JP7753389B2 - 電解液、二次電池および半固体電池 - Google Patents

電解液、二次電池および半固体電池

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Description

本開示は、電解液、二次電池および半固体電池に関する。
従来技術の一例は、特許文献１に記載されている。
特開２０１３－１０１９００号公報
本開示の電解液は、ヘキサフルオロリン酸リチウムを含むリチウム源電解質と、γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとを含むカーボネート系溶媒と、無水マレイン酸またはリチウムビス（オキサラト）ボレートの少なくともいずれかを含む添加剤と、を含み、γ－ブチロラクトンの含有量が、エチレンカーボネートの含有量より多い。
本開示の電解液は、リチウムビス（フルオロスルホニル）イミドを含むリチウム源電解質と、γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとを含むカーボネート系溶媒と、無水マレイン酸またはリチウムビス（オキサラト）ボレートの少なくともいずれかを含む添加剤と、を含み、γ－ブチロラクトンの含有量が、エチレンカーボネートの含有量より多い。
本開示の二次電池は、グラファイトである負極活物質と、上記の電解液とを有する。また、本開示の二次電池は、リチウムリン酸鉄である正極活物質と、上記の電解液とを有する。
本開示の半固体電池は、正極活性物質および上記の電解液と、負極活物質および上記の電解液とを含む。
本開示の目的、特色、および利点は、下記の詳細な説明と図面とからより明確になるであろう。
本開示の半固体電池の実施形態の一例を示す平面図である。 図１の切断面線Ａ－Ａで切断した断面図である。
まず、本開示の電解液が基礎とする構成の電解液について説明する。
リチウムイオン電池に用いられる電解液は、電池特性の向上を目的として改良されている。例えば、特許文献１記載の電解液は、低温環境下におけるイオン伝導度の低下の抑制を目的としたものである。
本開示の二次電池の基礎となる構成の二次電池は、家電製品、情報処理装置および電気自動車など種々の製品で、充電と放電とを繰り返して、電源として使用されている。二次電池の中でも電解質にリチウム系化合物を用いるリチウムイオン電池は、高出力（高電圧）で小型化が可能であるなどの特徴を有している。
リチウムイオン電池に用いられる電解液は、電池特性の向上を目的として改良されている。例えば、特許文献１記載の電解液は、低温環境下におけるイオン伝導度の低下の抑制を目的としたものである。
本開示の電解液の基礎となる構成の電解液で用いられるジメチルカーボネート、ジエチルカーボネートおよびエチルメチルカーボネートなどの溶媒は、比較的揮発性が高いことから、電池製造工程において、溶媒揮発によって電解液の成分変動が生じる。このような場合、比較的揮発性が低い溶媒を選択すれば解決するものと考えられる。比較的揮発性が低い溶媒として、γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとの組み合わせのカーボネート系溶媒がある。比較的揮発性が低いカーボネート系溶媒（低揮発性カーボネート系溶媒）を用いれば、溶媒の揮発が抑えられ、電解液の成分変動は低減される。
このような低揮発性カーボネート系溶媒を含む電解液には、リチウム源電解質として、ヘキサフルオロリン酸リチウムまたはリチウムビス（フルオロスルホニル）イミド用いることができる。
さらに、低揮発性カーボネート系溶媒に、ヘキサフルオロリン酸リチウムまたはリチウムビス（フルオロスルホニル）イミドを組み合わせた電解液では、環境温度による特性変化が見られた。低揮発性カーボネート系溶媒において、γ－ブチロラクトンの含有量を、エチレンカーボネートの含有量より多くすることで、環境温度の影響が改善された。また、添加剤として無水マレイン酸またはリチウムビス（オキサラト）ボレートの少なくともいずれかを含むことで、さらに、環境温度の影響が改善された。
このように、本開示の電解液は、ヘキサフルオロリン酸リチウムまたはリチウムビス（フルオロスルホニル）イミドを含むリチウム源電解質と、γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとを含むカーボネート系溶媒と、無水マレイン酸またはリチウムビス（オキサラト）ボレートの少なくともいずれかを含む添加剤と、を含み、γ－ブチロラクトンの含有量が、エチレンカーボネートの含有量より多いものであり、溶媒揮発による成分変動を抑制し、環境温度の影響も含めて電池特性のばらつきを低減することが可能となった。
