陽極５の膜厚は、陽極５の光透過率、シート抵抗等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、５００ｎｍ以下、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲に設定するのがよい。
【００２０】
また、陰極１は、有機発光層３中に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が５ｅＶ以下のものであることが好ましい。このような陰極１の電極材料としては、例えば、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／Ａｌ₂Ｏ₃混合物、Ａｌ／ＬｉＦ混合物などが挙げられる。陰極１は、例えば、これらの電極材料を、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により、薄膜に形成することによって作製することができる。また、有機発光層３における発光を陽極５側に照射するためには、陰極１の光透過率を１０％以下にすることが好ましい。上記陰極１の膜厚は、陰極１の光透過率等の特性を制御するために、材料により異なるが、通常５００ｎｍ以下、好ましくは１００〜２００ｎｍの範囲とするのがよい。
【００２１】
上記有機発光層３に用いる発光材料またはドーピング材料は、例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（8−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、及び各種蛍光色素等が挙げられるが、これに限定されるものではない。また、これらの化合物のうちから選択される発光材料を９０〜９９．５重量部、ドーピング材料を０．５〜１０重量部含むようにすることも好ましい。有機発光層３の厚みは、０．５〜５００ｎｍ、更に好ましくは０．５〜２００ｎｍとするものである。
【００２２】
そして、面発光体を白色発光させる場合には、ＲＧＢ（赤、緑、青）に発光する３種の発光材料またはドーピング材料の層を積層して形成したり、青と黄または青緑と橙など、補色関係にある色に発光する発光材料またはドーピング材料の層を積層して形成したり、これらのＲＧＢまたは補色関係にある色に発光する発光材料またはドーピング材料を混合した層を形成したり、４５０〜７００ｎｍの範囲で略連続的なスペクトルを有するように選択した発光材料またはドーピング材料を混合した層を形成すること等により、有機発光層３を形成する。なお、有機発光層３は、その発光色が青色を少なくとも含むものが好適であり、例えば、青色、青色と黄色、もしくは青色と緑色からなるものが挙げられる。なかでも、上記有機発光層３は、発光効率の観点から、青色と黄色、あるいは青色と緑色の組合せがより好適である。
【００２３】
また、ホール輸送層４を構成する材料としては、ホールを輸送する能力を有し、陽極５からのホール注入効果を有するとともに、有機発光層３に対して優れたホール注入効果を有し、また電子のホール輸送層への移動を防止し、かつ薄膜形成能力の優れた化合物を挙げることができる。ホール輸送層４を構成する材料は、例えば、フタロシアニン誘導体、ナフタロシアニン誘導体、ポルフィリン誘導体、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）や４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）等の芳香族ジアミン化合物、オキサゾール、オキサジアゾール、トリアゾール、イミダゾール、イミダゾロン、スチルベン誘導体、ピラゾリン誘導体、テトラヒドロイミダゾール、ポリアリールアルカン、ブタジエン、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）、及びポリビニルカルバゾール、ポリシラン、ポリエチレンジオキサイドチオフェン（ＰＥＤＯＴ）等の導電性高分子等の高分子材料が挙げられる。
【００２４】
