JP7738595B2 - 蓄電モジュールおよびその製造方法 - Google Patents

蓄電モジュールおよびその製造方法

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Description

本発明は、複数の蓄電デバイスを備えた蓄電モジュールおよびその製造方法に関する。
従来、車両駆動用電源等では、複数の蓄電デバイス（単セル）を電気的に接続してなる蓄電モジュールが広く利用されている。これに関連する従来技術文献として、特許文献１～４が挙げられる。
例えば特許文献１には、複数のサブモジュールと、複数のサブモジュールを予め定められた位置に収容する筐体と、を有する蓄電モジュールが開示されている。特許文献１において、上記複数のサブモジュールは、それぞれ、複数の蓄電デバイス（単セル）が配列されたセル群と、配列方向に拘束圧を作用させてセル群を拘束する拘束部材と、を備える。そして、上記筐体内には、相対的に低温になりやすい領域があり、当該低温になりやすい領域に配置されたサブモジュールは、他のサブモジュールよりも相対的に拘束部材の拘束圧が低くなるように構成されている。特許文献１には、このようにハイレート耐性が低下しやすい領域（低温になりやすい領域）で蓄電デバイスへの拘束圧を低くすることにより、複数の蓄電デバイスのハイレート耐性（ハイレート充放電を繰り返した際の抵抗増大）を平準化しうる旨が記載されている。
特開２０２１－４４２１２号公報 特開２０２２－８１８６８号公報 特開２０１２－２２１８１６号公報 特開２０１５－９０７９４号公報 特開２０１５－１３８６４４号公報
上記特許文献１に記載の技術では、１つのセル群に含まれる複数の蓄電デバイスについては相互に拘束圧を異ならせることができない。そのため、本発明者らの検討によれば、セル群内に温度分布が発生した場合、複数の蓄電デバイスのハイレート耐性を平準化し難いことがあった。また、セル群ごとに拘束部材が必須となるため、拘束部材がかさばって蓄電モジュール全体としての体積エネルギー密度が低下したり、例えば蓄電モジュールを車両等の移動体に搭載する場合は、重量が重くなって燃費が悪化したりする虞があった。
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、その主な目的は、複数の蓄電デバイスのハイレート耐性を平準化できる新規な構成の蓄電モジュールおよびその製造方法を提供することにある。
本発明により、複数の蓄電デバイスを備えた蓄電モジュールであって、複数の上記蓄電デバイスは、それぞれ、正極と負極とを有し、上記負極は、黒鉛を含む負極活物質層を備え、上記蓄電モジュール内には、複数の上記蓄電デバイスの充放電時に、相対的に温度が低くなる低温領域と、相対的に温度が高くなる高温領域と、があり、ここで、上記負極活物質層をＸ線結晶構造解析で測定したときに、上記黒鉛の（１１０）面に由来するピーク強度Ｉ１１０に対する、上記黒鉛の（００４）面に由来するピーク強度Ｉ００４の比（Ｉ００４／Ｉ１１０）を、ピーク強度比とすると、複数の上記蓄電デバイスのうち、上記低温領域に配置されている第１蓄電デバイスは、上記高温領域に配置されている第２蓄電デバイスよりも上記ピーク強度比が低い、蓄電モジュールが提供される。
また、本発明により、複数の蓄電デバイスを備え、複数の上記蓄電デバイスは、それぞれ、正極と負極とを有し、上記負極は、黒鉛を含む負極活物質層を備える、蓄電モジュールの製造方法が提供される。この製造方法は、上記負極活物質層をＸ線結晶構造解析で測定したときに、上記黒鉛の（１１０）面に由来するピーク強度Ｉ１１０に対する、上記黒鉛の（００４）面に由来するピーク強度Ｉ００４の比（Ｉ００４／Ｉ１１０）を、ピーク強度比とするとき、複数の上記蓄電デバイスとして、上記負極活物質層の上記ピーク強度比が相対的に低い第１蓄電デバイスと、上記ピーク強度比が相対的に高い第２蓄電デバイスと、を用意する用意工程と、複数の上記蓄電デバイスを充放電させたときの上記蓄電モジュール内の温度分布を予測する温度分布予測工程と、上記温度分布に基づき、相対的に温度が低い低温領域に上記第１蓄電デバイスを配置し、相対的に温度が高い高温領域に上記第２蓄電デバイスを配置して、上記蓄電モジュールを構築する構築工程と、を含む。
本発明者らが種々検討を重ねたところ、負極活物質層のピーク強度比が低い蓄電デバイスは、負極活物質層のピーク強度比が高い蓄電デバイスに比べて、相対的にハイレート耐性に優れていることが判明した。そこで、本発明では、ハイレート耐性が低下しやすい低温領域に、相対的にピーク強度比が低い（ハイレート耐性に優れた）蓄電デバイスを配置している。これにより、複数の蓄電デバイスのハイレート耐性を平準化できる。ひいては、蓄電モジュール全体のハイレート耐性を向上できる。また、特許文献１の技術とは異なり「セル群」という枠組みにとらわれる必要がないため、個々の蓄電デバイスのハイレート耐性を柔軟に調節できる。さらに、特許文献１の技術に比べて拘束部材の数を削減できるため、体積エネルギー密度や燃費をも向上できる。
なお、ここに開示される技術と特に関連するものではないが、特許文献５には、蓄電デバイスに好適な負極活物質層の配向度の範囲が記載されている。
図１は、一実施形態に係る蓄電モジュールを模式的に示す斜視図である。 図２は、図１の二次電池を模式的に示す斜視図である。 図３は、図２のIII－III線に沿う模式的な縦断面図である。 図４は、図３の電極体の構成を示す模式図である。 図５は、図１の蓄電モジュールおよび冷却装置を模式的に示す平面図である。 図６は、第１変形例に係る蓄電モジュールを模式的に示す平面図である。 図７は、第２変形例に係る蓄電モジュールを模式的に示す平面図である。 図８は、第３変形例に係る蓄電モジュールを模式的に示す平面図である。 図９は、第４変形例に係る蓄電モジュールを模式的に示す平面図である。
以下、適宜図面を参照しながら、ここに開示される技術の好適な実施形態を説明する。本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって本発明の実施に必要な事柄（例えば、本発明を特徴付けない蓄電モジュールや蓄電デバイスの一般的な構成および製造プロセス）は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握されうる。ここに開示される蓄電モジュールは、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。
なお、以下の図面において、同じ作用を奏する部材・部位には同じ符号を付し、重複する説明は省略または簡略化することがある。また、本明細書において範囲を示す「Ａ～Ｂ」の表記は、Ａ以上Ｂ以下の意と共に、「好ましくはＡより大きい」および「好ましくはＢより小さい」の意を包含するものとする。
［蓄電モジュール］
図１は、蓄電モジュール５００を模式的に示す斜視図である。蓄電モジュール５００は、ここでは、複数の蓄電デバイス１００と、複数のスペーサ２００と、拘束機構３００と、を備えている。ただし、複数のスペーサ２００および拘束機構３００は必須でなく、他の実施形態において省略することもできる。
なお、以下の説明において、図面中の符号Ｌ、Ｒ、Ｆ、Ｒｒ、Ｕ、Ｄは、左、右、前、後、上、下を表し、図面中の符号Ｘ、Ｙ、Ｚは、蓄電デバイス１００の短辺方向、短辺方向と直交する長辺方向、上下方向を、それぞれ表すものとする。短辺方向Ｘは、蓄電デバイス１００の配列方向でもある。ただし、これらは説明の便宜上の方向に過ぎず、蓄電モジュール５００の設置形態を何ら限定するものではない。
拘束機構３００は、複数の蓄電デバイス１００を拘束する部材である。拘束機構３００は、ここでは１つである。拘束機構３００は、ここでは、全ての蓄電デバイス１００とスペーサ２００とに対して、配列方向Ｘから等しい拘束圧を印加するように構成されている。拘束機構３００は、一対のエンドプレート３１０と、一対のサイドプレート３２０と、複数のビス３３０と、を備えている。一対のエンドプレート３１０および一対のサイドプレート３２０は、複数の蓄電デバイス１００を収容する筐体としても把握されうる。一対のエンドプレート３１０および一対のサイドプレート３２０は、金属製であることが好ましい。
