JP7400751B2 - 水素生成装置および燃料電池システム - Google Patents

Description

本発明は、水素生成装置、およびそれを用いた燃料電池システムに関するものである。

特許文献１には、改質器により生成された水素含有ガスの一部を、リサイクル流路を介して水添脱硫器に戻す技術が開示されている。より具体的には、水素含有ガスに含まれる水蒸気をリサイクル流路で凝縮させ、発生した凝縮水が下り勾配のあるリサイクル流路を伝って自重で落ちるようにしている。

特許文献１の段落００４４には「かかる水素含有ガスがリサイクル流路１２の内部を流通すると、水素含有ガスは放熱し、温度が低下する。その結果、液体の水である凝縮水が発生する。」と記載されている。すなわちリサイクル流路１２での顕熱変化（前述の「温度が低下する」の部分）と潜熱変化（前述の「凝縮水が発生する」の部分）について言及している。

特許第６４７３９５６号公報

本発明者は、潜熱変化の部分では凝縮水を自重で落とすためにリサイクル流路に所定の下り勾配を設けることが必要だが、顕熱変化の部分については凝縮水が発生しないので所定の下り勾配を設ける必要がないことを見出した。
しかしながら特許文献１では、その点について言及がなく、顕熱変化の部分と潜熱変化の部分を区別することなくリサイクル流路の角度を設定していると思われる。
この場合、本発明者の知見に基づけば、特許文献１の技術は、所定の下り勾配を設ける必要のない顕熱部分についても下り勾配を設けているので、その分、リサイクル流路の上下方向の高さが大きくなるという問題がある。

本発明は上記点に鑑みて、体格を小型化することの可能な水素生成装置および燃料電池システムを提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、請求項１に係る発明は、原燃料ガスから水素を生成する水素生成装置であって、水添脱硫器（２）、改質器（３）および循環流路（４）を備えている。水添脱硫器は、原燃料ガスを触媒の存在のもとで水素と反応させて硫黄化合物を除去する。改質器は、水添脱硫器から供給される原燃料ガスを水蒸気改質反応により水素および水蒸気を含む燃料ガスに改質する。循環流路は、改質器から吐き出された燃料ガスの一部を水添脱硫器に循環する。循環流路の途中に、循環流路を流れる燃料ガスを冷却する熱交換器（４３）が設けられている。その熱交換器は、燃料ガスから凝縮した液体が流路内を流下可能な下り勾配に流路が形成された潜熱区間（４８）と、その潜熱区間よりも改質器側で潜熱区間よりも緩やかな下り勾配に流路が形成された顕熱区間（４７）とを有している。

これによれば、熱交換器のうち改質器側に配置される顕熱区間には、改質器から吐出される高温の燃料ガスが流れる。そのため、顕熱区間では、燃料ガスに含まれる水蒸気の凝縮が無いかまたは凝縮量が少ない。そこで、顕熱区間では下り勾配を緩やかにすることで、顕熱区間の上下方向（すなわち、鉛直方向）の体格を小型化することが可能である。一方、顕熱区間より下流側に設けられる潜熱区間には、顕熱区間に比べて低温の燃料ガスが流れる。そのため、潜熱区間では、燃料ガスに含まれる水蒸気が凝縮する、または凝縮量が多くなる。そこで、潜熱区間では下り勾配を大きくすることで、燃料ガスから凝縮した液体を自重により流下させ、潜熱区間に液体が滞留することを防ぐことが可能である。したがって、この水素生成装置は、循環流路の途中の熱交換器に潜熱区間と顕熱区間を設けることで、熱交換器の排水性を確保すると共に、その熱交換器の上下方向の体格を小型化することができる。なお、顕熱区間は、その一部に水平領域を含んでいてもよい。

請求項９に係る発明は、燃料電池システムに関する発明である。燃料電池システムは、水素生成装置（１）、空気予熱器（６）、水蒸発器（７）、燃料電池（５）、燃焼器（８）およびオフガス流路（１２）を備えている。水素生成装置は上記請求項１に記載した構成のものである。空気予熱器は、酸化剤ガスを加熱する。水蒸発器は、水蒸気を生成して改質器に供給する。燃料電池は、改質器で生成された水素を含む燃料ガスのうち循環流路に流れる燃料ガスを除く燃料ガスと空気予熱器から供給される酸化剤ガスとの電気化学反応により電気エネルギを出力する固体酸化物型燃料電池である。燃焼器は、燃料電池から排出される排出燃料ガスを燃焼させる。オフガス流路は、燃焼器で燃焼した燃焼ガスの熱が改質器、空気予熱器、水蒸発器および水添脱硫器に供給されるように燃焼ガスが流れる。

これによれば、一般に、この種の燃料電池システムは、定置式のものが多く、設置性を良くするために設置面積を小さくすることで、その分、高さ方向の寸法が大きくなる傾向にある。しかし、燃料電池システムの高さ方向の寸法が大きくなると、室内や軒下での設置が制限され、さらに、重心が高くなり転倒防止の設置制約も発生するといった問題がある。そこで、請求項９に係る発明では、燃料電池システムが備える水素生成装置の熱交換器に流路の下り勾配が小さい顕熱区間を設けることで、熱交換器の上下方向の体格を小型化することが可能である。これにより、燃料電池システムの上下方向の体格を小型化し、設置性を良くすることができる。

