JPH01143A - ３−メチルブテン−１重合体組成物及びその製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、耐熱性、延伸性および成形品の引裂強度・耐
衝撃強度等の機械的強度に優れた３−メチルブテン−／
重合体組成物、およびその製法に関する。

〔従来の技術〕

近年、各種成形材料あるいは延伸・未延伸フィルム材料
として耐熱性、機械的強度、電気特性、耐薬品性、耐吸
湿性等に優れた樹脂の重要性が増している。

３−メチルブテン−／重合体は従来から高融点を示す結
晶性ポリオレフィンとして知られている。例えば特開昭
１７−１８２３０ｊ号公報、同！；７−／９ｊ７０ｕ号
公報、同！ｌ−１７０１号公報等においてはアルミニウ
ム含有量の少ない三塩化チタンと有機アルミニウム化合
物を用いて３−メチルブテン−７を重合する方法が開示
されている。また、特開昭４／−７３１１り号公報にお
いて、３−メチルブテン−／含有量が９０重量％以上の
重合体と、同含有量が弘Ｏ〜りＯ重ｔ％である重合体の
２成分から成る組成物およびその製法が本発明者等によ
り提示されている。

しかし、これら従来方法によって得られた３−メチルブ
テン−１重合体は高融点を示すが、一方、成形品の引裂
強度、耐衝撃強度等の機械的強度、ビカット軟化点に表
わされる耐熱性及び延伸性等はまだ、特にそのバランス
において不充分であり、各種成形材料あるいは延伸・未
延伸フィルム材料として必ずしも満足できるものではな
かった。

〔発明が解決しようとする問題点〕

本発明者等は３−メチルブテン−１重合体の前記した糧
々の欠点即ち、ビカット軟化点に表わされる耐熱性と延
伸性、機械的強度等のバランスを改良すべく鋭意検討を
行った結果、本発明に到達したもので、従来この様な３
−メチルブテン−１重合体組成物およびその製法につい
ては知られていなかった。

〔問題点を解決するための手段〕

即ち、本発明の要旨は、 （ａ）　　示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融解熱
が７ｃａｌ／を以上である゛、３−メチルブテン−ｌ単
独重合体、または、３−メチルブテン−７と炭素数２〜
１８の他のα−オレフィンとの共重合体１Ｏ−１８５重
量％と、（ｂ）　　示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定し
た融解熱が／ｃａｌ／Ｐより大且っ７ｃａｌ／Ｐ未満で
ある、３−メチルブテン−／と炭素数２〜／１の他のα
−オレフィンとの共重合体ＩＯ−♂５重ｔ％および （ｃ）　　示差走査熱量計（ＤＳＣ）において、融解ピ
ークが認められないゴム状の３−メチルブテン−１と炭
素数２〜１８の他のα−オレフィンとの共重合体もしく
は２種以上の炭素数コ〜ｉｔの他のα−オレフィンの共
重合体３〜ψＯ重量％とからなる事を特徴とする、３一
メチルプテンー／重合体組成物及びその製法に存する。

本発明方法になる３−メチルブテン−７重合体組成物か
らは耐熱性や引裂強度の優れたフィルムが得られ、また
延伸性が良いので延伸フィルムが容易に得られる。更に
剛性、耐衝撃性及び伸びの優れた成形体が得られる。こ
れらの特性に加えて電気特性、耐薬品性、耐吸湿性及び
透明性に優れているので、該フィルムや成形体、あるい
は積層体は各種包装材、絶縁材、プリント基板材料、磁
気記録ペース・フィルム、耐熱容器、平面アンテナ材料
等に有用である。

次に本発明を更に詳細に説明する。

本発明の重合体組成物における第１成分（以下（ａ）成
分とする２は、 示差走査熱量計（ＤＳＣ”）で測定′した融解熱が７ｃ
ａｌ／ｇ以上である、３−メチルブテン−ｌ単独重合体
、または、３−メチルブテン−７と炭素数２〜１１の他
のα−オレフィンとの共重合体である。

共重合体における炭素数２〜１８の他のα−オレフィン
としてはエチレン、プロピレン、ブテン、ヘキセン、弘
−メチルペンテン−１１オクテン、デセン、ドデセン、
テトラデセン、スチレン、ビニルシクロヘキサン等が挙
げられる。

