JPH01121345A - 熱可塑性エチレン重合体組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、熱可塑性エチレン共重合体組成物、とくに、
強度及び難燃性と耐発煙性を良好に均衡して有するエチ
レン共重合体組成物に関する。

エチレン重合体、即ち単独重合体及び共電合体は容易に
成形品に成形又は押出しできる。そして重合体の強度を
改善するために、しばしば添加剤が使用される。＊た種
々の難燃剤（ｆｌａｍｅ　　ｒｅｔａｒｄａｎｔｓ）及
び発煙遅延剤（ｓｍｏｋｅ　　ｒｅｔａｒｄａｎｔｓ）
を添加することによってそのような重合体の難燃性及び
耐発煙性を改善する努力もなされている。しかしながら
、多くのそのような添加剤は機械的性質例えば強度に負
の効果を及ぼし、従って強度の性質と難燃性及び耐発煙
性との間の良好な均衡を付与する強度向上添加剤及び難
燃及び発煙遅延剤の組合せ物を発見することは望ましい
０本発明はそのような組合せ物に関する。

概観すると、本発明の組成物は、 ａ）エチレンと、酢酸ビニル、メタクリル酸のエステル
またはアクリル酸のエステルから選択される少くとも１
つの単量体との熱可塑性エチレン共重合体を少くとも１
種含んでなるエチレン重合体マトリックス２０〜１００
部； ｂ）　　（ｉ）０　、１〜５重量％の無水物官能基のグ
ラフト化されたエチレン／プロピレン／ジエン共重合体
、（ｉｉ）０　、１〜５重量％の無水物官能基のグラフ
ト化された少くとも１つのポリオレフィン、又は（ｉｉ
ｉ）これらの混合物、からなる種類から選択される少く
とも１種の共重合体１０〜８０部；及び Ｃ）　ポリエチレン０〜８０部、 を含んでなり、但し成分ａ）とＣ）の合計が少くとも８
０部である。

ポリエチレンが存在する場合、存在する成分ａ）の好適
な量は３０〜４０部であろう。

難燃性を付与するために、ｄ）存在する重合体成分１０
０部当り７５〜１３０部好ましくは９０〜１１０部の水
酸化マグネシウム又はアルミナ・トリハイドレート、或
いは両者の混合物が添加される。

他の具体例において、エチレンと少くとも１種の、炭素
数３〜Ｇのａ、β−エチレン性不飽和カルボン酸例えば
メタクリル酸及びアクリル酸とのイオノマー共重合体少
くとも１種３〜２０部を成分ａ）、ｂ）及びｄ）と或い
はＣ）成分としてのポリエチレンを含有する成分ａ）、
ｂ）及びｄ）と−緒に存在させてもよい。

上述の具体例のいずれかにおける他の随−意の特徴は、
エチレン／プロピレン又はエチレン／プロピレン／ジエ
ン共重合体の５０部までの量の更なる存在である。

他の具体例では、次の共重合体のいずれか１つ又はそれ
以上が存在しうる：エチレン／メタクリソ酸又はアクリ
ル酸の共重合体、無水物官能基のグラフト化されたエチ
レン／酢酸ビニルの共重合体、無水物官能基のグラフト
化されたエチレン及びアクリル又はメタクリル酸の飽和
脂肪族アルコールエステルの共重合体。

低温の脆さを減するために、無水物官能基のグラフト化
されたエチレン／プロピレン／ツエン共重合体又は無水
物官能基のグラフト化された少くとも１種のポリオレフ
ィン、或いは両者の混合物が添加される。

更に、エチレンと金属カチオンで中和された低級アルキ
ル（メト）アクリル酸とのイオノマー共重合体も耐低温
脆弱性を付与し且つこれらの重合体も使用できることが
発見された。

エチレン／プロピレンのゴム状共重合体又はエチレン／
プロピレン／クエン共重合体を添加した時、組成物の伸
張性が高められることも発見された。

上記組成物は難燃性製品として或いは電線又はケーブル
の周囲の絶縁又は保護コーティングとして有用である。

本熱可里性エチレン共重合体マトーリックスは、その極
性のために水酸化マグネシウム又はアルミナ・ハイドレ
ートをより容易に許容し、そして組成物の押出し性を改
善することが発見された。エチレン共重合体は好ましく
はエチレン及び酢酸ビニルの共重合体であるが、この酢
酸ビニルの代りには多くの他の単量体が使用で終る。例
えばエチレンとアクリル又はメタクリル酸の飽和脂肪族
アルコールのエステルとの共重合体も使用できる。

