JP7362337B2 - 情報処理装置、情報処理装置の制御方法、及びプログラム - Google Patents
情報処理装置、情報処理装置の制御方法、及びプログラム Download PDFInfo
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Description
本発明は、情報処理装置、情報処理装置の制御方法、及びプログラムに関する。
所望の機械的、物理的、及び化学的性質を持った樹脂を調製するために、さまざまな添加剤が樹脂に添加されている。そのため、樹脂に添加された添加剤の濃度を知ることは、品質管理や材料設計において重要である。
添加剤の分析方法としては、樹脂に添加された添加剤を分離し、紫外線検出器、赤外線検出器、質量分析装置などの分析装置を用いて分析する方法、添加剤が付着した樹脂そのものを直接分析する方法などが挙げられる。
樹脂に添加された添加剤を分離する方法としては、溶剤を用いて添加剤を抽出し、液体クロマトグラフィーで添加剤を分離する方法、サイズ排除クロマトグラフィー（ＳＥＣ）で添加剤を含む低分子量成分を分離する方法などが挙げられる。しかし、このような方法は、テトラヒドロフランやクロロホルムなどの有機溶剤を使用するため、環境負荷や作業者の安全衛生の面で好ましくない。
添加剤が付着した樹脂そのものを直接分析する方法としては、ダイナミック二次イオン質量分析法（Ｄｙｎａｍｉｃ ＳＩＭＳ法）、飛行時間型二次イオン質量分析法（ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法）などの二次イオン質量分析法が挙げられる。Ｄｙｎａｍｉｃ ＳＩＭＳ法は、固体試料にイオンビームを連続的に照射して不純物の深さ方向における分布を得る手法である。一方、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法は、固体試料にＤｙｎａｍｉｃ ＳＩＭＳ法よりも少ない量のイオンビームを照射して固体試料の表面に存在する元素及び分子の情報を得る手法である（特許文献１及び２参照）。ここで、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法の原理について、詳細に説明する。
高真空中で固体試料にイオンビーム（一次イオン）を照射すると、固体試料表面の構成成分が真空中に放出される。この過程で発生する正又は負の電荷を帯びたイオン（二次イオン）を、電場によって一方向に収束し、一定距離だけ離れた位置で検出する。固体試料表面の組成に応じて、さまざまな質量を持った二次イオンが発生するが、一定の電界中では、質量の小さいイオンほど速く、質量の大きいイオンほど遅く飛行する。そのため、二次イオンが発生してから検出器に到達するまでの時間（飛行時間）を測定することで、発生した二次イオンの質量を分析することができる。
ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法は、ｐｐｍオーダー、すなわち１０１１ａｔｏｍｓ／ｃｍ２の成分を検出できること、有機物・無機物のいずれにも適用可能であること、固体試料の表面から１ｎｍ以下の深さに存在する成分の測定が可能であることなどのメリットを有する。しかし、この方法では、固体試料そのものを直接分析するため、得られるスペクトルには夾雑物のピークが混ざりやすい。また、構成成分の二次イオンへのなりやすさ（イオン化効率）は、固体試料表面の形状や電荷のわずかな違いによる影響を受けやすく、固体試料の測定箇所に応じて二次イオン強度がばらつきやすい。さらに、二次イオン強度は、固体試料の種類や組成の違いの影響を受けやすい。したがって、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法により得られるスペクトルは煩雑になりやすく、二次イオン強度のみから固体試料の情報を得るのに時間を要する。そこで、固体試料（樹脂）の情報を得るために、機械学習を利用してＴＯＦ－ＳＩＭＳ法により得られるスペクトルを解析する方法が検討されている（非特許文献１参照）。
"多変量解析を利用したＴＯＦ－ＳＩＭＳイメージデータフュージョンとスパースモデリングおよび機械学習によるＴＯＦ－ＳＩＭＳスペクトル解析"，Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｓｕｒｆａｃｅ Ａｎａｌｙｓｉｓ ２５（２） １０３－１１４ （２０１８）
上記の通り、固体試料（樹脂）の情報を得るために、機械学習を利用してＴＯＦ－ＳＩＭＳ法により得られるスペクトルを解析する方法が検討されている。しかし、固体試料（樹脂）に付着した付着物（以下「測定対象物質」と記載する場合がある）の種類に関する情報を得るために、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法により得られるスペクトルを簡便、迅速、かつ、高精度に解析する方法についてはこれまで検討されてこなかった。
したがって、本発明の目的は、固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報から測定対象物質の種類を簡便、迅速、かつ、高精度に解析できる情報処理装置を提供することにある。また、本発明の別の目的は、前記情報処理装置の制御方法、及びプログラムを提供することにある。
本発明の情報処理装置は、固体試料のスペクトル情報、及び前記固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより推定された、サンプル中の前記測定対象物質の種類に関する情報を取得する情報取得手段を有する情報処理装置であって、前記スペクトル情報が、二次イオン質量分析法により取得されることを特徴とする。
また、本発明の情報処理装置の制御方法は、固体試料のスペクトル情報、及び前記固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより推定された、サンプル中の前記測定対象物質の種類に関する情報を取得する情報取得工程を有する情報処理装置の制御方法であって、前記スペクトル情報が、二次イオン質量分析法により取得されることを特徴とする。
本発明によれば、固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報から測定対象物質の種類を簡便、迅速、かつ、高精度に解析できる情報処理装置、前記情報処理装置の制御方法、及びプログラムを提供することにある。
以下に、図面を参照しながら、本発明を実施するための形態（実施形態）について説明する。但し、本発明の範囲は以下で説明する各実施形態に限定されるものではない。
本発明において、固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報から、目的サンプル中の測定対象物質の種類を簡便、迅速、かつ、高精度に解析するためには、以下の情報処理装置を用いる。情報処理装置は、固体試料のスペクトル情報、及び固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより推定された、サンプル中の測定対象物質の種類に関する情報を取得する情報取得手段を有する。また、これらのスペクトル情報は、二次イオン質量分析により取得される。
これにより、サンプル中の測定対象物質の種類に応じたスペクトル情報を準備して学習モデルに入力する必要がなく、目的サンプル中の測定対象物質の種類が未知の場合であっても、測定対象物質の種類の情報を得ることが可能となる。また、固体試料の表面の形状、電荷のわずかな違い、種類や組成の影響を受けて、得られるスペクトルが煩雑になりやすい二次イオン質量分析におけるスペクトル解析にも適用可能である。
（サンプル）
サンプルは、固体試料と測定対象物質とを含む。固体試料としては、樹脂、シリコン基板、及び銅箔からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましく、樹脂であることが好ましい。樹脂は、不飽和カルボン酸エステル類に由来するユニットで構成されることが好ましく、アルキル（メタ）アクリレート類に由来するユニットで構成されることがさらに好ましい。ここで、ユニットとは、１の単量体に由来する繰り返し単位のことを指すものとする。