これら他のα−オレフィンは２種以上用いてもよく、更
にブタジェン、イソプレン等のポリエンが少量含まれて
いてもよい。共重合法はいわゆるランダム共重合法が好
ましい。共重合体中の３−メチルブテン−ｌ含有量は共
重合する他のα−オレフィンにより異なるが、通常は２
０重量％を超え、特に高耐熱性が要求される場合は、り
５重量％以上である。この場合、融解熱としては、りｃ
ａｌ／ｇ以上となる。（ａ）成分の融解熱が７ｃａｌ／
を未満では、組成物全体の結晶化度が不足し、或いは融
点が低下する為ポリ３−メチルブテン−７の本来有して
いる高耐熱性、耐溶剤性の特徴が損なわれるので好まし
くない。

組成物中の（ａ）成分の割合は１Ｏ−ＩＪ’重ｉ％、好
ましくは３０〜ｔｏ重量％、更に好ましくはグＯ〜７０
重量％である。

第２成分（以下（ｂ）成分という）は、示差走査型熱量
計（ＤＳＣ）で測定した融解熱が／ｃａｌ１８より大且
つ７ｃａｌ／Ｐ未満である３−メチルブテン−ｌと炭素
数２〜ｉｔの他のα−オレフィンとの共重合体である。

他のα−オレフィンとしては（ａ）成分において使用し
たものの中から選ばれる。これら他のα−オレフィンは
２種以上用いてもよく、更にブタジェン、イソプレン等
のポリエンが少量含まれていてもよい。共重合法は、い
わゆるランダム共重合法が好ましい。

（ｂ）成分の融解熱は／ｃａｌ１８より犬で且つ７ｃａ
ｔ／Ｐ未満であり、対応する他のα−オレフィンの共重
合量はα−オレフィンの種類により異なるが、３−メチ
ルブテン−７の含有量として、６０重量％より犬で、り
５重量−未満である。融解熱が上記範囲以上では延伸性
、耐衝撃性の改良効果が不十分であり、上記範囲以下で
は耐熱性が不足する。

組成物中における（ｂ）成分の割合は１０〜？ｊ重量％
、好ましくは／ｊ−１０重量％、更に好ましくは２０〜
≠ｊ重量％の範囲から選ばれる。

（ｂ）成分の割合が少なすぎると延伸性、衝撃強度等の
改良が不十分となる。

第３成分（以下（ｃ）成分という）は、示差走査熱量計
（ＤＳＣ）において、融解ピークが認められないゴム状
の３−メチルブテン−／と炭素数２〜１８の他のα−オ
レフィンとの共重合体もしくは２種以上の炭素数２〜／
ｌｒの、他のα−オレフィンの共重合体である。他のα
−オレフィンとしては（ａ）成分において使用したもの
の中から選ばれる。更にブタジェンやイソプｌ／ン等の
ポリエンが少量含まれていてもよい。共重合法は、いわ
ゆるランダム共重合法が好ましい。この（ｃ）成分は３
−メチルブテン−／以外の２種以上のα−オレフィンの
共重合体、例、ｔ　ハエチレン〜プロピレン、エチレン
〜≠−メチルベンテンー１１プロピレン〜弘−メチルペ
ンテン−／、４４−メチルペンテン−／〜オクテンー１
％≠−メメチペンテ７−／〜デセン、グーメチルペンテ
ン−／〜ドデセン、弘−メチルヘンテ／−／〜デセン〜
テトラデセン等の共重合体で、しかも各々のコモノマー
含有量が約３０〜７０重量％であるものでもよいが、好
ましくは（ｃ）成分は３−メチルブテン−１とα−オレ
フィンとの共重合体である。共重合体中の３−メチルブ
テン−ｌ含有量は６０重量％未満、好ましくは５０重量
％未満、更に好ましくは５〜ＳＯ重量％で、この範囲以
外では延伸性や成形体の引裂強度、耐衝撃強度の改良が
不充分である。

組成物中における（ｃ）成分の割合は３〜μＯ重量％、
好ましくは３〜３０重量％、更に好ましくはｊ−２重重
ｉｔ％の範囲から選ばれる。（ｃ）成分の割合が少なす
ぎると、延伸性や伸び、引き裂き強度の改良が充分でな
く、また多すぎると、耐熱性や耐溶剤性等が低下して好
ましくない。

重合体の結晶化度、或いは結晶性成分の量は、重合体の
示差走査型熱量計により測定される融解熱に反映される
。３−メチルブテン−／単独重合体の融解熱は、立体規
則性、分子量によっても影響されるが、通常は／　ｂ　
ｃａｌ／’程度の値であり、ゴム状共重合体においては
実質的に融解熱は認められない。