エチレンとアクリル酸及びメタ／−ル又はエタノールの
エステルとの共重合体は有利には９〜４９重量％の共単
量体含有を有する。

今回、好ましくはポリエチレンは１つの成分であるべき
であり、また好ましくは中密度（即ち密度９．４０（Ａ
ＳＴＭ　　Ｄ−１２４８、第■法））ポリエチレン又は
線状低密度ぼりエチレン（最大密度０．９２５）の使用
及び狭い分子量範囲のポリエチレンの使用は電線又はケ
ーブルの被覆において良好な機械的性質を与えるという
ことが発見された。そのようなポリエチレンは好適であ
る。

成分ｂ）のグラフト共重合体は、ａ、β−エチレン性不
飽和カルボン酸或いは無水物例えばマレイン酸、無水マ
レイン酸、７マル酸、イタコン酸、無水イタコン酸など
でグラフト化されていてよい。

無水マレイン酸はポリオレフィン重合体及びエチレン／
プロピレン／ツエン（ＥＰＤＭ）共１１ｏ体の双方に対
して好適なグラフト物質である。グラフト、即ち無水物
官能基の量は約０．１〜５重景％である。グラフト化共
重合体は良好な耐低温（例えば約−４０℃又はそれ以下
、例えば−６０’Ｃまでの）脆弱性を付与する。またそ
れは降伏伸張及び降伏及び破断引張り強度を増大させる
。ポリオレフィン重合体はポリエチレン或いはエチレン
と高級オレフィン（ａｔ〜Ｃｍ　）例えばプロピレン及
１／又はブチレンとの共重合体であってよい。即ちそれ
らは結晶性及び弾性重合体の双方を含み、相互と一緒に
用いることができる。

する、グラフト重合体中の無水物の濃度は熱プレスした
フィルムの赤外スペクトルで測定することができる。

グラフト共重合体は、７レクスマン（Ｆ　ｌｅｘｍａｎ
）の米国特許第４，０２６，０６７号或いはケイウッド
（Ｃａｙｗｏｏｄ）の米国特許第３，８８４，８８２号
及び第４，０１０，２２３号に記述されているように製
造することができる。グラフト共重合体のジエン成分は
非共役であり、そして１つの末端２重粘合と１つの内８
１Ｓ２重結合を有する炭素数が少くと６６の線状脂肪族
ジエン及び炭素−炭素二重結合の１つ又は両方が炭素環
の一部をなす環式ジエンを含む。線状ツエンのうち１．
４−ヘキサジエンは特に好適である グラフＦの生成に有用な環式ジエンの種類はアルキリデ
ンビシクロフルケン、アルケニルビシクロアルケン・、
ビシクロアルカジエン、及びアルケニルシクロアルケン
を含む。

水酸化マグネシウム［Ｍｇ（ＯＨ）２１及びアルミナ・
トリハイドレート（ＡＮ□０ユ・３Ｈ２０）は組成物に
難燃性と発煙Ｍ延性を付与するために使用される。これ
らの材料は、マトリックス重合体（単数又は複数）との
親和性を付与するために表面処理されていてもよい。

更にエチレン性イオノマー共重合体の存在は、低温にお
ける脆弱性を減するのに役立つことも発見された６本発
明の混合物の成分として使用されるイオノマー共重合体
は好ましくはエチレンと炭素数３〜６のａ、β・エチレ
ン性不飽和カルボン陵との共重合体である。共重合体の
α−オレフィン含量は好ましくは共重合体に基づいて少
くとも７０モル％である。カルボン酸基は共重合体分子
中にランダムに分布し、その１０〜９０％、好ましくは
４０〜８０％が共重合体のカルボン酸基に分布する金属
カチオンで中和されていてよい、金属カチオンはいずれ
かの金属に白米していてよいが、好ましくはＺｎＳＮａ
、Ｍｇ又はＣａである。該イオン性共重合体の製造に有
用なａ、β−エチレン性不飽和カルボン酸の例はアクリ
ル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、イタコン酸、マレ
イン酸、７マル酸、及びイタコン酸、マレイン酸及び７
マル酸の（ノエステルである。勿論他の単量体も共重合
体中に導入することができる。