以下、本開示の実施形態である電解液について詳細に説明する。なお、本開示の電解液は、二次電池であるリチウムイオン電池に用いられる電解液であって、リチウムイオン電池の形態によらず使用することができる。例えば、電解液を液体のまま使用する液体形態、ポリマーなどを用いたゲル状またはスラリ状で使用する半固体形態のいずれでも使用することができる。
・第１実施形態（リチウム源電解質）
本実施形態の電解液は、リチウム源電解質として、ヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）またはリチウムビス（フルオロスルホニル）イミド（ＬｉＦＳＩ）を含むものである。本実施形態の電解液は、リチウム源電解質として、ヘキサフルオロリン酸リチウムまたはリチウムビス（フルオロスルホニル）イミドを含んでいれば、電解液のリチウム源電解質として通常用いられる他のリチウム塩などを含んでいてよい。本実施形態の電解液は、リチウム源電解質として、ＬｉＰＦ６およびＬｉＦＳＩの両方を含んでいてよい。
他のリチウム塩としては、例えば、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４等が挙げられる。ＬｉＦＳＩとこれら他のリチウム塩とを併用する場合、リチウム源電解質全量に対してＬｉＦＳＩが、１２．４ｗｔ％以上であればよい。
本実施形態のリチウム源電解質が、ＬｉＰＦ６のみの場合、ＬｉＦＳＩのみの場合、ＬｉＰＦ６およびＬｉＦＳＩを含む場合、ＬｉＰＦ６と上記の他のリチウム塩とを含む場合、またはＬｉＦＳＩと上記の他のリチウム塩とを含む場合のいずれであっても、電解液におけるリチウムイオン源電解質の濃度は、例えば０．６～１．４ｍｏｌ／Ｌである。
本開示の他の実施形態のリチウム源電解質は、ＬｉＰＦ６およびＬｉＦＳＩと上記の他のリチウム塩とを含んでもよい。
（カーボネート系溶媒）
本実施形態の電解液は、カーボネート系溶媒として、γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとを含み、γ－ブチロラクトンの含有量が、エチレンカーボネートの含有量より多い。本実施形態の溶媒は、従来の電解液に用いられている溶媒に比べて比較的揮発性が低く、製造工程中における成分変動を抑えることができる。本実施形態のカーボネート系溶媒において、γ－ブチロラクトンの含有量をＣｂ（ｖｏｌ％）とし、エチレンカーボネートの含有量をＣｅ（ｖｏｌ％）としたとき、Ｃｂ／Ｃｅが、例えば、１．２８～７．７０である。
カーボネート系溶媒として、γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとを含んでいれば、電解液の溶媒として通常用いられる他の溶媒を含んでいてもよい。他の溶媒としては、例えば、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジメトキシエタン、ジエチルカーボネート、テトラヒドロフラン、トリエチレングリコールジメチルエーテルが挙げられる。γ－ブチロラクトンおよびエチレンカーボネートと、これら他の溶媒とを併用する場合、カーボネート系溶媒は、２５℃において、蒸気圧が０．１ｋＰａよりも小さいものとすればよい。
本実施形態のカーボネート系溶媒が、γ－ブチロラクトンおよびエチレンカーボネートのみの場合、またはこれらと上記の他の溶媒とを含む場合のいずれであっても、電解液におけるカーボネート系溶媒の濃度は、例えば９．４０～３６．２ｗｔ％である。
（添加剤）
本実施形態の電解液は、添加剤として、無水マレイン酸またはリチウムビス（オキサラト）ボレートの少なくともいずれかを含む。言い換えれば、添加剤として、無水マレイン酸のみを用いる場合と、リチウムビス（オキサラト）ボレートのみの場合と、無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートの両方を含む場合とがある。
添加剤として、無水マレイン酸を用いることで、環境温度による影響が低減され、特に、高温環境下（４５℃）において電池特性（容量維持率、抵抗値、エネルギー効率の少なくとも１つ）が改善される。無水マレイン酸の含有量は、電解液全体を基準として０．４～１．６ｗｔ％である。
添加剤として、リチウムビス（オキサラト）ボレート（ＬｉＢＯＢ）を用いることで、環境温度による影響が低減され、特に、低温環境下（－２５℃）において、電池特性（容量維持率、抵抗値、エネルギー効率）が改善される。リチウムビス（オキサラト）ボレートの含有量は、電解液全体を基準として１．０～４．０ｗｔ％である。
