JP6885689B2 - 波長変換部材の製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は、発光ダイオード(LED:Light Emitting Diode)やレーザーダイオード(LD:Laser Diode)等の発する光の波長を別の波長に変換する波長変換部材の製造方法に関する。
近年、蛍光ランプや白熱灯に変わる次世代の光源として、LEDやLDを用いた発光デバイス等に対する注目が高まってきている。そのような次世代光源の一例として、青色光を出射するLEDと、LEDからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材とを組み合わせた発光デバイスが開示されている。この発光デバイスは、LEDから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。特許文献1では、波長変換部材の一例として、ガラスマトリックス中に蛍光体粒子を分散させた波長変換部材が提案されている。
特許文献2には、大型で肉厚が薄く、均一な厚みを有する波長変換部材の製造方法として、グリーンシート法による製造方法が開示されている。
特開2003−258308号公報 特開2007−182529号公報
上記のようなグリーンシート法による製造方法では、得られた波長変換部材において、発光色の色ムラが生じることがあった。
本発明の目的は、発光色の色ムラが生じ難い、波長変換部材の製造方法を提供することにある。
本発明に係る波長変換部材の製造方法は、ガラスマトリックス中に蛍光体粒子が配置されてなる波長変換部材の製造方法であって、前記ガラスマトリックスとなるガラス粒子及び前記蛍光体粒子を含むスラリーを用意する工程と、前記スラリーを支持基材上に塗布し、前記支持基材と所定間隔を空けて設置されたドクターブレードを前記スラリーに対して相対的に移動させることにより、グリーンシートを形成する工程と、前記グリーンシートを複数枚重ね合わせた状態で熱圧着することにより、グリーンシート積層体を形成する工程と、前記グリーンシート積層体を焼結することにより、波長変換部材を得る工程と、を備え、前記グリーンシート積層体を形成する工程において、少なくとも2枚のグリーンシートについて、前記グリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が互いに交差するように、前記グリーンシートを重ね合わせることを特徴としている。
本発明に係る波長変換部材の製造方法では、好ましくは、前記グリーンシート積層体を形成する工程が、第1及び第2のグリーンシートを繰り返し交互に重ね合わせることにより、前記グリーンシート積層体を形成する工程であり、前記第1及び第2のグリーンシートを重ね合わせるに際し、前記第1及び第2のグリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が互いに交差するように、前記第1及び第2のグリーンシートを重ね合わせる。
本発明に係る波長変換部材の製造方法では、好ましくは、前記第1及び第2のグリーンシートを重ね合わせるに際し、前記第1及び第2のグリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が略直交するように、前記第1及び第2のグリーンシートを重ね合わせる。
本発明に係る波長変換部材の製造方法では、好ましくは、前記グリーンシートを重ね合わせるに際し、3枚以上のグリーンシートを重ね合わせる。
本発明によれば、発光色の色ムラが生じ難い、波長変換部材の製造方法を提供することができる。
本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造方法で製造される波長変換部材を示す模式的断面図である。 本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造方法におけるグリーンシートの重ね合わせ方を説明するための模式的斜視図である。 比較例の波長変換部材の製造方法におけるグリーンシートの重ね合わせ方を説明するための模式的斜視図である。
以下、好ましい実施形態について説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。また、各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照する場合がある。