一対のエンドプレート３１０は、配列方向Ｘにおいて蓄電モジュール５００の両端に配置されている。一対のエンドプレート３１０は、複数の蓄電デバイス１００と複数のスペーサ２００とを配列方向Ｘに挟み込んでいる。一対のサイドプレート３２０は、一対のエンドプレート３１０を架橋している。一対のサイドプレート３２０は、例えば、拘束荷重が１０～１５ｋＮ程度となるように、複数のビス３３０によってエンドプレート３１０に固定されている。これにより、複数の蓄電デバイス１００に対して配列方向Ｘから均一な拘束荷重が印加され、複数の蓄電デバイス１００が一体的に保持されている。ただし、拘束機構の構成はこれに限定されるものではない。拘束機構３００は、例えばサイドプレート３２０にかえて、複数の拘束バンドやバインドバー等を備えていてもよい。
スペーサ２００は、ここでは配列方向Ｘにおいて複数の蓄電デバイス１００の間にそれぞれ配置されている。すなわち、配列方向Ｘでは、蓄電デバイス１００とスペーサ２００とが交互に並んでいる。ただし、蓄電モジュール５００がスペーサ２００を含まない場合には、配列方向Ｘに隣り合う蓄電デバイス１００同士が当接（直接接触）していてもよい。スペーサ２００は、流体（典型的には、空気等の気体）が通過可能な多孔質構造の部分を含むことが好ましい。
蓄電デバイス１００は、繰り返し充放電が可能なデバイスである。なお、本明細書において「蓄電デバイス」とは、リチウムイオン二次電池やニッケル水素電池等の二次電池と、リチウムイオンキャパシタや電気二重層キャパシタ等のキャパシタと、を包含する概念である。複数の蓄電デバイス１００は、ここでは、一対のエンドプレート３１０の間に、配列方向Ｘ（言い換えれば蓄電デバイス１００の厚み方向Ｘ）に沿って配置されている。複数の蓄電デバイス１００は、拘束機構３００で拘束されていることが好ましい。なお、複数の蓄電デバイス１００の形状、サイズ、個数等は図１に開示される態様に限定されることなく、適宜変更することができる。
ここでは図示を省略しているが、蓄電モジュール５００の使用時には、複数の蓄電デバイス１００がバスバー等の導電部材によって相互に電気的に接続される。接続方法は特に制限されず、例えば、直列、並列、あるいは多直列多並列等であってもよい。好適な一態様では、複数の蓄電デバイス１００が直列に接続される。これにより、例えば車両等の移動体への使用に適したレベルまで、好適に出力特性を向上できる。また、直列接続の場合、一部の蓄電デバイス１００の性能悪化が蓄電モジュール５００全体の性能悪化につながりやすい。そのため、ここに開示される技術を適用することが殊に効果的である。
図２は、蓄電デバイス１００の斜視図である。図１、図２からわかるように、複数の蓄電デバイス１００は、いずれも扁平な角型であり、ここでは同一形状である。複数の蓄電デバイス１００は、後述する長側壁１２ｂ同士が平行になるように配置されている。複数の蓄電デバイス１００は、ここではスペーサ２００を介して長側壁１２ｂ同士が相互に対向するように、配列方向Ｘに並んでいる。
図３は、図２のIII－III線に沿う模式的な縦断面図である。図３に示すように、蓄電デバイス１００は、ここでは、電池ケース１０と、電極体２０と、正極端子３０と、負極端子４０と、を備えている。図示は省略するが、蓄電デバイス１００は、ここではさらに非水電解液を備えている。蓄電デバイス１００は、正極端子３０と負極端子４０とが取り付けられた電池ケース１０に、電極体２０と非水電解液とが収容されて構成されている。蓄電デバイス１００は、典型的には非水電解液二次電池であり、ここではリチウムイオン二次電池である。蓄電デバイス１００が非水電解液二次電池（特にはリチウムイオン二次電池）である場合、ここに開示される技術を適用することが殊に効果的である。
電池ケース１０は、電極体２０および非水電解液を収容する容器である。図２に示すように、電池ケース１０は、ここでは扁平かつ有底の直方体形状（角形）の外形を有する。電池ケース１０の材質は、従来から使用されているものと同じでよく、特に制限はない。電池ケース１０は、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、鉄、鉄合金等からなっている。電池ケース１０は、図３に示すように、開口１２ｈを有する外装体１２と、開口１２ｈを封口する封口板（蓋体）１４と、を備えている。外装体１２は、図２に示すように、長辺および短辺を有する略矩形状の底壁１２ａと、底壁１２ａの長辺から延び相互に対向する一対の長側壁１２ｂと、底壁１２ａの短辺から延び相互に対向する一対の短側壁１２ｃと、を備えている。長側壁１２ｂは平坦である。
封口板１４は、板状部材である。封口板１４は、略矩形状である。封口板１４は、図３に示すように、外装体１２の開口１２ｈを塞ぐように外装体１２に取り付けられている。電池ケース１０は、外装体１２の開口１２ｈの周縁に封口板１４が接合（好ましくは溶接接合）されることによって、一体化されている。電池ケース１０は、気密に封止（密閉）されている。封口板１４には、注液孔１５と、２つの端子引出孔１８、１９と、が設けられている。注液孔１５は、外装体１２に封口板１４を組み付けた後、非水電解液を注液するためのものである。注液孔１５は、封止部材１６により封止されている。端子引出孔１８、１９は、封口板１４を上下方向Ｚに貫通している。
正極端子３０は、封口板１４の長辺方向Ｙの一端部（図２、図３の左端部）に配置され、負極端子４０は、封口板１４の長辺方向Ｙの他端部（図２、図３の右端部）に配置されている。図３に示すように、正極端子３０および負極端子４０は、それぞれ、端子引出孔１８、１９を挿通して封口板１４の内部から外部へと延びている。正極端子３０および負極端子４０は、ここでは、かしめ加工により、封口板１４の端子引出孔１８、１９を囲む周縁部分に、かしめられている。正極端子３０および負極端子４０の外装体１２の側の端部（図３の下端部）には、かしめ部３０ｃ、４０ｃが形成されている。これにより、正極端子３０および負極端子４０は、封口板１４に固定されている。
図３に示すように、正極端子３０は、外装体１２の内部で正極集電部５０を介して電極体２０の正極タブ群２３と電気的に接続されている。正極端子３０は、内部絶縁部材８０およびガスケット９０によって封口板１４と絶縁されている。負極端子４０は、外装体１２の内部で、負極集電部６０を介して電極体２０の負極タブ群２５と電気的に接続されている。負極端子４０は、内部絶縁部材８０およびガスケット９０によって封口板１４と絶縁されている。
図２、図３に示すように、封口板１４の外側の面には、板状の正極外部導電部材３２および負極外部導電部材４２が取り付けられている。正極外部導電部材３２は、正極端子３０と電気的に接続されている。負極外部導電部材４２は、負極端子４０と電気的に接続されている。正極外部導電部材３２および負極外部導電部材４２は、複数の蓄電デバイス１００を相互に電気的に接続するバスバー等の導電部材が付設される部材である。正極外部導電部材３２および負極外部導電部材４２は、外部絶縁部材９２によって封口板１４と絶縁されている。蓄電モジュール５００は、例えば、配列方向Ｘにおいて隣り合う蓄電デバイス１００のうち、一方の蓄電デバイス１００の正極外部導電部材３２と、他方の蓄電デバイス１００の負極外部導電部材４２とがバスバー等で電気的に接続されることにより、直列に接続される。
図４は、電極体２０の構成を示す模式図である。図４に示すように、電極体２０は、正極２２と、負極２４と、セパレータ２６と、を有する。電極体２０は、ここでは、帯状の正極２２と、帯状の負極２４とが、帯状のセパレータ２６を介して積層され、捲回軸ＷＬを中心として捲回されてなる捲回電極体である。電極体２０は、外形が扁平形状である。電極体２０は、ここでは捲回軸ＷＬが長辺方向Ｙと略平行になる向きで外装体１２の内部に配置されている。ただし、他の実施形態において、電極体２０は、捲回軸ＷＬが上下方向Ｚと略平行になる向きで外装体１２の内部に配置されていてもよい。また、電極体２０は、複数枚の方形状（典型的には矩形状）の正極と、複数枚の方形状（典型的には矩形状）の負極とが、絶縁された状態で積み重ねられてなる積層型電極体であってもよい。