また、上記電子輸送層２を構成する材料としては、電子を輸送する能力を有し、陰極１からの電子注入効果を有するとともに、有機発光層３に対して優れた電子注入効果を有し、さらにホールの電子輸送層２への移動を防止し、かつ薄膜形成能力の優れた化合物を挙げることができる。上記電子輸送層２を構成する材料は、例えば、フルオレン、バソフェナントロリン、バソクプロイン、アントラキノジメタン、ジフェノキノン、オキサゾール、オキサジアゾール、トリアゾール、イミダゾール、アントラキノジメタン等やそれらの化合物、金属錯体化合物もしくは含窒素五員環誘導体が挙げられる。上記金属錯体化合物として、具体的には、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム、トリ（２−メチル−８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）ガリウム、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）ベリリウム、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）亜鉛、ビス（２−メチル−８−キノリナート）（ｏ−クレゾラート）ガリウム、ビス（２−メチル−８−キノリナート）（１−ナフトラート）アルミニウム等が挙げられる。また、上記含窒素五員環誘導体としては、オキサゾール、チアゾール、オキサジアゾール、チアジアゾールもしくはトリアゾール誘導体が好ましく、具体的には、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−チアゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４”−ビフェニル）１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルチアジアゾリル）］ベンゼン、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−トリアゾール、３−（４−ビフェニルイル）−４−フェニル−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール等が挙げられる。さらに、ポリマー有機エレクトロルミネッセンス素子に使用されるポリマー材料も使用することができる。例えば、ポリパラフェニレン及びその誘導体、フルオレン及びその誘導体等である。電子注入層は、例えば、バソフェナントロリンとＣｓ（セシウム）を、モル比１：１の割合で共蒸着して形成することができる。
【００２５】
上記面発光体を構成する基板８は、光透過性を有するものであり、無色透明の他に、多少着色されているものであっても、すりガラス状のものであってもよい。上記基板８は、例えば、ソーダライムガラスや無アルカリガラスなどの透明ガラス板や、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド、エポキシ等の樹脂、フッ素系樹脂等からなるプラスチックフィルムやプラスチック板などを用いることができる。プラスチックフィルムやプラスチック板は、キャスト法、溶融法等の製造法によって得ることができる。
【００２６】
上記面発光体は、基板８の表面側（透明電極である陽極５の外側）に蛍光を発する色素を含有する蛍光層７と、拡散層９を、この順に備えている。
【００２７】
上記蛍光層７は、蛍光を発する色素（蛍光色素と記す）を含有する蛍光色素含有樹脂組成物を用いて、基板８上に形成されている。上記蛍光色素は、上記エレクトロルミネッセンス素子６から発光する発光色に対し補色となるものを、単数あるいは複数の蛍光色素の組合せとして用いることができる。エレクトロルミネッセンス素子６から発光する発光色は、上述のように、青色および発光効率の観点から黄色もしくは緑色を含むものが好適に用いられるので、その場合、上記蛍光色素は、その発する発光波長の極大値が、５００〜７００ｎｍであることが好ましい。なかでも、エレクトロルミネッセンス素子６から発光する発光色が青色と黄色、あるいは青色と緑色の場合、蛍光色素の発光波長の極大値は、５６０〜７００ｎｍがより好ましい。
【００２８】
上記蛍光色素としては、例えば、ペリレン系色素、シアニン系色素、キサンテン系色素、クマリン系色素、オキサジン系色素、ジベンゾテトラフェニルペリフランテン等が挙げられる。上記蛍光色素は、白色光の色純度、および蛍光層９の厚み等に応じ、色素の種類、濃度を適宜設定することができる。
【００２９】
