JP7112607B2

JP7112607B2 - 立方晶窒化硼素焼結体、およびそれを含む切削工具

Info

Publication number: JP7112607B2
Application number: JP2022502961A
Authority: JP
Inventors: 勇一郎渡辺; 克己岡村; 顕人石井; 佳紀朝川; 暁彦植田; 暁久木野; 久也濱
Original assignee: Sumitomo Electric Hardmetal Corp; Sumitomo Electric Industries Ltd
Current assignee: Sumitomo Electric Hardmetal Corp; Sumitomo Electric Industries Ltd
Priority date: 2020-07-31
Filing date: 2021-07-30
Publication date: 2022-08-03
Anticipated expiration: 2041-07-30
Also published as: US11752559B2; WO2022025292A1; EP4190469A4; US20230211422A1; JPWO2022025292A1; CN116056823A; CN116056823B; KR20230043852A; EP4190469A1

Description

本開示は、立方晶窒化硼素焼結体、およびそれを含む切削工具に関する。本出願は、２０２０年７月３１日に出願した日本特許出願である特願２０２０－１３０６７２号に基づく優先権を主張する。当該日本特許出願に記載された全ての記載内容は、参照によって本明細書に援用される。

切削工具等に用いられる高硬度材料として、立方晶窒化硼素焼結体（以下、「ｃＢＮ焼結体」とも記す）がある。ｃＢＮ焼結体は、通常、立方晶窒化硼素粒子（以下、「ｃＢＮ粒子」とも記す）と結合材とからなり、ｃＢＮ粒子の含有割合によってその特性が異なる傾向がある。

このため切削加工の分野においては、被削材の材質、要求される加工精度等によって、切削工具に適用されるｃＢＮ焼結体の種類が使い分けられる。たとえば、立方晶窒化硼素（以下、「ｃＢＮ」とも記す）の含有割合の高いｃＢＮ焼結体（以下、「High-ｃＢＮ焼結体」とも記す）は、焼結合金等の切削に好適に用いることができる。

しかしHigh-ｃＢＮ焼結体は、突発的な欠損が発生しやすい傾向がある。これは、ｃＢＮ粒子同士の結合力が弱く、ｃＢＮ粒子が脱落してしまうことに起因すると考えられる。たとえば、国際公開第２００５／０６６３８１号（特許文献１）は、結合材の適切な選択により、High-ｃＢＮ焼結体における突発的な欠損の発生を抑制する技術を開示している。

国際公開第２００５／０６６３８１号

本開示の一態様に係る立方晶窒化硼素焼結体は、７０体積％以上１００体積％未満の立方晶窒化硼素粒子と、結合材とを備える立方晶窒化硼素焼結体であって、上記結合材は、アルミニウム化合物を含み、かつ構成元素としてコバルトを含み、上記立方晶窒化硼素焼結体は、隣接する上記立方晶窒化硼素粒子間の間隔が０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下となる第１領域を有し、上記第１領域を透過型電子顕微鏡付帯のエネルギー分散型Ｘ線分析装置を用いて分析した場合、上記第１領域におけるアルミニウムの原子％は、０．１以上である。

本開示の一態様に係る切削工具は、上記立方晶窒化硼素焼結体を含む。

図１は、本実施形態に係るｃＢＮ焼結体から得た第２画像の一例である。図２は、元素ライン分析の結果を示すグラフの一例である。

［本開示が解決しようとする課題］
近年、機械部品の急速な高機能化に伴い、機械部品となる被削材の難削化が加速している。これに伴い、切削工具の短寿命化によるコスト増という問題が顕在化している。このため、High-ｃＢＮ焼結体のさらなる改良が望まれる。この点に鑑み、本開示は、長寿命化を可能とする立方晶窒化硼素焼結体、およびそれを含む切削工具を提供することを目的とする。

［本開示の効果］
本開示によれば、長寿命化を可能とする立方晶窒化硼素焼結体、およびそれを含む切削工具を提供することができる。

［本開示の実施形態の説明］
本発明者らは上記課題を解決すべく、High-ｃＢＮ焼結体においてｃＢＮ粒子同士の結合力を高めることにより長寿命化を実現することを着想した。次いで、High-ｃＢＮ焼結体においてｃＢＮ粒子同士の結合力を弱化させている原因を鋭意検討した結果、ｃＢＮ粒子の表面に存在する酸素の層（酸化被膜）が、ｃＢＮ粒子同士、およびｃＢＮ粒子と結合材との間の焼結を阻害していることを知見した。

本発明者らは、上記知見に基づいて酸素よりもｃＢＮ粒子との反応性が高いＡｌをｃＢＮ粒子の周辺に存在させた上で、ｃＢＮ粒子および結合材を焼結することにより、隣接するｃＢＮ粒子間に“ｃＢＮ粒子／Ａｌ層（以下、「密着層」とも記す）／ｃＢＮ粒子”の構造を生成することを想到した。上記密着層は、上記酸化被膜に覆われたｃＢＮ粒子同士の結合力よりも強い結合力を有するため、上記構造を備えることによって切削時にｃＢＮ粒子の脱落等を抑制することができ、もって長寿命化を可能とする本開示に到達した。さらに上記密着層は、切削時に発生する熱に基づいた熱収縮を緩和する効果を有することにより、熱亀裂を抑制することも見出され、本開示において欠損に対する安定性が大幅に向上した。以下、最初に本開示の実施態様を列記して説明する。

［１］本開示の一態様に係る立方晶窒化硼素焼結体は、７０体積％以上１００体積％未満の立方晶窒化硼素粒子と、結合材とを備える立方晶窒化硼素焼結体であって、上記結合材は、アルミニウム化合物を含み、かつ構成元素としてコバルトを含み、および上記立方晶窒化硼素焼結体は、隣接する上記立方晶窒化硼素粒子間の間隔が０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下となる第１領域を有し、上記第１領域を透過型電子顕微鏡付帯のエネルギー分散型Ｘ線分析装置を用いて分析した場合、上記第１領域におけるアルミニウムの原子％は、０．１以上である。このような特徴を有する立方晶窒化硼素焼結体は、切削工具に適用した場合に、該切削工具の長寿命化を実現することができる。

［２］上記第１領域の隣接する上記立方晶窒化硼素粒子間の間隔が０．１ｎｍ以上７．０ｎｍ以下である場合、上記第１領域におけるアルミニウムの原子％は、０．５以上であることが好ましい。これにより、上記切削工具の長寿命化をより十分に実現することができる。

［３］上記第１領域は、構成元素としてクロム、チタン、バナジウム、コバルト、ジルコニウム、タングステン、ニオブ、ハフニウム、タンタル、レニウム、ケイ素およびモリブデンからなる群より選ばれる少なくとも１種以上の第１元素と、アルミニウムとを含み、上記第１領域を上記透過型電子顕微鏡付帯のエネルギー分散型Ｘ線分析装置を用いて分析した場合、上記アルミニウムの原子％をＭとし、上記第１元素のうち最も高濃度で存在する元素の原子％をＭ１とするとき、比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）は、０．５０以下であることが好ましい。これにより、上記切削工具の長寿命化をより十分に実現することができる。