最後に、エチレン／プロピレン（Ｅ／Ｐ）共重合体又ハ
エケレン／プロピレン／ジエン（ＥＰＤＭ）共重合体を
添加する場合、組成物は良好な伸張性を有することが発
見された。ＥＰＤＭ：＃ＩＣ重合体の例は前述したグラ
フト化されてない共重合体である。

本発明の組成物には、所望の添加剤例えば酸化防止剤、
中和剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、顔料、滑剤、スリ
ップ（ｓｌｉｐ）剤、粘度調節剤などを添加することが
できる。

本発明の組成物の成分は通常の混合法例えばロール・ミ
ル、バンバリー混合機、単軸押出し機、２軸押出し磯な
どのいずれかを用いて混合することができる。この組成
物は常法例えば圧縮成形、押出しコーティング、射出成
形、カレンダリングなどのいずれかによって成形しうる
。

犬−Ｊｕｌ 実施例を表の形で示す０表に記述する混合物は指示する
成分をバンバリー混合機又は２０−ル・ミルで混合する
ことによって製造した。２０−ル・ミルでの混練りは１
６５℃の水蒸気で加熱された１０．２ｅｍＸ２０．３ｃ
鶴の２０−ル・ミルを用いて行なった。重合体成分のす
べてをミルに添加し、溶融し、そして混合した０次いで
難燃剤及び他の添加剤を添加した。混入が完了し且つミ
ル上にバンド（ｂｉｎｄ）が形成された時、成分を６回
にわたり切断と重ねを行なった。６回り一ル処理且つ再
バンド化した後、化合物をミルからシートとして剥離し
た。これらの試料の圧縮成形を２０．３ｅｍＸ２０．３
ｃｍのステンレス鋼製の型で行なった。２つの７，６ｃ
ｍＸ１５，２ｃａ＋Ｘ００２ｃｍの空洞を含む底板は厚
さが１．９ｃｍであり、無垢の上板は厚さが０，９５ｃ
ｍであった。この型をパセデナ（Ｐ　ａｇｅｄｅｎａ）
水圧機中で１７７℃まで加熱した。化合物の７．６ｃｍ
Ｘ１５，２ｃｍＸ０．２３ｅ＋ｓのシートを予熱した型
の中に入れた。この待望のライナー（ｌｉｎｅｒ）とし
て７１ノー　：２−ト（Ｆ　ｒｅｅＫｏｔｅ）３３離型
剤を噴霧した２ミルの［カプトン（Ｋａｐｔｏｎ）Ｊポ
リイミドフィルムを使用した。封じた型をプレス中に置
き、接触圧に近いプレス板により１０分間加熱処理した
１次いで圧力を１分間、プレスの圧力計からの読みとし
て１０．２ｃＬＩのラムにおいて３０，０００ボンドの
力まで上昇させた。この圧力を瞬間的に取り除き、次い
で２分間３０，０００ボンド（１３３ｋＮ）の力に戻し
た。そして封じた型を加熱したプレスから取り出し、水
冷したプレス中に置いた。

型が室温になった時、試料を型から取出した。

バンバリー混合機を用いる時には、冷却水を遮断して内
室を６６〜７１℃まで加熱した０重合体、次いで難燃剤
を添加した。冷却水を遮断したまま１６６〜１７７℃ま
で混合し、次いでスツイープ（ｓｗｅｅｐ）　Ｌ−た、
このスウイープ後に冷却水を通した。

冷却水を通じつつ、３３０〜３５０”Ｆの温度に達する
まで混合を行ない、次いで内容物を室から取り出した。

内容物をミル上で切断し且つ折重ね、そして成形のため
にシートにした。このシートにした組成物を［マイラー
（Ｍｙｌａｒ）Ｊ又はアルミニウム・ホイルのシート間
でプレスした。１７７℃の成形温度を使用した。内容物
を１０分間一定圧に維持した。内容物を全圧に１分Ｆｗ
ｉ雑持し、圧力を瞬間的に除き、次いで迅速に再び圧力
をかけ、更に２分間この圧力を保った。次いでシートを
取出し、冷ベンチ・トップ（ｂｅｎｃｈ　　ｔｏｐ）上
で急速に冷却した。