サンプルは、固体試料と測定対象物質とを含む。固体試料としては、樹脂、シリコン基板、及び銅箔からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましく、樹脂であることが好ましい。樹脂は、不飽和カルボン酸エステル類に由来するユニットで構成されることが好ましく、アルキル（メタ）アクリレート類に由来するユニットで構成されることがさらに好ましい。ここで、ユニットとは、１の単量体に由来する繰り返し単位のことを指すものとする。
（測定対象物質）
測定対象物質は、固体試料に添加された添加剤や固体試料に付着する付着物であることが好ましい。測定対象物質としては、可塑剤、増粘剤、減粘剤、結晶核剤、結晶化促進剤、結晶化遅延剤、離型剤、難燃剤、難燃助剤、熱分解防止剤、補強剤、導電材、帯電防止剤、熱伝導剤、酸化防止剤、耐候防止剤、紫外線吸収剤、抗菌剤、着色剤、ガスバリア剤、防曇り剤、防反射剤、防汚剤、不純物などが挙げられる。なかでも、測定対象物質は、可塑剤であることが好ましい。可塑剤としては、界面活性剤などが挙げられる。
測定対象物質は、固体試料に添加された添加剤や固体試料に付着する付着物であることが好ましい。測定対象物質としては、可塑剤、増粘剤、減粘剤、結晶核剤、結晶化促進剤、結晶化遅延剤、離型剤、難燃剤、難燃助剤、熱分解防止剤、補強剤、導電材、帯電防止剤、熱伝導剤、酸化防止剤、耐候防止剤、紫外線吸収剤、抗菌剤、着色剤、ガスバリア剤、防曇り剤、防反射剤、防汚剤、不純物などが挙げられる。なかでも、測定対象物質は、可塑剤であることが好ましい。可塑剤としては、界面活性剤などが挙げられる。
固体試料を構成する元素群と、前記測定対象物質とを構成する元素群とは同じであることが好ましい。固体試料を構成する元素群と、測定対象物質とを構成する元素群は、炭素原子、水素原子、酸素原子、及び窒素原子からなる群より選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。
（測定対象物質の種類に関する情報）
本実施形態における測定対象物質名に関する情報としては、測定対象物質の名称、略称、化学的分類、構造式、化学式、立体構造図などが挙げられる。
本実施形態における測定対象物質名に関する情報としては、測定対象物質の名称、略称、化学的分類、構造式、化学式、立体構造図などが挙げられる。
（測定対象物質の定量的な情報）
本発明においては、固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報から、目的サンプル中の測定対象物質の種類に関する情報だけでなく、定量的な情報を取得することも可能である。定量的な情報は、固体サンプル中の測定対象物質の含有量、固体サンプル中の測定対象物質の濃度、固体サンプル中の測定対象物質の有無からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。また、定量的な情報は、測定対象物質の基準量に対する固体サンプル中の測定対象物質の濃度又は量の比率、固体サンプル中の測定対象物質の含有量又は濃度の比率からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。
本発明においては、固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報から、目的サンプル中の測定対象物質の種類に関する情報だけでなく、定量的な情報を取得することも可能である。定量的な情報は、固体サンプル中の測定対象物質の含有量、固体サンプル中の測定対象物質の濃度、固体サンプル中の測定対象物質の有無からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。また、定量的な情報は、測定対象物質の基準量に対する固体サンプル中の測定対象物質の濃度又は量の比率、固体サンプル中の測定対象物質の含有量又は濃度の比率からなる群より選択される少なくとも１種であることが好ましい。
（スペクトル情報）
本実施形態におけるスペクトル情報としては、二次イオン質量分析法により取得されるものである。二次イオン質量分析法としては、Ｄｙｎａｍｉｃ ＳＩＭＳ法、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法などが挙げられる。なかでも、二次イオン質量分析法として、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法を用いることが好ましい。
本実施形態におけるスペクトル情報としては、二次イオン質量分析法により取得されるものである。二次イオン質量分析法としては、Ｄｙｎａｍｉｃ ＳＩＭＳ法、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法などが挙げられる。なかでも、二次イオン質量分析法として、ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法を用いることが好ましい。
（情報処理システム、情報処理装置）
次に、図１を用いて、本実施形態における情報処理システムを説明する。図１は、本実施形態に係る情報処理装置を含む情報処理システムの全体構成を示す図である。
次に、図１を用いて、本実施形態における情報処理システムを説明する。図１は、本実施形態に係る情報処理装置を含む情報処理システムの全体構成を示す図である。
情報処理システムは、情報処理装置１０とデータベース２２と分析装置２３とを含んでいる。情報処理装置１０とデータベース２２とは、通信手段を介して互いに通信可接続されている。本実施形態においては、通信手段はＬＡＮ（Ｌｏｃａｌ Ａｒｅａ Ｎｅｔｗｏｒｋ）２１で構成される。また、情報処理装置１０と分析装置２３とは、ＵＳＢ（Ｕｎｉｖｅｒｓａｌ Ｓｅｒｉａｌ Ｂｕｓ）などの規格の通信手段で接続されている。なお、ＬＡＮは、有線ＬＡＮでも無線ＬＡＮでもよいし、ＷＡＮ（Ｗｉｄｅ Ａｒｅａ Ｎｅｔｗｏｒｋ）であってもよい。また、ＵＳＢはＬＡＮであってもよい。
データベース２２は、分析装置２３による分析によって取得されたスペクトル情報を管理する。また、データベース２２は、後述する学習モデル生成部４２により生成された学習モデル（学習済みモデル）を管理する。情報処理装置１０は、データベース２２で管理されたスペクトル情報や学習モデルを、ＬＡＮ２１を介して取得する。
（学習モデル）
本実施形態における学習モデルとは、回帰学習モデルであり、深層学習などの機械学習によって生成されたものを用いることができる。機械学習アルゴリズムに教師データを用いて学習を行い、適切な予測が行えるように構築したものをここでは学習モデルと呼ぶ。学習モデルに用いる機械学習アルゴリズムには多様な種類がある。例えば、ニューラルネットワークを用いた深層学習を使用することができる。ニューラルネットワークは、入力層、出力層、及び複数の隠れ層から構成され、各層は、活性化関数と呼ばれる計算式で結合されている。ラベル（入力に対応する出力）付き教師データを用いる場合、入力と出力の関係が成り立つように活性化関数の係数を決定していく。複数の教師データを用いて係数を決定することで、高精度で入力に対する出力を予測できる学習モデルを生成することができる。
本実施形態における学習モデルとは、回帰学習モデルであり、深層学習などの機械学習によって生成されたものを用いることができる。機械学習アルゴリズムに教師データを用いて学習を行い、適切な予測が行えるように構築したものをここでは学習モデルと呼ぶ。学習モデルに用いる機械学習アルゴリズムには多様な種類がある。例えば、ニューラルネットワークを用いた深層学習を使用することができる。ニューラルネットワークは、入力層、出力層、及び複数の隠れ層から構成され、各層は、活性化関数と呼ばれる計算式で結合されている。ラベル（入力に対応する出力）付き教師データを用いる場合、入力と出力の関係が成り立つように活性化関数の係数を決定していく。複数の教師データを用いて係数を決定することで、高精度で入力に対する出力を予測できる学習モデルを生成することができる。
（分析装置）
分析装置２３は、サンプルや固体試料などを分析するための装置である。分析装置２３は、分析手段の一例に相当する。なお、前述したように、本実施形態では、情報処理装置１０と分析装置２３とが通信可能に接続されている。しかし、情報処理装置１０の内部に分析装置２３を備える形態であってもよいし、分析装置２３の内部に情報処理装置１０を備える形態であってもよい。さらに、不揮発メモリなどの記録媒体を介して分析結果（スペクトル情報）を分析装置２３から情報処理装置１０へ受け渡す形態であってもよい。