［４］上記比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）は、０．０１０以上０．３０以下であることが好ましい。これにより、上記切削工具の長寿命化をさらに十分に実現することができる。

［５］上記立方晶窒化硼素焼結体は、上記立方晶窒化硼素粒子を８０体積％以上９５体積％以下含むことが好ましい。これにより、ｃＢＮ粒子の含有量が極めて多い立方晶窒化硼素焼結体において、切削工具の長寿命化を実現することができる。

［６］本開示の一態様に係る切削工具は、上記立方晶窒化硼素焼結体を含む。このような特徴を有する切削工具は、長寿命化を実現することができる。

［本発明の実施形態の詳細］
以下、本発明の一実施形態（以下、「本実施形態」とも記す）について説明する。ただし、本実施形態はこれらに限定されるものではない。なお、本明細書において「Ａ～Ｂ」という形式の表記は、範囲の上限下限（すなわちＡ以上Ｂ以下）を意味し、Ａにおいて単位の記載がなく、Ｂにおいてのみ単位が記載されている場合、Ａの単位とＢの単位とは同じである。さらに、本明細書において化合物などを化学式で表す場合、原子比を特に限定しないときは従来公知のあらゆる原子比を含むものとし、必ずしも化学量論的範囲のもののみに限定されるべきではない。

〔立方晶窒化硼素焼結体（ｃＢＮ焼結体）〕
本実施形態に係る立方晶窒化硼素焼結体（ｃＢＮ焼結体）は、７０体積％以上１００体積％未満の立方晶窒化硼素粒子（ｃＢＮ粒子）と、結合材とを備えるｃＢＮ焼結体である。上記結合材は、アルミニウム化合物（Ａｌ化合物）を含み、かつ構成元素としてコバルト（Ｃｏ）を含む。上記ｃＢＮ焼結体は、隣接する上記ｃＢＮ粒子間の間隔が０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下となる第１領域を有する。上記第１領域を透過型電子顕微鏡付帯のエネルギー分散型Ｘ線分析装置（以下、「ＴＥＭ－ＥＤＸ」とも記す）を用いて分析した場合、上記第１領域におけるアルミニウム（Ａｌ）の原子％は、０．１以上である。このような特徴を有するｃＢＮ焼結体は、切削工具に適用した場合に、該切削工具の長寿命化を実現することができる。

＜立方晶窒化硼素粒子（ｃＢＮ粒子）＞
本実施形態に係るｃＢＮ焼結体は、上述のように７０体積％以上１００体積％未満のｃＢＮ粒子を備える。上記ｃＢＮ焼結体は、上記ｃＢＮ粒子を７０体積％以上９９体積％以下含むことが好ましく、８０体積％以上９５体積％以下含むことがさらに好ましい。すなわち上記ｃＢＮ焼結体は、いわゆるHigh-ｃＢＮ焼結体である。上記ｃＢＮ粒子は、硬度、強度、靱性が高く、ｃＢＮ焼結体中の骨格としての役割を果たす。ｃＢＮ焼結体におけるｃＢＮ粒子の含有量（体積％）は、後述する混合粉末に用いられるｃＢＮ原料粉末（被覆ｃＢＮ粉末）の含有量（体積％）と実質的に同一の量となる。なぜなら、混合粉末を挿入するカプセル内の物質が超高圧焼結時に溶融することがあるが、当該溶融物の量は微量であるので、ｃＢＮ焼結体におけるｃＢＮ粒子の含有量と混合粉末におけるｃＢＮ粒子の含有量とは実質的に同一とみなすことができるからである。このように混合粉末に用いられるｃＢＮ原料粉末の含有量を制御することにより、ｃＢＮ焼結体中のｃＢＮ粒子の含有量を、所望の範囲に調製することができる。

ｃＢＮ焼結体におけるｃＢＮ粒子の含有量（体積％）は、ｃＢＮ焼結体に対し、誘導結合高周波プラズマ分光分析（ＩＣＰ）による定量分析、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）付帯のエネルギー分散型Ｘ線分析装置（ＥＤＸ）または透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）付帯のＥＤＸを用いた組織観察、元素分析等を実行することによって確認することができる。

たとえばＳＥＭを用いた場合、次のようにしてｃＢＮ粒子の含有量（体積％）を求めることができる。まずｃＢＮ焼結体の任意の位置を切断し、ｃＢＮ焼結体の断面を含む試料を作製する。上記断面の作製は、集束イオンビーム装置、クロスセクションポリッシャ装置等を用いることができる。次に、上記断面をＳＥＭにて２０００倍で観察することにより反射電子像を得る。上記反射電子像において、ｃＢＮ粒子が存在する領域は黒色領域として、結合材が存在する領域は灰色領域または白色領域としてそれぞれ現れる。

次に、上記反射電子像に対して画像解析ソフト（たとえば、三谷商事株式会社の「ＷｉｎＲＯＯＦ」）を用いて二値化処理を行い、該二値化処理後の画像から各面積比率を算出する。次に上記面積比率が上記断面の奥行き方向にも連続するとみなすことにより、上記面積比率をｃＢＮ焼結体中のｃＢＮ粒子の含有量（体積％）として求めることができる。なお、この測定方法によって後述する結合材の含有量（体積％）を同時に求めることができる。

ｃＢＮ粒子の面積基準のＤ₅₀（平均粒径）は特に限定されず、たとえば０．１～１０μｍとすることができる。通常、Ｄ₅₀が小さい方がｃＢＮ焼結体の硬度が高くなる傾向があり、粒径のばらつきが小さい方が、ｃＢＮ焼結体の性質が均質となる傾向がある。ｃＢＮ粒子のＤ₅₀は、０．５～４μｍとすることが好ましい。

ｃＢＮ粒子のＤ₅₀は次のようにして求められる。まず上述したｃＢＮ粒子の含有量の測定方法に準じてｃＢＮ焼結体の断面を含む試料を作製することにより、反射電子像を得る。次いで、上記の画像解析ソフトを用いて上記反射電子像中の各黒色領域の円相当径を算出する。この場合において、５視野以上を観察することによって１００個以上のｃＢＮ粒子の円相当径を算出することが好ましい。

次いで、各円相当径を最小値から最大値まで昇順に並べて累積分布を求める。累積分布において累積面積５０％となる粒径がＤ₅₀となる。なお円相当径とは、計測されたｃＢＮ粒子の面積と同じ面積を有する円の直径を意味する。

＜結合材：ｃＢＮ粒子以外の組成＞
本実施形態に係るｃＢＮ焼結体は、上述のように結合材を備える。さらにｃＢＮ焼結体は、使用する原材料、製造条件等に起因する不可避不純物を含み得る。この場合、ｃＢＮ焼結体は、ｃＢＮ粒子と結合材と不可避不純物とからなる。上記結合材の含有量（体積％）としては、０体積％超過３０体積％以下が好ましく、５～２０体積％であることがより好ましい。結合材は、難焼結性材料であるｃＢＮ粒子を工業レベルの圧力温度で焼結可能とする役割を果たす。