図1は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造方法で製造される波長変換部材を示す模式的断面図である。図1に示すように、波長変換部材1は、ガラスマトリックス2と、蛍光体粒子3とを含む、蛍光体ガラスからなる。蛍光体粒子3は、ガラスマトリックス2中に配されている。より具体的に、蛍光体粒子3は、ガラスマトリックス2中に分散されている。波長変換部材1は例えば矩形の板状である。
本実施形態の波長変換部材1において、例えば、励起光は、波長変換部材1の一方側の主面から入射し、他方端の主面から励起光と、蛍光体粒子3から発せられる蛍光の合成光が出射する。
ガラスマトリックス2を構成するガラスは、無機蛍光体等の蛍光体粒子3の分散媒として用いることができるものであれば特に限定されない。例えば、ホウ珪酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラスなどを用いることができる。ホウ珪酸塩系ガラスとしては、質量%で、SiO 30〜85%、Al 0〜30%、B 0〜50%、LiO+NaO+KO 0〜10%、及び、MgO+CaO+SrO+BaO 0〜50%を含有するものが挙げられる。スズリン酸塩系ガラスとしては、モル%で、SnO 30〜90%、P 1〜70%を含有するものが挙げられる。
ガラスマトリックス2の軟化点は、250℃〜1000℃であることが好ましく、300℃〜950℃であることがより好ましく、500℃〜900℃の範囲内であることがさらに好ましい。ガラスマトリックス2の軟化点が低すぎると、波長変換部材1の機械的強度や化学的耐久性が低下する場合がある。また、ガラスマトリックス2自体の耐熱性が低いため、蛍光体粒子3から発生する熱により軟化変形するおそれがある。一方、ガラスマトリックス2の軟化点が高すぎると、グリーンシート積層体の焼結工程において蛍光体粒子3が劣化して、波長変換部材1の発光強度が低下する場合がある。なお、波長変換部材1の化学的安定性及び機械的強度をより一層高める観点からは、ガラスマトリックス2の軟化点が、好ましくは、500℃以上、600℃以上、700℃以上、800℃以上、特に850℃以上であることが好ましい。そのようなガラスとしては、例えばホウ珪酸塩系ガラスが挙げられる。ただし、ガラスマトリックス2の軟化点が高くなると、焼成温度も高くなり、結果として製造コストが高くなる傾向がある。よって、波長変換部材1をより一層安価に製造する観点からは、ガラスマトリックス2の軟化点が、好ましくは、550℃以下、530℃以下、500℃以下、480℃以下、特に460℃以下であることが好ましい。そのようなガラスとしては、スズリン酸塩系ガラス、ビスマス酸塩系ガラスが挙げられる。
蛍光体粒子3は、励起光の入射により蛍光を出射するものであれば、特に限定されるものではない。蛍光体粒子3の具体例としては、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体及びガーネット系化合物蛍光体から選ばれた1種以上等が挙げられる。励起光として青色光を用いる場合、例えば、緑色光、黄色光または赤色光を蛍光として出射する蛍光体を用いることができる。
蛍光体粒子3の平均粒子径は、1μm〜50μmであることが好ましく、5μm〜25μmであることがより好ましい。蛍光体粒子3の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下する場合がある。一方、蛍光体粒子3の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる場合がある。
波長変換部材1中での蛍光体粒子3の含有量は、好ましくは、1体積%以上、1.5体積%以上、特に2体積%であることが好ましく、好ましくは、70体積%以下、50体積%以下、特に30体積%以下であることが好ましい。蛍光体粒子3の含有量が少なすぎると、発光強度が低下する場合がある。一方、蛍光体粒子3の含有量が多すぎると、発光色が不均一になる場合がある。
波長変換部材1の厚みは、好ましくは、0.01mm以上、0.03mm以上、0.05mm以上、0.075mm以上、0.1mm以上であることが特に好ましく、好ましくは、1mm以下、0.5mm以下、0.35mm以下、0.3mm以下、0.25mm以下であることが特に好ましい。波長変換部材1の厚みが厚すぎると、波長変換部材1における光の散乱や吸収が大きくなりすぎ、蛍光の出射効率が低くなってしまう場合がある。波長変換部材1の厚みが薄すぎると、十分な発光強度が得られにくくなる場合がある。また、波長変換部材1の機械的強度が不十分になる場合がある。