分析装置２３は、サンプルや固体試料などを分析するための装置である。分析装置２３は、分析手段の一例に相当する。なお、前述したように、本実施形態では、情報処理装置１０と分析装置２３とが通信可能に接続されている。しかし、情報処理装置１０の内部に分析装置２３を備える形態であってもよいし、分析装置２３の内部に情報処理装置１０を備える形態であってもよい。さらに、不揮発メモリなどの記録媒体を介して分析結果（スペクトル情報）を分析装置２３から情報処理装置１０へ受け渡す形態であってもよい。
本実施形態における分析装置２３は、二次イオン質量分析法によりスペクトル情報を取得できるものであれば利用できる。二次イオン質量分析法によりスペクトル情報を取得できる装置としては、飛行時間型二次イオン質量分析装置（ＴＯＦ－ＳＩＭＳ）などが挙げられる。以下、ＴＯＦ－ＳＩＭＳについて詳細に説明する。
ＴＯＦ－ＳＩＭＳは、サンプルにイオンビーム（一次イオン）を照射すると、固体試料表面から元素や分子が放出する。一次イオンとしては、Ｇａ＋、Ｉｎ＋、Ａｕ＋、Ｂｉ＋などが挙げられる。この一次イオンは、幅が０．７ｎｓｅｃ以下、繰り返し周波数が数ｋＨｚから５０ｋＨｚのパルスに成形されて、サンプルに照射される。そして、引き出し電場によってサンプルから引き出された二次イオンがグリットと検出器との間の無電場空間を一定速度で飛行した後、飛行時間型質量分析計で検出される。その際の飛行速度が２次イオンの質量により異なるため、飛行時間型質量分析計への到達時間の差により、質量分析を行う。なお、反射型飛行時間型質量分析計は、反射型のフライト（ドリフト）チューブを使用して、２ｍの距離を飛行する時間により、質量分析を行う。
情報処理装置１０は、その機能的な構成として、通信ＩＦ３１、ＲＯＭ３２、ＲＡＭ３３、記憶部３４、操作部３５、表示部３６、及び制御部３７を具備する。
通信ＩＦ（Ｉｎｔｅｒｆａｃｅ）３１は、例えば、ＬＡＮカード及びＵＳＢのインターフェースカードで実現される。通信ＩＦ３１は、ＬＡＮ２１とＵＳＢを介した外部装置（例えば、データベース２２と分析装置２３）と情報処理装置１０との間の通信を司る。ＲＯＭ（Ｒｅａｄ Ｏｎｌｙ Ｍｅｍｏｒｙ）３２は、不揮発性のメモリなどで実現され、各種プログラムなどを記憶する。ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）３３は、揮発性のメモリなどで実現され、各種情報を一時的に記憶する。記憶部３４は、例えば、ＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）などで実現され、各種情報を記憶する。操作部３５は、例えば、キーボードやマウスなどで実現され、ユーザからの指示を装置内に入力する。表示部３６は、例えば、ディスプレイなどで実現され、各種情報をユーザに向けて表示する。操作部３５や表示部３６は、制御部３７からの制御により、ＧＵＩ（Ｇｒａｐｈｉｃａｌ Ｕｓｅｒ Ｉｎｔｅｒｆａｃｅ）としての機能を提供する。
（制御部）
制御部３７は、例えば、少なくとも１つのＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）などで実現され、情報処理装置１０における処理を統括制御する。制御部３７は、その機能的な構成として、スペクトル情報取得部４１、学習モデル生成部４２、学習モデル取得部４３、推定部４４、情報取得部４５、及び表示制御部４６を具備する。
制御部３７は、例えば、少なくとも１つのＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）などで実現され、情報処理装置１０における処理を統括制御する。制御部３７は、その機能的な構成として、スペクトル情報取得部４１、学習モデル生成部４２、学習モデル取得部４３、推定部４４、情報取得部４５、及び表示制御部４６を具備する。
（スペクトル情報取得部４１）
スペクトル情報取得部４１は、固体試料と測定対象物質とを含む目的サンプルの分析結果、具体的には目的サンプルのスペクトル情報を分析装置２３から取得する。なお、あらかじめ分析結果が格納されたデータベース２２から、目的サンプルのスペクトル情報を取得してもよい。また、同様に固体試料のスペクトル情報、及び固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を取得する。この固体試料のスペクトル情報は、固体物質が単一で存在した場合のスペクトル情報である。固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報は、例えば、サンプル中の測定対象物質の含有量が０．２％、０．４％などと異なる量の測定対象物質を含む複数種のサンプルを用意し、各サンプルから得られるスペクトル情報のことである。
スペクトル情報取得部４１は、固体試料と測定対象物質とを含む目的サンプルの分析結果、具体的には目的サンプルのスペクトル情報を分析装置２３から取得する。なお、あらかじめ分析結果が格納されたデータベース２２から、目的サンプルのスペクトル情報を取得してもよい。また、同様に固体試料のスペクトル情報、及び固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を取得する。この固体試料のスペクトル情報は、固体物質が単一で存在した場合のスペクトル情報である。固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報は、例えば、サンプル中の測定対象物質の含有量が０．２％、０．４％などと異なる量の測定対象物質を含む複数種のサンプルを用意し、各サンプルから得られるスペクトル情報のことである。
そして、スペクトル情報取得部４１は、取得したサンプルのスペクトル情報を推定部４４に出力する。また、取得したサンプルのスペクトル情報、及び固体試料のスペクトル情報を学習モデル生成部４２に出力する。
（学習モデル生成部４２）
学習モデル生成部４２は、スペクトル情報取得部４１が取得した固体試料、及びサンプルのスペクトル情報を用いて教師データを生成する。そして、学習モデル生成部４２は、教師データを用いて深層学習を実行し、学習モデルを生成する。教師データの生成及び学習モデルの生成に関する詳細な説明は、後述する。そして、学習モデル生成部４２は、生成した学習モデルを学習モデル取得部４３へ出力する。なお、学習モデル生成部４２は、生成した学習モデルをデータベース２２へ出力してもよい。
学習モデル生成部４２は、スペクトル情報取得部４１が取得した固体試料、及びサンプルのスペクトル情報を用いて教師データを生成する。そして、学習モデル生成部４２は、教師データを用いて深層学習を実行し、学習モデルを生成する。教師データの生成及び学習モデルの生成に関する詳細な説明は、後述する。そして、学習モデル生成部４２は、生成した学習モデルを学習モデル取得部４３へ出力する。なお、学習モデル生成部４２は、生成した学習モデルをデータベース２２へ出力してもよい。
（学習モデル取得部４３）
学習モデル取得部４３は、学習モデル生成部４２が生成した学習モデルを取得する。なお、学習モデルがデータベース２２に格納されている場合には、学習モデル取得部４３は、データベース２２から学習モデルを取得する。そして、学習モデル取得部４３は、取得した学習モデルを推定部４４へ出力する。
学習モデル取得部４３は、学習モデル生成部４２が生成した学習モデルを取得する。なお、学習モデルがデータベース２２に格納されている場合には、学習モデル取得部４３は、データベース２２から学習モデルを取得する。そして、学習モデル取得部４３は、取得した学習モデルを推定部４４へ出力する。
（推定部４４）
推定部４４は、学習モデル取得部４３が取得した学習モデルに、スペクトル情報取得部４１が取得した目的サンプルのスペクトル情報を入力することにより、目的サンプルに含まれる測定対象物質の種類に関する情報を学習モデルに推定させる。そして、推定部４４は、推定された種類に関する情報を、情報取得部４５へ出力する。推定部４４は、目的サンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより、測定対象物質の種類に関する情報を推定する推定手段の一例に相当する。
