JPH01132049A - 水素吸蔵電極 - Google Patents
水素吸蔵電極Info
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- JPH01132049A JPH01132049A JP62290018A JP29001887A JPH01132049A JP H01132049 A JPH01132049 A JP H01132049A JP 62290018 A JP62290018 A JP 62290018A JP 29001887 A JP29001887 A JP 29001887A JP H01132049 A JPH01132049 A JP H01132049A
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- Japan
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- hydrogen storage
- battery
- alloy
- electrode
- particle size
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- Pending
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
- H01M4/383—Hydrogen absorbing alloys
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明はアルカリ電解液中で充放電によシ可逆的に水素
を吸蔵・放出する水素吸蔵合金を負極材料として用いた
水素吸蔵電極に関するものである。
を吸蔵・放出する水素吸蔵合金を負極材料として用いた
水素吸蔵電極に関するものである。
従来の技術
電気化学的に充電・放電することで多量の水素を吸蔵・
放出する水素吸蔵合金を負極材料に使用することで、容
量密度の大きな電極が可能になる。
放出する水素吸蔵合金を負極材料に使用することで、容
量密度の大きな電極が可能になる。
この電極とたとえば、酸化ニッケル正極と組み合せるこ
とにより、エネルギー密度の大きな電池構成が可能にな
ってくる。このような背景から、水素吸蔵電極を用いる
高容量電池が注目を集めている。この種の電極において
は水素吸蔵合金の電解液による腐食、充放電による微細
化などに起因する放電容量の低下、酸化ニッケル正極と
組み合せた正極容量規制の密閉電池においては、過充電
時に発生する酸素ガスを迅速にイオン化させる能力、ま
た、酸素ガスによる合金の耐食性などが要求されてくる
。
とにより、エネルギー密度の大きな電池構成が可能にな
ってくる。このような背景から、水素吸蔵電極を用いる
高容量電池が注目を集めている。この種の電極において
は水素吸蔵合金の電解液による腐食、充放電による微細
化などに起因する放電容量の低下、酸化ニッケル正極と
組み合せた正極容量規制の密閉電池においては、過充電
時に発生する酸素ガスを迅速にイオン化させる能力、ま
た、酸素ガスによる合金の耐食性などが要求されてくる
。
前記問題点を解決する合金材料として、種々の水素吸蔵
合金が提案されてきた。この内、ＣａＣｕ５型結晶構造
を有するＬａＮｉ ＭｍＮｉ５合金を多６を 元化することが、前記問題点を解決する有効な一つの手
段であることがわかってきた。これらの改良された水素
吸蔵合金を用いて、水素吸蔵電極を作成し、公知の酸化
ニッケル正極と組み合せ、密閉形電池を構成した場合、
従来よりはサイクル寿命の向上は認められるが、実用化
されているニッケル・カドミウム蓄電池に比べると未だ
充放電サイクル寿命は短い。
合金が提案されてきた。この内、ＣａＣｕ５型結晶構造
を有するＬａＮｉ ＭｍＮｉ５合金を多６を 元化することが、前記問題点を解決する有効な一つの手
段であることがわかってきた。これらの改良された水素
吸蔵合金を用いて、水素吸蔵電極を作成し、公知の酸化
ニッケル正極と組み合せ、密閉形電池を構成した場合、
従来よりはサイクル寿命の向上は認められるが、実用化
されているニッケル・カドミウム蓄電池に比べると未だ
充放電サイクル寿命は短い。
発明が解決しようとする問題点
現在、実用化されている密閉形ニッケル・カドミウム蓄