以下、波長変換部材1の製造方法の一例について説明する。
(波長変換部材の製造方法)
波長変換部材1の製造方法では、まず、ガラスマトリックス2となるガラス粒子と蛍光体粒子3とを含むスラリーを用意する。上記スラリーには、通常、バインダー樹脂や溶剤が含まれている。
続いて、用意したスラリーを支持基材上に塗布し、支持基材と所定間隔を空けて設置されたドクターブレードをスラリーに対して相対的に移動させることにより、グリーンシートを形成する。作製したグリーンシートを切断することにより、複数枚のグリーンシートを得る。上記支持基材としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート等の樹脂フィルムを用いることができる。
次に、用意した複数枚のグリーンシートを重ね合わせた状態で、熱圧着することにより、グリーンシート積層体を形成する。本実施形態の製造方法では、複数枚のグリーンシートのうち少なくとも2枚のグリーンシートについて、グリーンシートを形成する工程における上記ドクターブレードの移動方向(グリーンシートの成形方向)が互いに交差するように、グリーンシートを重ね合わせる。
熱圧着の温度としては、特に限定されないが、好ましくは30℃以上、より好ましくは60℃以上、好ましくは170℃以下、より好ましくは140℃以下とすることができる。熱圧着の温度が低すぎると、バインダー樹脂が十分にガラス転移せずに、グリーンシート間で接着不良が生じる場合がある。熱圧着の温度が高すぎると、グリーンシートの流動性が高くなりすぎて、変形する場合がある。
熱圧着の圧力としては、特に限定されないが、好ましくは0.1MPa以上、より好ましくは1MPa以上、好ましくは60MPa以下、より好ましくは30MPa以下とすることができる。熱圧着の圧力が低すぎると、グリーンシート間の接着が弱くなり、焼結後にデラミネーション(層間剥離)が発生する場合がある。熱圧着の圧力が高すぎると、グリーンシートが変形する場合がある。
また、複数枚のグリーンシートを重ね合わせるに際しては、3枚以上のグリーンシートを重ね合わせることが好ましい。その場合、得られた波長変換部材1の発光色の色ムラをより一層生じ難くすることができる。また、得られた波長変換部材1の機械的強度をより一層向上させることができる。グリーンシートの積層枚数の上限は特に限定されないが、通常10枚以下、好ましくは6枚以下である。
次に、グリーンシート積層体を焼結する。それによって、波長変換部材1を得ることができる。なお、グリーンシート積層体の焼結温度としては、例えば、ガラス粒子の軟化点〜ガラス粒子の軟化点+100℃程度であることが好ましい。グリーンシート積層体の焼結温度が低すぎると、緻密な焼結体が得られにくくなり、波長変換部材1が機械的強度に劣る傾向がある。一方、グリーンシート積層体の焼結温度が高すぎると、蛍光体粒子3の耐熱性が低い場合、熱劣化して発光強度が低下する場合がある。
上記のように本実施形態の製造方法では、複数枚のグリーンシートを重ね合わせるに際し、複数枚のグリーンシートのうち少なくとも2枚のグリーンシートについて、グリーンシートを形成する工程における上記ドクターブレードの移動方向が互いに交差する方向となるように、グリーンシートを重ね合わせる。そのため、得られた波長変換部材1における発光色の色ムラを生じ難くすることができる。これを、以下、図2及び図3を参照してより詳細に説明する。
図2は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造方法におけるグリーンシートの重ね合わせ方を説明するための模式的斜視図である。また、図3は、比較例の波長変換部材の製造方法におけるグリーンシートの重ね合わせ方を説明するための模式的斜視図である。
図3に示すように、比較例の製造方法では、第1及び第2のグリーンシート101,102について、グリーンシートを形成する工程における上記ドクターブレードの移動方向がそれぞれ同じx方向となるように、第1及び第2のグリーンシート101,102を重ね合わせる。