正極２２の構成は従来と同様であってよい。正極２２は、ここでは、正極集電体２２ｃと、正極集電体２２ｃの少なくとも一方の表面上に固着された正極活物質層２２ａおよび正極保護層２２ｐと、を有する。ただし、正極保護層２２ｐは必須ではなく、他の実施形態において省略することもできる。正極集電体２２ｃは、帯状である。正極集電体２２ｃは、金属製であることが好ましく、金属箔からなることがより好ましい。正極集電体２２ｃは、ここではアルミニウム箔である。
正極集電体２２ｃの長辺方向Ｙの一方の端部（図４の左端部）には、複数の正極タブ２２ｔが設けられている。複数の正極タブ２２ｔは、長辺方向Ｙの一方側（図４の左側）に向かって突出している。複数の正極タブ２２ｔは、セパレータ２６よりも長辺方向Ｙに突出している。正極タブ２２ｔは、ここでは正極集電体２２ｃの一部であり、金属箔（アルミニウム箔）からなっている。複数の正極タブ２２ｔは長辺方向Ｙの一方の端部（図４の左端部）で積層され、正極タブ群２３を構成している。正極タブ群２３は、正極集電部５０を介して正極端子３０と電気的に接続されている。
正極活物質層２２ａは、正極集電体２２ｃの長手方向に沿って、帯状に設けられている。正極活物質層２２ａは、電荷担体を可逆的に吸蔵および放出可能な正極活物質を含んでいる。正極活物質としては、例えばリチウム遷移金属複合酸化物が挙げられる。正極活物質層２２ａは、正極活物質以外の任意成分、例えば、バインダ、導電材、等の各種添加成分を含んでいてもよい。
正極保護層２２ｐは、長辺方向Ｙにおいて正極集電体２２ｃと正極活物質層２２ａとの境界部分に設けられている。正極保護層２２ｐは、正極活物質層２２ａに沿って帯状に設けられている。正極保護層２２ｐは、無機フィラー（例えば、アルミナ）を含んでいる。正極保護層２２ｐは、無機フィラー以外の任意成分、例えば、導電材、バインダ、各種添加成分、等を含んでいてもよい。
負極２４は、負極集電体２４ｃと、負極集電体２４ｃの少なくとも一方の表面上に固着された負極活物質層２４ａと、を有する。負極集電体２４ｃは、帯状である。負極集電体２４ｃは、金属製であることが好ましく、金属箔からなることがより好ましい。負極集電体２４ｃは、ここでは銅箔である。
負極集電体２４ｃの長辺方向Ｙの一方の端部（図４の右端部）には、複数の負極タブ２４ｔが設けられている。複数の負極タブ２４ｔは、長辺方向Ｙの一方側（図４の右側）に向かって突出している。複数の負極タブ２４ｔは、セパレータ２６よりも長辺方向Ｙに突出している。負極タブ２４ｔは、ここでは負極集電体２４ｃの一部であり、金属箔（銅箔）からなっている。複数の負極タブ２４ｔは長辺方向Ｙの一方の端部（図４の右端部）で積層され、負極タブ群２５を構成している。負極タブ群２５は、長辺方向Ｙにおいて正極タブ群２３と対称的な位置に設けられている。負極タブ群２５は、負極集電部６０を介して負極端子４０と電気的に接続されている。
負極活物質層２４ａは、負極集電体２４ｃの長手方向に沿って、帯状に設けられている。負極活物質層２４ａの長辺方向Ｙの長さＬｎは、正極活物質層２２ａの長辺方向Ｙの長さＬｐと同じかそれよりも長いことが好ましい。負極活物質層２４ａは、電荷担体を可逆的に吸蔵および放出可能な負極活物質を含んでいる。負極活物質としては、黒鉛を必須として含む。黒鉛は、天然黒鉛であっても人造黒鉛であってもよく、黒鉛が非晶質な炭素材料で被覆された形態の非晶質炭素被覆黒鉛であってもよい。負極活物質は、黒鉛以外の材料、例えばハードカーボン、ソフトカーボン等の炭素材料や、シリコンを含む化合物（Ｓｉ含有材料）等をさらに含みうる。
特に限定されないが、負極活物質層２４ａ中の負極活物質の割合は、９０質量％以上が好ましく、例えば９５～９９質量％がより好ましい。負極活物質層２４ａは、負極活物質以外の任意成分、例えば、バインダ、増粘剤、分散剤、等の各種添加成分を含んでいてもよい。バインダとしては、例えばスチレンブタジエンラバー（ＳＢＲ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等が挙げられる。増粘剤としては、例えばカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等が挙げられる。
セパレータ２６は、正極２２と負極２４との間に配置されている。セパレータ２６は、正極２２と負極２４とを絶縁する部材である。セパレータ２６の構成は従来と同様であってよい。セパレータ２６の長辺方向Ｙの長さＬｓは、負極活物質層２４ａの長辺方向Ｙの長さＬｎと同じかそれよりも長いことが好ましい。セパレータ２６としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン樹脂からなる樹脂製の多孔性シート（微多孔膜）が好適である。セパレータ２６は、樹脂製の多孔性シートの表面に機能層（例えば、接着層や耐熱層（Heat Resistance Layer：ＨＲＬ）等）を備えていてもよい。
非水電解液の構成は従来と同様であってよい。非水電解液は、典型的には、非水溶媒と支持塩（電解質塩）とを含んでいる。非水溶媒は、例えば、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート等のカーボネート類である。支持塩は、例えば、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）等のフッ素含有リチウム塩や、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（ＬｉＦＳＩ）である。非水電解液は、必要に応じてさらに添加剤を含んでもよい。非水電解液は、典型的には液状であるが、ゲル状であってもよい。また、他の実施形態において、蓄電デバイス１００は、非水電解液にかえて固体電解質を備えていてもよい。その場合、セパレータ２６は省略することができる。
図５は、蓄電モジュール５００および冷却装置４００を模式的に示す平面図である。なお、図５では、スペーサ２００および蓄電デバイス１００の上面の詳しい図示は省略している。図５に示すように、冷却装置４００は、ここでは、吸気口ＩＰと、排気口ＯＰと、空冷ファン４１０と、温度センサ４２０と、制御装置４３０と、を備えている。冷却装置４００は、ここでは冷媒として空気を使用する空冷型の冷却装置である。ただし、他の実施形態において、冷却装置４００、液冷媒を用いる液冷型の冷却装置であってもよい。
本実施形態において、吸気口ＩＰは、蓄電モジュール５００の配列方向Ｘの一方側（前方Ｆ側）に設けられている。排気口ＯＰは、配列方向Ｘの他方側（後方Ｒｒ側）に設けられている。空冷ファン４１０は、吸気口ＩＰに取付けられている。空冷ファン４１０は、吸気口ＩＰに風（空気）を送るように構成されている。空冷ファン４１０の構成は限定されないが、例えば電動モータ（図示省略）を備えている。温度センサ４２０は、ここでは蓄電モジュール５００のＸＹ平面における中心部に配置されている。温度センサ４２０は、例えば、熱電対やサーミスタ等である。
制御装置４３０は、温度センサ４２０および空冷ファン４１０の電動モータと電気的に接続されている。制御装置４３０は、例えば温度センサ４２０によって蓄電モジュール５００内の温度が所定の第１温度以上になったことが検知されると、空冷ファン４１０を動作させる。これにより、蓄電モジュール５００外の低温の空気が吸気口ＩＰから蓄電モジュール５００内に供給され、蓄電モジュール５００内に空気流れＡＦが生じる。供給された空気は、蓄電デバイス１００を冷却しながら蓄電モジュール５００内を通過して、排気口ＯＰから排出される。制御装置４３０は、例えば温度センサ４２０によって蓄電モジュール５００内の温度が所定の第２温度以下になったことが検知されると、空冷ファン４１０を停止させる。このような空冷型の冷却装置４００によれば、低コストで蓄電デバイス１００を冷却できる。