上記結合材は、Ａｌ化合物を含み、かつ構成元素としてＣｏを含む。上記結合材が「構成元素としてＣｏを含む」とは、上記結合材が、Ｃｏの金属単体、Ｃｏ合金、またはＣｏと、炭素、窒素および酸素からなる群より選ばれる少なくとも１種とからなる相互固溶体のいずれかを少なくとも含むことを意味する。Ａｌ化合物としては、たとえばＣｏＡｌ、Ａｌ₂Ｏ₃、ＡｌＮおよびＡｌＢ₂、ならびにこれらの複合化合物等が挙げられる。特に上記結合材は、ＷＣ（炭化タングステン）、Ｃｏの金属単体およびＣｏ合金の両方またはいずれか一方、ならびにＡｌ化合物を含むことが好ましい。次の理由から結合材中のこれらの成分は、上記ｃＢＮ焼結体の長寿命化に特に有効と考えられる。

第１に、ＣｏおよびＡｌは触媒機能を有するため、後述の焼結工程において、ｃＢＮ粒子同士の結合を促進することができる。第２に、ＷＣは、結合材の熱膨張係数をｃＢＮ粒子の熱膨張係数に近づけるために有効と推察される。なお、上記の触媒機能とは、ｃＢＮ粒子を構成するＢ（硼素）およびＮ（窒素）が、ＣｏまたはＡｌを介して拡散したり、析出したりすることを促進する機能を意味する。

上記結合材は、ＷＣ、Ａｌ化合物、および構成元素としてのＣｏの他に、他の成分を含んでいてもよい。結合材の他の成分として、クロム（Ｃｒ）、チタン（Ｔｉ）、バナジウム（Ｖ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タングステン（Ｗ）、ニオブ（Ｎｂ）、ハフニウム（Ｈｆ）、タンタル（Ｔａ）、レニウム（Ｒｅ）、ケイ素（Ｓｉ）およびモリブデン（Ｍｏ）からなる群より選ばれる少なくとも１種以上の元素を含むことが好ましい。上記群より選ばれる少なくとも１種以上の元素をＡｌ化合物中に固溶させることにより、ｃＢＮ粒子と強固に結合するＡｌ層（密着層）を、隣接するｃＢＮ粒子間により多く生成することができる。結合材中の上記群より選ばれる少なくとも１種以上の元素の含有量は、ＡｌとｃＢＮとの反応阻害を防ぐ観点から、５０原子％以下が好ましく、３０原子％以下がより好ましい。なお、上記群より選ばれる少なくとも１種以上の元素は、本開示の好ましい効果を得るための成分であるため、下限値は０原子％であってよい。ここで本明細書において「Ａｌ層（密着層）」とは、上記ｃＢＮ焼結体中の隣接するｃＢＮ粒子間を占める結合材層のうち、結合材成分としてＡｌが含まれる層（領域）を意味する。さらに「Ａｌ層（密着層）」は、後述する第１領域を意味する場合がある。また上記結合材中の上記群より選ばれる少なくとも１種以上の元素の含有量（原子％）は、下記ＸＲＤおよびＩＣＰ分析にて測定される全元素を１００原子％として求められるものとする。

結合材の組成は、ＸＲＤ（Ｘ線回折測定）およびＩＣＰを組み合わせることによって特定することができる。具体的には、まずｃＢＮ焼結体から厚み０．４５～０．５ｍｍ程度の試験片を切り出し、該試験片に対してＸＲＤ分析を実行することにより、Ｘ線回折ピークから決定される化合物、金属等を決定する。次に、上記試験片を密閉容器内で弗硝酸（濃硝酸（６０％）：蒸留水：濃弗酸（４７％）＝２：２：１の体積比混合の混合酸）に浸漬することにより、結合材が溶解された酸処理液を得る。さらに該酸処理液に対してＩＣＰ分析を実行し、各金属元素の定量分析を行う。最後に、ＸＲＤの結果およびＩＣＰ分析の結果を解析することにより、結合材の組成を決定することができる。

本実施形態に係るｃＢＮ焼結体において含み得る不可避不純物としては、鉄、マグネシウム、カルシウム、ナトリウム、リチウム等が挙げられる。上記不可避不純物は、ｃＢＮ焼結体中に不純物単独で０．０１質量％以下含まれる場合があり、不純物全体の総和として０．１質量％以下含まれる場合がある。本明細書において、ｃＢＮ焼結体において含み得る「不可避不純物」については、ｃＢＮおよび結合材以外の第３成分として扱うものとする。

＜第１領域＞
本実施形態に係るｃＢＮ焼結体は、隣接する上記ｃＢＮ粒子間の間隔が０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下となる第１領域を有する。上記第１領域を透過型電子顕微鏡付帯のエネルギー分散型Ｘ線分析装置（ＴＥＭ－ＥＤＸ）を用いて分析した場合、上記第１領域におけるＡｌの原子％は、０．１以上である。第１領域は、ｃＢＮ焼結体中で結合材が存在する領域に形成される領域である。

（ＴＥＭ－ＥＤＸによる分析）
第１領域は、上記ｃＢＮ焼結体中においてｃＢＮ粒子同士が隣接することにより“ｃＢＮ粒子／結合材層／ｃＢＮ粒子”の構造（以下、「第１構造」とも記す）が形成された領域をＴＥＭ－ＥＤＸを用いて分析することにより特定することができる。以下、ＴＥＭ－ＥＤＸによる第１領域の特定方法を説明する。

まずｃＢＮ焼結体からサンプルを採取し、アルゴンイオンスライサーを用いて、上記サンプルから３０～１００ｎｍの厚みの薄片化した切片を作製する。次いで、当該切片をＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）により、１視野にｃＢＮ粒子が１０個以上３０個以下観察されるような倍率で撮影し、もって第１画像を得る。さらに第１画像において、ｃＢＮ粒子同士が隣接することにより当該ｃＢＮ粒子の界面様の構造が形成された領域を一つ任意に選択する。このとき、上記ｃＢＮ粒子の界面様の構造が観察視野に対して奥行き方向に傾いている領域については、選択から除外し、あるいは上記切片を微調整することによって、奥行き方向に傾いている上記ｃＢＮ粒子の界面様の構造が観察視野に対して垂直となるようにする。上記ｃＢＮ粒子の界面様の構造が観察視野に対して奥行き方向に傾いている状態では、後述する粒子間距離Ｄの測定および後述する元素ライン分析を適切に行うことができない恐れがあるからである。次に、選択された上記の界面様の構造が形成された領域が、画像の中央付近を通るように位置決めを行い、観察倍率を２００万倍に変更して観察することにより、１００ｎｍ×１００ｎｍサイズの第２画像を得る。上記第２画像において、上記の界面様の構造が形成された領域は、上記第１構造が形成された領域として画像の一端から、画像の中央付近を通って、該一端に対向する他の一端（他端）に伸びるように存在することとなる。