電池は過充電時に酸素ガスのイオン化が遅くなり電池内
圧が異常に上昇した場合には、安全性を考慮して、外部
へガスを放出できるように安全弁を設けている。密閉形
ニッケルー水素蓄電池を構成する場合においても、当然
この点について考慮し、安全弁を設ける必要がある。こ
のような構成の電池において充電時に安全弁が作動する
ようでは電池内の電解液が外部へ放出され、電池特性の
低下を招く。したがって、充電時の酸素ガス吸収の優れ
た水素吸蔵電極を作成する必要がある。
電池は過充電時に酸素ガスのイオン化が遅くなり電池内
圧が異常に上昇した場合には、安全性を考慮して、外部
へガスを放出できるように安全弁を設けている。密閉形
ニッケルー水素蓄電池を構成する場合においても、当然
この点について考慮し、安全弁を設ける必要がある。こ
のような構成の電池において充電時に安全弁が作動する
ようでは電池内の電解液が外部へ放出され、電池特性の
低下を招く。したがって、充電時の酸素ガス吸収の優れ
た水素吸蔵電極を作成する必要がある。
このような観点から、水素吸蔵合金の平均粒径と酸素ガ
ス吸収能を調べた結果、非常に微細な合金粉末よりはあ
る程度大きな粒子（たとえば、平均粒子径が３０μｍ）
が酸素ガス吸収能がすぐれていることが明らかになった
。
ス吸収能を調べた結果、非常に微細な合金粉末よりはあ
る程度大きな粒子（たとえば、平均粒子径が３０μｍ）
が酸素ガス吸収能がすぐれていることが明らかになった
。
一方、放電特性について調べた結果、前記平均粒子径が
３０μｍの合金粉末を使用した場合、大電流放電での電
池電圧の低下が大きく、たとえば、単セル当りの終止電
圧を１．ｏｖに設定した場合、その放電容量は少なくな
った。
３０μｍの合金粉末を使用した場合、大電流放電での電
池電圧の低下が大きく、たとえば、単セル当りの終止電
圧を１．ｏｖに設定した場合、その放電容量は少なくな
った。
本発明はこのような問題点を解決するもので、酸素ガス
の吸収能を向上させるとともに、高率放電特性を改善す
ることを目的とする。
の吸収能を向上させるとともに、高率放電特性を改善す
ることを目的とする。
問題点を解決するための手段
密閉形ニッケルー水素蓄電池を構成する水素吸゛蔵電極
において、水素吸蔵合金を粉砕し、平均粒子径が６〜１
０μｍの範囲の粉末と、平均粒子径が２５〜３５μｍの
範囲の２種類の粉末を混合して、水素吸蔵電極を構成し
たものである。
において、水素吸蔵合金を粉砕し、平均粒子径が６〜１
０μｍの範囲の粉末と、平均粒子径が２５〜３５μｍの
範囲の２種類の粉末を混合して、水素吸蔵電極を構成し
たものである。
作 用
この構成により、微細な粉末が混合され、電極に構成さ
れた場合の比表面積が増大し、反応活性点が多量に形成
され、高率放電特性が改善される。
れた場合の比表面積が増大し、反応活性点が多量に形成
され、高率放電特性が改善される。
また、酸素ガス吸収に有効な比較的大きな粒子も同時に
存在するため、電池内圧の上昇も少なくなることとなる
。
存在するため、電池内圧の上昇も少なくなることとなる
。
実施例
純ｒｌｓｓ、６％以上のランタン（Ｌａ）、ニッケル（
Ｎｉ）、：＋バルト（Ｃｏ）、マｙガｙ（Ｍｎ）、７１
Ｖミニウム（Ａｔ） 、希土類元素含有量９８．５％以
上のミツシュメタ／ｖ （Ｍｍ ）を用いて、合金組成
がＬ ａｏ 、 ３Ｍ！ｎ ｏ 、 ７Ｎ Ｚ ３．ｓ
Ｍｎｏ、３Ａ′Ｏ，ｓ Ｃｏｏ 、 ｅになるように
各々の金属を秤量し、アーク溶解炉を用いて合金を作成
した。この合金を冷却後、真空熱処理炉により、１００
０°Ｃで６時間保持し、合金の均質化を図った。ついで
、この合金を粒度分布の範囲が狭くなる粉砕法としてジ
ェットミルにょシ粉砕を行ない、粉砕条件を変化させ、
平均粒子径と粒度分布の異なる粉末ａ、ｂ、ｃ、ｄを作
成した。ａ、ｂ、ｃ、ｄの平均粒子径は７．９ μｍ
。
Ｎｉ）、：＋バルト（Ｃｏ）、マｙガｙ（Ｍｎ）、７１
Ｖミニウム（Ａｔ） 、希土類元素含有量９８．５％以
上のミツシュメタ／ｖ （Ｍｍ ）を用いて、合金組成
がＬ ａｏ 、 ３Ｍ！ｎ ｏ 、 ７Ｎ Ｚ ３．ｓ
Ｍｎｏ、３Ａ′Ｏ，ｓ Ｃｏｏ 、 ｅになるように
各々の金属を秤量し、アーク溶解炉を用いて合金を作成
した。この合金を冷却後、真空熱処理炉により、１００
０°Ｃで６時間保持し、合金の均質化を図った。ついで
、この合金を粒度分布の範囲が狭くなる粉砕法としてジ