推定部４４は、学習モデル取得部４３が取得した学習モデルに、スペクトル情報取得部４１が取得した目的サンプルのスペクトル情報を入力することにより、目的サンプルに含まれる測定対象物質の種類に関する情報を学習モデルに推定させる。そして、推定部４４は、推定された種類に関する情報を、情報取得部４５へ出力する。推定部４４は、目的サンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより、測定対象物質の種類に関する情報を推定する推定手段の一例に相当する。
（情報取得部４５）
情報取得部４５は、学習モデルが推定した種類に関する情報を取得する。すなわち、情報取得部４５は、目的サンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより推定された、測定対象物質の種類に関する情報を取得する情報取得手段の一例に相当する。そして、情報取得部４５は、取得した種類に関する情報を表示制御部４６へ出力する。
情報取得部４５は、学習モデルが推定した種類に関する情報を取得する。すなわち、情報取得部４５は、目的サンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより推定された、測定対象物質の種類に関する情報を取得する情報取得手段の一例に相当する。そして、情報取得部４５は、取得した種類に関する情報を表示制御部４６へ出力する。
（表示制御部４６）
表示制御部４６は、情報取得部４５が取得した種類に関する情報を表示部３６に表示させる。表示制御部４６は、表示制御手段の一例に相当する。
表示制御部４６は、情報取得部４５が取得した種類に関する情報を表示部３６に表示させる。表示制御部４６は、表示制御手段の一例に相当する。
なお、制御部３７が具備する各部の少なくとも一部は、独立した装置として実現してもよい。また、それぞれが機能を実現するソフトウェアとして実現してもよい。この場合、機能を実現するソフトウェアは、クラウドをはじめとするネットワークを介したサーバ上で動作してもよい。本実施形態では各部はローカル環境におけるソフトウェアによりそれぞれ実現されているものとする。
また、図１に示す情報処理システムの構成はあくまで一例である。例えば、情報処理装置１０の記憶部３４がデータベース２２の機能を具備し、記憶部３４が各種情報を保持してもよい。
次に、図２を用いて、本実施形態における学習モデル生成の処理手順を説明する。図２は、本実施形態に係る学習モデルの生成に関する処理手順のフローチャートの一例を示す図である。
（Ｓ２０１：固体試料単体、及び固体試料と測定対象物質Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄのいずれか１つとを含むサンプルを分析）
まず、分析装置２３は、固体試料単体、及び固体試料と測定対象物質を含むサンプルを分析する（ステップＳ１）。分析条件は、感度や分析時間などの観点から適宜選択すればよい。固体試料と測定対象物質とを含む試料を分析する場合は、測定対象物質の濃度を何通りか変化させて分析する。どの程度の数が必要であるかは、物質の性質などによっても異なるが、一般的に３点以上変化させることが好ましい。測定対象物質が複数種ある場合は、それぞれ分析することが好ましいが、測定対象物質同士の信号が十分に分離できる場合は、同時に測定してもよい。
まず、分析装置２３は、固体試料単体、及び固体試料と測定対象物質を含むサンプルを分析する（ステップＳ１）。分析条件は、感度や分析時間などの観点から適宜選択すればよい。固体試料と測定対象物質とを含む試料を分析する場合は、測定対象物質の濃度を何通りか変化させて分析する。どの程度の数が必要であるかは、物質の性質などによっても異なるが、一般的に３点以上変化させることが好ましい。測定対象物質が複数種ある場合は、それぞれ分析することが好ましいが、測定対象物質同士の信号が十分に分離できる場合は、同時に測定してもよい。
そして、分析装置２３は、取得したスペクトル情報を情報処理装置１０に出力する。情報処理装置１０は、分析装置２３からスペクトル情報を受信し、ＲＡＭ３３又は記憶部３４に保持する。スペクトル情報取得部４１は、こうして保持されたスペクトル情報を取得する。
なお、前述したように、分析結果であるスペクトル情報は、データベース２２が保持してもよい。この場合、スペクトル情報取得部４１は、データベース２２からスペクトル情報を取得する。また、分析装置２３が被検物質を分析するタイミングは、ステップＳ３におけるスペクトル情報の選択よりも前に実行されれば、どのようなタイミングであってもよい。
（Ｓ２０２：教師データを生成）
学習モデル生成部４２は、ステップＳ２０１で得られた固体試料単体、及び固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を用いて、教師データを生成する。その際、第１のスペクトル情報、及び第２のスペクトル情報に基づいて、教師データを生成する。以下、第１のスペクトル情報、及び第２のスペクトル情報を詳細に説明する。
学習モデル生成部４２は、ステップＳ２０１で得られた固体試料単体、及び固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を用いて、教師データを生成する。その際、第１のスペクトル情報、及び第２のスペクトル情報に基づいて、教師データを生成する。以下、第１のスペクトル情報、及び第２のスペクトル情報を詳細に説明する。
第１のスペクトル情報とは、固体試料単体のスペクトル情報、固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報、及びノイズスペクトルを用いて作成されたスペクトル情報のことである。
第２のスペクトル情報とは、第１のスペクトル情報群から抽出された、測定対象物質の濃度が異なるサンプルのスペクトル情報から作成されるものである。具体的には、測定対象物質に関して、その濃度が、抽出された２つの第１のスペクトル情報の濃度の間に含まれるものである。以下、作成したスペクトルを人工スペクトル、このスペクトルの作成方法を濃度補間と記載する。
次に、ノイズ付与を行った教師データ作成方法について述べる。スペクトル情報は、各フラグメントで測定されたイオン強度、又はｍ／ｚの所定の範囲内のフラグメントが持つイオン強度の合計で除算し正規化されたイオン強度からなるもので、その数値は、分子量ｍをイオン価数ｚで除算したｍ／ｚごとに測定されている。
固体試料及び測定対象物質を含むサンプルのスペクトル情報のｍ／ｚが１０以上のフラグメントイオン強度の合計に対する、測定対象物質のスペクトル情報におけるイオン強度の割合は、７×１０－５以下であってもよい。測定対象物質のスペクトル情報のイオン強度の割合が７×１０－５以下と小さい場合でも、本発明の情報処理装置を用いれば、簡便、迅速、かつ高精度に測定対象物質の種類に関する情報を得ることが可能となる。前記割合は、７×１０－５未満であることが好ましい。
本実施形態においては、固体試料単体のスペクトル情報において、それぞれのイオン強度に０．１から５．０の間の任意の数値を乗算する。この任意の数値を乗算したスペクトルをノイズスペクトルとし、また、この乗算作業をノイズ付与と記載する。次に、固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報のうち、同じｍ／ｚ値を持つイオン強度と乗算した値を平均した値、イオン強度と任意の数値を乗算した値との平均値、又は最も大きい値をもって新たに作成したイオン強度とするとよい。この作業をすべてのｍ／ｚに対して行い、第１のスペクトル情報とする。
教師データの生成において濃度補間とノイズ付与は、どちらを先に行ってもよい。
（Ｓ２０３：学習モデルを生成）
生成した教師データを用いて、所定のアルゴリズムに従った機械学習を実施して学習モデルを構築する（ステップＳ２０３）。具体的な学習の手法としては、たとえば、一般的な機械学習手法であるニューラルネットワークやサポートベクターマシンなどを用いてもよい。また、隠れ層が多層になった深層学習手法として、ＤＮＮ（ディープニューラルネットワーク）やＣＮＮ（コンボリューショナルニューラルネットワーク）などを用いてもよい。測定対象物質が複数種ある場合には、それぞれの物質に対して学習モデルを生成する。そして、学習モデル生成部４２は、ＲＡＭ３３、記憶部３４、又はデータベース２２に、生成した学習モデルを格納する。