次に、第２画像で確認された上記の界面様の構造が形成された領域に対して垂直に交差する方向に元素ライン分析を実行することにより、ＨＡＡＤＦ像強度のプロファイルを取得する。さらに上記プロファイルにおいてバックグラウンドからピーク値までの差を求め、続いて、この差の半分の値になるプロファイル上の二点を抽出し、この二点間の距離を粒子間距離Ｄと定義する。この粒子間距離Ｄが、隣接するｃＢＮ粒子間の間隔に相当する。すなわち上記界面様の構造が形成された領域は、ＨＡＡＤＦ像強度としてｃＢＮ粒子が存在する領域の強度よりも大きく（強く）検出されるため、隣接するｃＢＮ粒子間の間隔（粒子間距離Ｄ）の定量化に用いることができる。上記粒子間距離Ｄが０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下となる場合、当該領域が第１領域と特定される。

上述した第１領域の特定方法においては、サンプルとしたｃＢＮ焼結体に対して１０視野の第２画像を準備することが好ましい。本明細書においては、上記１０視野の第２画像に基づいて上述の分析を繰り返し実行し、少なくとも６視野以上の第２画像において上記粒子間距離Ｄが０．１～１０ｎｍとなる個所が確認される場合（すなわち第１領域が観察される場合）、サンプルとしたｃＢＮ焼結体は、第１領域を有するものとみなす。

ここで図１は、本実施形態に係るｃＢＮ焼結体から得た第２画像の一例である。図１を参照し、黒色領域がＢおよびＮを主な構成元素とする領域（ｃＢＮ粒子が存在する領域）に相当し、白色領域または灰色領域がＢおよびＮ以外の結合材成分が存在する領域に相当する。また第２画像の全体が、第１画像から選択される「ｃＢＮ粒子の界面様の構造が形成された領域」に相当する。

図２は、元素ライン分析の結果を示すグラフの一例である。上記グラフにおいては、元素ライン分析を実行した距離（ｎｍ）を横軸とし、元素ライン分析の結果から算出されるＨＡＡＤＦ像強度（ａ．ｕ．）を縦軸として示す。図２中に示す「距離Ｄ」は、バックグラウンドからピーク値までの差を求め、続いて、この差の半分の値になるプロファイル上の二点を抽出することにより得られる「粒子間距離Ｄ」を意味する。

（第１領域におけるアルミニウムの原子％）
本実施形態に係るｃＢＮ焼結体において、上記第１領域をＴＥＭ－ＥＤＸを用いて分析した場合、上記第１領域におけるＡｌの原子％は、０．１以上である。上記Ａｌの原子％の値は、上述した第２画像に対する元素ライン分析の結果から求めることができる。具体的には、上記Ａｌの原子％の値としては、上記元素ライン分析の結果から得られるバックグラウンドの値を除いたＡｌピークの最大値を採用する。その理由は、上記Ａｌの原子％として元素ライン分析から得られるＡｌピークの面積を採用した場合、分析誤差が大きくなるからである。また上記第１領域におけるＡｌの原子％は、上記元素ライン分析にて測定される全元素を１００原子％として求められるものとする。

本明細書において「第１領域におけるＡｌの原子％は、０．１以上である」とは、サンプルとしたｃＢＮ焼結体から抽出した１０視野の第２画像において上記粒子間距離Ｄが０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下であると特定された６以上の第１領域におけるＡｌの原子％の平均値が、０．１以上であることを意味する。第１領域におけるＡｌの原子％の上限値は特に制限されない。測定可能である限り、どのような上限値をもとり得ることができる。たとえば第１領域におけるＡｌの原子％は、５０以下であってもよく、３０以下であってもよく、１５以下であってもよい。

ここで本実施形態に係るｃＢＮ焼結体において、上記第１領域の隣接する上記立方晶窒化硼素粒子間の間隔が０．１ｎｍ以上７．０ｎｍ以下である場合、上記Ａｌの原子％は、０．５以上であることが好ましい。上記第１領域におけるＡｌの原子％が０．５以上である場合、ｃＢＮ粒子同士の結合力をさらに高めることができる。これにより上記ｃＢＮ焼結体を切削工具に適用した場合、該切削工具の長寿命化をより十分に実現することができる。

（第１領域における他の元素）
第１領域は、構成元素としてクロム（Ｃｒ）、チタン（Ｔｉ）、バナジウム（Ｖ）、コバルト（Ｃｏ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、タングステン（Ｗ）、ニオブ（Ｎｂ）、ハフニウム（Ｈｆ）、タンタル（Ｔａ）、レニウム（Ｒｅ）、ケイ素（Ｓｉ）およびモリブデン（Ｍｏ）からなる群より選ばれる少なくとも１種以上の第１元素と、Ａｌとを含むことが好ましい。この場合において上記第１領域を上記透過型電子顕微鏡付帯のエネルギー分散型Ｘ線分析装置（ＴＥＭ－ＥＤＸ）を用いて分析した場合、上記Ａｌの原子％をＭとし、上記第１元素のうち最も高濃度で存在する元素の原子％をＭ１とするとき、比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）は、０．５０以下であることが好ましい。上記比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）は、０．０１０以上０．３０以下であることがより好ましい。このような特徴を有するｃＢＮ焼結体を切削工具に適用した場合、該切削工具の長寿命化をより十分に実現することができる。

ここで本明細書において比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）の「Ｍ１」は、上述のように第１元素のうち第１領域において最も高濃度で存在する元素の原子％の値を意味する。したがって、第１領域に含まれる第１元素は、このうち最も高濃度で存在する元素の原子％がアルミニウムの原子％との間で、上記比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）が０．５０以下である関係を満たすだけでなく、各々の第１元素が、すべてアルミニウムの原子％との間で「第１元素の原子％／（第１元素の原子％＋アルミニウムの原子％）が０．５０以下」である関係を満たすこととなる。さらに第１領域に含まれる第１元素は、このうち第１領域において最も高濃度で存在する元素の原子％がアルミニウムの原子％との間で、上記比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）が０．０１０以上０．３０以下である関係を満たすことがさらに好ましい。なお第１領域に含まれる第１元素は、上記の群より選ばれる１つのみであってもよく、２以上であってもよい。

上記第１領域における比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）の値は、上記第１領域におけるＡｌの原子％の値を求めるのと同じ要領により求めることができる。すなわち、上記元素ライン分析の結果から得られる、上記第１元素のうち第１領域において最も高濃度で存在する元素のピークの最大値および上記Ａｌピークの最大値に基づいて、上記第１元素のうち第１領域において最も高濃度で存在する元素の原子％の値（Ｍ１）、および上記Ａｌの原子％の値（Ｍ）を求める。次いで上記Ｍ１を上記Ｍ１およびＭの和（Ｍ＋Ｍ１）で除算することにより、比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）を算出することができる。また本明細書において「比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）は、０．５０以下（０．０１０以上０．３０以下）である」とは、サンプルとしたｃＢＮ焼結体から抽出した１０視野の第２画像において上記粒子間距離Ｄが０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下であると特定された６以上の第１領域における比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）の各値の平均値が、０．５０以下（０．０１０以上０．３０以下）であることを意味する。