上記蛍光層７の形成は、母材となる樹脂に上記蛍光色素、溶剤等を混合して蛍光色素含有樹脂組成物を作製し、この蛍光色素含有樹脂組成物を基板８上に塗布してもよいし、また、上記蛍光色素含有樹脂組成物で作製したフィルムを基板８に貼着してもよい。基板８上に塗布する方法は、ゾルゲル法、キャスト法、印刷法、ラミネート法、スプレー法、スピンコート法、ディップ法等の各種塗布方法を採用することができる。また、上記母材となる樹脂は、可視光透過性の高いものが挙げられ、例えば、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリウレタン系樹脂、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリスチレン系樹脂、エポキシ系樹脂等が挙げられる。
【００３０】
上記面発光体は、蛍光層７の外側に拡散層９を備える。上記拡散層９は、ヘーズ値（曇価）が８０％以上のものが用いられる。上記ヘーズ値は、ＪＩＳ−Ｋ−７１３６に基づいて測定されるものである。上記面発光体は、拡散層９を透過した光が光散乱効果によって、拡散層９の表面と空気との間の界面で全反射されることが極めて少なくなり、拡散層９から効率高く取り出されるものである。そのため、上記面発光体は、外面に直交する方向に対し４５度以上、例えば６０度程度の方向から観測したときにも、光散乱効果によって色調のばらつきが少ないものとなる。上記拡散層９のヘーズ値が８０％未満であると、十分な光散乱効果を得ることができず、観測方向による色調のばらつきが大きくなる。上記拡散層９のヘーズ値は、８０％以上であればよく、その値が高いからといって、観測方向による色調のばらつきが少なくなるものではない。また、上記拡散層９のヘーズ値は、上限値が特に限定されるものではないが、高くなり過ぎると正面輝度が低下するおそれがあるので、９５％以下であることが望ましい。
【００３１】
上記拡散層９は、透明な母層内に、この母層と屈折率が異なる散乱材を散在させて形成したり、透明な母層内に、比較的大きな粒子を散在させて表面に光の散乱を起こす大きさの凹凸を設けて形成したり、透明な層の表面を粗面化して、表面に光の散乱を起こす大きさの凹凸を設けて形成することができるものである。
【００３２】
上記透明な母層内に、この母層と屈折率が異なる散乱材を散在させて形成した拡散層９は、母層と拡散層９の屈折率差によって、母層６と拡散層９の界面での光の反射や屈折作用で全体として光を拡散させることができるものであり、上記母層となる素材としては、例えば、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリウレタン系樹脂、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリスチレン系樹脂、エポキシ系樹脂、およびガラス等から適宜選択することができる。また、散乱材としては、母層となる素材と屈折率が異なるものであれば特に制限されないが、例えば、アクリル粒子、シリコーン粒子等の樹脂粒子、ガラス粒子、中空ガラス粒子、シリカ、酸化バリウム、酸化チタン、タルク等の無機粒子や粉末等を用いることができる。また、母層となる素材中に気泡を混入したものを散乱材として用いても良い。さらに、拡散層９は、屈折率の異なる複数種の非相容の樹脂を混合することによって散乱効果を発現することも可能である。散乱材は、その形状、サイズは特に制限しないが、拡散層９中での全反射、多重反射による光のロスを抑える観点から、好ましい形状が球状であり、粒径が０．５μｍ〜５０μｍのものが好適に用いられる。また、散乱材の量は、母層となる素材に対して１５〜８０質量％程度、好ましくは２０〜７０重量％程度である。この透明な母層内に、母層と屈折率が異なる散乱材を散在させて拡散層９を形成する場合、散乱材の量やサイズを調整することによって、光の拡散を容易に調整することができ好ましい。
【００３３】
また、上記透明な母層内に、比較的大きな粒子を散在させて表面に光の散乱を起こす大きさの凹凸を設けて形成した拡散層９は、表面に形成した少なくとも１００ｎｍ以上の凹凸によって光を拡散させることができるものであり、母層となる素材及び粒子としては、上記透明な母層内に、この母層と屈折率が異なる散乱材を散在させて形成する拡散層９の母層及び散乱材に用いる素材と同様なものを用いることができ、母層と粒子の屈折率は、同じでも良く異なっていても良い。
【００３４】