ところで、本発明者らの検討によれば、例えば冷却装置４００のような冷却機構を備えた蓄電モジュール５００内には、複数の蓄電デバイス１００の充放電時に温度分布が生じ、相対的に温度が低くなる低温領域Ａ１と、相対的に温度が高くなる高温領域Ａ２と、が生じうる。具体的には、蓄電デバイス１００が充放電に伴って発熱すると、隣接した蓄電デバイス１００同士が相互に加熱し合う。これにより、配列方向Ｘの中央部では、蓄電デバイス１００同士の連鎖的な発熱が生じ、相対的に温度が高くなりやすい。一方、配列方向Ｘの両端部（図５の前方Ｆ部および後方Ｒｒ部）は、中央部に比べて放熱性が高いため、連鎖的な発熱が生じにくい。よって、配列方向Ｘの両端部では、相対的に温度が低くなりやすい。
とりわけ本実施形態では、配列方向Ｘの前方Ｆ側に、冷媒（空気）が供給される吸気口ＩＰおよび空冷ファン４１０が配置され、配列方向Ｘの後方Ｒｒ側に、排気口ＯＰが配置されている。このため、配列方向Ｘの両端部が低温になりやすい。ゆえに、配列方向Ｘの中央部が、相対的に温度が高い高温領域Ａ２となり、配列方向Ｘの両端部（図５の前方Ｆ部および後方Ｒｒ部）が、相対的に温度が低い低温領域Ａ１となりやすい。特には、吸気口ＩＰおよび空冷ファン４１０が配置されている配列方向Ｘの前方Ｆ部が最も低温になりやすい。すなわち、本実施形態では、配列方向Ｘの少なくとも前方Ｆ側が、相対的に温度が低い低温領域Ａ１となりやすい。
例えば特許文献１等にも記載されている通り、このように蓄電モジュール５００内に温度分布が生じていると、蓄電デバイス１００のハイレート耐性にバラつきが生じうる。詳しくは、低温領域Ａ１で蓄電デバイス１００のハイレート耐性が低くなりうる。この場合、低温領域Ａ１の蓄電デバイス１００のハイレート耐性を基準にして蓄電モジュール５００全体の充放電を制御すると、高温領域Ａ２の蓄電デバイス１００が有する高いハイレート耐性を十分に活用することができない。一方、高温領域Ａ２の蓄電デバイス１００のハイレート耐性を基準にすると、低温領域Ａ１の蓄電デバイス１００に高い電圧が掛かって、ハイレート劣化が加速しやすい。このように、蓄電モジュール５００内に温度分布が生じていると、低温領域Ａ１の蓄電デバイス１００のハイレート耐性に引っ張られ、蓄電モジュール５００全体のハイレート耐性が低下する虞がある。さらに、蓄電モジュールを車両等の移動体に搭載する場合は、燃費が悪化する虞もある。
そこで、ここに開示される技術では、複数の蓄電デバイス１００として、負極活物質層２４ａのピーク強度比（Ｉ００４／Ｉ１１０）が相互に異なる第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とを用いている。第１蓄電デバイス１１０は、第２蓄電デバイス１２０よりも負極活物質層２４ａのピーク強度比が低くなっている。詳しくは後述するが、本発明者らの検討の結果、負極活物質層２４ａのピーク強度比が低いほどハイレート耐性が高くなることが確認されている。そのため、本実施形態では、相対的に温度が低い低温領域Ａ１、ここでは配列方向Ｘの両端部（図５の前方Ｆ部および後方Ｒｒ部）に、相対的に負極活物質層２４ａのピーク強度比が低い（ハイレート耐性の高い）第１蓄電デバイス１１０を配置している。また、相対的に温度が高い高温領域Ａ２、ここでは配列方向Ｘの中央部に、相対的に負極活物質層２４ａのピーク強度比が高い（ハイレート耐性が低い）第２蓄電デバイス１２０を配置している。
このような構成によれば、複数の蓄電デバイス１００のハイレート耐性を高いレベルで平準化できる。ひいては、劣化の加速を抑制して、蓄電モジュール５００全体のハイレート耐性を向上できる。また、特許文献１の技術とは異なり「セル群」という枠組みにとらわれる必要がないため、蓄電モジュール５００内の温度分布に応じて複数の蓄電デバイス１００のハイレート耐性を柔軟に調節できる。ゆえに、特許文献１の技術に比べて高精度に複数の蓄電デバイス１００のハイレート耐性を平準化できる場合もある。さらに、特許文献１の技術に比べて拘束機構３００の数を削減できるため、体積エネルギー密度や燃費をも向上できる。加えて、部品点数を削減して、製造コストを低減できる。
なお、負極活物質層２４ａのピーク強度比（Ｉ００４／Ｉ１１０）とは、負極２４の厚み方向（負極集電体２４ｃの法線方向）に対する黒鉛の六角網面の配向の程度を表す指標であり、値が小さいほど六角網面の方向が負極集電体２４ｃと垂直に揃っていることを表している。ピーク強度比は、Ｘ線結晶構造解析の測定結果に基づいて算出できる。具体的には、例えばＸ線回折法（ＸＲＤ：X‐ray diffraction）で負極活物質層２４ａを測定すると、ＸＲＤチャートにおいて、黒鉛の（１１０）面に由来するピークが、概ね、２θ＝７６．５°～７８．５°の領域に現れ、黒鉛の（００４）面に由来するピークが、概ね、２θ＝５３．５°～５６．０°の領域に現れる。そこで、ＸＲＤチャートから、市販の解析ソフトを用いて、（００４）面に由来するピークのピーク強度（最大強度）Ｉ００４と、（１１０）面に由来するピークのピーク強度（最大強度）Ｉ１１０と、をそれぞれ求め、その比を算出することでピーク強度比を求められる。
負極活物質層２４ａのピーク強度比は、例えば後述する製造方法の（Ａ－１）負極作製工程において、負極活物質としての黒鉛の種類（黒鉛自体の結晶配向性）を変えたり、負極集電体２４ｃ上の負極合材に磁場を印加したりすることで、比較的簡便に調整することができる。
本実施形態のように第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とがそれぞれ複数である場合は、複数の第１蓄電デバイス１１０のいずれもが、複数の第２蓄電デバイス１２０よりも負極活物質層２４ａのピーク強度比が低いことが好ましい。また、特に限定されるものではないが、エネルギー密度とハイレート耐性とを高いレベルでバランスする観点から、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とは、いずれも、負極活物質層２４ａのピーク強度比が、概ね１～５０の範囲にあることが好ましく、２～４０の範囲にあることがより好ましく、例えば２．９～３２．５の範囲にあることがより好ましい。特にピーク強度比を所定値以下とすることで、ハイレート充電時の負極２４の膨張をより良く抑えられる。
蓄電モジュール５００内の温度分布にもよるが、一実施形態において、第１蓄電デバイス１１０は、負極活物質層２４ａのピーク強度比が、概ね４０以下であることが好ましく、例えば１～３５、２～３０、さらには２～２０、２～１５の範囲にあることが好ましい。第２蓄電デバイス１２０は、負極活物質層２４ａのピーク強度比が、概ね５０以下であることが好ましく、例えば２～５０、５～４０、さらには１０～３５の範囲にあることが好ましい。
第１蓄電デバイス１１０の負極活物質層２４ａと第２蓄電デバイス１２０の負極活物質層２４ａとの充填密度の差は、例えば蓄電モジュール５００内の温度分布等によって適宜調整される設計事項である。このため、特に限定されるものではないが、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とで温度分布が大きく異なる場合等には、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とで、負極活物質層２４ａのピーク強度比の差が、０．５以上であることが好ましく、１以上であることがより好ましく、さらには２以上、３以上、４以上であることが好ましい。ピーク強度比の差を所定値以上とすることで、ここに開示される技術の効果がより顕著に発揮されうる。上記ピーク強度比の差は、例えば８以下、７以下、５以下であってもよい。これにより、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とのハイレート充電特性が精度よく平準化されうる。なお、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とが複数である場合、ピーク強度比の差は、複数の第１蓄電デバイス１１０のピーク強度比の平均と複数の第２蓄電デバイス１２０のピーク強度比の平均との差でありうる。