ところで、ドクターブレード法によるグリーンシートの形成方法では、ドクターブレードの移動方向(グリーンシート成形方向)において、図3に示すようなスジ部101a,102aが生じる傾向がある。スジ部101a,102aは、ドクターブレード移動方向に線状に形成された蛍光体濃度が相対的に高い(または低い)部分である。図3に示すように、比較例の製造方法では、第1のグリーンシート101のスジ部101aと、第2のグリーンシート102のスジ部102aとが、平面視においてほぼ同じ方向に配向されることとなる。それにより、スジ部101a,102aが設けられている部分の蛍光体濃度が、周辺部分と比較してより一層大きく(または小さく)なることとなる。従って、比較例の製造方法で得られた波長変換部材では、発光色の色ムラが生じやすい。
これに対して、本実施形態の製造方法では、第1のグリーンシート4のドクターブレード移動方向と第2のグリーンシート5のドクターブレード移動方向とが互いに交差するように、第1及び第2のグリーンシート4,5を重ね合わせる。より具体的には、図2に示すように、第1のグリーンシート4のドクターブレード移動方向がx方向となるように、重ね合わせる。一方、第2のグリーンシート5のドクターブレード移動方向は、y方向となるように、重ね合わせる。それにより、第1のグリーンシート4のスジ部4aと第2のグリーンシート5のスジ部5aとが、平面視において互いに交差して重ねられることとなる。従って、本実施形態の製造方法で得られた波長変換部材1では、発光色の色ムラが生じ難い。
なお、本実施形態の製造方法では、複数枚のグリーンシートを重ね合わせるに際し、上記のように少なくとも2枚のグリーンシートについて、グリーンシートを形成する工程におけるドクターブレード移動方向が互いに交差するように重ね合わせて、グリーンシート積層体を形成する。
もっとも、本発明においては、図2に示す第1及び第2のグリーンシート4,5のように、グリーンシートを形成する工程におけるドクターブレード移動方向の異なる2枚のグリーンシートを繰り返し交互に重ね合わせることにより、グリーンシート積層体を形成してもよい。このようにすれば、発光色の色ムラをより一層抑制することができる。
また、第1及び第2のグリーンシート4,5を重ね合わせるに際しては、第2のグリーンシート5のドクターブレード移動方向yが、第1のグリーンシート4のドクターブレード移動方向xに略直交する方向となるように、重ね合わせることが好ましい。このように重ね合わせることにより、発光色の色ムラをより一層抑制することができる。
1…波長変換部材
2…ガラスマトリックス
3…蛍光体粒子
4,5…第1,第2のグリーンシート
4a,5a…スジ部

Claims (4)

  1. ガラスマトリックス中に蛍光体粒子が配置されてなる波長変換部材の製造方法であって、
    前記ガラスマトリックスとなるガラス粒子及び平均粒子径が5μm以上の前記蛍光体粒子を含むスラリーを用意する工程と、
    前記スラリーを支持基材上に塗布し、前記支持基材と所定間隔を空けて設置されたドクターブレードを前記スラリーに対して相対的に移動させることにより、グリーンシートを形成する工程と、
    前記グリーンシートを複数枚重ね合わせた状態で熱圧着することにより、グリーンシート積層体を形成する工程と、
    前記グリーンシート積層体を焼結することにより、波長変換部材を得る工程と、
    を備え、
    前記グリーンシート積層体を形成する工程において、少なくとも2枚のグリーンシートについて、前記グリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が互いに略直交するように、前記グリーンシートを重ね合わせる、波長変換部材の製造方法。
  2. 前記グリーンシート積層体を形成する工程が、第1及び第2のグリーンシートを繰り返し交互に重ね合わせることにより、前記グリーンシート積層体を形成する工程であり、
    前記第1及び第2のグリーンシートを重ね合わせるに際し、前記第1及び第2のグリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が互いに交差するように、前記第1及び第2のグリーンシートを重ね合わせる、請求項1に記載の波長変換部材の製造方法。
  3. 前記第1及び第2のグリーンシートを重ね合わせるに際し、前記第1及び第2のグリーンシートを形成する工程における前記ドクターブレードの移動方向が略直交するように、前記第1及び第2のグリーンシートを重ね合わせる、請求項2に記載の波長変換部材の製造方法。
  4. 前記グリーンシートを重ね合わせるに際し、3枚以上のグリーンシートを重ね合わせる、請求項1〜3のいずれか1項に記載の波長変換部材の製造方法。
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