ェットミルにょシ粉砕を行ない、粉砕条件を変化させ、
平均粒子径と粒度分布の異なる粉末ａ、ｂ、ｃ、ｄを作
成した。ａ、ｂ、ｃ、ｄの平均粒子径は７．９ μｍ
。
１９．８μｍ、３０．２μｍ、４２．６μｍ で、その
粒度分布割合を図に示す。これらの合金粉末を単独ある
いは一定割合に混合した粉末種類Ａ−７を表１に示す。
粒度分布割合を図に示す。これらの合金粉末を単独ある
いは一定割合に混合した粉末種類Ａ−７を表１に示す。
表１ 合金粉末種類
ついで、これらのＡ〜Ｉの粉末各々１００ｇに対して、
１’、５ｗｔ％のポリビニルアルコール水溶液を２６ｇ
加えてペースト状にし、多孔度約９６係の発泡状ニッケ
ルに充てんして乾燥した。乾燥後加圧プレスを行ない水
素吸゛蔵電極を得た。
１’、５ｗｔ％のポリビニルアルコール水溶液を２６ｇ
加えてペースト状にし、多孔度約９６係の発泡状ニッケ
ルに充てんして乾燥した。乾燥後加圧プレスを行ない水
素吸゛蔵電極を得た。
つぎに、酸化ニッケル正流として公知の方法で得られた
発泡式ニッケ／Ｌ／極、セパレータに繊維状のポリアミ
ド樹脂から得られた不織布、電解液に水酸化リチウムを
３０．９ ／ を溶解させた３０ｗｔチの苛性カリ水溶
液を使用し、前記Ａ〜■の合金粉末を使用し得られた水
素吸蔵電極と組み合せ、ＡＡサイズ（単３サイズ）の正
極容量規制の公称容量９００ｍＡｈの電池Ａ′〜工′を
構成した。
発泡式ニッケ／Ｌ／極、セパレータに繊維状のポリアミ
ド樹脂から得られた不織布、電解液に水酸化リチウムを
３０．９ ／ を溶解させた３０ｗｔチの苛性カリ水溶
液を使用し、前記Ａ〜■の合金粉末を使用し得られた水
素吸蔵電極と組み合せ、ＡＡサイズ（単３サイズ）の正
極容量規制の公称容量９００ｍＡｈの電池Ａ′〜工′を
構成した。
これらの電池を２０°Ｃ一定温度下で、初充電はｏ、１
Ｃの電流で１５時間、２サイクル自から９サイクル目ま
では０．２０の電流で７．６時間、１０サイクル目以降
は１／３Ｃで４．５時間行った。放電は２０’Ｃの温度
下で初期から１０サイクル目までは０．２０の電流で、
１１サイクル目は３Ｃの電流で放電を行った。１２サイ
クル目以降はｏ、ｓ Ｃの電流でサイク／ｌ／寿命を調
べた。また、充電中の電池内圧を調べるためＡ′〜Ｊ′
と同様な電池を構成し、１ｏサイクル目まで、前記充放
電条件と同じ条件で充放電を行ない１１サイクル目の充
電前に電池底部を開孔し、充電時の電池内圧を測定した
。
Ｃの電流で１５時間、２サイクル自から９サイクル目ま
では０．２０の電流で７．６時間、１０サイクル目以降
は１／３Ｃで４．５時間行った。放電は２０’Ｃの温度
下で初期から１０サイクル目までは０．２０の電流で、
１１サイクル目は３Ｃの電流で放電を行った。１２サイ
クル目以降はｏ、ｓ Ｃの電流でサイク／ｌ／寿命を調
べた。また、充電中の電池内圧を調べるためＡ′〜Ｊ′
と同様な電池を構成し、１ｏサイクル目まで、前記充放
電条件と同じ条件で充放電を行ない１１サイクル目の充
電前に電池底部を開孔し、充電時の電池内圧を測定した
。
これらの結果を表２に示す。この表に示す１ｏサイクル
目の放電容量は放電電圧が１．ｏＶまでの放電時間より
算出、容量比率は１１サイクル目の３０放電での終止電
圧を１．ｏｖにした時の放電容量と１０サイクル目の放
電容量の比率を示す。サイクル寿命は１２サイクル目以
降、充電を１／３Ｃで４．６時間、放電を０．６０で１
．ｏＶまで放電を行った時の初期容量（１２サイクル目
の放電容量）から１０％の容量低下が認められる迄の充
放電サイクル数を示す。電池内圧は同条件の別の電池に
おいて充電中の最高内圧を示す。
目の放電容量は放電電圧が１．ｏＶまでの放電時間より
算出、容量比率は１１サイクル目の３０放電での終止電
圧を１．ｏｖにした時の放電容量と１０サイクル目の放
電容量の比率を示す。サイクル寿命は１２サイクル目以
降、充電を１／３Ｃで４．６時間、放電を０．６０で１
．ｏＶまで放電を行った時の初期容量（１２サイクル目
の放電容量）から１０％の容量低下が認められる迄の充
放電サイクル数を示す。電池内圧は同条件の別の電池に
おいて充電中の最高内圧を示す。
表２
表２のＡ′〜Ｄ′の電池の比較において高率放電特性に
ついて着目した場合、粒子径の小さい合金粉末が優れて
いることがわかる。この表には２０℃の３０放電につい
て示したが、０°Ｃの３０放電を行った場合、この傾向
はさらに大きくなった。