なお、各構成要素等に付された括弧付きの参照符号は、その構成要素等と後述する実施形態に記載の具体的な構成要素等との対応関係の一例を示すものである。

第１実施形態に係る水素生成装置を備えた燃料電池システムの概略構成図である。 第１実施形態に係る水素生成装置が備える熱交換器の断面図である。 比較例の水素生成装置が備える熱交換器の断面図である。 第２実施形態に係る水素生成装置が備える熱交換器の斜視図である。 第３実施形態に係る水素生成装置が備える熱交換器の斜視図である。 第４実施形態に係る水素生成装置を備えた燃料電池システムの概略構成図である。 第５実施形態に係る水素生成装置を備えた燃料電池システムの概略構成図である。 第６実施形態に係る水素生成装置の概略構成図である。

以下、本発明の実施形態について図面を参照しつつ説明する。なお、以下の各実施形態相互において、互いに同一もしくは均等である部分には、同一符号を付し、その説明を省略する。

（第１実施形態）
第１実施形態について図面を参照しつつ説明する。図１に示すように、本実施形態の水素生成装置１は、燃料電池システム１０に用いられる。水素生成装置１は、原燃料ガスから硫黄化合物を除去する水添脱硫器２、その水添脱硫器２から吐出される原燃料ガスを水素を含む燃料ガスに改質する改質器３、および、改質器３で改質された燃料ガスの一部を水添脱硫器２に循環する循環流路４などを備えている。そして、燃料電池システム１０は、水素生成装置１の他に、燃料電池５、空気予熱器６、水蒸発器７および燃焼器８などを備えている。

まず、燃料電池システム１０について説明する。
燃料電池システム１０が備える燃料電池５は、セルスタックとも呼ばれるものであり、図示しない複数の燃料電池セルの集合体である。燃料電池セルは、高温で作動する固体酸化物形燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell：ＳＯＦＣ）であり、電解質を挟んで一方側の面に燃料極（すなわち、アノード）が形成され、他方の面に空気極（すなわち、カソード）が形成された構成となっている。燃料電池５は、水素生成装置１で生成されて燃料極に供給される燃料ガスと、空気予熱器６を経由して空気極に供給される酸化剤ガスとしての空気（詳細には、空気中の酸素）との電気化学反応により発電する。

燃料電池５は、炭化水素系の原燃料ガスである都市ガス（すなわち、メタンを主成分とするガス）を改質して生成した水素および一酸化炭素を燃料ガスとしている。なお、使用する原燃料ガスは、炭化水素系の燃料であれば、都市ガス以外のガスを採用してもよい。

燃料電池５は、以下の反応式Ｆ１、Ｆ２に示す水素および酸素の電気化学反応により電気エネルギを出力する。

（燃料極）２Ｈ_２＋２Ｏ^２－→２Ｈ_２Ｏ＋４ｅ^－ …（Ｆ１）
（空気極）Ｏ_２＋４ｅ^－→２Ｏ^２－ …（Ｆ２）

また、燃料電池５は、以下の反応式Ｆ３、Ｆ４に示す一酸化炭素および酸素の電気化学反応により電気エネルギを出力する。

（燃料極）２ＣＯ＋２Ｏ^２－→２ＣＯ_２＋４ｅ^－ …（Ｆ３）
（空気極）Ｏ_２＋４ｅ^－→２Ｏ^２－ …（Ｆ４）

図１に示す空気ブロア１１は、大気中から吸い込んだ空気を、空気経路９および空気予熱器６を経由して燃料電池５の空気極に圧送する。空気ブロア１１と燃料電池５との間の空気経路９に設けられた空気予熱器６は、燃焼器８および燃料電池５の熱により、燃料電池５に供給される空気を加熱する。これにより、燃料電池５に供給される空気と燃料ガスとの温度差が縮小し、燃料電池５の発電効率が向上する。

燃焼器８では、燃料電池５から排出される排出燃料ガス（以下、「オフガス」という）が、燃料電池５から排出される排出空気（以下、「オフ空気」という）と共に燃焼される。なお、燃料電池５から排出されるオフガスの一部を図示しない配管およびエジェクタなどを用いて改質器３の上流側に戻し、燃料電池５の発電に再利用してもよい。

燃焼器８で燃焼した燃焼ガスはオフガス流路１２を流れ、改質器３、空気予熱器６、水添脱硫器２、水蒸発器７などの昇温に用いられる。なお、図１では、オフガス流路１２の一例を破線で示しているが、オフガス流路１２の経路はこれに限らず、各機器の必要な温度に応じて任意に設定できる。オフガス流路１２のうち排気口１３付近から分岐した排水管１４には、オフガス流路１２内で凝縮した水が流れる。排水管１４の途中には逆止弁１５が設けられている。排水管１４を流れる水は、水タンク１６に貯められる。

水タンク１６の水は、水ポンプ１７によって吸い上げられ、水蒸発器７に供給される。水蒸発器７は、燃焼器８で燃焼した燃焼ガスの熱により水を蒸発させて水蒸気を生成する。その水蒸気は、水素生成装置１の改質器３に供給される。なお、水蒸発器７は、水素生成装置１が備えていてもよい。

次に、燃料電池システム１０に用いられる水素生成装置１について説明する。上述したように、水素生成装置１は、原燃料ガスから水素を含む燃料ガスを生成する装置であり、水添脱硫器２、改質器３および循環流路４などを備えている。

水添脱硫器２には、炭化水素系の原燃料である都市ガスが流れる燃料配管１８が接続されている。燃料配管１８の途中に設けられた燃料ポンプ１９は、燃料配管１８を流れる原燃料ガスと、後述する循環流路４から燃料配管１８に流入する水素を含む燃料ガスとを水添脱硫器２に向けて圧送する。