表における各実施例及び対照例は１００重量部のマトリ
ックス重合体からなる。このマトリックス重合体は指示
する如きエチレン共重合体２０〜１００部及びポリエチ
レン０〜８０部からなる。

上記樹脂成分１００部当りの部として表示して種々の量
の他の成分を添加した。

試験用の試料を上述した方法で圧縮成形し、そして下表
に概術する方法に従って試験を行なった。

表の性質のデータに空白がある場合には、性質の値を決
定しなかった。

降伏強度　　　　　　ＡＳＴＭ　　Ｄ−６３８、［１−
４１２降伏伸張　　　　　　ＡＳＴＭ　　Ｄ−６３８、
Ｄ−４１２引張り強度　　　　　ＡＳＴＭ　　Ｄ−６３
８、Ｄ−４１２破断伸張　　　　　　八ＳＴＭ　　Ｄ−
６３８低温脆弱性（ＬＴＢ）　　　ＡＳＴＭ　　Ｄ−７
４６限界酸素係数（ＬＯＩ）本　＾５Ｔ１４　　Ｄ−８
６２本最６近い１％まで測定 粗Ｊ（ハ）λＬ Ｅ　Ｖ　Ａ　Ｉ　　　ＶＡ２Ｂ重量％、Ｍｌ　３Ｅ　Ｖ
　Ａ　２　　　　ＶＡ１８重量％、ＮＩ　Ｏ，７Ｅ　Ｖ
　Ａ　３　　　ＶＡ９，５重量％、Ｍｌ　Ｏ，８ＥＥＡ
　　　　アクリル酸エチル１５重量％、ｍ■０．５Ｅ／
ｎＢＡ　　アクリル酸ｎ−ブチル３０重量％ＨＤＰＥ　
　　１Ｉ３ｉ密度ポリエチレングラフト共重合体Ｉ　　
ＥＰＤＭゴムに無水マレイン酸（約１．７重量％）のグ ラフト、ＭＩ　　約３ グラフト共重合体２　ポリエチレンに無水マレイン酸（
約０．４重量％）のグ ０う７　ト、　ＭＩ　　約１３ グラフト共重合体３　ポリエチレンに無水マレイン酸（
約１．０重量％）のグ ラフト、ＭＩ　約１２ イオノマー１　エチレンと１５重量％のメタクリル酸と
の共重合体、亜鉛で５８％ 中和、Ｍｌ　　０．フ イオノマ−２エチレンと１０重量％のアクリル酸イソブ
チル及び１０重量％のメ アクリル酸との共重合体、Ｚｎで ７４％中和、ＭＩ　　１．０ ＥＰＤＭＩ　　エチレンと３０重量％のプロピレン及び
３．７％のへキサジエンとのタ ーポリマー、ムーニー粘度的４４、 ＡＳＴＭ　　Ｄ−１６４６７ ＥＰＤＭ２　　ＥＰＤＭＩと同じ、但しムーニー粘度が
約６０ メラミン樹脂　アメリカン・サイアナミド社（Ａｍｅｒ
ｉｃａｎ　　Ｃｙａｎａｍｉｄ　　Ｃｏ、）からの［サ
イレＸ’（Ｃｙｒｅｚ月９６３ 酸化防止剤　チバ・〃イギー（Ｃｉｂａ　　Ｇ　ｅｉｇ
ｙ）からのイル〃ノックス（Ｉ　ｒｇａｎｏｘ）　１０
ＥＶＡ＝エチレン／酢酸ビニル共重合体ＭＩ＝溶融指数 ＥＥＡ＝エチレン／アクリル酸エチル共重合体Ｅ　／　
ｎ　Ｂ　Ａ　＝エチレン／アクリル酸ｎ−ブチル共重合
体 ＥＰＤＭゴム＝エチレン／プロピレン／１．４−ヘキサ
ノエン共重合体 実施例１及び対照例０１〜Ｃ５（＄　１表）は、ＥＶＡ
、ＬＬＤＰＥ、グラフト共重合体及びＭｇ（ＯＨ）２が
存在する場合、この試料はこれらの成分のいずれかが欠
けている試料よりも優れたＬＯＩ（Ｍｇ（ＯＨ）＊　１
２５部において）を有することを示す。