ついて着目した場合、粒子径の小さい合金粉末が優れて
いることがわかる。この表には２０℃の３０放電につい
て示したが、０°Ｃの３０放電を行った場合、この傾向
はさらに大きくなった。
この原因は、合金の比表面積の増大と、粒子径が小さい
ため、内部に吸蔵された水素が容易に合金表面に到達し
たことによると考えられる。一方、酸素ガス吸収能につ
いて比較した電池内圧の結果は前述した高率放電特性と
正反対になシ、粒子径の大きいものほど酸素ガス吸収が
向上した。この原因は電極の多孔度が同じであっても、
粒子径の大きな粉末を使用した電極の空間を形成してい
る穴径は大きくなる。ニッケルー水素蓄電池における酸
素のガス吸収は吸蔵されている水素と電極表面に到達し
た酸素が父応し、水を生成することで酸素を消失すると
考えられている。この反応を効率的に行わせるためには
、生成した水を電極表面近傍から、排出する必要がある
。このような観点から、合金粒子径との関連性を考えた
場合、電極中に形成された無数の穴の径は大きいほど、
水の排出が容易になったものと考えられる。
ため、内部に吸蔵された水素が容易に合金表面に到達し
たことによると考えられる。一方、酸素ガス吸収能につ
いて比較した電池内圧の結果は前述した高率放電特性と
正反対になシ、粒子径の大きいものほど酸素ガス吸収が
向上した。この原因は電極の多孔度が同じであっても、
粒子径の大きな粉末を使用した電極の空間を形成してい
る穴径は大きくなる。ニッケルー水素蓄電池における酸
素のガス吸収は吸蔵されている水素と電極表面に到達し
た酸素が父応し、水を生成することで酸素を消失すると
考えられている。この反応を効率的に行わせるためには
、生成した水を電極表面近傍から、排出する必要がある
。このような観点から、合金粒子径との関連性を考えた
場合、電極中に形成された無数の穴の径は大きいほど、
水の排出が容易になったものと考えられる。
サイクル寿命については、合金の粒子径が大きい電極は
ど、゛前述した理由でガス吸収が向上し、安全弁の作動
が起こらず、電解液が外部へ放出されなかったことで、
長寿命になったものと考えられる。これらの結果より、
Ａ〜Ｄの平均粒子径を持つ１合金粉末を使用した場合、
電池特性を総合的に評価した場合Ｃの粉末が優れている
ことが認められた。
ど、゛前述した理由でガス吸収が向上し、安全弁の作動
が起こらず、電解液が外部へ放出されなかったことで、
長寿命になったものと考えられる。これらの結果より、
Ａ〜Ｄの平均粒子径を持つ１合金粉末を使用した場合、
電池特性を総合的に評価した場合Ｃの粉末が優れている
ことが認められた。
つぎに、このＣ粉末を中心に、他の平均粒子径を有する
粉末を混合して、電極を作成し、電池を構成した場合（
Ｅ／〜Ｇ′の電池）、平均粒子径の小さい合金粉末を混
合することで、高率放電特性の改善が認められた。電池
内圧については、混合した他の合金粉末（Ａ、Ｂ、Ｄ）
の量が少ないため、はとんど影響を受けることなく、大
差は認められなかった。
粉末を混合して、電極を作成し、電池を構成した場合（
Ｅ／〜Ｇ′の電池）、平均粒子径の小さい合金粉末を混
合することで、高率放電特性の改善が認められた。電池
内圧については、混合した他の合金粉末（Ａ、Ｂ、Ｄ）
の量が少ないため、はとんど影響を受けることなく、大
差は認められなかった。
さらに、この結果より、高率放電特性の改善が顕著に認
められたＣ粉末にＡ粉末を混合した場合について、Ａ粉
末の混合割合を調べた（ Ｅ／ 、ａ’。
められたＣ粉末にＡ粉末を混合した場合について、Ａ粉
末の混合割合を調べた（ Ｅ／ 、ａ’。
工１． Ｔ／の電池）。これらの比較において、１゜ｗ
ｔ％混合することで、高率放電特性が最大値を示し、３
０ｗｔ％混合した場合は、前述したＡ粉末単独で使用し
た電池Ａ′と同様に電池内圧が上昇し、サイクル寿命も
短かくなった。
ｔ％混合することで、高率放電特性が最大値を示し、３
０ｗｔ％混合した場合は、前述したＡ粉末単独で使用し
た電池Ａ′と同様に電池内圧が上昇し、サイクル寿命も
短かくなった。
発明の効果
以上、本発明によれば、合金粒子径の異なる種類の粉末
を混合することで、高率放電特性が優れ、長寿命の密閉
形ニッケルー水素蓄電池を可能にし、しかも、ＡＡサイ
ズの電池で９５０ ｍＡｈ以上の放電容量を有する高容
量電池が提供できるという効果が得られる。