このように、添加剤を添加することで、環境温度の影響を低減できる。特に高温環境下では、無水マレイン酸を用いればよく、低温環境下では、ＬｉＢＯＢを用いればよい。また、無水マレイン酸とＬｉＢＯＢとを併用することで、高温環境から低温環境まで電池特性が改善される。無水マレイン酸とＬｉＢＯＢとを併用する場合、ＬｉＢＯＢは無水マレイン酸よりも含有量を多くすればよい。
・第２実施形態
第２実施形態は、第１実施形態と溶媒が異なっており、他の成分については、同じであるので、以下では溶媒について説明する。
（カーボネート系溶媒）
本実施形態のカーボネート系溶媒は、γ－ブチロラクトンおよびエチレンカーボネートに加えて、さらにプロピレンカーボネートを含む。すなわち、本実施形態のカーボネート系溶媒は、γ－ブチロラクトン、エチレンカーボネートおよびプロピレンカーボネートの３種の溶媒を併用している。電解液中の、エチレンカーボネートとγ―ブチロラクトンとプロピレンカーボネートの体積をＥＣ、ＧＢＬ、ＰＣとしたとき、体積比が以下の式（１）で表されるように用いられる。
ＥＣ：ＧＢＬ：ＰＣ＝０．５ｘ：（１００－ｘ）：０．５ｘ（５≦ｘ≦５５） ・・・（１）
カーボネート系溶媒を、γ－ブチロラクトン、エチレンカーボネートおよびプロピレンカーボネートの３種の組み合わせとし、これらを式（１）の体積比で混合したものを用いることで、特に、低温環境下での電池特性が改善される。
・第３実施形態
第３実施形態は、第１実施形態と添加剤が異なっており、他の成分については、同じであるので、以下では添加剤について説明する。
本実施形態では、ヴィニレンカーボネートを添加剤として含み、ヴィニレンカーボネートの含有量が１．０～６．０ｗｔ％である。なお、本実施形態では、添加剤として、無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートに代えてヴィニレンカーボネートを用いる。すなわち、電解液中に、添加剤として無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートを含まず、ヴィニレンカーボネートを含む。なお、添加剤として無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートと、ヴィニレンカーボネートとを併用してもよい。言い換えると、添加剤は、ヴィニレンカーボネートと、無水マレイン酸またはリチウムビス（オキサラト）ボレートの少なくともいずれかとを含む。すなわち、添加剤は、ヴィニレンカーボネートと、無水マレイン酸とを含む。または添加剤は、ヴィニレンカーボネートと、リチウムビス（オキサラト）ボレートとを含む。あるいは添加剤は、ヴィニレンカーボネートと、無水マレイン酸と、リチウムビス（オキサラト）ボレートとを含む。または添加剤は、ヴィニレンカーボネートを含むが、無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートを含まなくてもよい。
添加剤として、ヴィニレンカーボネートを含むことで、特に、常温環境下での電池特性が改善される。
・第４実施形態
第４実施形態は、第１実施形態と添加剤が異なっており、他の成分については、同じであるので、以下では添加剤について説明する。
本実施形態では、ビフェニルを添加剤として含み、ビフェニルの含有量が１.０～４．０ｗｔ％である。なお、本実施形態では、添加剤として、無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートに代えてビフェニルを用いる。すなわち、電解液中に、添加剤として無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートを含まず、ビフェニルを含む。なお、添加剤として無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートと、ビフェニルとを併用してもよい。言い換えると、添加剤は、ビフェニルと、無水マレイン酸またはリチウムビス（オキサラト）ボレートの少なくともいずれかとを含む。すなわち、添加剤は、ビフェニルと、無水マレイン酸とを含む。または添加剤は、ビフェニルと、リチウムビス（オキサラト）ボレートとを含む。あるいは添加剤は、ビフェニルと、無水マレイン酸と、リチウムビス（オキサラト）ボレートとを含む。または添加剤は、ビフェニルを含むが、無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートを含まなくてもよい。添加剤として、ビフェニルを含むことで、特に、高温環境下での電池特性が改善される。