水添脱硫器２は、原燃料ガスを触媒の存在のもとで水素と反応させて、原燃料ガスに含まれている硫黄化合物を除去する。硫黄化合物は、付臭成分として人為的に原料へ添加されるものであってもよいし、原料自体に由来する天然の硫黄化合物であってもよい。具体的には、硫黄化合物として、ターシャリーブチルメルカプタン（ＴＢＭ：tertiary-butylmercaptan）、ジメチルスルフィド（ＤＭＳ：dimethyl sulfide）、テトラヒドロチオフェン（ＴＨＴ：tetrahydrothiophene）、硫化カルボニル（ＣＯＳ：carbonyl sulfide）、硫化水素（hydrogen sulfide）などが例示される。

水添脱硫器２は、例えば、容器に水添脱硫剤が充填されて構成される。水添脱硫剤として、例えば、硫黄化合物を硫化水素に変換する機能と硫化水素を吸着する機能を共に有するＣｕＺｎ系触媒が用いられる。なお、水添脱硫剤は、これに限定されるものではなく、例えば、原料中の硫黄化合物を硫化水素に変換するＣｏＭｏ系触媒と、変換された硫化水素を吸着する吸着剤であるＺｎＯ系触媒及びＣｕＺｎ系触媒の少なくともいずれか一方とで構成されてもよい。水添脱硫器２により硫黄化合物が除去された原燃料ガスは、改質器３に供給される。

水添脱硫器２と改質器３とを接続する流路２０の途中には、水蒸発器７で生成された水蒸気が流れる流路２１が接続されている。そのため、改質器３には、水添脱硫器２で硫黄化合物が除去された原燃料ガスと、水蒸発器７で生成された水蒸気とが供給される。

改質器３は、水添脱硫器２から供給される原燃料ガスを水蒸気改質反応により水素を含む燃料ガスに改質する機器である。改質器３は、例えばニッケルを含む水蒸気改質触媒を含んで構成されている。改質器３は、水添脱硫器２側の流路から供給される原燃料ガスと水蒸気を、燃焼器８からオフガス流路１２を流れる燃焼ガスとの熱交換により加熱する。そして、改質器３は、その加熱した原燃料ガスと水蒸気を触媒の存在のもとで水蒸気改質反応させて水素を含む燃料ガスに改質する。

具体的には、改質器３は、以下の反応式Ｆ５に示す改質反応、および反応式Ｆ６に示すシフト反応により、水素と一酸化炭素を含む燃料ガスを生成する。

ＣＨ_４＋Ｈ_２Ｏ→ＣＯ＋Ｈ_２ …（Ｆ５）
ＣＯ＋Ｈ_２Ｏ→ＣＯ_２＋Ｈ_２ …（Ｆ６）

なお、改質器３から吐き出される燃料ガスの温度は、例えば５００～７００℃程度である。その燃料ガスには、水素と一酸化炭素の他に水蒸気改質反応で使用されなかった水蒸気などが含まれている。

改質器３で生成された燃料ガスの一部は、燃料電池５の燃料極に供給され、燃料電池５の発電に用いられる。また、改質器３で生成された燃料ガスのうち燃料電池５に供給されるものを除く一部は水添脱硫器２に供給され、原燃料ガスからの硫黄化合物の除去に用いられる。そのため、改質器３から燃料電池５に燃料ガスを供給する燃料ガス流路２２の途中には、循環流路４の一端が接続されている。その循環流路４の他端は、燃料ポンプ１９の上流側の燃料配管１８に接続されている。すなわち、循環流路４は、改質器３から吐き出された燃料ガスの一部を水添脱硫器２に供給するための流路である。本実施形態での説明では、循環流路４の一端と燃料ガス流路との接続部を循環流路４の入口４１と呼び、循環流路４の他端と燃料配管１８との接続部を循環流路４の出口４２と呼ぶこととする。なお、循環流路４は、このような構成に限らず、改質器３または改質器３より下流側で水素の流れる流路と、水添脱硫器２または水添脱硫器２より上流側の流路とを接続する構成であればよい。本実施形態では、循環流路４の入口４１に流入する燃料ガスの温度は、例えば３００～５００℃程度である。

循環流路４の途中には、入口４１側から熱交換器４３、排水路４４の分岐部４５、流量調整弁４６がこの順に設けられている。
流量調整弁４６は、循環流路４のうち熱交換器４３より下流側に設けられ、循環流路４を流れる燃料ガスの流量を調整するものである。流量調整弁４６により、改質器３から吐き出された燃料ガスの一部が循環流路４を経由して水添脱硫器２に供給される流量を調整することが可能である。本実施形態では、流量調整弁４６は、所定の温度（例えば５０℃）で正常に作動することが保証されているものとする。

なお、循環流路４の出口４２より下流側（すなわち水添脱硫器２の上流側）の燃料配管１８には燃料ポンプ１９が設けられている。燃料ポンプ１９は、燃料配管１８を流れる原燃料ガスと、循環流路４の出口４２から燃料配管１８に流入する燃料ガスとを水添脱硫器２に向けて圧送する。本実施形態では、燃料ポンプ１９も、所定の温度（例えば５０℃）で正常に作動することが保証されているものとする。