第２表の実施例２及１３で示されるようにＭｇ（０■］
）２の高量では、ポリエチレンの不存在においてでさえ
予想されるＬＯＩよりも良好なそれが得られた。ＬＯＩ
値の前の文字りは「〜より小さい」を意味する。他の性
質は表で見られるように良好であった。

＄３表の実施例４〜８は、２８重量％のＶＡを含有する
ＥＶＡが１８％又は９．５％にすぎないＶＡを含むＥＶ
Ａより優れていることを示す、酢酸ビニル含量のより高
いＥＶＡは、低ＶＡｉｌの討応する試料と比べた時、一
般により高い破断伸張を有する組成物を与えた。しかし
低ＶＡ含量のＥＶＡは依然として本発明の目的に対して
許容しうる性質を示す。

第４表の実施例９〜１２は、あるポリエチレンに基づく
グラフト共重合体の存在がエチレン／プロピレン／ジエ
ンゴムに基づくグラフ　）　ｊｌｃ重合体を、同一の全
グラフト共重合体で使用した試料と比較して明らかに改
良された破断伸張を示す。これらの好適な場合、ポリエ
チレンがＭＤＰＥよりむしろＬＬＤＰＥの時に性質は更
に改善された。

第５表の実施例１３〜１６は、グラフト共重合体の一部
ヲエチレン／プロピレン／ジエンゴムで代替することの
利点を示す。実施例１３は性質の優秀な均衡をすでに示
しているけれど、漸増的にグラフト共重合体をＥＰＤＭ
ゴムで代替すると、引張り強度を維持しつつ依然改良さ
れた伸張がもたらされた。しかし低温性が僅かだけれど
悪くなった。しかしながら、高量のＥＰＤＭゴムを添加
した場合、グラフト共重合体を犠牲にしても（参照、実
施例Ｃ−６、Ｃ−７及びＣ−８）、低温性が補償された
。しかし実施例１７は、グラフト共重合体１０部におい
て、ＥＰＤＭゴムの量を約１０部に限定しても適当な低
温性を得ることができた。

ｆ５６表の実施例１８〜２６は、ＥＶＡ又はＥＥＡ、Ｌ
ＬＤＰＥ又はＭＤＰＥ、グラフト共重合体、及び水酸化
マグネシウム又はアルミナ・トリハイドレート難燃剤の
組成物に関して本発明を更に例示する。すべての試料は
許容しうる範囲の性質を示した。

第７表の実施例２７〜３７は、ＥＰＤＭゴムも包含する
組成物に関して本発明を更に例示する。

第８表の実施例３８〜４４及Ｖ第９表の実施例４５〜５
１は、少量のイオノマー共重合体の存在する以外それぞ
れ第７及び６表の実施例と同様であった。実施例４５〜
５１はイオノマー共重合体を漸増量で添加することの効
果を示す。これらの実施例から、イオノマー共重合体の
存在は改良された低温性及び引張り強度を示す傾向にあ
ることが明白である。

第１０表の対照例Ｃ−９〜Ｃ−１２は、グラフト共重合
体を組成物に含有させないと、伸張性が非常に減ぜられ
ることを示す。ＥＰＤＭゴムが存在する場合（対照例Ｃ
−１１及びＧ−１２）、伸張はいくらか改善されるが、
低温性は改善されなかった。

第１１表の対照例Ｃ−１３〜Ｃ−１７及び第１表のＣ−
４とＣ−５は、エチレン共重合体の不存在下には性質の
均衡が最大にならないということを示す。（実施例Ｃ−
１３〜Ｃ−１７において、共重合体子ポリエチレンの量
は１００部以下であった。