図１は、本開示の半固体電池の実施形態の一例を示す平面図であり、図２は、図１の切断面線Ａ－Ａで切断した断面図である。
本実施形態の半固体電池１は、セル積層体１０と外容器２０とを備える。セル積層体１０は、複数の単セル１１を積層したものである。単セル１１は、板状であり、半固体電池１内で電池として機能する最小の単位の部材である。
単セル１１は、主面１１ａ、および主面１１ａとは反対側の他方主面１１ｂを有する。単セル１１は、セル積層体１０の積層方向（図２における左右方向であり、以下、単に、第１方向とも言う）から見たときの形状が、例えば、矩形状、正方形状、円形状、楕円形状等であってもよく、その他の形状であってもよい。本実施形態では、単セル１１は、第１方向から見たときに、略矩形状である。第１方向から見たときの単セル１１の寸法は、例えば、長辺の長さが５０ｍｍ～５００ｍｍであり、短辺の長さが５０ｍｍ～３００ｍｍである。また、第１方向における単セル１１の厚みは、例えば、０．１ｍｍ～２ｍｍである。
単セル１１は、発電要素１２、包装体１３、正極端子１４および負極端子１５を有する。発電要素１２は、電気化学反応を利用して電気を蓄え、放出するための部材である。発電要素１２は、例えば、正極１２ａ、負極１２ｂ、および正極１２ａと負極１２ｂとの間に位置するセパレータ１２ｃを有している。発電要素１２は、セパレータ１２ｃを介して、正極１２ａと負極１２ｂとの間で陽イオンおよび陰イオンを交換することができる。発電要素１２は、正極１２ａおよび負極１２ｂを外部装置と電気的に接続することによって、外部装置に電気を流すことができる。
正極１２ａは、正極活物質と電解液とを含み、電気化学的に活性な物質である。負極１２ｂは、負極活物質と電解液とを含み、電気化学的に活性な物質である。電解液としては、上記の各実施形態の電解液を用いることができる。
正極１２ａは、例えば、正極活物質として、ニッケルコバルトアルミニウム系リチウム複合酸化物（ＮＣＡ）、スピネル系マンガン酸リチウム（ＬＭＯ）、リン酸鉄リチウム（ＬＦＰ）、コバルト酸リチウム（ＬＣＯ）、ニッケルコバルトマンガン系リチウム複合酸化物（ＮＣＭ）等を含んでいてもよい。正極１２ａは、例えば、ニッケル水素バッテリ、ニッケルカドミウムバッテリ等で用いられる固体化合物を含んでいてもよい。正極１２ａは、例えば、ＭｇがドープされたＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２等を含んでいてもよい。
負極１２ｂは、負極活物質として、例えば、グラファイト、ハードカーボン、ソフトカーボン、カーボンナノチューブ、グラフェン等の炭素系材料を含んでいてもよい。負極１２ｂは、例えば、チタン酸リチウム、二酸化チタン等のチタン系酸化物を含んでいてもよい。負極１２ｂは、例えば、鉄、コバルト、銅、マンガン、ニッケル等を含有する遷移金属化合物を含んでいてもよい。
セパレータ１２ｃは、正極１２ａと負極１２ｂとが短絡しないようにする部材である。セパレータ１２ｃは、例えば、陽イオンおよび陰イオンが通過するための微細なサブミクロンサイズの穴が開いていてもよい。セパレータ１２ｃとしては、例えば、多孔質の絶縁材料を用いることができる。セパレータ１２ｃで用いられる多孔質の絶縁材料としては、例えば、ポリオレフィン、塩化ポリビニル等が挙げられる。
発電要素１２は、第１方向から見たときの形状が、例えば、矩形状、正方形状、円形状、楕円形状等であってもよく、その他の形状であってもよい。本実施形態では、発電要素１２は、第１方向から見たときに、矩形状である。第１方向から見たときの発電要素１２の寸法は、例えば、長辺の長さが５０ｍｍ～５００ｍｍであり、短辺の長さが５０ｍｍ～３００ｍｍである。また、第１方向における発電要素１２の厚みは、例えば、０．１ｍｍ～２ｍｍである。
本実施形態では、複数の単セル１１は電気的に並列に接続されている。これにより、半固体電池１の容量を大きくすることができる。なお、複数の単セル１１は電気的に直列に接続されていてもよい。この場合、半固体電池１の電圧を高めることができる。
包装体１３は、外部環境から発電要素１２を電気的に絶縁し、外部環境から発電要素１２を保護するための部材である。包装体１３は、発電要素１２全体を覆い、発電要素１２を収容している。包装体１３は、例えば、平たい袋形状である。包装体１３は、例えば、２つのラミネートフィルムを溶着して形成されている。包装体１３は、例えば、ラミネートフィルムを平たい袋形状にすることで形成されていてもよい。包装体１３は、第１方向から見たときの形状が、例えば、矩形状、正方形状等であってもよく、その他の形状であってもよい。本実施形態では、包装体１３は、第１方向から見たときに、矩形状である。