循環流路４の途中に設けられる熱交換器４３は、循環流路４の入口４１に流入する燃料ガスの温度（例えば３００～５００℃）を、流量調整弁４６および燃料ポンプ１９が正常に作動する温度（例えば５０℃）に低下させる機能を有している。本実施形態では、熱交換器４３は、その配管内を流れる燃料ガスを、配管の周囲の空気へ放熱させることで冷却する。なお、配管の周囲の空気へ放熱は、自然放熱でもよく、または、必要に応じて後述の第５実施形態で説明するように換気ファンを用いた強制放熱としてもよい。

上述したように、循環流路４を流れる燃料ガスには、水素および水蒸気などが含まれている。そのため、循環流路４を流れる燃料ガスが熱交換器４３で冷却され、燃料ガスの温度が露点温度よりも低下すると、燃料ガスに含まれる水蒸気が凝縮し、凝縮水が発生する。なお、燃料ガスの露点温度は、燃料ガスに含まれる水蒸気の割合により変化するが、本実施形態では、説明の便宜上、燃料ガスの露点温度を例えば６０℃ｗｅｔとして説明する。なお、燃料ガスの露点温度は、水素生成装置１の運転条件などに応じた燃料ガス中の水蒸気の割合により変化するものである。

熱交換器４３は、入口４１側に設けられる顕熱区間４７と、その顕熱区間４７より下流側に設けられる潜熱区間４８とを有している。
顕熱区間４７は、熱交換器４３を流れる燃料ガスに含まれる水蒸気の凝縮が無いか、または、凝縮量が少ない区間である。すなわち、顕熱区間４７は、その区間を流れる燃料ガスの顕熱の放出量が、潜熱区間４８を流れる燃料ガスの顕熱の放出量に比べて大きい区間である。顕熱区間４７は、水蒸気の凝縮が無いかまたは凝縮量が少ないので、水平に対する配管の傾斜角を小さくしている区間である。したがって、顕熱区間４７は、配管の下り勾配を緩やかにしている区間であることから「緩傾斜区間」と呼ぶこともできる。なお、顕熱区間４７は、その一部に水平領域を含んでいてもよい。

一方、潜熱区間４８は、熱交換器４３を流れる燃料ガスに含まれる水蒸気が凝縮する、または、凝縮量が多い区間である。すなわち、潜熱区間４８は、その区間を流れる燃料ガスの潜熱の放出量が、顕熱区間４７を流れる燃料ガスの潜熱の放出量に比べて大きい区間である。潜熱区間４８は、水蒸気が凝縮するかまたは凝縮量が多いので、その凝縮水が配管内を自重により流下可能なように、水平に対する配管の傾斜角を大きくしている区間である。したがって、潜熱区間４８は、配管の下り勾配を急峻にしている区間であることから「急傾斜区間」と呼ぶこともできる。

なお、顕熱区間４７と潜熱区間４８との接続箇所４９は、燃料ガスがその露点温度（例えば６０℃ｗｅｔ）となる場所に設定することか好ましい。ただし、上述したように、燃料ガスの露点温度は、燃料ガスに含まれる水蒸気の割合により変化するものである。また、循環流路４の入口４１に流入する燃料ガスの温度や、循環流路４を流れる燃料ガスの流量などは、水素生成装置１の運転条件により変化する。また、熱交換器４３の周囲の温度も環境などにより変化する。そのため、顕熱区間４７と潜熱区間４８との接続箇所４９は、種々の運転条件において適切となる位置に設定される。なお、実際には、顕熱区間４７と潜熱区間４８との接続箇所４９よりも上流側の位置から燃料ガスに含まれる水蒸気の凝縮が開始される場合もある。或いは、顕熱区間４７と潜熱区間４８との接続箇所４９よりも下流側の位置から燃料ガスに含まれる水蒸気の凝縮が開始される場合もある。

すなわち、燃料ガス中の水蒸気の混合割合によって露点温度は変化するため、凝縮開始点は必ずしも傾斜角をきつくした潜熱区間４８で起こるとは限らない。つまり、傾斜のゆるい顕熱区間４７で凝縮する可能性がある。その場合は、当初設定よりも潜熱区間４８の配管長を長く設定することで、凝縮水を排水しながらも、従来案よりも熱交換器４３の高さを低くすることができる。

循環流路４のうち潜熱区間４８より下流側には排水路４４の分岐部４５が設けられている。その分岐部から排水路４４が延びている。排水路４４は、熱交換器４３で凝縮した水を熱交換器４３および循環流路４から排出するための流路である。排水路４４の途中には逆止弁５３が設けられている。排水路４４を流れる水は、水タンク１６に貯められる。

ここで、本実施形態の熱交換器４３と比較例の熱交換器４３０について、図２および図３を参照して説明する。

図２は、本実施形態の熱交換器４３の配管を模式的に示した断面図である。図２では、熱交換器４３の入口５０から中間位置５１までが顕熱区間４７であり、中間位置５１から出口５２までが潜熱区間４８である。顕熱区間４７の長さをＬ１、潜熱区間４８の長さをＬ２とする。潜熱区間４８は、配管内を水滴Ｗが流下可能な下り勾配に形成されている。一方、顕熱区間４７は、潜熱区間４８よりも緩やかな下り勾配に形成されている。

熱交換器４３の入口５０から配管内を流れる燃料ガスは、配管の周囲の空気（以下、「周囲空気」という）と熱交換する。入口５０の燃料ガスの温度は約３００℃、周囲空気の温度は約４０℃とする。燃料ガスは、周囲空気に放熱して冷却される。燃料ガスは、顕熱区間４７で顕熱を放出し、中間位置５１の付近で露点温度（約６０℃）となり、潜熱区間４８で水蒸気の凝縮と共に潜熱を放出する。潜熱区間４８で発生した水滴Ｗは、自重によって配管内を流下し、熱交換器４３の出口５２から排出される。出口５２の燃料ガスの温度は約５０℃とする。