上記拡散層９の形成は、母層となる素材と粒子とを混合した樹脂組成物を作製し、この樹脂組成物を基板８の蛍光層７の上に塗布してもよいし、上記樹脂組成物で作製したフィルムを基板８の蛍光層７の上に貼着してもよい。基板８の蛍光層７の上に塗布する方法は、ゾルゲル法、キャスト法、印刷法、ラミネート法、スプレー法、スピンコート法、ディップ法等の各種塗布方法を採用することができる。
【００３５】
また、透明な層の表面を粗面化して、表面に光の散乱を起こす大きさの凹凸を設けて形成した拡散層９は、表面に形成した少なくとも１００ｎｍ以上の凹凸によって光を拡散させることができるものであり、透明な層となる素材としては、上記透明な母層内に、この母層と屈折率が異なる散乱材を散在させて形成する拡散層９の母層に用いる素材と同様なものを用いることができ、その表面を、サンドブラスト、化成処理等を行って、表面に凹凸を形成して得られるものである。なお、透明な層には、必要に応じて粒子等を含有していても良い。
【００３６】
上記面発光体は、基板８上に蛍光層７、拡散層９の順に備えることが必要である。例えば、面発光体が、蛍光層７、拡散層９の形成が逆であると、色調の観測方向によるばらつきが大きくなるものである。
【００３７】
また、上記エレクトロルミネッセンス素子６は、水分により劣化するので、図２に示すように、吸水剤１０とともに封止して使用すると好ましい。封止の方法は、例えば、基板８にエレクトロルミネッセンス素子６を形成した後に、ドライ窒素雰囲気のグローブボックス内に入れる。そして、通気性を有する袋に酸化バリウムの粉末等を入れて作製した吸水材１０を、ガラス製の封止板１１に接着剤で貼り付ける。封止板１１の外周部には予め紫外線硬化樹脂製のシール剤１２を塗布しておき、グローブボックス内において上記エレクトロルミネッセンス素子６を形成した基板８に封止板１１をシール剤１２で張り合わせて、ＵＶ照射でシール剤１２を硬化させることによって作製できる。
【００３８】
上記面発光体は、基板８上に、蛍光層７と、拡散層９を、この順に備えているので、観測方向による色調のばらつきが少なくなるものである。また、上記面発光体は、エレクトロルミネッセンス素子６に青色、好ましくは、青色と黄色、もしくは青色と緑色を発光するものを用い、蛍光層７に発光波長の極大値が５００〜７００ｎｍのものを配置することで、発光効率が良好で、色ずれ等がなくて色度バランスに優れた白色平面発光体を実現することができる。
【００３９】
次に、本発明の第２の実施の形態を図３〜４に基づいて説明する。上述の第１の実施の形態と異なる点のみ説明する。
【００４０】
図３に示すように、上記面発光体は、第１の実施の形態が基材８を用いたのに対し、基材８を用いずに蛍光層７からなるシート７ａを作製し、このシート７ａの裏面にエレクトロルミネッセンス素子６を備え、表面側に拡散層９を形成したものである。
【００４１】
上記蛍光層７からなるシート７ａは、上述の蛍光色素含有樹脂組成物を作製し、この蛍光色素含有樹脂組成物をガラス等の平滑な板上に塗布して乾燥させた後に、ガラス等の平滑な板より剥離してフィルム状に作製する方法、あるいは、樹脂と蛍光色素の混合物から溶融成形によって板状に作成する方法等によって得ることができる。
【００４２】
上記面発光体は、蛍光層７からなるシート７ａ上にエレクトロルミネッセンス素子６と拡散層９を形成するので、上述の効果に加えて、面発光体自体の厚みを薄くし、かつ、衝撃に対して強いものとすることが可能なものである。
【００４３】
また、上述と同様に、上記エレクトロルミネッセンス素子６は、水分により劣化するので、図４に示すように、吸水剤１０とともに封止して使用すると好ましい。
【００４４】
上記面発光体は、蛍光層７からなるシート７ａ上に拡散層９を備えているので、観測方向による色調のばらつきが少なくなるものである。また、上記面発光体は、エレクトロルミネッセンス素子６に青色、好ましくは、青色と黄色、もしくは青色と緑色を発光するものを用い、蛍光色素に発光波長の極大値が５００〜７００ｎｍのものを含有することで、発光効率が良好で、色ずれ等がなくて色度バランスに優れた白色平面発光体を実現することができる。
【００４５】