包装体１３は、例えば、絶縁材料を有している。これにより、外部環境と発電要素１２とが包装体１３を介して短絡することを抑制できるため、発電要素１２を外部環境から保護することができる。包装体１３は、例えば、樹脂材料を有している。樹脂材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタラートまたはポリエチレン等を用いることができる。
包装体１３は、例えば、多層構造を有していてもよい。包装体１３は、例えば、熱接着性樹脂材料および耐熱性樹脂材料を有していてもよい。熱接着性樹脂材料は、例えば、融解する温度が１５０℃未満の樹脂材料である。熱接着性樹脂材料としては、例えば、ポリエチレンまたはポリプロピレン等を用いることができる。耐熱性樹脂材料は、例えば、融解する温度が１５０℃以上３００℃以下の樹脂材料である。耐熱性樹脂材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタラートまたはポリエチレンナフタレートを用いることができる。
正極端子１４および負極端子１５は、発電要素１２に蓄えられた電気を包装体１３の外に取り出すための部材である。正極端子１４および負極端子１５は、包装体１３内から包装体１３外にかけて位置している。
正極端子１４は、正極１２ａに電気的に接続され、負極１２ｂおよび負極端子１５から電気的に絶縁されている。正極端子１４は、例えば、金属材料から成る。正極端子１４に用いられる金属材料としては、例えば、アルミニウムが挙げられる。
正極端子１４は、包装体１３内に位置する第１正極端子部１４ａ、および包装体１３外に位置する第２正極端子部１４ｂを有する。第１正極端子部１４ａは、正極１２ａに接触していてもよい。第１正極端子部１４ａは、包装体１３と正極１２ａとの間に位置していてもよい。第２正極端子部１４ｂは、半固体電池１の接続端子に接続される。第２正極端子部１４ｂは、例えば、矩形板状、正方形板状等の形状であってもよく、その他の形状であってもよい。本実施形態では、第２正極端子部１４ｂは、第１方向から見たときに、矩形状である。第１方向から見たときの第２正極端子部１４ｂの寸法は、例えば、長辺の長さが３０ｍｍ～１００ｍｍであり、短辺の長さが１０ｍｍ～１００ｍｍである。また、第１方向における第２正極端子部１４ｂの厚みは、例えば、３～３０μｍである。
負極端子１５は、負極１２ｂに電気的に接続され、正極１２ａおよび正極端子１４から電気的に絶縁されている。負極端子１５は、例えば、金属材料から成る。負極端子１５に用いられる金属材料としては、例えば、銅が挙げられる。
図示は、省略するが、負極端子１５は、正極端子１４と同様に、包装体１３内に位置する第１負極端子部、および包装体１３外に位置する第２負極端子部を有する。第１負極端子部は、負極１２ｂに接触していてもよい。第１負極端子部は、包装体１３と負極１２ｂとの間に位置していてもよい。第２負極端子部は、半固体電池１の接続端子に接続される。第２負極端子部は、例えば、矩形板状、正方形板状等の形状であってもよく、その他の形状であってもよい。本実施形態では、第２負極端子部は、第１方向から見たときに、矩形状である。第１方向から見たときの第２負極端子部の寸法は、例えば、長辺の長さが３０ｍｍ～１００ｍｍであり、短辺の長さが１０ｍｍ～１００ｍｍである。また、第１方向における第２負極端子部の厚みは、例えば、３～３０μｍである。
第２正極端子部１４ｂと第２負極端子部とは、例えば、第１方向から見たときに、包装体１３の１つの辺から外方に延びていてもよい。第２正極端子部１４ｂと第２負極端子部とは、第１方向から見たときに、包装体１３の相異なる辺から外方に延びていてもよい。
外容器２０は、外部環境からセル積層体１０を保護するための部材である。外部環境とは、例えば、空気中の酸素および水分等である。外容器２０は、セル積層体１０全体を覆い、セル積層体１０を収容している。外容器２０は、例えば、円筒形状、袋形状等であってもよく、その他の形状であってもよい。外容器２０は、例えば、２つの部材を溶着して袋形状にしたものであってもよく、１つの部材を袋形状にしたものであってもよい。外容器２０は、第１方向に見たときの形状が、例えば、矩形状、正方形状等であってもよく、その他の形状であってもよい。本実施形態では、例えば図１に示すように、外容器２０は、第１方向に見たときに、矩形状である。また、外容器２０は、第１方向に見たときに、外容器２０の長辺方向および短辺方向が、セル積層体１０の長辺方向および短辺方向にそれぞれ略一致するように配置されている。第１方向から見たときの外容器２０の寸法は、例えば、長辺の長さが５０ｍｍ～６００ｍｍであり、短辺の長さが５０ｍｍ～４００ｍｍである。また、外容器２０の、第１方向に見たときにセル積層体１０と重なる部分の厚みは、例えば、５０～３００μｍである。