他の成分の量は規準化しなかった。） 表は以下の通りである。

＝２　　瞑　Ｓ　跳　偏置　　１　１　　礎−〜　　　
　　　　　　　　− ｇＫ　　　国　　　＼　　　ぺ　　Σ　　　２　　石〜 ロ　　　ト　　ｘ＞　　　　　　　　　　　　　０　　
０−　　　の　　　啼　　　ｃｏ　　　　　　　　　〜
　　　−〜安 石　　ｅ　　　覆　　け　　偏置　　　Ｉ　　　Ｉ　　
　賑０つ Ｚｌ　　（５（：ｌ　　（）　Ｏ−＠　　　のｏト ＋ＩＰｃｏ　　曽−一一一 ；Σ　贈　援　喀　湛　エ　１１１！！０　　　　　　
　　に ＝１　。　　　　。　。

啼　　　　　ｃｏ　　　！　　　　　−−〜−へ −−−寸 啼〜〇− 一　　−〜　　−００ ￥ 石　Σ　゛　贈　　警　　跳　　滌激　　１　　１　　
礎−へ 国　　口　　−　　Σ　　＼　　＼　　口　　Σ　　綴
　　ｉ　ｍ−啼 曽　　の　　ロ　　ト　　　　　　　　　　　〇−■　
　ＣＯ■　　　　　　　■　　−；ズ　　緋　１ｓ＠　
　壕＝１１ ：ｌ　’　６　０６　６− ！　　　　　ロ　　−　　　　　−ｍ−：ｌ　　ｇ　　
　０　　　Ｃｓ　　　（）　　閃ト　　　　　−　　　
　　四　　−− 一　　へ −へ ｃｏ　　　　　ｅ ０　　　　　　　　　　　　　　　　Ｃ’Ｊω　　　　
ｄｒ−■ −−ω　　　　　　　　　−ロ　　〜 ０寸 ロ　− Ｃｏ　　　　　　ＣＩＪｆ）　　　ｔｎ　　　０　　　
　　　　　　　　　　　　　（ｎ−−Φ　　ｃｆ５　　
　［Ｆ］　　　　　　曽　　曽　　〜韮　ｌ：１．１＝
　　Σ　　瞑　　覆　　瞑　　語　Ｉ　Ｉ　　　Ｉ　　
醗Δ シ。

−へ　　　　　　　　　　　　マ 呵　　　０　　　　０００　　０　Ｎ 豐　　　　　　　　ＣＯ曽　　−−− 約 す −〜 （ＰＫ　　　国　　（５）　　−ズ　　−　　ペ　　ペ
　　Σ　　＼　　Σ第 実施例：　　　　　　　　　　旺　　　往　　　徨　　
　肥　　η。

ＥＶＡＩ　　　　　　　　　　　　４０　　　　　　　
　　　　３０　　　　　４０　　　　　４０ＥＥＡ　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　４０ＬＬＤＰＥ
　　　　　　　　　　　６Ｇ　　　　　　６０　　　　
　７０　　　　　６０　　　　　６０グラフト共重合体
１　　　　１５　　　　２０　　　　１０　　　　２０
　　　　３０グフ７ト共重合体２　　　　１０　　　　
１０１５　　　　１５　　　　１０ＥＰＤＭＩ　　　　
　　　　　１５　　　　１０　　　　２０　　　　１５
　　　　　ｔ。

Ｍｇ（ＯＨ）２．　１３５　　　１３５　　　１４５　
　　１５０　　　１５０酸化防止剤　　　　　　　　１
１１１１１２．１５ 保持％　　　　　　　　　　９３　　　　９０　　　　
９３　　　　　　　　　９４破断伸張％　　　　　　　
　５５２　　　４３５　　　５９９　　　４８２　　　
４１８保持％　　　　　　　　　　９４　　　　７７　
　　　８９　　　　　　　　　８５−４５℃　１２８２
車 一６０℃　　　　　　　　　１０　　　　８　　　　９
　　　　１０限界Ｏ７指数　　　　　　　３０　　　　
　Ｌ２８　　　２９　　　　２９　　　　３０本　脆弱
性は機械の故障のために正確に記録されなかった。

寡車グー７７ト共重合体２をＭＩ３のエチレン／メタク
リル酸共重合体で代替し！援　　　礁　　　鋏　　　褒
　　　　坦　　　　旺３０　　　　　４０　　　　　４
０　　　　　４０　　　　　３Ｇ　　　　　　４０１５
１１　　　　１９７９　　　１４０３　　　１７００　
　　１６４６　　　　１６５Ｂ１２．４２　　　　　１
３．６５　　　　　９．６フ　　　　　　１１．７２　
　　　　１１．３５　　　　　１１．４３車０１０５１
フ ３１　　　　　　Ｌ２８　　　　　Ｌ２８　　　　　Ｌ
２８　　　　　Ｌ２８　　　　　Ｌ２８；時、良好な結
果が得られた。