なお、上記の実施の形態は、陽極５を透明導電膜で形成することにより、有機発光層３で発光した光が陽極５側から取出される実施の形態を説明したが、陽極５や陰極１を構成する材料等を調整すると共に、陰極１の外側に蛍光層７と拡散層９を形成することにより、陰極１側から取出されるようにしても良い。この場合も同様に、観測方向による色調のばらつきが少なくなる。
【００４６】
【実施例】
本発明の効果を確認するために、以下の面発光体を作製し、評価した。
【００４７】
（白色度の測定、及び、観測方向による色調のばらつき度の算出）
面発光体の白色度は、ＣＩＥ色度座標で評価した。測定は、エレクトロルミネッセンス素子を電源（ＫＥＩＴＨＬＥＹ２３６モデル）に接続し、マルチチャンネルアナライザー（浜松ホトニクス株式会社製、ＰＭＡ−１０）を用いて、１００ｃｄ／ｍ²の条件で行った。色度座標は、その値がＸ＝０．３３、Ｙ＝０．３３に近い程、良好な白色を示すものである。
【００４８】
観測方向による色調のばらつきは、面発光体の外面に対し直交する方向（正面方向）で測定した色度座標の値を（Ｘ₁，Ｙ₁）とし、一方、外面に直交する方向に対し６０度の方向で測定した色度座標の値を（Ｘ₂，Ｙ₂）として求め、各々の差の２乗の和をΔＣ＝（（Ｘ₁−Ｘ₂）²＋（Ｙ₁−Ｙ₂）²）として算出した。このΔＣが４×１０^-4以下のものは、色調のばらつきが良好なものと判定した。
【００４９】
（消費電力）
平面発光体を１００ｃｄ／ｍ²の条件で発光させたときの、消費電力を測定した。
【００５０】
（ヘーズ値）
拡散層のヘーズ値は、ＪＩＳ−Ｋ−７１３６に基づき、ヘイズメータ（日本電色株式会社製、３００Ａ）を用いて測定した。
【００５１】
［蛍光色素含有樹脂組成物の調製］
（蛍光色素含有樹脂組成物Ａ）
シアニン系色素（ＥａｓｔｍａｎＫｏｄａｋＣｏｍｐａｎｙ製「ＤＣＪＴＢ」：蛍光発光波長の極大値６２０ｎｍ）を０．２質量部（以下部と記す）、ポリエステル系樹脂の溶液（東洋紡績株式会社製「バイロン２９ＳＳ」）を３３０部、溶剤にメチルエチルケトンを１５０部、トルエンを１５０部配合し、攪拌して樹脂組成物Ａを調製した。
【００５２】
（蛍光色素含有樹脂組成物Ｂ）
ペリレン系色素（ＢＡＳＦＡｋｔｉｅｎｇｅｓｅｌｌｓｃｈａｆｔ製「ＬｕｍｏｇｅｎＦＲｏｔ３０５」：蛍光発光波長の極大値６００ｎｍ）を０．２部、シアニン系色素（株式会社同仁化学研究所製「ＤＣＭ２」：蛍光発光波長の極大値６５０ｎｍ）を０．２部、ポリエステル系樹脂の溶液（東洋紡績株式会社製「バイロン２９ＳＳ」）を３３０部、溶剤にメチルエチルケトンを１５０部、トルエンを１５０部配合し、攪拌して樹脂組成物Ｂを調製した。
【００５３】
（蛍光色素含有樹脂組成物Ｃ）
シアニン系色素（ＥａｓｔｍａｎＫｏｄａｋＣｏｍｐａｎｙ製「ＤＣＪＴＢ」：蛍光発光波長の極大値６２０ｎｍ）を０．０２部、ポリカーボネート樹脂（住友ダウ株式会社製「カリバー」）を８０部、溶剤にジクロロエタンを５００部配合し、攪拌して樹脂組成物Ｃを調製した。
【００５４】
［散乱材含有樹脂組成物の調製］
（散乱材含有樹脂組成物Ｄ）
シリコーン粒子（東芝シリコーン株式会社製「トスパール１４５」）を５０部、ポリカーボネート樹脂（住友ダウ株式会社製「カリバー」）を５０部、溶剤にジクロロエタンを３００部配合し、攪拌して樹脂組成物Ｄを調製した。
【００５５】
（散乱材含有樹脂組成物Ｅ）
中空ガラス粒子（東芝バロティーニ株式会社製「ＨＳＣ−１１０」を７０部、ポリエステル系樹脂の溶液（東洋紡績株式会社製「バイロン２８ＳＳ」）を１００部、溶剤にメチルエチルケトンを５０部、トルエンを５０部配合し、攪拌して樹脂組成物Ｅを調製した。
【００５６】
（散乱材含有樹脂組成物Ｆ）
シリコーン粒子（東芝シリコーン株式会社製「トスパール１４５」）を１０部、ポリエステル系樹脂の溶液（東洋紡績株式会社製「バイロン２９ＳＳ」）を２７０部、溶剤にメチルエチルケトンを１００部、トルエンを１００部配合し、攪拌して樹脂組成物Ｆを調製した。
【００５７】
（実施例１）