半固体電池１は、接続端子３０を備えている。接続端子３０は、セル積層体１０に蓄えられた電気を外容器２０外に取り出すための部材である。接続端子３０は、第１接続端子３１および第２接続端子３２を含んでいる。第１接続端子３１および第２接続端子３２は、外容器２０内から外容器２０外にかけて位置している。第１接続端子３１の、外容器２０内に位置する部分には、互いに接続された複数の正極端子１４が接合されている。第２接続端子３２の、外容器２０内に位置する部分には、互いに接続された複数の負極端子１５が接続されている。第１接続端子３１および第２接続端子３２は、例えば、金属材料から成る。第１接続端子３１および第２接続端子３２に用いられる金属材料としては、例えば、銅、アルミニウム等が挙げられる。
外容器２０は、例えば、絶縁材料を有している。これにより、外部環境とセル積層体１０とが外容器２０を介して短絡する虞を低減することができるため、セル積層体１０を外部環境から保護することができる。絶縁材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタラートまたはポリエチレン等の樹脂材料を用いることができる。
外容器２０は、例えば、多層構造を有している。外容器２０は、例えば、三層構造を有していてもよい。外容器２０は、例えば、第１絶縁層、防湿層および第２絶縁層を有していてもよい。防湿層は、第１絶縁層と第２絶縁層との間に位置している。防湿層は、第１絶縁層および第２絶縁層によって覆われていてもよい。防湿層は、第１絶縁層および第２絶縁層に直接接触していてもよい。
第１絶縁層は、三層構造の外容器２０における最外層であってもよい。第１絶縁層は、例えば、ポリエチレンテレフタラート、ポリエチレンナフタレート等の樹脂材料を有していてもよい。防湿層は、第１絶縁層を浸透してきた酸素、水分等が第２絶縁層に到達することを抑制する部材である。防湿層は、例えば、銅、アルミニウム等の金属材料を有していてもよい。第２絶縁層は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等の樹脂材料を有していてもよい。
外容器２０内には、外部からの圧力を単セル１１に伝える液体層２１が設けられていてもよい。液体層２１は、隣り合う２つの単セル１１の間に位置している。液体層２１は、隣り合う２つの単セル１１の両方に直接接触していてもよい。これにより、液体層２１は、単セル１１の主面１１ａおよび他方主面１１ｂに凹部が存在する場合であっても、該凹部の内部に位置することができるため、隣り合う２つの単セル１１に圧力を均等に加えることができる。換言すると、隣り合う２つの単セル１１は、界面抵抗が不均一になることなく充放電反応を行うことができるため、劣化しにくくなり、ひいては、半固体電池１の寿命を向上させることができる。
液体層２１は、例えば図２に示すように、セル積層体１０と外容器２０との間に位置していてもよい。これにより、外容器２０内でセル積層体１０が位置ずれしにくくなるため、接続端子３０と正極端子１４および負極端子１５との接合部分が破損しにくくなる。
液体層２１は、例えば、有機溶媒であってもよい。液体層２１に用いられる有機溶媒としては、例えば、エチレンカーボネート、γ－ブチロラクトン等が挙げられる。液体層２１は、例えば、ポリエチレンオキシド等の流動性を有する低分子量の高分子材料であってもよい。液体層２１は、例えば、シリコーン等のケイ素系の高分子材料であってもよい。
液体層２１は、例えば、吸水性ポリマー等の吸水性材料であってもよい。これにより、液体層２１が外容器２０内に侵入してきた水分を吸収することができるため、単セル１１の内部に水分が侵入しにくくすることができる。ひいては、半固体電池１の寿命を向上させることができる。液体層２１に用いられる吸水性ポリマーとしては、例えば、ポリアクリロニトリル等が挙げられる。
液体層２１は、例えば、多孔質フィラー等の無機材料を有していてもよい。これにより、液体層２１が外容器２０内に侵入してきた水分を吸収することができるため、単セル１１の内部に水分が侵入しにくくすることができる。ひいては、半固体電池１の寿命を向上させることができる。液体層２１に用いられる多孔質フィラーとしては、例えば、ゼオライト等を用いることができる。