それに対し、図３は、比較例の熱交換器４３０の配管を模式的に示した断面図である。図３においても、熱交換器４３０の入口５００から中間位置５１０までが顕熱区間４７０に相当し、中間位置５１０から出口５２０までが潜熱区間４８０に相当する。図３に示す比較例の熱交換器４３０の顕熱区間４７０の長さＬ１および潜熱区間４８の長さＬ２は、図２で示す本実施形態の熱交換器４３の顕熱区間４７の長さＬ１および潜熱区間４８の長さＬ２と同一である。比較例においても、潜熱区間４８０は、配管内を水滴Ｗが流下可能な下り勾配に形成されている。比較例では、顕熱区間４７０が、潜熱区間４８０と同一の下り勾配に形成されている。

比較例においても、熱交換器４３０の入口５００から配管内を流れる燃料ガスは、周囲空気と熱交換する。入口５００の燃料ガスの温度は約３００℃、周囲空気の温度は約４０℃とする。燃料ガスは、周囲空気に放熱して冷却される。燃料ガスは、顕熱区間４７０で顕熱を放出し、中間位置５１０の付近で露点温度（約６０℃）となり、潜熱区間４８０で水蒸気の凝縮と共に潜熱を放出する。潜熱区間４８０で発生した水滴Ｗは、自重によって配管内を流下し、熱交換器４３０の出口５２０から排出される。出口５２０の燃料ガスの温度は約５０℃とする。

ここで、図２に示した本実施形態の熱交換器４３の有する顕熱区間４７の上下方向の距離をＨ１とし、図３に示した比較例の熱交換器４３０の有する顕熱区間４７０の上下方向の距離をＨ２とする。比較例では、顕熱区間４７０と潜熱区間４８０とが同一の下り勾配に形成されている。そのため、本実施形態の顕熱区間４７の上下方向の距離Ｈ１は、比較例の顕熱区間４７０の上下方向の距離Ｈ２よりも小さくなっている。したがって、本実施形態の熱交換器４３は、比較例の熱交換器４３０に対し、凝縮水の排水性を確保しつつ、上下方向の体格を小型化することが可能である。

以上説明した本実施形態の水素生成装置１および燃料電池システム１０は、次の作用効果を奏するものである。
（１）本実施形態では、循環流路４の途中に、循環流路４を流れる燃料ガスを冷却する熱交換器４３が設けられている。その熱交換器４３は、燃料ガスから凝縮した水滴が流路内を流下可能な下り勾配に流路が形成された潜熱区間４８と、その潜熱区間４８よりも改質器３側で潜熱区間４８よりも緩やかな下り勾配に流路が形成された顕熱区間４７とを有している。

これによれば、熱交換器４３のうち改質器３側に配置される顕熱区間４７には、改質器３から吐出される高温の燃料ガスが流れる。そのため、顕熱区間４７では、燃料ガスに含まれる水蒸気の凝縮が無いかまたは凝縮量が少ない。そこで、顕熱区間４７では下り勾配を緩やかにすることで、顕熱区間４７の上下方向の体格を小型化することが可能である。一方、顕熱区間４７より下流側に設けられる潜熱区間４８には顕熱区間４７に比べて低温の燃料ガスが流れる。そのため、潜熱区間４８では、燃料ガスに含まれる水蒸気が凝縮する、または凝縮量が多くなる。そこで、潜熱区間４８では下り勾配を大きくすることで、燃料ガスから凝縮した液体を自重により流下させ、潜熱区間４８に液体が滞留することを防ぐことが可能である。したがって、この水素生成装置１は、循環流路４の途中の熱交換器４３に潜熱区間４８と顕熱区間４７とを設けることで、熱交換器４３の排水性を確保すると共に、その体格を小型化することができる。

（２）本実施形態では、循環流路４のうち潜熱区間４８より下流側の流路に流量調整弁４６を備えている。流量調整弁４６は、循環流路４を流れる燃料ガスの流量を調整する。
これによれば、循環流路４に流量調整弁４６を設けた場合、改質器３から吐出される高温の燃料ガス（例えば５００～７００℃）を熱交換器４３により、流量調整弁４６が正常に作動する温度（例えば５０℃）に低下する必要がある。このように熱交換器４３で低下させる温度が大きい場合、熱交換器４３の有する配管を長くして燃料ガスの放熱量を増加させることが考えられる。その場合、上記特許文献１に記載の技術によれば、熱交換器の有する配管を長くすることに伴って熱交換器が大型化するおそれがあった。
そこで、本実施形態では、熱交換器４３に流路の下り勾配が小さい顕熱区間４７を設けることで、熱交換器４３の配管を長くして放熱量を増加した場合でも、熱交換器４３の体格が上下方向に大型化することを防ぎ、流量調整弁４６が正常に作動する温度に燃料ガスの温度を低下することができる。

（３）本実施形態では、熱交換器４３内で凝縮した液体を循環流路４から排出する排水路４４を備えている。その排水路４４は、循環流路４のうち潜熱区間４８より下流側に接続されている。
これによれば、熱交換器４３の主に潜熱区間４８で凝縮した液体を排水路４４から排出することで、潜熱区間４８に液体が滞留することを防ぐことが可能である。