好適な一態様では、第１蓄電デバイス１１０が、黒鉛として人造黒鉛を含み、第２蓄電デバイス１２０が、黒鉛として天然黒鉛を含む。好ましくは、第１蓄電デバイス１１０において、人造黒鉛が負極活物質の主体（５０質量％以上を占めることをいう。以下同じ。）となっており、第２蓄電デバイス１２０において、天然黒鉛が負極活物質の主体となっている。これにより、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とでピーク強度比を大きく異ならせることができる。
好適な他の一態様では、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とが同じ種類の黒鉛を含んでいる。例えば、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とがいずれも人造黒鉛を含む。あるいは、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とがいずれも天然黒鉛を含む。なお、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とが同じ種類の黒鉛を含む場合は、後述する製造方法の（Ａ－１）負極作製工程において、第１蓄電デバイス１１０の負極２４を作製する際に、負極集電体２４ｃ上の負極合材に磁場を印加することにより、ピーク強度比を低下させて、第２蓄電デバイス１２０とピーク強度比を大きく異ならせることができる。
一実施形態において、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とは、負極活物質層２４ａの厚みや目付量（負極集電体２４ｃの単位面積当たりの負極活物質層２４ａの質量）が同じであり、負極容量が等しくなるように構成されていることが好ましい（製造誤差等は許容されうる）。これにより、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とのエネルギー密度を平準化し、蓄電モジュール５００全体として高エネルギー密度化を実現できる。
一実施形態において、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とは、負極活物質層２４ａ以外の構成、例えば正極２２やセパレータ２６、非水電解液の構成が、全て同じであることが好ましい。これにより、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とで、ハイレート耐性以外の電池性能を平準化しやすくなる。
［蓄電モジュールの製造方法］
次に、複数の蓄電デバイス１００を備えた蓄電モジュール５００の製造方法について説明する。蓄電モジュール５００は、例えば、（工程Ａ）第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とを用意する、用意工程と、（工程Ｂ）蓄電モジュール５００内の温度分布を予測する、温度分布予測工程と、（工程Ｃ）第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とを組み合わせて蓄電モジュール５００を構築する、構築工程と、を含む製造方法によって製造することができる。なお、（工程Ａ）用意工程と（工程Ｂ）温度分布予測工程の順序は特に限定されず、例えば（工程Ａ）用意工程の後に（工程Ｂ）温度分布予測工程を行ってもよいし、（工程Ｂ）温度分布予測工程の後に（工程Ａ）用意工程を行ってもよいし、両工程を同時進行で行ってもよい。また、ここに開示される製造方法は、任意の段階でさらに他の工程を含んでもよい。
（工程Ａ）用意工程では、複数の蓄電デバイス１００として、負極活物質層２４ａのピーク強度比が相対的に低い第１蓄電デバイス１１０と負極活物質層２４ａのピーク強度比が相対的に高い第２蓄電デバイス１２０と、を用意する。本実施形態において、（工程Ａ）用意工程は、（Ａ－１）負極２４を作製する負極作製工程と、（Ａ－２）負極２４を用いて電極体２０を作製する電極体作製工程と、（Ａ－３）電池ケース１０に電極体２０と非水電解液とを収容する収容工程と、（Ａ－４）コンディショニング工程とを、この順に含んでいる。
（Ａ－１）負極作製工程では、負極活物質層２４ａのピーク強度比が異なる、少なくとも２種類の負極２４を作製する。詳しくは、第１蓄電デバイス１１０用の、相対的にピーク強度比が低い第１負極と、第２蓄電デバイス１２０用の、相対的にピーク強度比が高い第２負極と、を作製する。すなわち、本工程は、第１蓄電デバイス１１０用の第１負極を作製する第１負極作製工程と、第２蓄電デバイス１２０用の第２負極を作製する第２負極作製工程と、を含む。
本工程は、ここでは、調製工程と、付与工程と、磁場印加工程と、を含む。調製工程では、例えばまず、上述したような固形分材料（例えば、負極活物質としての黒鉛、バインダ、増粘剤等）を所定の溶媒（例えば、水やＮ－メチル－２－ピロリドン等）に分散させることによって、少なくとも黒鉛を含む負極合材ペーストを調製する。黒鉛の種類は、第１負極と第２負極とで同じであってもよいし、異なっていてもよい。本実施形態では、黒鉛の種類が同じである。例えば、第１負極と第２負極とがいずれも人造黒鉛を含む。あるいは、第１負極と第２負極とがいずれも天然黒鉛を含む。これにより、負極合材ペーストを別々に調製する手間を省略することができる。
次に、付与工程では、調製した負極合材ペーストを、従来公知の塗工装置を用いて負極集電体２４ｃ上に付与する。そして、磁場印加工程では、第１負極について、付与した負極合材ペーストが固化（完全に乾燥）する前に、厚み方向に磁場を印加する。これにより、負極合材ペーストに含まれる黒鉛が磁力線と平行になるように厚み方向に配向し、ピーク強度比が低くなる。なお、磁場の印加は、黒鉛が適切に配向するように、例えば特許文献４等に倣って従来公知の方法で行うことができる。そして、黒鉛を配向させた後、負極合材ペーストを乾燥させることにより、負極集電体２４ｃの表面に負極合材が固着され、ピーク強度比が高められた第１負極が作製できる。
一方、第２負極については、ここでは負極集電体２４ｃの表面に負極合材ペーストを付与した後、磁場を印加せずに、乾燥させる。これにより、負極集電体２４ｃの表面に負極合材が固着され、相対的にピーク強度比が低い第２負極が作製できる。ただし、第２負極についても、第１負極と同様の方法によって磁場を印加してもよい。その場合は、磁場の印加の条件（例えば磁場の強さ、印加時間等）を、第１負極よりも小さくすることが好ましい。例えば、第２負極では、第１負極よりも磁場の磁束密度を低くするとよい。これにより、負極活物質層２４ａのピーク強度比を相互に大きく異ならせることができる。以上のようにして、ピーク強度比が異なる負極活物質層２４ａが形成された少なくとも２種類の負極２４を作製することができる。
（Ａ－２）電極体作製工程では、負極作製工程で作製した第１負極と第２負極とを、それぞれ、上述したようなセパレータ２６を介して、別途用意した正極２２と対向させ、捲回する。これにより、第１蓄電デバイス１１０用の電極体２０と、第２蓄電デバイス１２０用の電極体２０とを作製する。
（Ａ－３）収容工程では、電極体作製工程で作製した電極体２０と、上述したような非水電解液とを、電池ケース１０に収容する。好適な一実施形態では、まず、電極体２０の正極タブ群２３を正極集電部５０に接合し、電極体２０の負極タブ群２５を負極集電部６０に接合する。これにより、封口板１４と電極体２０とを一体化する。次に、外装体１２の開口１２ｈに封口板１４を被せ、外装体１２の内部に電極体２０を配置する。次に、外装体１２の開口１２ｈの周縁に封口板１４を溶接して、外装体１２と封口板１４とを一体化する。次に、上述したような非水電解液を調製し、封口板１４の注液孔１５から電池ケース１０の内部に注液する。これにより、第１蓄電デバイス１１０用の電池組立体と、第２蓄電デバイス１２０用の電池組立体とを作製する。