図１及び２に示すような層構成の面発光体を作製した。基板として、厚み０．７ｍｍのガラス基板を用いた。ガラス基板の一方の面（裏面と記す）に、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）をスパッタしてシート抵抗７Ω／□の陽極を形成した。これをアセトン、純水、イソプロピルアルコールで１５分間超音波洗浄をした後、乾燥した。その後、この基板を、真空蒸着装置にセットし、１×１０⁶Ｔｏｒｒ（１．３３×１０⁴Ｐａ）の減圧下で、ホール輸送層として、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（株式会社同仁化学研究所製）を、１〜２Å／ｓの蒸着速度で３００Å厚に蒸着した。次に、黄色発光層として、α−ＮＰＤにルブレン（ＡＣＲＯＳＯＲＧＡＮＩＣＳＮ.Ｖ.製）を１質量％ドープした層を１００Å厚に積層した。さらに、青色発光層として、ジスチリルビフェニル誘導体（出光興産株式会社製「ＤＰＶＢｉ」）に、末端にカリバゾリル基を有するＤＳＡ誘導体（出光興産株式会社製「ＢＣｚＶＢｉ」）を１２質量％ドープした層を５００Å厚に積層した。次に、電子注入層としてバソフェナントロリン（株式会社同仁化学研究所製）とＣｓ（セシウム）を、モル比１：１の割合で２００Å厚に共蒸着した。続いて、アルミニウムを１０Å／ｓの蒸着速度で、１５００Å厚に蒸着し、陰極とした。このようにして、青色と黄色を発光するエレクトロルミネッセンス素子を有する基板を作製した。
【００５８】
次いで、以下のようにしてエレクトロルミネッセンス素子を封止した。エレクトロルミネッセンス素子を形成した基板を、露点−７６℃以下のドライ窒素雰囲気のグローブボックス内に保管した。一方、通気性を有する袋に、吸水材として酸化バリウムの粉末を入れ、これをガラス製の封止板に粘着剤で貼り付けると共に、この封止板の外周部に紫外線硬化樹脂製のシール剤を塗布したものを予め用意した。そして、グローブボックス内において、上記エレクトロルミネッセンス素子を形成した基板にこの封止板をシール剤で張り合わせ、紫外光でシール剤を硬化させた。
【００５９】
次いで、上記ガラス基板の他方の面（表面と記す）上に、樹脂組成物Ａをスピンコートして蛍光層を形成し、さらにその外面に、樹脂組成物Ｄをスピンコートして拡散層を形成し、平面発光体を得た。
【００６０】
評価結果は以下のようであった。樹脂組成物Ｄからなる拡散層のヘーズ値は、８４％であった。また、面発光体の白色度は、正面方向の色度座標が（Ｘ₁＝０．３２２，Ｙ₁＝０．３５１）であり、色純度の高い白色であった。外面に直交する方向に対し６０度の方向で測定した色度座標は、（Ｘ₂＝０．３１８，Ｙ₂＝０．３５３）の白色であり、これらから算出される観測方向による色調のばらつきは、ΔＣ＝２．０×１０^-5となり、４×１０^-4以下で良好であった。さらに、実施例１の平面発光体の１００ｃｄ／ｍ²における消費電力は、８．５ｍＷ／ｃｍ²と小さいものであった。
【００６１】
（実施例２）
実施例１において、ガラス基板の表面上に、樹脂組成物Ｂをスピンコートして蛍光層を形成し、さらにその外面に、樹脂組成物Ｅをスピンコートして拡散層を形成した以外は、実施例１と同様にして、平面発光体を得た。
【００６２】
評価結果は以下のようであった。樹脂組成物Ｅからなる拡散層のヘーズ値は、８７％であった。また、面発光体の白色度は、正面方向の色度座標が（Ｘ₁＝０．３３４，Ｙ₁＝０．３４４）であり、色純度の高い白色であった。外面に直交する方向に対し６０度の方向で測定した色度座標は、（Ｘ₂＝０．３３７，Ｙ₂＝０．３４６）の白色であり、これらから算出される観測方向による色調のばらつきは、ΔＣ＝１．３×１０^-5となり、４×１０^-4以下で良好であった。さらに、実施例２の平面発光体の１００ｃｄ／ｍ²における消費電力は、９．６ｍＷ／ｃｍ²と小さいものであった。
【００６３】
（比較例1）
実施例１と同様にして、ガラス基板にエレクトロルミネッセンス素子を形成し、これを封止した。しかし、蛍光層、及び、拡散層の形成を行わなかった。
【００６４】
評価結果は以下のようであった。正面方向の色度座標は、（Ｘ₁＝０．２６２，Ｙ₁＝０．３５１）であり、発光は、赤みが不足した青白色と、白色発光の度合いが低いものであった。なお、この１００ｃｄ／ｍ²における消費電力は、５ｍＷ／ｃｍ²であった。
【００６５】
（比較例２）
実施例１と同様にして、ガラス基板にエレクトロルミネッセンス素子を形成し、これを封止した。次いで、このガラス基板の他方の面（表面）上に、実施例１と同様にして樹脂組成物Ｄをスピンコートして拡散層を形成することにより、蛍光層を形成せずに拡散層のみ形成した平面発光体を得た。
【００６６】
評価結果は以下のようであった。樹脂組成物Ｄからなる拡散層のヘーズ値は、８４％であり、また、正面方向の色度座標は（Ｘ₁＝０．２７１，Ｙ₁＝０．３７２）であり、発光は、赤みが不足した青白色と、白色発光の度合いが低いものであった。なお、この１００ｃｄ／ｍ²における消費電力は、３．８ｍＷ／ｃｍ²であった。