（４）本実施形態では、循環流路４を流れる燃料ガスを原燃料ガスと共に水添脱硫器２に圧送供給する燃料ポンプ１９を備えている。
これによれば、燃料ポンプ１９の動力により、改質器３から吐き出された燃料ガスの一部を循環流路４を経由して水添脱硫器２に供給することが可能である。その場合、改質器３から吐出される高温の燃料ガス（例えば５００～７００℃）を熱交換器４３により、燃料ポンプ１９が正常に作動する温度（例えば５０℃）に低下する必要がある。このように熱交換器４３で低下させる温度が大きい場合、上記特許文献１に記載の技術によれば熱交換器の有する配管を長くすることに伴って熱交換器が大型化するおそれがあった。
そこで、本実施形態では、熱交換器４３に流路の下り勾配が小さい顕熱区間４７を設けることで、熱交換器４３の配管を長くして放熱量を増加した場合でも、熱交換器４３の体格が上下方向に大型化することを防ぎ、燃料ポンプ１９が正常に作動する温度に燃料ガスの温度を低下することができる。

（５）本実施形態では、改質器３から吐き出された水素を含む燃料ガスのうち循環流路４に流れる燃料ガスを除く燃料ガスは、水素を含む燃料ガスと酸化剤ガスとの電気化学反応により電気エネルギを出力する固体酸化物型の燃料電池５に供給されるように構成されている。
これによれば、水素生成装置１は、燃料電池５を備える燃料電池システム１０に適用されるものである。一般に、この種の燃料電池システム１０は、定置式のものが多く、設置性を良くするために設置面積を小さくすることで、その分、高さ方向の寸法が大きくなる傾向にある。しかし、燃料電池システム１０の高さが高くなると、室内や軒下での設置が制限され、さらに、重心が高くなり転倒防止の設置制約も発生するといった問題がある。そこで、本実施形態では、燃料電池システム１０が備える熱交換器４３に流路の下り勾配が小さい顕熱区間４７を設けることで、その体格を小型化することが可能である。これにより、燃料電池システム１０の上下方向の体格を小型化し、設置性を良くすることができる。

（第２実施形態）
第２実施形態について説明する。第２実施形態は、第１実施形態に対して循環流路４の途中に設けられる熱交換器４３の構成を変更したものであり、その他については第１実施形態と同様であるため、第１実施形態と異なる部分についてのみ説明する。

図４に示すように、第２実施形態では、循環流路４の途中に設けられる熱交換器４３は、螺旋形状に形成された配管によって構成されている。この熱交換器４３は、螺旋形状の軸芯（不図示）が上下方向となるように配置されている。そして、この螺旋形状の熱交換器４３も、入口側に設けられる顕熱区間４７と、その顕熱区間４７より下流側に設けられる潜熱区間４８とを有している。

顕熱区間４７は、上記第１実施形態で説明したように、配管内を流れる燃料ガスに含まれる水蒸気の凝縮が無いか、または、凝縮量が少ない区間である。顕熱区間４７は、水平に対する配管の傾斜角を小さくしている区間である。本実施形態の顕熱区間４７は、連続した下り勾配となっている。ただし、顕熱区間４７は、その一部に水平領域を含んでいてもよい。

潜熱区間４８も、上記第１実施形態で説明したように、配管内を流れる燃料ガスに含まれる水蒸気が凝縮する、または、凝縮量が多い区間である。潜熱区間４８は、凝縮水が配管内を自重により流下可能なように、水平に対する配管の傾斜角を大きくしている区間である。潜熱区間４８も、連続した下り勾配となっている。

顕熱区間４７において上下に隣り合う配管のピッチをＰ１とする。一方、潜熱区間４８において上下に隣り合う配管のピッチをＰ２とする。このとき、Ｐ１＜Ｐ２の関係にある。これにより、顕熱区間４７の配管の下り勾配を小さくすることが可能である。

以上説明した第２実施形態では、水素生成装置１および燃料電池システム１０が備える熱交換器４３が、上下方向に配置される所定の軸芯周りに螺旋形状に形成された配管により構成されている。そして、この熱交換器４３は、顕熱区間４７における上下に隣り合う配管のピッチＰ１を、潜熱区間４８における上下に隣り合う配管のピッチＰ２よりも小さくすることで、顕熱区間４７の配管の下り勾配を小さくしている。これにより、第２実施形態では、熱交換器４３の配管の長さを長くした場合でも、上下方向の体格を小型化できると共に、水平方向の体格も小型化することができる。

（第３実施形態）
第３実施形態について説明する。第３実施形態も、第１実施形態等に対して循環流路４の途中に設けられる熱交換器４３の構成を変更したものであり、その他については第１実施形態等と同様であるため、第１実施形態等と異なる部分についてのみ説明する。

図５に示すように、第３実施形態では、循環流路４の途中に設けられる熱交換器４３は、下り勾配を所定の間隔で折り返した配管によって構成されている。この熱交換器４３も、入口側に設けられる顕熱区間４７と、その顕熱区間４７より下流側に設けられる潜熱区間４８とを有している。

顕熱区間４７は、上記第１実施形態等で説明したように、配管内を流れる燃料ガスに含まれる水蒸気の凝縮が無いか、または、凝縮量が少ない区間である。顕熱区間４７は、水平に対する配管の傾斜角を小さくしている区間である。本実施形態の顕熱区間４７は、連続した下り勾配となっている。ただし、顕熱区間４７は、その一部に水平領域を含んでいてもよい。