生成した教師データを用いて、所定のアルゴリズムに従った機械学習を実施して学習モデルを構築する（ステップＳ２０３）。具体的な学習の手法としては、たとえば、一般的な機械学習手法であるニューラルネットワークやサポートベクターマシンなどを用いてもよい。また、隠れ層が多層になった深層学習手法として、ＤＮＮ（ディープニューラルネットワーク）やＣＮＮ（コンボリューショナルニューラルネットワーク）などを用いてもよい。測定対象物質が複数種ある場合には、それぞれの物質に対して学習モデルを生成する。そして、学習モデル生成部４２は、ＲＡＭ３３、記憶部３４、又はデータベース２２に、生成した学習モデルを格納する。
以上のようにして、固体試料単体、及び固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報に基づいて、目的サンプルに含まれる測定対象物質の種類に関する情報を推定する学習モデルを生成する。
次に、種類に関する情報を表示する方法について、説明する。図３は、本実施形態に係る種類に関する情報を表示する処理手順のフローチャートの一例を示す図である。
（Ｓ３０１：目的サンプルを分析）
分析装置２３は、固体試料と測定対象物質とを含む目的サンプルを分析し、目的サンプルのスペクトル情報を取得する。分析条件は、前述したステップ２０１と同一の条件とする。そして、分析装置２３は、取得したスペクトル情報を情報処理装置１０に出力する。情報処理装置１０は分析装置２３からスペクトル情報を受信し、ＲＡＭ３３又は記憶部３４に保持する。スペクトル情報取得部４１は、こうして保持されたスペクトル情報を取得する。なお、前述したように、分析結果であるスペクトル情報は、データベース２２が保持してもよい。この場合、スペクトル情報取得部４１は、データベース２２からスペクトル情報を取得する。また、分析装置２３がサンプルを分析するタイミングは、ステップＳ３０２における種類に関する情報の推定よりも前に実行されれば、どのようなタイミングであってもよい。
分析装置２３は、固体試料と測定対象物質とを含む目的サンプルを分析し、目的サンプルのスペクトル情報を取得する。分析条件は、前述したステップ２０１と同一の条件とする。そして、分析装置２３は、取得したスペクトル情報を情報処理装置１０に出力する。情報処理装置１０は分析装置２３からスペクトル情報を受信し、ＲＡＭ３３又は記憶部３４に保持する。スペクトル情報取得部４１は、こうして保持されたスペクトル情報を取得する。なお、前述したように、分析結果であるスペクトル情報は、データベース２２が保持してもよい。この場合、スペクトル情報取得部４１は、データベース２２からスペクトル情報を取得する。また、分析装置２３がサンプルを分析するタイミングは、ステップＳ３０２における種類に関する情報の推定よりも前に実行されれば、どのようなタイミングであってもよい。
（Ｓ３０２：種類に関する情報を推定）
学習モデル取得部４３は、ＲＡＭ３３、記憶部３４、又はデータベース２２に格納された学習モデルを取得する。そして、推定部４４は、取得された学習モデルに、ステップＳ３０１で取得された目的サンプルのスペクトル情報を入力することにより、目的サンプルに含まれる測定対象物質の種類に関する情報を推定させる。また、必要に応じて、推定部４４は、推定された種類に関する情報を、表示部３６において表示する形式に換算する。表示部３６において表示する形式としては、ｇ／Ｌ、ｍｏｌ／Ｌなどの濃度でもよいし、基準量（標準量）に対する割合でもよい。学習モデルにより推定される値がこれらの表示形式であれば、換算する必要はない。そして、情報取得部４５は、推定された種類に関する情報を推定部４４から取得し、ＲＡＭ３３又は記憶部３４に格納する。
学習モデル取得部４３は、ＲＡＭ３３、記憶部３４、又はデータベース２２に格納された学習モデルを取得する。そして、推定部４４は、取得された学習モデルに、ステップＳ３０１で取得された目的サンプルのスペクトル情報を入力することにより、目的サンプルに含まれる測定対象物質の種類に関する情報を推定させる。また、必要に応じて、推定部４４は、推定された種類に関する情報を、表示部３６において表示する形式に換算する。表示部３６において表示する形式としては、ｇ／Ｌ、ｍｏｌ／Ｌなどの濃度でもよいし、基準量（標準量）に対する割合でもよい。学習モデルにより推定される値がこれらの表示形式であれば、換算する必要はない。そして、情報取得部４５は、推定された種類に関する情報を推定部４４から取得し、ＲＡＭ３３又は記憶部３４に格納する。
（Ｓ３０３：種類に関する情報を表示）
表示制御部４６は、ステップ３０２で学習モデルにより推定された、目的サンプルに含まれる測定対象物質の種類に関する情報を表示部３６に表示させる。その際、グラフ形式や表形式に整理して表示してもよい。図７に、表示部３６に表示された画面（ウィンドウ）の一例を示す。さらに、“高い”、“低い”など推定濃度の数値に応じて、そのレベルを表示してもよい。
表示制御部４６は、ステップ３０２で学習モデルにより推定された、目的サンプルに含まれる測定対象物質の種類に関する情報を表示部３６に表示させる。その際、グラフ形式や表形式に整理して表示してもよい。図７に、表示部３６に表示された画面（ウィンドウ）の一例を示す。さらに、“高い”、“低い”など推定濃度の数値に応じて、そのレベルを表示してもよい。
本発明は、上述の実施形態の１以上の機能を実現するプログラムを、ネットワーク又は記憶媒体を介してシステム又は装置に供給し、そのシステム又は装置のコンピュータにおける１つ以上のプロセッサーがプログラムを読出し実行する処理でも実現可能である。また、１以上の機能を実現する回路（例えば、ＡＳＩＣ）によっても実現可能である。
＜実施例＞
以下に、実施例および比較例を挙げて本発明をより詳細に説明する。なお、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
以下に、実施例および比較例を挙げて本発明をより詳細に説明する。なお、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
（実施例１）
［固体試料の作製］
モノマーとしてのメチルメタクリレートと、架橋剤としてのトリメチロールプロパンメタクリレート（いずれも東京化成工業製）を４９．５ｇずつ混合した。さらに、混合した溶液に、重合開始剤としてのＯｍｎｉｒａｄ ８１９（ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ Ｂ．Ｖ．製）を１ｇ添加した。次に、得られた溶液から１ｇを分取し、ミキサー（あわとり練太郎 ＡＲ－１００、シンキー製）を用いて、５分間撹拌した。そして、撹拌した溶液から０．３ｇを分取し、フッ素樹脂フィルム（ネオフロンＰＦＡフィルム、ダイキン工業製）で挟み、水銀ランプ（ＵＬ７５０ ＨＯＹＡ製）をフッ素樹脂フィルムの３０ｃｍ遠方から５分間照射した。これにより、光硬化樹脂が得られ、これを固体試料とした。
［固体試料の作製］
モノマーとしてのメチルメタクリレートと、架橋剤としてのトリメチロールプロパンメタクリレート（いずれも東京化成工業製）を４９．５ｇずつ混合した。さらに、混合した溶液に、重合開始剤としてのＯｍｎｉｒａｄ ８１９（ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ Ｂ．Ｖ．製）を１ｇ添加した。次に、得られた溶液から１ｇを分取し、ミキサー（あわとり練太郎 ＡＲ－１００、シンキー製）を用いて、５分間撹拌した。そして、撹拌した溶液から０．３ｇを分取し、フッ素樹脂フィルム（ネオフロンＰＦＡフィルム、ダイキン工業製）で挟み、水銀ランプ（ＵＬ７５０ ＨＯＹＡ製）をフッ素樹脂フィルムの３０ｃｍ遠方から５分間照射した。これにより、光硬化樹脂が得られ、これを固体試料とした。
［固体試料と測定対象物質とを含むサンプルの作製］
〔サンプルＡの作製〕
固体試料の作製において得られた撹拌した液体から１ｇに、可塑剤として測定対象物質Ａであるジイソノニルフタレート（下記構造式Ａ、富士フイルム和光純薬製）を０．００１ｇ添加し、固体試料に対して測定対象物質Ａを０．１％含むサンプルＡを作製した。
〔サンプルＡの作製〕
固体試料の作製において得られた撹拌した液体から１ｇに、可塑剤として測定対象物質Ａであるジイソノニルフタレート（下記構造式Ａ、富士フイルム和光純薬製）を０．００１ｇ添加し、固体試料に対して測定対象物質Ａを０．１％含むサンプルＡを作製した。