＜作用＞
本実施形態に係るｃＢＮ焼結体は、上述のように上記第１領域におけるＡｌの原子％が０．１以上である。この場合においてｃＢＮ焼結体は、詳細なメカニズムは不明ながら、以下の理由によりｃＢＮ粒子同士の結合力が高まり、もって長寿命化が可能となることが推察される。すなわち上記第１領域におけるＡｌの原子％が０．１以上であることは、上記第１領域（隣接するｃＢＮ粒子間）においてＡｌが多く含まれている（高濃度である）ことを意味する。上記第１領域においてＡｌが高濃度に存在する場合、ｃＢＮ粒子との反応性が高いＡｌが、より多く焼結時にｃＢＮ粒子と反応することができる。これにより、隣接するｃＢＮ粒子間に数多くの“ｃＢＮ粒子／Ａｌ層（密着層）／ｃＢＮ粒子”の構造を生成することができ、もってｃＢＮ粒子同士の結合力を高められると考えられる。

さらにＣｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｗ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｒｅ、ＳｉおよびＭｏからなる群に含まれる各元素が、上記第１領域に含まれることにより、上記比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）が０．５０以下の関係を満たす場合、焼結によって生成される上記密着層の硬度を向上させることができるので好ましい。この場合、ｃＢＮ粒子を接合する上記密着層の物性が向上することにより、ｃＢＮ粒子同士の結合力がより十分に高まり、切削時にｃＢＮ粒子の脱落等を抑制することによって、長寿命化が可能となることが推察される。

〔切削工具〕
本実施形態に係る切削工具は、上記ｃＢＮ焼結体を含む。具体的には、上記切削工具は、上記ｃＢＮ焼結体を基材として含むことが好ましい。基材となるｃＢＮ焼結体の表面の一部または全部に対しては、被膜が被覆されていてもよい。

本実施形態に係る切削工具の形状および用途は特に制限されない。たとえば上記切削工具の形状および用途は、ドリル、エンドミル、ドリル用刃先交換型切削チップ、エンドミル用刃先交換型切削チップ、フライス加工用刃先交換型切削チップ、旋削加工用刃先交換型切削チップ、メタルソー、歯切工具、リーマ、タップ、クランクシャフトのピンミーリング加工用チップ等を挙げることができる。

さらに本実施形態に係る切削工具は、工具の全体がｃＢＮ焼結体からなるもののみに限らず、工具の一部（特に刃先部位（切れ刃部）等）のみがｃＢＮ焼結体からなるものも含む。たとえば、超硬合金等からなる基体（支持体）の刃先部位のみがｃＢＮ焼結体で構成されるようなものも本実施形態に係る切削工具に含まれる。この場合、文言上、その刃先部位を切削工具とみなすことができる。換言すれば、ｃＢＮ焼結体が切削工具の一部のみを占める場合であっても、ｃＢＮ焼結体を切削工具と呼ぶものとする。

本実施形態に係る切削工具は、上記刃先部位を少なくとも覆う被膜を含むことができる。この場合、従来公知の方法によりｃＢＮ焼結体における上記刃先部位に被膜を形成することができる。上記被膜を形成する方法は、たとえばイオンプレーティング法、アークイオンプレーティング法、スパッタ法およびイオンミキシング法などの物理蒸着法が挙げられる。さらに化学蒸着法によって被膜を形成することも可能である。上記被膜の組成は、特に限定されるべきではなく、従来公知の被膜を任意に採用することができる。たとえば被膜の組成としては、ＡｌＴｉＳｉＮ、ＡｌＣｒＮ、ＴｉＺｒＳｉＮ、ＣｒＴａＮ、ＨｆＷＳｉＮ、ＣｒＡｌＮ、ＴｉＮ、ＴｉＢＮＯ、ＴｉＣＮ、ＴｉＣＮＯ、ＴｉＢ₂、ＴｉＡｌＮ、ＴｉＡｌＣＮ、ＴｉＡｌＯＮ、ＴｉＡｌＯＮＣ、Ａｌ₂Ｏ₃などを例示することができる。

本実施形態に係る切削工具は、上記ｃＢＮ焼結体を含むことから、切削時にｃＢＮ粒子の脱落等を抑制することができ、もって長寿命化が可能となる。

〔立方晶窒化硼素焼結体の製造方法〕
本実施形態に係るｃＢＮ焼結体の製造方法については、切削工具に適用した場合に長寿命化を可能とする上述したようなｃＢＮ焼結体が得られる限り、特に制限されるべきではない。しかしながら歩留まり等の観点から、たとえば次の製造方法によりｃＢＮ焼結体を得ることが好ましい。本発明者らは、ｃＢＮ焼結体を製造するプロセスにおいて、後述するようにＡｌの配合量を高めた結合材の原料粉末を準備すること、ｃＢＮ粒子の原料粉末表面に従来とは異なる被覆技術を適用すること等によって、長寿命化が可能となるｃＢＮ焼結体が製造し得ることを知見した。

具体的には、本実施形態に係るｃＢＮ焼結体の製造方法は、Ａｌの配合量を高めた結合材原料粉末を準備する工程（第１工程）と、ｃＢＮ原料粉末の表面に金属を被覆することにより被覆ｃＢＮ粉末を得る工程（第２工程）と、上記結合材原料粉末および上記被覆ｃＢＮ粉末を混合することにより、７０体積％以上１００体積％未満のｃＢＮ粉末と、残部の結合材原料粉末とからなる混合粉末を調製する工程（第３工程）と、上記混合粉末を焼結することによりｃＢＮ焼結体を得る工程（第４工程）とを含むことが好ましい。以下、各工程について詳述する。

＜第１工程＞
第１工程は、Ａｌの配合量を高めた結合材原料粉末を準備する工程である。上記結合材原料粉末は、次のように調製することによって準備することができる。まず、たとえばＷＣ粉末、Ｃｏ粉末およびＡｌ粉末を従来公知の方法で製造し、または市場から入手することにより準備する。さらに上記結合材原料粉末は、ＷＣ、ＣｏおよびＡｌの他に、他の元素を含んでいてもよいので、他の元素としてＣｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｒｅ、ＳｉおよびＭｏからなる群より選ばれる少なくとも１種以上の元素が含まれる粉末も準備することが好ましい。次に上述した各粉末を所定の比率となるように混合し、引き続き湿式のボールミル、湿式のビーズミル等で粉砕することにより、上記結合材原料粉末を調製することができる。

結合材原料粉末中のＡｌの含有量については２０～４０質量％とし、この種の結合材として従来よりもＡｌの配合量を高めることが好ましい。これにより後述する第２工程においてｃＢＮ表面に被覆するＡｌ等の金属が焼結中に結合材中へ拡散することを抑制することができる。各粉末の混合方法は特に制限されないが、効率よく均質に混合する観点から、ボールミル混合、ビーズミル混合、遊星ミル混合またはジェットミル混合であることが好ましい。各混合方法は、湿式でもよく乾式でもよい。