を混合することで、高率放電特性が優れ、長寿命の密閉
形ニッケルー水素蓄電池を可能にし、しかも、ＡＡサイ
ズの電池で９５０ ｍＡｈ以上の放電容量を有する高容
量電池が提供できるという効果が得られる。
図は本発明の実施例に使用した合金粉末の粉度分布を示
したものである。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名慟優
、Ｃぐ（弓糀ｆｆｉ切）
したものである。 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名慟優
、Ｃぐ（弓糀ｆｆｉ切）
Claims (2)
- （１）水素を電気化学的に吸蔵・放出可能な水素吸蔵合
金を負極材料に用いる水素吸蔵電極において前記電極は
、平均粒子径が６〜１０μｍと２６〜３６μｍの２種類
の合金粉末の混合物から構成されたことを特徴とする水
素吸蔵電極。 - （２）合金粉末の平均粒子径が６〜１０μｍの粉末が６
〜２０ｗｔ％、２５〜３６μｍの粉末が９６〜８０ｗｔ
％の割合で混合されていることを特徴とする特許請求の
範囲第１項に記載の水素吸蔵電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62290018A JPH01132049A (ja) | 1987-11-17 | 1987-11-17 | 水素吸蔵電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62290018A JPH01132049A (ja) | 1987-11-17 | 1987-11-17 | 水素吸蔵電極 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01132049A true JPH01132049A (ja) | 1989-05-24 |
Family
ID=17750723
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62290018A Pending JPH01132049A (ja) | 1987-11-17 | 1987-11-17 | 水素吸蔵電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH01132049A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0265058A (ja) * | 1988-08-30 | 1990-03-05 | Toshiba Corp | 水素吸蔵合金電極 |
| US5554456A (en) * | 1994-06-14 | 1996-09-10 | Ovonic Battery Company, Inc. | Electrochemical hydrogen storage alloys and batteries containing heterogeneous powder particles |
| JP2000294235A (ja) * | 1999-04-09 | 2000-10-20 | Santoku Corp | 電池用水素吸蔵合金粉末及びその製造方法 |
-
1987
- 1987-11-17 JP JP62290018A patent/JPH01132049A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0265058A (ja) * | 1988-08-30 | 1990-03-05 | Toshiba Corp | 水素吸蔵合金電極 |
| US5554456A (en) * | 1994-06-14 | 1996-09-10 | Ovonic Battery Company, Inc. | Electrochemical hydrogen storage alloys and batteries containing heterogeneous powder particles |
| JP2000294235A (ja) * | 1999-04-09 | 2000-10-20 | Santoku Corp | 電池用水素吸蔵合金粉末及びその製造方法 |
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