（Ａ－４）コンディショニング工程では、作製した電池組立体を少なくとも１回、充電する。好ましくは、少なくとも１回、充放電する。電池組立体の充放電は、従来と同様に行うことができる。典型的には、正極端子３０と負極端子４０との間に外部電源を接続し、端子間が所定の充電状態（ＳＯＣ；State of Charge）となるまで充電ないし放電を行う。そして、電池ケース１０を気密に封止（密閉）する。以上のようにして、負極活物質層２４ａのピーク強度比が異なる第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とを用意することができる。
（工程Ｂ）温度分布予測工程では、複数の蓄電デバイス１００を充放電させたときの、蓄電モジュール５００内の温度分布を予測する。すなわち、例えば図５のような態様では、配列方向Ｘの両端部（特には配列方向Ｘの前方Ｆ部）が低温領域Ａ１となりやすい。しかし蓄電モジュール５００内の温度分布は、冷却装置４００の構成（例えば、吸気口ＩＰ、排気口ＯＰ、空冷ファン４１０の設置位置や個数）や放熱経路によっても変化しうる。また、例えば低温領域Ａ１の範囲（配列方向Ｘの長さ）も、例えば蓄電デバイス１００の個数や充放電条件等によって変化しうる。そのため、予備実験ないし、市販の解析ソフトを用いたシミュレーション等により、充放電時の蓄電モジュール５００内の温度分布を予測することが好ましい。特には、蓄電モジュール５００を模した予備試験用の蓄電モジュールを構築して温度分布を実測し、実測に基づいて蓄電モジュール５００内の温度分布を予測することが好ましい。
好適な一実施形態では、まず、用意工程で作製した第１蓄電デバイス１１０および第２蓄電デバイス１２０とは異なる予備試験用の複数の蓄電デバイスを用意し、それぞれに温度センサを取り付ける。次に、予備試験用の複数の蓄電デバイスを用いて、蓄電モジュール５００を模した予備試験用の蓄電モジュールを組み立てる。次に、予備試験用の複数の蓄電デバイスを実際に充放電（好ましくはハイレート充放電）させ、このときの温度分布を予測する。充放電条件は、実際に使用する態様を想定した条件が好ましい。そして、取得した温度分布に基づいて、蓄電モジュール５００内の温度分布を予測し、例えば低温領域Ａ１と高温領域Ａ２とに区分け（例えば２分割）する。
（工程Ｃ）構築工程では、温度分布予測工程で予測された温度分布に基づき、第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とを配置して、蓄電モジュール５００を構築する。具体的には、低温領域Ａ１と区分けされた領域に、負極活物質層２４ａのピーク強度比が相対的に低い第１蓄電デバイス１１０を配置し、高温領域Ａ２と区分けされた領域に、負極活物質層２４ａのピーク強度比が相対的に高い第２蓄電デバイス１２０を配置する。そして、例えば複数のスペーサ２００と共に、拘束機構３００によって第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とを拘束し、一体的に保持する。以上のようにして、蓄電モジュール５００を構築できる。
［蓄電モジュールの用途］
蓄電モジュール５００は各種用途に利用可能であるが、ハイレート耐性に優れることから、高出力が必要とされる用途、例えば、乗用車、トラック等の車両に搭載されるモータ用の動力源（駆動用電源）として好適に用いることができる。車両の種類は特に限定されないが、例えば、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＥＶ；Plug-in Hybrid Electric Vehicle）、ハイブリッド自動車（ＨＥＶ；Hybrid Electric Vehicle）、電気自動車（ＢＥＶ；Battery Electric Vehicle）等が挙げられる。車両等の移動体に蓄電モジュール５００を搭載することで、移動体の燃費（電費）を向上できる。
以下、本発明に関するいくつかの試験例を説明するが、本発明をかかる試験例に限定することを意図したものではない。
本試験例では、負極活物質としての黒鉛の種類、および／または、負極活物質層のピーク強度比が異なる蓄電デバイスを構築し、ハイレート耐性を確認した。具体的には、まず、表１に示す種類の黒鉛を用いて、負極合材ペーストを調製し、負極（例１～例５）を作製した。なお、例３，例５については、負極合材ペーストが乾燥する前に、負極集電体の法線方向に磁力線が向いた磁場を印加した。印加の条件は、磁束密度５００ｍＴ、印加時間３秒とした。これにより、負極活物質層を備えた負極を作製した。
得られた負極活物質層を市販のＸ線回折装置で測定し、ピーク強度比（Ｉ００４／Ｉ１１０）を評価した。具体的には、負極集電体の法線方向からＸ線を当て、下記の条件で測定を行った。そして、（１１０）面と（００４）面のピーク強度比を求めた。
測定装置：Ｕｌｔｉｍａ ＩＶ（株式会社リガク製）
Ｘ線源：ＣｕＫα線
測定範囲：５～９０°
ステップ幅：０．０２°
スリット：発散スリット＝１度、受光スリット＝０．１ｍｍ、散乱スリット＝１度
次に、作製した負極（例１～例５）を用いて捲回電極体を作製し、蓄電デバイス（リチウムイオン二次電池、例１～例５）を構築した。なお、上記（黒鉛の種類、および／または、負極活物質層のピーク強度比）以外の構成は、全ての蓄電デバイスで共通である。次に、２５℃の温度環境下で、蓄電デバイスをＳＯＣ５０％の状態に調整し、１５０Ａで１０秒間の定電流放電を行い、放電抵抗を測定した。次に、１０秒間で降下した電池電圧ΔＶを読み取り、その電池電圧ΔＶと放電電流値（１５０Ａ）とに基づき、ＩＶ抵抗（初期抵抗）を算出した。
次に、２５℃の温度環境下で、蓄電デバイスをＳＯＣ５０％の状態に調整し、１５０Ａの充電レートで１０秒間、定電流充電をした後、５秒間休止し、次いで１０Ａの放電レートで１５０秒間、定電流放電をした後、５秒間休止する充放電を１サイクルとして、これを１０００サイクル繰り返し、ハイレート耐久試験を行った。そして、ハイレート耐久試験後、初期抵抗と同様にＩＶ抵抗を測定して、初期抵抗に対する耐久試験後のＩＶ抵抗の比（耐久試験後のＩＶ抵抗／初期抵抗）から、抵抗増加率を算出した。結果を表１に示す。なお、表１には、例２の抵抗増加率を１．００（基準）としたときの相対値を表している。
表１に示すように、負極合材ペーストが乾燥する前に磁場を印加した例３，例５と、磁場を印加しなかった例１，例２とを比較すると、磁場を印加することでピーク強度比が大きく低下していた。したがって、磁場を印加することで、ピーク強度比を調整できることがわかった。詳しくは、磁場を印加することで、黒鉛の六角網面の方向が負極集電体と垂直になって、Ｉ００４が小さくなる（Ｉ１００が大きくなる）結果、ピーク強度比が低くなることがわかった。また、人造黒鉛を用いた例４と、天然黒鉛を用いた例１，例２とを比較すると、人造黒鉛を用いた場合にピーク強度比が相対的に低くなっていた。したがって、黒鉛の種類（黒鉛自体の結晶配向性）を変更することでも、ピーク強度比を調整できることがわかった。
また、負極活物質層のピーク強度比が低い蓄電デバイスほど、ハイレート耐久試験後の抵抗の増加が小さく抑えられており、すなわちハイレート耐性が高かった。特に限定解釈されることを意図したものではないが、この理由としては、負極のピーク強度比が低いほど、特にハイレート充放電時に厚さ方向に負極が膨張・収縮しにくくなり、捲回電極体の捲回方向の両端からの電解液の排出が抑制されたこと等が考えられる。以上のことから、負極活物質層のピーク強度比が低い蓄電デバイスは、負極活物質層のピーク強度比が高い蓄電デバイスに比べて、相対的にハイレート耐性に優れることが実験結果からも裏付けられた。