＜第２工程＞
第２工程は、ｃＢＮ原料粉末の表面に金属を被覆することにより被覆ｃＢＮ粉末を得る工程である。ｃＢＮ原料粉末としては、市販のｃＢＮ粒子を用いることができ、あるいは従来公知の超高圧合成法によってＢとＮとから得られるｃＢＮの粉末を用いることができる。ここでｃＢＮ原料粉末の表面を金属で被覆する前に、前処理として上記ｃＢＮ原料粉末に対して熱処理を行うことが好ましい。具体的には、清浄化を目的にｃＢＮ原料粉末に対して低酸素分圧である窒素雰囲気下で加熱し、還元処理を行う。このとき熱処理温度は９００～１６００℃であることが好ましい。熱処理時間は、ｃＢＮ原料粉末の表面が十分に清浄化されるまで継続すれば特に制限はなく、たとえば１～２０時間とすればよい。還元処理時の酸素分圧は、１×１０^-29ａｔｍ以下の低酸素分圧とすることが好ましい。このような低酸素分圧下で熱処理することにより、ｃＢＮ原料粉末の清浄化を十分にかつ効率よく進めることができる。これにより、焼結を阻害する要因となるｃＢＮ表面の酸化を抑制して清浄なｃＢＮ粒子の表面を露出させることができ、もってｃＢＮ原料粉末の表面を被覆する金属とｃＢＮ粒子との密着性を向上させることができる。

次に第２工程では、上記ｃＢＮ原料粉末の表面に対し、アークプラズマ粉末法（ＡＰＤ法）を用いることによりＡｌなどの金属を被覆する。以上により、被覆ｃＢＮ粉末を得ることができる。上記ＡＰＤ法を用いることにより、一般に知られているスパッタ法、ＡＩＰ法、ＣＶＤ法といった被覆手段とは異なり、上記ｃＢＮ原料粉末の表面にナノ粒子を積層させることができ、もって表面積の大きい状態で上記金属をｃＢＮ原料粉末の表面に存在させることができる。このような被覆ｃＢＮ粉末では、焼結時にｃＢＮ粒子と金属との結合反応が促進されやすく、かつ後述する第３工程において金属の被膜がはがれにくくなる。このため、隣接するｃＢＮ粒子間にＡｌなどの金属を偏在化させることができ、ｃＢＮ粒子同士の結合力を高めたｃＢＮ焼結体を製造することが可能となる。ｃＢＮ原料粉末の表面を被覆する金属としては、Ａｌが好ましい。これにより、Ａｌを選択的にｃＢＮ粒子間に位置させやすくすることができる。さらに第２工程では、上記ｃＢＮ原料粉末に対し、同様な被覆方法を用いることによってＣｒ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｏ、Ｚｒ、Ｗ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｒｅ、ＳｉおよびＭｏからなる群より選ばれる少なくとも１種以上の元素（第１元素）を被覆することも好ましい。つまり上記の群より選ばれる１つの第１元素を上記ｃＢＮ原料粉末に被覆しても好ましく、２以上の第１元素を上記ｃＢＮ原料粉末に被覆しても好ましい。Ａｌおよび第１元素の被覆量を調節することで、上記比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）の値を制御することができる。

＜第３工程＞
第３工程は、上記結合材原料粉末および上記被覆ｃＢＮ粉末を混合することにより、７０体積％以上１００体積％未満のｃＢＮ粉末と、残部の結合材原料粉末とからなる混合粉末を調製する工程である。具体的には、第３工程では、結合材原料粉末および被覆ｃＢＮ粉末に対し、エタノール、アセトン等を溶媒に用いた湿式ボールミル混合を実行することにより上記の混合粉末を調製することが好ましい。混合粉末の調製後は自然乾燥によって溶媒が除去される。さらに混合粉末に対しては、熱処理（たとえば、真空下で８５０℃以上）を実行することが、表面に吸着された水分等の不純物を除去することができるので好ましい。

＜第４工程＞
第４工程は、上記混合粉末を焼結することによりｃＢＮ焼結体を得る工程である。本工程においては、上記混合粉末が高温高圧条件下に曝されて焼結されることにより、ｃＢＮ焼結体が製造される。具体的には、第４工程では、真空シールされた上記混合粉末を、超高温高圧装置を用いることによって焼結処理する。焼結処理する温度条件は、１５００℃以上２０００℃未満が好ましく、１６００～１９００℃がより好ましい。保持時間は、１０～５０分とすることが好ましい。焼結圧力条件は特に制限されないが、５．５～８ＧＰａであることが好ましい。以上により、ｃＢＮ焼結体を製造することができる。

＜作用効果＞
本実施形態に係るｃＢＮ焼結体の製造方法は、上記の各工程を経ることにより、長寿命化が可能なｃＢＮ焼結体を製造することができる。

以下、実施例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

〔試料の作製〕
以下の手順に従って、試料１～試料３５のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１＞
（第１工程）
まず市販のＷＣ粉末、Ｃｏ粉末およびＡｌ粉末を準備した。次に、上述した各粉末を質量比率でＷＣ：Ｃｏ：Ａｌが３２：３８：３０となるように配合した。なお、各粉末の平均粒径は５μｍであった。さらに上記の質量比率で配合した粉末を、ビーズミル混合で粉砕することにより、結合材原料粉末を調製した。

（第２工程）
まずｃＢＮ原料粉末として、市販のｃＢＮ粉末（平均粒径２μｍ）を準備した。上記ｃＢＮ原料粉末に対し熱処理を行った。上記熱処理は、１×１０^-29ａｔｍ以下の極低酸素条件とし、１２００℃の熱処理温度および１０時間の熱処理時間で実行した。

次いで、上記の熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末に対し、以下の被覆条件によりｃＢＮ原料粉末の表面にＡｌをＡＰＤ法で被覆することにより被覆ｃＢＮ粉末を得た。

〈被覆条件〉
被覆装置：ナノ粒子形成装置（「ＡＰＤ－Ｐ」、アドバンス理工株式会社製）
ターゲット：純Ａｌ(純度９９.９９９％)を２本使用
導入ガス：１０^-4Ｐａの真空引き後、アルゴンガスを導入し装置内圧力を１０^-1Ｐａに設定
放電電圧：１５０Ｖ
放電周波数：５Ｈｚ
コンデンサ容量：１０８０μＦ
ｓｈｏｔ数：１００００
処理粉末量：２５ｇ
粉末容器の回転数：５０ｒｐｍ。

（第３工程）
上記被覆ｃＢＮ粉末と上記結合材原料粉末とを、体積比率で被覆ｃＢＮ粉末：結合材原料粉末が６０：４０となるように配合し、エタノールを用いた湿式ボールミル法により均一に混合した。その後、自然乾燥により溶媒を除去するとともに、上記混合粉末に対して９００℃の真空下で熱処理した。以上により、混合粉末を調製した。