本組成物中において（ａ）成分は、３−メチルブテン−
１重合体が本来持つ高耐熱性を担う成分であり、（ｃ）
成分は耐衝撃性、延伸性改良の為の成分である。

（ｂ）成分は（ｃ）成分の（ａ）成分中での均一分散化
、小粒径化を促進する為の相溶化剤として働いていると
考えられる。

通常の混合方法においては、３−メチルブテン−７単独
重合体へのゴム状成分の分散は不十分であり、期待され
る耐衝撃性、延伸性改良の効果は殆んど認められない。

３−メチルブテン−／への他のα−オレフィンの共重合
量が増し、共重合体の結晶化度が低くなると、ゴム状成
分の分散は促進され、耐衝撃性、延伸性が改良される。

しかし、この場合同時に、共重合量が増した共重合体の
耐熱性も低下してしまう為、耐熱性と耐衝撃性、延伸性
のバランスという観点から見た場合の改良はわずかであ
る。

そこで、本来ゴム状成分との相溶性に乏しい高結晶性、
高耐熱成分とゴム状成分を組合せ、この両者を相溶化す
る為に、更に中間の結晶化度を持つ成分を組み込む様に
したところ、耐熱性と耐衝撃性、延伸性のバランスに優
れた３−メチルブテン−１重合体組成物が得られ、本発
明に到達したものである。

（ａ）成分、（ｂ）成分および（ｃ）成分から組成物を
得るには両者の粉体あるいはペレットを単に混合する方
法、適当な溶液として混合する方法、単軸あるいはλ軸
の押出機あるいはバンバリーミキサ−で混練する方法等
がとられ、特に制限はないが、好ましくは３段重合法で
ある。

３段重合法について説明するに、ブタン、ヘキサン、ヘ
プタン、シクロヘキサン、ベンゼン等の如き脂肪族、脂
環式あるいは芳香族炭化水素中、液状のオレフィン中、
あるいは無溶媒下で遷移金属化合物および周期律表第１
族ないし第３族金属の有機金属化合物の存在下、３−メ
チルブテン−／−ｉたは３−メチルブテン−／とα−オ
レフィンとを重合して（ａ）成分および（ｂ）成分を生
成させ、ついで（ｅ）成分を生成させる。好ましくは先
ず（ａ）成分、ついで（ｂ）成分、最後に（ｃ）成分の
順序に生成させるのが、触媒除去工程における溶剤への
（ｅ）成分の溶出を防止する意味で特によい。

触媒である遷移金属化合物および周期律表第１族ないし
第３族金属の有機金属化合物とじては特に制限はなく通
常オレフィンの重合に使われているものが用いられる。

好ましくはＭｇ、Ｔｉ、ハロゲン及びエーテル、エステ
ルの如き電子供与性化合物を含有する固体触媒成分と有
機アルミニウム化合物、および必要に応じエーテル、エ
ステルの如き電子供与性化合物との組み合せである。こ
の様な固体触媒成分は、特開昭５２一タ１ｒ０７６号公
報、同ｊ３−２≠３７１号公報、同ｊ３−ざｊｆ７７号
公報、同！３−／／７０１３号公報、同ｊター６２０弘
号公報、同ｊター／／３０６号公報等に記載されている
。また、アルミニウム含有量がチタンに対するアルミニ
ウムの原子比で０．／　ｒ以下であって、がっ錯化剤を
含有する固体三塩化チタン触媒成分と有機アルミニウム
化合物、とりわけアルミニウムジアルキルモノハライド
および必要に応じエーテル、エステル等の如き電子供与
性化合物との組み合せも好適に用いられる。この様な固
体三塩化チタン触媒成分は特公昭ｒｚ−ｒｖｓｉ号公報
、同５ｓ−ｒ弘５２号公報、同ｓｓ−ざ００３号公報、
同ｊ’ｌ−２７１７／号公報、同よｊ−３り１６６号公
報、同！！−１ｕＯｊｕ号公報、同５３すｌり５２号公
報等に記載されている。

重置温度は０〜ｉｓｏ℃である。また必要に応じ、水素
の如き分子量調節剤を用いてもよい。

かくして得られた重合体組成物の融点は２１７０℃以上
、好ましくは２６０℃以上である。

この重合体組成物は、必要に応じ安定剤、金属害防止剤
、難燃剤、無機あるいは有機の充てん物等を添加した後
、フィルムその他の各種成形加工や、グラフト化反応の
ベース・ポリマー等に供せられる。