潜熱区間４８も、上記第１実施形態等で説明したように、配管内を流れる燃料ガスに含まれる水蒸気が凝縮する、または、凝縮量が多い区間である。潜熱区間４８は、凝縮水が配管内を自重により流下可能なように、水平に対する配管の傾斜角を大きくしている区間である。潜熱区間４８も、連続した下り勾配となっている。

顕熱区間４７において上下に隣り合う配管のピッチをＰ３とする。一方、潜熱区間４８において上下に隣り合う配管のピッチをＰ４とする。このとき、Ｐ３＜Ｐ４の関係にある。これにより、顕熱区間４７の配管の下り勾配を小さくすることが可能である。

以上説明した第３実施形態は、水素生成装置１および燃料電池システム１０が備える熱交換器４３が、下り勾配を所定の間隔で折り返した配管により構成されている。そして、この熱交換器４３は、顕熱区間４７における上下に隣り合う配管のピッチＰ３を、潜熱区間４８における上下に隣り合う配管のピッチＰ４よりも小さくすることで、顕熱区間４７の配管の下り勾配を小さくしている。これにより、第３実施形態では、熱交換器４３の配管の長さを長くした場合でも、上下方向の体格を小型化できると共に、水平方向の体格、および、奥行き方向の体格も小型化することができる。

（第４実施形態）
第４実施形態について説明する。第４実施形態は、燃料電池システム１０を具体的に説明するものである。

図６に示すように、第４実施形態では、燃料電池システム１０の各構成が筐体３０の内側に設けられている。その筐体３０の内側において、燃料電池システム１０の各構成のうち、水添脱硫器２、改質器３、燃料電池５、空気予熱器６、水蒸発器７および燃焼器８などはホットモジュール３１として一体に構成されている。一方、燃料ポンプ１９、水ポンプ１７、空気ブロア１１、水タンク１６、循環流路４および熱交換器４３などは、筐体３０の内側においてホットモジュール３１の外側に設けられている。なお、第４実施形態では、熱交換器４３として、上記第２実施形態で説明した螺旋形状のもの、または、上記第３実施形態で説明した下り勾配を所定の間隔で折り返したものが採用されている。熱交換器４３は、下り勾配の緩い顕熱区間４７と、下り勾配が急峻な潜熱区間４８とを有している。

筐体３０は、熱交換器４３の上部に換気口３２を備えている。これにより、筐体３０の内側の空気を換気口３２から外へ排出し、熱交換器４３による燃料ガスの冷却性能を高めることが可能である。

以上説明したように、第４実施形態の燃料電池システム１０は筐体３０に格納されている。このような燃料電池システム１０は、定置式のものが多く、設置性を良くするために設置面積を小さくすることで、その分、高さ方向の寸法が大きくなる傾向にある。しかし、燃料電池システム１０の高さが高くなると、室内や軒下での設置が制限され、さらに、重心が高くなり転倒防止の設置制約も発生するといった問題がある。そこで、第４実施形態においても、燃料電池システム１０が備える熱交換器４３に流路の下り勾配が小さい顕熱区間４７を設けることで、その体格を小型化することが可能である。これにより、燃料電池システム１０の上下方向の体格を小型化し、設置性を良くすることができる。

（第５実施形態）
第５実施形態について説明する。図７に示すように、第５実施形態の燃料電池システム１０は、換気ファン３３を備えている。換気ファン３３は、熱交換器４３の周囲に空気の流れを形成するものである。そのため、熱交換器４３は、換気ファン３３の駆動により熱交換器４３の周囲を流れる空気と燃料ガスとを熱交換させることで燃料ガスを冷却することが可能である。

なお、図７では、換気ファン３３は、熱交換器４３の側面に配置されているが、換気ファン３３の配置はこれに限るものではない。換気ファン３３は、熱交換器４３の下または上に配置することも可能である。そして、換気ファン３３は、熱交換器４３に風を吹き付ける構成としてもよく、または、熱交換器４３の周囲から空気を吸い込む構成としてもよい。

以上説明した第５実施形態では、換気ファン３３を利用した強制空冷により、熱交換器４３を流れるガスを冷却することが可能である。そのため、熱交換器４３によるガスの冷却性能を高め、ガスの温度を流量調整弁４６および燃料ポンプ１９が正常に作動する温度に低下することができる。

（第６実施形態）
第６実施形態について説明する。第６実施形態では、水素生成装置１について説明する。図８に示すように、水素生成装置１は、水添脱硫器２、改質器３、循環流路４、排水路４４、水蒸発器７、流量調整弁４６、燃料ポンプ１９などを備えている。循環流路４の途中に設けられる熱交換器４３は、顕熱区間４７と潜熱区間４８とを有している。これらの構成は、第１実施形態等で説明したものと同一であるので、その説明を省略する。

第６実施形態では、水素生成装置１で生成した水素を含むガスを、燃料電池システム１０に限らず、種々の用途に用いることが可能である。

（他の実施形態）
（１）上記各実施形態では、循環流路４の途中に流量調整弁４６を設けたが、これに限らず、例えば、循環流路４の途中に流量調整弁４６に代えてオリフィスなどの固定絞りを設けてもよい。

（２）上記各実施形態では、循環流路４の入口４１を改質器３と燃料電池５とを接続する燃料ガス流路２２の途中に設けたが、これに限らず、例えば、循環流路４の入口４１は、改質器３に接続してもよい。または、循環流路４の入口４１は、燃料電池５と燃焼器８とを接続する流路の途中に設けてもよい。