【００６７】
（比較例３）
実施例１と同様にして、ガラス基板にエレクトロルミネッセンス素子を形成し、これを封止した。次いで、このガラス基板の他方の面（表面）上に、実施例１と同様にして樹脂組成物Ａをスピンコートして蛍光層を形成することにより、拡散層を形成せずに蛍光層のみ形成した平面発光体を得た。
【００６８】
評価結果は以下のようであった。この面発光体の白色度は、正面方向の色度座標が（Ｘ₁＝０．３１４，Ｙ₁＝０．３５０）であり、色純度の高い白色であった。しかし、外面に直交する方向に対し６０度の方向で測定した色度座標は、（Ｘ₂＝０．３６２，Ｙ₂＝０．３８４）の白色であり、これらから算出される観測方向による色調のばらつきは、ΔＣ＝３．５×１０^-3となり、大きいものであった。さらに、この平面発光体の１００ｃｄ／ｍ²における消費電力は、１７ｍＷ／ｃｍ²と、実施例1、２に比較し高いものであった。
【００６９】
（比較例４）
実施例１と同様にして、ガラス基板にエレクトロルミネッセンス素子を形成し、これを封止した。次いで、このガラス基板の他の面（表面）上に、先ず、実施例１と同様にして樹脂組成物Ｅをスピンコートして拡散層を形成し、さらにその外面に、実施例１と同様にして樹脂組成物Ｂをスピンコートして蛍光層を形成することにより蛍光層と拡散層の形成順を反対にした平面発光体を得た。
【００７０】
評価結果は以下のようであった。この面発光体の白色度は、正面方向の色度座標が（Ｘ₁＝０．３１４，Ｙ₁＝０．３５４）であり、色純度の高い白色であった。しかし、外面に直交する方向に対し６０度の方向で測定した色度座標は、（Ｘ₂＝０．３８７，Ｙ₂＝０．３７６）の白色であり、これらから算出される観測方向による色調のばらつきは、ΔＣ＝５．８×１０^-3となり、大きいものであった。なお、この平面発光体の１００ｃｄ／ｍ²における消費電力は、８ｍＷ／ｃｍ²であった。
【００７１】
（比較例５）
実施例２において、樹脂組成物Ｆをスピンコートして拡散層を形成した以外は、実施例２と同様にして、平面発光体を得た。
【００７２】
評価結果は以下のようであった。樹脂組成物Ｆからなる拡散層のヘーズ値は、６２％と、８０％未満であった。また、この面発光体の白色度は、正面方向の色度座標が（Ｘ₁＝０．３０２，Ｙ₁＝０．３５７）であり、色純度の高い白色であった。しかし、外面に直交する方向に対し６０度の方向で測定した色度座標は、（Ｘ₂＝０．３５２，Ｙ₂＝０．３７３）であり、これらから算出される観測方向による色調のばらつきは、ΔＣ＝２．８×１０^-3となり、大きいものであった。さらに、この平面発光体の１００ｃｄ／ｍ²における消費電力は、１２ｍＷ／ｃｍ²と、実施例1、２に比較し高いものであった。
【００７３】
【表１】

【００７４】
結果を表１にまとめた。実施例１、２は、観測方向による色調のばらつきが少なくなるものである。また、発光効率が良好で、色ずれ等がなくて色度バランスに優れたものとなっていた。一方、蛍光層を形成していない比較例１、２は良好な白色を得ることができず、また、拡散層を形成していない比較例３と、蛍光層を形成したものでも拡散層の条件が本発明の構成と異なる比較例４、５は、観測方向による色調のばらつきが大きいものであった。
【００７５】
（実施例３）
図３及び４に示すような層構成の面発光体を作製した。先ず、樹脂組成物Ｃを用いて、これをガラス板上に流し、時間をかけて乾燥させた後に、ガラス板より剥離して厚み０．２５ｍｍの蛍光フィルムを得た。このフィルム上にＳｉＯ₂薄膜をスパッタで形成し、次いで、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）をスパッタしてシート抵抗３２Ω／□の蛍光層からなるシートを得た。
【００７６】
次いで、実施例１の基板に代わり、上記蛍光層からなるシートを用いた以外は、実施例１と同様にして、一方の面（裏面）にエレクトロルミネッセンス素子を形成し、これを封止した。その後、シートの他方の面（表面）上に、実施例２と同様にして樹脂組成物Ｅをスピンコートして拡散層を形成し、平面発光体を得た。
【００７７】