なお、可塑剤を添加して得られた溶液から光硬化樹脂を得る方法は、固体試料の作製と同様の方法である。
さらに、可塑剤の添加量を変更することで、固体試料に対して測定対象物質Ａをそれぞれ０．２％、０．４％、０．６％、０．８％、１．０％、１０．０％含むサンプルを作製した。可塑剤の添加量を変更したこと以外は、サンプルＡの作製方法と同様の方法でサンプルを作製した。
〔サンプルＢの作製〕
可塑剤を測定対象物質Ｂである２－イソプロピルチオキサントン（下記構造式Ｂ、東京化成工業製）に変更したこと以外は、サンプルＡの作製と同様の方法でサンプルＢを作製した。その際、可塑剤の添加量を変更することで、固体試料に対して測定対象物質Ｂをそれぞれ０．１％、０．２％、０．４％、０．６％、０．８％、１．０％、１０．０％含むサンプルを作製した。
可塑剤を測定対象物質Ｂである２－イソプロピルチオキサントン（下記構造式Ｂ、東京化成工業製）に変更したこと以外は、サンプルＡの作製と同様の方法でサンプルＢを作製した。その際、可塑剤の添加量を変更することで、固体試料に対して測定対象物質Ｂをそれぞれ０．１％、０．２％、０．４％、０．６％、０．８％、１．０％、１０．０％含むサンプルを作製した。
〔サンプルＣの作製〕
可塑剤を測定対象物質ＣであるアセチレノールＥ１００（下記構造式Ｃ、川研ファインケミカル製）に変更したこと以外は、サンプルＡの作製と同様の方法でサンプルＣを作製した。その際、可塑剤の添加量を変更することで、固体試料に対して測定対象物質Ｃをそれぞれ０．１％、０．２％、０．４％、０．６％、０．８％、１．０％、１０．０％含むサンプルを作製した。
可塑剤を測定対象物質ＣであるアセチレノールＥ１００（下記構造式Ｃ、川研ファインケミカル製）に変更したこと以外は、サンプルＡの作製と同様の方法でサンプルＣを作製した。その際、可塑剤の添加量を変更することで、固体試料に対して測定対象物質Ｃをそれぞれ０．１％、０．２％、０．４％、０．６％、０．８％、１．０％、１０．０％含むサンプルを作製した。
〔サンプルＤの作製〕
可塑剤を測定対象物質Ｄであるメロシアニン（下記構造式Ｄ、ＦＤＢ－００９、山田化学製）に変更したこと以外は、サンプルＡの作製と同様の方法でサンプルＤを作製した。その際、可塑剤の添加量を変更することで、固体試料に対して測定対象物質Ｄをそれぞれ０．１％、０．２％、０．４％、０．６％、０．８％、１．０％、１０．０％含むサンプルを作製した。
可塑剤を測定対象物質Ｄであるメロシアニン（下記構造式Ｄ、ＦＤＢ－００９、山田化学製）に変更したこと以外は、サンプルＡの作製と同様の方法でサンプルＤを作製した。その際、可塑剤の添加量を変更することで、固体試料に対して測定対象物質Ｄをそれぞれ０．１％、０．２％、０．４％、０．６％、０．８％、１．０％、１０．０％含むサンプルを作製した。
［ＴＯＦ－ＳＩＭＳ法による測定］
作製した固体試料、及び固体試料と測定対象物質とを含むサンプルをそれぞれ１ｃｍ角の正方形に切り出し、以下の条件でＴＯＦ－ＳＩＭＳ法による測定を行った。
測定機種：ＴＯＦ－ＳＩＭＳ５（ＩＯＮ－ＴＯＦ製）
一次イオン種：Ｂｉ３＋
一次イオン電流：０．４ｐＡ（Ｐｕｌｓｅ電流）
一次イオンエネルギー：２５ｋｅＶ
測定モード：Ｂｕｎｃｈｉｎｇ Ｍｏｄｅ（バンチングモード）
検出範囲：１～８００ａｍｕ
電子銃：帯電補正用電子銃
測定真空度：７×１０－８Ｐａ
測定領域：３００μｍ×３００μｍ
測定点数：測定領域内の１２８×１２８点
積算：１６回測定モード ネガティブイオン
測定回数：各サンプルに対しそれぞれ６回
以上の測定により図４～７に記載のスペクトル群を得た。図４は、固体試料、及び固体試料と測定対象物質Ａとを含むサンプルＡのスペクトル情報の一例である。図５は、固体試料と測定対象物質Ｂとを含むサンプルＢのスペクトル情報の一例である。図６は、固体試料と測定対象物質Ｃとを含むサンプルＣのスペクトル情報の一例である。図７は、固体試料と測定対象物質Ｄとを含むサンプルＤのスペクトル情報の一例である。
作製した固体試料、及び固体試料と測定対象物質とを含むサンプルをそれぞれ１ｃｍ角の正方形に切り出し、以下の条件でＴＯＦ－ＳＩＭＳ法による測定を行った。
測定機種：ＴＯＦ－ＳＩＭＳ５（ＩＯＮ－ＴＯＦ製）
一次イオン種：Ｂｉ３＋
一次イオン電流：０．４ｐＡ（Ｐｕｌｓｅ電流）
一次イオンエネルギー：２５ｋｅＶ
測定モード：Ｂｕｎｃｈｉｎｇ Ｍｏｄｅ（バンチングモード）
検出範囲：１～８００ａｍｕ
電子銃：帯電補正用電子銃
測定真空度：７×１０－８Ｐａ
測定領域：３００μｍ×３００μｍ
測定点数：測定領域内の１２８×１２８点
積算：１６回測定モード ネガティブイオン
測定回数：各サンプルに対しそれぞれ６回
以上の測定により図４～７に記載のスペクトル群を得た。図４は、固体試料、及び固体試料と測定対象物質Ａとを含むサンプルＡのスペクトル情報の一例である。図５は、固体試料と測定対象物質Ｂとを含むサンプルＢのスペクトル情報の一例である。図６は、固体試料と測定対象物質Ｃとを含むサンプルＣのスペクトル情報の一例である。図７は、固体試料と測定対象物質Ｄとを含むサンプルＤのスペクトル情報の一例である。
（比較例１）
表１に示すＴＯＦ－ＳＩＭＳの作業従事年数がさまざまなオペレータ４名が、測定対象物質Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄのうちいずれかを０．１％、０．４％、又は０．８％含むサンプルのスペクトル群（各６組、計７２組）を利用して、サンプル中の測定対象物質を同定した。その際、測定対象物質Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄのいずれか１つを１０．０％含むサンプルのスペクトル群（各６組、計２４組）を参考にした。いずれの測定対象物質も正しく同定できたものの、表１に記載の通り、人の力による測定対象物質の同定には、１時間以上かかることが分かった。
表１に示すＴＯＦ－ＳＩＭＳの作業従事年数がさまざまなオペレータ４名が、測定対象物質Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄのうちいずれかを０．１％、０．４％、又は０．８％含むサンプルのスペクトル群（各６組、計７２組）を利用して、サンプル中の測定対象物質を同定した。その際、測定対象物質Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄのいずれか１つを１０．０％含むサンプルのスペクトル群（各６組、計２４組）を参考にした。いずれの測定対象物質も正しく同定できたものの、表１に記載の通り、人の力による測定対象物質の同定には、１時間以上かかることが分かった。
（実施例２）
教師データの作成方法については、図８のフローチャートに基づいて説明する。
教師データの作成方法については、図８のフローチャートに基づいて説明する。
［ノイズ付与による教師データの作成］
実施例１で測定されたスペクトル情報を用いて、下記の方法で作成した。
実施例１で測定されたスペクトル情報を用いて、下記の方法で作成した。
固体試料単体のスペクトル（計６組）のイオン強度をｍ／ｚ毎に比較し、最も高い値を持つイオン強度を抽出した。これら最高値を持つイオン強度をｍ／ｚが１０から７００まで組み合わせた上で、各ｍ／ｚ毎に０．１から５．０の間でランダムに選ばれた任意の数値を掛け合わせてノイズスペクトルを作成した。
次にこのノイズスペクトルと固体試料単体のスペクトルのイオン強度をｍ／ｚ毎に比較し、最も高い値を持つイオン強度を抽出した。これら最高値を持つイオン強度群をｍ／ｚが１０から７００まで組み合わせた人工スペクトルを作成した。
以上の作業を６組ある固体試料単体のスペクトルそれぞれに対し１０回行い、測定対象物質を含まない人工スペクトルからなる教師データを計６０組作成した。なお、任意の数値は毎回新しい値に更新している（ステップ：Ｓ４０１）。
さらに、ノイズスペクトルと、測定対象物質Ａを０．２％含むサンプルＡのスペクトルに対し、イオン強度をｍ／ｚ毎に比べ、最も高い値を持つイオン強度を抽出した。そして、これら最高値を持つイオン強度群をｍ／ｚが１０から７００まで組み合わせた人工スペクトルを作成した。この作業を６組ある測定対象物質Ａを０．２％含むサンプルＡのスペクトルそれぞれに対し１０回行い、測定対象物質Ａを０．２％含むサンプルＡの人工スペクトルからなる教師データを計６０組作成した（ステップ：Ｓ４０２）。