（第４工程）
上記混合粉末を焼結することにより、ｃＢＮ焼結体を作製した。具体的には、上記混合粉末をＴａ（タンタル）製の容器に充填し真空シールした。次いで、これをベルト型超高圧高温発生装置を用い、６．５ＧＰａおよび１７００℃の条件で１５分間焼結した。以上より、試料１のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２＞
第３工程において、体積比率で被覆ｃＢＮ粉末：結合材原料粉末が７０：３０となるように配合したこと以外、試料１と同じ要領により、試料２のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料３＞
第３工程において、体積比率で被覆ｃＢＮ粉末：結合材原料粉末が７５：２５となるように配合したこと、ならびに第２工程においてｃＢＮ原料粉末に対する上記熱処理温度を１０００℃とし、熱処理時間を１２時間とし、かつ上記被覆条件のｓｈｏｔ数を５０００としたこと以外、試料１と同じ要領により、試料３のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料４＞
第３工程において、体積比率で被覆ｃＢＮ粉末：結合材原料粉末が８０：２０となるように配合したこと以外、試料１と同じ要領により、試料４のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料５＞
第３工程において、体積比率で被覆ｃＢＮ粉末：結合材原料粉末が８９：１１となるように配合したこと以外、試料１と同じ要領により、試料５のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料６＞
第３工程において、体積比率で被覆ｃＢＮ粉末：結合材原料粉末が９５：５となるように配合したこと以外、試料１と同じ要領により、試料６のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料７＞
第３工程において、体積比率で被覆ｃＢＮ粉末：結合材原料粉末が９９：１となるように配合したこと以外、試料１と同じ要領により、試料７のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料８＞
試料１においてｃＢＮ原料粉末として準備した市販の上記ｃＢＮ粉末に対し、１×１０^-29ａｔｍ以下、１２００℃および１０時間の条件で熱処理を実行した。この熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末をＴａ（タンタル）製の容器に充填して真空シールし、これを、ベルト型超高圧高温発生装置を用いて６．５ＧＰａおよび１７００℃の条件で１５分間焼結した。以上より、試料８のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料９＞
第２工程において、ｃＢＮ原料粉末に対する熱処理およびＡｌの被覆を行わなかったこと以外、試料２と同じ要領により、試料９のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１０＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対するＡｌの被覆を行わなかったこと以外、試料５と同じ要領により、試料１０のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１１＞
第２工程において、ｃＢＮ原料粉末として準備した市販の上記ｃＢＮ粉末に対する熱処理条件を、１４００℃および２０時間とし、かつ熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対し、被覆条件のｓｈｏｔ数を１０００としてＡｌを被覆したこと以外、試料６と同じ要領により、試料１１のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１２＞
第２工程において、ｃＢＮ原料粉末として準備した市販の上記ｃＢＮ粉末（に対する熱処理条件を、１２００℃および１０時間とし、かつ熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対し、被覆条件のｓｈｏｔ数を５０００としてＡｌを被覆したこと以外、試料５と同じ要領により、試料１２のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１３＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対し、被覆条件のｓｈｏｔ数を２５０００としてＡｌを被覆したこと以外、試料１２と同じ要領により、試料１３のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１４＞
第２工程において、ｃＢＮ原料粉末として準備した市販の上記ｃＢＮ粉末に対する熱処理条件を、１４００℃および２０時間とし、かつ熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対し、被覆条件のｓｈｏｔ数を５００００としてＡｌを被覆したこと以外、試料５と同じ要領により、試料１４のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１５＞
第２工程において、ｃＢＮ原料粉末として準備した市販の上記ｃＢＮ粉末に対する熱処理条件を、１２００℃および６時間とし、かつ熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対し、被覆条件のｓｈｏｔ数を２００００としてＡｌを被覆したこと以外、試料５と同じ要領により、試料１５のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１６＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対し、被覆条件のｓｈｏｔ数を３５０００としてＡｌを被覆したこと以外、試料１５と同じ要領により、試料１６のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１７＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対し、被覆条件のｓｈｏｔ数を５００００としてＡｌを被覆したこと以外、試料１５と同じ要領により、試料１７のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１８＞
第２工程において、ｃＢＮ原料粉末として準備した市販の上記ｃＢＮ粉末に対する熱処理条件を、１１００℃および９時間とし、かつ熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対し、被覆条件のｓｈｏｔ数を８００００としてＡｌを被覆したこと以外、試料５と同じ要領により、試料１８のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料１９＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒ（純度９９．９９９％）に変更し、かつ当該２本のターゲットのｓｈｏｔ比率（Ａｌ：Ｃｒ）を４９９：１（ｓｈｏｔ数は５０００）に変更することによりｃＢＮ原料粉末の表面に金属を被覆したこと以外、試料５と同じ要領により、試料１９のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２０＞
第２工程において、上記２本のターゲットのｓｈｏｔ比率（Ａｌ：Ｃｒ）を９９：１（ｓｈｏｔ数は５０００）に変更することによりｃＢＮ原料粉末の表面に金属を被覆したこと以外、試料１９と同じ要領により、試料２０のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２１＞
第２工程において、上記２本のターゲットのｓｈｏｔ比率（Ａｌ：Ｃｒ）を９：１（ｓｈｏｔ数は５０００）に変更することによりｃＢＮ原料粉末の表面に金属を被覆したこと以外、試料１９と同じ要領により、試料２１のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２２＞
第２工程において、上記２本のターゲットのｓｈｏｔ比率（Ａｌ：Ｃｒ）を７：３（ｓｈｏｔ数は５０００）に変更することによりｃＢＮ原料粉末の表面に金属を被覆したこと以外、試料１９と同じ要領により、試料２２のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２３＞
第２工程において、上記２本のターゲットのｓｈｏｔ比率（Ａｌ：Ｃｒ）を６：４（ｓｈｏｔ数は５０００）に変更することによりｃＢＮ原料粉末の表面に金属を被覆したこと以外、試料１９と同じ要領により、試料２３のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２４＞
第２工程において、上記２本のターゲットのｓｈｏｔ比率（Ａｌ：Ｃｒ）を５：５（ｓｈｏｔ数は５０００）に変更することによりｃＢＮ原料粉末の表面に金属を被覆したこと以外、試料１９と同じ要領により、試料２４のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２５＞
第２工程において、上記２本のターゲットのｓｈｏｔ比率（Ａｌ：Ｃｒ）を４：６（ｓｈｏｔ数は５０００）に変更することによりｃＢＮ原料粉末の表面に金属を被覆したこと以外、試料１９と同じ要領により、試料２５のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２６＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＶ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料２６のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２７＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＣｏ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料２７のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２８＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＺｒ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料２８のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料２９＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＷ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料２９のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料３０＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＮｂ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料３０のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料３１＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＨｆ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料３１のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料３２＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＴａ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料３２のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料３３＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＲｅ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料３３のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料３４＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＳｉ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料３４のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料３５＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＭｏ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料３５のｃＢＮ焼結体を作製した。

＜試料３６＞
第２工程において、熱処理を行ったｃＢＮ原料粉末の表面に対して金属を被覆する被覆条件に関し、２本あるターゲットの一方をＣｒからＴｉ（純度９９．９９９％）に変更したこと以外、試料２１と同じ要領により、試料３６のｃＢＮ焼結体を作製した。