液体層２１は、酸素および水と反応する金属フィラーを有していてもよい。これにより、外容器２０内に侵入した酸素および水が、金属フィラーと反応し、単セル１１に侵入しにくくなる。ひいては、半固体電池１の寿命を向上させることができる。液体層２１に用いられる金属フィラーとしては、例えば、鉄、銅、アルミニウム等が挙げられる。
液体層２１は、発電要素１２の電解液と比較して、熱伝導度が大きい材料から成っていてもよい。これにより、単セル１１で発生した熱が液体層２１に伝わりやすくなるため、単セル１１に熱がこもりにくくなる。ひいては、半固体電池１の寿命を向上させることができる。
液体層２１は、発電要素１２の電解液と比較して、粘度が大きい材料から成っていてもよい。これにより、外容器２０内でセル積層体１０が位置ずれしにくくなるため、接続端子３０と正極端子１４および負極端子１５との接合部分が破損しにくくなる。ひいては、半固体電池１の寿命を向上させることができる。
本開示の係る電解液は、次の実施の態様（１）～（１３）が可能である。
（１）ヘキサフルオロリン酸リチウムを含むリチウム源電解質と、
γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとを含むカーボネート系溶媒と、
無水マレイン酸またはリチウムビス（オキサラト）ボレートの少なくともいずれかを含む添加剤と、を含み、
γ－ブチロラクトンの含有量が、エチレンカーボネートの含有量より多い、電解液。
（２）リチウムビス（フルオロスルホニル）イミドを含むリチウム源電解質と、
γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとを含むカーボネート系溶媒と、
無水マレイン酸またはリチウムビス（オキサラト）ボレートの少なくともいずれかを含む添加剤と、を含み、
γ－ブチロラクトンの含有量が、エチレンカーボネートの含有量より多い、電解液。
（３）前記カーボネート系溶媒は、２５℃において、蒸気圧が０．１ｋＰａよりも小さい、上記（１）または（２）に記載の電解液。
（４）前記リチウムイオン源電解質の濃度が０．６～１．４ｍｏｌ／Ｌである、上記（１）～（３）のいずれか１つに記載の電解液。
（５）ヴィニレンカーボネートを添加剤としてさらに含み、ヴィニレンカーボネートの含有量が１．０～６．０ｗｔ％である、上記（１）～（４）のいずれか１つに記載の電解液。
（６）ビフェニルを添加剤としてさらに含み、ビフェニルの含有量が１.０～４．０ｗｔ％である、上記（１）～（４）のいずれか１つに記載の電解液。
（７）前記リチウムビス（オキサラト）ボレートの含有量は前記無水マレイン酸の含有量よりも多い、上記（１）～（６）のいずれか１つに記載の電解液。
（８）前記リチウムビス（オキサラト）ボレートの含有量は１．０～４．０ｗｔ％である、上記（１）～（７）のいずれか１つに記載の電解液。
（９）前記無水マレイン酸の含有量は０．４～１．６ｗｔ％である、上記（１）～（８）のいずれか１つに記載の電解液。
（１０）前記カーボネート系溶媒は、プロピレンカーボネートをさらに有し、
電解液中の、エチレンカーボネートとγ―ブチロラクトンとプロピレンカーボネートの体積をＥＣ、ＧＢＬ、ＰＣとしたとき、体積比が以下の式（１）で表される、上記（１）～（９）のいずれか１つに記載の電解液。
ＥＣ：ＧＢＬ：ＰＣ＝０．５ｘ：（１００－ｘ）：０．５ｘ（５≦ｘ≦５５） ・・・（１）
（１１）グラファイトである負極活物質と、
上記（１）～（１０）のいずれか１つに記載の電解液と、
を含む二次電池。
（１２）リチウムリン酸鉄である正極活物質と、
上記（１）～（１０）のいずれか１つに記載の電解液と、
を含む二次電池。
（１３）正極活物質および上記（１）～（１０）のいずれか１つに記載の電解液と、
負極活物質および上記（１）～（１０）のいずれか１つに記載の電解液と、
を含む半固体電池。
本開示の電解液は、溶媒揮発による成分変動を抑制し、二次電池および半固体電池の電池特性のばらつきを低減することが可能になる。
以上、本開示の実施形態について詳細に説明したが、また、本開示は上述の実施の形態に限定されるものではなく、本開示の要旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更、改良等が可能である。上記各実施形態をそれぞれ構成する全部または一部を、適宜、矛盾しない範囲で組み合わせ可能であることは、言うまでもない。
１ 電気化学セル
１０ セル積層体
１１ 単セル
１１ａ 主面
１１ｂ 他方主面
１２ 発電要素
１２ａ 正極
１２ｂ 負極
１２ｃ セパレータ
１３ 包装体
１４ 正極端子
１４ａ 第１正極端子部
１４ｂ 第２正極端子部