次に、測定対象物質Ａをそれぞれ０．６％、１．０％含むスペクトルに関しても、測定対象物質Ａを０．２％含むサンプルＡの人工スペクトルからなる教師データの作成と同様な作業を行い、それぞれ６０組の教師データを作成した。
以上より、第１のスペクトル群から、計２４０組の教師データを作成した（ステップ：Ｓ４０３とＳ４０４）。
さらに、測定対象物質Ｂ、Ｃ、及びＤのいずれか１種をそれぞれ０．２％、０．６％、１．０％含むスペクトルに関しても、測定対象物質Ａを含むサンプルＡの人工スペクトルからなる教師データの作成と同様な作業を行った。これにより、それぞれ６０組の教師データを作成した。
以上より、ノイズ付与による教師データの作成において、得られる教師データは、計７８０組となった。
［濃度補間による教師データの作成］
固体試料単体のスペクトルからなる教師データ（計６０組）と、測定対象物質Ａを０．２％含むサンプルＡのスペクトルからなる教師データ（計６０組）の中から、それぞれスペクトル１つずつ抽出した。さらに、各ｍ／ｚ毎に計算式（１）～（３）を用い、測定対象物質Ａを０．０５％、０．１％、０．１５％を含むサンプルＡのスペクトル（人工スペクトル）を作成した。
固体試料単体のスペクトルからなる教師データ（計６０組）と、測定対象物質Ａを０．２％含むサンプルＡのスペクトルからなる教師データ（計６０組）の中から、それぞれスペクトル１つずつ抽出した。さらに、各ｍ／ｚ毎に計算式（１）～（３）を用い、測定対象物質Ａを０．０５％、０．１％、０．１５％を含むサンプルＡのスペクトル（人工スペクトル）を作成した。
ここで、Ｉ０は、固体試料単体のスペクトルからなる教師データのイオン強度であり、Ｉｎは、測定対象物質Ａをｎ％含むスペクトルのイオン強度である。以上の作業を、固体試料単体のスペクトルからなる教師データを６０組と測定対象物質Ａを０．２％含む教師データを６０組に対し総当たりで行い、６０×６０×３＝１０８００個の教師データを得た（ステップ：Ｓ４０５）。
同様の方法で測定対象物質Ａを０．２％含む教師データ群と、測定対象物質Ａを０．６％含む教師データ群から、測定対象物質Ａを０．３％、０．４％、０．５％それぞれ含む計１０８００組の教師データを作成した。
また、同様の方法で測定対象物質Ａを０．６％含む教師データ群と、測定対象物質Ａを１．０％含む教師データ群から、測定対象物質を０．７％、０．８％、０．９％それぞれ含む計１０８００組の教師データを作成した。以上より、第２のスペクトル群から、計３２４００組の教師データを作成した（ステップ：Ｓ４０６とＳ４０７）。
さらに、測定対象物質Ｂ、Ｃ、及びＤに関しても、測定対象物質Ａを含むサンプルＡの濃度補間による教師データの作成と同様な作業を行い、それぞれ３２４００組の教師データを作成した。
ノイズ付与により作成されたサンプルの教師データ７２０組と、濃度補間により作成されたサンプルの教師データ１２９６００組とを合わせた１３０３２０組を教師データとして、機械学習を行い、学習モデルを生成した。機械学習の手法として、全結合ニューラルネットワークを用い、活性化関数としてｒｅｌｕ関数、及びｓｏｆｔｍａｘ関数を用いた。損失関数として平均二乗誤差を用い、最適化アルゴリズムにはＡｄａｍを用いた。十分な同定精度を得るには、１０００エポック程度の繰り返し演算が必要であった。
次に、測定対象物質Ａ、Ｂ、Ｃ、及びＤのいずれかを０．１％、０．４％、０．８％含むサンプルのスペクトルを各６組ずつ用意し、得られた学習モデルに適用し、サンプルに含まれる測定対象物質の種類を予測した。すなわち、ｓｏｆｔｍａｘ関数を用いて算出される各測定対象物質の分類確率を比較し、最も高い確率である測定対象物質を、機械学習による判定結果とし、その確率を信頼度とした。また、この予測は、ＴＯＦ－ＳＩＭＳを扱ったことのない人が行った。表２に記載の通り、経験がなく、解析スキルを持たない人でも、迅速（わずか５秒）、かつ、高精度に測定対象物質を同定することができた。
（実施例３）
実施例２におけるノイズ付与を行わなかったこと以外は、実施例２と同様の方法で学習モデルを作成した。具体的には以下に示す通りである。
実施例２におけるノイズ付与を行わなかったこと以外は、実施例２と同様の方法で学習モデルを作成した。具体的には以下に示す通りである。
固体試料単体のスペクトルと測定対象物質Ａ、Ｂ、Ｃ、及びＤのいずれか１つをそれぞれ０．２％、０．６％、１．０％含むサンプルのスペクトル各６組の計７２組のスペクトルを第１のスペクトル情報とした。
［濃度補間による教師データの作成］
固体試料単体のスペクトル６組と測定対象物質Ａを０．２％含むサンプルＡのスペクトル６組のなかからそれぞれスペクトル１つずつ抽出した。さらに、各ｍ／ｚ毎に前記計算式（１）～（３）を用い、測定対象物質Ａをそれぞれ０．０５％、０．１％、０．１５％含むサンプルＡのスペクトル（人工スペクトル）を作成した。
固体試料単体のスペクトル６組と測定対象物質Ａを０．２％含むサンプルＡのスペクトル６組のなかからそれぞれスペクトル１つずつ抽出した。さらに、各ｍ／ｚ毎に前記計算式（１）～（３）を用い、測定対象物質Ａをそれぞれ０．０５％、０．１％、０．１５％含むサンプルＡのスペクトル（人工スペクトル）を作成した。
この作業を固体試料単体のスペクトル６組と測定対象物質Ａを０．２％含むサンプルＡのスペクトル６組に対し総当たりで行い、６×６×３＝１０８個の教師データを得た。
同様の方法で測定対象物質Ａを０．２％含むスペクトル６組と、測定対象物質Ａを０．６％含むスペクトル６組から、測定対象物質Ａをそれぞれ０．３％、０．４％、０．５％含む計１０８組の教師データを作成した。
また、同様の方法で測定対象物質Ａを０．６％含むスペクトル６組と、測定対象物質Ａを１．０％含むスペクトル６組から、測定対象物質をそれぞれ０．７％、０．８％、０．９％含む計１０８個の教師データを作成した。以上より、計３２４組の第２のスペクトル情報とした。
さらに、測定対象物質Ｂ、Ｃ、及びＤに関しても、測定対象物質Ａを含むサンプルＡの濃度補間による教師データの作成と同様な作業を行い、計１２９６組の教師データを作成した。
以上、第１と第２のスペクトル計１３６８組を教師データとし、機械学習を行い、学習モデルを生成した。機械学習の手法として、全結合ニューラルネットワークを用い、活性化関数としてｒｅｌｕ関数、及びｓｏｆｔｍａｘ関数を用いた。損失関数として平均二乗誤差を用い、最適化アルゴリズムにはＡｄａｍを用いた。十分な同定精度を得るには、１０００エポック程度の繰り返し演算が必要であった。
次に、測定対象物質Ａ、Ｂ、Ｃ、及びＤのいずれかを０．１％、０．４％、０．８％含むサンプルのスペクトルを各６組ずつ用意し、得られた学習モデルに適用し、サンプルに含まれる測定対象物質の種類を予測した。すなわち、ｓｏｆｔｍａｘ関数を用いて算出される各測定対象物質の分類確率を比較し、最も高い確率である測定対象物質を、機械学習による判定結果とし、その確率を信頼度とした。また、この予測は、ＴＯＦ－ＳＩＭＳを扱ったことのない人が行った。表３に記載の通り、経験がなく、解析スキルを持たない人でも、迅速（わずか５秒）、かつ、高精度に測定対象物質を同定することができた。
（比較例２）
実施例３における濃度補間による教師データの作成を行わなかったこと以外は、実施例３と同様の方法で学習モデルを作成した。具体的には以下に示す通りである。
実施例３における濃度補間による教師データの作成を行わなかったこと以外は、実施例３と同様の方法で学習モデルを作成した。具体的には以下に示す通りである。
固体試料単体のスペクトル６組と測定対象物質Ａを０．２％含むサンプルＡのスペクトル６組と、測定対象物質Ａを０．６％含むサンプルＡのスペクトル６組と、測定対象物質Ａを１．０％含むサンプルＡのスペクトル６組を教師データとした。
さらに、測定対象物質Ｂ、Ｃ、及びＤに関しても、測定対象物質Ａと同様の方法で、それぞれ１８組の教師データを得た。
これら計７２組を教師データとし、機械学習を行い、学習モデルを生成した。機械学習の手法として、全結合ニューラルネットワークを用い、活性化関数としてｒｅｌｕ関数、及びｓｏｆｔｍａｘ関数を用いた。損失関数として平均二乗誤差を用い、最適化アルゴリズムにはＡｄａｍを用いた。十分な同定精度を得るには、２００エポック程度の繰り返し演算が必要であった。