〔評価〕
＜粒子間距離Ｄ、Ａｌの原子％および比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）の測定、ならびに第１領域の有無の判定＞
上記試料１～試料１８の各ｃＢＮ焼結体に関し、任意の位置で切断した後、露出した面を研磨して平滑面を作製した。その後、アルゴンイオンスライサーを用いて、５０ｎｍの厚みに薄片化して切片を作製した。次いで、上述の方法に従って第２画像（１００ｎｍ×１００ｎｍ）に対し、ＴＥＭ－ＥＤＸによる元素ライン分析を実施した。ＴＥＭ－ＥＤＸにおけるビーム径は０．２ｎｍとし、スキャン間隔は０．６ｎｍとした。得られた測定値から上述した方法に沿って粒子間距離ＤおよびＡｌの原子％を求め、かつ第１領域の有無を判定した。具体的には、第１領域の有無の判定は、上記試料１～試料１８において任意の第２画像を１０個観察し、６個以上の第１領域が観察されたものは「第１領域あり」とし、５個以下のものは「第１領域なし」とした。また「第１領域あり」の試料において、第１領域であると特定された上記６個以上の第１領域を対象とした元素ライン分析から得られた粒子間距離Ｄの平均値を求めた。さらに上記元素ライン分析から得られたＡｌのピークの最大値の平均値からＡｌの原子％を求めた。結果を表１に示す。試料２～試料７および試料１１～試料１８が実施例であり、試料１および試料８～試料１０が比較例である。

なお、試料８は結合材が存在しないことから、測定可能な第１領域を検出することができなかった。試料９は、任意に抽出したｃＢＮ粒子の界面様の構造が形成された領域に対して行った元素ライン分析において、その全ての粒子間距離Ｄが１０ｎｍ超だった。

さらに試料１９～試料３５の各ｃＢＮ焼結体に関しても、上記試料１～試料１８の各ｃＢＮ焼結体と同じ要領により第２画像（１００ｎｍ×１００ｎｍ）を得、当該第２画像に対し、ＴＥＭ－ＥＤＸによる元素ライン分析を実施した。得られた測定値から上述した方法に沿って粒子間距離Ｄ、Ａｌの原子％および比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）を求め、かつ第１領域の有無を判定した。結果を表２に示す。試料１９～試料３５はいずれも実施例である。なお表２では、後述する切削試験の結果を示すために、試料５および試料１０の結果についても明示している。

＜第１切削試験＞
上記試料１～試料１８の各ｃＢＮ焼結体から各試料の切削工具（基材形状：ＳＮＧＮ０９０３０８、刃先処理Ｔ０１２２５）を作製した。これを用いて、以下の切削条件の下で切削試験（第１切削試験）を実施した。

〈切削条件〉
切削速度：１５００ｍ／ｍｉｎ．
送り速度：０．２ｍｍ／ｒｅｖ．
切込み：０．８ｍｍ
クーラント：ＷＥＴ
クーラント液：エマルション９６（水で２０倍に希釈）
カッター：ＲＭ３０８０Ｒ（住友電気工業株式会社製）
切削方法：断続切削
旋盤：ＮＥＸＵＳ５３０－ＩＩＨＳ（ヤマザキマザック株式会社製）
被削材：ＦＣ２５０。

切削距離０．５ｋｍ毎に刃先を観察し、刃先の脱落量を測定した。刃先の脱落量は切削前の刃先稜線の位置からの摩耗による後退幅とした。欠損した場合は、欠損の大きさを脱落量とした。刃先脱落量が０．１ｍｍ以上となる時点の切削距離を測定した。なお、上記切削距離を切削工具の寿命とした。結果を表１に示す。切削距離が長いほど、切削工具は長寿命化したと評価することができる。

＜第２切削試験＞
上記試料５および試料１０、ならびに試料１９～試料３５の各ｃＢＮ焼結体から、各試料の切削工具（基材形状：ＴＮＧＡ１６０４０４、刃先処理Ｔ０１２２５）を作製した。これを用いて、以下の切削条件の下で切削試験（第２切削試験）を実施した。

〈切削条件〉
切削速度：２５０ｍ／ｍｉｎ．
送り速度：０．１５ｍｍ／ｒｅｖ．
切込み：０．１ｍｍ
クーラント：ＤＲＹ
切削方法：連続切削
旋盤：ＬＢ４００（オークマ株式会社製）
被削材：焼結部品（住友電気工業社製の焼入焼結合金Ｄ４０、焼入れされた切削部の硬度：ＨＲＢ７５）。

切削距離０．３ｋｍ毎に刃先を観察し、刃先の摩耗量を測定した。刃先の摩耗量が１００μｍ以上となる時点の切削距離を測定した。なお、上記切削距離を切削工具の寿命とした。結果を表２に示す。切削距離が長いほど、切削工具は長寿命化したと評価することができる。

〔考察〕
表１によれば、実施例となる試料２～試料７および試料１１～試料１８の各ｃＢＮ焼結体から得た切削工具は、比較例となる試料１および試料８～試料１０のｃＢＮ焼結体から得た切削工具に比べ、長寿命化していることが理解される。

表２によれば、実施例となる試料５および試料１９～試料３５の各ｃＢＮ焼結体から得た切削工具は、比較例となる試料１０のｃＢＮ焼結体から得た切削工具に比べ、長寿命化していることが理解される。

以上、本開示の実施形態および実施例について説明を行ったが、上述の各実施形態および実施例の構成を適宜組み合わせることも当初から予定している。

今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した実施の形態および実施例ではなく請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味、および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

Claims

７０体積％以上１００体積％未満の立方晶窒化硼素粒子と、結合材とを備える立方晶窒化硼素焼結体であって、
前記結合材は、アルミニウム化合物を含み、かつ構成元素としてコバルトを含み、
前記立方晶窒化硼素焼結体は、隣接する前記立方晶窒化硼素粒子間の間隔が０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下となる第１領域を有し、
前記第１領域を透過型電子顕微鏡付帯のエネルギー分散型Ｘ線分析装置を用いて分析した場合、前記第１領域におけるアルミニウムの原子％は、０．１以上であり、
前記第１領域は、前記立方晶窒化硼素焼結体において、前記隣接する前記立方晶窒化硼素粒子間の界面様の構造が形成された領域が２００万倍の倍率にて撮像された１００ｎｍ×１００ｎｍサイズの画像１０枚から、６個以上観察される、立方晶窒化硼素焼結体。
前記第１領域の隣接する前記立方晶窒化硼素粒子間の間隔が０．１ｎｍ以上７．０ｎｍ以下である場合、前記第１領域におけるアルミニウムの原子％は、０．５以上である、請求項１に記載の立方晶窒化硼素焼結体。
前記第１領域は、構成元素としてクロム、チタン、バナジウム、コバルト、ジルコニウム、タングステン、ニオブ、ハフニウム、タンタル、レニウム、ケイ素およびモリブデンからなる群より選ばれる少なくとも１種以上の第１元素と、アルミニウムとを含み、
前記第１領域を前記透過型電子顕微鏡付帯のエネルギー分散型Ｘ線分析装置を用いて分析した場合、前記アルミニウムの原子％をＭとし、前記第１元素のうち最も高濃度で存在する元素の原子％をＭ１とするとき、比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）は、０．５０以下である、請求項１または請求項２に記載の立方晶窒化硼素焼結体。
前記比Ｍ１／（Ｍ＋Ｍ１）は、０．０１０以上０．３０以下である、請求項３に記載の立方晶窒化硼素焼結体。
前記立方晶窒化硼素焼結体は、前記立方晶窒化硼素粒子を８０体積％以上９５体積％以下含む、請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の立方晶窒化硼素焼結体。
請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の立方晶窒化硼素焼結体を含む、切削工具。