（３）上記各実施形態では、循環流路４の出口４２を燃料ポンプ１９の上流側の燃料配管１８に設けたが、これに限らず、例えば、循環流路４の出口４２は、水添脱硫器２に接続してもよい。または、循環流路４の出口４２は、燃料ポンプ１９と水添脱硫器２との間の燃料配管１８に接続してもよい。なお、それらの場合、循環流路４にエジェクタ等を設けることが好ましい。

（４）上記各実施形態では、循環流路４の途中に設けた熱交換器４３を配管によって構成したが、これに限らず、例えば、熱交換器４３は配管に加えて放熱フィンなどを備えていてもよい。

（５）上記各実施形態では、顕熱区間４７と潜熱区間４８を接続箇所４９にて接続したが、これに限らず、例えば、顕熱区間４７から潜熱区間４８にかけて傾斜角を次第に大きくしてもよい。その場合、接続箇所４９は、所定の長さを有するものとしてもよい。

本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載した範囲内において適宜変更が可能である。また、上記各実施形態は、互いに無関係なものではなく、組み合わせが明らかに不可な場合を除き、適宜組み合わせが可能である。また、上記各実施形態において、実施形態を構成する要素は、特に必須であると明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。また、上記各実施形態において、実施形態の構成要素の個数、数値、量、範囲等の数値が言及されている場合、特に必須であると明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されるものではない。また、上記各実施形態において、構成要素等の形状、位置関係等に言及するときは、特に明示した場合および原理的に特定の形状、位置関係等に限定される場合等を除き、その形状、位置関係等に限定されるものではない。

１ 水素生成装置
２ 水添脱硫器
３ 改質器
４ 循環流路
４３ 熱交換器
４７ 顕熱区間
４８ 潜熱区間

Claims (9)

1. 原燃料ガスから水素を生成する水素生成装置であって、
   原燃料ガスを触媒の存在のもとで水素と反応させて硫黄化合物を除去する水添脱硫器（２）と、
   前記水添脱硫器から供給される原燃料ガスを水蒸気改質反応により水素および水蒸気を含む燃料ガスに改質する改質器（３）と、
   前記改質器から吐き出された燃料ガスの一部を前記水添脱硫器に循環する循環流路（４）と、を備え、
   前記循環流路の途中に、前記循環流路を流れる燃料ガスを冷却する熱交換器（４３）が設けられ、
   前記熱交換器は、燃料ガスから凝縮した液体が流路内を流下可能な下り勾配に流路が形成された潜熱区間（４８）と、前記潜熱区間よりも前記改質器側で前記潜熱区間よりも緩やかな下り勾配に流路が形成された顕熱区間（４７）とを有している、水素生成装置。
2. 前記循環流路のうち前記潜熱区間より下流側の流路に設けられ、前記循環流路を流れる燃料ガスの流量を調整する流量調整弁（４６）をさらに備える請求項１に記載の水素生成装置。
3. 前記熱交換器は、上下方向に配置される所定の軸芯周りに螺旋形状に形成された配管により構成されており、前記顕熱区間において上下に隣り合う配管のピッチ（Ｐ１）は、前記潜熱区間において上下に隣り合う配管のピッチ（Ｐ２）よりも小さくなっている、請求項１または２に記載の水素生成装置。
4. 前記熱交換器は、下り勾配を所定の間隔で折り返した配管により構成されており、前記顕熱区間において上下に隣り合う配管のピッチ（Ｐ３）は、前記潜熱区間において上下に隣り合う配管のピッチ（Ｐ４）よりも小さくなっている、請求項１または２に記載の水素生成装置。
5. 前記熱交換器の周囲に空気の流れを形成する換気ファン（３３）をさらに備え、
   前記熱交換器は、前記換気ファンの駆動により前記熱交換器の周囲を流れる空気と燃料ガスとを熱交換させることで燃料ガスを冷却する、請求項１ないし４のいずれか１つに記載の水素生成装置。
6. 前記熱交換器内で凝縮した液体を前記循環流路から排出する排水路（４４）をさらに備え、
   前記排水路は、前記循環流路のうち前記潜熱区間より下流側に接続されている、請求項１ないし５のいずれか１つに記載の水素生成装置。
7. 前記循環流路を流れる燃料ガスを原燃料ガスと共に前記水添脱硫器に圧送供給する燃料ポンプ（１９）をさらに備える請求項１ないし６のいずれか１つに記載の水素生成装置。
8. 前記改質器から吐き出された水素を含む燃料ガスのうち前記循環流路に流れる燃料ガスを除く燃料ガスは、水素を含む燃料ガスと酸化剤ガスとの電気化学反応により電気エネルギを出力する固体酸化物型の燃料電池（５）に供給されるように構成されている、請求項１ないし７のいずれか１つに記載の水素生成装置。
9. 請求項１ないし８のいずれか１つに記載の水素生成装置（１）と、
   酸化剤ガスを加熱する空気予熱器（６）と、
   水蒸気を生成して前記改質器に供給する水蒸発器（７）と、
   前記改質器から吐き出された水素を含む燃料ガスのうち前記循環流路に流れる燃料ガスを除く燃料ガスと前記予熱器から供給される酸化剤ガスとの電気化学反応により電気エネルギを出力する固体酸化物型の燃料電池（５）と、
   前記燃料電池から排出される排出燃料ガスを燃焼させる燃焼器（８）と、
   前記燃焼器で燃焼した燃焼ガスの熱が前記改質器、前記予熱器、前記水蒸発器および前記水添脱硫器に供給されるように燃焼ガスが流れるオフガス流路（１２）と、を備える燃料電池システム。

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