次に、測定対象物質Ａ、Ｂ、Ｃ、及びＤのいずれかを０．１％、０．４％、０．８％含むサンプルのスペクトルを各６組ずつ用意し、得られた学習モデルに適用し、サンプルに含まれる測定対象物質の種類を予測した。すなわち、ｓｏｆｔｍａｘ関数を用いて算出される各測定対象物質の分類確率を比較し、最も高い確率である測定対象物質を、機械学習による判定結果とし、その確率を信頼度とした。表４に記載の通り、精度よく測定対象物質を同定できなかった。
Claims (21)
- 固体試料のスペクトル情報、及び前記固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより推定された、サンプル中の前記測定対象物質の種類に関する情報を取得する情報取得手段を有する情報処理装置であって、
前記スペクトル情報が、二次イオン質量分析法により取得される、ｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度を示すスペクトルであり、
前記学習モデルが、前記固体試料単体のスペクトル、前記測定対象物質を含む前記固体試料のスペクトル、前記固体試料単体のスペクトルのｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度にノイズが付与された人工スペクトル、及び前記測定対象物質を含む前記固体試料のスペクトルのｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度にノイズが付与された人工スペクトルに少なくとも基づいて生成されることを特徴とする情報処理装置。 - 前記二次イオン質量分析法が、飛行時間型二次イオン質量分析法である請求項１に記載の情報処理装置。
- 前記測定対象物質の種類に関する情報が、前記測定対象物質の名称、略称、化学的分類、構造式、化学式、及び立体構造図からなる群より選択される少なくとも１種である請求項１又は２に記載の情報処理装置。
- 前記固体試料が、樹脂、シリコン基板、及び銅箔からなる群より選択される少なくとも１種を含む請求項１乃至３のいずれか１項に記載の情報処理装置。
- 前記固体試料が、樹脂を含む請求項４に記載の情報処理装置。
- 前記樹脂が、不飽和カルボン酸エステル類に由来するユニットを有する請求項５に記載の情報処理装置。
- 前記測定対象物質が、可塑剤、増粘剤、減粘剤、結晶核剤、結晶化促進剤、結晶化遅延剤、離型剤、難燃剤、難燃助剤、熱分解防止剤、補強剤、導電材、帯電防止剤、熱伝導剤、酸化防止剤、耐候防止剤、紫外線吸収剤、抗菌剤、着色剤、ガスバリア剤、防曇り剤、防反射剤、防汚剤、及び不純物からなる群より選択される少なくとも１種である請求項１乃至６のいずれか１項に記載の情報処理装置。
- 前記測定対象物質が、可塑剤である請求項７に記載の情報処理装置。
- 前記可塑剤が、界面活性剤である請求項８に記載の情報処理装置。
- 前記取得された測定対象物質の種類に関する情報を表示部に表示させる表示制御手段を有する請求項１乃至９のいずれか１項に記載の情報処理装置。
- 前記学習モデルが、さらに、測定対象物質を含む固体試料のスペクトルであって、前記固体試料に対する前記測定対象物質の濃度が互いに異なる複数のスペクトル情報に基づいて生成される請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の情報処理装置。
- 前記学習モデルが、固体試料単体のスペクトル情報、及び固体試料に対する測定対象物質の濃度が異なる複数の、固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報に基づいて生成される請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の情報処理装置。
- 前記学習モデルが、さらに、固体試料と、前記複数のサンプルのスペクトル情報で用いる測定対象物質の濃度とは異なる濃度の測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報に基づいて生成される請求項１２に記載の情報処理装置。
- 前記固体試料を構成する元素群と、前記測定対象物質とを構成する元素群とが同じである請求項１乃至１３のいずれか１項に記載の情報処理装置。
- 前記固体試料を構成する元素群と、前記測定対象物質とを構成する元素群が、炭素原子、水素原子、酸素原子、及び窒素原子からなる群より選択される少なくとも１種を含む請求項１乃至１４のいずれか１項に記載の情報処理装置。
- 前記サンプルのスペクトル情報のｍ／ｚが１０以上のフラグメントイオン強度の合計に対する、測定対象物質のスペクトル情報におけるイオン強度の割合が、７×１０－５以下である請求項１乃至１５のいずれか１項に記載の情報処理装置。
- 固体試料のスペクトル情報、及び前記固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより推定された、サンプル中の前記測定対象物質の種類に関する情報、及び定量的な情報を取得する情報取得手段を有する情報処理装置であって、
前記スペクトル情報が、二次イオン質量分析法により取得される、ｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度を示すスペクトルであり、
前記学習モデルが、前記固体試料単体のスペクトル、前記測定対象物質を含む前記固体試料のスペクトル、前記固体試料単体のスペクトルのｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度にノイズが付与された人工スペクトル、及び前記測定対象物質を含む前記固体試料のスペクトルのｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度にノイズが付与された人工スペクトルに少なくとも基づいて生成されることを特徴とする情報処理装置。 - 前記測定物質の種類に関する情報の信頼度が取得されることを特徴とする請求項１乃至１７のいずれか１項に記載の情報処理装置。
- 固体試料のスペクトル情報、及び前記固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより推定された、サンプル中の前記測定対象物質の種類に関する情報を取得する情報取得工程を有する情報処理装置の制御方法であって、
前記スペクトル情報が、二次イオン質量分析法により取得される、ｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度を示すスペクトルであり、
前記学習モデルが、前記固体試料単体のスペクトル、前記測定対象物質を含む前記固体試料のスペクトル、前記固体試料単体のスペクトルのｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度にノイズが付与された人工スペクトル、及び前記測定対象物質を含む前記固体試料のスペクトルのｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度にノイズが付与された人工スペクトルに少なくとも基づいて生成されることを特徴とする情報処理装置の制御方法。 - 固体試料のスペクトル情報、及び前記固体試料と測定対象物質とを含むサンプルのスペクトル情報を学習モデルに入力することにより推定された、サンプル中の前記測定対象物質の種類に関する情報、及び定量的な情報を取得する情報取得工程を有する情報処理装置の制御方法であって、
前記スペクトル情報が、二次イオン質量分析法により取得される、ｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度を示すスペクトルであり、
前記学習モデルが、前記固体試料単体のスペクトル、前記測定対象物質を含む前記固体試料のスペクトル、前記固体試料単体のスペクトルのｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度にノイズが付与された人工スペクトル、及び前記測定対象物質を含む前記固体試料のスペクトルのｍ／ｚ毎のフラグメントイオン強度にノイズが付与された人工スペクトルに少なくとも基づいて生成されることを特徴とする情報処理装置の制御方法。 - 請求項１乃至２０のいずれか１項に記載の情報処理装置の各手段としてコンピュータを機能させることを特徴とするプログラム。
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