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、上記実施形態は一例に過ぎない。本発明は、他にも種々の形態にて実施することができる。本発明は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。請求の範囲に記載の技術には、上記に例示した実施形態を様々に変形、変更したものが含まれる。例えば、上記した実施形態の一部を他の変形例に置き換えることも可能であり、上記した実施形態に他の変形例を追加することも可能である。また、その技術的特徴が必須なものとして説明されていなければ、適宜削除することも可能である。
（１）例えば、上記した実施形態では、（工程Ａ）用意工程において、第１蓄電デバイス１１０用の第１負極に磁場を印加することで、負極活物質層２４ａのピーク強度比を調整していた（具体的には、低下させていた）。しかしこれには限定されない。上記試験例にも記載した通り、第１負極と第２負極とで負極活物質の種類（特には黒鉛自体の結晶配向性）が異なる場合、具体的には第１負極用の負極合材ペーストと第２負極用の負極合材ペーストとを別々に調整する場合は、第１負極への磁場の印加を省略することもできる。
（２）例えば、上記した実施形態では、（工程Ａ）用意工程において、意図的に負極活物質層２４ａのピーク強度比を異ならせた蓄電デバイス１００を製造するようにしていた。しかしこれには限定されない。例えば、負極活物質層２４ａのピーク強度比がバラついている多数の蓄電デバイスのなかから、予め定められた良品の範囲内で第１蓄電デバイス１１０と第２蓄電デバイス１２０とを選別して、用意することもできる。
具体例として、使用済みの蓄電デバイス（蓄電モジュールの状態でありうる）を市場から回収し、再利用する場合、すなわち蓄電デバイス１００がリユース品である場合が挙げられる。近年、例えばリチウムイオン二次電池等の蓄電デバイスには、トレーサビリティの観点等から、識別情報が付されていることがある。一例では、蓄電モジュールの表面（例えば封口板１４）に、読み取り装置で読み取り可能な光学シンボルが付されている。あるいは、蓄電デバイスの内部等に識別情報を含む小型基板が搭載されている。識別情報には、例えば型番、メーカー名、製造国名、製造工場名、製造年月日等のＩＤ情報に加えて、負極活物質の種類等の材料情報が含まれうる。
この場合、（工程Ａ）用意工程は、（Ａ－ａ）回収された多数の蓄電デバイスに付されている識別情報をそれぞれ読み出して、負極活物質の種類の情報を取得する取得工程と、（Ａ－ｂ）取得した負極活物質の種類の情報に基づいて、負極活物質層２４ａのピーク強度比が相対的に低い（例えば人造黒鉛を含む）第１蓄電デバイス１１０と、負極活物質層２４ａのピーク強度比が相対的に高い（例えば天然黒鉛を含む）第２蓄電デバイス１２０と、を選別する選別工程と、を含んでいてもよい。かかる蓄電モジュールの製造方法は、蓄電デバイスの再利用方法（リユース方法）としても把握されうる。なお、本明細書において「光学シンボル」とは、光学的反射率の高い部分と低い部分との組み合わせによって情報を記憶する情報媒体の総称であり、ＱＲコード（登録商標）やデータマトリックス、データタグ等の２次元シンボル（２次元コード、２次元バーコード等ともいう。）を包含する概念である。
（３）例えば、上記した図５の実施形態では、配列方向Ｘの両端部（図５の前方Ｆ部および後方Ｒｒ部）が、相対的に温度が低い低温領域Ａ１であり、配列方向Ｘの中央部が、相対的に温度が高い高温領域Ａ２であった。しかしこれには限定されない。上述の通り、蓄電モジュール５００内の温度分布は、冷却装置４００の構成（例えば、吸気口ＩＰ、排気口ＯＰ、空冷ファン４１０の設置位置や個数）や、蓄電デバイス１００の個数、充放電条件等によって変化しうる。また、上記した図５の実施形態では、蓄電モジュール５００内が低温領域Ａ１と高温領域Ａ２との２つの温度領域に区分けされ、さらに、温度分布が配列方向Ｘに対称になっていた。しかしこれには限定されない。例えば蓄電モジュール５００内は、３つ以上の温度領域に区分けすることもできる。その場合、図５の実施形態では、配列方向Ｘの後方Ｒｒ側の低温領域Ａ１を、低温領域Ａ１よりも温度が高くかつ高温領域Ａ２よりも温度が低い中温領域Ａ３としてもよい。また、冷却経路や放熱経路が複雑な場合、温度分布は、例えば低温領域Ａ１と高温領域Ａ２とが交互に出現する等、ランダムになっていてもよい。以下、いくつかの具体的な変形例について、図６～図９を参照しつつ説明する。なお、図６～図９では、冷却装置の図示を省略している。
（第１変形例）図６は、第１変形例に係る蓄電モジュール５００ａの平面図である。上述の通り、配列方向Ｘの中央部では、蓄電デバイス１００同士の連鎖的な発熱が生じやすいことが知られている。そのため、図６では図示を省略しているが、配列方向Ｘの中央部には、冷媒（空気）が供給される吸気口ＩＰおよび／または空冷ファン４１０が追加で設置され、中央部が強く冷却されることがある。すると、図６に示すように、蓄電モジュール５００ａの温度分布は、図５とは逆に、配列方向Ｘの中央部が、相対的に温度が低い低温領域Ａ１となり、配列方向Ｘの両端部（図６の前方Ｆ部および後方Ｒｒ部）が、相対的に温度が高い高温領域Ａ２となりうる。
このような場合等には、図６に示すように、低温領域Ａ１である配列方向Ｘの中央部に、相対的に負極活物質層２４ａのピーク強度比が低い（ハイレート耐性の高い）第１蓄電デバイス１１０を配置し、高温領域Ａ２である配列方向Ｘの両端部に、相対的に負極活物質層２４ａのピーク強度比が高い（ハイレート耐性が低い）第２蓄電デバイス１２０を配置するとよい。
（第２、第３変形例）図７は、第２変形例に係る蓄電モジュール５００ｂの平面図である。図８は、第３変形例に係る蓄電モジュール５００ｃの平面図である。例えば、図５の配列方向Ｘの前方Ｆ側に設置された空冷ファン４１０が強力で冷却能力が高い場合、図７、図８にそれぞれ示すように、蓄電モジュール５００ｂ、５００ｃ内の温度分布は、配列方向Ｘの前方Ｆ部が、相対的に温度が低い低温領域Ａ１となり、配列方向Ｘの後方Ｒｒ部が、相対的に温度が高い高温領域Ａ２となりうる。
このような場合等には、図７、図８に示すように、低温領域Ａ１である配列方向Ｘの前方Ｆ部に、相対的に負極活物質層２４ａのピーク強度比が低い（ハイレート耐性の高い）第１蓄電デバイス１１０を配置し、高温領域Ａ２である配列方向Ｘの後方Ｒｒ部に、相対的に負極活物質層２４ａのピーク強度比が高い（ハイレート耐性が低い）第２蓄電デバイス１２０を配置するとよい。
また、低温領域Ａ１と高温領域Ａ２との配分は、例えば蓄電デバイス１００の個数、充放電条件等によっても異なりうる。このため、低温領域Ａ１と高温領域Ａ２とは、図７に示すように、配列方向Ｘに均一に設けられていてもよく、図８に示すように、配列方向Ｘに不均一に設けられていてもよい。言い換えれば、蓄電モジュール５００に含まれる第１蓄電デバイス１１０の個数と第２蓄電デバイス１２０の個数とは、同じであってもよいし、異なっていてもよい。
（第４変形例）図９は、第４変形例に係る蓄電モジュール５００ｄの平面図である。図９に示すように、蓄電モジュール５００ｄの温度分布は、ここでは図５よりも詳細に区分けされている。すなわち、配列方向Ｘの両端部（図６の前方Ｆ部および後方Ｒｒ部）が、相対的に温度が低い低温領域Ａ１であり、配列方向Ｘの中央部が、相対的に温度が高い高温領域Ａ２であり、低温領域Ａ１と高温領域Ａ２との間が、低温領域Ａ１よりも温度が高くかつ高温領域Ａ２よりも温度が低い中温領域Ａ３である。
このような場合等には、図９に示すように、低温領域Ａ１である配列方向Ｘの両端部に、相対的に負極活物質層２４ａのピーク強度比が低い（ハイレート耐性の高い）第１蓄電デバイス１１０を配置し、高温領域Ａ２である配列方向Ｘの中央部に、相対的に負極活物質層２４ａのピーク強度比が高い（ハイレート耐性が低い）第２蓄電デバイス１２０を配置し、低温領域Ａ１と高温領域Ａ２との中間である中温領域Ａ３に、第２蓄電デバイス１２０よりも負極活物質層２４ａのピーク強度比が低く、かつ第１蓄電デバイス１１０よりも負極活物質層２４ａのピーク強度比が高い、第３蓄電デバイス１３０を配置するとよい。言い換えれば、高温領域Ａ２、中温領域Ａ３、低温領域Ａ１の順、ここでは、配列方向Ｘの中央部から両端部に向かって、負極活物質層２４ａのピーク強度比が段階的に低くなるように、複数の蓄電デバイス１００を配置するとよい。