〔実施例〕

以下、実施例を示すが、本発明はその要旨を越えない限
り以下の実施例に限定されるものではない。

以下の実施例における物性値は下記の方法に準拠して測
定した。

引張り試験　ＡＳＴＭ　Ｄ　６．３１ｒ（引張り弾性率
、引張り降伏点応力、 破断点伸度を測定） ビカット軟化点　ＡＳＴＭ　Ｄ　／！；２；メルトイン
デックス（ＭＩ）　　　　ＡＳＴＭ　　Ｄ　　ｔ２３ｔ
ｒ（３２０℃、２．１６鱈） エルメンドルフ引裂試験　　ＪＩＳ　　　Ｐ　　♂／１
６共重合体の融点及び融解熱はＤｕｐＯｎｔ社製タタ０
０型示差走査熱量計で測定した。表−ｌ中、−段目重合
体の融解熱は実測値であるが、二段目重合体の融解熱は
、共重合成分の実測値に基づいて、第１図の共重合成分
含有量〜融解熱の関係から求められたものである。

共重合体の各成分の含有量は日本電子ＦＸ２００型ＮＭ
Ｒ装置（高温温度可変装置装着）により３１０℃で　Ｃ
高分解能ＮＭＲスペクトルを測定して求めた。

測定に用いたポリ３−メチルブテン−ｌ樹脂組成物のサ
ンプルは、約≠００μｍプレスシート成形後２００℃−
／ｈｒの熱処理をしたものについて、また、市販のＣ−
ＰＥＴ製容器についてはそのままの状態で測定した。

測定装置はレオメトリックス社製ドロップテスターで、
落錘高さ！　０．２り２　ｉｌｍ、落錘重さ３、乙ｌり
７に９、落錘速度３．３３３７　Ｍ／Ｓ　　で測定した
。測定温度は室温である。

測定値は破壊に要するエネルギー量を試料厚みで除する
事により表わした。

試料片は内径１．５インチのクランプに固定し、測定に
供した。

触媒製造例 室温に於て、充分に窒素置換した容量／ｌのオートクレ
ーブに精製トルエンｓｔｓｍｌを入れ、攪拌下、ｎ−ブ
チルエーテル６り、／　ｔ　（０，！ｍｏｌ　）　ｓ四
塩化チタンタψ、り？　（Ｏｉ　ｍｏｌ　）及びジエチ
ルアルミニウムクロライド２♂、１１（０，２弘ｍｏｌ
　）を添加し、褐色の均一溶液を得た。次いで３０℃に
昇温する。３０分を経過した後≠Ｏ℃に昇温しそのまま
２時間μＯ℃を保持する。その後３２？の四塩化チタン
（０，／　７ｍｏｌ　）及び／　ｊ、ｊ　ｒのトリデシ
ルメタクリレート（ｏ、ｏｓｓ：ｍｏｌ）を添加しり２
℃に昇温した。

り♂℃で２時間保持した後、粒状紫色固体を分離しトル
エンで洗浄して固体三塩化チタンを得た。

実施例／ 充分に乾燥しアルゴン置換した容量５ｔの誘導攪拌式オ
ートクレーブにジエチルアルミニウムモノクロライド／
　００　ｍｍｏｌ及び３−メチルブテン−７３，０００
，１を仕込んだ。内温を♂Ｏ℃に昇温した後、触媒製造
例で得た固体三塩化チタン触媒成分！、０７　Ｉｒ■を
アルゴンガスで圧入し７段目の重合を開始した。同時に
連続的にオクテン−／と水素を供給しながら１０℃で３
−メチルブテン−／とオクテン−ｌの共重合を９０分間
行なった。７段目に供給するオクテン−／ノ合計は２７
ｆ１水素の合計は／　−２，／　ｍｍｏｌとした。

次に水素の供給を停止すると同時にオクテン−／の供給
量を増やし、１０℃で２段目の３メチルブテン−／の共
重合を弘２分間行なった。

２段目のオクテン−／供給量の合計はりり、Ｊ　ｆとし
た。

次いで直ちに温度をａＯ℃まで降温すると同時にオクテ
ン−／６１０ｒｕ１％弘−メチルペンテン−／３１０．
１をアルゴンで圧入し３段目の重合を１１０℃で≠ｊ分
間行なった。

イソブタノール３００　、ｌをアルゴンで圧入し重合を
停止すると同時に未反応モノマーを追い出シてｎ−ヘキ
サン１８００．１を仕込みｐｏ℃で６０分間攪拌した後
、室温まで降温し上澄液を抜き出した。この操作を６回
繰返してポリマー中の触媒成分を洗浄・除去した後、乾
燥して白色粉末状３−メチルブテン−／重合体組成物？
３７ｔを得た。