１５ 負極端子
２０ 外容器
３０ 接続端子
３１ 第１接続端子
３２ 第２接続端子

Claims (12)

  1. ヘキサフルオロリン酸リチウムを含むリチウム源電解質と、
    γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとを含むカーボネート系溶媒と、
    無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートを含む添加剤と、を含み、
    γ－ブチロラクトンの含有量が、エチレンカーボネートの含有量より多く、
    前記リチウムビス（オキサラト）ボレートの含有量は前記無水マレイン酸の含有量よりも多く、
    電解液中の、エチレンカーボネートとγ―ブチロラクトンとプロピレンカーボネートの体積をＥＣ、ＧＢＬ、ＰＣとしたとき、体積比が以下の式（１）で表される、電解液。
    ＥＣ：ＧＢＬ：ＰＣ＝０．５ｘ：（１００－ｘ）：０．５ｘ（５≦ｘ≦５５） ・・・（１）
  2. リチウムビス（フルオロスルホニル）イミドを含むリチウム源電解質と、
    γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとを含むカーボネート系溶媒と、
    無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートを含む添加剤と、を含み、
    γ－ブチロラクトンの含有量が、エチレンカーボネートの含有量より多く、
    前記リチウムビス（オキサラト）ボレートの含有量は前記無水マレイン酸の含有量よりも多く、
    電解液中の、エチレンカーボネートとγ―ブチロラクトンとプロピレンカーボネートの体積をＥＣ、ＧＢＬ、ＰＣとしたとき、体積比が以下の式（１）で表される、電解液。
    ＥＣ：ＧＢＬ：ＰＣ＝０．５ｘ：（１００－ｘ）：０．５ｘ（５≦ｘ≦５５） ・・・（１）
  3. 前記カーボネート系溶媒は、２５℃において、蒸気圧が０．１ｋＰａよりも小さい、請求項１または２に記載の電解液。
  4. 前記リチウム源電解質の濃度が０．６～１．４ｍｏｌ／Ｌである、請求項１～３のいずれか１つに記載の電解液。
  5. ヴィニレンカーボネートを添加剤としてさらに含み、ヴィニレンカーボネートの含有量が１．０～６．０ｗｔ％である、請求項１～４のいずれか１つに記載の電解液。
  6. ビフェニルを添加剤としてさらに含み、ビフェニルの含有量が１．０～４．０ｗｔ％である、請求項１～４のいずれか１つに記載の電解液。
  7. 前記リチウムビス（オキサラト）ボレートの含有量は１．０～４．０ｗｔ％である、請求項１～６のいずれか１つに記載の電解液。
  8. 前記無水マレイン酸の含有量は０．４～１．６ｗｔ％である、請求項１～７のいずれか１つに記載の電解液。
  9. グラファイトである負極活物質と、
    電解液であって、
    ヘキサフルオロリン酸リチウムを含むリチウム源電解質と、γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとを含むカーボネート系溶媒と、無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートを含む添加剤と、を含み、
    γ－ブチロラクトンの含有量が、エチレンカーボネートの含有量より多く、
    前記リチウムビス（オキサラト）ボレートの含有量は前記無水マレイン酸の含有量よりも多い、電解液と、
    を含む二次電池。
  10. グラファイトである負極活物質と、
    電解液であって、
    リチウムビス（フルオロスルホニル）イミドを含むリチウム源電解質と、γ－ブチロラクトンとエチレンカーボネートとを含むカーボネート系溶媒と、無水マレイン酸およびリチウムビス（オキサラト）ボレートを含む添加剤と、を含み、
    γ－ブチロラクトンの含有量が、エチレンカーボネートの含有量より多く、
    前記リチウムビス（オキサラト）ボレートの含有量は前記無水マレイン酸の含有量よりも多い、電解液と、
    を含む二次電池。
  11. リチウムリン酸鉄である正極活物質と、
    請求項１～８のいずれか１つに記載の電解液と、
    を含む二次電池。
  12. 正極活物質および請求項１～８のいずれか１つに記載の電解液を含む正極と、
    負極活物質および請求項１～８のいずれか１つに記載の電解液を含む負極と、
    を含む半固体電池。
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