−〜　　円 −〜　　〜 −〜 ！Ｋ　に）　　国　Σ　−べ　　べ　！　マ　Σ　　Σ
　避　ター　　〜 ７　　石　１：１．１＝　Σ　　繻　　覆　　ζ　　層
　＝　　１１５１　の　　；　　〜　８ 冨１０００　　　　（ｈ　　　１　１　　′！２啼口Ｎ
　　　　　− 菰　！　−１べ　国　株　次　Σ　−六　（Σ　−２λ
１’−１１ ・　χ ！　八 ヤ々 イ コ

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、ａ）エチレンと、酢酸ビニル、メタクリル酸のエス
   テルまたはアクリル酸のエステルから選択される少くと
   も１つの単量体との熱可塑性エチレン共重合体を少くと
   も１種含んでなるエチレン重合体マトリックス２０〜１
   ００部； ｂ）（ｉ）０．１〜５重量％の無水物官能基のグラフト
   化されたエチレン／プロピレン／ジエン共重合体、 （ｉｉ）０．１〜５重量％の無水物官能基のグラフト化
   された少くとも１つのポリオレフイン、 又は（ｉｉｉ）これらの混合物、からなる種類から選択
   される少くとも１種の共重合体１０〜８０部；及び ｃ）ポリエチレン０〜８０部、 を含んでなり、但し成分ａ）とｃ）の合計が少くとも８
   ０部である熱可塑性エチレン重合体組成物。 ２、ａ）エチレンと、酢酸ビニル、メタクリル酸のエス
   テルまたはアクリル酸のエステルから選択される少くと
   も１つの単量体との熱可塑性エチレン共重合体を少くと
   も１種含んでなるエチレン重合体マトリックス２０〜１
   ００部； ｂ）（ｉ）０．１〜５重量％の無水物官能基のグラフト
   化されたエチレン／プロピレン／ジエン共重合体、（ｉ
   ｉ）０．１〜５重量％の無水物官能基のグラフト化され
   た少くとも１つのポリオレフイン、又は（ｉｉｉ）これ
   らの混合物、からなる種類から選択される少くとも１種
   の共重合体１０〜８０部；ｃ）ポリエチレン０〜８０部
   ； ｄ）水酸化マグネシウム又はアルミニウムトリハイドレ
   ート、或いはこれらの混合物の、存在する重合体成分１
   ００部当り７５〜１３０部、を含んでなり、但し成分ａ
   ）とｃ）の合計が少くとも８０部である熱可塑性エチレ
   ン重合体組成物。 ３、ポリエチレンが中密度ポリエチレン及び／又は線状
   低密度ポリエチレンである特許請求の範囲第１又は２項
   記載の組成物。 ４、エチレンと、金属カチオンで部分的に中和された炭
   素数３〜６の少くとも１つのα，β−エチレン性不飽和
   カルボン酸のイオノマー共重合体少くとも１種３〜２０
   部を更に含有する特許請求の範囲第１、２又は３項記載
   の組成物。 ５、エチレン／プロピレン共重合体又はエチレン／プロ
   ピレン／ジエン共重合体を更に５０部まで含有する特許
   請求の範囲第１ないし４項のいずれかに記載の組成物。 ６、ａ）に定義した共重合体がエチレン／酢酸ビニル共
   重合体である特許請求の範囲第１ないし５項のいずれか
   に記載の組成物。 ７、エチレンとアクリル酸又はメタクリル酸のいずれか
   との共重合体、無水物官能基のグラフト化されたエチレ
   ン／酢酸ビニルの共重合体、及び無水物官能基のグラフ
   ト化されたエチレンとアクリル又はメタクリル酸の飽和
   脂肪族アルコールのエステルとの共重合体、からなる種
   類から選択される共重合体１０〜４０部を更に含有する
   特許請求の範囲第１ないし６項のいずれかに記載の組成
   物。