１段目と２段目及び３段目の終了時に少量サンプリング
した重合体中の触媒分析より求めた各成分の割合は夫々
、／段目重合体（（ａ）成分）は５７重ｔ％、（ａ）成
分中のオクテン−ｌ含有量は弘、を重ｔ％、２段目重合
体（（ｂ）成分）は２６重量％、（ｂ）成分中のオクテ
ン−ｌ含有量は／ｊ重ｔ％、３段目重合体（（ｃ）成分
）は７７重量％、（ｃ）　成分中のオクテン−ｌ含有量
は１０重量％、弘メチルペンテンー／含有量は７１重量
％であった。

また、触媒成分の洗浄工程でｎ−へキサンに可溶な非品
性及び低分子量成分（以下ｎ−へキサン可溶成分）は３
．ざ重量％であった。

得られた重合体組成物にイルガノックス１０１Ｏ、イル
ガホスＰ−ＥＰＱ（いずれも日本チバガイギー社製）及
びジヒドロアントラセン各０．２部を添加した後３２０
℃で押出機によりペレット化を行った。

このものの融点は２９０℃、メルトインデックス（以下
ＭＩという）はＯ８り１／１０分であった。

このベレットからプレス・シートを成形し、２００℃、
７時間アニールした後引張り試験、エルメンドルフ引裂
試験、ピカット軟化点の測定に供した。

重合結果を表／に、各種試験結果を表−λに示した。

実施例λ〜よ 実施例１において（ａ）成分、（ｂ）成分、及び（ｃ）
成分の組成比及びコーモノマー含有量を表／に示すよう
に変更した以外は同様に行なった。

重合結果を表−７に、各種試験結果を表−２に示した。

比較例／−２ 充分に乾燥しアルゴン置換した容量２ｔの誘導攪拌式オ
ートクレーブにジエチルアルミニウムモノクロライド２
．ｕ　Ｉ　ｍｍｏｌ及び３−メチルブチ／−ｔｂｏｏＨ
ｇを仕込んだ。内温をｔｏ℃に昇温した後、触媒製造例
で得た固体三塩化チタン触媒成分７２２■をアルゴンガ
スで圧入し重合を開始した。

同時に連続的にオクテン−７と水素を供給しながら１０
℃３−メチルブテン−ｌとオクテン−／の共重合を１２
０分間行なった。

供給するオクテン−７の合計は比較例／ではｒ、ｔｔ、
比較例コでは／　４．５ｆ　１水素の合計は比較例１で
は３．ｊｍｍｏｌ　、比較例２では２．６ｍｍｏｌとし
た。

次いで、インブタノールｒＯａｔをアルゴンで圧入し重
合を停止すると供に、未反応モノマーを追い出した後、
ｎ−ヘキサンｒ００．ｌを仕込み、６ｏ℃で６Ｑ分間攪
拌した後室温まで降温し、上澄液を抜き出した。この操
作を５日繰返してポリマー中の触媒成分を洗浄・除去し
た後乾燥して白色粉末状３−メチルブチ／−７共重合体
、各々ｌ弘コｆ（比較例ｔ）／ｊｌｉｔ＜比較例２）を
得た。重合結果を表−ｌに示した。

安定剤の添加以後、実施例１と同様に行って得た試験結
果を表−２に示した。

比較例３〜弘 実施例１において、二段目の３−メチルブテン−７とオ
クテン−７の共重合を除外し、また（ａ）成分及び（ｃ
）成分の割合とコーモノマー含有量を表−７に示すよう
に変更した以外は同様に行なった。

各種試験結果を表−ｌに示した。

また、上記の各実施例及び比較例におけるビカット軟化
点と破断点伸度の関係を、第１図に示した。

〔発明の効果〕

以上のように本発明によると、ビカット軟化点に表わさ
れる耐熱性・延伸性、耐衝撃強度、引裂強度等機械的強
度に優れた３−メチルブテン−１重合体組成物が得られ
るものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は、共重合成分含有量と融解熱の関係を示す図で
ある。図中ｌは３−メチルブテン−７とブテン−７の共
重合体の、また図中２は３−メチルブテン−７とオクテ
ン−／の共重合体の、各共重合成分含有量と融解熱との
関係を示す曲線である。 第２図は、ビカット軟化点と破断点伸度の関係を示す図
である。図中／　−ｊｆは、各々実施例友 ／　−ｊ　＃、また７′〜弘′は各々比較例／〜μを示
すものである。 出　願　人　　三菱化成工業株式会社 代　理　人　　弁理士　長谷用　　　−（ほか７名）