評価結果は以下のようであった。樹脂組成物Ｅからなる拡散層のヘーズ値は、８７％であった。また、面発光体の白色度は、正面方向の色度座標が（Ｘ₁＝０．３１２，Ｙ₁＝０．３３４）であり、色純度の高い白色であった。外面に直交する方向に対し６０度の方向で測定した色度座標は、（Ｘ₂＝０．３１０，Ｙ₂＝０．３４２）の白色であり、これらから算出される観測方向による色調のばらつきは、ΔＣ＝１．０×１０^-5となり、４×１０^-4以下で良好であった。さらに、実施例２の平面発光体の１００ｃｄ／ｍ²における消費電力は、１２ｍＷ／ｃｍ²であった。
【００７８】
（比較例６）
実施例３で拡散層を形成せずに平面発光体を得た後、評価した。評価結果は以下のようであった。この面発光体の白色度は、正面方向の色度座標が（Ｘ₁＝０．３０４，Ｙ₁＝０．３０３）であり、白色であった。しかし、外面に直交する方向に対し６０度の方向で測定した色度座標は、（Ｘ₂＝０．３７８，Ｙ₂＝０．３８４）であり、これらから算出される観測方向による色調のばらつきは、ΔＣ＝６．１×１０^-3となり、大きいものであった。さらに、この平面発光体の１００ｃｄ／ｍ²における消費電力は、２３ｍＷ／ｃｍ²と、実施例３に比較し高いものであった。
【００７９】
（比較例７）
実施例３において、樹脂組成物Ｆをスピンコートして拡散層を形成した以外は、実施例３と同様にして、平面発光体を得た。
【００８０】
評価結果は以下のようであった。樹脂組成物Ｆからなる拡散層のヘーズ値は、６２％と、８０％未満であった。また、この面発光体の白色度は、正面方向の色度座標が（Ｘ₁＝０．３０９，Ｙ₁＝０．３１８）であり、白色であった。しかし、外面に直交する方向に対し６０度の方向で測定した色度座標は、（Ｘ₂＝０．３４７，Ｙ₂＝０．３７２）であり、これらから算出される観測方向による色調のばらつきは、ΔＣ＝４．４×１０^-3となり、大きいものであった。さらに、この平面発光体の１００ｃｄ／ｍ²における消費電力は、１７ｍＷ／ｃｍ²と、実施例３に比較し高いものであった。
【００８１】
【表２】

【００８２】
結果を表２にまとめた。実施例３は、比較例６、７に比較し、観測方向による色調のばらつきが少なくなるものである。また、発光効率が良好で、色ずれ等がなくて色度バランスに優れたものとなっていた。
【００８３】
請求項１〜４に係る面発光体は、外側に蛍光を発する色素を含有する蛍光層と、さらにその外側にヘーズ値が８０％以上である拡散層とを備えているので、観測方向による色調のばらつきが少ないものである。また、上記面発光体は、エレクトロルミネッセンス素子に青色、青色と黄色、もしくは青色と緑色を発光するものを用い、蛍光層に発光波長の極大値が５００〜７００ｎｍのものを配置しているので、発光効率が良好で、色ずれ等がなくて色度バランスに優れたものとなる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態を示した概略断面図である。
【図２】同上を封止した状態を示した概略断面図である。
【図３】本発明の第２の実施の形態を示した概略断面図である。
【図４】同上を封止した状態を示した概略断面図である。
【符号の説明】
１陰極
２電子輸送層
３有機発光層
４ホール輸送層
５陽極
６エレクトロルミネッセンス素子
７蛍光層
８基板
９拡散層

Claims

そのうちの一方が透明電極である陽極と陰極との間に青色と黄色、あるいは青色と緑色の発光色を有する層を積層した有機発光層を形成したエレクトロルミネッセンス素子を備え、上記透明電極側に発光する面を有する面発光体において、上記透明電極の外側に、蛍光を発する色素を含有する蛍光層と、さらにその外側にヘーズ値が８０％以上である拡散層とを備え、上記蛍光層で発生する発光波長の極大値が、５００〜７００ｎｍであり、上記蛍光層で発生する発光波長と、上記エレクトロルミネッセンス素子で発生する発光波長とを合成すると、白色となることを特徴とする面発光体。
上記拡散層が、透明な母層内に、この母層と屈折率が異なる粒子を散在させたものであることを特徴とする請求項１記載の面発光体。
上記エレクトロルミネッセンス素子を、光透過性を有する基板の一方の面の側に備え、この基板の他方の面の側に蛍光層、拡散層をこの順に形成していることを特徴とする請求項１又は請求項２記載の面発光体。
上記エレクトロルミネッセンス素子を、蛍光層からなるシートの一方の面の側に備え、このシートの他方の面の側に拡散層を形成していることを特徴とする請求項１又は請求項２記載の面発光体。