なお、図９では蓄電モジュール５００内を３つの温度領域に区分けしているが、４つ以上の温度領域に区分けすることも勿論可能である。このように温度分布に応じて蓄電モジュール５００内を細かく区分けすることで、ここに開示される技術の効果が高いレベルで発揮され、蓄電モジュール５００全体のハイレート耐性をより良く向上できる。
以上の通り、ここで開示される技術の具体的な態様として、以下の各項に記載のものが挙げられる。
項１：複数の蓄電デバイスを備えた蓄電モジュールであって、複数の上記蓄電デバイスは、それぞれ、正極と負極とを有し、上記負極は、黒鉛を含む負極活物質層を備え、上記蓄電モジュール内には、複数の上記蓄電デバイスの充放電時に、相対的に温度が低くなる低温領域と、相対的に温度が高くなる高温領域と、があり、ここで、上記負極活物質層をＸ線結晶構造解析で測定したときに、上記黒鉛の（１１０）面に由来するピーク強度Ｉ１１０に対する、上記黒鉛の（００４）面に由来するピーク強度Ｉ００４の比（Ｉ００４／Ｉ１１０）を、ピーク強度比とすると、複数の上記蓄電デバイスのうち、上記低温領域に配置されている第１蓄電デバイスは、上記高温領域に配置されている第２蓄電デバイスよりも上記ピーク強度比が低い、蓄電モジュール。
項２：上記蓄電モジュール内には、上記低温領域と上記高温領域との間に、上記低温領域よりも温度が高くかつ上記高温領域よりも温度が低い中温領域があり、複数の上記蓄電デバイスは、上記高温領域、上記中温領域、上記低温領域の順で、上記負極活物質層の上記ピーク強度比が段階的に低くなるように配置されている、項１に記載の蓄電モジュール。
項３：上記第１蓄電デバイスと上記第２蓄電デバイスとは、上記負極活物質層の上記ピーク強度比の差が、０．５以上である、項１または２に記載の蓄電モジュール。
項４：上記第１蓄電デバイスと上記第２蓄電デバイスとは、いずれも、上記負極活物質層の上記ピーク強度比が、１以上５０以下の範囲にある、項１～項３のいずれか一つに記載の蓄電モジュール。
項５：上記第１蓄電デバイスは、上記黒鉛として人造黒鉛を含み、上記第２蓄電デバイスは、上記黒鉛として天然黒鉛を含む、項１～項４のいずれか一つに記載の蓄電モジュール。
項６：上記第１蓄電デバイスと上記第２蓄電デバイスとは、直列に接続されている、項１～項５のいずれか一つに記載の蓄電モジュール。
項７：複数の蓄電デバイスを備え、複数の上記蓄電デバイスは、それぞれ、正極と負極とを有し、上記負極は、黒鉛を含む負極活物質層を備える、蓄電モジュールの製造方法であって、ここで、上記負極活物質層をＸ線結晶構造解析で測定したときに、上記黒鉛の（１１０）面に由来するピーク強度Ｉ１１０に対する、上記黒鉛の（００４）面に由来するピーク強度Ｉ００４の比（Ｉ００４／Ｉ１１０）を、ピーク強度比とするとき、複数の上記蓄電デバイスとして、上記負極活物質層の上記ピーク強度比が相対的に低い第１蓄電デバイスと、上記負極活物質層の上記ピーク強度比が相対的に高い第２蓄電デバイスと、を用意する用意工程と、複数の上記蓄電デバイスを充放電させたときの上記蓄電モジュール内の温度分布を予測する温度分布予測工程と、上記温度分布に基づき、相対的に温度が低い低温領域に上記第１蓄電デバイスを配置し、相対的に温度が高い高温領域に上記第２蓄電デバイスを配置して、上記蓄電モジュールを構築する構築工程と、を含む、蓄電モジュールの製造方法。
項８：上記用意工程は、上記第１蓄電デバイス用の負極を作製する第１負極作製工程を含み、上記第１負極作製工程は、上記黒鉛を含むペースト状の負極合材を負極集電体上に付与する付与工程と、上記負極集電体上の上記負極合材が固化する前に、上記負極合材に磁場を印加し、上記黒鉛を配向させる磁場印加工程と、を含む、項７に記載の製造方法。
１０ 電池ケース
２０ 電極体
２４ 負極
１００ 蓄電デバイス
１１０ 第１蓄電デバイス
１２０ 第２蓄電デバイス
１３０ 第３蓄電デバイス
３００ 拘束機構
４００ 冷却装置
４１０ 空冷ファン
５００ 蓄電モジュール
Ａ１ 低温領域
Ａ２ 高温領域
Ａ３ 中温領域

Claims (8)

  1. 複数の蓄電デバイスを備えた蓄電モジュールであって、
    複数の前記蓄電デバイスは、それぞれ、正極と負極とを有し、
    前記負極は、黒鉛を含む負極活物質層を備え、
    前記蓄電モジュール内には、複数の前記蓄電デバイスの充放電時に、相対的に温度が低くなる低温領域と、相対的に温度が高くなる高温領域と、があり、
    ここで、前記負極活物質層をＸ線結晶構造解析で測定したときに、前記黒鉛の（１１０）面に由来するピーク強度Ｉ１１０に対する、前記黒鉛の（００４）面に由来するピーク強度Ｉ００４の比（Ｉ００４／Ｉ１１０）を、ピーク強度比とすると、
    複数の前記蓄電デバイスのうち、前記低温領域に配置されている第１蓄電デバイスは、前記高温領域に配置されている第２蓄電デバイスよりも前記ピーク強度比が低い、
    蓄電モジュール。
  2. 前記蓄電モジュール内には、前記低温領域と前記高温領域との間に、前記低温領域よりも温度が高くかつ前記高温領域よりも温度が低い中温領域があり、
    複数の前記蓄電デバイスは、前記高温領域、前記中温領域、前記低温領域の順で、前記負極活物質層の前記ピーク強度比が、段階的に低くなるように配置されている、
    請求項１に記載の蓄電モジュール。
  3. 前記第１蓄電デバイスと前記第２蓄電デバイスとは、前記負極活物質層の前記ピーク強度比の差が、０．５以上である、
    請求項１に記載の蓄電モジュール。
  4. 前記第１蓄電デバイスと前記第２蓄電デバイスとは、いずれも、前記負極活物質層の前記ピーク強度比が、１以上５０以下の範囲にある、
    請求項１から３のいずれか１つに記載の蓄電モジュール。
  5. 前記第１蓄電デバイスは、前記黒鉛として人造黒鉛を含み、
    前記第２蓄電デバイスは、前記黒鉛として天然黒鉛を含む、
    請求項１から３のいずれか１つに記載の蓄電モジュール。
  6. 前記第１蓄電デバイスと前記第２蓄電デバイスとは、直列に接続されている、
    請求項１から３のいずれか１つに記載の蓄電モジュール。
  7. 複数の蓄電デバイスを備え、複数の前記蓄電デバイスは、それぞれ、正極と負極とを有し、前記負極は、黒鉛を含む負極活物質層を備える、蓄電モジュールの製造方法であって、
    ここで、前記負極活物質層をＸ線結晶構造解析で測定したときに、前記黒鉛の（１１０）面に由来するピーク強度Ｉ１１０に対する、前記黒鉛の（００４）面に由来するピーク強度Ｉ００４の比（Ｉ００４／Ｉ１１０）を、ピーク強度比とするとき、
    複数の前記蓄電デバイスとして、前記負極活物質層の前記ピーク強度比が相対的に低い第１蓄電デバイスと、前記負極活物質層の前記ピーク強度比が相対的に高い第２蓄電デバイスと、を用意する用意工程と、
    複数の前記蓄電デバイスを充放電させたときの前記蓄電モジュール内の温度分布を予測する温度分布予測工程と、
    前記温度分布に基づき、相対的に温度が低い低温領域に前記第１蓄電デバイスを配置し、相対的に温度が高い高温領域に前記第２蓄電デバイスを配置して、前記蓄電モジュールを構築する構築工程と、
    を含む、
    蓄電モジュールの製造方法。
  8. 前記用意工程は、前記第１蓄電デバイス用の負極を作製する第１負極作製工程を含み、
    前記第１負極作製工程は、前記黒鉛を含むペースト状の負極合材を負極集電体上に付与する付与工程と、前記負極集電体上の前記負極合材が固化する前に、前記負極合材に磁場を印加し、前記黒鉛を配向させる磁場印加工程と、を含む、
    請求項７に記載の蓄電モジュールの製造方法。
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