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）（ａ）示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融解
   熱が７ｃａｌ／ｇ以上である、３−メチルブテン−１単
   独重合体、または、３−メチ ルブテン−１と炭素数２〜１８の他のα− オレフィンとの共重合体１０〜８５重量％ と、 （ｂ）示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融解熱が１
   ｃａｌ／ｇより大且つ７ｃａｌ／ｇ未満である、３−メ
   チルブテン−１と炭素数 ２〜１８の他のα−オレフィンとの共重合 体１０〜８５重量％および、 （ｃ）示差走査熱量計（ＤＳＣ）において、融解ピーク
   が認められないゴム状の３−メチ ルブテン−１と炭素数２〜１８の他のα− オレフィンとの共重合体もしくは２種以上 の炭素数２〜１８の他のα−オレフィンの 共重合体３〜４０重量％とからなる事を特 徴とする、３−メチルブテン−１重合体組 成物。
2. （２）遷移金属化合物および周期律表第１族ないし第３
   族金属の有機金属化合物を主体とする触媒の存在下、 （ａ）３−メチルブテン−１または３−メチルブテン−
   １と炭素数２〜１８の他のα−オ レフィンとを重合して、示差走査熱量計 （ＤＳＣ）で測定した融解熱が７ｃａｌ／ｇ以上である
   重合体または共重合体を、全生 成重合体の１０〜８５重量％となるように 生成させる工程および、 （ｂ）３−メチルブテン−１と炭素数２〜１８の他のα
   −オレフィンを共重合して示差走 査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融解熱が１ ｃａｌ／ｇより大且つ７ｃａｌ／ｇを未満である、共重
   合体を全生成重合体の１０〜８５重量 ％となるように生成させる工程を任意の順 序で行ない、次いで、 （ｃ）３−メチルブテン−１と炭素数２〜１８の他のα
   −オレフィンを共重合するか、も しくは２種以上の炭素数２〜１８のα−オ レフィンを共重合して、示差走査熱量計 （ＤＳＣ）において融解ピークが認められ ないゴム状の３−メチルブテン−１と炭素 数２〜１８の他のα−オレフィンの共重合 体３〜４０重量％を生成させる事を特徴と する、３−メチルブテン−１重合体組成物 の製法。
3. （３）（ａ）３−メチルブテン−１単独重合体、または
   ３−メチルブテン−１含有量が９０重量 ％を超える３−メチルブテン−１と炭素数 ２〜１８の他のα−オレフィンとの共重合 体１０〜８５重量％と、 （ｂ）３−メチルブテン−１含有量が９０〜６０重量％
   である、３−メチルブテン−１と炭 素数２〜１８の他のα−オレフィンとの共 重合体１０〜８５重量％および （ｃ）３−メチルブテン−１含有量が６０重量％未満で
   ある３−メチルブテン−１と炭素 数２〜１８の他のα−オレフィンとの共重 合体もしくは２種以上の炭素数２〜１８の α−オレフィンの共重合体３〜４０重量％ とから成ることを特徴とする３−メチルブ テン−１重合体組成物。
4. （４）遷移金属化合物および周期律表第１族ないし第３
   族金属の有機金属化合物を主体とする触媒の存在下、 （ａ）３−メチルブテン−１または３−メチルブテン−
   １と炭素数２〜１８の他のα−オ レフィンとを重合して、３−メチルブテン −１含有量が９０重量％を超える重合体ま たは共重合体を、全生成重合体の１０〜８５重量％とな
   るように生成させる工程および、（ｂ）３−メチルブテ
   ン−１と炭素数２〜１８の他のα−オレフィンを共重合
   して３−メ チルブテン−１含有量が９０〜６０重量％ である共重合体を全生成重合体の１０〜８５重量％とな
   るように生成させる工程を任意 の順序で行ない、ついで （ｃ）３−メチルブテン−１と炭素数２〜１８の他のα
   −オレフィンを共重合するか、も しくは２種以上の炭素数２〜１８のα−オ レフィンを共重合して、３−メチルブテン −１含有量が６０重量％未満である共重合 体を全生成重合体の３〜４０重量％となる ように生成させることを特徴とする３−メ チルブテン−１重合体組成物の製法。